xác định hàm lượng một số nguyên tố điển hình trong mẫu cà phê bột và xi măng bằng phương pháp kích hoạt neutron dùng nguồn đồng vị

Nguyễn Văn Hùng làm chủ nhiệm đã thiết kế hệ thống thực nghiệm với Howitzer chứa nước và hệ điện tử đo neutron trong năm 2010 và đầu năm 2011, tôi đã chọn một phần công việc quan trọng đ

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

Tp HỒ CHÍ MINH - 2011

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

Tp HỒ CHÍ MINH - 2011

Cộng hòa Xã hội Chủ nghĩa Việt Nam Độc lập – Tự do – Hạnh phúc -ooooo -

L ỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan về tính chân thực của bản luận văn này Các số liệu thực nghiệm trong bản luận văn này là của chính bản thân tôi thực hiện Luận văn này hoàn thành dưới sự hướng dẫn khoa học của TS Nguyễn Văn Hùng mà không phải sao chép từ bất cứ công trình nào của người khác

Tác giả luận văn

Hoàng Xuân Để

LỜI CÁM ƠN

Trong quá trình thực hiện và hoàn thành luận văn, ngoài những cố gắng của bản thân, tôi đã nhận được rất nhiều sự quan tâm, hướng dẫn và giúp đỡ nhiệt tình của quý thầy cô, cũng như sự động viên của gia đình và bè bạn

Xin cho phép tôi được bày tỏ lời cảm ơn chân thành của mình đến:

Thầy TS Nguyễn Văn Hùng, Giám đốc Trung tâm đào tạo – Viện Nghiên cứu hạt nhân (NCHN) Đà Lạt, người thầy hướng dẫn cho luận văn của tôi Không chỉ hướng dẫn về mặt khoa học, thầy còn luôn động viên, giúp đỡ, chia sẻ những khó khăn cho tôi trong suốt quá trình thực hiện luận văn Mặc dù công việc quản

lý của thầy rất bận rộn nhưng thầy đã dành cho tôi thời gian, tận tình hướng dẫn, giúp đỡ tôi để tôi hoàn thành tốt luận văn này

Thầy Cao Đông Vũ, Thầy Phạm Ngọc Sơn, bạn Trần Quang Thiện, bạn Hồ Văn Doanh, các thầy cô, anh chị, các cán bộ, công nhân viên của Trung tâm đào tạo và Lò phản ứng hạt nhân – Viện NCHN Đà Lạt, đã tận tình hướng dẫn, hỗ trợ, giúp đỡ tôi trong thời gian tôi làm đề tài, nghiên cứu, tìm hiểu và tiến hành thực nghiệm tại Trung tâm nhằm thực hiện luận văn

Xin chân thành cảm ơn đến quý thầy cô, cán bộ, công nhân viên Khoa Vật lý, Phòng Đào tạo Sau đại học, Trường Đại học Sư phạm Tp HCM đã đem đến những bài giảng bổ ích, xây dựng nền tảng khoa học, tạo điều kiện về mặt hành chính trong thời gian tôi học tập, rèn luyện và tiến hành làm luận văn tại nhà trường

Một lần nữa, cho tôi được nói lời tri ân sâu sắc đến Quý thầy cô, anh chị, những người đã giúp tôi hoàn thành luận văn này

Tp HCM, ngày 29 tháng 9 năm 2011

Hoàng Xuân Để

M ỤC LỤC

L ỜI CAM ĐOAN i

L ỜI CÁM ƠN ii

M ỤC LỤC iii

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT vi

DANH M ỤC CÁC BẢNG BIỂU viii

DANH M ỤC CÁC HÌNH VẼ x

M Ở ĐẦU 1

1 Tổng quan tình hình nghiên cứu ngoài nước và trong nước liên quan đến luận văn 1

2 Nhu cầu, lý do chọn đề tài 2

3 Đối tượng nghiên cứu 2

4 Giả thuyết khoa học - ý nghĩa khoa học thực tiễn của đề tài nghiên cứu 2

5 Phạm vi nghiên cứu 3

6 Nhiệm vụ nghiên cứu 3

7 Bố cục đề tài 3

Chương 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 5

1.1.Nguồn neutron đồng vị 5

1.1.1 Nguồn đồng vị alpha-neutron (α, n) 5

1.1.2 Nguồn photo-neutron (γ, n) 7

1.1.3 Nguồn phân hạch tự phát 252 Cf [3], [14] 8

1.2.Phương pháp phân tích kích hoạt neutron (NAA) 10

1.2.1 Nguyên lý của phương pháp NAA [1], [6], [17] 10

1.2.2 Phân loại NAA [1], [9] 12

1 2.3 Các loại neutron dùng để kích hoạt [9] 13

1.2.4 Phương trình kích hoạt [1], [6] 15

1.2.5 Các phương pháp chuẩn hóa xác định hàm lượng nguyên tố trong NAA [1], [6] 19

1.2.6 Một số hiệu chính của phương pháp NAA [1], [6] , [9] 24

1.2.7 Giới hạn phát hiện và độ nhạy trong phân tích kích hoạt [11] 29

1.2.8 Các nguồn sai số trong NAA [2] 30

1.3 Phương pháp xác định các thông số phổ neutron [6], [14] 33

1.3.1 Phương pháp xác định hệ số lệch phổ α 33

1.3.2 Xác định tỉ số thông lượng f 39

1.3.3 Tính toán thông lượng neutron trên nhiệt 39

1.3.4 Tính toán thông lượng neutron nhiệt 40

1.4.Xi măng và thành phần của xi măng [7] 41

1.4.1 Thành phần hóa học của xi măng 41

1.4.2 Các đặc trưng một số số liệu hạt nhân ban đầu của các nguyên tố khảo sát trong xi măng 43

1.5.Cà phê và thành phần của cà phê [11] 44

1.5.1 Thành phần hóa học của cà phê 44

1.5.2 Các đặc trưng một số số liệu hạt nhân ban đầu của các nguyên tố khảo sát trong cà phê 45

Chương 2: THỰC NGHIỆM 46

2.1.Hệ Howitzer chức nước dùng nguồn neutron đồng vị ở Viện NCHN 46 2.1.1 Giới thiệu 46

2.1.2 Tính toán mô phỏng thông lượng neutron và đo thử nghiệm [4] 46

2.1.3 Kết luận 48

2.1.4 Hệ Howitzer chứa nước tại Trung tâm đào tạo, Viện NCHN Đà Lạt 49

2.1.5 Khảo sát an toàn bức xạ 52

2.2 Hệ phổ kế Gamma 54

2.3 Thực nghiệm xác định các thông số phổ neutron nguồn đồng vị của hệ Howitzer 56

2.4 X ác định hàm lượng một số nguyên tố trong mẫu xi măng và cà phê 61

2.5 Xử lý phổ gamma và tính toán 63

Chương 3: KẾT QUẢ VÀ BÌNH LUẬN 67

3.1.Kết quả khảo sát hiệu suất hệ phổ kế gamma 67

3.2.Kết quả xác định các thông số phổ neutron 69

3.3.Kết quả phân tích hàm lượng trong mẫu xi măng và cà phê 70 KẾT LUẬN 73 TÀI LI ỆU THAM KHẢO 75

DANH M ỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT

r

RCd : Tỉ số Cd

1/ 2

p

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1 Đặc trưng của một số hợp chất Am–Be 7

Bảng 1.2 Các đặc trưng của nguồn phân hạch 252Cf 9

Bảng 1.3 Hệ số tự che chắn neutron nhiệt của monitor 98 Mo 29

Bảng 1.4 Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt Ge của 197 Au 29

Bảng 1.5 Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt Ge của 98 Mo 30

Bảng 1.6 Các dữ liệu hạt nhân được dùng trong phương pháp “tỉ số Cd cho đa lá dò” cho việc xác định hệ số α FCd= 1, ngoại trừ Au, W 38

Bảng 1.7 Số liệu hạt nhân một số nguyên tố trong xi măng 46

Bảng 1.8 Thành phần hóa học của cà phê 46

Bảng 1.9 Số liệu hạt nhân của một số nguyên tố trong cà phê 47

Bảng 2.1 Kết quả đo liều chiếu xạ bằng máy đo liều xách tay 56

Bảng 2.2 Giới hạn liều ở Việt Nam và thời gian làm việc 56

Bảng 2.3 Các thông số của nguồn chuẩn sử dụng để khảo sát đường cong hiệu suất của detector 59

Bảng 2.4 Số liệu hạt nhân của monitor Au và Mo 60

Bảng 2.5 Thông số lá dò 62

Bảng 2.6 Chế độ chiếu rã đo cho lá dò Au và Mo không bọc Cd 63

Bảng 2.7 Chế độ chiếu rã đo cho lá dò Au và Mo bọc Cd 63

Bảng 2.8 Thành phần hóa học và hàm lượng nguyên tố Al, Na, Mn trong mẫu NIST 64

Bảng 2.9 Chế độ chiếu rã đo cho mẫu chuẩn NIST-114p và mẫu xi măng 66

Bảng 2.10 Chế độ chiếu rã đo cho mẫu cà phê 66

Bảng 3.1 Hiệu suất của các nguồn đồng vị đo trên detector GEM-50P4 70

Bảng 3.2 Kết quả tính фth, фe, f bỏ qua ảnh hưởng của các hệ số che chắn neutron và hệ số α 72

Bảng 3.3 Kết quả tính фth, фe, α, f có tính đến hệ số che chắn neutron và hệ số α 72 Bảng 3.4 Giá trị phân tích và giá trị chứng nhận của mẫu chuẩn NIST-114p 73

Bảng 3.5 Kết quả phân tích hàm lượng Al, Na trong mẫu xi măng Hà Tiên 74

Bảng 3.6 Kết quả phân tích hàm lượng Al, Na trong mẫu xi măng Sao Mai 74 Bảng 3.7 Kết quả phân tích hàm lượng Na trong mẫu cà phê 75

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1: Sơ đồ phân rã của Sb thành 124

Te 8

Hình 1.2: Phổ năng lượng mô phỏng MCNP neutron của nguồn 252Cf 10

Hình 1.3: Phản ứng bắt neutron trong NAA 11

Hình 1.4: Phổ thông lượng của neutron trong lò phản ứng 14

Hình 1.5: Sự phụ thuộc hoạt độ phóng xạ vào thời gian kích hoạt (tc), thời gian rã (tr) và thời gian đo (td) 17

Hình 2.1: Thiết bị thử nghiệm 49

Hình 2.2: Mô hình MCNP5 mặt cắt ngang và đứng của thiết bị 49

Hình 2.3: Kết quả tính toán và đo phân bố thông lượng neutron xung quanh nguồn 50

Hình 2.4: Bản vẽ thiết kế hệ Howitzer chứa nước 51

Hình 2.5:Phân bố thông lượng neutron nhiệt của nguồn 252 Cf tại Trung tâm đào tạo, Viện NCHN 52

Hình 2.6: Hệ Howitzer chứa nước tại Trung tâm đào tạo, Viện NCHN 52

Hình 2.7: Howitzer chứa nước 53

Hình 2.8: Hệ đo neutron số 1 tại Trung tâm đào tạo, Viện NCHN 53

Hình 2.9: Hệ đo neutron số 2 tại Trung tâm đào tạo, Viện NCHN 54

Hình 2.10: Máy đo liều neutron xách tay TPS–451C 55

Hình 2.11: Hai máy đo liều gamma xách tay: TGS–121(a) và TCS–172 (b) 55

Hình 2.12: Hệ phổ kế ORTEC tại Phòng Vật lý - Điện tử HN, Viện NCHN 58

Hình 2.13: Hộp Cd trước và sau khi đóng monitor 62

Hình 2.14: Chiếu mẫu tại hệ Howitzer chứa nước 64

Hình 2.15: Xi măng Hà Tiên -1 và Xi măng Sao Mai chưa xử lý mẫu 65

Hình 2.16: Cà phê Thanh Tiến và Cà phê Trung Nguyên khi chưa xử lý 65

Hình 2.17: Container trước và sau khi đóng mẫu xi măng 66

Hình 2.18: Giao diện chương trình Gamma Vision 5.0 67

Hình 2.19.: Giao diện chương trình k0-Dalat 67

Hình 2.20: Phổ xi măng Sao Mai 68

Hình 2.21: Phổ xi măng Hà Tiên 1 68Hình 2.22: Phổ cà phê Trung Nguyên 69Hình 2.23: Phổ cà phê Thanh Tiến 69Hình 3.1: Kết quả các tham số khớp hàm bậc 5 của đường cong hiệu suất tại vị trí sát mặt detector 71Hình 3.2: Kết quả các tham số khớp hàm bậc 5 của đường cong hiệu suất tại vị trí cách mặt detector 5 cm 71

Cf, 241Am-Be, v.v.) để học viên có thể tiến hành đo đạc các đặc trưng vật lý neutron cơ bản như: đo độ dài làm chậm và khuếch tán neutron, phổ và thông lượng neutron, phân tích kích hoạt mẫu

để xác định hàm lượng các nguyên tố trên nguồn neutron đồng vị, định liều neutron

và thực hiện các tính toán mô phỏng

Theo chương trình phát triển nguồn nhân trong lĩnh vực hạt nhân nói chung và điện hạt nhân nói riêng ở nước ta (Vừa qua, Chính phủ và Quốc hội nước ta đã thông qua Chương trình phát triển điện hạt nhân: sẽ xây dựng hai nhà máy điện hạt nhân với tổng công suất 4000 MWe ở tỉnh Ninh Thuận và năm 2014 sẽ bắt đầu khởi công xây dựng nhà máy điện hạt nhân đầu tiên với công suất 2000 MWe, trong đó vấn đề huấn luyện và đào tạo cán bộ để đáp ứng nguồn nhân lực cho nhà máy điện hạt nhân trong tương lai rất được quan tâm), hiện nay hàng năm có nhiều đoàn cán

bộ (như Tập đoàn Điện lực Việt Nam “EVN”, khóa huấn luyện “Chuyên ngành điện hạt nhân” của Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam) và sinh viên/học viên cao học chuyên ngành công nghệ hạt nhân/vật lý hạt nhân (như Đại học Khoa học Tự nhiên

Hà Nội, Đại học Bách khoa Hà Nội, Đại học Khoa học Tự nhiên Thành Phố Hồ Chí Minh, Đại học Sư phạm Thành Phố Hồ Chí Minh, Đại học Đà Lạt) tới Viện NCHN

Đà Lạt để thực tập/làm khóa luận tốt nghiệp đại học/luận văn tốt nghiệp cao học, v.v Cho nên, việc nghiên cứu xây dựng hệ Howitzer với môi trường làm chậm là nước nhẹ và dùng nguồn neutron đồng vị ứng dụng vào công tác đào tạo và nghiên cứu tại Trung tâm đào tạo, Viện NCHN Đà Lạt là điều kiện thuận lợi và không phụ thuộc vào kế hoạch Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt hoạt động (Lò IVV-9 này hoạt

động chỉ 1 tuần/tháng và như hiện này Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt tạm ngưng hoạt động để tiến hành thay chuyển đổi nhiên liệu từ độ giàu cao ”HEU” thành độ giàu thấp ”LEU”)

2 Nhu c ầu, lý do chọn đề tài

Trên cơ sở đang triển khai một đề tài nghiên cứu Khoa học – Công nghệ cấp

Bộ tài khóa 2010-2011 tại Viện NCHN Đà Lạt do TS Nguyễn Văn Hùng làm chủ nhiệm (đã thiết kế hệ thống thực nghiệm với Howitzer chứa nước và hệ điện tử đo neutron trong năm 2010 và đầu năm 2011), tôi đã chọn một phần công việc quan

trọng đầu tiên trong năm 2011 là: “Xác định hàm lượng một số nguyên tố điển hình trong mẫu cà phê bột và xi măng bằng phương pháp kích hoạt neutron dùng nguồn đồng vị” để khảo sát khả năng phân tích kích hoạt neutron dùng nguồn

đồng vị của hệ Howitzer chứa nước đặt tại Trung tâm đào Tạo của Viện NCHN Đà Lạt – Đây là lý do chọn đề tài luận văn

3 Đối tượng nghiên cứu

- Hệ howitzer chứa nước dùng nguồn neutron đồng vị 252Cf mới được thiết kế chế tạo

- Mẫu xi măng và cà phê

4 Gi ả thuyết khoa học - ý nghĩa khoa học thực tiễn của đề tài nghiên cứu

Howitzer chứa nước dùng nguồn đồng vị 252Cf sử dụng để khảo sát các đặc trưng vật lý neutron cơ bản như: phổ và thông lượng neutron, phân tích kích hoạt mẫu để xác định hàm lượng các nguyên tố trên nguồn neutron đồng vị, định liều neutron và thực hiện các tính toán mô phỏng,… Tuy nhiên, để tiến hành các hoạt động nói trên ngoài các tính toán mô phỏng đã được Trung tâm thực hiện đòi hỏi phải được tiến hành thực nghiệm để khảo sát các đặc trưng của hệ (như: thông lượng neutron nhiệt φth , thông lượng neutron trên nhiệt φe, tỉ số thông lượng

5 Phạm vi nghiên cứu

− Khảo sát hệ đo dùng trong phân tích kích hoạt

− Khảo sát an toàn bức xạ hệ Howitzer

− Xác định các thông số phổ neutron của kênh chiếu trên hệ Howitzer

− Khảo sát khả năng phân tích và tính giới hạn phát hiện một số nguyên tố trong mẫu xi măng và cà phê

6 Nhi ệm vụ nghiên cứu

Tìm hiểu lý thuyết:

− Nghiên cứu các kiến thức lý thuyết về neutron, nguồn neutron đồng vị

− Nghiên cứu về các phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng nguồn đồng vị, phương pháp đo và xử lý phổ gamma, phương pháp thực nghiệm khảo sát các thông số phổ neutron và phương pháp thực nghiệm xác định hàm lượng nguyên

tố trong mẫu phân tích,

− Phương pháp chuẩn bị mẫu, mẫu chuẩn Tìm hiểu qui trình thực nghiệm cũng như các vấn đề an toàn bức xạ,…

− Tìm hiểu về hệ Howitzer chứa nước, các hệ đo gamma tại Trung tâm đào tạo

và Viện NCHN Đà Lạt, tìm hiểu tổng quan về cà phê và xi măng,…

Tiến hành thực nghiệm:

− Khảo sát an toàn bức xạ phòng thí nghiệm

− Khảo sát hiệu suất ghi của hệ đo

− Chuẩn bị mẫu và lá dò

− Chiếu kích hoạt neutron

− Đo và xử lý phổ gamma

− Tính toán các thông số phổ

− Áp dụng phân tích hàm lượng các nguyên tố trong mẫu xi măng và cà phê

− Kết luận và khuyến nghị nghiên cứu tiếp theo

7 Bố cục đề tài

M ở đầu

Nêu tổng quan về tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước có liên quan đến

đề tài, nhu cầu, lí do chọn đề tài, đối tượng, nhiệm vụ, phạm vi và phương pháp tiến hành đề tài,…

Chương 1 Tổng quan lý thuyết

Giới thiệu về các nguồn neutron đồng vị và các đặc trưng của nó

Tìm hiểu nguyên lý, phương pháp chuẩn hóa xác định hàm lượng nguyên tố và các vấn đề liên quan trong phương pháp NAA, phương pháp đo và xử lý phổ gamma, giới hạn phát hiện, sai số trong phương pháp NAA, nguyên lý cơ bản của phương pháp AAS,…

Tìm hiểu về một số các thông số phổ neutron và phương pháp thực nghiệm khảo sát các thông số phổ neutron

Chương 2 Thực nghiệm

Trình bày về hệ thống chiếu xạ, hệ đo và công tác an toàn bức xạ ở phòng thí nghiệm Xây dựng qui trình và tiến hành khảo sát các thông số phổ neutron, khảo sát khả năng phân tích hàm lượng một số nguyên tố trong mẫu cà phê và xi măng của hệ Howitzer chứa nước dùng nguồn neutron đồng vị

Chương 3 Kết quả và bình luận

Báo cáo các kết quả nghiên cứu và thực nghiệm luận văn đã thực hiện Trên cơ

sở đó thảo luận và nhận xét về khả năng phân tích kích hoạt neutron dùng nguồn neutron đồng vị 252

Cf của hệ Howitzer đặt tại Trung tâm đào tạo của Viện NCHN

Chương 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1.Ngu ồn neutron đồng vị

Đặc điểm của nguồn đồng vị là nhỏ, dễ vận chuyển, ít nguy hiểm đến sức khoẻ, ít

tốn kém Nguồn này thích hợp dùng trong các phòng thí nghiệm và cũng là cách

đơn giản và kinh tế để dùng trong các ứng dụng trong công nghiệp Các nguồn đồng

vị thông dụng là: (α, n), (γ, n), nguồn phân hạch tự phát …[10]

Phân bố neutron là đẳng hướng

Hiệu suất của nguồn hầu như không thay đổi theo thời gian vì chu kỳ bán huỷ

lớn

Nhược điểm:

Phóng xạ gamma khá mạnh, các gamma này lại sinh ra phản ứng thứ cấp tạo

thêm neutron Do đó, phổ neutron rộng ra; nói cách khác, năng lượng cực đại của

neutron có thể đạt tới giá trị En = 14 MeV

Chế tạo nguồn:

Bột Be và RaBr được trộn và nén với áp suất cao để có khối lượng riêng

ρ=1,75g/cm3 Bọc khối đó bằng thau hoặc kềm

Việc trộn phải theo tỉ lệ 1

Các đặc điểm:

Chỉ phát ra tia γ với cường độ thấp, không phát β

- Phổ là liên tục từ 0÷10 MeV, năng lượng trung bình E = 4 MeV

Hiệu suất: 1Ci 210Po cho nguồn neutron có công suất 2,5.106

Phổ năng lượng là liên tục

Hiệu suất: 1 gam 239Pu cho nguồn có cường độ 8,5.104n/s

Nhược điểm:

Loại nguồn này ít ổn định so với nguồn Ra–Be vì nó phân rã nhanh hơn

Kích thước nguồn này thường rất nhỏ Ví dụ: nguồn 500 Ci có dạng ống dài từ

3 đến 5 cm, đường kính từ 3 đến 6 mm

Hiệu suất của nguồn gần bằng nguồn Ra–Be

Phổ năng lượng thực tế gần trùng vớ phổ năng lượng của nguồn Ra–Be

e) Nguồn Am–Be

Là loại nguồn dựa vào phản ứng (α, n)

Chế tạo: Am cũng trộn với Be thành Am-13Be Đồng vị 241Am có chu kỳ bán huỷ cỡ 470 năm do phát hạt α với Eα = 5,4 MeV, sau đó phát các tia γ có năng lượng nằm trong khoảng 40 keV đến 60 keV Việc phóng thích đó làm cho Am kém bền vững hơn Pu trong việc điều chế nguồn neutron

Runnals và Boucher đã điều chế hai hợp chất Am–Be theo hai tỉ số nguyên tử

Be

Am và tìm thấy các đặc trưng ở bảng sau:

Bảng 1.1 Đặc trưng của một số hợp chất Am–Be

Tỉ số nguyên tử Be

Hạt α phát ra trong mỗi giây 2,97.109 3,42.109

Hiệu suất phát neutron mỗi giây 2,13.105 1,57.105

1.1.2 Ngu ồn photo-neutron (γ, n)

Phản ứng (γ, n) luôn luôn thu nhiệt, nên muốn phản ứng xảy ra thì chùm γ tới phải vượt qua năng lượng ngưỡng Tia γ tự nhiên thông thường có Eγ < 3 MeV nên

chỉ thực hiện được với bia nhẹ, chẳng hạn Be và deuterium

Hiện nay, người ta đã hoàn thiện các phương pháp dùng các phản ứng (p, n),

và (d, n) để sản xuất các neutron đơn năng, cho nên các nguồn neutron dựa trên phản ứng (γ, n) hiện nay ít được dùng đến, nó chỉ dùng làm nguồn chuẩn

Đặc điểm:

Hiệu suất nhỏ

Thời gian sống bé

Nếu nguồn γ đơn năng thì nhận được neutron đơn năng

Nguồn Sb–Be là một nguồn (γ, n):

124Sb phân rã β-với T1/2 = 60,9 ngày để về trạng thái cơ bản

Hình 1.1: Sơ đồ phân rã của Sb thành 124

Te

Từ sơ đồ nhận thấy: tia γ nhiều nhất là Eγ= 1,69 MeV, nó tương tác lên Be tạo nên neutron

Công suất: cứ 1Ci tia γ của Eγ = 1,69 MeV thì tạo nên nguồn có công suất

107 n/s, năng lượng neutron theo lý thuyết En = (26±1,5) keV

1.1.3 Ngu ồn phân hạch tự phát 252

Cf [3], [14]

Nguồn 252 Cf là nguồn đồng vị phân hạch tự phát tạo ra nguồn neutron, chu kì bán rã của quá trình phân hạch phát alpha là T1/2 = 2,73 năm, số neutron sinh trong một phân chia khoảng 3,7 neutron và hiệu suất 2,34.106 neutron/s cho 1µg mẫu Nguồn 252Cf có phổ neutron năng lượng kéo dài đến ~ 10MeV và năng lượng neutron trung bình ~ 2MeV

252

Cf -> 140Xe + 108 Ru+ 4n + Q

124S

252Cf -> 140Cs + 109Tc + 3n + Q Bảng 1.2 Các đặc trưng của nguồn phân hạch 252

Năng lượng neutron trung bình 2,348 MeV

Suất liều ở 1m trong không khí:

Neutron Gamma

2,2.103 rem.h-1.g-11,6.102 rad.h-1.g-1Tính toán mô phỏng được thực hiện bằng chương trình MCNP5 đối với thiết bị thử nghiệm được mô hình hoá với nguồn 252

Cf cường độ nguồn là 107

n/s của Trung tâm đào tạo, Viện NCHN Đà Lạt cho dạng phổ sau đây:

0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30

Energy MeV

Hình 1.2: Phổ năng lượng mô phỏng MCNP neutron của nguồn 252Cf [3] Trong bài toán thực nghiệm của đề tài này đã sử dụng nguồn 252

Cf có cường

độ 5.107 n/s để tạo ra neutron và được làm chậm trong môi trường nước

1.2.Phương pháp phân tích kích hoạt neutron (NAA)

Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis – NAA) được giới thiệu từ năm 1936 bởi Georg von Hevesy và Hilde Levi Các tính chất của phân tích kích hoạt neutron dựa trên phản ứng (n, γ), với khả năng xuyên sâu cao của neutron đối với vật chất; khả năng tạo ra các tín hiệu trễ (bên cạnh các tia gamma tức thời), nghĩa là bức xạ đặc trưng phát ra trong quá trình phân rã - với chu kỳ bán hủy xác định - của hạt nhân bền được tạo thành từ phản ứng (n, γ) Dựa vào các tính chất đó, chuẩn và mẫu có thể được kích thích (chiếu) đồng thời, sau đó các tín hiệu được phát ra của cả hai có thể đo sau một thời gian thích hợp

Các hệ quả khác của hai tính chất này là: (a) NAA là phương pháp phân tích định lượng có khả năng phân tích đa nguyên tố; (b) mối quan hệ giữa hàm lượng nguyên tố và tín hiệu đo gần như độc lập với thành phần nền; (c) việc chuẩn bị mẫu khá đơn giản – vì thế giảm thiểu sự cố mất mẫu và tránh nhiễm bẩn; (d) việc xử lý mẫu sau khi chiếu là có thể - cho phép hòa tan, phá mẫu và tách hóa

1.2.1 Nguyên lý c ủa phương pháp NAA [1], [6], [17]

Cơ sở của phân tích kích hoạt neutron là phản ứng của các neutron với các hạt nhân bền trong mẫu Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng bắt neutron (n, γ) được mô tả theo sơ đồ phản ứng sau: A 1 (A 1 )* A 1

ZX+ 0n→ +ZX → +ZX+ γ X* là hạt nhân hợp phần, nó phát ra tia gamma tức thời đặc trưng để biến đổi thành hạt nhân phóng xạ A 1

+ Các hạt nhân phóng xạ sẽ phân rã và phát ra các tia gamma trễ có năng lượng đặc trưng cho từng hạt nhân Quá trình phản ứng được minh họa trên hình 1.3

Khi bị kích hoạt bằng neutron, số hạt nhân phóng xạ tạo thành và tốc độ phân

rã của chúng (hoạt độ) tỷ lệ với số hạt nhân bền ban đầu

Sử dụng thiết bị để ghi nhận phổ gamma phát ra Dựa vào các đỉnh phổ ta xác định được sự có mặt của các nguyên tố trong mẫu (phân tích định tính) Dựa vào số đếm ghi được (diện tích đỉnh) của lượng tử γ tương ứng với đồng vị phóng xạ của nguyên tố đó phát ra ta xác định được hoạt độ (hoạt độ tỷ lệ với số đếm) và xác định được hàm lượng (phân tích định lượng)

Hình 1.3: Phản ứng bắt neutron trong NAA [4]

Như vậy, để phân tích mẫu bằng NAA đòi hỏi phải có nguồn neutron (nguồn đồng vị hoặc lò phản ứng), hệ phổ kế gamma để phát hiện và ghi nhận các tia gamma, kiến thức tổng hợp về các phản ứng hạt nhân xảy ra khi neutron tương tác với hạt nhân bia trong mẫu và quá trình phân rã của các hạt nhân tạo thành sau phản ứng

Độ nhạy của NAA phụ thuộc vào các thông số chiếu (thông lượng neutron, thời gian chiếu và thời gian rã), các điều kiện đo (thời gian đo, hiệu suất detector), các thông số hạt nhân của nguyên tố được đo (độ phổ biến đồng vị, tiết diện bắt neutron, chu kỳ bán hủy, và hiệu suất phát tia gamma)

Lợi thế khi lựa chọn phương pháp NAA đó là: NAA có độ nhạy khá cao ở bậc phần triệu (ppm), thậm chí dưới phần tỉ (ppb); đây là phương pháp vừa định tính, vừa định lượng và có thể phân tích đa nguyên tố Hơn nữa, NAA đóng vai trò đánh giá các phương pháp phân tích khác để phê chuẩn và các vật liệu tham khảo chuẩn (SRM)

Neutron tới

Hạt nhân bia

Hạt nhân hợp phần

Hạt nhân phóng xạ Hạt nhân sản phẩm

Tia gamma trễ

Tia gamma tức thời Hạt beta

1.2.2 Phân lo ại NAA [1], [9]

Có thể phân loại NAA theo hai cách sau:

Cách 1: Nếu dựa theo thời gian thì có 2 loại, thứ nhất là phân tích kích hoạt neutron gamma tức thời (PGNAA), thứ hai là phân tích kích hoạt neutron gamma trễ (DGNAA) Trong phương pháp PGNAA các phép đo được thực hiện ngay trong khi chiếu Còn trong phương pháp DGNAA các phép đo được thực hiện sau quá trình phân rã phóng xạ

Cách 2: Nếu dựa theo công cụ thì có 2 loại là phân tích kích hoạt dụng cụ (INAA) và phân tích kích hoạt neutron hóa phóng xạ (RNAA: Radiochemical Neutron Activation Analysis)

Trong phương pháp INAA:

Mẫu phân tích không sử dụng bất kỳ biện pháp hóa học nào như tách, làm giàu nguyên tố trước hay sau khi chiếu xạ; mẫu phân tích được kích hoạt và sau đó được ghi nhận trên một phổ kế gamma sau thời gian phân rã thích hợp

Kỹ thuật INAA được áp dụng thuận lợi khi nguyên tố cần phân tích có một số đặc điểm sau:

- Có tiết diện bắt neutron lớn,

- Có cấp hàm lượng không quá thấp trên mức ppm có thể đáp ứng cho phương pháp,

- Không hoặc ít bị nhiễu bởi những đồng vị khác có trong mẫu, v.v…

Kỹ thuật INAA được thực hiện như sau: Chọn nguồn neutron chiếu xạ để ưu tiên cho loại phản ứng hạt nhân nào được xảy ra Chuẩn bị mẫu nghiên cứu và mẫu chuẩn (sấy, cân, đóng gói), chiếu kích hoạt neutron (tùy theo nguyên tố quan tâm

mà lựa chọn thời gian chiếu, rã, đo thích hợp) Đo hoạt độ phóng xạ của đồng vị quan tâm, sau đó xử lý số liệu và tính toán kết quả

Kỹ thuật INAA có ưu điểm là tương đối đơn giản, phân tích mẫu nhanh và không phá mẫu Tuy nhiên, nếu mẫu được chiếu với một cường độ lớn thì vẫn có thể có những ảnh hưởng về mặt hóa học đối với mẫu nhưng chỉ là rất nhỏ, và thành phần nguyên tố của mẫu vẫn không bị thay đổi Kỹ thuật này cũng chỉ có thể áp

dụng được với một số không nhiều các nguyên tố và đối tượng mẫu phân tích cũng không lớn do vẫn còn nhiều vấn đề mà INAA chưa giải quyết được

Trong phương pháp RNAA:

Khi hàm lượng nguyên tố của đồng vị đang quan tâm có trong mẫu quá nhỏ, hay đồng vị đang quan tâm bị các đồng vị khác gây nhiễu thì quá trình RNAA được tiến hành để tách đồng vị cần đo ra khỏi các đồng vị phóng xạ khác Đây là kỹ thuật phân tích kích hoạt có kết hợp với xử lý hóa như phá hủy mẫu, tách, làm giàu nguyên tố trước hoặc sau khi chiếu xạ neutron

Trong kỹ thuật này, có thể tách trước hoặc tách sau Tách trước hay tách sau đều có ưu, nhược điểm riêng

Nếu mẫu được tách trước thì người làm phân tích không chịu liều phóng xạ không cần thiết và mẫu có thể được chuẩn bị trong một thời gian dài trước đó Tuy nhiên, khả năng gây bẩn từ các loại hóa chất dẫn đến có sự đóng góp thêm một lượng nguyên tố quan tâm làm cho phương pháp mắc thêm sai số

Nếu mẫu được tách sau thì trong quá trình xử lý, có thể loại bỏ được những đồng vị gây nhiễu một cách dễ dàng mà không bị nhiễm bẩn, dẫn đến ít bị sai số khi xác định hiệu suất tách Tuy nhiên, khi xử lý hóa mẫu, do tiếp xúc trực tiếp với nguồn bức xạ hở nên người phân tích có khả năng bị liều chiếu trong Ngoài ra, người phân tích còn phải chịu một liều bức xạ chiếu ngoài nhất định

Phương pháp RNAA cho độ nhạy cao hơn phương pháp INAA nhưng quy trình phân tích phức tạp; tốn nhiều hóa chất, thời gian; và khó thực hiện đối với các đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã ngắn

1.2.3 Các lo ại neutron dùng để kích hoạt [9]

Các nguồn neutron sử dụng trong NAA có thể là nguồn đồng vị (α, Be), nguồn phân hạch 252Cf, máy phát neutron 14 MeV và lò phản ứng hạt nhân Trong đó, nguồn neutron từ lò phản ứng có thông lượng lớn hơn nhiều bậc so với các nguồn neutron còn lại Vì vậy, độ nhạy phân tích trên lò sẽ cao hơn, đặc biệt có khả năng phân tích nhiều nguyên tố có hàm lượng nhỏ

Các neutron trong lò phản ứng được tạo thành từ phản ứng phân hạch, ban đầu

là các neutron nhanh, sau đó bị mất dần năng lượng do va chạm với vật liệu xung quanh và cuối cùng bị nhiệt hóa Nhưng vì sự phân hạch vẫn tiếp diễn nên trong lò phản ứng luôn tồn tại các neutron có năng lượng từ 0 đến 20 MeV và sự tương tác của neutron với vật chất là khác nhau trong những vùng năng lượng khác nhau nên neutron được chia làm ba loại: neutron nhiệt, neutron trên nhiệt và neutron nhanh

Sự phân bố thông lượng của ba loại neutron này trong lò phản ứng được mô tả trên hình 1.4

Hình 1.4: Phổ thông lượng của neutron trong lò phản ứng [1]

Đặc điểm của các neutron nhiệt: Có năng lượng 0 < En < 0,5 eV, mật độ

neutron nhiệt tuân theo phân bố Maxwell-Boltzmann:

( )

E kT 3/ 2

Neutron trên nhiệt

Ở nhiệt độ phòng thí nghiệm (T = 293,6 K) thì neutron nhiệt có vận tốc

v = 2200 m/s và năng lượng ET = kT = 0,0253 eV Với năng lượng này thì tiết diện bắt neutron của các nguyên tố tương đối lớn, phản ứng xảy ra chủ yếu là (n, γ)

Đặc điểm của các neutron trên nhiệt: Có năng lượng 0,5 eV < En < 100keV Trong vùng này tiết diện tương tác của neutron với vật chất có dạng cộng hưởng nên vùng này gọi là vùng cộng hưởng Trong trường hợp lý tưởng, phân bố thông lượng neutron trên nhiệt tuân theo quy luật 1/E Nhưng trong thực tế thường được biểu diễn dạng 1/E1 + α , trong đó α là hệ số không phụ thuộc năng lượng, biểu diễn

độ lệch phổ khỏi quy luật 1/E và có giá trị nằm trong khoảng [-1,1] tùy theo cấu hình lò phản ứng, vị trí chiếu trong lò, vật liệu xung quanh

Đặc điểm của các neutron nhanh: Có năng lượng En > 0,5 MeV, là các neutron sinh ra ngay sau khi phản ứng phân hạch có năng lượng lên đến 20 MeV Phân bố thông lượng neutron nhanh được mô tả bởi phân bố Watt, có cực đại ở 0,7 MeV Phản ứng hạt nhân xảy ra khi dùng neutron nhanh có dạng (n, 2n), (n, p), hay (n, α) Tiết diện tương tác của neutron nhanh với hạt nhân thường khá thấp Mặc dù vậy, khi phân tích những nguyên tố có số prôton (Z) nhỏ hơn 20, thông thường nguồn neutron nhanh được dùng để chiếu

1.2.4 Phương trình kích hoạt [1], [6]

Xét trường hợp nhân phóng xạ đo được hình thành trực tiếp trong phản ứng bắt neutron (n, γ) theo sơ đồ sau: A n , A 1 2

ZX→γ +ZX→ λGọi R (s-1) là tốc độ phản ứng trên hạt nhân (số phản ứng xảy ra trong một

giây khi đặt hạt nhân trong trường neutron), thì hoạt độ của mẫu phân tích đối với

nguyên tố quan tâm sau thời gian chiếu xạ [tc(s)] là:

= : số hạt nhân; θ là độ phổ biến hay độ giàu đồng vị (%); w là

khối lượng nguyên tố được chiếu (g); M là khối lượng nguyên tử của nguyên tố

(g.mol-1); NA là số Avogadro (≈ 6,023 × 1023 mol-1

)

1/ 2

ln 2

T

λ = với T1/2 là chu kỳ bán hủy

Hoạt độ trong khoảng thời gian sau khi đưa ra khỏi trường neutron [thời gian

r

A(t )=RN 1 e− −λ e−λ (1.3)

Hình 1.5: Sự phụ thuộc hoạt độ phóng xạ vào thời gian kích hoạt (tc), thời

gian rã (tr) và thời gian đo (td)

Sử dụng hệ đo có hiệu suất ghi εp đối với năng lượng bức xạ mà ta quan tâm

và xác suất phát tia gamma cần đo là γ thì số đếm của đỉnh gamma quan tâm được tính theo công thức [thời gian đo – td(s)]:

c t

S 1 e= − −λ : hệ số bão hòa, hiệu chỉnh cho thời gian chiếu; tc (s) là thời gian

chiếu và

1/ 2

ln 2T

λ = với T1/2 (s) là chu kỳ bán hủy

r t

D=e−λ : hệ số rã, hiệu chỉnh cho thời gian rã; tr (s) là thời gian rã

d

t d

= : số hạt nhân; θ là độ phổ biến hay độ giàu đồng vị (%); w là khối

lượng nguyên tố được chiếu (g); M là khối lượng nguyên tử của nguyên

tố (g.mol-1); NA là số Avogadro (≈ 6,023 × 1023 mol-1)

γ: xác suất phát gamma cần đo (%)

εp: hiệu suất ghi đỉnh (%)

Thay N vào phương trình (1.5) và sắp xếp lại, ta được:

p d

A p

N / tS.D.C.wR

  : thông lượng neutron ở năng lượng E

Theo quy ước Hogdahl (áp dụng cho các hạt nhân có tiết diện tuân theo qui

luật 1/ E đến tới cỡ 1,5 eV), khi đó tốc độ phản ứng R được mô tả gồm hai thành

phần được kích hoạt bởi các neutron nhiệt và trên nhiệt tương ứng:

σ0: tiết diện bắt neutron nhiệt của hạt nhân quan tâm (cm2

Với: FCd là hệ số truyền qua Cd của neutron trên nhiệt

Từ phương trình kích hoạt trên ta thấy, để xác định khối lượng của một nguyên tố có trong mẫu cần phải quan tâm tới các yếu tố sau:

Loại mẫu phân tích và các nguyên tố quan tâm trong mẫu

Tính toán thời gian chiếu, thời gian rã và thời gian đo cho phù hợp với từng loại nguyên tố trong mẫu Điều này cần phải thật cẩn thận đối với việc phân tích mẫu đa nguyên tố

Thông lượng neutron dùng trong kích hoạt phải lớn

Mặt khác, trên thực tế có thể quá trình kích hoạt nhánh xảy ra, khi đó sẽ hình thành các trạng thái giả bền (kí hiệu chỉ số trên m) và trạng thái bền (kí hiệu chỉ số trên g) Lúc đó nhân phóng xạ quan tâm là nhân con hoặc cháu của nhân được hình thành trực tiếp Cũng có thể xảy ra hiệu ứng đốt cháy nhân, hiệu ứng tự che chắn, các phản ứng gây nhiễu, … Do vậy, trong tính toán của NAA cần phải hiệu chính các ảnh hưởng

1.2.5 Các phương pháp chuẩn hóa xác định hàm lượng nguyên tố trong NAA [1], [6]

Để xác định hàm lượng nguyên tố trong NAA, người ta đưa ra 4 phương pháp chuẩn hóa là tuyệt đối, tương đối, chuẩn đơn và k–zero Mỗi phương pháp đều có những ưu và nhược điểm riêng, có thể phương pháp này là sự cải tiến của phương pháp kia Trong đề tài này, tác giả sử dụng phương pháp tương đối và phương pháp k–zero để xác định hàm lượng các nguyên tố trong mẫu phân tích

1.2.5.1 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối

Hàm lượng nguyên tố a, ρa(µg/g) có thể thu được bằng việc chiếu kèm mẫu với một monitor thông lượng chuẩn (kí hiệu: m) và áp dụng phương trình:

, , ,

0 , ,

, 0 , ,

, 0

, 0 ,

10

//

a

m p a

a e

th

m m e m

th a a a m

m m m a m

sp a

d p

a

Q G f G

Q G f G A

A A

C D S w

t N g

g

ε

εα

αγ

σθ

γσθµ

ρ

++

t N

.

Q

r

155,012

429,0429

,0

0 0

0 0

−

=

Khi áp dụng phương trình (1.14) để tính hàm lượng các nguyên tố trong một

mẫu cho trước thì hệ số f và α phải không thay đổi trong quá trình kích hoạt

Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối về mặt thực nghiệm thì rất đơn giản, chỉ cần biết chính xác các thông số A, θ , γ và σ0 của cả nguyên tố cần phân tích và monitor Về nguyên tắc các số liệu hạt nhân này có thể tìm thấy trong các tài liệu tham khảo về số liệu hạt nhân Tuy nhiên, chúng có độ chính xác khác nhau và như vậy sẽ dẫn đến sai số lớn trong phép phân tích

1.2.5.2 Phương pháp chuẩn hóa tương đối

Trong phương pháp chuẩn hóa tương đối, một mẫu chuẩn (kí hiệu s) với khối lượng Ws biết trước của nguyên tố phân tích được chiếu kèm theo mẫu (kí hiệu a)

và cả hai được đo cùng điều kiện hình học với cùng detector HPGe Như vậy, ta có thể viết lại phương trình (1.14) đối với nguyên tố chuẩn và lập tỉ lệ khối lượng giữa mẫu và chuẩn sẽ dẫn tới phương trình:

a a

s

N / t

G f G QD.C

N / t G f G QD.C.W

a

s p

s att

F

F

, , ( với Fatt = hệ số hiệu chỉnh

sự suy giảm tia gamma) mà không cần đề cập đến hiệu suất detector Như vậy trong phương trình (1.16) ta chỉ có thể bỏ qua hệ số f nếu như:

Q

G e,s. 0,s α << th,s. vàG,a.Q0,a( )α <<G th,a.f

Hoặc G th s, =G th a, =G e s, =G e a, = 1

Trong các trường hợp này cộng với điều kiện hệ số suy giảm tuyến tính của mẫu và chuẩn như nhau, ta thu được phương trình đơn giản như sau:

g / g

N / tD.C.w

1.2.5.3 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố

F Girardi và cộng sự đầu tiên đã đưa ra một phương pháp gọi là phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố Trong phương pháp này, một hệ số k được dùng và được xác định bằng thực nghiệm bằng cách chiếu kèm một mẫu chuẩn và một chất so sánh đơn nguyên tố (chuẩn đơn nguyên tố, kí hiệu là c), khi đó:

, ,

Như vậy nồng độ nguyên tố phân tích có thể thu được từ việc chiếu kèm mẫu

và chuẩn đơn nguyên tố:

với điều kiện θa =θs và thỏa mãn:

- Hiệu ứng tự che chắn neutron phải giống nhau trong tất cả các lần chiếu xạ Lời giải dễ dàng nhất cho các trường hợp này là G th =G e=1

- Hệ số f và α không khác nhau trong các điều kiện chiếu xạ

- Hiệu suất của detector phải giống nhau trong các lần đo, tức là phép đo phải cùng dạng hình học nguồn – detector

Với phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, việc phân tích đa nguyên tố trở nên dễ dàng hơn Tuy nhiên, phương pháp này đòi hỏi ta phải xác định chính xác hệ

số k; hệ số k này lại phụ thuộc vào dạng phổ neutron và hiệu suất ghi của detector nên đòi hỏi phép đo chính xác là khó thực hiện Do đó hạn chế của phương pháp này là không có tính linh hoạt cho việc chiếu và đo bức xạ

1.2.5.4 Phương pháp chuẩn hóa k–zero

Để làm cho phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố có thể áp dụng rộng rãi hơn và làm cho phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối chính xác hơn, A.Simonits đã đề nghị dùng hệ số k0 xác định bằng thực nghiệm, nó bao gồm các hằng số hạt nhân thành phần và nó độc lập với phổ neutron và cấu hình detector

Theo khái niệm, phương pháp chuẩn hóa k0 trong kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron có thể đạt được theo hai cách khác nhau:

1 Nếu các hệ số k xác định bằng thực nghiệm trong phương pháp chuẩn hóa

đơn nguyên tố được chuẩn hóa cho các điều kiện thực nghiệm về chiếu xạ (f, α ) và

đo ( )εp , thì từ phương trình (1.19) ta thu được:

α εεα

α ε

+

=

+ +

với “c” tương ứng với chất so sánh

Hệ số k0,c(s) của các nguyên tố đã được xác định bằng thực nghiệm tại nhiều

lò phản ứng hạt nhân và đã xuất bản trong nhiều tài liệu và được xem như thông số hạt nhân hữu dụng cho bất kỳ nguồn neutron nào

Bây giờ ta giả sử rằng một mẫu được chiếu kèm theo một monitor thông lượng (m) thì nồng độ của nguyên tố phân tích có thể thu được như sau:

Nếu trong phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối tập số liệu hạt nhân

  của phương trình (1.14) được thay thế bằng hằng số hạt nhân

k0,m(a), thì ta thu được:

Với k0,m(a) = k0,c(a) /k0,c(m)

Ở đây ta chú ý rằng tất cả thông số liên quan đến vị trí chiếu xạ (φth, f và α ) phải không thay đổi trong quá trình chiếu xạ mẫu, và giá trị diện tích đỉnh năng lượng toàn phần Np phải được hiệu chỉnh

Tuy nhiên trong phép phân tích ta cũng gặp vài hạt nhân như Eu, Lu và Yb với các phản ứng hạt nhân:

Với g(Tn) là hệ số Westcott phụ thuộc vào nhiệt độ neutron Tn, r( )α T n /T0

là chỉ số phổ neutron hiệu chỉnh cho phổ neutron trên nhiệt, 0

2 Thực nghiệm xác định thông số phổ neutron tại vị trí chiếu xạ φ αth, , f và Tn

3 Thực nghiệm xác định hiệu suất detector εp

4 Hiệu chỉnh diện tích đỉnh năng lượng toàn phần Np: hiệu chỉnh trùng phùng thực, hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu, hiệu chỉnh sự suy giảm cường đồ tia gamma,…

5 Tính toán hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt

1.2.6 M ột số hiệu chính của phương pháp NAA [1], [6] , [9]

1.2.6.1 Kích hoạt nhánh và phân rã mẹ - con

Trong trường hợp này, nhân phóng xạ quan tâm là nhân con hoặc nhân cháu của nhân được hình thành trực tiếp Có thể mô tả theo sơ đồ sau:

Ví dụ :

Ở đây F2, F3 thay cho phân rã nhánh của nhân 2 đến 3 và nhân 3 đến 4, khi đó sẽ tồn tại Asp,4 rất phức tạp so với kích hoạt trực tiếp và trong các phương trình (1.11), (1.13) sẽ chứa các thông số m m g g

S D C S D C

S D C F

1.2.6.2 Nhân tạo thành bị đốt cháy

Hiệu ứng đốt cháy được định nghĩa như là sự biến mất đáng kể - do phản ứng (n, γ) của các nhân bia hoặc nhân hình thành, khi đó Asp không còn đúng như ban đầu được định nghĩa trong phương trình (1.10) Xét các trường hợp sau:

Đốt cháy nhân bia và/hoặc nhân được hình thành trực tiếp:

Trong đó kí hiệu (*) để chỉ nhân bị đốt cháy

Đốt cháy nhân con:

n,γ

σ0,3,

Trong hai trường hợp trên tốc độ đếm riêng của nhân được đo (kí hiệu *) cần phải nhân thêm các hệ số hiệu chính

1.2.6.3 Hiệu ứng tự che chắn neutron [6]

a) Tính hệ số tự che chắn neutron nhiệt

Trong bài toán thực nghiệm, mẫu thường có dạng hình đĩa hoặc hình trụ, monitor thường có dạng hình lá hoặc hình dây Việc tính toán hệ số tự che chắn neutron nhiệt, Gth, trong một số trường hợp monitor có dạng hình học như trên đi đến kết quả như sau:

Đối với monitor dạng hình cầu:

abs abs

Đối với monitor dạng trụ :

Như vậy, hệ số che chắn neutron nhiệt cho monitor Mo dạng dây và dạng lá tương ứng với các bề dày không quá 50µm và đường kính không quá 500µm thì không gây ảnh hưởng nhiều đến kết quả khảo sát vì vậy trong thực nghiệm hệ số che chắn neutron nhiệt này thường được bỏ qua

b) Tính hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt

Việc tính hệ số che chắn neutron trên nhiệt, Ge , thì khó khăn hơn rất nhiều so với hệ số che chắn neutron nhiệt Dưới đây là kết quả tính toán đối với hai loại monitor 197

0,992 0,962 0,795 0,410 0,138