Phương pháp ko trong phân tích kích hoạt neutron trong vùng năng lượng thấp

De Corte [25] đã nghiên cứu phát triển phương pháp này từ năm 1987 và cho đến nay các nhà phân tích kích hoạt cũng còn đang nghiên cứu phát triển nhằm hoàn thiện kỹ thuật phân tích này h

-

HUỲNH TRÚC PHƯƠNG

NEUTRON TRONG VÙNG NĂNG LƯỢNG THẤP

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

Tp.HỒ CHÍ MINH - 2010

HUỲNH TRÚC PHƯƠNG

NEUTRON TRONG VÙNG NĂNG LƯỢNG THẤP

Cộng Hòa Xã Hội Chủ Nghĩa Việt Nam Độc lập - Tự do - Hạnh phúc

-ooOoo -

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan về tính chân thực của bản luận án này Các số liệu trong bản luận

án là của chính bản thân thực hiện Luận án được hoàn thành dưới sự hướng dẫn khoa học của PGS TS Mai Văn Nhơn mà không phải sao chép từ bất cứ công trình nào của người khác

Tác giả luận án

Huỳnh Trúc Phương

LỜI CẢM ƠN

Có được các kết quả trong quá trình nghiên cứu và hoàn thành luận án này là nhờ sự

giúp đỡ tận tình của cán bộ hướng dẫn khoa học, quí Thầy Cô trong Khoa Vật lý, quí Thầy Cô trong bộ môn Vật lý Hạt nhân- Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM, các bạn đồng nghiệp tại phòng phân tích kích hoạt neutron- lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, phòng phân tích kích hoạt neutron- lò phản ứng hạt nhân JRR-3- Tokai, Trung tâm chiếu

xạ neutron và kiểm tra lò phản ứng- Oarai thuộc Cơ quan năng lương nguyên tử Nhật Bản (JAEA) và các nhà khoa học thuộc các cơ quan khác

Nghiên cứu sinh xin chân thành cảm ơn và kính trọng thầy hướng dẫn khoa học PGS TS Mai Văn Nhơn, nguyên Trưởng bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM Trân trọng biết ơn PGS TS Châu Văn Tạo, Trưởng Khoa Vật lý, kiêm Trưởng bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM đã động viên, giúp đỡ và tạo nhiều điều kiện để Nghiên cứu sinh sớm hoàn thành luận án này Trân trọng cảm ơn TS Hồ Mạnh Dũng, Viện cứu hạt nhân Đà Lạt đã chỉ dẫn nhiều kiến thức khoa học quí báu liên quan phương pháp chuẩn hóa k0 Chân thành cám ơn sâu sắc đến TS E Ishitsuka và TS K Ishida, Trung tâm chiếu xạ neutron và kiểm tra lò phản ứng thuộc Cơ quan năng lượng nguyên tử Nhật Bản đã tận tình giúp đỡ và tạo nhiều điều kiện thuận lợi cho công việc thực nghiệm tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai Nghiên cứu sinh xin cảm ơn đến ThS Cao Đông Vũ và các cán bộ thuộc phòng phân tích kích hoạt neutron, lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt đã nhiệt tình giúp đỡ trong những ngày làm thực nghiệm tại lò phản ứng Cảm ơn TS Fumio Sasajma, phó giám đốc Trung tâm Nghiên cứu và phát triển Tokai, kiêm trưởng phòng phân tích kích hoạt neutron lò phản ứng JRR-3 đã nhiệt tình giúp đỡ trong quá trình làm thực nghiệm phục vụ bản luận án này

Nghiên cứu sinh bày tỏ tấm lòng biết ơn sâu sắc đến tập thể Quí Thầy Cô Khoa Vật lý, bộ môn Vật lý Hạt nhân và Phòng Sau Đại học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp HCM đã tạo nhiều điều kiện thuận lợi và giúp đỡ nhiệt tình trong suốt thời gian thực hiện luận án

Nghiên cứu sinh cũng không quên bày tỏ tấm lòng biết ơn sâu sắc đến chương trình MEXT, vì đã hỗ trợ toàn bộ kinh phí cho tôi được làm việc và nghiên cứu ở Nhật Bản trong thời gian qua

LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU

a : Tỉ số phân nhánh

A : Số khối

Asp : Hoạt độ riêng của hạt nhân được đo

b : đơn vị tiết diện hạt nhân

c : hệ số biến hoán trong 1/(1 t)

c (chỉ số) : kí hiệu cho comparator

C : hệ số đếm    m

t t

epiCd : trên cadmi

E : năng lượng neutron

ECd : năng lượng ngưỡng cadmi

E : năng lượng tia gamma

E0 : năng lượng neutron nhiệt [ = 0,025 eV]

r

E : năng lượng cộng hưởng hiệu dụng

EC : bắt electron

f : tỉ số thông lượng neutron nhiệt/neutron trên nhiệt

FCd : hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron trên nhiệt g(Tn) : hệ số Westcott tại nhiệt độ neutron Tn

geo (chỉ số) : hình học đo

Ge : hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt

Gth : hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt

HPGe : detector germanium siêu tinh khiết

INAA : Phân tích kích hoạt nơtron dụng cụ

I0 : tích phân cộng hưởng cho phổ neutron 1/E

I0(α) : tích phân cộng hưởng cho phổ neutron 1/E1+α

I : xác suất lỗ trống sơ cấp lớp L phát ra tia X Lα1, Lα2, Lβ1, …

IC : biến hoán trong

L : năng lượng trung bình của tia X phát ra từ lớp vỏ L3

LEPD : Detectơ photon năng lượng thấp

Np : diện tích đỉnh năng lượng toàn phần của tia gamma

PGNAA : Phân tích kích hoạt với tia gamma tức thời

PK (hoặc L1, L2, L3) : xác suất biến hoán trong thuộc lớp vỏ K (hoặc L1, L2, L3) P/T : tỉ số đỉnh/toàn phần

Q0 : tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng 1/E với tiết diện 2200 ms-1

Q0(α) : tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng 1/E1+α với tiết diện 2200 ms-1ref(chỉ số) : hình học đo tham khảo

R : tốc độ phản ứng (n, ) cho mỗi hạt nhân

RepiCd : tốc độ phản ứng (n, ) trên ngưỡng cadmi cho mỗi hạt nhân

td : thời gian phân rã

ti : thời gian chiếu

tm : thời gian đo

w : khối lượng mẫu

W : khối lượng nguyên tố

Z : số khối

α : độ lệch phổ neutron trên nhiệt

αt : hệ số biến hoán trong toàn phần của các lớp vỏ con

 : cường độ tuyệt đối gamma

 : cường độ bắt electron

p : hiệu suất phát hiện đỉnh năng lượng toàn phần

t : hiệu suất phát hiện toàn phần

 : độ phổ cập đồng vị

 : hằng số phân rã

µ : hệ số suy giảm tuyến tính

 : hàm lượng

0 : tiết diện neutron tại vận tốc 2200 ms-1

e : thông lượng neutron trên nhiệt

th : thông lượng neutron nhiệt

f : thông lượng neutron phân hạch

 : Bề rộng cộng hưởng toàn phần;

 : bề rộng phát bức xạ

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1 Các monitor kích hoạt và các dữ liệu hạt nhân được dùng trong

phương pháp “tỉ số Cd cho đa lá dò” cho việc xác định hệ số  19

Bảng 1.2 Số liệu hạt nhân dùng để tính chỉ số thay đổi phổ r ( ) Tn /T0 23

Bảng 1.3 Số liệu hạt nhân dùng để tính nhiệt độ neutron Tn 24

Bảng 2.1 Các thông s ố phổ neutron tại hai kênh chiếu xạ của lò phản ứng JRR-3 32

Bảng 2.2 Các thông số hạt nhân dùng để xác định nhiệt độ neutron Tn 32

Bảng 2.3 Kết quả thực nghiệm các thông số phổ neutron tại kênh chiếu xạ PN3 32

Bảng 2.4 Hàm lượng các nguyên tố có tiết diện lệch khỏi luật 1/v 33

Bảng 2.5 Các thông số đặc trưng của detector HPGe tại Lab-INAA, JRR-3 34

Bảng 2.6 Các đặc trưng của hệ phổ kế gamma tại Lab-INAA, JRR-3 34

Bảng 2.7 Các thông số phổ neutron tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 42

Bảng 2.8 Các đặc trưng của hệ phổ kế gamma tại Lab-INAA, Đà Lạt 42

Bảng 3.1 Các thông số hạt nhân của phản ứng 98Mo(n, )99Mo(99mTc) 47

Bảng 3.2 Hệ số tự che chắn neutron nhiệt Gth của Mo98 49

Bảng 3.3 So sánh kết tính hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt Ge của Au197 54

Bảng 3.4 Kết quả tính hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt Ge của 98Mo 55

Bảng 3.5 Hệ số tự hấp thụ tia gamma của lá Molybden (Mo) 59

Bảng 3.6 Hệ số tự hấp thụ tia gamma của mẫu hình dây hoặc trụ nhỏ 62

Bảng 3.7 Kết quả tính hệ số tự hấp thụ tia gamma của các loại dây Mo 63

Bảng 4.1 So sánh giá trị COI giữa tính toán và thực nghiệm, số liệu tính được từ phép đo tại khoảng cách 3 cm đối với detector HPGe tại JRR-3, Tokai 90

Bảng 4.2 So sánh giá trị COI giữa tính toán và thực nghiệm, số liệu tính được từ phép đo tại khoảng cách 5 cm đối với detector HPGe tại JRR-3, Tokai 91

Bảng 5.1 Các nguyên tố và các vạch năng lượng quan tâm 94

Bảng 5.2 Các vạch năng lượng nhiễu và vạch năng lượng hiệu chỉnh của các hạt nhân được đo trong nghiên cứu này 95

Bảng 5.3 Hệ số hiệu chỉnh nhiễu do phân hạch của các nguyên tố 99 Bảng 5.4 Hàm lượng các nguyên tố thuộc họ lanthanide, Ta, Th và U trong mẫu SOIL-7

thu được bằng cách đo năng lượng thấp với detector Ge(Li) 100

Bảng 5.5 Hàm lượng các nguyên tố thuộc họ lanthanide, Ta, Th và U trong mẫu SRM

2711 (Montana Soil) thu được bằng cách đo năng lượng thấp với detector Ge(Li) 101

Bảng 5.6 Hàm lượng các nguyên tố thuộc họ lanthanide, Th và U trong mẫu SRM-1633b

thu được bằng cách đo năng lượng thấp với detector HPGe 104

Bảng 5.7 Hàm lượng nguyên tố đất hiếm trong thiên thạch dùng làm “chondrite” 106

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1 Mô hình kích hoạt nhân bia tạo ra nhân phóng xạ 9

Hình 1.2 Phổ neutron trên nhiệt ’e ~ 1/E1+ 17

Hình 2.1 Cấu hình vị trí chiếu xạ neutron của lò phản ứng JRR-3 (tiết diện ngang) 31

Hình 2.2 Cấu hình vị trí chiếu xạ neutron của lò phản ứng JRR-3 (tiết diện dọc) 31

Hình 2.3 Cấu hình và các vị trí đo của detector HPGe tại Lab-INAA, JRR-3 35

Hình 2.4 Ngoại suy đến năng lượng không của phổ 57Co 38

Hình 2.5 Ngoại suy đến năng lượng không của phổ 241Am và 109Cd 38

Hình 2.6 Đường cong biểu diễn hiệu suất detector theo năng lượng E 39

Hình 2.7 Đường cong biểu diễn tỉ số P/T theo năng lượng E 40

Hình 2.8 Mặt cắt ngang vùng hoạt của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 41

Hình 2.9 Container nhựa chiếu ngắn trong kênh 7-1 41

Hình 2.10 Container nhôm chuyên dụng cho chiếu mẫu tại mâm quay 42

Hình 2.11 Đường cong biểu diễn hiệu suất theo năng lượng E tại các vị trí H1, H3, H6 và H8 43

Hình 2.12 Các đường cong P/T theo năng lượng E tại các vị trí đo H1, H3 và H8 44

Hình 3.1 Đường cong biểu diễn hệ số tự che chắn neutron nhiệt của lá Mo theo bề dày t 50

Hình 3.2 Đường thẳng biểu diễn hệ số tự che chắn neutron nhiệt của dây Mo theo bán kính r 50

Hình 3.3 Đường cong biểu diễn mối liên hệ giữa Ge và bề dày t của lá Mo 56

Hình 3.4 Đường cong biểu diễn mối liên hệ giữa Ge và đường kính d của dây Mo 56

Hình 3.5 Dạng hình học tấm một chiều cho sự tự hấp thụ tia gamma 57

Hình 3.6 Dạng hình học dây cho việc tính hệ số tự hấp thụ 60

Hình 4.1 a: hiệu ứng trùng phùng mất số đếm (summing-out); b: hiệu ứng trùng phùng làm tăng số đếm (summing-in) 68

Hình 4.2 A kèm theo B hay XIC,B 71

Hình 4.3 Tia gamma A phát ra do việc bắt e- 73

Hình 4.4 C kèm theo D làm tăng năng lượng EA= EC + ED: hiệu ứng SI 74

Hình 4.5 Phân rã A-B-C-D-E 76

Hình 4.6 Phân rã B-A-C-D-E 76

Hình 4.7 Phân rã B-C-A-D-E 77

Hình 4.8 Phân rã B-C-D-A-E 78

Hình 4.9 Phân rã B-C-D-E-A 78

Hình 4.10 Phân rã bắt e- tầng A 80

Hình 4.11 Phân rã bắt e- tầng C và A 81

Hình 4.12 Phân rã bắt e- tầng C, D và A 82

Hình 4.13 Phân rã bắt e- tầng C, D, E và A 83

Hình 4.14 Trùng phùng tổng A = B+ C+ D 84

Hình 4.15 Mô hình cơ sở dữ liệu quản lý bằng Microsoft Access 2003 87

Hình 4.16 Cửa sổ chọn lựa đồng vị và năng lượng quan tâm 88

Hình 4.17 Cửa sổ truy xuất kết quả COI trong chương trình 88

Hình 4.18 Cửa sổ tính toán kết quả của số đếm sau khi hiệu chỉnh 88

Hình 5.1 Tỉ số hàm lượng nguyên tố trong mẫu SOIL-7 giữa giá trị thực nghiệm đối với giá trị tham khảo từ bảng chứng nhận 102

Hình 5.2 Tỉ số hàm lượng nguyên tố trong mẫu SRM-2711 (Montana Soil) giữa giá trị thực nghiệm đối với giá trị tham khảo từ bảng chứng nhận 102

Hình 5.3 Tỉ số hàm lượng nguyên tố trong mẫu SRM-1633b (Coal Fly Ash) giữa giá trị thực nghiệm đối với giá trị tham khảo từ bảng chứng nhận 104

Hình 5.4 Sự phân bố hàm lượng của các nguyên tố đất hiếm trong thiên thạch theo tiêu chuẩn “chondritie” 105

Hình 5.5 Chuẩn hóa “chondrite” của các mẫu 107

Hình 5.6 So sánh giữa giá trị tham khảo và giá trị thực nghiệm đối với “chondrite” của mẫu SOIL-7 107

Hình 5.7 So sánh giữa giá trị tham khảo và giá trị thực nghiệm đối với “chondrite” của mẫu SRM-2711 108

Hình 5.8 So sánh giữa giá trị tham khảo và giá trị thực nghiệm đối với

“chondrite” của mẫu SRM-1633b 108

LỜI CAM ĐOAN i

LỜI CẢM ƠN ii

LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU iv

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU viii

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ x

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON 1.1 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron 4

1.2 Chuẩn hóa phân tích kích hoạt neutron 9

1.2.1 Phương trình kích hoạt (theo qui ước Hogdahl) 10

1.2.2 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối 11

1.2.3 Phương pháp chuẩn hóa tương đối 12

1.2.4 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố 13

1.2.5 Phương pháp chuẩn hóa k0 14

1.3 Các phương pháp thực nghiệm cho việc xác định các thông số lò phản ứng 16

1.3.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ  16

1.3.2 Thực nghiệm xác định hệ số f (qui ước Hogdahl) 21

1.3.3 Xác định chỉ số thay đổi phổ neutron r ( ) Tn /T0 và nhiệt độ neutron Tn 22

1.4 Hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu 25

1.5 Các vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu tiếp theo 26

1.5.1 Các vấn đề đã nghiên cứu và tồn tại 26

1.5.2 Hướng nghiên cứu tiếp theo 28

Trang

2.1 Lò phản ứng nghiên cứu JRR-3, Tokai (Nhật Bản) 30

2.1.1 Vị trí chiếu xạ 30

2.1.2 Hệ phổ kế tia gamma 33

2.1.3 Thực nghiệm xác định hiệu suất của detector 35

2.1.4 Thực nghiệm khảo sát tỉ số P/T 36

2.2 Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 37

2.2.1 Vị trí chiếu xạ 38

2.2.2 Hệ phổ kế tia gamma 42

2.2.3 Thực nghiệm xác định hiệu suất của detector HPGe 43

2.2.4 Khảo sát đường cong P/T của detector HPGe 44

2.3 Kết luận chương 2 45

CHƯƠNG 3: NGHIÊN CỨU LỰA CHỌN VẬT LIỆU LÀM MONITOR VÀ TÍNH TOÁN CÁC HỆ SỐ HIỆU CHỈNH CỦA CHÚNG 3.1 Lựa chọn vật liệu làm monitor 46

3.1.1 Tiêu chuẩn lựa chọn 46

3.1.2 Chọn lựa vật liệu 46

3.2 Tính các hệ số tự che chắn neutron 48

3.2.1 Tính hệ số tự che chắn neutron nhiệt 48

3.2.2 Tính hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt 51

3.3 Tính các hệ số tự hấp thụ tia gamma và hiệu chỉnh cường độ tia gamma 57

3.3.1 Monitor có dạng tấm 57

3.3.2 Monitor có dạng hình dây ngắn hoặc trụ 59

3.4 Kết luận chương 3 63

4.1 Tổng quan về cơ sở nghiên cứu 65

4.2 Hiệu ứng trùng phùng thực 67

4.2.1 Các khái niệm cơ bản 67

4.2.2 Các vạch tia X từ phép biến hoán trong 69

4.2.3 Các tia X phát ra từ việc bắt electron 70

4.2.4 Tính toán hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho trường hợp đơn giản 71

4.3 Công thức tổng quát cho hiệu chỉnh trùng phùng thực 75

4.3.1 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến biến hoán trong của e- 76

4.3.2 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến quá trình bắt e- 80

4.3.3 Công thức tính hệ số trùng phùng tổng SI[A] cho trường hợp tổng quát 84

4.4 Xây dựng chương trình tính toán hệ số COI 84

4.4.1 Các dữ liệu đầu vào (input data) 84

4.4.2 Các dữ liệu xuất (output data) 86

4.5 Áp dụng chương trình tính hệ số COI cho các đồng vị kích hoạt 89

4.6 Thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực COI của các nguyên tố đất hiếm 89

4.7 Kết luận chương 4 91

CHƯƠNG 5: ÁP DỤNG PHÂN TÍCH NỒNG ĐỘ NGUYÊN TỐ TRONG CÁC MẪU CHUẨN 5.1 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 93

5.1.1 Hiệu chỉnh các phổ nhiễu 94

5.1.4 Kết quả phân tích và so sánh với giá trị chứng nhận 99

5.2 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai 103

5.3 Chuẩn hóa “chondrite” 105

5.4 Kết luận chương 5 109

KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN A/ Các kết quả chính 110

A.1 Các đóng góp mới của luận án 110

A.2 Các nghiên cứu và phát triển của luận án 110

B/ Các giá trị khoa học 111

C/ Các giá trị thực tiễn 112

D/ Hướng nghiên cứu tiếp theo 112

Các công trình đã công bố 113

Tài liệu tham khảo 115

Phụ lục 1 121

Phụ lục 2 129

Phụ lục 3 137

Phụ lục 4 138

MỞ ĐẦU

Kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron lò phản ứng dùng phương pháp chuẩn hóa k0INAA đã được A Simonits [10] đề xuất từ 1975, sau đó F De Corte [25] đã nghiên cứu phát triển phương pháp này từ năm 1987 và cho đến nay các nhà phân tích kích hoạt cũng còn đang nghiên cứu phát triển nhằm hoàn thiện kỹ thuật phân tích này hơn như: kỹ thuật phân tích kích hoạt tia gamma tức thời (PGNAA), kỹ thuật phân tích tia gamma vùng năng lượng thấp (LEPD),v.v…

-Cho đến nay phương pháp chuẩn hóa k0-INAA đã được phát triển và áp dụng phân tích mẫu trong nhiều lĩnh vực khi mẫu đã kích hoạt được đo thông qua hệ phổ kế gamma với detectơ Ge(Li) hoặc HPGe Tuy nhiên, các loại detectơ này có hiệu suất giảm nhanh đối với tia gamma có năng lượng thấp dưới 100 keV và phổ tia gamma thường rất phức tạp trong vùng năng lượng này Như vậy, theo nguyên tắc độ nhạy và độ chính xác sẽ giảm đi khi ta xác định hàm lượng các nguyên tố được đo thông qua các hạt nhân phát tia gamma năng lượng thấp, đặc biệt đối với các nguyên tố đất hiếm Tầm quan trọng cho việc xác định hàm lượng các nguyên tố đất hiếm liên quan đến nhiều lĩnh vực như: Địa chất học, địa hóa học, khoáng vật học và môi trường Để tăng độ chính xác cho phép phân tích tia gamma vùng năng lượng thấp thì việc hiệu chỉnh vài hiệu ứng là cần thiết và đáng được nghiên cứu Luận án này nhằm mục đích hoàn thiện phương pháp chuẩn hóa k0-INAA qua việc nghiên cứu phân tích chính xác hàm lượng nguyên tố phát tia gamma vùng năng lượng thấp Trong luận án này chúng tôi quan tâm đến vùng năng lượng từ 40 đến 400 keV được đo bởi detectơ HPGe Đối tượng nghiên cứu là các nguyên tố đất hiếm thuộc nhóm lanthanide, tantalum, thorium và uranium trong bảng hệ thống tuần hoàn

Để đo chính xác cường độ tia gamma vùng năng lượng quan tâm ở trên thì bài toán hiệu chỉnh các thông số trong phương trình cơ bản của phép phân tích kích hoạt neutron dùng kỹ thuật chuẩn hóa k0-INAA cần được nghiên cứu, các thông số cần hiệu chỉnh bao gồm hiệu chỉnh sự tự hấp thụ tia gamma trong mẫu và chuẩn, hiệu chỉnh trùng phùng thực, hiệu chỉnh các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt, hiệu chỉnh các phản

ứng nhiễu, đặc biệt là hiệu chỉnh sự chồng chập đỉnh tia X và tia gamma Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ tia gamma trong mẫu đã được nhiều tác giả tính toán nhưng chỉ áp dụng cho mẫu thể tích, trong đó F De Corte [25] tính cho mẫu có dạng dây và lá Tuy nhiên khi áp dụng phương pháp này để hiệu chỉnh tự hấp thụ tia gamma năng lượng thấp thì không còn đúng nữa và ta cần phải nghiên cứu thêm Hiệu chỉnh trùng phùng thực cũng được F De Corte

đề cập nhưng chỉ quan tâm sự trùng phùng giữa tia gamma-gamma và gamma-KX đối với các nguyên tố có bậc số Z  72, tức là từ nguyên tố Hf trở về sau, và sau đó được M.C Freitas và F De Corte [30] phát triển và xây dựng công thức tính hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực (COI) có chú ý đến trùng phùng giữa tia gamma-LX khi đo mẫu kích hoạt bằng detectơ LEGe M.C Freitas đã viết chương trình tính hệ số COI bằng ngôn ngữ Fortran 77, tuy nhiên chương trình tính của M.C Freitas không linh động cho người sử dụng và chúng ta cũng không dễ dàng có chương trình này Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt của molybdenum (Mo) được M C Freitas [58] xác định bằng thực nghiệm, J Salgado [46-48] và I F Goncalves [41-43] tính lại bằng phương pháp Monte Carlo với kết quả sai lệch khá cao Nhìn chung, các hiệu chỉnh trên đã được nhiều tác giả thực hiện bằng nhiều phương pháp khác nhau như phương pháp Monte-Carlo, phương pháp thực nghiệm, v, v…, tuy nhiên các phương pháp này đòi hỏi tốn nhiều thời gian và công sức Trên vấn đề hiệu chỉnh này chúng tôi tính toán lại các thông số hiệu chỉnh bằng các công thức đơn giản và nhanh chóng hơn

Luận án bao gồm 5 chương, trong đó chương 1: Tổng quan cơ sở lý thuyết trong phân tích kích hoạt neutron dùng kỹ thuật chuẩn hóa k0-INAA Các vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu tiếp theo cũng được trình bày trong chương này Chương 2: Phương tiện chiếu xạ và thiết bị ghi bức xạ Khảo sát các đặc trưng của hệ thống phân tích kích hoạt neutron tại hai lò phản ứng hạt nhân: Đà Lạt (Việt Nam) và JRR-3, Tokai (Nhật Bản) Thực nghiệm xác định nhiệt độ neutron tại kênh chiếu xạ, thực nghiệm xác định đường cong hiệu suất và tỉ số P/T của detectơ theo năng lượng tia gamma Chương 3 trình bày các phương pháp lựa chọn vật liệu thích hợp dùng làm chất so sánh và tính toán các

hệ số hiệu chỉnh như tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt, hiệu chỉnh tự hấp thụ tia

gamma trong vật liệu, v, v…Chương 4 trình bày chi tiết các hiệu ứng trùng phùng thực cho trường hợp trùng phùng giữa gamma-gamma, gamma-KX và gamma-LX Một chương trình tính hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực có tên là COIPro đã được viết bằng ngôn ngữ C# và tính được cho hai hệ phổ kế tia gamma tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

và tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai Phép đo thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh COI cũng được trình bày trong chương này Chương 5, áp dụng các thông số đã tính toán cũng như thực nghiệm vào việc xác định hàm lượng các nguyên tố đất hiếm, tantalum, thorium và uranium trong các mẫu chuẩn Phép đo thực nghiệm này được thực hiện tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai Cuối cùng là phần kết luận: nêu lên các kết quả chính, các đóng góp mới của luận án, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn và các vấn đề cần tiếp tục nghiên cứu

CHƯƠNG 1

TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

1.1 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron

Từ khi được Geoge de Hevesy và Hilde Levi lần đầu tiên khám phá ra vào năm

1936 cho đến nay, phương pháp phân tích kích hoạt đã có một bề dày lịch sử, và có đóng góp vào sự phát triển và ứng dụng trong khoa học và đời sống của chúng ta Mục đích của phần này là tóm tắt các giai đoạn chính của sự phát triển và ứng dụng phương pháp phân tích kích hoạt neutron từ năm 1936 đến nay Thêm vào đó, phương hướng của sự phát triển phương pháp phân tích kích hoạt neutron (NAA) trong tương lai cũng được đề cập đến

Trước tiên, phương pháp phân tích kích hoạt neutron cuốn hút sự quan tâm của các nhà vật lý hạt nhân và hóa phóng xạ có lẽ là do tính khác thường của phương pháp này, tức là nó chỉ dựa vào tính chất của hạt nhân đồng vị (hơn là dựa vào phản ứng hóa học hoặc phát xạ hay hấp thụ nguyên tử), hạt cơ bản (neutron) và sự phân rã hạt nhân phóng

xạ Phương pháp này cũng khác với các phương pháp phân tích nguyên tố khác là thời gian phân tích mẫu, bởi vì mỗi sản phẩm hạt nhân sau khi chiếu xạ neutron sẽ phân rã với chu kỳ bán hủy đặc trưng của chúng Ban đầu, phương pháp đã được khảo sát bởi các nhà hóa phân tích chỉ là tính tò mò hơn là sự hữu dụng thực sự của nó

Phân tích kích hoạt là gì? Phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tích định lượng các nguyên tố dựa vào sự kích hoạt các nguyên tố hiện diện trong mẫu phân tích bằng chùm hạt nhân tới như neutron nhiệt, neutron nhanh, các hạt tích điện hoặc photon năng lượng cao Trong đó, kích hoạt với neutron nhiệt được dùng rộng rãi nhất do thông lượng lớn và các hạt nhân có tiết diện lớn trong vùng neutron nhiệt Hàm lượng của các bức xạ phát ra (hoặc tức thời hoặc trễ) phụ thuộc vào số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt

Số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỉ lệ với số nguyên tử trong mẫu, vì vậy hàm lượng nguyên tố trong mẫu sẽ định lượng được Đây là một trong những phương pháp phân tích

có độ nạy cao nhất

Để phát triển thành một phương pháp phân tích thực sự hữu dụng, phân tích kích hoạt neutron phải đợi đến khi khám phá ra nguồn neutron thông lượng cao hơn, tức là lò phản ứng hạt nhân, và khám phá khả năng thực hiện phép phân tích kích hoạt thuần túy bởi dụng cụ mà ta gọi là phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA) – và trước hết là khám phá ra detectơ nhấp nháy NaI(Tl) và sau đó là detectơ bán dẫn Ge

Giai đoạn 1936 – 1944

Giai đoạn này, phân tích kích hoạt neutron mang tính chất giới thiệu tổng quan là chủ yếu, bắt đầu từ năm 1936 do Hevesy và Levi giới thiệu Sự phát triển của phương pháp trong suốt giai đoạn này rất chậm chạp do chỉ có nguồn neutron thông lượng thấp, các detectơ ghi bức xạ và các thiết bị điện tử khá thô sơ Nguồn neutron đồng vị ( hầu hết

là loại nguồn (, n)) hoặc máy gia tốc hạt đã được sử dụng cho mục đích phân tích kích hoạt Với các loại nguồn này, thông lượng neutron nhiệt chỉ khoảng 5x105 n.cm-2s-1 Chưa

có hệ phổ kế gamma tại thời kỳ này, vì thế việc tách hóa sau khi chiếu xạ và đếm hạt bêta với ống đếm Geiger-Muller hoặc ống đếm tỉ lệ là cần thiết Vì vậy, phương pháp NAA có

độ nhạy kém và chỉ có thể phân tích được vài nguyên tố có tiết diện bắt neutron lớn, hàm lượng nguyên tố cao trong mẫu là chủ yếu

Giai đoạn 1944-1950

Vào năm 1944, một sự kiện quan trọng là lần đầu tiên trên thế giới lò phản ứng hạt nhân đã được xây dựng và hoạt động ổn định, đó là lò phản ứng hạt nhân X-10 tại phòng thí nghiệm Quốc gia Oak Ridge (Mỹ) Lò phản ứng hạt nhân đóng vai tròn quan trọng trong nhiều lĩnh vực khoa học kỹ thuật và đã mở ra bước phát triển nhảy vọt trong lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron Lò phản ứng tạo ra thông lượng 5x1011n.cm-2s-1 gấp 106lần nguồn neutron đồng vị và máy phát hạt trước đây Như vậy hoạt độ riêng của hạt nhân sau khi chiếu xạ neutron cao gấp 106 lần hoạt độ thu được từ chiếu xạ bởi nguồn neutron đồng vị Trong lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron, điều này có ý nghĩa đối với một số lớn các nguyên tố có thể phát hiện được với hàm lượng microgram ( g), nanogram (ng)

và thậm chí là picogram (pg)

Đặc biệt tại Oak Ridge, các nguyên tố vết đã được nghiên cứu một cách khá chi tiết Tuy nhiên, các nghiên cứu này vẫn không dễ dàng do không có hệ phổ kế gamma, vì vậy cần phải được tách hóa và sau đó hoạt độ được đo với ống đếm Geiger-Muller hoặc ống đếm tỉ lệ Trong giai đoạn này, các lò phản ứng hạt nhân khác cũng được xây dựng và

đi vào hoạt động, không chỉ ở Mỹ mà còn ở nhiều quốc gia khác Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng hạt nhân đã được công nhận rộng rãi như là một phương pháp phân tích nguyên tố có độ nhạy và độ chính xác cao Vào cuối giai đoạn này

số lượng báo cáo cũng như xuất bản về lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron đã tăng lên hàng chục lần

Giai đoạn 1950-1960

Sự tiến triển lớn mạnh của phân tích kích hoạt neutron là vào năm 1950, nhờ việc ứng dụng detectơ nhấp nháy NaI(Tl) để đo tia gamma của các hạt nhân bức xạ Với detectơ này một dãy rộng năng lượng tia gamma từ 100 keV đến 3000 keV được ghi nhận với hiệu suất cao Song song đó, các máy phân tích biên độ xung đơn kênh (SCA) rồi đa kênh (MCA) lần lượt ra đời và đã đóng góp rất lớn vào sự phát triển của phương pháp phân tích kích hoạt neutron Tuy nhiên, với detectơ NaI(Tl) có độ phân giải năng lượng kém, thường vào khoảng 50 keV đối với tia gamma năng lượng 1000 keV, dẫn đến vài hạn chế cho việc phân tích đa nguyên tố trong mẫu Vì vậy, chương trình máy tính fit bình phương tối thiểu đã được phát triển để giải quyết một số lớn các đỉnh chồng chập trong phổ Do các ưu điểm cũng như các mặt hạn chế về thiết bị trong giai đoạn này mà

số lượng các ứng dụng của INAA đạt con số hàng trăm

Giai đoạn 1960-1970

Vấn đề độ phân giải năng lượng detectơ đã được giải quyết vào năm 1960 bằng việc chế tạo thành công detectơ bán dẫn Ge(Li) Với detectơ ghi bức xạ gamma loại mới này, độ phân giải năng lượng tốt hơn 10 đến 20 lần so với detectơ NaI(Tl), nghĩa là độ phân giải năng lượng 13 keV, vì vậy vấn đề chồng chập các đỉnh năng lượng trong phổ gamma đã được giải quyết Lúc đầu, do khó khăn trong việc sản suất tinh thể của detectơ Ge(Li) mà detectơ Ge(Li) chỉ có thể tích vùng hoạt khá nhỏ Vì vậy, mặc dù độ phân giải

tốt nhưng hiệu suất ghi của nó kém hơn so với detectơ NaI(Tl) Tuy nhiên, trong giai đoạn này, detectơ Ge(Li) thể tích lớn hơn cũng được sản xuất và kết nối với máy phân tích đa kênh 4096 kênh, hiệu suất đạt được khoảng 530%

Với sự thuận lợi về độ phân giải năng lượng mà các ứng dụng của INAA trong nhiều lĩnh vực khoa học kỹ thuật, y học, công nghiệp tăng lên đáng kể Vào cuối giai đoạn này, các báo cáo liên quan đã lên con số hàng ngàn

Giai đoạn 1970-1991

Giai đoạn này có lẽ được xem như là giai đoạn triển khai và ứng dụng phương pháp INAA mạnh nhất Cũng trong thời gian này, một phương pháp mới được phát triển vào năm 1975 bởi A Simonits: phương pháp chuẩn hóa k0 và sau này, năm 1987, F De Corte

đã hoàn thiện phương pháp k0 với việc đo mẫu bằng detectơ Ge(Li) Cho đến thời điểm này phương pháp INAA đã có một số đóng góp đáng kể cho khoa học và đời sống Đóng góp quan trọng cho khoa học bao gồm: Phát triển phương pháp INAA, đo thông lượng neutron lò phản ứng hạt nhân, phát triển một phương pháp cho việc phân tích các nguyên

tố vết mà trước đây không có phương pháp phân tích nào mà có thể phát hiện và đo định lượng một số lớn các nguyên tố hiện diện trong mẫu với hàm lượng cực thấp Các đóng góp quan trọng của INAA gồm:

- Mở ra lĩnh vực phân tích nguyên tố vết và tầm quan trọng của chúng

- Phân tích nguyên tố vết trong mẫu sinh học

- Hỗ trợ sự phát triển công nghiệp bán dẫn

- Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu môi trường

- Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu mỹ thuật

- Hỗ trợ trong phân tích nguyên tố trong thiên thể

- Cung cấp một phương pháp có giá trị cho việc chứng nhận các vật liệu chuẩn

- Trong công việc pháp lý, giúp phân tích các nguyên tố vết quan trọng để xác định sự bình thường hay khác thường nguồn gốc của các mẫu dùng làm chứng cớ để nhận diện tội phạm

- Địa chất: nghiên cứu quá trình hình thành các loại đất đá, thâm dò và khai thác dầu

mỏ

- Nông nghiệp: phân tích các nguyên tố vi lượng trong đất và cây trồng

- Hóa sinh, dinh dưỡng và dịch tễ học

Trong giai đoạn này, hàng loạt các phương pháp phân tích kích hoạt dùng neutron hoặc các hạt khác song song phát triển như: phân tích kích hoạt với neutron trên nhiệt, phân tích kích hoạt với gamma tức thời, phân tích kích hoạt với neutron 14 MeV, phân tích kích hoạt với nguồn Cf-252, phân tích kích hoạt với lò phản ứng xung, phân tích kích hoạt cho phép đo U và Th qua phân rã neutron, phương pháp chuẩn đơn và chuẩn hóa k0

trong phân tích kích hoạt neutron Hai phương pháp kích hoạt không dùng nguồn neutron gồm: phân tích kích hoạt với hạt tích điện, phân tích kích hoạt photon Mặc dù có vài phương pháp trên ra đời sớm hơn 1960 nhưng hầu hết chúng phát triển mạnh vào 1960 đến 1970, thậm chí cả những năm 1980

Giai đoạn 1991-2009

Trong giai đoạn này, hầu như tất cả các lò phản ứng trên thế giới đều dùng phương pháp INAA để phân tích các nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau, đặc biệt là phát triển và áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0 Phương pháp mới và hiện đại này cho phép

ta phân tích được đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu mà không dùng đến mẫu chuẩn như các phương pháp thường dùng trước đây Một tổ chức Quốc tế cho người sử dụng phương pháp k0 đã ra đời và Hội nghị Quốc tế đầu tiên được tổ chức vào năm 1992 tại trường Đại học GENT (Bỉ) Cho đến nay, hội nghị Quốc tế cho người sử dụng phương pháp k0 đã được tổ chức được 5 lần với hàng trăm báo cáo về sự phát triển và ứng dụng của phương pháp này

Điểm nổi bật nhất trong các báo cáo ở các hội nghị này là đề ra phương hướng cho

sự phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 trong giai đoạn hiện nay như sau:

- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma tức thời

- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma vùng năng lượng thấp

- Phát triển và ứng dụng các phần mềm k0-IAEA, Kayzero for Window, k0-Dalat,… Cùng với sự phát triển chung của các nhà phân tích kích hoạt neutron sử dụng phương pháp chuẩn hóa k0 trên thế giới và ở Việt nam, luận án này đã nghiên cứu các cơ

sở cho phép đo tia gamma vùng năng lượng thấp với detectơ HPGe mà trước đây đã bỏ qua vài thông số hiệu chỉnh Với kết quả nghiên cứu này, luận án đã đóng góp một phần vào việc hoàn thiện phương pháp chuẩn hóa k0 ứng dụng vào các lĩnh vực khoa học kỹ thuật và phát triển đời sống của chúng ta

1.2 Chuẩn hóa phân tích kích hoạt neutron

Cơ sở cho việc phân tích kích hoạt neutron là dựa vào phản ứng hạt nhân của các đồng vị bia với neutron từ lò phản ứng hạt nhân Hình 1.1 cho ta thấy mô hình tổng quát của phương pháp kích hoạt neutron đối với một hạt nhân bia cho trước: phản ứng hạt nhân thường quan tâm nhiều nhất trong phân tích kích hoạt neutron là phản ứng (n, ) với một hạt nhân X (nhân bia) hấp thụ một neutron sẽ tạo ra một nhân phóng xạ có cùng số Z nhưng khối lượng nguyên tử tăng lên một đơn vị và phát ra bức xạ gamma tức thời:

1.2.1 Phương trình kích hoạt (theo qui ước Hogdahl)

Nhân bia sau khi bị kích hoạt neutron từ lò phản ứng và hoạt độ của các hạt nhân hình thành được đo bằng hệ phổ kế gamma với detectơ germanium, thì mối liên hệ giữa tốc độ phản ứng (R) và số đếm (Np ) thu được tại đỉnh năng lượng toàn phần như sau:

N / tS.D.C.W

NA – hằng số Avogadro,

W – khối lượng nguyên tố được chiếu xạ (g),

 – độ phổ cập đồng vị bia,

A – khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia,

0 – tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1,

th – thông lượng neutron nhiệt,

e – thông lượng neutron trên nhiệt,

I0()– tiết diện tích phân cộng hưởng cho phổ 1/E1+,

Gth – hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt,

Ge – hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt,

S = 1 – exp(-ti), ti – thời gian chiếu,  - hằng số phân rã,

D = exp(-td) , td – thời gian phân rã,

C = [1 – exp(-tm)]/( tm),

γ - cường độ tuyệt đối của tia gamma được đo,

p – hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng toàn phần

Khối lượng (g) của nguyên tố cần phân tích (kí hiệu là a) thu được từ (1.2) như sau:

1.2.2 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối

Hàm lượng nguyên tố a, a(g/g) có thể thu được bằng việc chiếu kèm mẫu với một monitor thông lượng chuẩn (kí hiệu: m) và áp dụng phương trình (1.4) dưới đây:

a , p

m , p

a , 0 a , e a , th

m , 0 m , e m , th

a a , 0 a m

m m , 0 m a

m , sp a

m p

)(QGfG

)(QGfG.A

A.A

C.D.S.w

tNg

/g

tN

Asp  p m : hoạt độ riêng (phân rã/giây/gam);

429 , 0 E

429 , 0 Q ) ( I )

(

Q

r 0

0

0

r

E : năng lượng cộng hưởng trung bình

Khi áp dụng phương trình (1.4) để tính hàm lượng các nguyên tố trong một mẫu cho trước thì hệ số f và α phải không thay đổi trong quá trình chiếu xạ

Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối về mặt thực nghiệm thì rất đơn giản, chỉ cần biết chính xác các thông số A, θ, γ và 0 của cả nguyên tố phân tích và monitor Về nguyên tắc các số liệu hạt nhân này có thể tìm thấy trong các tài liệu tham khảo; tuy nhiên, chúng

có các độ chính xác khác nhau và như vậy sẽ dẫn đến sai số trong phép phân tích

1.2.3 Phương pháp chuẩn hóa tương đối

Trong phương pháp chuẩn hóa tương đối, một mẫu chuẩn (kí hiệu s) với khối lượng Ws biết trước của nguyên tố phân tích được chiếu kèm theo mẫu và cả hai được đo cùng điều kiện hình học ứng với một detectơ germanium Như vậy, ta có thể viết lại phương trình (1.3) đối với nguyên tố chuẩn và lập tỉ số khối lượng giữa mẫu và chuẩn sẽ dẫn tới phương trình (1.6) dưới đây:

a , p

s , p

a , 0 a , e a , th

s , 0 s , e s , th

s

m p a

m p

)(QGfG

)(QGfG.W.C.D

tN

C.D

tN

Ở đây ta cũng giả sử rằng trường thông lượng neutron giữa vị trí mẫu phân tích và

vị trí mẫu chuẩn trong container chiếu xạ không đổi nên có thể bỏ qua hoặc đã được hiệu chỉnh Hiệu suất của detectơ Ge trong (1.6) vẫn được giữ lại nhằm hiệu chỉnh trường hợp

sự suy giảm cường độ gamma trong mẫu và chuẩn khác nhau; chỉ có trường hợp năng lượng tia gamma cao và khoảng cách nguồn-detectơ lớn thì ta có thể xem các tia gamma xuyên qua mẫu như là chùm tia song song đến bề mặt detectơ, vì thế tỉ số εp,s/εp,a sẽ được thay thế bằng tỉ số Fatt,s/Fatt,a ( với Fatt = hệ số hiệu chỉnh sự suy giảm tia gamma) mà không đề cập đến hiệu suất detectơ Trong phương trình (1.6) ta chỉ có thể loại bỏ hệ số f nếu như:

- Ge,s Q0,s (α) << Gth,s f và Ge,a Q0,a (α) << Gth,a f;

- hoặc Gth,s = Gth,a = Ge,s = Ge,a = 1

Trong các trường hợp này cùng với điều kiện Fatt,s = Fatt,a = 1, ta thu được phương trình đơn giản như sau:

s

m p a

m p

C.D.S.W

tN

C.D.S.w

tNg

/g

Lưu ý rằng Np trong (1.7) không cần hiệu chỉnh các hiệu ứng trùng phùng thực bởi

vì mẫu và chuẩn được đo tại cùng khoảng cách nguồn-detectơ

Vấn đề khó khăn trong phương pháp tương đối là ở chỗ phân tích mẫu đa nguyên

tố, bởi vì việc chuẩn bị, đo đạc và tính phổ của mẫu chuẩn là công phu và khó khăn, chưa nói đến vấn đề mất thông tin của các nguyên tố trong mẫu phân tích do không có trong mẫu chuẩn chiếu kèm

1.2.4 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố

F Girardi và cộng sự [32] đầu tiên đã đưa ra một phương pháp gọi là phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố Trong phương pháp này, một hệ số k được dùng và được xác định bằng thực nghiệm bằng cách chiếu kèm một mẫu chuẩn với một chất so sánh đơn nguyên tố (chuẩn đơn nguyên tố, kí hiệu c), khi đó

c , sp

s , sp c

A

A ) s (

Từ công thức (1.4) ta có:

c , p

s , p

c , 0 c , e c , th

s , 0 s , e s , th

c c , 0 c s

s s , 0 s c

)(QGfG

)(QGfG.A

A)s(k

, sp

a m

p

)s(k

1.A

C.D.S.w.t/Ng/



với điều kiện θa = θs , và

- Hiệu ứng tự che chắn neutron phải giống nhau trong tất cả các lần chiếu xạ, nghĩa là

    Lời giải dễ dàng nhất cho các trường hợp này là Gth = Ge =1

- Hệ số f và α không khác nhau trong các điều kiện chiếu xạ, tức là  f anal  f kc( s )và

  anal   k ( s )

- Hiệu suất ghi của detectơ phải giống nhau trong các lần đo, tức là các phép đo phải cùng dạng hình học nguồn-detectơ, p,a p,s

1.2.5 Phương pháp chuẩn hóa k 0

Để làm cho phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố có thể ứng dụng rộng rãi hơn

và làm cho phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối chính xác hơn, A Simonits [10] đã đề nghị dùng hệ số k0 xác định trước bằng thực nghiệm, nó bao gồm các hằng số hạt nhân thành phần và độc lập với phổ neutron và cấu hình detectơ

Theo khái niệm, phương pháp chuẩn hóa k0 trong kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron có thể đạt được theo hai cách khác nhau:

1 Nếu các hệ số kc xác định bằng thực nghiệm trong phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố được chuẩn hóa cho các điều kiện thực nghiệm về chiếu xạ (f, ) và đo (p), thì

từ phương trình (1.9) ta thu được:

s , p

c , p

s , 0 s , e s , th

c , 0 c , e c , th c

c ,

)(QGfG

)(QGfG)

s(k)s(k

c , p

s , 0 s , e s , th

c , 0 c , e c , th

c , sp

s , sp

.)(QGfG

)(QGfG.A

s , 0 s s c c

, 0

A

A ) s ( k

Hệ số k0,c(s) của các nguyên tố đã được xác định bằng thực nghiệm tại nhiều lò phản ứng như THETIS (Gent, Bỉ), WWR-M (Budapest, Hungary), v.v…, và đã xuất bản trong nhiều tài liệu [27, 28] và được xem như thông số hạt nhân hữu dụng cho bất kỳ nguồn neutron nào

Bây giờ ta giả sử rằng một mẫu được chiếu kèm theo một monitor dùng làm chất

so sánh (m) thì hàm lượng của nguyên tố phân tích có thể thu được như sau:

a , p

m , p

a , 0 a , e a , th

m , 0 m , e m , th

c , 0

c , 0

m , sp a

m p

)(QGfG

)(QGfG.)a(k

)m(k.A

C.D.S.w

tNg

/g

2 Nếu trong phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối tập số liệu hạt nhân [ Am a a 0,a/Aa

m m 0,m] của phương trình (1.4) được thay thế bằng hằng số hạt nhân k0,m(a), thì ta thu được

a , p

m , p

a , 0 a , e a , th

m , 0 m , e m , th

m , 0 m

, sp a

m p

)(QGfG

)(QGfG.)a(k

1.A

C.D.S.w

tNg

/g

với k0,m(a) = k0,c(a)/k0,c(m)

Ở đây ta cần lưu ý rằng tất cả thông số liên quan đến vị trí chiếu xạ (th, f và ) phải không thay đổi trong quá trình chiếu mẫu, và giá trị diện tích đỉnh năng lượng toàn phần Np phải được hiệu chỉnh

Tuy nhiên trong phép phân tích ta cũng gặp vài hạt nhân như Eu, Lu và Yb với các phản ứng hạt nhân [151Eu(n, )152mEu, 151Eu(n, )152Eu, 176Lu(n, )177Lu và 168Yb(n,

)169Yb] có tiết diện không tuân theo luật 1/v Khi đó tỉ số

) ( Q G f G

) ( Q G f G

a , 0 a , e a , th

m , 0 m , e m , th

  6

a , p

m , p

a , 0 0 n m

, n a a , th

m , 0 0 n m

, n m m , th

m , 0 m

, sp a

m p

)(s.T/T)(G)T(gG

)(s.T/T)(G)T(gG.)a(k

1.A

C.D.S.w

tNg

Đối với hạt nhân có tiết diện không tuân theo luật 1/v thì

484,0

s0 0 r (1.17)

Tóm lại, để phát triển và ứng dụng phương pháp chuẩn hóa k0 các vấn đề sau đây

ta phải đề cập đến:

1 Thực nghiệm xác định hằng số k0

2 Thực nghiệm xác định thông số phổ neutron tại vị trí chiếu xạ th, , f và Tn

3 Thực nghiệm xác định hiệu suất detectơ p

4 Hiệu chỉnh diện tích đỉnh năng lượng toàn phần Np: hiệu chỉnh trùng phùng thực, hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu, hiệu chỉnh sự suy giảm cường độ tia gamma, v,v…

5 Tính toán hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt

1.3 Các phương pháp thực nghiệm cho việc xác định các thông số lò phản ứng

hệ số  không thay đổi tại mỗi vị trí chiếu xạ trừ khi có sự thay đổi cấu hình cũng như thay đổi thanh nhiên liệu của lò phản ứng

Có 3 phương pháp thực nghiệm xác định hệ số :

- Phương pháp bọc cadmi cho đa lá dò

- Phương pháp tỉ số cadmi cho đa lá dò

- Phương pháp ba lá dò chiếu trần

Sau đây ta lần lượt trình bày ba phương pháp thực nghiệm này:

1.3.1.1 Phương pháp bọc cadmi cho đa lá dò

Theo phương pháp này, một bộ các monitor được chiếu đồng thời có bọc một lớp cadmi và được đo trên một detectơ Ge với đường cong hiệu suất được biết khá chính xác Nếu tất cả monitor có giá trị (v)1/v lên tới ~1,5eV, hệ số  có thể thu được từ hệ số góc (-) của đường thẳng khi ta vẽ:

 i  sp iCd

G)

(Q.F.)

i(k

AE

Hình 1.2 Phổ neutron trên nhiệt ’e ~ 1/E1+.0,01

với i là kí hiệu cho các đồng vị 1, 2,…N;

FCd,i là hệ số hiệu chỉnh cho sự truyền qua Cd của các neutron trên nhiệt [70]

Vế trái của phương trình (1.18) là một hàm theo , như vậy một phép tính lặp có thể được áp dụng, nghĩa là bằng việc giải phương trình (1.18) với  = 0 cho kết quả của phép gần đúng bậc nhất  = 1, và cứ tiếp tục như thế lặp đến kết quả hội tụ cuối cùng Hoặc bằng phép tính toán, hệ số  có thể nhận được cùng giá trị như trên từ phương trình:

2 N

i

i r i

r

N i

N

i

N i

i r i

r

N

ElogE

log

N

TlogT

logN

ElogE

Cd i sp i

i

G)

(Q.RF.)

i(k

AE

bố từ thấp đến cao Sự lựa chọn này giúp kiểm tra sự tuyến tính trong phương trình (1.18),

và chứng minh rằng α là một hằng số khắp cả vùng năng lượng neutron trên nhiệt trong lò phản ứng Trong thực nghiệm xác định hệ số  ta thường dùng các monitor 197Au-238U-

98

Mo-64Zn có bọc lớp cadmi Nếu ta dùng các monitor 197Au-96Zr-94Zr làm monitor có bọc cadmi thì ta gọi là phương pháp “bọc cadmi cho ba lá dò”

1.3.1.2 Phương pháp tỉ số cadmi cho đa lá dò

A Simonits và F De Corte [11] và L Moens [55] đã phát triển một kỹ thuật cho việc xác định , đó là phương pháp “tỉ số Cd cho nhiều monitor” Theo phương pháp này, một

bộ các monitor kích hoạt cộng hưởng i = 1, 2,…., N, mỗi monitor được đặc trưng bằng một năng lượng ngưỡng hiệu dụng, E i, được chiếu với việc có bọc hoặc không bọc lớp cadmi Với mỗi monitor, tỉ số cadmi, RCd , được cho bởi:

epiCd

i sp

i sp

i 0 e

i 0 th i

Cd

A

A ) ( I

1

A là hoạt độ riêng của monitor i, tương ứng cho việc chiếu xạ trần và có bọc Cd Nếu tất cả monitor có giá trị (v)1/v lên tới ~1,5eV , hệ số  có thể thu được

từ hệ số góc của đường thẳng khi ta vẽ:

 Cd i Cd i  0 i e i th i

i

G/G)(Q1RF

Elog

với FCd,i là hệ số hiệu chỉnh cho sự truyền qua Cd của các neutron trên nhiệt [70]

Trong thực nghiệm xác định hệ số  ta thường dùng các monitor được cho trong bảng 1.1

Bảng 1.1 Các monitor kích hoạt và các dữ liệu hạt nhân [65] được dùng trong phương

pháp “tỉ số Cd cho đa lá dò” cho việc xác định hệ số  FCd = 1, ngoại trừ Au

1,993  0,054 53,1  3,3

3,19  0,045 1,908  0,093 5,05  0,10

2,695 ngày

22,3 phút

27 ngày 5,271 năm 66,02 giờ 6,02 giờ 13,76 giờ

244 ngày 64,03 ngày

Cũng tương tự như phương pháp bọc cadmi cho đa lá dò, vế trái của phương trình (1.22) là một hàm theo , như vậy một phép tính lặp sẽ được áp dụng, nghĩa là bằng việc giải phương trình (1.22) với  = 0, cho kết quả của phép gần đúng bậc nhất  = 1, và cứ tiếp tục như thế lặp đến kết quả hội tụ cuối cùng

Hoặc bằng phép tính toán, hệ số  có thể giải được từ phương trình:

i i , r i

, r

i , th i , e i , 0 i , Cd i , Cd

i , r N

i i , r i

,

r

N

E log E

log

N

G / G ) ( Q ) 1 R F (

E log

G / G ) ( Q ) 1 R F (

E log

N

E log E

log

=0 (1.23)

1.3.1.3 Phương pháp đa lá dò chiếu trần

Phương pháp đa lá dò chiếu trần chủ yếu thích hợp cho việc xác định hệ số  trong phân tích kích hoạt neutron lò phản ứng Theo phương pháp này, một bộ gồm N monitor cùng với một monitor “tham khảo” được chiếu không cần bọc lớp cadmi và hoạt độ của các monitor được đo với detectơ Ge đã biết đường cong hiệu suất chính xác Nếu tất cả các monitor có tiết diện neutron (v)1/v lên tới ~1,5eV, hệ số  có thể thu được từ hệ

số góc của đường thẳng khi ta vẽ:

log Er,iAi theo logEr i (1.24) với

ref , th ref , e ref , 0 i th i e i 0

ref , p Au

, 0 ref , sp i p Au , 0 i sp i

G / G ) ( Q G / G ) ( Q

) ref ( k / A )

i ( k / A A

Trong phương trình (1.25) kí hiệu “ref” tương ứng với monitor “tham khảo”

Cũng tương tự như phương pháp “bọc cadmin cho đa lá dò” và “tỉ số cadmi cho đa lá dò”,

hệ số α cũng có thể được xác định theo phương trình:

i i

log

N

A E log A

E log N

E log E

log

= 0 (1.26)

Lưu ý rằng phương trình (1.26) không tính cho monitor “ref” trong dãy i và nếu như số monitor nhỏ nhất là 3 (N = 2 cộng với một monitor “ref”) thì sẽ dẫn đến phương pháp “ba lá dò chiếu trần” Khi đó, α được tính từ phương trình:

0 G / G ) ( Q b G / G ) ( Q a G / G ) ( Q )

b

a

(  0,1  e,1 th,1 0,2  e,2 th,2  0,3  e,3 th,3  (1.27) với

1

3 , p

1 , p

Au , 0

Au , 0

1 , sp

3 , sp

1

2 , p

1 , p

Au , 0

Au , 0

1 , sp

2 , sp

.)3(k

)1(k.A

A1b

.)2(k

)1(k.A

A1a

1.3.2 Thực nghiệm xác định hệ số f (qui ước Hogdahl)

1.3.2.1 Phương pháp tỉ số cadmi

Tỉ số thông lượng neutron nhiệt/neutron trên nhiệt, f th /e, thu được bằng cách dùng các thực nghiệm cho việc xác định 

Thật vậy, từ công thức (1.21) khi có tính đến hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt,

f có thể xác định được từ phép đo tỉ số Cd đối với một monitor như sau:

F Cd r R Cd r 1Q 0 ( ) G e r / G th r

f    (1.29) Trong công thức (1.29) chỉ số r kí hiệu cho monitor tỉ số thông lượng neutron với giá trị Q0 và E rđược biết khá chính xác khi chiếu có bọc và không bọc lớp Cd

1.3.2.2 Phương pháp ba lá dò chiếu trần

Từ việc xác định hệ số  theo phương pháp “ba lá dò chiếu trần”, ta có thể rút ra biểu thức xác định tỉ số thông lượng neutron f như sau:

2 , p

1 , p

c , 0

c , 0 1 , th 2 , sp

1 , sp 2 , th

2 , 0 2 , sp

1 , sp 2 , e 1

, 0 2 , p

1 , p

c , 0

c , 0 1 , e

) 2 ( k

) 1 ( k G A

A G

) ( Q A

A G ) ( Q ) 2 ( k

) 1 ( k G f

vị Am-Be và vị trí mâm quay của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Kết quả phù hợp khá tốt với các tác giả trước đây [3, 4] Gần đây K J J Koster-Ammerlaan [53] tìm thấy ba monitor Au-Cr-Mo cũng thích hợp dùng để xác định hệ số α và f tại các vị trí chiếu xạ quan tâm

1.3.3 Xác định chỉ số thay đổi phổ neutron trên nhiệt và nhiệt độ neutron

1.3.3.1 Xác định chỉ số thay đổi phổ neutron trên nhiệt r ( ) Tn /T0

Chỉ số thay đổi phổ neutron trên nhiệt r ( ) Tn/T0 là một phép đo tỉ số mật độ neutron trên nhiệt đối với mật độ neutron toàn phần Theo chú thích của Westcott [15] và theo qui ước của Ryves [68] thì chỉ số thay đổi phổ có thể tính từ phương trình như sau: