xác định nồng độ 210po trong nước pha từ một số loại trà được bán tại thành phố hồ chí minh

Cách tốt nhất để đo hoạt độ các đồng vị phát alpha là phép đo phổ alpha, với mẫu đo là một đĩa kim loại được nhỏ một giọt dung dịch cần đo và sấy khô, để được một lớp dung dịch đều.. Các

B Ộ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

KHOA V ẬT LÝ - - Lâm Phú Quyên

Đề tài:

L ỜI CẢM ƠN

Để hoàn thành luận văn này, em đã nhận được sự hướng dẫn và giúp đỡ rất nhiều từ phía gia đình và nhà trường

Em xin gửi lời cảm ơn đến cha mẹ và mọi người trong gia đình luôn tạo điều kiện

và động viên, giúp đỡ em

Em xin gửi lời cảm ơn đến ban giám hiệu trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh, khoa Vật lý trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh và thầy Lê Công Hảo cho em cơ hội thực hiện đề tài luận văn tốt nghiệp này

Em xin gửi lời cảm ơn đến thầy Lê Công Hảo đã hướng dẫn em suốt quá trình thực

hiện đề tài

Em xin gửi lời cảm ơn đến quý thầy cô phụ trách phòng thí nghiệm hạt nhân trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh và trường Đại học Khoa học tự nhiên Thành

phố Hồ Chí Minh đã giúp đỡ cơ sở vật chất trong quá trình đo đạc thực nghiệm

Em xin gửi lời cảm ơn đến thầy phản biện đã dành thời gian đọc và đóng góp ý kiến cho bài luận văn này được hoàn thành tốt

Em xin gửi lời cảm ơn đến quý thầy cô đã truyền đạt kiến thức cho em trong suốt

thời gian học tập

Em xin gửi lời cảm ơn đến bạn bè đã động viên và giúp đỡ trong khoảng thời thực

hiện luận văn này

M ỤC LỤC

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT 1

DANH MỤC CÁC BẢNG 2

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ 3

MỞ ĐẦU 5

CHƯƠNG 1 TÍNH CHẤT HÓA HỌC CỦA POLONIUM VÀ TỔNG QUAN VỀ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ 210PO 7

1.1 Tính chất hóa học của polonium 7

1.2 Đặc trưng của 210 Po 8

1.3 Sự phân bố của 210 Po 9

1.4 Con đường 210Po đi vào cơ thể 9

1.5 Tác hại của 210 Po 10

1.6 Phương pháp đo hoạt độ 210Po 11

CHƯƠNG 2 PHÉP ĐO PHỔ ALPHA ĐỐI VỚI CÁC MẪU MÔI TRƯỜNG 14

2.1 Phân rã alpha 14

2.2 Phép đo phổ alpha đối với các mẫu môi trường 14

2.2.1 Đầu dò PIPS 18

2.2.2 Phông bức xạ 20

2.2.3 Cách tránh nhiễm bẩn đầu dò 21

2.3 Chuẩn hóa 24

2.3.1 Chuẩn hóa năng lượng 24

2.3.2 Chuẩn hóa hiệu suất 25

CHƯƠNG 3 ĐO HOẠT ĐỘ CỦA 210PO BẰNG PHÉP ĐO PHỔ ALPHA 26

3.1 Chuẩn bị mẫu để đo phổ alpha 26

3.2 Tính toán phổ alpha 32

3.3 Đánh giá liều hiệu dụng trong năm cơ thể nhận được từ một đồng vị qua đường

tiêu hóa 33

CHƯƠNG 4 THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH NỒNG ĐỘ 210PO TRONG NƯỚC TRÀ BẰNG HỆ ĐO ALPHA ANALYST 35

4.1 Thực nghiệm 35

4.1.1 Dụng cụ, thiết bị và hóa chất 35

4.1.2 Hệ đo alpha analyst tại bộ môn Vật lý hạt nhân trường Đại học Khoa học tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh 36

4.1.2.1 Đầu dò PIPS 36

4.1.2.2 Bộ tiền khuếch đại 37

4.1.2.3 Bộ khuếch đại 37

4.1.2.4 Bộ biến đổi tương tự thành số (ADC) 38

4.1.2.5 Bộ phân tích biên độ đa kênh (MCA) 38

4.1.3 Quy trình thực nghiệm 39

4.2 Kết quả thực nghiệm và thảo luận 41

4.2.1 Nồng độ 210Po trong nước trà 41

4.2.2 So sánh kết quả 43

4.2.3 Hoạt độ 210 Po nhận được trong năm (F) và liều hiệu dụng trong năm (E) từ 210Po trong 10 loại trà đối với một người trưởng thành (trên 17 tuổi) 44

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 47

TÀI LIỆU THAM KHẢO 49

PHỤ LỤC 50

DANH M ỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

A – PIPS: Alpha Passivated Implanted Planar Silicon

DJ: Diffused Junction

MCA: Multichannel Analyzer

PIPS: Passivated Implanted Planar Silicon

SSB: Silicon Surface Barrier

DANH M ỤC CÁC BẢNG

B ảng 1.1: Một số đặc điểm của nguyên tử của các nguyên tố trong nhóm VI-A 7

B ảng 1.2: Các đặc trưng phóng xạ của ba đồng vị: 208

Po, 209Po, và 210Po 9

B ảng 2.1: Bảng so sánh đầu dò PIPS với hai loại đầu dò SSB 19

B ảng 3.1: Kết quả thí nghiệm khảo sát các tham số ảnh hưởng đến hiệu suất lắng 29

B ảng 3.2: Kết quả thí nghiệm khảo sát hiệu suất lắng của niken và bạc có và không có

đun nóng sau khi lắng 31

B ảng 3.3 [4]: Bảng hệ số liều hiệu dụng của một số đồng vị khi đi vào cơ thể qua đường

tiêu hóa theo các nhóm tuổi khác nhau 34

B ảng 4.1: Nồng độ 210Po trong nước pha từ 10 loại trà 42

B ảng 4.2: Hoạt độ 210

Po nhận được trong năm (F) và liều hiệu dụng trong năm (E)

từ 210Po trong 10 loại trà đối với một người dùng 600mL nước trà mỗi ngày, ở tuổi trên

17 43

B ảng 4.3: Nồng độ 210

Po trong lá trà của 10 loại trà 45

DANH M ỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1: Phổ gamma của 3 đồng vị: 201Tl, 202Tl, và 210Po 12

Hình 1.2: Phổ alpha của các đồng vị: 210 Po, 209Po, 239Pu, và 241Am 13

Hình 2.1: Phổ alpha của ống đếm nhấp nháy lỏng đối với các đồng vị polonium – 208 Po, 209Po, và 210Po 15

Hình 2.2: Ống đếm được mở bên cạnh ống đếm đang đóng (trái) Đầu dò bán dẫn (Đầu dò Canberra Model A300-17AM alpha PIPS) với mặt hoạt động hướng xuống (phải) 16 Hình 2.3: Sơ đồ đầu dò PIPS A450-18AM với mặt hoạt động hướng xuống 16

Hình 2.4: Hạt alpha phát ra từ mẫu tương tác với đầu dò trong ống đếm 17

Hình 2.5: Sơ đồ khối của một hệ đo alpha 18

Hình 2.6: Sự phụ thuộc vào bề dày lớp không khí của giá trị năng lượng đo được của hạt alpha do 210Po phát ra 22

Hình 2.7: Sự thay đổi của tốc độ đếm phông trong khoảng thời gian đầu sử dụng máy đối với đầu dò có diện tích vùng hoạt là 300mm2 .23

Hình 2.8: Phổ alpha đo được của nguồn chuẩn AEA Technology QSAQCRB2500 25

Hình 3.1: Ba bộ dụng cụ lắng đọng tự phát Tracerlab GmbH 27

Hình 3.2: Dụng cụ lắp đĩa của Tracerlab GmbH (trái) và dụng cụ lắp đĩa được cải tiến (phải) 27

Hình 3.3: Bộ dụng cụ lắng đọng tự phát (trái) và dụng cụ lắp đĩa bằng Teflon (phải) được dùng trong các thí nghiệm trong luận văn này 27

Hình 3.4: Sự thay đổi của hiệu suất lắng theo thời gian lắng với nhiệt độ lắng là 85 °C .28

Hình 3.5: Đĩa niken (trái) và đĩa bạc (phải) sau khi lắng 30

Hình 3.6: Phổ alpha của 210Po 32

Hình 4.1: Hệ đo alpha analyst tại bộ môn Vật lý hạt nhân trường Đại học Khoa học tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh 36

Hình 4.2: 210Po trong nước trà được lắng lên đĩa đồng trong dung dịch HCl 39

Hình 4.3: Nước trà được chuẩn bị để khuấy 40

Hình 4.4: Dung dịch lúc bắt đầu khuấy (trái) và sau một giờ khuấy (phải) 40

Hình 4.5: Ba mặt đĩa điển hình sau khi khuấy 40

Hình 4.6: Biểu đồ nồng độ 210Po trong nước pha từ 10 loại trà 43

Hình PL1: Phổ alpha của mẫu M1 50

Hình PL2: Phổ alpha của mẫu M2 50

Hình PL3: Phổ alpha của mẫu M3 50

Hình PL4: Phổ alpha của mẫu M4 51

Hình PL5: Phổ alpha của mẫu M5 51

Hình PL6: Phổ alpha của mẫu M6 51

Hình PL7: Phổ alpha của mẫu M7 52

Hình PL8: Phổ alpha của mẫu M8 52

Hình PL9: Phổ alpha của mẫu M9 52

Hình PL10: Phổ alpha của mẫu M10 53

M Ở ĐẦU

Hàng ngày, con người đều phải chịu một liều bức xạ từ môi trường sống Trong

đó, những nguồn bức xạ alpha chỉ nguy hiểm khi đi vào bên trong cơ thể, và thực sự rất nguy hiểm khi liều nhận được vượt quá giới hạn cho phép Những đồng vị phóng xạ này vào cơ thể người qua hai con đường chính là đường hô hấp và đường tiêu hóa 210

Po là

một trong những đồng vị đó và đóng góp một lượng đáng kể vào liều hiệu dụng một người nhận được hàng năm Liều nhận được phụ thuộc vào nồng độ của đồng vị và lượng

thức ăn mỗi ngày của một người (khác nhau giữa nhóm người này và nhóm người khác)

Vì vậy sự đánh giá độ phóng xạ tự nhiên của các thực phẩm là cần thiết để ước lượng lượng đồng vị mà cơ thể hấp thụ

Tại Việt Nam, uống trà là một nét văn hoá lâu đời Từ xa xưa, trà đã được sử dụng hàng ngày như một thứ nước giải khát Trà được người Việt Nam dùng quanh năm, phổ

biến từ quán nước bên hè phố đến ấm trà trong gia đình, hay những nhà hàng sang trọng

Thế nên, trung bình mỗi người Việt Nam đều nhận một phần đồng vị phát alpha nói chung, hay 210Po nói riêng từ trà Vì vậy, việc xác định nồng độ 210Po trong nước pha từ các loại trà tại Việt Nam là rất cần thiết

Lá trà có thể được ôxy hóa (ủ để lên men), đun nóng, phơi, hay thêm vào cỏ, hoa, gia vị, hay trái cây khác, trước khi ngâm vào nước Phân loại theo cách chế biến, ta có

bốn loại trà: trà đen, trà Ô Long, trà xanh và trà trắng Trà xanh là loại trà được oxy hóa ở

mức tối thiểu trong quá trình chế biến Trà xanh được dùng phổ biến tại nhiều nền văn hoá trên khắp châu Á, trong đó có Việt Nam Để có thể chuyên sâu, luận văn tập trung xác định nồng độ 210

Po trong một số loại trà xanh được bán tại các siêu thị ở thành phố

Hồ Chí Minh Lượng 210Po trong nước trà nhiều hay ít không những phụ thuộc nồng

độ 210Po trong trà, mà còn thay đổi theo nhiệt độ của nước ngâm, nồng độ trà được ngâm

và thời gian ngâm [3] Trong luận văn này, chúng ta gọi hiệu suất pha trà là phần trăm 210Po trong trà được chuyển sang nước trà Ngoài ra, có hai cách pha trà chính là: đun hỗn hợp trà với nước và ngâm trà trong nước Luận văn này tập trung khảo sát cách pha phổ biến nhất (và một phần cũng được hướng dẫn trên các gói trà) là: ngâm 10g trà

với 200mL nước có nhiệt độ trong khoảng 75oC - 80oC trong 10 phút

Mục đích của luận văn là thông qua thực nghiệm đo đạc một số loại trà được bày bán trong các siêu thị, đánh giá phần đóng góp của 210

Potrong nước trà vào liều hiệu

dụng mà người dân thành phố Hồ Chí Minh có thói quen uống trà nhận được hàng năm

Để đạt được mục đích trên, luận văn cần thực hiện những nhiệm vụ sau:

• Tìm hiểu tính chất hóa học của polonium và tổng quan về 210

Po

• Tìm hiểu về phương pháp đo hoạt độ 210Po bằng phép đo phổ alpha và hệ đo alpha analyst

• Tiến hành thí nghiệm tạo mẫu, đo đạc, và tính toán nồng độ 210Po trong nước trà,

từ đó rút ra liều hiệu dụng mà người dân thành phố Hồ Chí Minh có thói quen

uống trà nhận được hàng năm

Ngoài các phần mục lục, các danh mục, mở đầu, phụ lục, luận văn gồm 4 chương: Chương 1: Tính chất hóa học của polonium và tổng quan về 210

Po

Chương 2: Phép đo phổ alpha đối với các mẫu môi trường

Chương 3: Đo hoạt độ 210Po bằng phép đo phổ alpha

Chương 4: Thực nghiệm xác định nồng độ 210Po trong nước trà bằng hệ đo alpha analyst

CHƯƠNG 1 TÍNH CHẤT HÓA HỌC CỦA POLONIUM VÀ

TỔNG QUAN VỀ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ 210

PO 1.1 Tính ch ất hóa học của polonium

Polonium là nguyên tố hóa học với ký hiệu Po và số khối 84, được khám phá vào

năm 1898 bởi Marie và Pierre Curie Nó là nguyên tố hiếm có tính phóng xạ cao, và

không có đồng vị bền

Polonium thuộc nhóm VI-A Nhóm VI-A bao gồm những nguyên tố: oxi, lưu

huỳnh, selenium, tellurium, và polonium Bảng 1.1 trình bày một số đặc điểm của nguyên

tử của các nguyên tố trong nhóm VI-A

B ảng 1.1: Một số đặc điểm của nguyên tử của các nguyên tố trong nhóm VI-A

Nguyên t ố Số thứ tự nguyên tử Cấu hình electron Độ âm điện

Các nguyên tố trong nhóm VI-A có cấu hình electron hóa trị là ns2np4, gần với cấu

hình electron bền của khí hiếm Chúng, trừ polonium và tellurium (một phần nào), thể

hiện rõ tính chất của nguyên tố không – kim loại Chúng dễ dàng kết hợp thêm electron

của kim loại kiềm, kim loại kiềm thổ và một số kim loại khác tạo nên hợp chất ion, trong

đó chúng có số oxi hóa là -2 Mức độ ion của những hợp chất này giảm dần theo chiều

giảm của độ âm điện Để đạt được cấu hình electron bền của khí hiếm Chúng còn có thể

tạo nên hai liên kết cộng hóa trị cho những hợp chất trong đó chúng có số oxi hóa +2 (đối

với nguyên tố âm điện hơn) hoặc -2 (đối với nguyên tố kém âm điện hơn) Với oxi và các

nguyên tố âm điện hơn, chúng có thể tạo nên bốn hoặc sáu liên kết cộng hóa trị cho

những hợp chất trong đó chúng có số oxi hóa +4 hoặc +6 Tuy nhiên những số oxi hóa

chính của các nguyên tố nhóm VI-A là -2, +4, và +6 Tellurium và polonium có khả năng

tạo cation

Tính kim loại của các nguyên tố nhóm VI-A thể hiện rõ nhất ở polonium [1] Trong khi oxi và lưu huỳnh là chất cách điện, selenium và tellurium là chất bán dẫn thì polonium là chất dẫn điện Polonium tác dụng với axit như một kim loại (polonium là kim loại màu trắng bạc) Polonium tan rất dễ trong axit loãng, nhưng chỉ tan rất ít trong dung dịch kiềm

Po + 2HCl → PoCl2 + H2

Po + 8HNO3 (đậm đặc) → Po(NO3)4 + 4NO2 + 4H2O

Hợp chất với hidro của các nguyên tố E trong nhóm VI-A có dạng H2E H2Po rất không bền, phân hủy ngay khi được tạo thành Đó là do sự giảm khả năng lai hóa sp3 từ oxi đến polonium Liên kết E-H từ H2O đến H2Po có độ dài tăng lên và năng lượng giảm

xuống, làm cho độ bền nhiệt của phân tử giảm xuống

Polonium dioxit PoO2 có tính ba-zơ, chỉ tan trong kiềm nóng thành muối polonit Polonium dioxit có thể tan trong các dung dịch axit

PoO2 + 2H2SO4 → Po(SO4)2 + 2H2O Polonium dễ bay hơi: Nếu mẫu được nung trong không khí ở nhiệt độ 55°C, 50% polonium sẽ bốc hơi sau 45 giờ, mặc dù nhiệt độ nóng chảy của polonium là 254°C và nhiệt độ sôi của nó là 962°C

1.2 Đặc trưng của 210

Po

Hơn 33 đồng vị polonium được tìm ra, với số khối trong khoảng 188u - 220u Tất

cả các đồng vị polonium đều có tính phóng xạ, nhưng chỉ có ba đồng vị là có chu kì bán

rã tương đối dài: 208Po, 209Po, và 210Po

Năng lượng hạt được phát ra (MeV)

H ạt nhân con

Vì 210Po là sản phẩm phân rã trong chuỗi 238U (có mặt khắp nơi), nên 210Po phân

bố rộng với lượng nhỏ trong lớp vỏ Trái Đất Một tấn quặng uranium chứa chưa tới 0,1mg 210Po Ban đầu, 210Po được lấy từ quặng giàu pecblen ở Bohemia, nhưng cũng có

thể có được 210

Po từ muối radium lâu năm (nồng độ 210

Po trong đó là 0,2mg/g) 210

Po trong tự nhiên rất ít, vì vậy nó thường được tạo ra trong lò hạt nhân Bằng cách chiếu neutron lên 209Bi (một đồng vị bền), ta được 210Bi, phân rã thành beta và 210Po với chu kì bán rã là 5 ngày

Ngoài ra, 210Po được sinh ra trong khí quyển, sau đó nó lắng lên bề mặt Trái Đất 238U trong vỏ Trái Đất phân rã thành các đồng vị phóng xạ, bao gồm 226Ra và khí 222Rn, khuếch tán trong khí quyển Ở đó, chúng phân rã tiếp và rồi thành 210

1.4 Con đường 210 Po đi vào cơ thể

Hai nguồn bức xạ chính là nguồn bức xạ tự nhiên và nguồn bức xạ nhân tạo Nguồn bức xạ tự nhiên là những đồng vị phóng xạ tự nhiên có trên bề mặt Trái Đất và tia

Vũ Trụ Trong đó, những đồng vị phóng xạ trong chuỗi 40K, 238U và 232Th là nguồn đóng góp chính vào liều chiếu trong và 210

Po đóng góp một lượng đáng kể Bulman et al (1995) ước lượng liều hiệu dụng do hấp thụ 210Po qua đường tiêu hóa là 7% của liều

chiếu trong [2] Còn theo Clayton and Bradley (1995), liều hiệu dụng do hấp thụ 210

Po

và 210Pb chiếm khoảng 18% liều chiếu trong [2]

210Po và 210Pb có thể được cây hấp thụ qua rễ (từ đất) và lá (từ khí quyển), hoặc được sinh ra trong cây do phân rã 226Ra Trong đó quá trình lắng đọng trên lá là nguyên nhân chính về sự có mặt của 210Po trong cây Từ đầu thập niên 60 của thế kỉ 20, 210Po có trong thuốc lá đã được nhiều người biết đến Nồng độ 210

Po trong khói thuốc lá khá cao,

dẫn tới lượng 210

Po mà người hút thuốc lá nhận được nhiều hơn người không hút thuốc

rất nhiều Ngoài ra 210Po còn có trong các loại thực phẩm khác

210

Po trong cơ thể người khác nhau giữa các vùng và các nền văn hóa Lượng 210

Po trong người dân sinh sống ở Bắc Cực đặc biệt cao Do lượng 210

Po trong bữa ăn có thể nhiều hơn đối với vùng phía bắc – bữa ăn trong vùng này thường có tuần lộc (tuần lộc ăn địa y - một loài cây hấp thụ nguyên tố phóng xạ trong khí quyển)

1.5 Tác h ại của 210

Po

210Po có thể vào cơ thể người qua thức ăn, thức uống và không khí Khoảng 50% –

90% lượng 210

Po này được bài tiết ra ngoài cơ thể Phần còn lại qua đường máu đi khắp

cơ thể Thông thường, 210Po ở lại lá lách và thận nhiều hơn ở các mô cơ quan khác, ngoại

trừ hiện tượng lắng đọng tạm thời của 210

Po được hấp thụ qua đường hô hấp ở phổi dưới

dạng không hòa tan Khoảng 45% 210Po qua đường tiêu hóa được giữ lại ở lá lách, thận,

và gan; 10% tập trung ở tủy xương và còn lại phân bố khắp cơ thể Sau 50 ngày, lượng 210

Po này sẽ giảm đáng kể 210

Po trong cơ thể người còn có thể được tạo ra từ phân

rã 226Ra và 210Pb trong xương Trung bình 210Po trong cơ thể người là khoảng 1nCi

210Po rất nguy hiểm và không có công dụng sinh học 210Po chỉ phát alpha với cường độ lớn ~ 1,7×1014Bq/g, lại thêm hệ số truyền năng lượng tuyến tính của nó cao, nên sẽ nguy hiểm nếu cơ thể nhận một lượng 210Po, cho dù là lượng nhỏ Mức độ độc hại

Po cần đeo bao tay để tránh sự khuếch tán của nó qua da 210

Po trong axit nitric đặc có thể thấm qua một số loại bao tay hoặc axit có thể làm hỏng bao tay

Đối với liều bức xạ nhận được trong thời gian ngắn, 4,5Sv có thể gây chết người

Nếu 210Po được hấp thụ qua đường tiêu hóa, hệ số liều tương đương là 0,51μSv/Bq, và 2,5μSv/Bq nếu qua đường hô hấp 4,5Sv (J/kg) tương đương 8,8MBq (khoảng 50 nanogam) khi 210Po được hấp thụ qua đường tiêu hóa, và 1,8MBq (10 nanogam) khi qua đường hô hấp Vì 1 gam 210Po có hoạt độ là 166TBq, nên 1 gam 210Po theo lý thuyết có

thể làm 20 triệu người ngộ độc, trong đó có 10 triệu người sẽ chết Trên thực tế thì mức

độ nguy hiểm thấp hơn (khoảng 0,015GBq hoặc 0,089 microgam 210

Po có thể gây chết người), vì 210Po sẽ phân rã sau vài tuần (chu kì bán rã sinh học của 210Po là 30 – 50 ngày) Ngoài ra, liều bức xạ có nguy cơ gây ung thư, xác suất là 5% – 10% đối với 1Sv bức xạ

nhận được

Lượng 210Po tối đa cơ thể có thể hấp thụ là 1,1kBq, tương đương với một hạt có

khối lượng là 6,8 picogam Nồng độ 210

Po trong không khí tại nơi làm việc tối đa cho phép là 10Bq/m3 Nhưng thực tế polonium trong cơ thể người không phân bố đều, mà

chủ yếu tập trung ở lá lách và gan, có kích thước nhỏ hơn nhiều so với toàn bộ cơ thể nên lượng tối đa cho phép phải thấp hơn

1.6 Phương pháp đo hoạt độ 210

vị: 201

Tl, 202Tl, và 210Po

Hình 1.1: Phổ gamma của 3 đồng vị: 201Tl, 202Tl, và 210Po

Cách tốt nhất để đo hoạt độ các đồng vị phát alpha là phép đo phổ alpha, với mẫu

đo là một đĩa kim loại được nhỏ một giọt dung dịch cần đo và sấy khô, để được một lớp dung dịch đều Nếu lớp đó quá dày thì vạch phổ sẽ rộng, do một số hạt alpha khi đi qua

lớp dung dịch bị giảm năng lượng Một cách khác trong phép đo phổ alpha là thêm chất

nhấp nháy vào mẫu đo Số tia sáng phát ra được ghi lại, từ đó biết được năng lượng trên

một phân rã Cách thứ ba để đếm hạt alpha trong phương pháp phân giải năng lượng là dùng đầu dò bán dẫn Hình 1.2 là phổ alpha của ống đếm nhấp nháy lỏng đối với các đồng vị 210

Po, 209Po, 239Pu, và 241Am Trong luận văn này, phép đo phổ alpha bằng đầu dò bán dẫn PIPS trong hệ đo alpha analyst của Canberra được dùng để xác định hoạt

độ 210Po trong nước trà

Hình 1.2: Phổ alpha của ống đếm nhấp nháy lỏng đối với các đồng

vị: 210Po, 209Po, 239Pu, và 241Am

CHƯƠNG 2 PHÉP ĐO PHỔ ALPHA ĐỐI VỚI

CÁC MẪU MÔI TRƯỜNG 2.1 Phân rã alpha

Hạt nhân phân rã alpha sẽ tạo ra hạt nhân 4He và số nguyên tử giảm đi 2, số khối

giảm đi 4 Các hạt alpha phát ra từ một loại đồng vị có năng lượng như nhau Năng lượng phân rã chuyển thành động năng của hạt alpha và hạt nhân giật lùi Vì khối lượng hạt nhân giật lùi lớn so với hạt alpha, nên phần lớn năng lượng phân rã chuyển thành động năng hạt alpha

Quãng chạy của hạt alpha là giới hạn và phụ thuộc năng lượng của hạt cũng như

mật độ vật chất mà nó đi qua Quỹ đạo của hạt alpha không bị ảnh hưởng bởi va chạm

với electron hay bị làm lệch hướng do va chạm với hạt nhân Trên đường đi của hạt alpha, năng lượng của nó sẽ tạo ra các cặp ion Ví dụ: Nếu để tạo một cặp ion trong vật

liệu bán dẫn silicon cần 3,6eV thì hạt alpha có động năng ban đầu 3,6MeV sẽ tạo ra 106

cặp Khi truyền hết động năng, hạt alpha dừng lại và kết hợp với các electron bên cạnh

trở thành nguyên tử trung hòa

2.2 Phép đo phổ alpha đối với các mẫu môi trường

Đặc trưng của phép đo phổ alpha đối với các mẫu môi trường là hoạt độ thấp, khoảng vài mBq tới vài Bq Vì thế, hệ đo cần phải có hiệu suất cao và phông thấp Để đo

bức xạ alpha, các hệ đo dựa vào hiệu ứng ion hóa của nó Các hệ đo thường dùng - ống đếm chứa khí và đầu dò bán dẫn - đều dựa vào việc đếm số xung sinh ra do hiệu ứng ion hóa của hạt alpha Ngoài ra, như được trình bày trong mục 1.6, có thể dùng ống đếm

nhấp nháy lỏng trong phép đo phổ alpha khi thêm vào mẫu đo chất nhấp nháy Hình 2.1 cho thấy độ phân giải của hệ đo này không đủ đối với phân tích phổ alpha, khi các phân tích này đòi hỏi thêm các chất đánh dấu – trong ví dụ 208

Po và 210Po sai khác tới 200keV Đầu dò bán dẫn đạt được độ phân giải cao nhất trong phép đo phổ alpha

Hình 2.1 [4]: Phổ alpha của ống đếm nhấp nháy lỏng đối với các đồng vị polonium –

208

Po, 209Po, và 210Po

Đối với mục đích đo alpha, có một hệ máy được thương mại hóa, trong đó các thiết bị điện tử được thống nhất, là hệ đo alpha Canberra Model 7200 Alpha Analyst Integrated Hệ máy này được lắp hai ống đếm cho phép thực hiện hai phép đo song song Ống đếm được làm từ thép không gỉ, nên có phông thấp Ống đếm là khối trụ 82,6mm × 60,3mm × 63,5mm (chiều cao × bán kính trong × bán kính ngoài) Hình 2.2 là hình ảnh

của hai ống đếm được lắp vào hệ đo và đầu dò bán dẫn

Áp suất trong ống đếm có thể điều chỉnh, thay đổi trong khoảng 0,13kPa – 2,67kPa Áp suất giữa mẫu và đầu dò được giảm cho phép giảm đáng kể sự hấp thụ đối

với bức xạ alpha Ống đếm được thiết kế có các khe cách đều nhau Với các khe cách đều, người dùng có thể thay đổi khoảng cách giữa mẫu đo và đầu dò theo ý muốn, như

thế có thể khảo sát mẫu với hệ đo alpha analyst theo khoảng cách để tìm ra vị trí nào của khe để mẫu phân tích cho kết quả tốt nhất Khe cuối cùng phải cách đầu dò một khoảng

nhất định nào đó để đảm bảo an toàn cho đầu dò và kéo dài thời gian sử dụng

Hình 2.2 [4]: Ống đếm được mở bên cạnh ống đếm đang đóng (trái) Đầu dò

bán dẫn (Đầu dò Canberra Model A300-17AM alpha PIPS) với

mặt hoạt động hướng xuống (phải)

Phía trên mỗi ống đếm là một mối nối, được gọi là microdot, là nơi đầu dò bán dẫn được lắp đặt Đầu dò được dùng trong hệ đo là đầu dò PIPS Những đầu dò hình tròn có

thể đạt tới diện tích vùng hoạt là 1200mm2

Đầu dò Canberra Model A450-AM Alpha PIPS có đường kính vùng hoạt là 23,9mm, đường kính tổng là 32,0mm, chiều cao là 12,3mm, chiều cao của microdot là 7,1mm (xem hình 2.3)

Hình 2.3: Sơ đồ đầu dò PIPS A450-18AM với mặt hoạt động hướng xuống

17

Mẫu được đặt bên dưới đầu dò, cách đầu dò 10mm trong ống đếm và ống đếm

sẽ được rút chân không Mặt đĩa cần đo được đặt đối diện với mặt hoạt động của đầu

dò

Để ghi được bức xạ alpha, hạt

alpha phải tương tác với đầu dò, xem

hình 2.4 Để có thể đo được phổ năng

lượng, toàn bộ năng lượng của hạt alpha

phải được hấp thụ trong vùng nhạy của

đầu dò Bề dày của lớp silicon trong

đầu dò bán dẫn vào khoảng 275μm -

315μm Vùng nhạy là vùng nghèo được

tạo ra khi đặt hiệu điện thế lên lớp p–n

Nếu hiệu điện thế là 40V, thì bề dày

vùng này tối thiểu đạt được là 140μm,

đủ để hấp thụ hạt alpha có năng lượng

15MeV Khi đó, hiệu suất đo những bức

xạ alpha tới được đầu dò là 100%

Hình 2.4: Hạt alpha phát ra từ mẫu tương tác với đầu dò trong ống đếm

Hiệu ứng ion hóa trực tiếp của bức xạ alpha tạo ra các cặp electron và lỗ trống trong vùng nhạy của đầu dò Cặp electron và lỗ trống được tăng tốc về hai hướng và được thu lượm bởi điện trường của đầu dò Tiếp đó, tiền khuếch đại chuyển tín hiệu này thành xung điện Độ cao xung phụ thuộc vào năng lượng của bức xạ alpha tương tác Xung điện tiếp tục được khuếch đại bởi bộ khuếch đại tuyến tính và biến đổi thành

dạng xung thích hợp với bộ biến đổi tương tự thành số (ADC) Hệ số khuếch đại ban đầu được thiết lập sao cho biên độ lớn nhất 10V sẽ tương ứng với bức xạ alpha có năng lượng là 7MeV Vùng đo có thể giảm tối đa tới khoảng năng lượng 0MeV – 4,67MeV,

để cải thiện độ phân giải năng lượng Xung tương tự từ bộ tiền khuếch đại tuyến tính

với một độ cao xung xác định được xếp vào một trong 1024 kênh của bộ phân tích biên

18

độ đa kênh (MCA) Chẳng hạn như Eα = 0,00MeV tương ứng với kênh đầu tiên và Eα

= 4,67MeV tương ứng với kênh thứ 24 Vùng quan tâm của ADC có thể dịch chuyển,

và khoảng năng lượng cao nhất có thể đo được là 2,51MeV - 7,17MeV Bức xạ alpha

có năng lượng phù hợp với vùng quan tâm sẽ được ghi nhận

Sơ đồ khối của một hệ đo alpha như trên được trình bày trong hình 2.5

Hình 2.5 [4]: Sơ đồ khối của một hệ đo alpha

Hệ đo được nối tiếp với một máy tính cá nhân Phần mềm Canberra Genie-2000 Basic Spectroscopy – Version 2.0 được dùng để thiết lập tham số của hệ đo và xem

phổ

2.2.1 Đầu dò PIPS

Các đặc trưng của đầu dò PIPS:

 Lớp tiếp xúc được cấy ion

19

 Chịu được nhiệt độ cao tới 100 °C

Đầu dò PIPS được sản xuất theo công nghệ bán dẫn hiện đại Ngày nay, nó được dùng thay thế cho đầu dò bán dẫn silicon hàng rào mặt (SSB) và đầu dò mối nối khuếch tán (DJ) So với đầu dò SSB và đầu dò DJ, đầu dò PIPS có những ưu điểm sau:

 Tất cả lề tiếp xúc bị giấu, không phải bịt kín bằng vòng oxy

 Các tiếp xúc được nuôi cấy ion để hình thành tiếp xúc dốc đứng, mỏng, chính xác cho phổ alpha có độ phân giải năng lượng tốt

 Cửa sổ vào ổn định và nhám, có thể được làm sạch dễ dàng

 Dòng rò điển hình bằng 1/8 - 1/1000 dòng rò của đầu dò SSB và DJ

 Độ dày lớp chết bé hơn đầu dò SSB và DJ

 Đầu dò chuẩn có thể nung tới 100o

C – cao hơn đối với các dòng đặc biệt

Hình học của đầu dò PIPS được xác định bằng quy trình planar sử dụng kĩ thuật

in quang Bề mặt lớp bán dẫn silicon được thêm tạp chất là ion boron và arsenic để tạo

lớp tiếp xúc p–n Các mối nối chính xác là cần thiết để dòng rò nhỏ và cửa sổ vào

mỏng Đầu dò PIPS có dòng rò thấp cho phép giảm sự dịch chuyển đỉnh khi nhiệt độ thay đổi và giảm tạp âm Cửa sổ vào của đầu dò PIPS được cấy ion và mỏng hơn các đầu dò SSB thông thường, có bề dày < 500Å, nên độ phân giải của nó cao hơn Cửa sổ vào mỏng nhưng vẫn giữ được độ nhám, độ tin cậy và ổn định vốn có của loại tiếp xúc này Đầu dò PIPS có cửa sổ mỏng hơn các đầu dò SSB thông dụng và mỏng hơn rất nhiều so với bất kì đầu dò có cùng độ nhám Bảng 2.1 so sánh bề dày của đầu dò PIPS

với hai loại đầu dò SSB

B ảng 2.1: Bảng so sánh đầu dò PIPS với hai loại đầu dò SSB

Đầu dò B ề dày cửa sổ vào

PIPS SSB (cửa sổ vàng) SSB (cửa sổ nhôm)

< 50nm

≈ 80nm

> 200nm

20

Cửa sổ vào mỏng không những cải thiện độ phân giải với những phép đo thông thường, mà còn cho hiệu suất cao (cần thiết đối với phổ alpha mức thấp) Khi nguồn và đầu dò ở khoảng cách gần, đỉnh phổ mở rộng là do nhiều hạt alpha đi vào đầu dò dưới góc nhọn – năng lượng mất đi của các hạt alpha tại cửa sổ vào khác nhau Với cửa sổ vào mỏng hơn, sự sai khác sẽ ít hơn

Khác với đầu dò SSB - gờ của các mối nối thô được bịt kín bằng vòng oxy để đảm bảo sự ổn định trong phép đo - đầu dò PIPS có các mối nối được giấu trong lớp bán dẫn silicon Cải tiến này có ba ưu điểm chính: 1) Sự ổn định của thiết bị không phụ thuộc vào vòng oxy được dùng để bịt kín mối nối; 2) Thiết bị ít chịu sự cố microplasma (sự cố này thường làm hư hỏng các đầu dò hàng rào mặt); 3) Dòng rò nhỏ

so với hai loại đầu dò kia

Khác với đầu dò SSB (có lớp tiếp xúc mỏng manh, dễ vỡ), đầu dò PIPS có bề

mặt được cấy ion và có lớp SiO2 bảo vệ, nên có thể chạm tay vào, và làm sạch nhanh chóng với bông tẩm rượu isopropylic Vì thế, thiết bị này có thể dùng trong các phép

đo mà trước đây chỉ có thể dùng đầu dò DJ với các ưu thế về dòng rò, độ phân giải,

hoặc bề dày cửa sổ vào

2.2.2 Phông b ức xạ

Phép đo phổ alpha là một phương pháp rất hữu ích và nhạy trong việc ghi nhận

hạt alpha phát ra từ các loại vật liệu khác nhau Một trong những lí do kĩ thuật này rất

nhạy là do phông thấp Đối với một hệ máy mới, đầu dò PIPS với diện tích vùng hoạt

là 450mm2 có tốc độ đếm phông vào cỡ 0,004 xung mỗi phút đối với khoảng năng lượng 3MeV – 8MeV hoặc nhỏ hơn 0,001 xung mỗi phút đối với vùng quan tâm (ROIS) - thường rộng khoảng 300keV Tuy nhiên, ưu điểm này của đầu dò bị ảnh hưởng bởi hai quá trình: sự giật lùi của hạt nhân con và sự bay hơi của polonium

Sự nhiễm bẩn do hạt nhân con giật lùi xảy ra khi đồng vị phát alpha trong mẫu khi phân rã có thể tạo ra hạt nhân con phát alpha Tuy phần lớn năng lượng phân rã chuyển thành động năng hạt alpha và động năng hạt nhân giật lùi nhỏ hơn 100keV,

21

năng lượng này vẫn rất lớn so với năng lượng liên kết hóa học - thường nhỏ hơn 5eV

Vì vậy, hạt nhân giật lùi dễ dàng phá vỡ liên kết hóa học giữa nó với các nguyên tử bên

cạnh và thoát khỏi mẫu Trong ống đếm được rút chân không, hạt nhân con giật lùi có

thể tới đầu dò, và do mang động năng lớn, nó sẽ cấy sâu trong cửa sổ của đầu dò Đối

với một số lượng nguyên tử xác định, hoạt độ tỉ lệ nghịch với chu kì bán rã, nên hiện tượng giật lùi chiếm phần lớn trong tốc độ đếm phông đối với các hạt nhân con có chu

kì bán rã ngắn Tuy nhiên, nếu chu kì bán rã quá ngắn, chỉ vài giờ hoặc ít hơn, chúng sẽ phân rã đủ nhanh nên không ảnh hưởng đến phổ alpha Đối với các hạt nhân con có chu kì bán rã trong khoảng vài ngày tới vài tuần, đủ ngắn để một lượng thích hợp hạt nhân mẹ sinh ra lượng đáng kể sự nhiễm bẩn, đủ dài để không phân hủy quá nhanh

Một số chuỗi phân rã dẫn tới hiện tượng nhiễm bẩn trên là chuỗi 228

Th (sinh ra các hạt nhân con phát alpha 224Ra, 220Rn, 216Po, 212Po, và 212Bi) và 229Th (sinh ra các hạt nhân con phát alpha 225Ac, 221Fr, 217At, và 213Po ) Hạt nhân giật lùi là đồng vị phát beta cũng có thể gây nhiễm bẩn đầu dò nếu hạt nhân con của nó là đồng vị phát alpha

Các đồng vị polonium gây nhiễm bẩn đầu dò theo một cách khác Sự nhiễm bẩn

có thể là do sự bay hơi của polonium ở áp suất thấp, từ đó chuyển hoạt độ của polonium trong mẫu sang đầu dò Hiện tượng này rất đáng chú ý do 210

Po có chu kì bán

rã dài và càng quan trọng đối với 209Po Nên khi làm thí nghiệm nên dùng 208Po làm

chất đánh dấu để sự nhiễm bẩn mất đi trong thời gian ngắn hơn Để giảm đi sự nhiễm

bẩn do polonium bay hơi, mẫu nên được đun nóng trước khi đo ít nhất 5 phút, vì khi đó polonium được oxi hóa thành PoO2, là chất ít bay hơi hơn (hoặc tăng khoảng thời gian

giữa thời điểm hoàn thành mẫu với thời điểm đo mẫu)

2.2.3 Cách tránh nhi ễm bẩn đầu dò

Do hạt alpha có kích thước nhỏ hơn rất nhiều so với hạt nhân giật lùi, và năng lượng lớn hơn rất nhiều so với hạt nhân giật lùi, nên hạt nhân giật lùi có thể bị hãm lại

bởi chất hấp thụ đặt giữa nguồn và đầu dò, miễn sao lớp hấp thụ đủ mỏng để hạt alpha

có thể truyền qua và đủ dày để dừng hẳn các hạt nhân con Hiện tượng nhiễm bẩn giảm

22

đi đáng kể khi giữa nguồn và đầu dò là lớp không khí có bề dày khối 12μgcm–2 – 16μgcm–2 Sự ảnh hưởng của không khí có bề dày khối là 12μgcm–2 tới độ phân giải đỉnh rất nhỏ, khoảng 1keV – 2keV Hình 2.6 cho thấy sự ảnh hưởng của bề dày không khí giữa nguồn và đầu dò lên năng lượng hạt alpha phát ra từ 210Po

Hình 2.6 [4]: Sự phụ thuộc vào bề dày lớp không khí của giá trị năng lượng đo được

của hạt alpha do 210

Po phát ra

Hạt nhân giật lùi sau khi được làm chậm bởi không khí, vẫn có thể tiếp tục di chuyển trong ống đếm bởi nó mang điện tích dương Vì vậy nó có thể tới đầu dò và gây nhiễm bẩn Để tránh điều này xảy ra, thế điện âm U=-5V so với đầu dò được đặt vào đĩa mẫu để thu về các hạt nhân con

Cách đơn giản nhất làm giảm nhiễm bẩn là giảm thời gian đặt mẫu trong ống đếm Vì vậy mẫu nên đặt trong ống đếm sao cho đủ thời gian đếm để có thống kê tốt,

và được lấy ra ngay khi phép đo thực hiện xong

Không khí được giữ trong ống đếm để giảm hiện tượng nhiễm bẩn, tuy nhiên đó

lại là một yếu tố đóng góp vào phông của hệ máy, do các đồng vị phóng xạ trong

23

không khí Đồng vị quan trọng nhất là khí trơ 222Rn (Eα=5489,7keV) trong chuỗi phân

rã 238U và đồng vị kém quan trọng hơn là 220Rn (Eα=6288,3keV) trong chuỗi phân

rã 232Th Không khí trong phòng trung bình có 55,9Bqm–3 222Rn, ở áp suất khí quyển tương ứng với hoạt độ là 17,7mBq và ở áp suất của ống đếm p=0,66kPa, hoạt độ là 0,12mBq Ngoài ra còn có đóng góp của các hạt nhân con của 222

Rn, chẳng hạn như 218

Po, 218At, 218Rn, 214Po, và 210Po Vì các hạt nhân con này có chu kì bán rã ngắn,

sự cân bằng phóng xạ giữa các đồng vị rất nhanh được thiết lập, trong đó chu kì bán rã

Hình 2.7 [4]: Sự thay đổi của tốc độ đếm phông trong khoảng thời gian đầu sử dụng

máy đối với đầu dò có diện tích vùng hoạt là 300mm2

24

Đối với hệ máy này khi bắt đầu được sử dụng, tốc độ đếm phông là 3,3 ngày–1, sau 1,5 năm sử dụng, tốc độ đếm phông đạt cực trị là 10,7 ngày–1 Sự nhiễm bẩn chủ

yếu chịu ảnh hưởng của các hạt alpha phát ra từ 208

Po và 210Po Sự tăng dần của tốc độ đếm phông theo thời gian sử dụng là do các phép đo mẫu có hoạt độ cao Những năm

tiếp sau đó tốc độ đếm phông giảm còn 6,6 ngày–1 Vì đỉnh quan tâm chỉ là một phần

nhỏ của phổ, nên để hạn chế tốc độ đếm phông, ta có thể chỉ xem xét vùng quan tâm Hình 2.7 cho thấy sự thay đổi của tốc độ đếm phông đối với tất cả kênh, vùng quan tâm ứng với 208

Po, và vùng quan tâm ứng với 210

Po theo thời gian Tốc độ đếm phông đối

với 208

Po và 210Po giảm theo thời gian Một số nguyên tử 208

Po và 210Po bay hơi cấy vào

cửa sổ của đầu dò đóng góp vào tốc độ đếm phông Hai đồng vị này có chu kì bán rã

nhất định Độ giảm tốc độ đếm phông đối với 208

thực và thương mại hóa – nguồn alpha AEA Technology QSAQCRB2500 – chứa khoảng 1kBq ± 30% 239Pu, 241Am, và 244Cm Nguồn này được tạo bằng cách lắng đọng các đồng vị này lên đĩa thép không gỉ đường kính 25mm và dày 0,5mm Sau đó đĩa được xử lý nhiệt để tăng sự kết dính và sự oxi hóa

2.3.1 Chu ẩn hóa năng lượng

Để chuẩn hóa năng lượng, khoảng cách giữa đầu dò đến mẫu được chọn là 50mm Khoảng cách này được chọn để tránh đầu dò khỏi sự nhiễm bẩn không cần thiết

do nguồn gây ra, và giảm ảnh hưởng của sự sai khác về hình học giữa các mẫu đo và

mẫu chuẩn Hình 2.8 là phổ alpha đo được của nguồn chuẩn Các đồng vị này phát ra nhiều loại hạt alpha có năng lượng khác nhau với xác suất khác nhau Loại hạt có xác

suất phát cao nhất được sử dụng để xây dựng đường chuẩn năng lượng