KHẢO sát sự PHỤ THUỘC của tín HIỆU SÓNG điều HOÀ bậc CAO và xác SUẤT ION hóa của ION PHÂN tử h 2 vào góc ĐỊNH PHƯƠNG KHI xét đến DAO ĐỘNG hạt NHÂN

Tuy nhiên, trong các công trình trên, quy luật sự phụ thuộc của cường độ HHG và xác suất ion hóa của phân tử vào góc định phương khi có xét đến dao động hạt nhân chưa được nghiên cứu, đâ

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

Tôi xin gửi lời cám ơn chân thành và sâu sắc nhất đến cô hướng dẫn TS Phan Thị

Ngọc Loan – người đã tận tình hướng dẫn và tạo điều kiện tốt nhất cho tôi hoàn thành luận văn này

Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến các thầy cô ở tổ bộ môn Vật lý lý thuyết, Trường Đại học sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh đã truyền thụ những kiến thức khoa học cơ bản trong suốt quá trình học, giúp tôi tiếp cận nghiên cứu một cách dễ dàng

Tôi xin cảm ơn các thành viên trong nhóm nghiên cứu đã giúp đỡ, tạo điều kiện cho tôi nghiên cứu và hoàn thành luận văn này

Tôi xin cám ơn phòng Đào tạo, trường Đại học sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh

đã tận tình hướng dẫn và hỗ trợ mọi thủ tục trong thời gian tôi học tập tại trường

Tôi xin gửi lời cám ơn chân thành và sâu sắc đến ba mẹ, anh chị và bạn bè tôi đã luôn quan tâm, động viên giúp tôi vững tâm học tập và hoàn thành luận văn này

TP Hồ Chí Minh, ngày 24 tháng 4 năm 2015

Trần Ái Nhân

M ục Lục

Danh m ục các ký hiệu, các chữ viết tắt ii

Danh m ục các hình vẽ, đồ thị iii

Danh m ục các bảng v

L ỜI MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1: Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao và quá trình ion hóa phân t ử 1

1.1 Mô hình ba bước Lewenstien 5

1.2 Phương pháp TDSE tính HHG 7

1.2.1 Phương pháp thời gian ảo giải phương trình Schrodinger dừng 8

1.2.2 Phương pháp tách toán tử 9

1.3 Phương pháp TDSE cho ion phân tử 𝐻2+và phương pháp tính xác suất ion hóa 11

1.3.1 Phương pháp TDSE cho ion phân tử 𝐻2+ với hat nhân đứng yên 11

1.3.2 Phương pháp TDSE cho ion phân tử 𝐻2+ với hạt nhân dao động 14

1.3.3 Phương pháp tính xác suất ion hóa 15

CHƯƠNG 2: Sự phụ thuộc của HHG phân tử 𝑯𝟐+ vào góc định phương 17

2.1 HHG của ion phân tử 𝐻2+ khi hạt nhân đứng yên và dao động 17

2.2 Sự phụ thuộc của HHG vào bậc dao động ν của hạt nhân 21

CHƯƠNG 3: Sự phụ thuộc của xác suất ion hóa của phân tử 𝑯𝟐+ vào góc định phương 25

K ết luận và hướng phát triển đề tài 33

Tài li ệu tham khảo 35

Danh m ục các ký hiệu, các chữ viết tắt

BO: 𝐁orn – 𝐎ppenheimer

HHG: 𝐇igh order 𝐇armonic 𝐆eneration (Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao) TDSE: 𝐓ime-𝐃ependent 𝐒chrödinger Equation (Phương trình Schrödinger phụ

thuộc thời gian)

Danh m ục các hình vẽ, đồ thị

Hình 1.1: Mô hình khảo sát, laser được chiếu lệch góc 𝜽 so với trục của phân tử 12Hình 1.2: Đường biểu diễn các giá trị hằng số “soft-Coulomb” theo khoảng cách liên hạt nhân R 13

Hình 2.1: Sự phụ thuộc của cường độ HHG vào góc định phương khi ion phân tử

𝑯𝟐+ tương tác với trường laser cường độ 3x1014 W/cm2, độ dài xung 21 fs, bước

sóng 800 nm, trong hai trường hợp: hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động với

𝝂 = 𝟏, khi xét tại bậc 25 (hình a), bậc 31 (hình b), bậc 41 (hình c) 18

Hình 2.2: Phổ HHG ứng với góc định phương từ 00 đến 700 trong trường hợp hạt nhân đứng yên (hình a) và hạt nhân dao động 𝝂 = 𝟏 (hình b) Laser tương tác có thông số như hình 2.1 19Hình 2.3: Cường độ HHG của 𝑯𝟐+ phụ thuộc vào góc định phương khi tương tác với xung laser có độ dài xung 27 fs, bước sóng 800 nm với các cường độ lần lượt là 2x1014 W/cm2, 3x1014 W/cm2, 4x1014 W/cm2, xét trong hai trường hợp: hạt nhân đứng yên (đường đứt nét) và hạt nhân dao động với 𝝂 = 𝟏 (đường liền nét), tại bậc

31 (hình a) và bậc 39 (hình b) 20

Hình 2.4: Sự phụ thuộc của cường độ HHG vào góc định phương khi ion phân tử

𝐇𝟐+tương tác với trường laser cường độ 3x1014

W/cm2, độ dài xung 8 fs, bước sóng

800 nm với 𝝂 = 𝟎, 𝛎 = 𝟏, 𝝂 = 𝟐, xét tại bậc HHG 23 22

Hình 2.5: Phổ HHG ứng với góc định phương từ 00 đến 700 trong trường hợp hạt nhân dao động 𝝂 = 𝟎 (hình a), 𝝂 = 𝟏 (hình b), 𝝂 = 𝟐 (hình c) Laser tương tác có thông số như hình 2.4 23

Hình 2.6: Sự phụ thuộc của cường độ HHG vào góc định phương khi ion phân tử

𝑯𝟐+ tương tác với trường laser cường độ 2x1014

W/cm2 và 4x1014 W/cm2, độ dài

xung 8 fs, 10 chu kì, bước sóng 800 nm với 𝝂 = 𝟎 (đường đứt nét), 𝝂 = 𝟏 (đường

liền nét) Xét tại bậc HHG 25 (hình a) và bậc 35 (hình b) 24

Hình 3.1: Xác suất ion hóa của phân tử 𝐇𝟐+ khi tương tác với xung laser có cường

độ 3x1014 W/cm2, độ dài xung 21 fs, bước sóng 800 nm trong trường hợp hạt nhân đứng yên (hình a), hạt nhân dao động với 𝝂 = 𝟎 (hình b), 𝝂 = 𝟏 (hình c), 𝝂 = 𝟐 (hình d) 27

Hình 3.2: Xác suất ion hóa của phân tử 𝐇𝟐+ khi tương tác với xung laser có cường

độ 3x1014

W/cm2, độ dài xung 21 fs, bước sóng 800 nm, góc định phương 𝜽 = 𝟎° (hình a) và 𝜽 = 𝟗𝟎° (hình b), trong trường hợp hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động với 𝝂 = 𝟎, 𝟏, 𝟐, 𝟑 28

Hình 3.3: Sự phụ thuộc của khoảng cách liên hạt nhân vào thời gian, ứng với các góc định phương khác nhau, trong trường hợp hạt nhân dao động với 𝝂 = 𝟏 (hình a), 𝝂 = 𝟐 (hình b), 𝝂 = 𝟑 (hình c) Laser sử dụng có thông số như hình 3.2 29Hình 3.4: Xác suất ion hóa (hình a) và khoảng cách liên hạt nhân (hình b) của phân

tử 𝐇𝟐+ ở các thời điểm cuối cùng trong các trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động với 𝝂 = 𝟎, 𝟏, 𝟐, 𝟑 trong tọa độ cực khi tương tác với xung laser có cường độ 3x1014 W/cm2, độ dài xung 21 fs, bước sóng 800 nm 30

Hình 3.5: Xác suất ion hóa của phân tử 𝐇𝟐+ khi tương tác với xung laser có cường

độ 4x1014 W/cm2, độ dài xung 27 fs, bước sóng 800 nm, 10 chu kì trong trường hợp

hạt nhân đứng yên (hình a), hạt nhân dao động với 𝛎 = 𝟎 (hình b), hạt nhân dao động với 𝝂 = 𝟏 (hình c) 31

Hình 3.6: Xác suất ion hóa của phân tử H2+ ở các thời điểm cuối cùng trong các trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động với 𝜈 = 0,1 trong tọa độ cực khi tương tác với xung laser bước sóng 800 nm, 10 chu kì, cường độ 2x1014

W/cm2 (hình a) và 4x1014 W/cm2 (hình b) 32

Danh m ục các bảng

Bảng 3.1: So sánh tỉ lệ giữa xác suất ion hóa của hạt nhân dao động và hạt nhân

đứng yên khi 𝜽 = 𝟎° và khi 𝜽 = 𝟗𝟎° 30

Trong hơn hai thập kỉ qua cùng với sự phát triển của kỹ thuật laser, tương tác

giữa chùm laser mạnh, xung cực ngắn với nguyên tử, phân tử đã được nghiên cứu

rộng rãi [8] Trong đó sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao và quá trình ion hóa của nguyên tử và phân tử trong trường laser mạnh thu hút rất nhiều sự chú ý cả trong lĩnh vực thực nghiệm và lý thuyết [13] Một trong những mô hình gần đúng được

chấp nhận và sử dụng rộng rãi là mô hình ba bước Lewenstein đã giải thích thành công cơ chế phát xạ sóng điều hòa bậc cao (HHG) Theo đó, đầu tiên điện tử bị ion hóa theo phương thức xuyên hầm, tiếp theo điện tử sẽ bị gia tốc bởi trường điện của laser, cuối cùng khi điện trường đổi chiều, điện tử bị kéo trở lại kết hợp với ion mẹ

và phát ra photon, chính là HHG

Ngoài nguyên tử, các nhà khoa học đã mở rộng tính toán phát xạ HHG của phân tử khi tương tác với trường laser cường độ cao, xung cực ngắn Rất nhiều công trình lý thuyết và thực nghiệm đã chỉ ra rằng phổ HHG và xác suất ion hóa của phân

tử phụ thuộc nhiều vào sự định hướng và khoảng cách liên hạt nhân của phân tử [5], [6], [7], [13] Một trong những hiệu ứng quan trọng đó là xuất hiện bậc HHG mà tại

đó cường độ HHG đạt cực tiểu trong phổ sóng điều hòa bậc cao của phân tử [6]

Khảo sát sự phụ thuộc cường độ HHG của phân tử 𝐻2+ vào góc định phương [6] chỉ

ra rằng, tồn tại một góc định phương “tới hạn” mà tại đó, cường độ HHG đạt cực

tiểu và tại góc định phương này có sự nhảy pha π radian Sau đó, vào năm 2003, Lein nghiên cứu ảnh hưởng của góc định phương lên phổ HHG của phân tử ba tâm

𝐻32+ và đã thu được phổ HHG trong đó tồn tại hai cực tiểu nằm cạnh nhau và gọi là

cực tiểu kép [7] Năm 2007, Telnov và Chu [13] đã tính toán sự phụ thuộc của HHG

và xác suất ion hóa đa photon của 𝐻2+ vào góc định phương, trong trường hợp điện

tử được kích thích từ trạng thái cơ bản và hai trạng thái kích thích đầu tiên Tuy nhiên trong những công trình [6], [7], [10] thành phần dao động hạt nhân chưa được tính đến

Khi nghiên cứu về HHG của phân tử, dao động của hạt nhân đã được quan tâm trong hơn một thập kỉ trở lại đây Năm 2005, bằng cách thêm vào mô hình ba bước các hàm sóng mô tả chuyển động hạt nhân lên HHG, Chirilă và Lein đã thu được kết quả là cường độ HHG phát ra nhạy với chuyển động của hạt nhân [4] Trước đó vào năm 2001, khi tính đến sự chuyển động của hạt nhân, Qu và cộng sự

đã thấy rằng sự ion hóa 𝐻2+trong trường laser cường độ cao tăng lên đáng kể so với khi hạt nhân cố định [12] Từ kết quả của những nghiên cứu này chúng ta có thể

thấy rằng HHG sẽ có những thay đổi đáng kể khi xem xét đến chuyển động của hạt nhân

Khảo sát ảnh hưởng của định phương phân tử lên phổ HHG và xác suất ion hóa tính đến chuyển động hạt nhân mới được quan tâm trong một vài công trình gần đây Bằng phương pháp bán cổ điển Gonoskov đã dự đoán rằng vị trí điểm giao thoa bị biến mất khỏi phổ phát xạ HHG khi xét đến dao động hạt nhân [5] Tuy nhiên, tính toán bằng phương pháp giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE) đã chứng minh rằng khi hạt nhân dao động, cường độ sóng HHG đạt

cực tiểu tại bậc nhỏ hơn so với khi hạt nhân cố định [11], phù hợp với kết quả thực nghiệm đã được quan sát trước đó [3] Tuy nhiên, trong các công trình trên, quy luật

sự phụ thuộc của cường độ HHG và xác suất ion hóa của phân tử vào góc định phương khi có xét đến dao động hạt nhân chưa được nghiên cứu, đây chính là hướng nghiên cứu mà chúng tôi muốn thực hiện Do đó chúng tôi quyết định chọn

đề tài luận văn: “Khảo sát sự phụ thuộc của tín hiệu sóng điều hòa bậc cao và xác

suất ion hóa của ion phân tử 𝐻2+ vào góc định phương khi xét đến dao động hạt nhân”

Mục tiêu của luận văn là khảo sát sự ảnh hưởng của góc định phương lên phổ HHG và xác suất ion hóa của ion phân tử 𝐻2+ khi tương tác với laser cường độ cao xung cực ngắn Chúng tôi khảo sát trong hai trường hợp: khi hạt nhân đứng yên và khi khi hạt nhân dao động Đề tài góp phần bổ sung định hướng cho việc nghiên

cứu trích xuất thông tin phân tử mà cụ thể là hiệu ứng giao thoa điện tử

Phương pháp được sử dụng nghiên cứu trong luận văn bao gồm: phương pháp giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE), mô phỏng phổ HHG, so sánh và phân tích kết quả

Để thực hiện được mục tiêu trên, chúng tôi đặt ra các nhiệm vụ cụ thể như sau Trước tiên, để tiến hành nghiên cứu, chúng tôi cần có nền tảng cơ bản về vấn

đề quan tâm, do đó đầu tiên chúng tôi tìm hiểu về cơ chế phát xạ HHG, dạng phổ HHG đặc trưng và cơ chế ion hóa của phân tử Sau đó, để tính toán HHG và xác

suất ion hóa, chúng tôi tìm hiểu về ngôn ngữ lập trình FORTRAN, phần mềm để

biểu diễn các đồ thị kết quả, phương pháp TDSE bao gồm phương pháp thời gian ảo

và tách toán tử, phương pháp tính HHG từ hàm sóng phụ thuộc thời gian Tiếp theo,

với các phương pháp và nguồn code có được, chúng tôi sẽ phân tích phổ HHG của ion phân tử 𝐻2+ ứng với các góc định phương khác nhau và so sánh phổ này trong hai trường hợp: khi hạt nhân đứng yên và khi hạt nhân dao động Cuối cùng chúng tôi sẽ kiểm tra kết quả thu được bằng cách cho phân tử 𝐻2+ tương tác với laser có các thông số cường độ hoặc xung khác nhau

Nội dung của luận văn ngoài phần mở đầu và kết luận có 3 chương Trong chương đầu tiên, chúng tôi trình bày về lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao, phương pháp giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian, cách tính toán phát

xạ HHG và xác suất ion hóa Trong chương hai, chúng tôi trình bày về phổ HHG

của 𝐻2+ phụ thuộc vào góc định phương thu được từ phương pháp TDSE đã trình bày trong chương 1, trong trường hợp hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động Đồng thời chúng tôi cũng trình bày kết quả sự phụ thuộc của HHG của 𝐻2+ vào

trạng thái dao động 𝜈 của hạt nhân Trong chương cuối cùng, chúng tôi tính xác suất ion hóa của ion phân tử 𝐻2+trong trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động Đồng

thời khảo sát mối liên hệ giữa xác suất ion hóa và khoảng cách liên hạt nhân R ứng

với các góc định phương thay đổi từ 0° đến 90°

Trong chương 1, ở mục 1.1, chúng tôi sẽ trình bày chi tiết về mô hình ba bước Lewenstein giải thích sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao khi nguyên tử, phân tử

tương tác với laser cường độ cao, xung cực ngắn Sau đó, phương pháp TDSE giải

phương trình Schrödinger sẽ được chúng tôi trình bày ở mục 1.2 Phương pháp TDSE bao gồm: phương pháp thời gian ảo giải phương trình Schrödinger không

phụ thuộc thời gian tìm hàm sóng của electron ban đầu, phương pháp tách toán tử tìm hàm sóng của electron khi đã tương tác với laser và cuối cùng là phương pháp tính phổ phát xạ HHG Ở mục 1.3, chúng tôi áp dụng cụ thể phương pháp TDSE cho phân tử ion 𝐻2+ trong hai trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động Khi hạt nhân đứng yên, hàm sóng chỉ là hàm sóng của electron; khi hạt nhân dao động, hàm sóng bao gồm cả hàm sóng của electron và của hạt nhân Cuối cùng chúng tôi trình bày về phương pháp tính xác suất ion hóa cho phân tử ion 𝐻2+

Trong chương 2, đầu tiên ở mục 2.1 chúng tôi so sánh phổ HHG của phân tử

𝐻2+ trong hai trường hợp hạt nhân cố định và hạt nhân dao động ứng với các góc định phương từ 0° đến 90° để rút ra những kết luận về ảnh hưởng của dao động và

của góc định phương lên HHG Đối với trường hợp hạt nhân đứng yên, chúng tôi xét trường hợp hạt nhân được cố định ở vị trí cân bằng có 𝑅� = 2 𝑎 𝑢., phân tử ở

trạng thái cơ bản tương tác với chùm laser cường độ cao, xung cực ngắn Đối với trường hợp hạt nhân dao động, chúng tôi xét hạt nhân dao động ở trạng thái kích thích đầu tiên 𝜈 = 1 Ở mục 2.2, chúng tôi sẽ trình bày kết quả về sự phụ thuộc của HHG theo số lượng tử dao động 𝜈 của hạt nhân và góc định phương Trong các trường hợp chúng tôi quan tâm đặc biệt đến vị trí của góc định phương mà tại đó

xảy ra hiện tượng cực tiểu giao thoa

Trong chương 3, đầu tiên chúng tôi tính xác suất ion hóa của ion phân tử 𝐻2+

trong trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động, liên hệ với cường độ HHG mà chúng tôi đã thu được từ kết quả trong chương 2 Sau đó chúng tôi khảo sát mối liên

hệ giữa xác suất ion hóa và khoảng cách liên hạt nhân R ứng với các góc định

phương thay đổi từ 0° đến 90°

Kết luận là phần cuối cùng của luận văn Trong phần này, chúng tôi tóm tắt

lại các kết quả đã đạt được Từ đó, chúng tôi nêu lên hướng phát triển của đề tài

CHƯƠNG 1: Lý thuyết phát xạ sóng điều

Trong chương này chúng tôi trình bày các vấn đề liên quan đến sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao (HHG) của nguyên tử, phân tử Trong phần đầu của chương, chúng tôi sẽ trình bày lý thuyết giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian khi nguyên tử, phân tử có một điện tử tương tác với trường laser mạnh, xung cực

ngắn Phương pháp cụ thể được áp dụng là phương pháp thời gian ảo và tách toán

tử Trong phần sau của chương, chúng tôi sẽ trình bày phương pháp TDSE áp dụng

cụ thể cho phân tử 𝐻2+ trong hai trường hợp là hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động Cuối cùng chúng tôi sẽ trình bày phương pháp tính xác suất ion hóa của ion phân tử 𝐻2+

Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao là hiệu ứng quang phi tuyến xảy ra trong quá trình tương tác giữa laser và nguyên tử, phân tử Trong phổ phát xạ HHG, ở

một vài bậc đầu, cường độ HHG rất mạnh và giảm nhanh Sau đó, một miền phẳng (plateau region) xuất hiện với HHG có cường độ gần như giống nhau Cuối cùng,

miền phẳng kết thúc bởi một điểm dừng (cutoff) mà từ đó cường độ HHG giảm

mạnh

Năm 1994, Lewenstein đề xuất mô hình mang tên ông để giải thích nguồn gốc

vật lý của HHG với nguyên tử [9] Ở mô hình này, HHG được giải thích dựa trên ba bước: điện tử ion hóa xuyên hầm từ trạng thái cơ bản ra miền liên tục, sau đó điện

tử được gia tốc trong trường điện của laser và sau nửa chu kì laser nó bị kéo ngược

về tái kết hợp với ion mẹ và phát ra HHG

Đầu tiên, do laser bắn vào làm lệch rào thế Coulomb nên nguyên tử, phân tử

bị ion hóa Sự ion hóa có thể xảy ra theo cơ chế ion hóa xuyên hầm, vượt rào hay đa

photon tùy thuộc vào hệ số đoạn nhiệt 𝛾 =𝜔�2𝐼𝑝

𝐸0 = � 𝐼𝑝

2𝑈𝑝 Trong đó, 𝐼𝑝 là thế ion hóa nguyên tử, 𝑈𝑝 = 𝐸0

4𝜔 2 là động năng trung bình của electron khi dao động trong trường laser Khi hệ số đoạn nhiệt 𝛾 ≪ 1 hay trường laser có cường độ cao và tần

số thấp, sự ion hóa của điện tử là sự ion hóa xuyên hầm hoặc vượt rào, tỉ lệ electon

bị ion hóa theo cơ chế đa photon rất nhỏ có thể bỏ qua Khi 𝛾 ≫ 1, tức là laser có

tần số cao và cường độ thấp, khi đó sự ion hóa đa photon sẽ xảy ra, electron chỉ bứt

ra khi hấp thụ liên tiếp nhiều photon Để có HHG, chúng ta xét thế ion hóa nguyên

tử 𝐼𝑝 ≪ 1 và laser có thông số cường độ điện trường 𝐸0, tần số 𝜔 phù hợp, tức là động năng trung bình của điện tử 𝑈𝑝 trong trường laser có lớn hơn hoặc bằng 𝐼𝑝nhưng vẫn nhỏ hơn mức bão hòa 𝑈𝑠𝑠𝑠 Khi đó, sự ion hóa xuyên hầm sẽ chiếm ưu

thế

Sau đó electron chuyển động trong miền liên tục gây ra bởi trường laser và trường Coulomb gây bởi hạt nhân Với điều kiện trường laser cường độ cao, vai trò

của thế Coulomb không đáng kể Trong quá trình chuyển động, electron được gia

tốc trong trường laser và thu được vận tốc lớn

Khi trường laser đổi chiều sau nửa chu kỳ quang học, electron có động năng

lớn bị kéo ngược trở về hạt nhân Khi electron quay về ion mẹ, nó có thể tán xạ không đàn hồi, tán xạ đàn hồi hoặc dịch chuyển bức xạ về trạng thái cơ bản Nếu electron có thể kết hợp trở về trạng thái cơ bản thì sự chuyển trạng thái này sẽ chuyển động năng của electron thành năng lượng photon và phát xạ HHG có tần số

𝜔 ứng với các quỹ đạo khác nhau của electron Nếu giả sử vận tốc ban đầu của electron bứt ra bằng không thì động năng cực đại của electron quay trở về bằng 3.17𝑈𝑝 Do electron tái kết hợp trở về trạng thái ban đầu nên động năng của elctron quay về tại thời điểm va chạm và năng lượng ion hóa 𝐼𝑝 sẽ chuyển thành năng lượng của photon phát ra Năng lượng photon lớn nhất sẽ ứng với động năng cực đại của electron quay về và tần số photon phát ra trong trường hợp này chính là tần

số của điểm dừng,

ℏ𝜔𝑐𝑐𝑠𝑐𝑐𝑐 = 3.17𝑈𝑝 + 𝐼𝑝 (1.1)

Để tính phát xạ HHG, đầu tiên chúng ta cần giải phương trình Schrödinger

phụ thuộc thời gian (TDSE) cho nguyên tử, phân tử trong trường laser mạnh Sau

đó từ phương trình phụ thuộc thời gian sẽ tính được gia tốc lưỡng cực, khai triển Fourier của gia tốc lưỡng cực sẽ thu được phổ phát xạ HHG Để giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian chúng ta phải dùng phương pháp tách toán tử để tính hàm sóng phụ thuộc thời gian bắt đầu từ hàm sóng ban đầu, hàm sóng ban đầu này sẽ giải bằng phương pháp thời gian ảo Như vậy trong phần này chúng tôi sẽ tập trung trình bày về phương pháp thời gian ảo và phương pháp tách toán tử

Sau khi đã tìm được hàm sóng 𝜓(𝑟⃗, 𝑡) phụ thuộc thời gian, chúng ta có thể tính HHG thông qua gia tốc lưỡng cực là đạo hàm bậc hai của momen lưỡng cực

dịch chuyển 𝑎(𝑡) = 𝑑̈(𝑡) Sử dụng định lý Ehrenfest ta viết lại gia tốc lưỡng cực dưới dạng sau

𝑎(𝑡) = 𝑑̈(𝑡) = 𝑑𝑡𝑑22〈𝑟〉 = −⟨𝜓(𝑟⃗, 𝑡)|∇𝑉(𝑟⃗, 𝑡)|𝜓(𝑟⃗, 𝑡)⟩

= −�𝜓(𝑟⃗, 𝑡)�∇𝑉𝐶(𝑟⃗) + 𝐸�⃗(𝑡)�𝜓(𝑟⃗, 𝑡)� (1.2) Sau đó ta thực hiện phép biến đổi Fourier gia tốc lưỡng cực này từ không gian

thời gian vào không gian tần số

𝐻(𝜔) = 𝐹�−�𝜓(𝑟⃗, 𝑡)�∇𝑉𝐶(𝑟⃗) + 𝐸�⃗(𝑡)�𝜓(𝑟⃗, 𝑡)�� (1.3)

Từ đây chúng ta tính được HHG

𝑆(𝜔, 𝜃) = |𝐻(𝜔)|2 (1.4)

1.2.1 Phương pháp thời gian ảo giải phương trình

Thay (1.5) vào (1.4) ta có

𝜓(𝑟⃗, 𝜏) = 𝑒−𝜏𝐻�∑∞ 𝐶𝑛𝜓𝑛(

𝑛=0 𝑟⃗) = ∑∞ 𝐶𝑛𝑒−𝜏𝐸 𝑛𝜓𝑛(

𝑛=0 𝑟⃗), (1.9) trong đó 𝐸𝑛 là các mức năng lượng riêng tương ứng với hàm riêng 𝜓𝑛(𝑟⃗)

Dù hàm sóng ban đầu 𝜓(𝑟⃗, 0) đã được chuẩn hóa thì sau thời gian 𝜏, tính chuẩn hóa này sẽ giảm đi do sự xuất hiện của các thừa số 𝑒−𝜏𝐸𝑛 Hàm sóng ở (1.6) sau khi được chuẩn hóa được viết lại như sau

𝜓(𝑟⃗, 𝜏) = ∑∞𝑛=0𝐶𝑛 𝑒−𝜏𝐸𝑛𝜕𝑛( 𝑟⃗)

�∑ ∞ |𝐶 𝑛 | 2 𝑒 −2𝜏𝐸𝑛 𝑛=0

bản 𝜓0 Vì vậy để giải phương trình 𝐻𝜓𝑛 = 𝐸𝑛𝜓𝑛, chúng ta xuất phát từ một trạng thái ban đầu bất kì 𝜓(𝑟⃗, 0), tác dụng số hạng 𝑒−𝜏𝐻 lên hàm sóng này và cho 𝜏 → ∞, chúng ta sẽ thu được hàm sóng và mức năng lượng của trạng thái cơ bản

Đối với các trạng thái kích thích, chúng ta cũng tiến hành tương tự Khi đó

để tìm trạng thái kích thích, chúng ta loại bỏ các trạng thái trước đó Trạng thái kích thích thứ nhất được tìm xuất phát từ biểu thức

𝜓(𝑟⃗, 𝜏) = (1 − 𝑃0)𝑒−𝜏𝐻� 𝜓(𝑟⃗, 0) = (𝐼 − |𝜓0⟩⟨𝜓0|)𝑒−𝜏𝐻� 𝜓(𝑟⃗, 0), (1.11)

với 𝑃0 = |𝜓0⟩⟨𝜓0| là mật độ của trạng thái cơ bản Với các trạng thái kích thích n

cao hơn, chúng ta loại bỏ trạng thái cơ bản, trạng thái kích thích thứ nhất, …, trạng thái kích thích thứ n-1, ta sẽ thu được hàm sóng và năng lượng của trạng thái kích

Đặt 𝜆 = −𝑖∆𝑡, A=T, 𝐵 = 𝑉(𝑟⃗, 𝑡), chúng ta sẽ áp dụng phương pháp chia lên

toán tử mũ này Các công thức đối xứng có thể đạt được với độ chính xác bậc 𝜆2𝑛+1

bởi

𝑒𝑒𝑒[𝜆(𝐴 + 𝐵)] = 𝑆2𝑛+1+ 0(𝜆2𝑛+1) (1.14)

Ở đây chúng tôi xét công thức 𝑆3(𝜆) với độ chính xác bậc hai cùng bậc với 0(𝜆3) Như vậy chúng tôi cần xác định 𝑆3(𝜆) Để thực hiện điều này chúng tôi tách toán tử 𝑉(𝑟⃗, 𝑡) thành hai phần 𝐵2 =𝑉(𝑟⃗,𝑠)2 , chúng ta sẽ thu được toán tử mũ 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖∆𝑡(𝑉2+ 𝑇 +𝑉2)� Sử dụng hệ thức Zassenhaus chúng tôi thu được công thức

𝑒−𝑖∆𝑠(𝑉+𝑇) = 𝑒−𝑖∆𝑠𝑉2𝑒−𝑖∆𝑠(𝑉2 +𝑇)𝑒(−𝑖∆𝑡)22 �𝑉2,𝑇+𝑉2�+ 𝑂(∆𝑡3) (1.15) Tương tự tiếp tục áp dụng hệ thức Zassenhaus với số hạng thứ hai Cuối cùng chúng

ta đã tách vế phải của (1.10) thành tích của ba toán tử

o Cuối cùng chuyển hàm sóng về không gian tọa độ bằng phép biến đổi Fourier ngược

𝜓4(𝑟⃗) = �(2𝜋)1 3∫ 𝜓−∞+∞ 3(𝑒⃗)𝑒−𝑖𝑝⃗𝑟⃗𝑑𝑒⃗ (1.20)

• Cuối cùng chúng ta tác dụng toán tử 𝑒−𝑖∆𝑠𝑉2 lên hàm sóng 𝜓4(𝑟⃗)

𝜓(𝑟⃗, ∆𝑡) = 𝑒𝑒𝑒 �−𝑖∆𝑡𝑉2� 𝜓4(𝑟⃗) (1.21) Quá trình lặp đi lặp lại đến hết thời gian tương tác, chúng ta sẽ thu được hàm sóng

phụ thuộc thời gian cần tìm

phương pháp tính xác suất ion hóa

1.3.1 Phương pháp TDSE cho ion phân tử 𝑯𝟐+ v ới hạt nhân đứng yên

Trong luận văn này, chúng tôi khảo sát sự phụ thuộc của cường độ HHG và xác suất ion hóa vào góc định phương 𝜃 – là góc hợp bởi trục của phân tử và vec-tơ phân cực của laser chiếu vào Chúng tôi xét mô hình hai chiều cho hệ điện tử và

một chiều cho hạt nhân phân tử (hình 1.1)

Hình 1.1: Mô hình khảo sát, laser được chiếu lệch góc 𝜃 so với trục của phân tử Phương trình Schrödinger với phân tử 𝐻2+ khi tương tác với trường laser trong hệ đơn vị nguyên tử có dạng

𝑖𝜕𝑠𝜕 𝜓(𝑒, 𝑦, 𝑅, 𝑡) = �−2𝜕𝜕𝜕22−2𝜕𝜕𝜕22−2𝜇𝜕𝜇𝜕2 2+ 𝑉(𝑒, 𝑦, 𝑅) + 𝑉(𝑒, 𝑦, 𝑡)� 𝜓(𝑒, 𝑦, 𝑅, 𝑡),

(1.22)

trong đó (x,y) là tọa độ của điện tử, R là khoảng cách giữa hai hạt nhân, 𝜇 là khối

lượng rút gọn của hai hạt nhân, 𝑉(𝑒, 𝑦, 𝑅) là thế Coulomb, 𝑉(𝑒, 𝑦, 𝑡) là thế năng tương tác giữa điện tử với trường laser

Để tránh điểm kì dị trong thế Coulomb, một hằng số được thêm vào là 𝑎(𝑅),

gọi là thế “soft-Coulomb” Vì không có số liệu thực nghiệm về thế năng thực tế của ion phân tử 𝐻2+ nên chúng tôi sử dụng mô phỏng Gaussian để so sánh và chọn hằng

số “soft-Coulomb” phù hợp Khoảng cách liên hạt nhân được chọn trong bài luận văn này có giá trị từ 0,2 a.u đến 10,2 a.u và chia thành 64 khoảng giá trị Với mỗi giá trị R chúng tôi chọn một giá trị “soft-Coulomb” 𝑎 phù hợp sao cho giá trị năng

lượng thu được sau khi giải phương trình Schrödinger dừng gần đúng với giá trị năng lượng khi giải bằng Gaussian Kết quả về các giá trị “soft-Coulomb” được thể

hiện trên hình 1.2

Hình 1.2: Đường biểu diễn các giá trị hằng số “soft-Coulomb” theo khoảng cách

liên hạt nhân R

Khi tính HHG của phân tử 𝐻2+ với hạt nhân đứng yên, phần động năng của

hạt nhân trong phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian được bỏ qua Do đó trong phương trình Schrödinger chỉ còn lại động năng của electron, thế Coulomb và

thế năng tương tác giữa electron và trường laser Đồng thời hàm sóng chỉ là hàm sóng của điện tử Trước tiên chúng tôi giải phương trình Schrödinger dừng cho để tìm trạng thái ban đầu của hệ

𝐸𝜓(𝑒, 𝑦, 0) = �−2𝜕𝜕𝜕22−2𝜕𝜕𝜕22+ 𝑉(𝑒, 𝑦)� 𝜓(𝑒, 𝑦, 0) (1.24)

Bằng cách sử dụng phương pháp thời gian ảo, chúng ta tìm hàm sóng của điện tử ban đầu khi chưa bắn xung laser Ở đây hai hạt nhân cố định (𝑅 = 𝑅� = 2 a u ) nên

thế Coulomb không phụ thuộc vào khoảng cách liên hạt nhân R và thế năng tương

tác giữa điện tử với trường laser sẽ có dạng

Với trạng thái ban đầu vừa tìm được, phân tử tương tác với laser và phát ra HHG Lúc này hàm sóng của điện tử 𝜓(𝑒, 𝑦, 𝑡) phụ thuộc thời gian được xác định bằng phương pháp tách toán tử với

𝜓(𝑒, 𝑦, 𝑅, 𝑡) =

𝑒𝑒𝑒 �−𝑖 ∫ �−𝑠𝑠0 2𝜕𝜕𝜕22−2𝜕𝜕𝜕22−2𝜇𝜕𝜇𝜕22+ 𝑉(𝑒, 𝑦, 𝑅) + 𝑉(𝑒, 𝑦, 𝑡)�𝑑𝑡� 𝜓(𝑒, 𝑦, 𝑅, 0)

(1.28) Hàm sóng ban đầu là hàm sóng khi chưa có laser tác dụng, bao gồm cả hàm sóng điện tử và hạt nhân, được xác định bằng cách giải phương trình Schrödinger dừng

�−2𝜕𝜕𝜕22−2𝜕𝜕𝜕22−2𝜇𝜕𝜇𝜕2 2+ 𝑉(𝑒, 𝑦, 𝑅)� 𝜓(𝑒, 𝑦, 𝑅, 0) = 𝐸𝜓(𝑒, 𝑦, 𝑅, 0) (1.29)

Để giải được phương trình Schrödinger của phân tử 𝐻2+ chúng tôi phải sử

dụng xấp xỉ BO Vì khối lượng của hạt nhân lớn hơn rất nhiều lần so với khối lượng

của electron nên chuyển động của electron nhanh hơn rất nhiều so với chuyển động

của hạt nhân Do đó khi xét đến chuyển động của hệ điện tử tại một thời điểm xác định ta có thể xem hệ ion đứng yên Còn khi xét chuyển động của hệ ion ta có thể

xem như hệ điện tử tạo ra một trường trung bình nào đó Với gần đúng này, chúng

ta viết hàm sóng ban đầu của phân tử 𝐻2+ dưới dạng chồng chập của các trạng thái dao dộng điện tử và hạt nhân Nếu gọi 𝜈 là bậc dao động động của hạt nhân, ta có

𝜓(𝑒, 𝑦, 𝑅, 0) = ∑ 𝐶𝜈 𝜈𝜑(𝑒, 𝑦, 𝑅)𝜒𝜈(𝑅) (1.30) Trong đó 𝜑(𝑒, 𝑦, 𝑅), 𝜒𝜈(𝑅) lần lượt là hàm sóng của điện tử và hạt nhân thỏa hai phương trình Schrödinger

�−2𝜇𝜕𝜇𝜕2 2+ 𝑉(𝑒, 𝑦, 𝑅)�𝜑(𝑒, 𝑦, 𝑅) = 𝐸𝑒𝜑(𝑒, 𝑦, 𝑅), (1.31)

�−2𝜇𝜕𝜇𝜕2 2+𝐸𝑒(𝑅)�𝜒𝜈(𝑅) = 𝐸𝜒𝜈(𝑅) (1.32)

Sử dụng xấp xỉ BO, chúng ta sẽ giải hai phương trình (1.31) và (1.32) thay vì

giải phương trình (1.22) Hàm sóng 𝜑(𝑒, 𝑦, 𝑅) được xác định bằng phương pháp

thời gian ảo giải phương trình Schrödinger của điện tử chuyển động ứng với mỗi khoảng cách hạt nhân R cố định Sau khi giải phương trình này chúng tôi thu được

các trị riêng 𝐸𝑒(𝑅) và sử dụng năng lượng này để giải phương trình Schrödinger cho hạt nhân (1.32) cũng bằng phương pháp thời gian ảo để thu được hàm sóng của

hạt nhân dao động 𝜒𝜈(𝑅) Với trạng thái ban đầu 𝜑(𝑒, 𝑦, 𝑅)𝜒𝜈(𝑅), sử dụng phương pháp tách toán tử chúng tôi giải phương trình (1.22) để thu được 𝜓(𝑒, 𝑦, 𝑅, 𝑡) Từ đó chúng tôi thu được HHG thông qua gia tốc lưỡng cực (1.2) Sau đó thực hiện phép

biến đổi Fourier (1.3) của gia tốc lưỡng cực này từ không gian thời gian vào không gian tần số, cuối cùng tính HHG theo công thức (1.4)

1.3.3 Phương pháp tính xác suất ion hóa

Để tính xác suất ion hóa của phân tử 𝐻2+ đầu tiên chúng tôi tiến hành chọn

miền ion hóa như sau

𝑆𝑖 = �(𝑒, 𝑦)/𝑒2+ 𝑦2 ≥ �𝜇2+ 𝑅𝑖�2�, (1.33)