Trong nghiên cứu tỉ số suất lượng đồng phân bằng phương pháp đo phổ gamma tỷ số suất lượng cũng được xác định thông qua đo tỷ số hoạt độ.. Theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi tỷ số
Trang 1ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
Trang 2ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC
Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS Bùi Văn Loát
Hà Nội – 2015
Trang 3LỜI CẢM ƠN
Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS-TS Bùi Văn Loát là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này
Em xin chân thành cảm ơn các thầy cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong suốt quá trình học tập
và thực hiện bản luận văn
Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể để em hoàn thành luận văn này
Hà nội, ngày tháng 12 năm 2015
Học viên
Bùi Thị Hương
Trang 4MỤC LỤC
MỞ ĐẦU 1
CHƯƠNG 1 PHÂN RÃ PHÓNG XẠ 3
1.1 Hiện tượng phân rã phóng xạ 3
1.1.1 Định nghĩa và đặc điểm của hiện tượng phân rã phóng xạ 3
1.1.2 Quy luật phân rã phóng xạ 3
1.2 Chuỗi phóng xạ liên tiếp Hiện tượng cân bằng phóng xạ 5
1.2.1 Chuỗi phóng xạ liên tiếp 5
1.2.2 Hiện tượng cân bằng phóng xạ 7
1.3 Các nguyên tố phóng xạ trong tự nhiên 8
1.3.1 Dãy phóng xạ Urani 9
1.3.2 Dãy phóng xạ Thori 14
CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 16
2.1 Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi 16
2.2.1 Phương pháp phổ gamma 16
2.1.2 Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi 17
2.2 Hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra 18
2.2.1 Đầu dò bán dẫn BEGe, Model BE530 20
2.2.2 Buồng chì: 20
2.2.3 Khối tiền khuếch đại, model Canberra 2002C: 21
2.2.4 Khối khuếch đại phổ, model Canberra 2026: 21
2.2.5 Khối cao thế, model Canberra 3106D: 22
2.2.6 Khối phân tích đa kênh: 22
2.3 Phân tích phổ gamma 22
2.3.1 Mục đích phân tích phổ gamma 22
2.3.2 Phần mềm phân tích phổ gamma 24
2.3.3 Đường cong hiệu suất ghi của detecto 26
2.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo 28
2.4.1 Hiệu ứng thời gian chết 28
Trang 52.4.2 Hiệu chỉnh chồng chập xung 28
2.4.3 Hiệu ứng cộng đỉnh 29
CHƯƠNG 3 THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 30
3.1 Xác định tỉ số hoạt độ của 208 Tl / 228 Ac trong nguồn TS5 30
3.1.1 Nguồn không bọc chì đặt song song với bề mặt detecto 32
3.1.2 Nguồn bọc chì 1,5mm 33
3.2 Xác định tỷ số hoạt độ của một số đồng vị trong dãy 238 U 36
3.2.1 Đánh giá tính cân bằng phóng xạ trong dãy 238 U 37
3.2.2 Xác định tỉ số hoạt độ 235 U và 238 U 39
3.3 Đánh giá sai số 41
KẾT LUẬN 43
TÀI LIỆU THAM KHẢO 44
Trang 6DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT
BEGe - Broad Energy Germaniumdetector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi là
độ phân giải năng lượng
Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất
phát xạ
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh
Trang 7DANH MỤC HÌNH VẼ
Hình 2.1 Sơ đồ hê ̣ phổ kế gamma 19
Hình 2.2 Hệ phổ kế gamma BEGe tại Bộ môn Vật lý hạt nhân Trường ĐHKHTH-ĐHQGHN 19
Hình 2.3 Phân tích phổ gamma bằng GammaVision 6.03 25
Hình 2.4 Nhận diện sơ bộ các đồng vị bằng công cụ FitzPeaks 3.66 25
Hình 3.1: Mặt trước mẫu TS5 31
Hình 3.2: Mặt sau mẫu TS5 31
Hình 3.3: Phổ gamma của mẫu TS5 với cấu hình đo nguồn không bọc chì đặt song song với mặt đềtéctơ thời gian đo 69270s 32
Hình 3.4 Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của phổ gamma mẫu TS5 cấu hình đo không bọc chì song song 33
Hình 3.5 Phổ gamma của mẫu TS5 với cấu hình đo bọc chì thời gian đo 83181 34
Hình 3.6 Đường cong chuẩnnội hiệu suất ghi của phổ gamma mẫu TS5 cấu hình đo bọc chì 35
Hình 3.7 Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của phổ gamma mẫu US2 38
Trang 8DANH MỤC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1 Các bức xạ gamma đặc trưng và hệ số phân nhánh của các đồng vị phóng
xạ trong dãy 238U 10 Bảng 1.2 Các bức xạ gamma đặc trưng và hệ số phân nhánh của các đồng vị phóng
xạ trong dãy 235
U 12 Bảng 1.3 Các bức xạ gamma đặc trưng và hệ số phân nhánh của các đồng vị trong dãy phóng xạ 232Th 14 Bảng 3.1 Kết quả thực nghiệm với cấu hình son song, thời gian đo 69270 giây 32 Bảng 3.2 Cấu hình bọc chì thời gian đo 83181s 34 Bảng 3.3: Bảng so sánh kết quả thực nghiệm với hai cấu hình đo bọc chì và không bọc chì 36 Bảng 3.4 Kết quả tỉ lệ hoạt độ của 208Tl và 228Ac với hai cấu hình đo khác nhau 36 Bảng 3.5 Bảng số liệu kết quả xử lý đối với mẫu US2 37 Bảng 3.6 Bảng số liệu kết quả xử lý đối với hai đỉnh năng lượng 186,21keV và 185,75keV 39 Bảng 3.7 Tỉ lệ hoạt độ của 235
U và 238U theo lý thuyết và bằng thực nghiệm 40
Trang 9MỞ ĐẦU
Trong nhiều bài toán Vật lý hạt nhân liên quan tới tỉ số hoạt độ của hai đồng
vị trong mẫu đo Trong [6] đưa ra công thức xác định độ giàu và tuổi của nhiên liệu hạt nhân Tuổi của nhiên liệu hạt nhân được xác định thông qua tỷ số hoạt độ
Độ giàu đồng vị được xác định thông qua việc đo tỉ số hoạt độ
và Hiện nay độ giàu của nhiên liệu hạt nhân cũng được xác định phổ biến theo phương pháp phổ gamma, trong đó phương pháp xác định độ chảy theo tỉ lệ hoạt độ cũng được ứng dụng Trong nghiên cứu tỉ số suất lượng đồng phân bằng phương pháp đo phổ gamma tỷ số suất lượng cũng được xác định thông qua đo tỷ số hoạt độ
Về nguyên tắc để xác định tỷ số hoạt độ cần xác định hoạt độ của từng đồng
vị một Như đã biết, hoạt độ của đồng vị được xác định thông qua tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng Biết hiệu suất ghi tại đỉnh và các hệ số hình học sẽ xác định được hoạt độ của đồng vị Để nâng cao độ chính xác [4] cần nâng cao hệ số tự hấp thụ trong mẫu, hiệu chỉnh sự hấp thụ của cửa sổ detecto, hiệu chỉnh thời gian chết Hiệu suất ghi được xác định dựa vào đường cong hiệu suất ghi xây dựng được khi đo mẫu chuẩn có hình học giống như mẫu phân tích Nhưng với nhiều bài toán hình học mẫu đo hết sức khác nhau, việc tính toán hình học đo cũng gặp nhiều khó khăn Để khắc phục khó khăn trên trong [6] đưa ra phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi
Theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi tỷ số hoạt độ của hai đồng vị được xác định dựa vào tỷ số tốc độ đếm chia cho hệ số phân nhánh của hai bức xạ đặc trưng cho hai đồng vị quan tâm Hai bức xạ được chọn có cùng năng lượng hoặc năng lượng xấp xỉ nhau Tỷ số tốc độ đếm chia cho hệ số phân nhánh
