ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử nitơ

Trong đề tài này, chúng tôi sẽ sử dụng mô hình ba bước Leweistein về sự phát xạ sóng hài kết hợp với áp dụng HPB của các tác giả trong công trình [7] để tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho ph

B Ộ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP.HCM

B Ộ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP.HCM



ẢNH HƯỞNG CỦA HÀM PHÂN BỐ ĐỊNH

PHƯƠNG PHÂN TỬ LÊN KẾT QUẢ CHỤP

ẢNH CẮT LỚP PHÂN TỬ NITƠ

GVHD: PGS TSKH LÊ VĂN HOÀNG

NIÊN KHOÁ: 2008 - 2012

L ỜI CẢM ƠN

Trong quá trình th ực hiện luận văn này, tôi đã nhận được sự động viên

và khích l ệ về mặt vật chất lẫn tinh thần từ thầy cô, gia đình và bạn bè Thông

qua lu ận văn này, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến tất cả mọi người

đã giúp đỡ tôi trong thời gian qua

Tôi xin g ửi lời tri ân sâu sắc đến thầy hướng dẫn PGS TSKH Lê Văn

Hoàng đã tận tình hướng dẫn, động viên và tạo điều kiện thuận lợi nhất cho

tôi th ực hiện luận văn này

Tôi xin g ửi lời cảm ơn chân thành đến thầy Nguyễn Ngọc Ty và thầy

Hoàng Văn Hưng đã tận tình hướng dẫn tôi trong việc làm quen và sử dụng

các ph ần mềm mô phỏng cũng như động viên, chia sẻ và góp ý cho tôi trong

su ốt quá trình thực hiện luận văn này

Tôi xin c ảm ơn gia đình đã tạo mọi điều kiện, động viên giúp tôi vững

tâm h ọc tập trong những năm học đại học cũng như trong thời gian làm luận

văn

Tôi xin g ửi lời cảm ơn đến các thầy cô trong Khoa Vật Lý – Trường Đại

h ọc Sư phạm TP Hồ Chí Minh đã tận tình giảng dạy truyền đạt những kiến

th ức quý báu cho tôi trong những năm tháng trên giảng đường đại học để tôi

có nh ững hành trang vững chắc nhất trên con đường vào đời

Tôi xin g ửi lời cảm ơn đến tất cả bạn bè của tôi đã giúp đỡ, động viên và

chia s ẻ mọi khó khăn với tôi trong thời gian làm luận văn cũng như những

năm tháng trên giảng đường đại học

Sau cùng, tôi xin g ửi lời chúc sức khoẻ đến thầy cô, gia đình và bạn bè

TP H ồ Chí Minh, 18-04-2012

Tr ần Hồng Nghĩa

M ỤC LỤC

L ỜI CẢM ƠN 1

M ỤC LỤC 2

DANH M ỤC VIẾT TẮT 4

DANH M ỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ, BẢNG BIỂU 5

M Ở ĐẦU 7

CHƯƠNG I MÔ HÌNH THÍ NGHI ỆM 13

I Laser xung cực ngắn 13

II Phương pháp chụp ảnh cắt lớp thực nghiệm 15

III Phương pháp chụp ảnh cắt lớp bằng mô phỏng lý thuyết 17

CHƯƠNG II CƠ SỞ LÝ THUYẾT 18

I. Mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao 18

II. Chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân tử tuyệt đối 21

1 Nguyên tắc chụp ảnh cắt lớp phân tử 21

2 Lý thuyết chụp cắt lớp phân tử với sự định phương tuyệt đối 22

III Chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân tử không tuyệt đối 24

1 Nguyên tắc chụp ảnh cắt lớp với sự định phương không tuyệt đối 24

2 Mô hình quay tử 25

3 Hàm phân bố định phương phân tử 26

4 Sự tương tác giữa laser xung cực ngắn và tập hợp phân tử 27

5 Tính toán dữ liệu sóng hài 30

CHƯƠNG III K ẾT QUẢ 32

I Giới hạn vùng giá trị của hiệu quả định phương β 32

II Sự ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên cường độ

sóng hài 36

III Sự ảnh hưởng của hàm phân bố định phương phân tử lên hình ảnh HOMO của phân tử 37

IV Mặt cắt (y = 0) của hình ảnh HOMO 38

V Trích xuất khoảng cách liên hạt nhân 40

K ẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN ĐỀ TÀI 41

TÀI LI ỆU THAM KHẢO 43

PH Ụ LỤC 45

DANH M ỤC VIẾT TẮT

AS: Attoseccond (10-18 s)

DFT: Density Function Therory (phương pháp phiếm hàm mật độ)

FS: Femtoseccond (10-15 s)

HHG: High-order Harmonic Generation (sóng hài bậc cao)

HOMO: Highest Occupied Molecular Orbit (vân đạo ngoài cùng của phân tử)

HPB: Hàm phân bố định phương phân tử

LASER: Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation (laser) PS: Picoseccond (10-12 s)

DANH M ỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ, BẢNG BIỂU

Hình 1 Sự phát xạ chùm photon đồng nhất (laser) nhờ photon kích thích vào

điện tử ở mức năng lượng cao của môi trường hoạt tính 13

Hình 2 Đồ thị cường độ điện trường của laser làm việc theo chế độ xung 13

Hình 3 Đồ thị của cường độ laser theo thời gian 14

Hình 4 Mô hình thí nghiệm chụp ảnh phân tử 15

Hình 5 Đồ thị thế tổng hợp của điện tử trong trường hợp một chiều 18

Hình 6 Đồ thị thế tổng hợp của điện tử và mức năng lượng cơ bản của điện tử trong các trường hợp 19

Hình 7 Cơ chế phát xạ HHG theo mô hình ba bước Lewenstein 20

Hình 8 Mô hình quay tử 25

Hình 9 Sự phụ thuộc vào góc 𝝑′ của hàm phân bố định phương phân tử với các hệ số β khác nhau 26

Hình 10 Mặt nón biểu diễn tập hợp các phân tử có góc tương tác là 𝝑3T 28

Hình 11 Phân tử nitơ trường hợp định phương tuyệt đối và không tuyệt đối 30

Hình 12 Đồ thị hàm phân bố định phương phân tử với các hiệu quả định phương β khác nhau 32

Hình 13 Hình ảnh HOMO phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian, kết quả thực nghiệm và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 2, 3, 4 và 5 33

Hình 14 Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 1, 2, 3, 4 và 5 34

Hình 15 Hình ảnh hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ phần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 1.1, 1.5 và 1.9 35

Hình 16 Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng mô tả HOMO của phân tử nitơ từ

phần mềm mô phỏng Gaussian và kết quả chụp ảnh cắt lớp với các hiệu quả định phương β = 1.1, 1.5 và 1.9 35Hình 12 Sự phụ thuộc của cường độ HHG song song vào bậc của HHG 36Hình 13 Hình ảnh HOMO của phân tử nitơ từ hiệu quả định phương β = 1.0001, 1.001, 1.01, từ kết quả thực nghiệm, từ mô phỏng Gaussian và từ kết

quả chụp ảnh với sự định phương tuyệt đối 37Hình 14 Hình ảnh mặt cắt (y = 0) hàm sóng của phân tử nitơ 38

Bảng 1 Độ lệch giá trị của các đỉnh hàm sóng so với hàm sóng chính xác từ

mô phỏng Gaussian 39

Bảng 2 Khoảng cách liên hạt nhân của phân tử N2 trong các trường hợp 40

cấp độ thời gian xảy ra hoạt động bên trong phân tử [10] Cụ thể, độ phân giải

thời gian của các phương pháp vừa kể trên chỉ vào cỡ picô giây ( 10-12 giây ) trong khi sự dao động của các nguyên tử trong phân tử diễn ra ở cấp độ thời gian là femtô giây ( 10-15 giây ) [12] Do đó, để thu được những thông tin về

cấu trúc động của phân tử, các nhà khoa học cần tìm những phương pháp mới

với độ phân giải thời gian vào cỡ femtô giây hoặc nhỏ hơn

Sự ra đời của laser vào năm 1960 đã mở ra niềm hy vọng cho việc tìm ra phương pháp mới thích hợp hơn cho việc thu nhận thông tin cấu trúc động của phân tử Năm 1988, nhóm nghiên cứu của nhà khoa học M Ferray ( Pháp ) đã phát hiện ra sự phát xạ sóng hài bậc cao ( High-order Harmonic Generation –

viết tắt là HHG ) khi cho xung laser cường độ cao tương tác với các loại khí trơ [1] Sự phát xạ sóng hài xảy ra ở cấp độ thời gian bằng khoảng thời gian

xảy ra một xung laser Nếu rút ngắn khoảng thời gian xảy ra một xung laser đến cấp độ cỡ femtô giây thì sóng hài do phân tử phát xạ ra sẽ mang những thông tin cấu trúc động của phân tử Do đó, trong lịch sử phát triển của laser xung cực ngắn đã từng xảy ra cuộc chạy đua rút ngắn xung laser Cho đến nay, cuộc chạy đua ấy vẫn tiếp diễn và xung laser ngắn nhất hiện tại là 12.10- 18

giây

Như vậy, chỉ laser xung cực ngắn vào cỡ femtô giây, ta đã có thể trích

xuất được thông tin cấu trúc động của phân tử dựa trên sự phát xạ sóng hài

Cụ thể là các nhà khoa học thực nghiệm đã chụp ảnh thành công hình ảnh vân

đạo ngoài cùng ( Highest Occupied Molecular Orbit – viết tắt là HOMO ) của

các phân tử Sử dụng dữ liệu sóng hài thu được, hình ảnh HOMO của phân tử

nitơ đã được tái tạo bởi nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Corkum và được đăng trong tạp chí Nature năm 2004 [3] Trong tạp chí Physics Nature năm

2010, nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Haessler đã tiếp tục công bố công trình [4], chụp ảnh cả HOMO và HOMO-1 cho phân tử nitơ

Song song với những thành tựu đạt được của việc chụp ảnh phân tử bằng

thực nghiệm, các nhà khoa học theo hướng nghiên cứu lý thuyết cũng đã đưa

ra những mô hình để tính toán lại dữ liệu sóng hài, từ đó tiến hành chụp ảnh phân tử dựa trên sóng hài thu được Để giải thích sự phát xạ sóng hài, các nhà

vật lý lý thuyết đã phải giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian cho điện tử lớp ngoài cùng của phân tử Kết quả tính toán chính xác đã được thực

hiện đối với phân tử hidro Tuy nhiên, phương pháp này không thể giải cho

mọi phân tử bất kì Cho đến nay, phương pháp giải thích thành công nhất sự phát xạ sóng hài là dựa trên mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài do chính tác giả đề xuất Dựa trên mô hình này, nhóm nghiên cứu của trường Đại học Sư phạm TP.HCM đã thực hiện chụp ảnh phân tử và công bố trong công trình [5], [6]

Tuy nhiên các kết quả trong công trình [5], [6] cho hình ảnh HOMO của phân tử nitơ có sự mâu thuẫn so với các kết quả thu được trong công trình

thực nghiệm [3] và [4] Cụ thể là hình ảnh HOMO của phân tử nitơ trong công trình thực nghiệm [3], [4] tồn tại một vùng phân bố điện tử trong không gian mà kết quả trong công trình [5], [6] không thể hiện Từ đây đã dẫn đến

sự tranh cãi về sự chính xác giữa kết quả lý thuyết và kết quả thực nghiệm Đồng thời các tác giả cũng tìm hiểu nguyên nhân của sự sai lệch giữa hình ảnh HOMO trong lý thuyết và kết quả thu được từ thực nghiệm Một trong số các giả thuyết cho rằng nguyên nhân của sự sai lệch là do khi thực hiện công trình lý thuyết, các tác giả đã giả thuyết rằng các phân tử được định phương tuyệt đối trên phương của vector phân cực điện của laser định phương Trong

thực tế, sự định phương tuyệt đối chỉ là lý tưởng, các phân tử dưới tác dụng

của laser định phương sẽ phân bố trong không gian theo một quy luật nhất

định Trong công trình [7], nhóm nghiên cứu của nhà khoa học Lein đã công

bố việc sử dụng hàm phân bố định phương phân tử ( viết tắt là HPB ) để mô tả

sự phân bố của các phân tử trong không gian Sử dụng hàm phân bố này, các tác giả cũng đã mô tả được hiệu quả định phương phân tử thông qua giá trị

của một tham số kí hiệu là β ( β ≥ 1 ) Trong đó, β = 1 ứng với trường hợp định phương tuyệt đối được sử dụng trong công trình [5] và [6], hiệu quả định phương sẽ giảm khi giá trị của β tăng lên Tuy nhiên, các tác giả chỉ khảo sát tín hiệu sóng hài trước và sau khi áp dụng hàm phân bố cho phân tử CO2nhưng chưa tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ

Trong đề tài này, chúng tôi sẽ sử dụng mô hình ba bước Leweistein về

sự phát xạ sóng hài kết hợp với áp dụng HPB của các tác giả trong công trình [7] để tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ với các hiệu quả định phương khác nhau Nhóm chúng tôi chọn phân tử nitơ bởi vì phân tử nitơ có tính chất phân cực và có cấu trúc đơn giản Trong thực nghiệm, để thực hiện

sự định phương đòi hỏi phân tử phải có tính chất phân cực Hơn nữa, phân tử

nitơ có cấu trúc đối xứng với hai nguyên tử giống hệt nhau nên việc khảo sát góc định phương sẽ đơn giản hơn

Từ những tìm hiểu trên, nhóm chúng tôi đã định hướng thực hiện đề tài:

Mục tiêu của đề tài là sử dụng HPB bổ sung vào thành phần gia tốc lưỡng cực1 được thiết lập trong mô hình ba bước Lewenstein để tính toán dữ

liệu sóng hài, sau đó sử dụng dữ liệu sóng hài này như là dữ liệu thu được từ

thực nghiệm để tái tạo lại hình ảnh HOMO của phân tử theo phương pháp

chụp ảnh cắt lớp trong công trình [3], [5], [12] Để có được kết quả cuối cùng như mong muốn, nhóm chúng tôi nhận thấy cần phải thực hiện những nhiệm

• Tìm hiểu về phần mềm tính toán Gaussian, Gaussview và ngôn ngữ

• Sử dụng HPB bổ sung gia tốc lưỡng cực để thu được dữ liệu HHG

với các hiệu quả định phương khác nhau

• Sử dụng dữ liệu HHG để tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ

So sánh với kết quả trong công trình [3], [5], [12]

Với những nhiệm vụ cụ thể đã được đề ra như trên, chúng tôi đã từng bước tìm hiểu được các kiến thức cơ bản liên quan như: cơ chế phát xạ sóng hài, lý thuyết về hàm phân bố định phương phân tử, quá trình mô phỏng bằng

phần mềm Gaussian, Gaussview và ngôn ngữ lập trình Fortran Sau đó, chúng tôi đã tiến hành chụp ảnh cắt lớp cho phân tử nitơ Kết quả thu được cho thấy

sự đóng góp của hàm phân bố định phương phân tử cho hình ảnh HOMO khá phù hợp với kết quả trong công trình [3], [5], [12] Tuy nhiên, kết quả đề tài này hoàn toàn phụ thuộc vào hàm phân bố định phương phân tử trong công trình [7] Có khả năng sẽ có những hàm phân bố định phương phân tử khác cho kết quả phù hợp hơn với lý thuyết cũng như thực nghiệm Vì vậy, đề tài này cần được phát triển thêm trong việc xây dựng các hàm phân bố định phương mới, từ đó chúng tôi sẽ tiếp tục khảo sát sự ảnh hưởng của các hàm phân bố này lên kết quả chụp ảnh cắt lớp phân tử

Bố cục của luận văn này được chia làm ba chương chính, không kể mở đầu và kết luận

Trong chương 1: “Mô hình thí nghiệm”, chúng tôi sẽ tập trung trình bày

về mô hình chụp ảnh cắt lớp phân tử trong thực nghiệm và trong lý thuyết mô

phỏng Trong đó, chúng tôi sẽ dành một phần nhỏ đầu chương để giới thiệu

tổng quan về laser, laser xung cực ngắn và các thông số đặc trưng của laser xung cực ngắn Sau đó, chúng tôi trình bày về phương pháp thực nghiệm chụp ảnh cắt lớp phân tử bao gồm: giới thiệu về phương pháp thực nghiệm và trình

tự thực hiện thí nghiệm Cuối chương này, chúng tôi sẽ trình bày mô hình của phương pháp mô phỏng lý thuyết trên cơ sở của mô hình phương pháp thực nghiệm

Trong chương 2: “Cơ sở lý thuyết”, chúng tôi sẽ trình bày lý thuyết về

sự phát xạ sóng hài, lý thuyết chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự định phương tuyệt đối trong công trình [5], [6] và lý thuyết chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự đóng góp của hàm phân bố định phương phân tử Phần đầu của chương sẽ trình bày mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài – đây là cơ sở

nền tảng giải thích cơ chế phát xạ sóng hài khi cho laser xung cực ngắn tương tác với phân tử Biến đổi toán học của mô hình này được lập trình trong một source code ngôn ngữ lập trình Fortran viết bởi các tác giả trong công trình [5], [6] Mô hình ba bước Lewenstein cho phép tính toán ra dữ liệu sóng hài , các dữ liệu về cường độ sóng hài vừa thu được này sẽ được sử dụng để chụp

cắt lớp phân tử Ngay sau mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài, chúng tôi sẽ trình bày tiếp phương pháp chụp ảnh cắt lớp cho một phân tử duy nhất trong trường hợp sự định phương là hoàn toàn tuyệt đối ( trong trường hợp sự định phương là tuyệt đối, các phân tử đều bị định phương như nhau, do đó tín hiệu HHG thu được do từng phân tử tương tác với laser xung

cực ngắn phát ra là hoàn toàn giống nhau chỉ cần xét cho một phân tử duy

nhất ) Ở phần cuối trong chương này, chúng tôi sẽ trình bày tiếp phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử trong trường hợp sự định phương là không tuyệt đối Đây là phần trọng tâm của toàn bộ chương này cũng là phần trọng tâm của luận văn này Trong phần này, chúng tôi sẽ trình bày mô hình phân tử

nitơ trong không gian với các thông số góc đặc trưng cho sự định phương bởi laser định phương và sự tương tác của phân tử với laser xung cực ngắn Từ

đó, chúng tôi giới thiệu hàm phân bố định phương phân tử ( HPB ) trong công trình [7] mô tả sự định phương theo các thông số góc, đồng thời chúng tôi sẽ trình bày về hệ số β quy định hiệu quả định phương của hàm phân bố là cao hay thấp HPB này sẽ được sử dụng để bổ sung vào source code tính toán

của mô hình ba bước Lewenstein bằng một đoạn code do chúng tôi viết để tính toán lại dữ liệu sóng hài Các dữ liệu về sóng hài này lại được sử dụng để

chụp cắt lớp phân tử trên cơ sở chụp ảnh cắt lớp phân tử trong trường hợp định phương tuyệt đối đã được trình bày ở phần trên

Trong chương 3: “Kết quả”, chúng tôi trình bày về các kết quả tính toán

được, đồng thời rút ra nhận xét đối với từng kết quả thu được Đầu tiên chúng tôi sẽ trình bày các kết quả về cường độ sóng hài mà chúng tôi tính toán được

từ mô hình ba bước Lewenstein với sự bổ sung của hàm phân bố định phương phân tử trong công trình [7] với các hiệu quả định phương β khác nhau Các

kết quả cho thấy rằng khi hiệu quả định phương giảm, độ sai lệch về cường độ sóng hài ứng với các góc định phương khác nhau giảm đi Tiếp theo chúng tôi trình bày các kết quả về hình ảnh HOMO phân tử nitơ thu được với các hiệu

quả định phương β khác nhau, từ đó so sánh với kết quả chính xác tính toán từ

phần mềm mô phỏng và kết quả thu được từ thực nghiệm Kết quả cho thấy

rằng, sự thay đổi hiệu quả định phương đã làm ảnh hưởng đến kết hình ảnh HOMO một cách rõ rệt Để định lượng các kết quả từ hình ảnh HOMO, chúng tôi tiếp tục trình bày kết quả về hình ảnh mặt cắt của hàm sóng, từ đó, so sánh

với kết quả chính xác thu được từ phần mềm mô phỏng, đồng thời chúng tôi trích xuất được khoảng cách liên hạt nhân2

trong phân tử Kết quả cho thấy khi hiệu quả định phương giảm thì hàm sóng mô tả HOMO của phân tử sẽ bị

dịch chuyển so với hàm sóng chính xác, đồng thời khoảng cách liên hạt nhân

sẽ được nới rộng ra

2

Kho ảng cách liên hạt nhân của phân tử nitơ là khoảng cách giữa hai hạt nhân của nguyên tử nitơ tính b ằng Å Các đo đạt thực nghiệm cho ta khoảng cách liên hạt nhân của phân tử nitơ là vào cỡ 1,09 Å

CHƯƠNG I

MÔ HÌNH THÍ NGHI ỆM

I Laser xung c ực ngắn

Laser có tên tiếng Anh là “Light Amplification Stimulated Emission of

Radiation” ( laser ) – sự khuếch đại ánh sáng bằng bức xạ cưỡng bức Cơ chế

hoạt động của laser dựa trên việc dùng photon kích thích vào các điện tử ( trong môi trường hoạt tính ) ở mức năng lượng cao để khi chuyển xuống mức năng lượng thấp hơn, điện tử sẽ phát xạ ra hai photon có cùng năng lượng, cùng pha, cùng phương, cùng độ phân cực gọi là những photon đồng nhất

Hình 1 S ự phát xạ chùm photon đồng nhất ( laser ) nhờ photon kích thích vào

điện tử ở mức năng lượng cao của môi trường hoạt tính

Laser có hai chế độ làm việc là chế độ liên tục và chế độ xung Trong đề tài này, chúng tôi chỉ đề cập đến laser làm việc ở chế độ xung Laser làm việc

ở chế độ xung có vector cường độ điện trường (hay còn gọi vector phân cực điện) E��⃗ biến thiên phụ thuộc thời gian theo quy luật hàm lượng giác: E��⃗ =

E����⃗(t)cos (ωt + φ) Như vậy, sẽ có những thời điểm cường độ điện trường E��⃗ o

hoàn toàn bị triệt tiêu và những thời điểm cường độ điện trường E��⃗ đạt cực đại

Hình 2 Đồ thị cường độ điện trường của laser làm việc theo chế độ xung

Laser làm việc ở chế độ xung được đặc trưng bởi những thông số như sau: + Cường độ laser: được kí hiệu là I, là bình phương môđun của vector

cường độ điện trường Nếu gọi cường độ đỉnh của laser ứng với biên độ của

điện trường là Io thì cường độ hiệu dụng Ihd của một xung laser bằng một nửa cường độ đỉnh

+ Độ dài xung: được ký hiệu là τp, là khoảng thời gian ngắn nhất giữa hai lần cường độ I bằng Ihd ( hình 3 )

+ T ần số laser: được ký hiệu là ω xuất hiện trong biểu thức điện trường

của laser: 𝐸 = Eo(t)cos (ωt + φ) Tần số laser liên hệ với bước sóng laser

bởi công thức λ = 2πc/ω với c là vận tốc ánh sáng trong chân không

+ Hình d ạng xung: được quyết định bởi quy luật biến thiên của Eo(t) mà chúng ta có xung dạng Gauss, dạng vuông, dạng sin2, ( hình 3 ) Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng xung dạng sin2

Hình 3 Đồ thị của cường độ laser theo thời gian

Trong hình 3, I là cường độ của laser với Io là cường độ đỉnh và Ihd là cường độ hiệu dụng của xung laser Để thực hiện quá trình phát xạ sóng hài

bậc cao khi cho laser tương tác với phân tử, laser được sử dụng phải là laser xung cực ngắn cường độ cao Laser xung cực ngắn là laser làm việc ở chế độ xung và có độ dài xung là cực nhỏ vào khoảng 10-15

giây Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng laser xung cực ngắn có cường độ đỉnh là 2.1014 W/cm2, độ dài xung là 30.10-15 giây, bước sóng là 800 nm và xung hình dạng sin2

Trong lịch sử phát triển laser xung cực ngắn, các nhà khoa học đã có

cuộc chạy đua rút ngắn độ dài xung của xung laser Từ xung laser 10-9

giây (

1960 ), họ đã rút ngắn đến xung laser 12.10-18

giây ( 2010 ) [13] Tuy nhiên,

thời gian chuyển động của điện tử là vào khoảng 0,5.10-18

giây Vì vậy với độ dài xung này, chúng ta vẫn chưa thể chụp ảnh của điện tử Do đó trong tương lai, độ dài xung laser sẽ tiếp tục được rút ngắn hơn nữa

II Phương pháp chụp ảnh cắt lớp thực nghiệm

Trong thực nghiệm, quá trình chụp ảnh cắt lớp phân tử được thực hiện

với sự tham gia của hai loại laser: laser xung cực ngắn cường độ mạnh ( độ dài xung 30 fs, bước sóng 800 nm, cường độ 2.1014

W/cm2 ) có vector phân

cực điện là E��⃗ và laser định phương ( độ dài xung 300 ps, bước sóng 797 nm, cường độ 2.1014 W/cm2 ) [7] có vector phân cực điện là E′���⃗ ( hình 1 ) Đối tượng được khảo sát là tập hợp các phân tử nitơ

Hình 4 Mô hình thí nghi ệm chụp ảnh phân tử

(1) Nguồn laser xung cực ngắn

(2) Nguồn laser định phương

�����⃗ Vector phân cực điện của tín

hiệu HHG song song

ES⊥

������⃗ Vector phân cực điện của tín

hiệu HHG vuông góc Đầu tiên, laser định phương được chiếu vào tập hợp các phân tử nitơ Dưới tác dụng của vector phân cực điện E′���⃗, trục của các phân tử bị định phương trên phương của vector E′���⃗ Quá trình này được gọi là quá trình định phương phân tử

Sau đó, laser xung cực ngắn sẽ được chiếu vào tập hợp các phân tử

nitơ để kích thích các phân tử phát xạ sóng hài bậc cao HHG Đầu dò tín

hiệu HHG sẽ được đặt phía sau các phân tử nitơ để thu nhận các tín hiệu HHG phát ra Đầu dò này chỉ thu nhận các tín hiệu HHG có vector phân

cực song song và vuông góc với vector phân cực 𝐸�⃗ của laser xung cực ngắn (từ đây chúng tôi sẽ gọi là HHG song song – kí hiệu 𝑆∥ và HHG vuông góc – kí hiệu 𝑆⊥) Gọi θ là góc hợp bởi vector 𝐸�⃗ và 𝐸′���⃗ Chúng tôi lần lượt thay đổi góc θ, đo HHG song song và HHG vuông góc phát ra ứng với mỗi giá

trị góc này

Các dữ liệu của cường độ HHG song song và cường độ HHG vuông góc sau đó sẽ được sử dụng để tái tạo HOMO phân tử nitơ theo phương pháp chụp ảnh cắt lớp trong công trình [3], [5], [12]

III Phương pháp chụp ảnh cắt lớp bằng mô phỏng lý thuyết

Trong luận văn này, quá trình chụp ảnh cắt lớp phân tử nitơ sẽ được

tiến hành bằng mô phỏng lý thuyết bởi mô hình ba bước Lewenstein và phương pháp tái tạo lại hình ảnh HOMO trong công trình [3], [5], [12] Tất

cả đều được thực hiện trên source code của ngôn ngữ lập trình Fortran Để làm được điều này, chúng tôi cần có:

+ Một tập hợp phân tử nitơ với cấu trúc giả định cho trước Phần mềm tính toán Gaussian và Gaussview cho phép chúng tôi thiết lập cấu trúc giả định cho phân tử nitơ Cụ thể, chúng tôi sử dụng phương pháp phiếm hàm

mật độ DFT (Density Function Theory) với hiệu chỉnh Gradient B3LYP và

hệ hàm cơ sở là 6-31 G+(d,p) [7]

+ Laser xung cực ngắn có các thông số laser như trên và góc hợp với laser định phương là θ Các thông số laser và giá trị góc θ được khai báo trong source code Fortran của mô hình ba bước Lewenstein

+ Laser định phương có hiệu quả định phương xác định Hiệu quả định phương được quy định bởi hàm phân bố định phương phân tử và được

lập trình bằng một đoạn code viết bằng ngôn ngữ Fortran Đoạn code này sẽ được bổ sung vào source code tính toán của mô hình ba bước Lewenstein

CHƯƠNG II

C Ơ SỞ LÝ THUYẾT

I Mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao

“Mô hình ba bước Lewenstein về sự phát xạ sóng hài bậc cao” được nhà khoa học Lewenstein đề xuất vào năm 1993 [8] để mô tả cơ chế phát xạ HHG khi cho laser xung cực ngắn tương tác với phân tử

Khi phân tử được đặt vào trường laser mạnh thì thế năng của điện tử

sẽ được hiệu chỉnh thành thế tổng hợp của trường Coulomb và trường thế

do điện trường của laser gây ra ( hình 5 ) [9], điện tử sẽ có khả năng thoát ra ngoài, khi đó phân tử sẽ bị ion hoá

Hình 5 Đồ thị thế tổng hợp của điện tử trong trường hợp một chiều Thế

t ổng hợp được thể hiện bằng đường màu đen, thế Coulomb là đường màu

đỏ và thế điện trường laser mạnh là đường màu xanh

Thế tổng hợp của điện tử sẽ khác nhau tuỳ thuộc vào cường độ của trường laser so với trường thế Coulomb ( hình 6 ) Do đó, phân tử sẽ bị ion hoá theo nhiều cách khác nhau: ion hoá đa photon, ion hoá xuyên hầm và ion hoá vượt rào

Hình 6 Đồ thị thế tổng hợp của điện tử (đường màu đen) và mức năng lượng cơ bản của điện tử (đường màu xanh lá) trong các trường hợp

Trong trường hợp (a), trường laser yếu hơn so với trường Coulomb Thế

tổng hợp không khác biệt nhiều so với trường Coulomb, điện trường laser lúc này chỉ có tác dụng làm nhiễu loạn trường Coulomb, gây ra sự dao động

của điện tử [10] Trong trường hợp này, điện tử chỉ có thể thoát ra khỏi hố

thế bằng cách hấp thụ nhiều photon liên tiếp Đó gọi là sự ion hoá theo cơ

chế đa photon [9]

Trong trường hợp (b), trường laser mạnh tương đương so với trường Coulomb Thế tổng hợp hẹp hơn so với thế Coulomb, điện tử có thể xuyên

hầm thoát ra khỏi hố thế Đó gọi là sự ion hoá xuyên hầm [9]

Trong trường hợp (c), trường laser rất mạnh so với trường Coulomb Thế

tổng hợp hẹp hơn và thấp hơn so với mức năng lượng cơ bản, điện tử dễ dàng vượt ra khỏi hố thế Đó gọi là sự ion hoá vượt rào [9]

Mô hình ba bước Lewenstein giải thích sự phát xạ sóng hài do điện tử quay trở lại trạng thái cơ bản sau khi điện tử xuyên hầm thoát khỏi hố thế

Nội dung của mô hình này gồm ba giai đoạn như sau ( hình 7 ) [10]:

+ Giai đoạn 1: Điện tử thoát khỏi trạng thái cơ bản ra miền liên tục theo cơ chế xuyên hầm

+ Giai đoạn 2: Điện tử lúc này không còn chịu tác dụng bởi trường Coulomb nữa mà sẽ được gia tốc bởi trường điện của laser

+ Giai đoạn 3: Khi trường điện laser đổi chiều, điện tử bị kéo ngược

lại tái kết hợp với ion mẹ, trong quá trình đó phát xạ ra HHG

Hình 7 Cơ chế phát xạ HHG theo mô hình ba bước Lewenstein

Cơ sở tính toán của mô hình này được tác giả dựa trên hai giả thiết gần đúng của Keldysh [11]:

+ Trong vùng phổ liên tục (năng lượng dương), tác dụng của trường Coulomb được bỏ qua, điện tử có thể được coi như một hạt tự do

+ Phần đóng góp của tất cả các trạng thái liên kết khác ngoài trạng thái cơ bản vào quá trình phát xạ sóng hài là không đáng kể

Mô hình ba bước Lewenstein đã được nhóm nghiên cứu trường Đại

học Sư phạm TP.HCM sử dụng và lập trình trong source code Fortran để tính toán các dữ liệu HHG phát xạ ra Trong luận văn, chúng tôi sử dụng các source code này để tính toán dữ liệu HHG thu được khi cho laser xung

cực ngắn tương tác với phân tử nitơ Các dữ liệu HHG này sẽ được sử dụng

để tái tạo lại hình ảnh chụp cắt lớp phân tử nitơ

II Ch ụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân

t ử tuyệt đối

1 Nguyên t ắc chụp ảnh cắt lớp phân tử

Như đã trình bày ở trên, quá trình chụp ảnh cắt lớp cho phân tử bao

gồm ba giai đoạn:

+ Định phương phân tử bằng laser định phương

+ Cho laser xung cực ngắn tương tác với phân tử để thu tín hiệu sóng hài phát ra Phương pháp: sử dụng mô hình ba bước Lewenstein được lập trình trong sorce code Fortran

+ Sử dụng tín hiệu sóng hài HHG phát ra để tái tạo lại hình ảnh HOMO của phân tử Phương pháp: biến đổi Fourier ngược thông qua source code Fortran

Trong các công trình [5], [6], [12], các tác giả đã thực hiện mô phỏng

chụp ảnh phân tử với giả định rằng trục của các phân tử hoàn toàn nằm song song với vector điện của laser định phương Sự định phương như vậy

gọi là sự định phương tuyệt đối Do đó, khi cho laser xung cực ngắn tương tác với phân tử, tín hiệu HHG thu được từ mỗi phân tử là như nhau nên chỉ

cần khảo sát đơn lẻ một phân tử duy nhất thay vì một tập hợp phân tử Nguyên tắc của việc chụp cắt lớp như sau: dưới tác dụng của điện trường laser, điện tử sẽ xuyên hầm ra khỏi phân tử và được gia tốc để khi tái kết hợp với ion mẹ điện tử phát xạ ra HHG Tín hiệu HHG này được đặc trưng bởi góc định phương3θ và tần số ω xác định Trong những chu kì sau

của xung laser, điện tử tiếp tục lặp lại những quá trình tương tự như vậy Ta

thấy rằng vai trò của điện tử và hạt nhân lúc bấy giờ hoàn toàn tương tự như

một mômen lưỡng cực điện Nếu Gọi ψ(r⃗,θ) là hàm sóng của điện tử khi còn ở HOMO của hạt nhân và eik��⃗r�⃗ là hàm sóng phẳng de Broglie của điện

tử khi thoát khỏi hạt nhân mẹ để trở thành điện tử tự do, thì mômen lưỡng

cực điện trên còn được gọi là lưỡng cực dịch chuyển từ trạng thái ψ(r⃗,θ)

3

Góc định phương θ là góc hợp bởi vector điện của laser xung cực ngắn với trục phân tử đồng thời cũng là vector điện của laser định phương, vì trong trường định phương tuyệt đối, trục phân tử với vector điện của laser định phương là trùng nhau

đến trạng thái eik �⃗r⃗ ( gọi tắt là lưỡng cực dịch chuyển ) Do có chứa trạng thái ψ(r⃗,θ) nên lưỡng cực dịch chuyển mang toàn bộ thông tin của điện tử khi còn ở HOMO của phân tử Mặt khác khi điện tử tái kết hợp với hạt nhân mẹ

và phát xạ sóng hài, ta có thể coi như chính lưỡng cực dịch chuyển này đã phát xạ ra HHG, như vậy trong sóng hài thu được có chứa thông tin của lưỡng cực dịch chuyển

Như vậy, khi chúng ta có được dữ liệu về sóng hài, chúng ta trích

xuất được thông tin về lưỡng cực dịch chuyển Từ lưỡng cực dịch chuyển,

ta lại tái tạo được hàm sóng ψ(r⃗,θ) mang thông tin của điện tử khi còn ở trong HOMO chưa thoát ra khỏi phân tử

2 Lý thuy ết chụp cắt lớp phân tử với sự định phương tuyệt đối

Khi chúng ta đã có được dữ liệu về sóng hài, chúng ta sẽ tiến hành tái

tạo lại hình ảnh HOMO của phân tử Trong luận văn này, chúng tôi sẽ tái

tạo hình ảnh HOMO từ dữ liệu HHG bằng phương pháp của các tác giả trong công trình [3], [5], [12]

Tái tạo hình ảnh HOMO của phân tử từ dữ liệu HHG là một bài toán ngược, cơ sở toán học chủ yếu của phương pháp này chính là phép biến đổi ngược Fourier [12] Cơ sở này lấy điểm xuất phát là mối quan hệ giữa cường độ HHG và lưỡng cực dịch chuyển được nêu trong công trình [3] :

� S∥(ω,θ) = N

2(θ)ω4�a�k�⃗(ω)�d���⃗(ω,θ)�∥ 2

S⊥(ω,θ) = N2(θ)ω4�a�k�⃗(ω)�d����⃗(ω,θ)�⊥ 2 (1) + S∥(ω,θ) và S⊥(ω,θ) là cường độ HHG có vector điện song song và vuông góc với vector điện của laser xung cực ngắn, được đo trực tiếp từ đầu dò HHG Trong luận văn này, S∥(ω,θ) và S⊥(ω,θ) sẽ được tính toán từ mô hình ba bước Lewenstein thông qua source code Fortran

+ N(θ) là tốc độ ion hoá được tính bằng phương pháp gần đúng trường

mạnh MO-SFA (Molecular Orbital Strong Field Aprroximation) [12]

+ a�k�⃗(ω)� là biên độ sóng phẳng được tính toán trong mô hình ba bước Lewenstein thông qua source code Fortran Trong đó, k là vector sóng k=�2(ω-IP) với Ip là năng lượng ion hoá của phân tử

+ d���⃗(ω,θ) và d∥ ����⃗(ω,θ) là các lưỡng cực dịch chuyển ứng với cường độ sóng ⊥hài S∥(ω,θ) và S⊥(ω,θ)

Với dữ liệu HHG tính toán được, dựa vào biểu thức (1), chúng ta có

thể trích xuất được thông tin về lưỡng cực dịch chuyển Lưỡng cực dịch chuyển được định nghĩa bởi [3], [9]:

d�⃗(ω,θ) = �ψ(r⃗,θ)�r⃗�eik �⃗r⃗� = � ψ(r⃗)r⃗eik �⃗r⃗

∞

dr (2) Trong toạ độ Descarste, hàm sóng ψ(r⃗, θ) phụ thuộc vào ba biến không gian ψ(x, y, z) Tuy nhiên, vì phân tử được định phương trong mặt phẳng vuông góc với phương chiếu laser ( phương z ) nên ta chỉ quan tâm đến hàm sóng trong mặt phẳng (x,y) [12] Áp dụng phép biến đổi Fourier ngược, ta có biểu thức trích xuất hàm sóng từ lưỡng cực dịch chuyển [5], [6], [12] (phụ lục 1):

lớp vừa trình bày trên, các tác giả trong công trình [5], [6], [12] đã tiến hành trích xuất hàm sóng ψ(x,y) và tái tạo lại thành công hình ảnh HOMO của phân tử nitơ

III Ch ụp ảnh cắt lớp phân tử với sự phân bố định phương phân

t ử không tuyệt đối

Sự định phương tuyệt đối chỉ là một trường hợp lý tưởng, trong thực

tế các phân tử không hoàn toàn nằm song song với các vector phân cực điện

của laser định phương mà chúng sẽ phân bố trong không gian theo một hàm phân bố định phương phân tử (HPB) Sự định phương như vậy được gọi là

sự định phương không tuyệt đối Lúc này ta không thể khảo sát đơn lẻ một phân tử vì tín hiệu HHG phát ra từ các phân tử có sự định phương khác nhau là khác nhau

1 Nguyên t ắc chụp ảnh cắt lớp với sự định phương không tuyệt đối

Trong luận văn này, phương pháp chụp ảnh cắt lớp phân tử với sự định phương không tuyệt đối hoàn toàn dựa trên nguyên tắc của phương pháp chụp ảnh cắt lớp với sự định phương tuyệt đối Toàn bộ quá trình cũng bao gồm 3 giai đoạn:

+ Định phương phân tử bằng laser định phương Phương pháp: sử

dụng hàm phân bố định phương phân tử trong công trình [7]

+ Cho laser xung cực ngắn cường độ cao tương tác với phân tử để thu tín hiệu sóng hài phát ra Phương pháp: sử dụng mô hình ba bước Lewenstein được lập trình trong sorce code Fortran

+ Sử dụng tín hiệu sóng hài HHG phát ra để tái tạo lại hình ảnh HOMO của phân tử Phương pháp: biến đổi Fourier ngược thông qua source code Fortran

Về nguyên tắc, chúng tôi cũng thực hiện chụp ảnh cắt lớp cho một phân tử nitơ duy nhất trong trường hợp định phương tuyệt đối Tuy nhiên, chúng tôi đã sẽ bổ sung HPB vào trong quá trình tính toán cường độ sóng hài Sóng hài thu được lúc này có chứa yếu tố định phương của từng phân

tử nên sẽ khác biệt so với sóng hài trong trường hợp định phương tuyệt đối

Để phân biệt, chúng tôi gọi sóng hài trong trường hợp này là sóng hài tổng

hợp vì nó là tổng hợp của từng sóng hài thành phần do các phân tử phát ra

2 Mô hình quay t ử

Để có thể khảo sát một cách tổng quát cho trường hợp định phương không tuyệt đối, chúng tôi dựa vào mô hình quay tử, coi phân tử như là một quay tử Ở đây chúng tôi khảo sát phân tử nitơ nên quay tử gồm một đoạn

thẳng R, có tâm quay tại trung điểm O, hai đầu của đoạn thẳng này là hai nguyên tử nitơ (hình 2)

Hình 8 Mô hình quay t ử [7]

Với vector E′���⃗, E��⃗ lần lượt là vector điện của laser định phương và laser xung

cực ngắn E′���⃗, E��⃗ hợp với nhau một góc 𝜃 ϑ′ là góc hợp bởi trục phân tử với các vector E′���⃗, còn gọi là góc định phương ϑ là góc hợp bởi trục phân tử với các vector E��⃗, còn gọi là góc tương tác [7]

Trong không gian, các phân tử sẽ tập trung phân bố thành các hình nón với các góc định phương4ϑ′khác nhau Nếu không có tác dụng của laser định phương, các phân tử sẽ phân bố tuỳ ý trên các mặt nón, nghĩa là xác suất để phân tử phân bố trên các mặt nón cón góc định phương khác nhau là bằng nhau Laser định phương sẽ có tác dụng làm cho: xác suất để phân tử phân bố trên mặt nón có �cos �'� gần bằng 1 sẽ lớn hơn so với