BẢNG CÁC CHỮ VIẾT TẮT ACTL Thư viện kích hoạt từ Livemore ACTivation Library DETEFF Chương trình mô phỏng Monte Carlo DETEFF DETector EFFiciency ENDF Số liệu hạt nhân ENDF Evaluated Nucl
Trang 2Phản biện độc lập 2: PGS.TS Bùi Văn Loát
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS TS CHÂU VĂN TẠO
TP HỒ CHÍ MINH – 2013
Trang 3Cộng Hòa Xã Hội Chủ Nghĩa Việt Nam Độc lập - Tự do - Hạnh phúc
-ooOoo -
LỜI CAM ĐOAN
Tôi xin cam đoan về tính chân thực của luận án Các số liệu trong luận án là của chính bản thân thực hiện Luận án được hoàn thành dưới sự hướng dẫn khoa học của PGS TS Châu Văn Tạo mà không phải sao chép từ bất cứ công trình nào của người khác
Tác giả luận án
Trần Thiện Thanh
Trang 4LỜI CẢM ƠN
Trong suốt quá trình thực hiện luận án, nghiên cứu sinh đã nhận được nhiều
sự giúp đỡ tận tình, chu đáo và tỉ mỉ với tinh thần khoa học và trách nhiệm cao của Thầy/Cô trong bộ môn Vật lý Hạt nhân, các bạn đồng nghiệp gần xa Nhân đây, xin cho phép nghiên cứu sinh gửi lời biết ơn chân thành và kính trọng nhất đến:
PGS TS Châu Văn Tạo không chỉ là Thầy hướng dẫn khoa học đã gợi ý đề tài, tận tình hướng dẫn, động viên và truyền đạt kinh nghiệm quý báu trong nghiên cứu khoa học Bên cạnh đó, Thầy đã tạo những điều kiện thuận lợi nhất để nghiên cứu sinh sớm hoàn thành luận án
PGS TS Mai Văn Nhơn, TS Trương Thị Hồng Loan là Thầy/Cô đã giảng dạy cho nghiên cứu sinh những bài học đầu tiên về phân tích phổ gamma trong quá trình học tập ở bậc cao học Đây chính là tiền đề cho nghiên cứu sinh có thể tiếp cận được với những kiến thức cao hơn trong quá trình học tập của mình
TS Marie – Christine Lépy, TS Marie Martine Bé, TS Laurent Ferreux đã tận tình giúp đỡ và tạo nhiều điều kiện thuận lợi trong quá trình đo thực nghiệm ở phòng thí nghiệm quốc gia Henri Becquerel, Pháp
Nghiên cứu sinh cũng bày tỏ tấm lòng biết ơn sâu sắc đến quý Thầy/Cô, quý đồng nghiệp trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Phòng Đào tạo Sau Đại học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp HCM đã tạo nhiều điều kiện thuận lợi và giúp đỡ nhiệt tình trong suốt thời gian thực hiện luận án
Nghiên cứu sinh cũng không quên bày tỏ tấm lòng biết ơn sâu sắc đến Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Pháp (CEA) đã hỗ trợ toàn bộ kinh phí cho nghiên cứu sinh được làm việc và nghiên cứu ở Pháp trong thời gian qua
Cuối cùng, con xin gửi lời biết ơn chân thành tới ba mẹ, gia đình luôn động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi nhất cho con hoàn thành luận án
Trang 5Lời cam đoan
Lời cảm ơn
Mục lục
Bảng các chữ viết tắt vi
Danh mục các bảng viii
Danh mục các hình vẽ, đồ thị xi
Mở đầu 1
Chương 1 Tổng quan 3
1.1 Tổng quan về vấn đề nghiên cứu 3
1.1.1 Tình hình nghiên cứu trên thế giới 4
1.1.2 Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam 7
1.1.3 Những vấn đề liên quan đến luận án 8
1.2 Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma 9
1.2.1 Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (FEPE) 9
1.2.2 Hiệu suất tổng (TE) 9
1.2.3 Tỉ số hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần trên hiệu suất tổng P/T 11 1.3 Những hiệu chỉnh đối với hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần 11
1.3.1 Hiệu chỉnh phông 11
1.3.2 Hiệu chỉnh hiệu ứng tự hấp thụ 12
1.3.3 Hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng tổng 15
1.3.3.1 Hiện tượng trùng phùng tổng trong phổ gamma 15
1.3.3.2 Thuật toán xác định hệ số trùng phùng tổng 18
1.4 Kết luận chương 1 21
Chương 2 Nghiên cứu hàm đáp ứng của hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe bằng chương trình MCNP5 22
2.1 Đối tượng nghiên cứu 22
2.1.1 Đầu dò HPGe đồng trục 23
2.1.2 Buồng chì 25
2.1.3 Nguồn chuẩn 27
Trang 62.1.3.1 Nguồn chuẩn dạng hình học điểm 27
2.1.3.2 Nguồn chuẩn dạng hình học trụ 28
2.1.3.3 Mẫu chuẩn RGU 29
2.2 Giới thiệu chương trình MCNP 30
2.2.1 Mô hình hóa tương tác của photon lên vật chất trong chương trình MCNP 31
2.2.1.1 Tán xạ Compton 31
2.2.1.2 Tán xạ Thomson 33
2.2.1.3 Hấp thụ quang điện 33
2.2.1.4 Hiệu ứng tạo cặp 34
2.2.2 Cấu trúc của chương trình MCNP 35
2.2.3 Đánh giá phân bố độ cao F8 35
2.2.4 Đánh giá sai số 38
2.3 Mô phỏng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe bằng MCNP5 40
2.3.1 Phổ đơn năng 41
2.3.2 Phổ đa năng 44
2.3.3 Phổ nguồn đa đồng vị 47
2.4 Kết luận chương 2 49
Chương 3 Tính toán hệ số trùng phùng tổng sử dụng phương pháp Monte Carlo để xác định hiệu suất tổng 50
3.1 Nghiên cứu ảnh hưởng của quá trình thứ cấp lên phổ gamma 50
3.1.1 Ảnh hưởng tán xạ từ giá đo và buồng chì 50
3.1.2 Ảnh hưởng thành phần vật liệu của giá đo 55
3.2 Đánh giá hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần 58
3.3 Đánh giá hiệu suất tổng 61
3.4 Hiệu chỉnh trùng phùng tổng 66
3.4.1 Xác định hệ số trùng phùng tổng cho nguồn dạng hình học điểm 66
3.4.1.1 Nguồn chuẩn dạng hình học điểm chứa đồng vị 134Cs 68
3.4.1.2 Nguồn chuẩn dạng hình học điểm chứa đồng vị 152Eu 70
Trang 73.4.2 Xác định hệ số trùng phùng tổng cho nguồn dạng hình học trụ 74
3.4.2.1 Nguồn chuẩn dạng hình học trụ chứa đồng vị 134Cs 75
3.4.2.2 Nguồn chuẩn dạng hình học trụ chứa đồng vị 152Eu 78
3.4.3 Khảo sát ảnh hưởng của lớp hấp thụ đến hệ số trùng phùng tổng 81
3.5 Kết luận chương 3 83
Chương 4 Phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường 84
4.1 Xác định hệ số suy giảm tuyến tính 84
4.2 Cải tiến buồng chì của hệ phổ kế GC20-VLHN 91
4.3 Khảo sát phông khi sử dụng khí nitơ từ bình làm lạnh 94
4.4 Kết quả phân tích mẫu 98
4.4.1 Chuẩn bị mẫu 98
4.4.2 Xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần 99
4.4.3 Xác định hoạt độ phóng xạ của mẫu 103
4.4.4 Tiêu chuẩn đánh giá của IAEA 104
4.4.5 Kết quả phân tích đối với mẫu IAEA-385 105
4.4.6 Kết quả phân tích đối với mẫu IAEA-434 108
4.4.7 Kết quả phân tích đối với mẫu IAEA-447 110
4.5 Kết luận chương 4 112
Kết luận 113
Danh mục các công trình của tác giả 115
Tài liệu tham khảo 118
Phụ lục 125
Trang 8BẢNG CÁC CHỮ VIẾT TẮT
ACTL Thư viện kích hoạt từ Livemore ACTivation Library
DETEFF Chương trình mô phỏng Monte
Carlo DETEFF
DETector EFFiciency
ENDF Số liệu hạt nhân ENDF Evaluated Nuclear Data File ENDL Thư viện số liệu hạt nhân ENDL Evaluated Nuclear Data Library ETNA Chương trình tính hiệu suất và
hiệu chỉnh trùng phùng
Efficiency Transfer for Nuclide Activity measurements
FOM Thông số đánh giá độ tin cậy của
phương pháp Monte Carlo
Full Energy Peak Efficiency
MCNP Chương trình mô phỏng Monte
Carlo MCNP
Monte Carlo N Particle
GEANT4 Chương trình mô phỏng Monte
Carlo GEANT
Geometry ANd Tracking
GEB Mở rộng năng lượng dạng Gauss Gaussian Energy Broadenning GESPECOR Chương trình mô phỏng Monte
Carlo GESPECOR
Germanium SPEctroscopy CORrection Factors HPGe Germanium siêu tinh khiết High Purity Germanium
IAEA Cơ quan năng lượng nguyên tử
Trang 9Becquerel Becquerel MAB Giá trị chấp nhận cực đại Maximum Acceptable Bias NJOY Mã định dạng các thư viện số liệu
Trang 10DANH MỤC CÁC BẢNG
1 1.1 Nguồn gốc gây sai số theo tiêu chuẩn ANSI Std
3 2.2 Hoạt độ của nguồn chuẩn dạng hình học điểm 27
4 2.3 Hoạt độ của nguồn chuẩn dạng hình học trụ 29
5 2.4 Giá trị thực nghiệm và làm khớp FWHM theo năng
lượng
37
6 2.5 Chú giải các đánh giá sai số tương đối trong MCNP 39
7 3.1 So sánh số đếm tổng của bốn cấu hình mô phỏng và thực
nghiệm
55
8 3.2 Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (FEPE) thực
nghiệm và mô phỏng đối với khoảng cách 10cm từ nguồn đến đầu dò
58
9 3.3 Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (FEPE) thực
nghiệm và mô phỏng đối với khoảng cách 5cm từ nguồn đến đầu dò
59
10 3.4 Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (FEPE) thực
nghiệm và mô phỏng đối với khoảng cách 2cm từ nguồn đến đầu dò
13 3.7 Hệ số trùng phùng tổng của nguồn chuẩn dạng hình học
điểm chứa đồng vị 134Cs cách đầu dò 10cm
69
Trang 1114 3.8 Hệ số trùng phùng tổng của nguồn chuẩn dạng hình học
điểm chứa đồng vị 134Cs cách đầu dò 5cm
69
15 3.9 Hệ số trùng phùng tổng của nguồn chuẩn dạng hình học
điểm chứa đồng vị 134Cs cách đầu dò 2cm
70
16 3.10 Hệ số trùng phùng tổng của nguồn chuẩn dạng hình học
điểm chứa đồng vị 152Eu cách đầu dò 10cm
71
17 3.11 Hệ số trùng phùng tổng của nguồn chuẩn dạng hình học
điểm chứa đồng vị 152Eu cách đầu dò 5cm
72
18 3.12 Hệ số trùng phùng tổng của nguồn chuẩn dạng hình học
điểm chứa đồng vị 152Eu cách đầu dò 2cm
73
19 3.13 Hệ số trùng phùng tổng của 134Cs tại 10cm từ nguồn đến
đầu dò cho nguồn chuẩn dạng hình học trụ
76
20 3.14 Hệ số trùng phùng tổng của 134Cs cho nguồn hình học
dạng trụ đặt sát bề mặt của đầu dò sử dụng lớp hấp thụ bằng đồng dày 1,12mm
77
21 3.15 Hệ số trùng phùng tổng của 134Cs cho nguồn chuẩn dạng
hình học trụ đặt sát bề mặt của đầu dò sử dụng lớp hấp thụ bằng plastic dày 1,5mm
79
24 3.18 Hệ số trùng phùng tổng của 152Eu cho nguồn dạng hình
học trụ đặt sát bề mặt của đầu dò sử dụng lớp hấp thụ bằng plastic dày 1,5mm
80
25 3.19 Hệ số trùng phùng tổng gamma-tia X của 152Eu theo vật
liệu hấp thụ
83
Trang 1226 4.1 Hệ số suy giảm tuyến tính (cm-1) của mẫu IAEA-447 86
27 4.2 Hệ số suy giảm tuyến tính (cm-1) của mẫu IAEA-434 87
28 4.3 Hệ số hấp thụ tuyến tính (cm-1) của mẫu IAEA-385 89
29 4.4 Hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ của các mẫu nghiên cứu 90
30 4.5 Tốc độ ghi nhận năng lượng của bức xạ gamma trong
phông
93
31 4.6 Tốc độ ghi nhận năng lượng của bức xạ gamma cho
trường hợp có và không có nitơ
96
32 4.7 Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của các đồng vị
phóng xạ trong mẫu chuẩn GU
101
33 4.8 Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của các đồng vị
phóng xạ của nguồn chuẩn dạng hình học trụ SG50
102
34 4.9 Các giá trị LAP và MAB đối với mẫu IAEA-385 106
35 4.10 Hoạt độ của mẫu IAEA-385 được đánh giá theo LAP và
MAB
107
36 4.11 Các giá trị LAP và MAB đối với mẫu IAEA-434 109
37 4.12 Hoạt độ của mẫu IAEA-434 được đánh giá theo LAP và
MAB
109
38 4.13 Các giá trị LAP và MAB đối với mẫu IAEA-447 111
39 4.14 Hoạt độ của mẫu IAEA-447 được đánh giá theo LAP và
MAB
111
Trang 13DANH MỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ
1 1.1 Sự suy giảm cường độ gamma khi truyền qua vật liệu 13
2 1.2 Sự khác biệt thành phần vật liệu trong mẫu 14
3 1.3 Sơ đồ phân rã của 60
4 2.1 Dạng đường cong hiệu suất đầu dò HPGe loại n và loại p 22
6 2.3 Cấu trúc buồng chì của hệ giảm phông vũ trụ GeHP3-LNHB 26
7 2.4 Cấu trúc buồng chì của hệ phổ kế G8-LNHB 26
8 2.5 Nguồn chuẩn dạng hình học điểm và khay dùng trong thực
10 2.7 Nguồn chuẩn dạng hình học trụ (kí hiệu SG50) 29
11 2.8 Hình học mẫu chuẩn dạng trụ tại bộ môn VLHN 30
12 2.9 So sánh phổ gamma thực nghiệm và mô phỏng của đồng vị
Trang 1488Y trên hệ phổ kế G8-LNHB
19 2.16 So sánh phổ gamma thực nghiệm và mô phỏng của đồng vị
152Eu trên hệ phổ kế G8-LNHB từ 0 đến 2000keV
46
20 2.17 So sánh phổ gamma thực nghiệm và mô phỏng của đồng vị
152Eu trên hệ phổ kế G8-LNHB dưới 400keV
47
21 2.18 So sánh phổ gamma thực nghiệm và mô phỏng của nguồn
hỗn hợp nhiều đồng vị trên hệ phổ kế G8-LNHB từ 0 đến 2000keV
48
22 2.19 So sánh phổ gamma thực nghiệm và mô phỏng của nguồn
hỗn hợp nhiều đồng vị trên hệ phổ kế G8-LNHB dưới 400keV
48
24 3.2 So sánh phổ mô phỏng của 109Cd đối với bốn cấu hình 52
25 3.3 So sánh phổ mô phỏng của 57
Co đối với bốn cấu hình 52
26 3.4 So sánh phổ mô phỏng của 60Co từ 0 đến 1400keV đối với
30 3.8 So sánh phổ mô phỏng 109Cd đối với bốn thành phần vật liệu 56
31 3.9 So sánh phổ mô phỏng 57Co đối với bốn thành phần vật liệu 56
32 3.10 So sánh phổ mô phỏng của 54Mn từ 0 đến 900keV đối với
Trang 1534 3.12 So sánh phổ mô phỏng và thực nghiệm của đồng vị 57Co 61
35 3.13 So sánh phổ mô phỏng và thực nghiệm của đồng vị 109Cd 62
36 3.14 So sánh phổ mô phỏng và phổ thực nghiệm của 109
Cd đối với mô hình mode P và mode PE
63
37 3.15 So sánh hiệu suất mô phỏng kết hợp thực nghiệm và hiệu
suất thực nghiệm tại khoảng cách 15,3cm từ nguồn tới đầu
74
41 3.19 FEPE của nguồn chuẩn dạng hình học trụ của đồng vị 152Eu
đối với các mô hình nghiên cứu
75
42 3.20 TE của nguồn chuẩn dạng hình học trụ của đồng vị 152Eu
đối với các mô hình nghiên cứu
75
43 3.21 FEPE của nguồn 152Eu với các vật liệu hấp thụ 81
44 3.22 TE của nguồn 152Eu với các vật liệu hấp thụ 82
46 4.2 Phổ gamma khi có mẫu và không có mẫu của đồng vị 133Ba
trên hệ phổ kế GC20-VLHN đối với mẫu IAEA-447
85
47 4.3 Đồ thị khảo sát sự phụ thuộc của hệ số suy giảm tuyến tính
theo năng lượng của mẫu IAEA-447
85
48 4.4 Đồ thị khảo sát sự phụ thuộc của hệ số suy giảm tuyến tính
theo năng lượng (keV) của mẫu IAEA-434
87
49 4.5 Đồ thị khảo sát sự phụ thuộc của hệ số suy giảm tuyến tính
theo năng lượng của mẫu IAEA-385
88
50 4.6 Sơ đồ bố trí thiết bị làm giảm phông buồng chì 91
Trang 1651 4.7 So sánh phổ phông sau khi cải tiến trên toàn phổ 92
52 4.8 So sánh phổ phông sau khi cải tiến tại vùng năng lượng thấp 92
54 4.10 So sánh phổ có nitơ trên hệ GeHP3-LNHB 95
55 4.11 So sánh phổ không có khí nitơ trên hệ GeHP3-LNHB 95
56 4.12 So sánh phổ có nitơ trên hệ phổ kế giảm phông vũ trụ
GeHP3-LNHB (vùng năng lượng thấp)
97
57 4.13 So sánh phổ không có khí nitơ trên hệ phổ kế giảm phông vũ
trụ GeHP3-LNHB (vùng năng lượng thấp)
62 4.18 Đường cong FEPE của nguồn chuẩn dạng hình học trụ trên
hệ phổ kế triệt phông vũ trụ GeHP3-LNHB
102
63 4.19 So sánh phổ gamma của mẫu IAEA-385 và phổ phông trên
toàn vùng năng lượng từ 20keV-3000keV
106
64 4.20 So sánh phổ gamma của mẫu IAEA-385 và phổ phông trên
toàn vùng năng lượng dưới 100keV
107
65 4.21 So sánh phổ gamma của mẫu IAEA-434 và phổ phông trên
toàn vùng năng lượng từ 30keV-2000keV
108
66 4.22 So sánh phổ gamma của mẫu IAEA-434 và phổ phông trên
toàn vùng năng lượng dưới 100keV
109
67 4.23 So sánh phổ gamma của mẫu IAEA-447 và phổ phông trên
toàn vùng năng lượng từ 30keV-2000keV
110
68 4.24 So sánh phổ gamma của mẫu IAEA-447 và phổ phông trên
toàn vùng năng lượng dưới 100keV
110
Trang 17MỞ ĐẦU
Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết (HPGe) hiện nay đã trở thành một thiết bị phổ biến, có độ tin cậy cao, dùng trong phân tích các mẫu môi trường Thiết bị thực hiện việc xác định năng lượng của bức xạ gamma mà đồng vị trong mẫu phát ra để xác định hoạt độ của chúng Trong quá trình sử dụng hệ phổ
kế này, có ba câu hỏi lớn đặt ra cho các nhà phân tích là: phông môi trường của phòng thí nghiệm như thế nào; hiệu suất ghi nhận của hệ phổ kế gamma cho phép phân tích có thể áp dụng cho vùng năng lượng nào; và quá trình hiệu chỉnh những thông số ảnh hưởng đến kết quả phân tích như thế nào
Các công trình nghiên cứu trên thế giới liên quan đến việc sử dụng hệ phổ
kế hiện nay thường tập trung vào các vấn đề như giảm phông để tăng khả năng phát hiện hoạt độ của đồng vị phóng xạ, xác định hiệu suất, sự phụ thuộc của hiệu suất theo năng lượng, theo khoảng cách, theo bề dày lớp chết và những yếu
tố ảnh hưởng đến hiệu suất như hiệu ứng trùng phùng tổng, hiệu ứng tự hấp thụ Luận án được thực hiện với mục đích nghiên cứu ứng dụng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe, với sự hỗ trợ của phương pháp Monte Carlo, nhằm góp phần giải quyết một số vấn đề nêu trên Mục tiêu của luận án là nghiên cứu những ảnh hưởng của phông, của hiệu ứng tự hấp thụ và của hiệu ứng trùng phùng tổng đến độ chính xác trong quá trình phân tích hoạt độ mẫu môi trường
sử dụng hệ phổ kế gamma
Đối tượng nghiên cứu của luận án là hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò
HPGe đồng trục loại p và loại n
Phương pháp nghiên cứu của luận án là thực nghiệm kết hợp với phương
pháp mô phỏng Monte Carlo sử dụng chương trình MCNP5
Nội dung của luận án bao gồm:
Phần mở đầu: Giới thiệu chung về nhiệm vụ của luận án
Trang 18Chương 1: Tổng quan tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước về ứng dụng phương pháp Monte Carlo trong hiệu chỉnh phổ gamma sử dụng đầu dò HPGe Đặc biệt là ảnh hưởng của phông, trùng phùng tổng và sự tự hấp thụ
Chương 2: Mô phỏng phổ gamma bằng chương trình MCNP5 đối với nguồn chuẩn dạng hình học điểm sử dụng nguồn phát gamma đơn năng, đa năng và nguồn hỗn hợp bao gồm nhiều đồng vị
Chương 3: Nghiên cứu ảnh hưởng của tán xạ gamma thứ cấp đối với vật liệu xung quanh đầu dò như tán xạ với buồng chì, tán xạ với giá đo nguồn Trong chương này, chương trình ETNA được sử dụng để tính toán hệ số trùng phùng tổng cho nguồn chuẩn dạng hình học điểm và dạng hình học trụ
Chương 4: Xác định hệ số suy giảm tuyến tính đối với ba mẫu phân tích là IAEA-447, IAEA-434 và IAEA-385 bằng thực nghiệm Cải tiến buồng chì của hệ phổ kế gamma GC20-VLHN để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ đối với mẫu IAEA-434 (phosphogysum) và IAEA-447 (moss-soil) Bên cạnh đó, mẫu IAEA-385 (sediment) được phân tích trên hệ phổ kế gamma giảm phông từ bức xạ
vũ trụ tại phòng thí nghiệm LNHB của Pháp Kết quả tính toán được so sánh với tiêu chuẩn về độ chính xác và độ tin cậy của IAEA
Phần kết luận: nêu lên các kết quả chính, các đóng góp mới của luận án và các vấn đề cần tiếp tục nghiên cứu
Ý nghĩa khoa học của luận án là dựa trên các kết quả nghiên cứu kết hợp giữa
mô phỏng và thực nghiệm để đề xuất một quy trình phân tích và xử lý phổ gamma cho các mẫu môi trường có độ chính xác và độ tin cậy cao
Ý nghĩa thực tiễn của luận án là góp phần xây dựng hệ thống phân tích của phòng thí nghiệm Vật lý Hạt nhân của Trường ĐH Khoa học Tự nhiên đạt các tiêu chuẩn quốc tế
Trang 19CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN 1.1 Tổng quan về các vấn đề nghiên cứu
Trong phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ của mẫu đo bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe thì quá trình hiệu chỉnh có một vai trò cực kì quan trọng đối với độ chính xác và độ tin cậy của phép đo Cơ sở của sự hiệu chỉnh bắt nguồn từ hàng loạt các dữ liệu: đường chuẩn hiệu suất; diện tích đỉnh; hình học mẫu
và đầu dò; hiệu ứng trùng phùng ngẫu nhiên; hiệu ứng trùng phùng tổng; hiệu ứng
tự hấp thụ khi thành phần mẫu đo khác với thành phần mẫu chuẩn; hiệu ứng phân rã trong quá trình đo và xảy ra từ lúc bắt đầu sản xuất đồng vị tới lúc đo; quá trình nội suy giá trị hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần và quá trình trừ phông Trong bảng 1.1 trình bày tầm ảnh hưởng (tính theo %) của các nguồn gây sai số lên kết quả phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu
Bảng 1.1: Nguồn gốc gây sai số theo tiêu chuẩn ANSI Std N42.14-1999 [8]
4 Sự biến thiên của diện tích đỉnh của phông tự nhiên 0,0 – 100,0
8 Trùng phùng ngẫu nhiên (tốc độ đếm cao) 0,0 – 30,0
12 Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần 0,5 – 15,0
Trang 20Từ bảng 1.1 cho thấy có ba thành phần ảnh hưởng lớn nhất đến kết quả phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu: phông, hiệu ứng tự hấp thụ trong mẫu và hiệu ứng trùng phùng tổng
Dưới đây luận án liệt kê tóm tắt một số công trình trên thế giới cũng như tại Việt Nam liên quan đến áp dụng hệ phổ kế gamma trong phân tích mẫu môi trường
1.1.1 Tình hình nghiên cứu trên thế giới
Các công trình nghiên cứu trên thế giới liên quan đến hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe tập trung vào các vấn đề: giảm phông; ảnh hưởng của hình học tinh thể germanium; hiệu ứng trùng phùng tổng; hiệu ứng tự hấp thụ đến hiệu suất
Đối với phông có nguồn gốc tự nhiên, các công trình [15], [16], [18], [22], [30], [54], [58] đã sử dụng phương pháp giảm phông thụ động là dùng một tổ hợp các vật liệu có số Z giảm dần tính từ ngoài vào trong như là chì, thiếc, đồng, nhôm Lớp vật liệu ngoài cùng có Z lớn nhất sẽ hấp thụ các bức xạ của môi trường bên ngoài, còn các tia X đặc trưng do tương tác của bức xạ gamma môi trường với vật liệu có Z lớn sẽ được lớp vật liệu có nguyên tử số Z nhỏ hơn kế tiếp bên trong hấp thụ, quá trình cứ tiếp tục cho đến khi tia X đặc trưng của vật liệu cuối cùng không được ghi nhận trên đầu dò Để giảm phông có nguồn gốc từ bức xạ vũ trụ, các đầu
dò HPGe được đặt trong một phòng thí nghiệm dưới lòng đất [13], [22], [53], hoặc
sử dụng phương pháp giảm phông chủ động bằng hệ điện tử phản trùng phùng, trong đó kết hợp hệ đầu dò plastic bao bọc bên ngoài để phát hiện phông và đầu dò HPGe bên trong để đo mẫu [24], [25] Khi có bức xạ vũ trụ đến tương tác với cả hai đầu dò plastic và với đầu dò HPGe, hệ phản trùng phùng sẽ hình thành tín hiệu cấm
hệ phổ kế gamma để không phân tích tín hiệu này
Trong nghiên cứu hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe đã có nhiều chương trình được phát triển như DETEFF [55], [56]; GEANT4 [19]; GESPECOR [10], [49]; MCNP [6], [60]; PENELOPE [45]… Đa số các công trình trên thế giới tập trung vào mô phỏng đáp ứng phổ, sử dụng mô phỏng trong việc hỗ trợ tính toán hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần đối với các dạng hình học nguồn và mẫu khác
Trang 21nhau, khảo sát hiệu suất theo năng lượng, theo khoảng cách, hiệu chỉnh trùng phùng tổng đối với bức xạ gamma phân rã nhiều tầng, hiệu chỉnh tự hấp thụ đối với hình học thể tích Một số công trình tiêu biểu như sau:
Ródenas và các cộng sự [44] đã sử dụng chương trình MCNP4C để mô phỏng phổ của đồng vị 152
Eu đối với nguồn dạng hình học Marinelli ở khoảng cách 0cm và 10cm Tỉ số giữa diện tích đỉnh mô phỏng và thực nghiệm cho phép đánh giá ảnh hưởng của trùng phùng tổng trên phổ đo
Venkataraman và các cộng sự [57] đã sử dụng MCNP4B để xác định đường cong tỷ số P/T trong vùng năng lượng từ 60keV đến 2000keV trên hai loại đầu dò BEGe và HPGe, sự sai biệt xuất hiện giữa phổ mô phỏng và thực nghiệm ở vùng Compton được giải thích là do chương trình MCNP4B không thể tính toán đến hiệu ứng thu thập điện tích trong tinh thể germanium
Lépy [35] đã áp dụng phương pháp Monte Carlo sử dụng chương trình PENELOPE2003 để xây dựng đường cong hiệu suất tổng Tác giả cũng chú ý rằng, nếu giá trị hiệu suất tổng của thực nghiệm và mô phỏng có độ sai biệt nhỏ hơn 10% thì có thể bỏ qua trong quá trình tính toán hệ số trùng phùng tổng
Dryak và Kovar [20] đã sử dụng chương trình MCNP4C và thực nghiệm để xác định đường cong hiệu suất trong khoảng năng lượng 40keV đến 2754keV đối với nguồn điểm đặt tại khoảng cách 25cm so với bề mặt của đầu dò Các thông số của đầu dò HPGe được xác định bằng các phương pháp chụp ảnh phóng xạ, xác định sự nhiễm bẩn của cửa sổ tinh thể bằng phương pháp huỳnh quang tia X, cuối cùng là bề dày lớp chết được xác định bằng phương pháp biến thiên góc đo Kết quả cho thấy mô hình MCNP4C của đầu dò được khảo sát cho kết quả chính xác đường cong hiệu suất đỉnh với độ sai biệt dưới 2% đối với nguồn chuẩn dạng hình học điểm và thể tích
Boson và các cộng sự [12] đã kết hợp phương pháp mô phỏng bằng chương trình MCNP5 và chụp ảnh phóng xạ để khảo sát lại hình học của đầu dò loại p, kết quả cho thấy lớp chết của đầu dò đã tăng lên 2 lần so với thông tin ban đầu từ nhà sản xuất
Trang 22Cabal và các cộng sự [14] đã kết hợp thực nghiệm và mô phỏng bằng chương trình MCNPX2.6 và GEANT4.9.2 để xác định hình học của đầu dò Kết quả nhận được là bán kính của hốc tinh thể và chiều cao của hốc có sự khác biệt so với giá trị ban đầu được cung cấp từ nhà sản xuất
Trong các công trình của các tác giả nêu trên đã chứng tỏ rằng: hình học của tinh thể germanium như bề dày lớp chết, đường kính và chiều dài tinh thể hay chiều cao hốc tinh thể có ảnh hưởng lớn đến hiệu suất ghi nhận của đầu dò
Các công trình tiêu biểu nghiên cứu ảnh hưởng của sự tự hấp thụ và hiệu chỉnh trùng phùng tổng như sau:
Cutshall và các cộng sự [17] đã sử dụng phương pháp thực nghiệm nhằm xác định hệ số suy giảm tuyến tính của thành phần mẫu đo Kết quả của việc hiệu chỉnh này được dùng để phân tích hoạt độ phóng xạ của đồng vị 210Pb
Jodlowski [28] phát triển chương trình máy tính để tính hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ đối với các mẫu đã biết thành phần cho hình học trụ và hình học Marinelli Andreev [9] đã xây dựng thuật toán đệ quy để giải quyết vấn đề trùng phùng tổng cho trường hợp tổng quát Sau đó, McCallum và Coote [42] đã viết lại công thức của Andreev và mở rộng cho trường hợp trùng phùng tổng gây mất số đếm của gamma và β (511keV) cho phân rã của + 22Na
Semkow và các cộng sự [46] đã xây dựng thuật toán ma trận để tính toán lại trường hợp trùng phùng tổng của các bức xạ gamma Sau đó, Korun và Martincic [31] đã mở rộng thuật toán ma trận để tính toán hiệu chỉnh các ảnh hưởng do tia X bằng việc xây dựng các mức bán bền và đã giải quyết thành công bài toán này cho trường hợp của 139Ce
Kanisch và các cộng sự [29] đã phân tích và so sánh giữa các thuật toán khác nhau trên thế giới đang được sử dụng để hiệu chỉnh hiện tượng trùng phùng tổng Tiếp theo đó, tác giả sử dụng chương trình GESPECOR để tính toán hệ số trùng phùng và so sánh với các thuật toán khác
Vidmar và Kanisch [59] đã phát triển một thuật toán đệ quy mới để tính toán
hệ số trùng phùng tổng với tốc độ tính toán nhanh hơn thuật toán ma trận
Trang 231.1.2 Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam
Tại Việt Nam những nghiên cứu về phông, hàm đáp ứng của phổ gamma bằng phương pháp Monte Carlo, hiệu chỉnh trùng phùng tổng và hiệu chỉnh sự tự hấp thụ cũng đã được nghiên cứu, tiêu biểu như:
Ngô Quang Huy và Trần Văn Luyến [26] đã nghiên cứu phân tích đồng vị
238U bằng đỉnh 63,3keV trên hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe tại Trung tâm Hạt nhân Tp.HCM Cấu hình buồng chì gồm chì, thiếc và đồng theo thứ tự từ ngoài vào trong Buồng chì được thiết kế bởi 17 tấm chì dày 3cm, đặt chồng khít lên nhau theo dạng hình trụ với đường kính trong 30cm, đường kính ngoài 50cm, chiều cao trong 30cm và chiều cao ngoài 50cm Trong buồng chì có lót một lớp thiếc dày 1mm và ba lớp đồng lá dày 2mm dọc theo thành, mặt dưới và mặt trên buồng chì Đặc biệt, sau khi lót thêm một lớp thiếc dày 1cm và lớp paraffin vào bên trong thì phông buồng chì giảm rõ rệt trong vùng năng lượng thấp Điều này cho phép phân tích các mẫu môi trường có hoạt độ phóng xạ thấp
Ngô Quang Huy [27] đã sử dụng chương trình MCNP5 để nghiên cứu ảnh hưởng của lớp chết đến hiệu suất sau một thời gian dài sử dụng của hệ phổ kế gamma tại Trung tâm Hạt nhân Tp.HCM Kết quả cho thấy, sau gần 10 năm sử dụng lớp chết của đầu dò HPGe tăng lên ba lần so với thông tin ban đầu được cung cấp từ nhà sản xuất
Trương Thị Hồng Loan và các cộng sự [3], [4], [5] đã sử dụng chương trình MCNP4C2 mô phỏng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần, khảo sát quá trình tán xạ ngược trên hệ phổ kế gamma thuộc phòng thí nghiệm, Bộ môn VLHN Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM
Trương Thị Hồng Loan và các cộng sự [39] đã sử dụng chương trình MCNP4C2 để tính toán sự hấp thụ của tia X đặc trưng của lớp thiếc và đồng lót ở mặt trong buồng chì của hệ phổ kế gamma thuộc phòng thí nghiệm Bộ môn VLHN Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM Các tác giả thực hiện mô phỏng phổ gamma của đồng vị 60Co khi buồng chì có và không có lót 2 lớp thiếc, đồng Kết quả cho thấy với sự có mặt của lớp thiếc dày 1,0mm và lớp đồng dày 1,5mm có thể
Trang 24hấp thụ được khoảng 97,3% các tia X từ lớp chì Giá trị này phù hợp khá tốt với kết quả khảo sát 98,5% của hãng Canberra với độ sai biệt khoảng 1,2%
Trương Thị Hồng Loan và các cộng sự [40] sử dụng chương trình MCNP4C2 kết hợp với chương trình tự phát triển để tính hệ số trùng phùng tổng cho nguồn chuẩn dạng hình học điểm
Trương Thị Hồng Loan và các cộng sự [41] đã đánh giá ảnh hưởng của hiệu ứng matrix và mật độ lên đường cong hiệu suất sử dụng chương trình MCNP4C2 với các chất nền là đất, nước và không khí Kết quả cho thấy ở miền năng lượng thấp dưới 100keV, ảnh hưởng của thành phần hóa học của mẫu lên hiệu suất ghi của đầu dò rất lớn và càng mạnh khi mật độ của mẫu càng gia tăng
1.1.3 Những vấn đề liên quan đến luận án
Mục tiêu của luận án là nghiên cứu ứng dụng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu
dò HPGe trong phép đo hoạt độ thấp với ứng dụng phương pháp mô phỏng Monte Carlo kết hợp với thực nghiệm Những vấn đề được thực hiện trong luận án là: (1) Mô phỏng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe bằng chương trình MCNP5 được thực hiện dựa trên các thông tin của nhà sản xuất cung cấp và so sánh với thực nghiệm Nghiên cứu ảnh hưởng của tán xạ thứ cấp của bức xạ gamma lên giá đo, mà chúng tạo ra sự khác biệt lớn trong phổ mô phỏng thu được tại vùng năng lượng thấp
(2) Vấn đề hiệu chỉnh trùng phùng tổng đã được nghiên cứu bởi nhiều nhóm tác giả như Andreev [9], Semkow và các cộng sự [46], Kanisch và các cộng sự [29], Vidmar và Kanisch [59] Luận án phát triển việc hiệu chỉnh trùng phùng tổng của nguồn chuẩn dạng hình học điểm và hình học trụ đối với hai đồng vị phóng xạ 152Eu
và 134Cs
(3) Vấn đề hiệu chỉnh sự tự hấp thụ có thể giải quyết triệt để bằng phương pháp mô phỏng và giải tích khi đã biết thành phần mẫu Luận án đã áp dụng phương pháp gamma truyền qua để xác định hệ số suy giảm tuyến tính bằng phương pháp thực nghiệm Từ đó, tính toán hệ số tự hấp thụ do sự khác biệt giữa thành phần mẫu chuẩn và mẫu đo
Trang 25(4) Đánh giá ảnh hưởng của phông phóng xạ tự nhiên lên phổ gamma đo được trên hệ phổ kế gamma, tiến hành cải tiến buồng chì để giảm ảnh hưởng của phông đặc biệt ở vùng năng lượng thấp Khảo sát ảnh hưởng của việc sử dụng khí nitơ từ bình làm lạnh để giảm phông từ khí radon trên hệ phổ kế gamma
(5) Sử dụng buồng chì được cải tiến, kết hợp với hiệu chỉnh sự tự hấp thụ và hiệu chỉnh trùng phùng tổng vào quá trình phân tích hoạt độ phóng xạ của một số mẫu có hoạt độ thấp với thành phần mẫu chưa được biết, trên cơ sở hệ thống phổ kế HPGe có tại Phòng thí nghiệm VLHN của Trường ĐH KHTN Tp.HCM
1.2 Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma
1.2.1 Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (FEPE)
Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (εP) là xác suất ghi nhận toàn bộ năng lượng của một gamma phát ra trong thể tích hoạt động của đầu dò [18], [22] Trong thực nghiệm, hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần phụ thuộc vào năng lượng được xác định bởi công thức sau:
(E): hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần
NP(E): diện tích đỉnh năng lượng toàn phần
B(E): số đếm phông
γ
I (E): xác suất phát gamma
A: hoạt độ tại thời điểm đo (Bq)
T : thời gian đo (s)
1.2.2 Hiệu suất tổng (TE)
Hiệu suất tổng (εT) là xác suất ghi nhận một phần hay toàn bộ năng lượng của một gamma phát ra trong thể tích hoạt động của đầu dò [18], [22]
Trang 26Hiệu suất tổng phụ thuộc vào năng lượng của bức xạ gamma, khoảng cách nguồn - đầu dò, hình học nguồn và các vật liệu xung quanh đầu dò Trong thực nghiệm cần sử dụng một số nguồn đơn năng như (241
Đối với việc xác định số đếm toàn phần NT, các hiệu chỉnh sau đây phải thực hiện cho tất cả các phổ đo:
1 Trừ phông
2 Ngoại suy phổ từ biên trái của đỉnh năng lượng toàn phần về không (ETZ) (số đếm tại ETZ được ngoại suy thô bằng cách lấy trung bình số đếm của 4 kênh từ trái sang phải của ETZ)
3 Trừ các số đếm “nhiễu”, ví dụ, đối với nguồn 65Zn thì xuất hiện bức xạ hủy
511 keV, đối với 109Cd thì xuất hiện tia X đặc trưng
Khi đó hiệu suất tổng được tính như sau:
Co, 60Co để tính hiệu suất tổng với năng lượng trung bình của hai đỉnh quang điện của chúng Bên cạnh đó, để ngoại suy ở vùng năng lượng cao thì đồng vị 88Y thường được sử dụng [18]
Trong đó, hiệu suất tổng cho đỉnh thứ hai được tính theo công thức:
Trang 27
T
T γ1 1 T
γ2 γ1 1
N
- A.I εt
ε = A.I 1 - I ε
1.2.3 Tỉ số hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần trên hiệu suất tổng P/T
Korun [32] dùng tỉ số hiệu suất tổng (T) trên hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (P) Trong khi đó, hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần và hiệu suất tổng có mối quan hệ với nhau bởi tỉ số hiệu suất đỉnh trên hiệu suất tổng [18], [22]:
Do xác suất của mỗi cơ chế tương tác phụ thuộc vào năng lượng của bức xạ gamma nên tỉ số P/T cũng phụ thuộc vào năng lượng Tuy nhiên, tỉ số này ít phụ thuộc vào khoảng cách từ nguồn tới đầu dò nên có thể bỏ qua ảnh hưởng này [11]
1.3 Những hiệu chỉnh đối với hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần
1.3.1 Hiệu chỉnh phông
Phổ phông môi trường được ghi nhận trên đầu dò chủ yếu là do các bức xạ gamma của những đồng vị thuộc các họ phóng xạ tự nhiên 238U, 232Th, 235U cũng như 40K và một vài đồng vị phóng xạ nhân tạo như 60
Co, 137Cs Phương pháp giảm phông thụ động là dùng một tổ hợp các vật liệu có số Z giảm dần tính từ ngoài vào trong như là chì, thiếc, đồng, nhôm [15], [54]
Đặc biệt, 222
Rn (T1/2 = 3,8 ngày), 220Rn (T1/2=56s) và 219Rn (T1/2=4s) là chất khí dễ bay hơi nên dễ dàng thâm nhập vào bên trong buồng chì của đầu dò Kết quả
là khí radon sẽ tích tụ dần và làm nhiễm bẩn không gian bên trong buồng chì Để
Trang 28giảm bớt ảnh hưởng phông do khí radon gây ra, đưa khí sạch phóng xạ như khí nitơ
từ bình làm lạnh hay khí oxi để thay thế không khí bị nhiễm bẩn [22], [30]
Các hạt mang điện năng lượng cao từ bức xạ vũ trụ có thể đến tương tác với tinh thể germanium của đầu dò Các electron với năng lượng trên 10MeV, các muon với năng lượng trên 100MeV và các proton với năng lượng trên 1GeV trong bức xạ
vũ trụ có thể đến bề mặt Trái đất [22], [30]
Các muon làm tăng phông do bức xạ hãm của các electron được tạo ra khi các muon tương tác với tinh thể germanium và buồng chì Các quá trình khác là sự tạo cặp phân rã muon, bức xạ hãm muon và sự ion hóa trực tiếp Kết quả của những tương tác này là tạo ra phổ liên tục cùng với một đỉnh hủy trên phổ gamma Ngoài
ra, phản ứng giữa các muon với germanium, chì và các vật liệu xung quanh thông qua sự bắt muon dẫn tới hạt nhân Z - 1 bị kích thích và sinh ra neutron Những neutron này sẽ gây ra các phản ứng hạt nhân với buồng chì và sinh ra các gamma
Vì vậy, bên trong buồng chì nên lựa chọn các vật liệu có tiết diện bắt giữ neutron cao như cadmium, boron, lithium hoặc paraffin [22]
Đối với thành phần bức xạ vũ trụ thì phương pháp giảm phông là đặt các đầu
dò HPGe trong một phòng thí nghiệm dưới lòng đất hoặc sử dụng phương pháp giảm phông chủ động [22], [53] Phương pháp này sử dụng hệ đầu dò plastic bên ngoài để giảm phông và đầu dò HPGe bên trong để đo mẫu Hai hệ đầu dò được kết nối qua bộ điện tử phản trùng phùng Khi có bức xạ vũ trụ đi qua cả hai đầu dò, hệ phản trùng phùng sẽ cấm máy phân tích [24], [25]
1.3.2 Hiệu chỉnh hiệu ứng tự hấp thụ
Hiệu ứng tự hấp thụ xảy ra trong nguồn dạng hình học thể tích khi một số bức
xạ gamma phát ra từ trong nguồn có thể bị mất một phần hay toàn bộ năng lượng của chúng trong nguồn trước khi rời khỏi nguồn [16], [21], [50], [51], [52]
Hình 1.1 trình bày sự suy giảm của chùm bức xạ khi truyền qua vật liệu có bề dày x Theo công thức Beer – Lambert, một chùm bức xạ song song với năng lượng
E có cường độ ban đầu I0 truyền qua mẫu có bề dày x (cm) giảm theo phương trình:
( )
Trang 29trong đó:
I là cường độ của bức xạ gamma sau khi qua mẫu
là hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu (cm-1)
Hình 1.1: Sự suy giảm cường độ gamma khi truyền qua vật liệu
Tuy nhiên, hệ phổ kế gamma chỉ ghi nhận tốc độ đếm của đầu dò nên công thức (1.7) được viết lại như sau:
( )
0
trong đó:
N0 là tốc độ đếm của đầu dò ứng với hộp rỗng (số đếm/s)
N là tốc độ đếm của đầu dò ứng với hộp chứa mẫu (số đếm/s)
Từ đó, suy ra hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu
0N1μ= ln( )
Trang 30trong đó, u(): sai số tuyệt đối của hệ số suy giảm tuyến tính, u(x): sai số tuyệt đối của bề dày, u(N0): sai số tuyệt đối của tốc độ đếm đối với hộp rỗng, u(N): sai số tuyệt đối của tốc độ đếm đối với hộp chứa mẫu
Vì vậy, nếu xác định được hệ số suy giảm tuyến tính của bức xạ gamma trong mẫu thì sẽ hiệu chỉnh được hiệu ứng tự hấp thụ Khi đó, hệ số tự hấp thụ, Fa, được tính như sau:
Hình 1.2: Sự khác biệt thành phần vật liệu trong mẫu
Trong trường hợp mẫu chuẩn và mẫu đo có cùng hình học thì hệ số hiệu chỉnh
tự hấp thụ được tính bằng công thức sau:
F (E) μ (E) 1-exp(-μ (E) x)
ε (E) = ε (E) = ε (E)
F (E) μ (E) 1-exp(-μ (E) x)
Trang 31trong đó,ε (E) là hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu chuẩn, 1 ε (E) là hiệu 2suất đỉnh năng lượng toàn phần của mẫu đo, x là bề dày mẫu, 1 là hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu chuẩn và 2 là hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu đo
1.3.3 Hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng tổng
1.3.3.1 Hiện tượng trùng phùng tổng trong phổ gamma
Bức xạ gamma được sinh ra do sự dịch chuyển của hạt nhân không bền từ mức năng lượng kích thích về trạng thái có năng lượng thấp hơn hoặc trạng thái bền Tuỳ vào đồng vị phóng xạ, một hạt nhân ở mức kích thích có thể phát ra một hay nhiều bức xạ gamma khi dịch chuyển xuống các mức thấp hơn và trở về trạng thái bền Một quá trình phát gamma liên tiếp như vậy gọi là hiện tượng gamma nối tầng mức năng lượng trung gian, hạt nhân có thể tồn tại vào khoảng 10-10s đến 10-20s trước khi chuyển sang mức kích thích kế tiếp Trong khi đó, đầu dò HPGe cần thời gian cỡ 10-7s để thu thập điện tích tạo bởi năng lượng của một bức xạ gamma trong đầu dò
Vấn đề hạn chế của hàm đáp ứng thời gian như vậy đã gây ra hiện tượng các gamma nối tầng có thể mất một phần (P) hoặc toàn bộ năng lượng (F) trong vùng hoạt động của đầu dò Nếu tổng các năng lượng (F1 + F2) mất hoàn toàn trong vùng hoạt động của đầu dò ta có trùng phùng cộng thêm (summing in) Khi năng lượng của nó không mất hoàn toàn (F1 + P2 hoặc F2 + P1) thì ta có trùng phùng bị mất đi(summing out) Ngoài ra, hiện tượng (P1 + P2) chỉ góp phần làm trơn phổ phông mà không ảnh hưởng tới hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần [6], [18], [22], [30]
Để xác định hiệu ứng trùng phùng tổng từ hiện tượng gamma nối tầng bao gồm trùng phùng mất đi và trùng phùng cộng thêm, cần nghiên cứu sơ đồ phân rã phóng xạ để xác định mối tương quan giữa tất cả các bức xạ gamma tồn tại và xác suất phát của chúng Ngoài ra trên cơ sở năng lượng của các bức xạ gamma, hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần, hiệu suất tổng sẽ ảnh hưởng đến sự ghi nhận số đếm [6], [18], [22], [30], [33], [34], [43]
Trường hợp đơn giản, xét sơ đồ phân rã của 60Co như trong hình 1.3:
Trang 32Hình 1.3: Sơ đồ phân rã của 60Co
a Xác suất ghi nhận dịch chuyển 2-0
Theo sơ đồ phân rã trên, xác suất để đầu dò ghi nhận sự dịch chuyển bức xạ từ mức 2 đến mức 0 (γ ), sẽ có khả năng ghi nhận đồng thời hai quá trình dịch 20chuyển của γ và 21 γ trong thời gian phân giải của đầu dò [6], [34], [43] 10
- Đầu tiên, xác suất để đầu dò ghi nhận bức xạ (2-0) là
P
20 20 20
20
S =1+α
2 về mức 0
- Kế đến, xác suất để đầu dò ghi nhận bức xạ (2-1) và (1-0) là
P P
Trang 33nhân con phát gamma cạnh tranh với quá trình biến hoán nội từ mức 2 về mức 1 và mức 1 về mức 0 tương ứng
Biểu thức (1.14) cũng chính là xác suất của hiện tượng trùng phùng tổng cộng thêm từ sự ghi nhận đồng thời bức xạ γ và 21 γ 10
Bởi vì hạt nhân mẹ sẽ chỉ phân rã một trong hai bức xạ trên, do đó xác suất
để đầu dò ghi nhận biến chuyển 2-0 (ST-20) là tổng của (1.13) và (1.14):
20 20 21 21 10 10 T-20
b Xác suất ghi nhận dịch chuyển 2-1
Đầu dò ghi nhận sự dịch chuyển bức xạ từ mức 2 đến mức 1 (γ21), có khả năng ghi nhận thêm bức xạ γ10 trong thời gian phân giải của đầu dò
Khi đó, xác suất xảy ra hiện tượng trùng phùng tổng gây mất số đếm từ sự ghi nhận toàn bộ năng lượng của γ21và một phầnγ10 được tính bằng công thức sau:
T
10 10
21 21 21 21 M-21
P
21 21 21
21
S = 1+α
là xác suất để ghi nhận bức xạ γ21 không có trùng phùng tổng và ε là hiệu suất tổng của 10T γ10
c Xác suất ghi nhận dịch chuyển 1-0
Đầu dò ghi nhận sự dịch chuyển từ mức 1 đến mức 0 (γ10), khi đó sẽ có khả năng ghi nhận cả bức xạ γ21
P
10 10 10
10
χ ε
S = 1+α
(1.17)
Trang 34trong đó, ε là FEPE của 10P γ10, χ là tỉ số phân nhánh từ mức 1 về mức 0, 10
10
11+α là xác suất để hạt nhân con phát gamma cạnh tranh với quá trình biến hoán nội từ mức
1 về mức 0
Tương tự như mục b, xác suất cho hiện tượng trùng phùng tổng gây mất số đếm từ sự ghi nhận một phần năng lượng của γ21và toàn bộ γ10 được tính theo công thức sau:
10 10 21 21 10 10 M-10
với ε là hiệu suất tổng của T21 γ21
Trường hợp phân rã đơn giản, các hệ số trùng phùng tổng đối với các dịch chuyển (2-0), (2-1) và (1-0) là:
-1 P P
10 10 21
21
χ εS
Trang 35trong đó:
- A đại diện cho sự trùng phùng của γij và gamma nối tầng phía trước
- B đại diện cho sự trùng phùng của γijvà gamma nối tầng phía sau
- C bao hàm tất cả các trùng phùng của γij và các gamma khác nhau sao cho tổng năng lượng của chúng bằng với năng lượng củaγij
Một sơ đồ phân rã có N+1 mức năng lượng, bao gồm từ mức 0 đến N, các hệ
số A, B, C được tính bằng cách đưa vào các vòng lặp như sau:
- Hệ số A:
N - 1 N
-1 k = i k = +1
b = i+1
χχ
l l
- Hệ số B:
j p - 1
-1 pm
g = j+1
C =C (1.30) với: C =1+CF +CG +CH gi gj gj gj (1.31)
P P
gj ig
gj P ij
ε ε
CG =
Trang 36F = Fl (1.40)
Trang 371.4 Kết luận chương 1
Trong chương này, luận án đã trình bày tổng quan tình hình nghiên cứu trong
và ngoài nước về ứng dụng phương pháp mô phỏng Monte Carlo trong hiệu chỉnh phổ gamma Luận án cũng đánh giá ảnh hưởng của phông phóng xạ tự nhiên gây nhiễu trong phổ đo, hiệu ứng tự hấp thụ trong mẫu và hiện tượng trùng phùng tổng trong phép đo hoạt độ thấp khi phân tích hoạt độ phóng xạ sử dụng đầu dò HPGe
Để giảm phông tự nhiên cần sử dụng các vật liệu che chắn được lựa chọn như chì, thiếc, đồng Còn đối với phông từ bức xạ vũ trụ thì phương pháp đối trùng chủ động được áp dụng hoặc đặt các hệ thống đo trong phòng thí nghiệm dưới lòng đất Luận án cũng đã trình bày phương pháp gamma truyền qua để xác định hệ số suy giảm tuyến tính, từ đó hiệu chỉnh hiệu ứng tự hấp thụ của bức xạ gamma trong mẫu Thuật toán đệ quy cũng được khảo sát để xác định hệ số hiệu chỉnh trùng phùng tổng cho trường hợp trùng phùng gamma-gamma, gamma-tia X
Trang 38CHƯƠNG 2 NGHIÊN CỨU HÀM ĐÁP ỨNG CỦA HỆ PHỔ KẾ GAMMA
SỬ DỤNG ĐẦU DÒ HPGe BẰNG CHƯƠNG TRÌNH MCNP5
2.1 Đối tượng nghiên cứu
Mô phỏng phổ gamma được ghi nhận bởi đầu dò HPGe bằng chương trình MCNP5 Để thực hiện điều này cần tìm hiểu chi tiết cấu hình của hệ đo, thành phần vật liệu, các đặc trưng của nguồn phóng xạ, xác suất phát hạt, kiến thức về quá trình tương tác và phân bố năng lượng của các hạt quan tâm, các ảnh hưởng liên quan, loại đánh giá cần xác định…Các hiểu biết đầy đủ và chính xác về các đại lượng trên
sẽ giúp người sử dụng xây dựng bộ số liệu đầu vào chính xác
Hình 2.1 mô tả dạng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần từ 1keV tới 2MeV đối với hai loại đầu dò HPGe đồng trục loại p và loại n
Hình 2.1: Dạng đường cong hiệu suất đầu dò HPGe loại n và loại p
Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe trong luận án này thuộc phòng thí nghiệm Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM và phòng thí nghiệm quốc gia Henri Becquerel (LNHB) của Pháp Chi tiết về thông số của đầu dò được trình bày trong bảng 2.1
Trang 39Bảng 2.1: Thông số kỹ thuật của bốn đầu dò HPGe đồng trục được sử dụng
trong luận án Thông số kỹ thuật
của đầu dò
GC20-VLHN (mm)
G6-LNHB (mm)
G8-LNHB (mm)
GeHP3-LNHB (mm) Đường kính tinh thể
Dấu (*) biểu thị khoảng cách được xác định bằng phương pháp chụp ảnh phóng xạ Trong đó, đầu dò GC20-VLHN là đầu dò loại p và ba đầu dò còn lại là loại n
2.1.1 Đầu dò HPGe đồng trục
Đầu dò HPGe đồng trục là một tinh thể germanium siêu tinh khiết có dạng khối trụ và ở giữa là một giếng hình trụ đồng trục với tinh thể Hình 2.2 a, b giới thiệu đầu dò HPGe đồng trục loại p và loại n
Một lớp rất mỏng kim loại boron được cấy ion trên bề mặt của tinh thể germanium Lớp này đóng vai trò như một lớp bán dẫn đậm đặc loại p, ký hiệu p+, được nối với cực âm của nguồn điện
Trang 40Kim loại lithium được khuếch tán vào bề mặt của tinh thể germanium tạo thành một lớp mỏng bán dẫn đậm đặc loại n, ký hiệu n+, được nối với cực dương của nguồn điện Tại lớp tiếp xúc ν – n+
hình thành nên vùng nghèo, mà độ rộng của
nó tỉ lệ thuận với hiệu điện thế phân cực và tỉ lệ nghịch với nồng độ tạp chất trong tinh thể germanium Do đó, với nồng độ tạp chất rất thấp trong tinh thể bán dẫn germanium siêu tinh khiết của đầu dò, khi tăng dần hiệu điện thế phân cực vùng nghèo sẽ mở rộng và có thể chiếm hoàn toàn thể tích của tinh thể
Hình 2.2: Hình học của đầu dò HPGe đồng trục
Đối với một đầu dò HPGe, vùng nghèo chính là vùng hoạt động ghi nhận bức
xạ Khi bức xạ gamma đi vào vùng nghèo của đầu dò sẽ tương tác với vật liệu theo các hiệu ứng chính sau: hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton, hiệu ứng tạo cặp Trong đó, hiệu ứng quang điện sẽ chuyển toàn bộ năng lượng của photon cho đầu
dò, còn các hiệu ứng khác chỉ chuyển một phần năng lượng của photon cho đầu dò Các tương tác tạo thành các cặp electron – lỗ trống bên trong vùng nghèo và các electron đó có thể có năng lượng đủ lớn khi tương tác với vật liệu để tạo ra các cặp electron – lỗ trống khác Dưới tác dụng của điện trường ngoài, các electron và lỗ trống di chuyển về các điện cực tương ứng và tạo thành xung điện ở ngõ ra của đầu
dò Các xung điện đó sẽ được khuếch đại bởi bộ tiền khuếch đại và khuếch đại, sau
đó được biến đổi thành các tín hiệu số bởi bộ biến đổi tương tự – số và truyền đến
bộ phân tích biên độ đa kênh để ghi nhận xung vào các kênh tương ứng với biên độ Ngoài ra, khi ở nhiệt độ phòng sự nhiễu loạn từ các cặp electron – lỗ trống bị kích thích nhiệt ngẫu nhiên gây nên dòng rò làm giảm độ phân giải năng lượng của