của một đồng vị được xác định trực tiếp thông qua việc đo phổ gamma của mẫu, Còn tỷ số tốc độ đếm chia cho hệ số phân nhánh của đồng vị thứ hai thu được từ đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi được xây dựng dựa vào các tỷ số tại các năng lượng Eγ do đồng vị thứ hai gây ra
Trang 10Ưu điểm của phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi là không cần mẫu chuẩn
và có thể áp dụng cho hình học đo bất kỳ Mục tiêu của bản luận văn là kiểm tra bằng thực nghiệm việc xác định tỷ số hoạt độ của hai đồng vị có trong mẫu không cần mẫu chuẩn, không phụ thuộc vào hình học đo Mục tiêu thứ hai là áp dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để đánh giá trạng thái cân bằng của các đồng
vị phóng xạ trong dãy 238U trong một nguồn, và tỷ số hoạt độ của 235U và 238U Ngoài phần mở đầu, kết luận Luận văn được chia thành 3 chương
Chương 1 Tìm hiểu khái quát về phân rã phóng xạ, hiện tượng cân bằng phóng xạ và một số đặc điểm của các dãy phóng xạ trong tự nhiên
Chương 2 Trình bày các phương pháp thực nghiệm, phương pháp phổ gamma, phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi, các hệ đo và hần mềm xử lý Một số phương pháp hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo
Chương 3 Trình bày các kết quả thực nghiệm xác định tỷ số hoạt độ
trong mẫu TS5 Xác định tỷ số hoạt độ của bằng thực nghiệm và tính toán lý thuyết
Trang 11CHƯƠNG 1 PHÂN RÃ PHÓNG XẠ 1.1 Hiện tượng phân rã phóng xạ
1.1.1 Định nghĩa và đặc điểm của hiện tượng phân rã phóng xạ
Phóng xạ là hiện tượng hạt nhân không bền tự biến đổi thành hạt nhân của nguyên tử khác kèm theo sự phóng ra các tia không nhìn thấy hoặc bắt electron biến hoán nội Khi hạt nhân ở trạng thái kích thích cao sẽ giải phóng năng lượng bằng cách phát ra bức xạ gamma để trở về trạng thái kích thích thấp hơn hoặc trạng thái
cơ bản được gọi là dịch chuyển gamma Bình thường hạt nhân tồn tại ở trạng thái có năng lượng thấp nhất được gọi là trạng thái cơ bản Trạng thái kích thích của hạt nhân có thể được hình thành trong phản ứng hạt nhân, hoặc do hạt phân rã phóng xạ tạo thành hạt nhân con ở trạng thái kích thích Vì vậy không có nguồn gamma thuần túy nào, mà bức xạ gamma thường đi kèm với phân rã phóng xạ, hoặc trong quá trình phản ứng hạt nhân xảy ra
Hiện tượng phân rã phóng xạ là hiện tượng ngẫu nhiên, ta không thể biết khi nào hạt phân rã phóng xạ để tạo thành hạt nhân con mà chỉ biết xác suất phân rã của
nó Khi nghiên cứu hiện tượng phân rã phóng xạ ta phải nghiên cứu trên tập hợp lớn các hạt nhân phóng xạ cùng loại, khi đó mới tìm ra quy luật phân rã của hạt nhân phóng xạ đang xét Cũng giống như những hiện tượng ngẫu nhiên khác, để đặc trưng cho khả năng phân rã phóng xạ ta đưa vào khái niệm hằng số phân rã phóng
xạ Hằng số phân rã phóng xạ là xác suất để một hạt nhân phân rã phóng xạ trong một đơn vị thời gian Đối với hạt nhân phóng xạ thì hằng số phóng xạ là một trong các đại lượng vật lý đặc trưng cho khả năng phóng xạ của hạt nhân Với một đồng vị phóng xạ cho trước thì hằng số phân rã không thay đổi khi các điều kiện vật lý, hóa học thay đổi
1.1.2 Quy luật phân rã phóng xạ
Xét một lượng đồng vị phóng xạ xác định, giả sử tại thời điểm ban đầu
số hạt nhân phóng xạ là , do hiện tượng phóng xạ nên số hạt nhân phóng xạ sẽ giảm dần theo thời gian
Trang 12Giả sử tại thời điểm t số hạt nhân chưa phóng xạ là N, sau khoảng thời gian
dt hay ở thời điểm , số hạt nhân chưa phóng xạ (số hạt nhân còn lại) là
Lượng hạt nhân đã phân rã phóng xạ phải tỉ lệ với khoảng thời gian , tỉ lệ với số hạt nhân mẹ hiện có tại thời điểm và hằng số phân rã phóng xạ Ta
có
Hằng số phân rã phóng xạ không đổi và đặc trưng cho mỗi đồng vị phóng
xạ cho trước Từ phương trình (1.1) ta có
Phương trình (1.3) thực chất là phương trình có tính chất thống kê, nó cho biết số hạt nhân mẹ hi vọng còn tồn tại ở thời điểm Tuy nhiên trong thực tế số hạt
là rất lớn nên quy luật được coi là xác định Tức là số hạt nhân mẹ hi vọng còn tồn tại và số hạt nhân mẹ còn tồn tại thực tế sai khác nhau không đáng kể [1,2,3]
Sử dụng định luật Avogadro ta có thể biểu diễn định luật phóng xạ cho khối lượng của mẫu phóng xạ như sau
(1.4) Phương trình (1.4) cũng có thể coi là phương trình của định luật phóng xạ
Từ công thức (1.3) lấy logarit tự nhiên hai vế ta có
(1.5) Chu kỳ bán rã T1/2 là khoảng thời gian để số hạt nhân giảm đi còn một nửa so với số hạt nhân ban đầu Từ công thức (1.3) ta có
Trang 13Hoạt độ phóng xạ H là số phân rã phóng xạ trong một đơn vị thời gian Hoạt
độ phóng xạ được xác định theo công thức
Trong hệ đơn vị SI đơn vị đo hoạt độ phóng xạ là Becquerel (kí hiệu Bq) 1Bq=1 phân rã/giây
1.2 Chuỗi phóng xạ liên tiếp Hiện tƣợng cân bằng phóng xạ
1.2.1 Chuỗi phóng xạ liên tiếp
1.2.1.1 Chuỗi hai hạt nhân phóng xạ liên tiếp
Giả sử đồng vị phóng xạ A (kí hiệu là hạt nhân 1) phân rãphóng xạ với hằng
số phóng xạ tạo thành hạt nhân con là B (kí hiệu là hạt nhân 2) Đồng vị B lại phân rã phóng xạ với hằng số phân rã là tạo thành hạt nhân C
Áp dụng định luật phóng xạ (1.3) cho hạt nhân 1 và hạt nhân 2 ta được các phương trình sau
(1.5a) (1.5b) Trong đó là số hạt nhân 1 và số hạt nhân 2 tại thời điểm
Chia cả hai vế của phương trình trên với ta được
Nghiệm của phương trình (1.6) có dạng
Còn nghiệm của phương trình (1.7) có dạng
Trong đó N10 và N20 là số hạt nhân 1 và số hạt nhân 2 tại thời điểm t=0
Trang 14Nếu ban đầu trong mẫu không có hạt nhân 2 thì N20 = 0 Phương trình (1.9)
có dạng sau
a Trường hợp ban đầu chỉ có hạt nhân mẹ và chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ rất nhỏ
so với chu kỳ bán rã của hạt nhân con
Với thời gian đủ lớn so với chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ và thỏa mãn
hàm Do nên phương trình (1.8) và (1.10) có dạng sau
(1.11)
Sau một thời gian đủ lớn so với chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ nhưng đủ nhỏ so với chu kỳ bán rã của hạt nhân con, hạt nhân mẹ đã phân rã hết trở thành hạt nhân con Trong khi đó hạt nhân con phân rã rất ít, và gần đúng coi số hạt nhân con chưa phân
rã xấp xỉ bằng N10
b Trường hợp chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ rất lớn so với chu kỳ bán rã của hạt nhân con
Xét trường hợp đơn giản ban đầu chỉ có hạt nhân mẹ không có hạt nhân con,
N20=0 Do biến đổi phương trình (1.9) ta có
Với sao cho , biểu thức (1.13) có dạng
Chia cả hai vế cho N1(t) ta có công thức
Nhân cả hai vế của phương trình (1.14) với khi đó ta có thể viết dưới dạng hoạt
độ như sau
Trang 15Như vậy sau khoảng thời gan đủ lớn tỉ số hoạt độ của hạt nhân con và hạt nhân mẹ không đổi
1.2.1.2 Chuỗi nhiều hạt nhân phóng xạ liên tiếp
Xét trường hợp đồng vị phóng xạ A (đồng vị 1) phân rã thành hạt nhân B không bền (đồng vị 2) Hạt nhân B tiếp tục phân rã phóng xạ tạo thành hạt nhân C không bền (đồng vị 3) lại tiếp tục phân rã thành hạt nhân D, cứ như vậy cho đến khi tạo thành hạt nhân bền Phương trình vi phân của hiện tượng phóng xạ liên tiếp có dạng như sau
Nghiệm của N1 và N2 có dạng như là (1.8) và (1.9) tương ứng, còn N3 có nghiệm tổng quát sau
Trường hợp ban đầu chỉ có hạt nhân mẹ, chưa có các hạt nhân con N20=N30=0
Khi đó phương trình (1.17) có dạng
1.2.2 Hiện tượng cân bằng phóng xạ
Xét trường hợp thực tế chu kỳ bán rã của hạt nhân đầu dãy rất lớn so với chu
kỳ bán rã của các hạt nhậ tiếp theo Ta có T1/2,1 >>T1/2,2 và ban đầu chỉ có hạt nhân đầu dãy chưa có các hạt nhân con N20=N30=…=0 Với thời gian t>>T1/2,2 tương tự
Trang 16như dãy gồm hai đồng vị phóng xạ liên tiếp, lúc này sẽ xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ Ta có
` (1.18) Tổng quát cho trường hợp dãy phóng xạ có n hạt nhân phóng xạ liên tiếp, phương trình mô tả sựu cân bằng phóng xạ trong dãy như sau
(1.19)
Ý nghĩa của hiện tượng cân bằng phóng xạ: Trong thực tế muốn xác định hàm lượng của đồng vị nào đó trong dãy về nguyên tắc ta phải xác định hoạt độ phóng xạ của chính nguyên tố đó Từ hoạt độ đo được, biết chu kỳ bán rã, xác định được số hạt nhân có trong mẫu, từ đó suy ra hàm lượng Tuy nhiên, trong nhiều trường hợp việc xác định trực tiếp hoạt độ của đồng vị gặp khó khăn do nó không phát bức xạ gamma cần phải đo hoạt độ theo phương pháp alpha hoặc beta, hoặc bức xạ gamma đặc trưng do nó phát ra có cường độ nhỏ, nằm sát các vạch gamma của nguyên tố khác Vì hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra thì hoạt độ của nguyên
tố này bằng hoạt độ của các nguyên tố khác trong dãy, nên ta đi xác định hoạt độ của một đồng vị nào đó trong dãy Đồng vị được chọn là đồng vị phát bức xạ gamma có cường độ lớn, việc đo hoạt độ của đồng vị được chọn đơn giản hơn nhiều
1.3 Các nguyên tố phóng xạ trong tự nhiên
Trong quá trình tổng hợp hạt nhân xảy ra hàng tỷ năm trước đây, nhiều đồng
vị không bền đã được tạo thành Do tuổi của trái đất cỡ 4.5 tỉ năm, nên đến nay đa
số các đồng vị này đã phân rã phóng xạ hết, không còn tồn tại trong vỏ trái đất Đó
là những đồng vị sống ngắn, có chu kỳ bán rã không vượt quá 150 triệu năm Các đồng vị phóng xạ sống lâu, có chu kỳ bán rã lớn hơn 500 triệu năm vẫn còn tồn tại đến ngày nay và được chia làm 3 dãy phóng xạ Đứng đầu là các đồng vị 238U, 235U
và 232Th đều là những đồng vị phân rã phóng xạ alpha Cả ba dãy phóng xạ trên đều được kết thúc bởi các đồng vị chì bền 207
Pb, 206Pb và 208Pb
Trang 171.3.1 Dãy phóng xạ Urani
1.3.1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani tự nhiên
Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là
92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U Hiện nay người ta đã phát hiện được 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có 3 đồng vị là:
234U (0.0055% ), 235U (0.720% ) và 238U ( 99.2745%) Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10-14 % trong đất, đá và nước
Về đặc điểm phóng xạ, Urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó được
sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất [1]
Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó
235U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách tự phát 238U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt nhân Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là 233U có thể được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân
Trong lĩnh vực dân dụng, Urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân [2] Ngoài ra, Urani còn được dùng làm chất nhuộm màu trong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh
1.3.1.2.Chuỗi phân rã Urani tự nhiên:
235U và 238U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb và 238U - 206Pb Các đặc trưng chu kỳ bán rã, kiểu phân rã cường độ và năng lượng các dịch chuyển alpha hoặc năng lượng bức xạ beta cực đại của chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb, 238
U - 206Pb được trình bày trong bảng 1.2 và 1.3 [7] Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số
Trang 18nguyên biến đổi từ 51 đến 59 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58
Bảng 1.1 Các bức xạ gamma đặc trưng và hệ số phân nhánh của các đồng vị
phóng xạ trong dãy 238 U
Hạt nhân Chu kỳ bán rã
T1/2
Hạt nhân con
Năng lượng bức xạ gamma (keV)
Hệ số phân nhánh Br (%)
92U238 4,51.109 năm 90Th234 49,55
113,50
0,063 0,0102
90Th234 24,1 ngày 91Pa234m 63,28
92,37
4,1 2,42
91Pa234m 1,175 phút 92U234 1001,03
766,38
0,837 0,294
35,1 18,2 7,12 1,2 1,04
Trang 19839,04 258,87
0,587 0,524
83Bi214 19,7 phút 84Po214
81Tl210
609,31 1764,49 1120,28 1238,11 2204,21 768,35 1377,66 934,06 1729,59 1407,98 1847,42 1155,19 2447,86 665,45 1280,96 1401,50 806,17 2118,55 1661,28 1385,31
*
46,1 15,1 14,7 5,78 4,98 4,76 4,00 3,03 2,92 2,15 2,11 1,63 1,57 1,46 1,42 1,27 1,22 1,14 1,55 0,75
Trang 20Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha () , beta () và gamma () Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng
vị phóng xạ Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhất vào mục đích phân tích vì [ 1,3]:
- Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt được độ chính xác cao
- Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia và
- Trong trường hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính được một cách chính xác
Trong số các đồng vi con cháu của 238U không phải đồng vị nào cũng đo được phổ gamma một cách dễ dàng Thực tế chỉ có 6 đồng vị trong bảng được gạch chân là có thể đo được một cách tương đối dễ Do vậy có thể đo hoạt độ của các đồng vị này từ
đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước đó trong chuỗi phân rã
Chuỗi phóng xạ 235U, trong tự nhiên 235U chỉ chiếm 0,72% tổng số Uran nhưng do nó có chu kỳ bán rã lớn nên xét về phương diện bức xạ gamma thì tầm quan trọng của nó không kém gì 238U
Bảng 1.2 Các bức xạ gamma đặc trưng và hệ số phân nhánh của các đồng vị
92U235 7,13.108 năm
90Th231
185,715 143,76 163,358 205,309 109,16
57,2 10,96 5,08 5,01 1,54
90Th231 25.64 giờ 90Pa231 25,646
84,216
14,5 6,6
90At229 *
Trang 2190Pa231 3,43.104 năm
89Ac227
26,36 300,07 302,65 283,69 330,06
10,3 2,47 2,87 1,7 1,4
12,3 8,00 7,002,69 2,67
87Fr223 21 phút 88Ra223 50,13 0,497
88Ra223 11,68 ngày
86Rn219
269,459 154,21 323,87 329,85
13,7 5,62 3,93 3,22
86Rn219 3,92 giây 84Po215 271,23
401,81
10,8 6,4
84Po215 1,83.10-3 giây 82Pb211 438,8 0,04
82Pb211 36,1 phút 83Bi211 404,85
832,01 427,08
3,78 3,52 1,76
83Bi211 2,16 phút 84Po211
81Tl207 351,05 12,91
84Po211 0,52 giây 82Pb207 897,80 0561
81Tl207 4,78 phút 82Pb207 897,80 0,260
Trang 2282Pb207 Bền
Trong số các đồng vị này chỉ có đỉnh gamma của đồng vị 235U là có thể dễ dàng đo được Đỉnh của một số đồng vị khác như 227Th, 223Ra, 219Rn đo khó khăn hơn Mặc dù sai số đo đỉnh gamma của các đồng vị con có thể tương đối cao song việc đo hoạt độ của chúng vẫn cho phép có những đoán nhận về hoạt độ của 235
U hoặc kiểm tra về cân bằng phóng xạ trong mẫu
1.3.2 Dãy phóng xạ Thori
1.3.2.1 Một số đặc trưng cơ bản của Thori
Thori nguyên chất là một kim loại có ánh bạc, có số nguyên tử là 90 trong bảng hệ thống tuần hoàn Hiện nay người ta đã phát hiện ra 7 đồng vị thori khác nhau, trong tự nhiên chỉ có 232
Th
Về đặc điểm phóng xạ, Thori không bền và có tính phóng xạ yếu nó phân rã rất chậm phát ra các hạt alpha với chu kỳ bán rã khoảng 4,39 tỉ năm, do vậy Thori cũng được sử dụng để xác định tuổi của trái đất
1.3.2.2 Chuỗi phân rã Thori tự nhiên
232Th đứng đầu chuỗi phân rã phóng xạ 232
Th – 208Pb Các đặc trưng chu kỳ bán rã, kiều phân rã năng lượng các dịch chuyển được đưa ra trong bảng 1.3 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 232Th có số khối được mô tả bởi công thức A=4n với n là số nguyên biến đổi từ 52 đến 58
Bảng 1.3 Các bức xạ gamma đặc trưng và hệ số phân nhánh của các đồng vị trong
Hệ số phân nhánh Br (%)
232
Th 4,39 109 năm 228Ra 63,8
140,88
0,263 0,021
1,6
Trang 23228Ac 6,13 giờ 228Th
969 338,3
463 794,9
1588 409,5
772
15,8 11,27 4,4 4,25 3,22 1,92 1,49
228Th 1,91 năm 224Ra 84,373
215,98
1,22 0,254 224
212Bi 3,04.10-7 giây 212Po 727,33
1620,5
6,58 1,49
208
228,2
1,06 0,337
212Po 60,5 phút 208Pb
208
510,77 860,564
30,4 8,13 4,47
Thực chất cho đến nay ngoài hai đồng vị 40K và 87Rb, trong tự nhiên tồn tại các nguyên tố phóng xạ tự nhiên đều thuộc một trong ba dãy phóng xạ 235
U, dãy phóng xạ 238U và dãy phóng xạ 232Th
Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã α
có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ
Trang 24bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng
xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau Để đánh giá xem trong dãy phóng xạ có xảy ra hiện tượng cân bằng hay không, thực nghiệm đi xác định tỷ số hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong dãy
CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 2.1 Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi
2.2.1 Phương pháp phổ gamma
Các đồng vị phóng xạ khi phân rã alpha hoặc beta tạo thành các hạt nhân khác Hạt nhân con được tạo thành, thường ở trạng thái kích thích, sẽ phát ra các bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng hoàn toàn xác định
Sốbức xạ gamma có năng lượng xác định phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian tỷ lệ với hoạt độ phóng xạ của nguyên tố Số bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng Eγ phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian được xác định theo công thức :
Trong đó:
+) H là hoạt độ phóng xạ có trong mẫu
+) Iγ là cường độ tia gamma (hệ số phân nhánh) có năng lượng Eγ
Với tia gamma có năng lượng xác định, biết được Iγ , xác định số tia gamma có năng lượng Eγ phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian sẽ biết hoạt độ phóng xạ H của đồng vị có trong mẫu Để xác định Nγ dựa vào diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng
Tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần ứng với tia gamma có năng lượng được xác định theo công thức:
Trang 25+) là hiệu suất ghi
+) Br: là hệ số phân nhánh
Muốn xác định được hoạt độ H, ta phải biết chính xác các hệ số , Br, trong công thức (2.2) Thực nghiệm xác định được n suy ra H Độ chính xác khi xác định H lại phụ thuộc vào độ chính xác khi xác định các hệ số trên Trên lý thuyết, để xác định , ta phải có mẫu chuẩn giống với hình dạng mẫu phân tích Thực nghiệm đo tốc độ đếm suy ra hoạt độ H
2.1.2 Phương pha ́ p chuẩn nội hiê ̣u suất ghi
Gọi tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần của tia gamma tương ứng đặc trưng cho hai đồng vị trên là n₁, n₂ Theo công thức (2.2), ta có các công thức sau
+) 1 và 2 là góc khối nguồn nhìn đềtéctơ
+) Br1 vàBr2 là xác suất phân nhánh của hai đỉnh gamma tương ứng
+) H1 và H2 là hoạt độ phóng xạ của hai đồng vị đang xét
Chia hai vế của công thức 2.3 cho nhau ta có:
Biến đổi công thức (2.4), ta có:
Do 2 đồng vị đang xét trên cùng một mẫu nên ta có 1 = 2 Ngoài ra nếu thì công thức (2.5) sẽ trở thành:
Trang 26Theo công thứ c (2.6) để xác định tỷ số hoạt độ của 2 đồng vi ̣ cần phải cho ̣n
2 vạch gamma do mỗi đồng vị phát ra có năng lượng xấp xỉ nhau Tuy nhiên, trên thực tế với hai đồng vi ̣ bất kỳ yêu c ầu trên không phải lúc nào cũng thực hiện được Để giải quyết khó khăn trên , trong [6] đã mở rô ̣ng công thức (2.6), thành công thức sau:
Trong đó hàm đươ ̣c go ̣i là hàm chuẩn trong hay chuẩn nô ̣i hiê ̣u suất ghi
Hàm ch uẩn nô ̣i hiê ̣u suất ghi chỉ phu ̣ thuô ̣c vào năng lượng Hàm chuẩn nội hiệu suất ghi chỉ được xây dựng trên các năng lượng gamma do mô ̣t trong 2 đồng vi ̣ trên phát ra
Dựa vào các tia gamma do đồng vị thứ hai phát ra, thực nghiệm xác định được tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ, đồng thời biết được hệ số phân nhánh, từ đó xây dựng được đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm vào năng lượng, đồ thị này được gọi là đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi Sau đó làm khớp các kết quả đo thực nghiệm với các hàm giải tích thích hợp ta thu được dạng của hàm Phương pháp tính tỉ số hoạt độ dựa trên đường cong hiệu suất ghi này được gọi là phương pháp chuẩn nội
2.2 Hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra
Luận văn tiến hành xác định tỷ số hoạt độ của một số đồng vị trong nguồn TS5 với hình học đo khác nhau từ đó khẳng định tính ưu việt của phương pháp Phổ gamma của các nguồn hoặc mẫu chuẩn được ghi nhận trên hệ phổ kế gamma dải rộng BEGe do hãng Canberra sản xuất, được đặt tại Bộ môn Vật lý hạt nhân , Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội