xây dựng quy trình phân tích hoạt độ 238u, 232th, 40k của mẫu môi trường đất trên hệ phổ kế gamma gmx 35p470

Phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong mẫu môi trường đất trên hệ phổ kế gamma ..... Xu hướng nghiên cứu hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường đang được xúc tiến đ

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi và Cô hướng dẫn Các số liệu, kết quả nêu trong luận án là trung thực và chưa từng được ai công bố trong bất kỳ công trình nào khác

Tác giả luận văn

Đống Thị Như Ý

vui mừng và đầy tự hào sau khi bảo vệ thành công luận văn tốt nghiệp đại học Những

kỉ niệm trong ngày tốt nghiệp, những đóa hoa, lời chúc, ánh mắt, nụ cười đầy tình cảm

mà ba mẹ, những người yêu thương và bạn bè dành cho tôi sẽ theo tôi đến suốt cuộc đời Thời gian thấm thoát trôi, giờ đây, tôi lại bảo vệ luận văn tốt nghiệp thạc sĩ của mình Không còn cái thời chỉ ăn, chơi và học, bây giờ tôi lại phải đi dạy suốt tuần, đi làm thêm buổi tối vì cuộc sống nên thời gian eo hẹp dần, tôi gặp rất nhiều khó khăn trong quá trình đi học và làm luận văn cả về mặt tư duy, thời gian và tinh thần Để có

thể hoàn thành luận văn này, tôi đã nhận được nhiều sự giúp đỡ Nay, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất từ tận đáy lòng đến:

 Toàn thể thầy cô khoa Vật lý trường Đại học Sư Phạm TPHCM Thầy cô,

những người đưa đò cần mẫn đã truyền đạt những kiến thức bổ ích cho tôi

 Đặc biệt, Cô TS Trương Thị Hồng Loan - người Cô hướng dẫn ý tưởng luận văn, giải đáp thắc mắc của tôi và chỉnh sửa để tôi có thể hoàn thành luận văn này Em xin chân thành cảm ơn Cô!

 Thầy ThS Hoàng Đức Tâm đã tạo điều kiện cho tôi xay đất trong quá trình làm

luận văn

 Xin cảm ơn ba mẹ đã hỗ trợ mọi mặt từ vật chất đến tinh thần cho tôi

 Cuối cùng, tôi gửi lời cảm ơn đến các bạn trong nhóm gamma và đến bạn Vũ

Ngọc Ba đã nhiệt tình giúp đỡ Dù có thế nào đi nữa thì bạn vẫn rất đặc biệt với tôi

Đống Thị Như Ý

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ LÝ THUYẾT 6

1.1 Nguồn gốc phóng xạ môi trường 6

1.1.1 Đồng vị phóng xạ nhân tạo 6

1.1.2 Đồng vị phóng xạ tự nhiên 6

1.1.3 Phông bức xạ gamma 10

1.2 Hoạt độ phóng xạ trong mẫu môi trường đất 11

1.2.1 Sơ lược về đất 11

1.2.2 Nguồn gốc của hoạt độ phóng xạ trong đất 12

1.2.3 Mục đích của việc nghiên cứu hoạt độ phóng xạ trong đất 13

1.3 Các đặc trưng hệ phổ kế 14

1.3.1 Độ phân giải năng lượng 14

1.3.2 Hiệu suất ghi nhận của đầu dò 15

1.3.3 Những ảnh hưởng lên hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần 18

1.3.4 Chuẩn năng lượng 21

1.3.5 Giới hạn tới hạn LC (số đếm) 21

1.3.6 Giới hạn phát hiện LD (số đếm) 22

1.3.7 Giới hạn phát hiện hoạt độ MDA (Bq) 24

1.3.8 Giới hạn phát hiện nồng độ MDC (Bq/ kg) [19] 25

1.3.9 Hiệu chỉnh phân rã 25

1.3.10 Hiệu chỉnh tự hấp thụ 26

1.3.11 Hệ số hiệu chỉnh trùng phùng 26

CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH MẪU MÔI TRƯỜNG ĐẤT 28

2.1 Nguyên tắc 28

2.2 Phương pháp lấy mẫu 30

2.2.1 Khảo sát ban đầu ở một vùng đất 30

2.2.2 Các phương pháp lấy mẫu 30

2.3.2 Phương pháp lấy mẫu theo xác suất 33

2.3.3 Phương pháp lấy mẫu phi xác suất 34

2.4 Quy trình lấy mẫu 34

2.5 Cách lấy mẫu đất 37

2.5.1 Lấy mẫu đất hình trụ 37

2.5.2 Lấy mẫu đất theo khung vuông hoặc khung tròn 37

2.5.3 Lấy mẫu ở các tầng đất 38

2.5.4 Lấy mẫu đất từ các mương rãnh 38

2.5.5 Lấy mẫu từ độ sâu của các lõi khoan 39

2.6 Xác định hoạt độ phóng xạ trên mặt đất 39

2.6.1 Xác định hoạt độ phóng xạ sử dụng dữ liệu trên mặt đất 39

2.6.2 Xác định hoạt độ phóng xạ sử dụng dữ liệu ở tất cả các tầng đất 40

2.7 Chuẩn bị mẫu 41

2.7.1 Phân loại và đóng gói mẫu 41

2.7.2 Vận chuyển và lưu trữ mẫu 41

2.7 3 Xử lý mẫu 42

2.8 Sơ lược các bước phân tích hoạt độ phóng xạ 43

2.8.1 Đóng gói mẫu cho các mục tiêu đo khác nhau 43

2.8.2 Phông nền phòng thí nghiệm 44

2.9 Phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong mẫu môi trường đất trên hệ phổ kế gamma 44

2.9.1 Phát hiện 238 U 44

2.9.2 Phát hiện 232 Th 45

2.9.3 Phát hiện 40 K 45

2.9.4 Một số phương pháp xác định hàm lượng 238 U, 40K, 232Th trong mẫu môi trường đất 45

3.1.1 DSP 49

3.1.2 Đầu dò GMX-35P470 [8] 49

3.1.3 Buồng chì giảm phông 50

3.1.4 Thiết bị X- Cooler 50

3.2 Hiệu chuẩn đầu dò GMX-35P470 51

3.2.1 Bố trí thí nghiệm 51

3.2.2 Chuẩn năng lượng 52

3.2.3 Chuẩn độ rộng đỉnh phổ 54

3.2.4 Chuẩn hiệu suất ghi của detector đối với nguồn điểm 54

3.2.5 So sánh hiệu suất thực nghiệm và hiệu suất mô phỏng bằng phần mềm Angle đối với nguồn điểm 57

3.2.6 Hiệu suất ghi nhận của đầu dò GMX-35P470 đối với nguồn Marinelli 59

3.3 Quy trình phân tích hoạt độ cụ thể trên hệ phổ kế GMX-35P470 61

3.3.1 Quy trình phân tích mẫu đất 62

3.3.2 Kết quả phân tích hoạt độ của 238 U, 232Th, 40K trong mẫu môi trường đất trên hệ phổ kế gamma GMX-35P470 67

KẾT LUẬN 75

DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO 77

PHỤ LỤC 79

Bq Becquerel Phân rã/giây

ADC Analog-to-Digital Converter Bộ biến đổi tương tự - số

MCA Multi Channel Analyzer Máy phân tích đa kênh

FWHM Full Width Half Maximum Độ rộng nửa chiều cao đỉnh phổ HPGe Hyper pure Germanium Germanium siêu tinh khiết MDA Minimum Detectable Activity Giới hạn phát hiện hoạt độ

MDC Minium Detectable Concentration Giới hạn phát hiện nồng độ

Bảng 1.1 Nồng độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong đất 12

B ảng 3.1 Bảng các đồng vị chuẩn đã biết năng lượng gamma và số kênh 58 Bảng 3.2 Hiệu suất ghi nhận của detector GMX-35P470 ở các vị trí khác nhau so với

B ảng 3.8 Kết quả phân tích hoạt độ 238

U, 232Th, 40K trong mẫu BC-20 77

Bảng 3.9 Bảng kết quả hoạt độ 238

U, 232Th, 40K trong mẫu môi trường đất (Bq/kg) trên

hệ phổ kế gamma GMX-35P470 78

Hình 1.1 Họ Uranium (4n+2) 9

Hình 1.2 Họ actinium (4n+3) 9

Hình 1.3 Họ Thorium (4n) 10

Hình 1.4 Các tầng đất 11

Hình 2.1 Sơ đồ quy trình tạo mẫu để phân tích hoạt độ phóng xạ trong đất 31

Hình 2.2 Sơ đồ lựa chọn phương pháp lấy mẫu 35

Hình 2.3 Các khu vực lấy mẫu 47

Hình 3.1 Sơ đồ hệ phổ kế gamma 54

Hình 3.2 Thiết bị xử lý tín hiệu kĩ thuật số (DSP) (ORTEC) 54

Hình 3.3 Cấu trúc đầu dò GMX-35P470 55

Hình 3.4 Thiết bị X-Cooler III của hệ phổ kế GMX-35P470 56

Hình 3.5 Phổ phông môi trường và phổ thực nghiệm 54 Mn 57

Hình 3.6 Đồ thị đường chuẩn năng lượng theo số kênh 59

Hình 3.7 Đồ thị đường chuẩn FWHM theo năng lượng 60

Hình 3.8 Đồ thị đường cong hiệu suất chuẩn đối với nguồn điểm 62

Hình 3.9 Đồ thị so sánh hiệu suất ghi nhận của detector GMX-35P470 giữa thực nghiệm và mô phỏng bằng Angle 65

Hình 3.10 Hiệu suất ghi nhận của đầu dò GMX-35P470 đối với nguồn chuẩn dạng Marinelli 68

Hình 3.11 S ơ đồ lấy mẫu 70

Hình 3.12 Bộ dụng cụ lấy đất ở các độ sâu khác nhau 71

Hình 3.13 Phơi đất đến khi đất khô tại trường Đại học Khoa học Tự Nhiên TPHCM, quận Thủ Đức 72

Hình 3.14 Đóng mẫu đất 73

Hình 3.15 Kích thước hộp Marinelli tính theo cm 73

Hình 3.16 Ti ến hành đo phân tích hoạt độ 238 U, 232Th, 40K trên hệ phổ kế gamma GMX-35P470 74

học Tự nhiên TPHCM, cơ sở Linh Trung,Thủ Đức 79

MỞ ĐẦU 1.1 Lý do chọn đề tài

Các đồng vị phóng xạ tồn tại khắp nơi trong môi trường xung quanh chúng ta gồm đồng vị phóng xạ nhân tạo (chiếm 15% sự đóng góp vào phông phóng xạ) và đồng vị phóng xạ tự nhiên Các đồng vị phóng xạ tự nhiên được tìm thấy trong nước, không khí, đất và cả trong cơ thể người Trong cuộc sống hằng ngày, chúng ta đưa đồng vị phóng xạ tự nhiên vào cơ thể thông qua việc hít thở, ăn uống và các đồng vị này tồn tại khắp nơi trên Trái Đất ngay từ khi Trái Đất được hình thành Sự tồn tại của các đồng

vị phóng xạ tự nhiên trong đất dẫn đến việc chiếu xạ trong và ngoài của con người Các nguyên tố phóng xạ tìm thấy trong tự nhiên được chia thành hai loại Một loại được hình thành từ bức xạ vũ trụ, loại còn lại là đồng vị phóng xạ nguyên thủy tồn tại trong vỏ Trái Đất Các đồng vị phóng xạ đóng góp chủ yếu vào phông phóng xạ gamma và gây ra liều chiếu xạ ngoài ảnh hưởng nhiều nhất đến con người

là 238U, 232Th và 40K Việc đo lường hoạt độ của 238

U, 232Th, 40K cho ta các số liệu cần thiết để đánh giá ảnh hưởng của các đồng vị này đến môi trường sống ta quan tâm Nguy hiểm do bức xạ phát ra từ các đồng vị phóng xạ tự nhiên đã được chú trọng lần đầu tiên trong chỉ thị hội đồng Châu Âu 96/29 EURATOM (European Council Directive 96/29 EURATOM) [6], đưa ra tiêu chuẩn an toàn để bảo vệ sức khỏe của công nhân và cộng đồng khỏi sự nguy hiểm của bức xạ ion hóa Tuy nhiên vẫn còn một số thiếu sót về an toàn bức xạ, cũng như ảnh hưởng của phông phóng xạ gamma tác động ít nhiều đến sức khỏe con người Xu hướng nghiên cứu hoạt độ của các đồng

vị phóng xạ trong mẫu môi trường đang được xúc tiến để bảo vệ chúng ta khỏi những ảnh hưởng của bức xạ Hoạt độ phóng xạ tự nhiên và liều chiếu ngoài do bức xạ gamma gây ra phụ thuộc vào địa chất, các điều kiện địa lí và mức độ của chúng trong đất khác nhau ở mỗi vùng khác nhau trên thế giới.Việc nghiên cứu về sự phân bố của các đồng vị phóng xạ khác nhau trong đất và các yếu tố đưa các đồng vị xâm nhập từ đất vào chuỗi thức ăn đến cơ thể người là rất quan trọng Có rất nhiều công trình nghiên cứu phân tích hoạt độ đồng vị phóng xạ 238

U, 232Th, 40K trong các mẫu môi trường đất Có thể liệt kê như: “Phân tích nguy hiểm bức xạ trong đất ở khu vực

Chittagong, Bangladesh” của trường đại học Chittagong [13], “Xác định hoạt độ phóng xạ tự nhiên tại bang Qatar sử dụng hệ phổ kế gamma có độ phân giải năng lượng cao” của tác giả Huda Abdulrahman Al-Sulaiti, trường Đại học Surrey [12], giáo trình “Đo hoạt độ phóng xạ trong thực phẩm và môi trường” - Viện năng lượng nguyên tử quốc tế Vienna, 1989 [14], “Hệ HPGe để đo hoạt độ phóng xạ trong đất và vật liệu xây dựng” của Richard Hagenauer [15], “Sử dụng hệ gamma HPGe đo đồng

vị phóng xạ uranium trong đất” của nhóm tác giả Phòng Thí Nghiệm Vật lý Hạt nhân – Đại học Ioannina, Greece [13], công trình “Áp dụng phương pháp FSA vào phân tích phổ gamma thu được từ hệ phổ kế HPGe” của Katse Piet Maphoto [11] đã xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ nguyên thủy 238

U, 232Th và 40K trong các mẫu cát, đất quặng bằng phương pháp toàn phổ và nhiều công trình khác nữa Ngoài các công trình nước ngoài, trong nước cũng có các đề tài nghiên cứu khoa học, cụ thể là đề tài “Nghiên cứu khảo sát môi trường, hoạt độ đồng vị phóng xạ tự nhiên họ Uranium, Thorium lưu vực sông Ba và sông Đồng Nai khu vực Tây Nguyên” của Nguyễn Trung Minh [3], “Phân tích hoạt độ phóng xạ các đồng vị 226

Ra, 232Th, 40K trong mẫu đất đá”

- Phan Thị Minh Tâm [6] Tham gia đóng góp vào các đề tài nghiên cứu trên nhằm góp phần mang lại lợi ích thực tiễn trong việc đo hoạt độ phóng xạ trong môi trường đất xung quanh chúng ta, Phòng thí nghiệm Kỹ thuật Hạt Nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên vừa nhập về hệ phổ kế gamma GMX- 35P470 có thể đo hoạt độ phóng

xạ của đồng vị 238

U, 232Th, 40K trong đất So với hệ phổ kế gamma đã có sẵn ở Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự Nhiên, hệ phổ kế GMX-35P470

có thể đo khá chính xác bức xạ gamma có năng lượng thấp từ 8 keV trở lên, trong khi

hệ đo HPGe GC2018 chỉ có thể đo tốt được bức xạ gamma nằm trong vùng năng lượng 50 keV Đây là hệ phổ kế hoàn toàn mới, trước khi đưa vào sử dụng cần đánh giá các đặc trưng của hệ phổ kế, cũng như hiệu chuẩn năng lượng và hiệu suất ghi của đầu dò Để đáp ứng nhu cầu thực tế về phân tích dịch vụ một cách nhanh chóng và thuận lợi cần xây dựng quy trình phân tích dựa trên điều kiện hiện có của phòng thí nghiệm Xuất phát từ yêu cầu đó bước đầu chúng tôi thực hiện luận văn “Xây dựng quy trình phân tích hoạt độ 238

U, 232Th, 40K của mẫu môi trường đất trên hệ phổ kế gamma GMX-35P470”

*Cơ sở khoa học: Các nhân phóng xạ trong vỏ Trái Đất gồm các họ phóng xạ

uranium, thorium và các hạt nhân phóng xạ nhẹ khác như 40

K, 87Rb… Năm 1896, nhà bác học người Anh Becquerel phát hiện ra chất phóng xạ tự nhiên, đó là uranium và con cháu của nó Đến nay người ta biết ba họ phóng xạ tự nhiên là họ Thorium (232

Th), uranium (238U) và actinium (235U) Uranium gồm 3 đồng vị khác nhau: 238

U (99,3%), 235U (0,7%) và 234U ( 5.10-3 %) Trong đó, 238

U và 234U thuộc cùng họ unranium, 235U là thành viên của họ actinium, 232

Thlà thành viên của họ Thorium

Ba họ phóng xạ tự nhiên có đặc điểm chung là đồng vị phóng xạ sống lâu, với thời gian bán rã được đo theo các đơn vị địa chất Điều này dễ hiểu vì nếu xét thời gian từ khi vũ trụ hình thành thì các đồng vị sống tương đối ngắn bị phân rã trong một vài tỉ năm tồn tại của Trái Đất

Ngoài các đồng vị phóng xạ trong ba họ thorium, uranium và actinium, trong tự nhiên còn tồn tại một số đồng vị phóng xạ với số nguyên tử thấp Một trong các đồng

vị phóng xạ tự nhiên là 40

K rất phổ biến trong môi trường (hàm lượng potassium trung bình trong đất đá là 27 g/ kg và trong đại dương là khoảng 380 mg/ L), trong thực vật, động vật và cơ thể con người (Hàm lượng potassium trung bình trong cơ thể người vào khoảng 1,7 g/ kg)

Trong tất cả các loại đất đá thuộc vỏ Trái Đất đều chứa các nguyên tố phóng xạ tự nhiên 238U, 232Th, 40K và 87Rb với hàm lượng khác nhau Bức xạ do 87

Rb phát ra không đóng góp vào phông phóng xạ chung trên mặt đất Các nguyên tố phóng xạ trong đất

đá và trong vật liệu xây dựng đều nằm trong 3 họ phóng xạ 238

U, 232Th, 40K với 40

K là nguyên tố phóng xạ kèm theo bức xạ gamma có năng lượng 1,46 MeV Các hạt nhân

con cháu của 238

U, 232Th phân rã alpha hoặc beta thường được tạo thành ở trạng thái kích thích, chúng phát ra các bức xạ gamma đặc trưng để trở về trạng thái cơ bản Các bức xạ gamma, đặc biệt là các bức xạ có năng lượng cao, có hệ số suy giảm trong đất đá rất nhỏ Quãng chạy của các bức xạ gamma trong đất đá rất lớn Khi được sinh ra từ các lớp đất đá gần mặt đất, các bức xạ gamma có thể bay ra khỏi mặt đất tạo thành phông phóng xạ gamma trên mặt đất Ngoài ra phông bức xạ trên mặt đất còn do bức xạ vũ trụ gây ra Thành phần phông phóng xạ gamma do tia vũ trụ gây ra phụ thuộc vào chiều cao so với mực nước biển Thành phần này thường rất nhỏ so với các

bức xạ gamma do các nguyên tố phóng xạ dưới mặt đất và vật liệu xây dựng xung quanh gây nên Như vậy, khi nói đến phông phóng xạ có nghĩa là nó được tạo thành từ các nguyên tố có trong đất

*Cơ sở thực tiễn: Ngày nay, nhiều vụ thử nghiệm hạt nhân đang diễn ra hằng ngày

và bụi phóng xạ xâm nhập đến bề mặt Trái Đất từ khí quyển Nguồn gốc của loại bụi này là những vụ thử vũ khí hạt nhân Bụi phóng xạ khi rơi xuống sẽ gây tác động có

hại, xâm nhập qua chuỗi thức ăn, bụi này từ lá cây, qua động vật rồi đến người Lượng bụi phóng xạ mà mặt đất thu nhận, phụ thuộc vào bản chất của đất, địa hình và loại thảm thực vật Nguyên nhân ô nhiễm phóng xạ trong đất là do chất thải phóng xạ từ các nhà máy điện hay các trung tâm nghiên cứu khoa học và các đồng vị phóng

xạ 238

U, 232Th, 40K có sẵn trong lòng đất Trong điều kiện môi trường thuận lợi, các nguyên tố này phân rã và gây phóng xạ nồng độ cao, gây hại môi trường đất Điều này xảy ra ở những vùng mỏ phóng xạ, tập trung lượng phóng xạ cao Mức độ phóng xạ rất đa dạng phụ thuộc vào loại đất, sự hình thành của các chất phóng xạ và nồng độ của chúng Chất phóng xạ ảnh hưởng trực tiếp đến môi trường đất, từ đó gây tác hại đến sức khỏe con người.Việc nghiên cứu hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong đất giúp chúng ta biết được đặc điểm của hoạt độ phóng xạ trong môi trường sống của mình, theo dõi hằng ngày ảnh hưởng của phóng xạ đến khu vực xung quanh Ngoài ra, khi có tai nạn và thử nghiệm hạt nhân thì việc đo được hoạt độ phóng xạ của các đồng

vị trong đất cao, giúp chúng ta phát hiện được sự cố và lên kế hoạch, giám sát việc cải tạo môi trường đất kịp thời Hơn nữa, biết được hoạt độ phóng xạ trong đất giúp chúng

ta đưa ra quyết định tái sử dụng hoặc tái chế các vật liệu đất, rác

1.2 Mục tiêu nghiên cứu

Xây dựng quy trình phân tích hoạt độ 238

U, 232Th và 40K của mẫu môi trường đất

1.3 Phương pháp nghiên cứu

Đo hoạt độ các mẫu đất bằng hệ phổ kế gamma GMX-35P470

Xử lý số liệu: Dùng phần mềm Genie -2000, Gamma Vision để xử lý phổ, tính toán số liệu đo đạc và biểu diễn số liệu đo đạc bằng phần mềm Origin

Phương pháp mô phỏng

Sử dụng phần mềm Angle để mô phỏng hiệu suất từ nguồn điểm đến nguồn thể tích Từ đó, suy ra được hoạt độ mẫu đất

1.4 Nội dung nghiên cứu

Khảo sát các đặc trưng hệ phổ kế gamma GMX-35P470 trên thực tế tại phòng thí nghiệm kĩ thuật hạt nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên TP.HCM (Độ phân giải năng lượng FWHM, hiệu suất, các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất)

Bằng thực nghiệm, đo đạc mẫu đất chuẩn trên hệ phổ kế gamma GMX-35P470 để thiết lập được phương trình đường chuẩn năng lượng, đường cong hiệu suất chuẩn Từ

đó ta có thể xác định được hoạt độ của các đồng vị phóng xạ 238

U, 232Th, 40K trong đất khi đo một mẫu đất bất kì

Nghiên cứu, xây dựng quy trình lấy mẫu, gói mẫu, làm mẫu, tạo mẫu phân tích

gần giống mẫu chuẩn để phân tích hoạt độ 238

U, 232Th, 40K

Do mẫu đất được đóng vào hộp đựng mẫu có dạng hình trụ hoặc hộp có hình dạng Marinelli nên sẽ có hiệu ứng tự hấp thụ và hiệu chỉnh tự trùng phùng xảy ra trong mẫu Các hiện ứng này được đánh giá và hiệu chỉnh bằng phần mềm Angle

Xác định MDA, MDC của mẫu môi trường và phân tích hoạt độ một số mẫu đất sau khi xây dựng được quy trình phân tích hoạt độ 238

U, 232Th, 40K trong mẫu môi trường đất trên hệ phổ kế gamma GMX-35P470

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ LÝ THUYẾT 1.1 Nguồn gốc phóng xạ môi trường

Nguồn phóng xạ môi trường được chia làm hai loại: Thứ nhất là nguồn phóng xạ nhân tạo do con người chế tạo bằng cách chiếu các chất trong lò phản ứng hạt nhân hay

tạo ra bằng các máy gia tốc hoặc từ các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân Thứ hai là nguồn phóng xạ tự nhiên Nguồn phóng xạ tự nhiên gồm hai nhóm: Nhóm các đồng vị phóng xạ nguyên thủy (có từ khi tạo thành Trái Đất) và nhóm các đồng vị phóng xạ có nguồn gốc

vũ trụ (được tia vũ trụ tạo ra)

1.1.1 Đồng vị phóng xạ nhân tạo

Phát minh của Frederic Joliot và Irene Curie tạo ra các đồng vị phóng xạ nhân tạo của

phốt-pho và ni-tơ năm 1934 đã mở ra kỉ nguyên của phóng xạ nhân tạo Ngày nay con người đã tạo được rất nhiều đồng vị phóng xạ Các đồng vị phóng xạ nhân tạo có chu kì bán rã khác nhau trong một dãy rất rộng, chúng có chu kì bán rã ngắn hơn nhiều so với các đồng vị phóng xạ nguyên thủy Việc gia tăng nhanh chóng các ứng dụng công nghệ

hạt nhân và sự tăng đột biến các vụ thử vũ khí hạt nhân trong thời chiến tranh lạnh đã khiến cho thế giới lo ngại về sự quản lí các nguồn đồng vị phóng xạ mà nguồn phóng xạ nhân tạo được quan tâm hàng đầu Phóng xạ nhân tạo chiếm 15% sự đóng góp vào phông phóng xạ, phóng xạ nhân tạo đóng góp vào lượng phóng xạ tự nhiên ít nhất, kế đến là các

hạt nhân phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ và chiếm phần lớn lượng phóng xạ là các hạt nhân phóng xạ tự nhiên Một số hạt nhân phóng xạ nhân tạo phổ biến trong tự nhiên

H, 7Be, 10Be,14C… và một số nguyên tố sinh ra do sự bắt neutron hay có nguồn gốc

từ các thiên thạch trong vũ trụ đi vào Trái Đất Cụ thể là khi đi vào khí quyển của Trái Đất, tia vũ trụ sơ cấp (86% proton, 13% alpha, còn lại là các hạt có số khối A>4)

tương tác với các nguyên tử vật chất trong khí quyển tầng cao sinh ra tia vũ trụ thứ cấp Quá trình tương tác thường gồm hai giai đoạn Các hạt sơ cấp bị hấp thụ và sinh

ra các hạt thứ cấp, sau đó các hạt thứ cấp ion hóa môi trường khí quyển Tia vũ trụ thứ

cấp gồm các hạt hadron (pion, proton, neutron…), các hạt muon, electron và photon Ngoài các hạt sơ cấp và thứ cấp, tại lớp trên của khí quyển xảy ra các phản ứng hạt nhân giữa các hạt hadron với các hạt nhân khí quyển, sinh ra các hạt nhân phóng xạ và các hạt nhân bền [9]

Th), uranium (238U) và actinium (235U).Uranium gồm 3 đồng vị khác nhau: 238

Th là thành viên đầu tiên sống dài của họ Thorium

Ba họ phóng xạ tự nhiên có đặc điểm chung là thành viên thứ nhất là đồng vị phóng xạ sống lâu, với thời gian bán rã được đo theo các đơn vị địa chất Điều này dễ

hiểu vì nếu xét thời gian từ khi vũ trụ hình thành thì các đồng vị sống tương đối ngắn

bị phân rã trong một vài tỉ năm tồn tại của Trái Đất

Đặc điểm chung thứ hai là mỗi họ đều có một thành viên dưới dạng chất khí phóng xạ, chúng là các đồng vị khác nhau của nguyên tố radon

Đặc điểm thứ ba của ba họ phóng xạ tự nhiên là sản phẩm cuối cùng trong mỗi họ đều là chì (Pb)

Ngoài các đồng vị phóng xạ trong ba họ thorium, uranium và actinium, trong tự nhiên còn tồn tại một số đồng vị phóng xạ với số nguyên tử thấp Một trong các đồng

vị phóng xạ tự nhiên là 40

K rất phổ biến trong môi trường (hàm lượng potassium trung

bình trong đất đá là 27 g/kg và trong đại dương là khoảng 380 mg/L), trong thực vật, động vật và cơ thể con người Hàm lượng potassium trung bình trong cơ thể người vào khoảng 1,7 g/kg [9]

Hình 1.1 Họ Uranium (4n+2) [12]

Hình 1.2 Họ actinium (4n+3) [12]

Vì vậy, 87

Rbít được quan tâm trong địa vật lý hạt nhân Bức xạ do 87

Rb phát ra không đóng góp vào phông phóng xạ chung trên mặt đất

Các nguyên tố phóng xạ trong đất đá và trong vật liệu xây dựng đều nằm trong ba

họ phóng xạ 238

U, 232Th, 40K, với 40

Klà nguyên tố phóng xạ kèm theo bức xạ gamma

có năng lượng 1,46 MeV Các hạt nhân con cháu của 238

do bức xạ vũ trụ gây ra Thành phần phông phóng xạ gamma do tia vũ trụ gây ra phụ thuộc vào chiều cao so với mực nước biển Thành phần này thường rất nhỏ so với các

bức xạ gamma do các nguyên tố phóng xạ dưới mặt đất và vật liệu xây dựng xung quanh gây nên Như vậy, khi nói đến phông phóng xạ có nghĩa là nó được tạo thành từ các nguyên tố có trong đất [9]

1.2 Hoạt độ phóng xạ trong mẫu môi trường đất

Như đã trình bày ở 1.1.3, các nguyên tố phóng xạ trong đất đá và trong vật liệu xây dựng đều nằm trong ba họ phóng xạ 238

U, 232Th, 40K và bức xạ gamma phát ra từ các đồng vị phóng xạ tự nhiên này đóng góp chủ yếu vào phông bức xạ gamma trên

mặt đất gây ảnh hưởng ít nhiều đến sức khỏe con người Vì vậy, việc nghiên cứu hoạt

độ phóng xạ của 238

U, 232Th, 40K trong mẫu mỗi trường đất là quan trọng

Trong mục này trình bày các thuật ngữ liên quan đến đất, nguồn gốc của hoạt độ phóng xạ trong đất và mục đích việc nghiên cứu hoạt độ phóng xạ trong đất

1.2.1 Sơ lược về đất

Đất được định nghĩa là lớp trên cùng của

vỏ Trái Đất Đất được hình thành bởi các chất

vô cơ, chất hữu cơ, nước, không khí và các sinh

vật sống Trong thực tế, đất là lớp vật chất phức

tạp và không đồng nhất (đất ở mỗi nơi đều khác

nhau về loại đất, độ phì nhiêu… Đặc biệt là các

đồng vị phóng xạ tự nhiên trong đất) Đất là

nguồn tài nguyên không tái tạo và thực hiện

nhiều chức năng quan trọng như sản xuất thực

phẩm, lưu trữ, lọc và chuyển đổi nhiều chất bao

gồm nước, cacbon, nitơ Đất là môi trường sống

của các loại sinh vật, đóng vai trò quan trọng

trong các hoạt động của con người

tầng đất khác bên dưới Mỗi loại đất thường có từ 3 đến 4 tầng đất Người ta xác định được các tầng đất khác nhau dựa trên các đặc điểm vật lý, màu sắc và kết cấu của mỗi

tầng đất Tính chất của các tầng đất tạo nên đặc điểm riêng của một loại đất [16]

1.2.2 Ngu ồn gốc của hoạt độ phóng xạ trong đất

1.2.2.1 Ho ạt độ phóng xạ tự nhiên

Như đã trình bày ở mục 1.1.3, các bức xạ gamma có thể thoát ra khỏi mặt đất tạo thành phông phóng xạ gamma trên mặt đất Nguyên nhân chủ yếu là do thành phần vô

cơ của đất như các đồng vị phóng xạ tự nhiên chủ yếu trong đất là 40

K và chuỗi phân

rã phóng xạ của 238

U và 232Th Các loại đất khác nhau có hoạt độ phóng xạ khác nhau

Bảng 1.1 cho thấy sự khác nhau về độ lớn nồng độ phóng xạ của các nguyên tố có trong đất ở một số khu vực lớn trên thế giới

Bảng 1.1 Nồng độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong đất [12]

Khu vực /Quốc gia

Nồng độ phóng xạ (Bq.kg -1 ) 40

Trung bình Khoảng Trung

Nam Âu (Hy Lạp) 360 12-1570 25 1-240 21 1-190

1.2.2.2 Các ngu ồn phóng xạ khác trong đất

Ngoài các đồng vị phóng xạ tự nhiên, trong đất còn có các nguồn phóng xạ khác, chủ yếu là do:

Bụi phóng xạ từ các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân hoặc tai nạn hạt nhân trong quá khứ

Sự rò rĩ phóng xạ từ các vụ thử nghiệm hạt nhân hay các ngành công nghiệp khai thác khoáng sản,các ngành công nghiệp khác sử dụng các vật liệu làm giàu các nguyên

tố phóng xạ tự nhiên (ví dụ các nhà máy sản xuất phân bón hoặc đất hiếm), và các yếu

tố kinh tế khác trong đó có sử dụng đồng vị phóng xạ tự nhiên hoặc nhân tạo

Việc sử dụng rộng rãi và quá mức các loại phân bón giàu chất hóa học cho mục đích nông nghiệp

Nói chung, ngoài các khu vực có hoạt độ phóng xạ cao, hoạt độ phóng xạ nhân tạo

có giá trị nhỏ hơn nhiều so với hoạt độ phóng xạ tự nhiên Vì vậy, trước khi thực hiện phép đo hoạt độ của một mẫu đất thì mục đích chính là phải nghiên cứu xác định cách lấy và tạo mẫu đất, cũng như là các phương pháp phân tích hoạt độ [12]

1.2.3 M ục đích của việc nghiên cứu hoạt độ phóng xạ trong đất

Mục đích chính của việc phân tích hoạt độ phóng xạ trong đất là để đánh giá ảnh hưởng của phông phóng xạ môi trường đối với con người thông qua việc chiếu xạ trực tiếp hoặc gián tiếp Bất cứ phương án nào được đề xuất để bảo vệ môi trường và con người khỏi ảnh hưởng của bức xạ đều phải dựa trên kiến thức về nồng độ phóng xạ, cũng như sự phân bố của các đồng vị phóng xạ trong đất Người ta đo hoạt độ phóng

xạ với nhiều mục đích khác nhau

1.2.3.1 Giám sát đặc điểm của hoạt độ phóng xạ trong môi trường

Theo dõi hoạt độ phóng xạ trong môi trường tại các địa điểm khác nhau giúp chúng ta biết được các bức xạ trong khu vực đang xét có nguồn gốc tự nhiên hay do các hoạt động sản xuất hằng ngày của con người

Việc giám sát phải được diễn ra thường xuyên, định kì và có hệ thống đối với một địa điểm đặc biệt, ví dụ như khu dân cư xung quanh nơi diễn ra thí nghiệm hạt nhân Các khu vực cần thiết có sự theo dõi hoạt độ phóng xạ là nơi khai thác và nghiền Uranium, cơ sở làm giàu đồng vị, nhà máy điện hạt nhân, nhà máy tái chế, nhà chứa

chất thải hạt nhân cũng như là các phòng thí nghiệm hoặc y học hạt nhân Việc giám

sát giúp xác định tác động của rò rĩ phóng xạ từ các thí nghiệm hạt nhân vào môi trường Ngoài ra, kiểm tra định kì giúp đảm bảo rằng các thí nghiệm vẫn còn phù hợp

với các yêu cầu pháp lý

Đặc điểm của hoạt độ phóng xạ trong môi trường được thể hiện rất rõ ở các khu vực đặc biệt – nơi diễn ra các thí nghiệm hạt nhân So sánh các dữ liệu thu được từ trước khi chuẩn bị các thí nghiệm hạt nhân và các dữ liệu sau khi diễn ra các thí nghiệm hạt nhân trong điều kiện lấy mẫu giống hệt nhau.Từ đó, xác định được tác động của phóng xạ đến môi trường

Đo lường hoạt độ phóng xạ trong đất giúp phát hiện kịp thời các sự cố và tai nạn hạt nhân, đồng thời còn biết được nơi nào có sự ô nhiễm phóng xạ đề kịp thời xử lí, đưa ra các biện pháp bảo vệ người dân và việc sử dụng đất trong tương lai [13]

1.2.3.2 L ập kế hoạch giám sát và khắc phục hậu quả

Lập kế hoạch giám sát và khắc phục hậu quả tại những vùng đất hoặc khu vực đặc biệt bị ô nhiễm do các hoạt động trong quá khứ liên quan đến phóng xạ Những phép

đo này giúp biết được đặc điểm của sự ô nhiễm (ví dụ: hoạt độ phóng xạ còn tồn tại trong đất).Từ đó, lựa chọn những biện pháp thích hợp để kiểm soát ảnh hưởng của sự

ô nhiễm đến con người

Đo lường hoạt độ của các nguyên vật liệu, đất bị ô nhiễm nhẹ hoặc các đống đổ nát để có thể đưa ra quyết định về việc tái sử dụng, tái chế hoặc xử lý như chất thải không phóng xạ [13]

1.3 Các đặc trưng hệ phổ kế

Trên thực tế có nhiều phương pháp khác nhau để đo được hoạt độ phóng xạ trong môi trường như phương pháp huỳnh quang tia X hoặc dùng các hệ phổ kế….Trong đó, việc dùng hệ phổ kế gamma là phổ biến và có độ chính xác cao Mỗi hệ phổ kế gamma

có các đặc trưng khác nhau Mục 1.3 sẽ trình bày các đặc trưng quan trọng của một hệ phổ kế gamma

1.3.1 Độ phân giải năng lượng

Độ phân giải năng lượng của detector được định nghĩa là tỉ số giữa FWHM và vị trí đỉnh hấp thụ toàn phần Ho, trong đó FWHM là bề rộng của phân bố tại tọa độ bằng một nửa độ cao cực đại của đỉnh

Độ rộng đỉnh thường được biểu diễn bằng (FWHM) là một hàm phụ thuộc vào

năng lượng Độ rộng này phụ thuộc vào thăng giáng thống kê của quá trình tập hợp

điện tích và truyền tín hiệu từ đầu dò đến MCA Việc chuẩn bề rộng đỉnh góp phần

nâng cao tính chính xác của việc tính diện tích đỉnh và xác định đỉnh chập

Mối quan hệ giữa độ rộng FWHM và năng lượng E được biểu diễn:

FWHM= aE ½ + bE +c (1.1) Trong đó a, b, c là các hằng số thực nghiệm có được từ việc làm khớp

Debertin và Helmer cũng đề nghị mối quan hệ như sau:

FWHM= (a + bE) 1/2 (1.2)

Nếu các đỉnh có dạng phân bố đỉnh Gauss Độ rộng đỉnh được xác định bằng:

Trong đó A là diện tích đỉnh, CTlà độ cao đỉnh và Colà phông, FWHM là bề rộng

toàn phần ở một nửa chiều cao cực đại

Quy trình chuẩn độ rộng đỉnh phổ tương tự như chuẩn năng lượng nên hai quy

trình này thường được tiến hành đồng thời Các hệ số và hàm chuẩn này được lưu

trong máy tính có thể gọi lại để dùng cho các phép đo tiếp theo

Trong chương trình Genie- 2000 độ rộng đỉnh được xác định bằng công thức như

sau:

FWHM= a + bE ½ (1.4)

Độ phân giải tốt không những giúp nhận biết các đỉnh kề nhau mà còn giúp ghi

nhận được các nguồn yếu có năng lượng riêng biệt khi nó nằm chồng lên miền liên

tục Các detector có hiệu suất bằng nhau sẽ có kết quả là các diện tích đỉnh bằng nhau,

nhưng những detector có độ phân giải năng lượng tốt sẽ tạo nên các đỉnh năng lượng

hẹp và cao, các đỉnh năng lượng này có thể nhô lên cao hơn so với vùng nhiễu thống

kê của miền liên tục [9]

1.3.2 Hi ệu suất ghi nhận của đầu dò

1.3.2.1 Khái ni ệm về hiệu suất

Khi photon tới đầu dò, tương tác với vật liệu đầu dò xảy ra theo một trong các

hiệu ứng sau: hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton, tán xạ Thomson, hiệu ứng tạo

cặp Trong đó hiệu ứng quang điện sẽ chuyển toàn bộ năng lượng toàn phần của

photon cho đầu dò còn các hiệu ứng khác chỉ chuyển một phần năng lượng của photon cho đầu dò Trong thực tế điều cần xác định là các đặc trưng của tia gamma cũng như các đặc trưng của nguồn quan tâm Các đặc trưng này có thể là năng lượng tia gamma hay hoạt độ của nguồn, trong khi đó cái mà ta thu được chỉ là các số đếm ghi nhận được từ đầu dò Để có thể suy ngược từ các số đếm này ra hoạt

độ nguồn cần phải biết hiệu suất của đầu dò [7]

Người ta chia hiệu suất của đầu dò thành hai loại: hiệu suất tuyệt đối và hiệu suất nội

Hiệu suất tuyệt đối (εabs) được định nghĩa là tỉ số giữa số các xung ghi nhận được và số các lượng tử bức xạ phát ra bởi nguồn Hiệu suất này phụ thuộc không

chỉ vào tính chất của đầu dò mà còn phụ thuộc vào bố trí hình học (chủ yếu

là khoảng cách giữa nguồn và đầu dò)

Hiệu suất nội (εint) được định nghĩa là tỉ số giữa số các xung ghi nhận được và số các lượng tử bức xạ đến đầu dò Đối với nguồn đẳng hướng, hai hiệu suất này liên hệ với nhau một cách đơn giản như sau:

Với Ω là góc khối của đầu dò được nhìn từ vị trí của nguồn Việc sử dụng hiệu

suất nội thích hợp hơn so với hiệu suất tuyệt đối bởi vì sự phụ thuộc hình học ít hơn Hiệu suất nội của đầu dò chỉ phụ thuộc chủ yếu vào vật liệu đầu dò, năng lượng

bức xạ và độ dày vật lý của đầu dò theo chiều của bức xạ tới Vẫn có sự phụ thuộc

yếu của hiệu suất nội vào khoảng cách giữa nguồn với đầu dò bởi vì quãng đường trung bình của bức xạ tại đầu dò có thể bị thay đổi một ít so với khoảng cách này

1.3.2.2 Hi ệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (FEPE)

Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần (ε E) được định nghĩa là xác suất của một photon phát ra từ nguồn mất mát toàn bộ năng lượng của nó trong thể tích hoạt động của đầu dò Trong phân bố độ cao xung vi phân, các hiện tượng

mất năng lượng toàn phần này được thể hiện bởi một đỉnh xuất hiện ở vị trí cuối của

phổ Các hiện tượng mà chỉ mất một phần năng lượng của bức xạ tới sẽ xuất hiện

xa hơn về phía trái của phổ Số các hiện tượng mất năng lượng toàn phần có thể được thu bởi một tích phân đơn giản diện tích toàn phần dưới đỉnh

Trong thực nghiệm hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần được xác định bởi:

E E

N/t

ε =

VớiεE, N, A,PE ,t lần lượt là hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần, diện tích đỉnh,

hoạt độ tại thời điểm đo (Bq), xác suất phát gamma, thời gian đo (s)

Theo công thức truyền sai số tương đối ta có: (Sai số của thời gian đo t là nhỏ, nên

  là sai số tương đối xác suất phát gamma

1.3.2.3 Đường cong hiệu suất chuẩn

Do xác suất tương tác phụ thuộc vào năng lượng của photon tới nên hiệu suất đỉnh

và tỉ số đỉnh – toàn phần sẽ phụ thuộc theo năng lượng Do đó khi hiệu chuẩn hiệu suất

cần khảo sát sự phụ thuộc theo năng lượng

Sự đo đạc các hiệu suất chuẩn với các nguồn chuẩn đơn năng cung cấp cho chúng

ta một bộ các giá trị hiệu suất tại các năng lượng xác định Bước tiếp theo là sử dụng

bộ các điểm này để xây dựng một đường cong chuẩn hay một hàm cho phép tính hiệu suất ở bất kì năng lượng nào nằm trong khoảng năng lượng được tính toán Ở đây, dùng phần mềm Genie – 2000 để thiết lập đường cong hiệu suất chuẩn

Trong chương trình Genie- 2000, thường sử dụng dạng đường cong hiệu suất kép

vì tồn tại hai đường cong – một cho vùng năng lượng thấp và một cho vùng năng lượng cao

N

i i i=0

lnε = a (lnE)∑ (1.8)

Với ai, E, ɛ lần lượt là hệ số có được từ việc làm khớp, năng lượng đỉnh, hiệu

suất đỉnh ở năng lượng E tương ứng

1.3.3 Những ảnh hưởng lên hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần

1.3.3.1 Ảnh hưởng do khoảng cách của nguồn và đầu dò

Nói chung cường độ tia gamma phát ra từ một nguồn sẽ giảm theo khoảng cách tương ứng với quy luật nghịch đảo bình phương Điều này có thể áp dụng cho các nguồn điểm và các đầu dò điểm

Một vấn đề dễ nhận thấy nhất là không thể đo trực tiếp khoảng cách thực sự từ nguồn đến bề mặt vùng hoạt động của đầu dò Bởi vì sự hấp thụ toàn phần của các tia gamma thường bao gồm cả tán xạ nhiều lần bên trong đầu dò, điểm tương ứng khoảng cách zero phải ở đâu đó bên trong tinh thể đầu dò Điểm này có thể được suy ra bằng thực nghiệm

11/2 =kD+kd0

R (1.9)

Với R là tốc độ đếm, k là hằng số, D là khoảng cách đã biết từ nguồn đến lớp vỏ ngoài của đầu dò, d0 khoảng cách chưa biết từ điểm tương ứng khoảng cách zero bên trong đầu dò đến lớp vỏ ngoài đầu dò

Vậy nếu như hoạt độ của một nguồn được đo ở các khoảng cách D khác nhau và 1/R1/2 được vẽ theo khoảng cách, điểm giao với trục x sẽ là d0, R có thể là tốc độ đếm toàn phần hay tốc độ đếm ở một đỉnh riêng biệt được xác định bằng diện tích đỉnh trong phổ

1.3.3.2 Ảnh hưởng của sự khác biệt hình học nguồn

Tại một khoảng cách từ nguồn đến đầu dò cố định, sự phân bố vật liệu phóng xạ bên trong một thể tích khác với việc tập trung nó trong một nguồn điểm làm giảm cường độ tia gamma đến đầu dò Với một nguồn điểm việc tính toán góc khối tới đầu

dò giúp xác định cường độ tia gamma đến là dễ dàng Đối với các nguồn có kích thước, sự tính toán góc khối hiệu dụng là phức tạp vì mỗi điểm bên trong nguồn đều có một ảnh hưởng khác nhau đối với đầu dò và do vậy sẽ đóng góp vào cường độ tia gamma toàn phần với các mức độ khác nhau Đối với một đĩa mỏng, phương trình xấp xỉ đã được đưa ra và bảng của các hệ số đã được xuất bản mà có thể được dùng để hiệu chỉnh độ phóng xạ của một nguồn phân bố đối với một nguồn điểm tương đương (ví dụ Faires và Boswell (1981) và Debertin và Helmer (1988)) Đối với nguồn có kích thước, các tích phân phức tạp hơn và không thể dẫn ra được một biểu

thức đơn giản để tính toán hệ số hiệu chỉnh hình học Thực tế là hầu hết các phòng thí nghiệm chỉ làm việc với một số nhỏ các hình học mẫu chuẩn và giả sử rằng cách đơn giản nhất để thiết lập mối quan hệ của các mẫu có hình học khác nhau là bằng các phương pháp xác định hệ số thông qua việc đo đạc thực sự Đối với những hình học không chuẩn, sự ước lượng của các hệ số hiệu chỉnh hình học sẽ phức tạp hơn Việc tính toán ngay cả với sự hỗ trợ của máy tính là rất khó khăn và việc so sánh với thực nghiệm với các hình học khác nhau có thể khó thực hiện bởi việc không tìm thấy một hình dạng thích hợp

1.3.3.3 Ảnh hưởng của mật độ nguồn lên hiệu suất

Đối với nguồn có kích thước, cần để ý đến hiệu ứng tự hấp thụ gamma trong chính bản thân vật liệu nguồn Khi đó ảnh hưởng chất liệu nền (matrix) trong nguồn và

mật độ của nó cũng phải được hiệu chỉnh khi tính toán hiệu suất của hệ phổ kế Để hiệu chỉnh sự tự hấp thụ cho tốc độ đếm của đỉnh phổ gamma R chúng ta có thể sử

dụng phương trình đơn giản:

Với t là bề dày của mẫu và µ là hệ số suy giảm tuyến tính ở năng lượng thích hợp

của vật liệu làm thành mẫu Việc áp dụng phương trình (1.10) là đủ đơn giản khi mà

hệ số suy giảm được biết Nếu matrix của mẫu không phải là một hợp chất đơn

giản, giá trị của µ hầu như không biết Đối với nhiều loại matrix giá trị µ hiệu dụng có

thể được ước lượng từ những vật liệu tương tự Nếu hợp chất của mẫu được thiết lập hợp lí một phương pháp để ước lượng hệ số hấp thụ khối (µ/ρ) cho hợp chất từ các hệ

số hấp thụ khối của các thành phần (µ/ρ)I được trình bày theo cách dưới đây:

Với fi là tỉ số của mỗi thành phần riêng biệt và ρ là mật độ tương ứng

1.3.3.4 Ảnh hưởng của trùng phùng ngẫu nhiên

Trong quá trình xử lý xung tín hiệu của đầu dò, khi nguồn có hoạt độ cao thì sẽ có

hiện tương trùng phùng ngẫu nhiên xảy ra Một xung được tính trong một tổng bất cứ

khi nào nó không đi trước hay theo sau một xung khác trong một khoảng thời gian cố

định Khoảng thời gian τ này là thời gian phân giải của hệ điện tử Sử dụng phân bố

Poisson thì xác suất của một trùng phùng ngẫu nhiên trong khoảng thời gian τ là:

A =AeT 2Rτ (1.12)

Với A là diện tích đỉnh được đo và AT là diện tích đỉnh thực, R là tốc độ đếm

trung bình, τ là thời gian

Bởi vì trùng phùng là ngẫu nhiên nên sự hiệu chỉnh này là có thể áp dụng cho tất

cả các đỉnh trong phổ

1.3.3.5 Hi ệu chỉnh phân rã phóng xạ

Hoạt độ của các nguồn chuẩn phải được hiệu chỉnh phân rã về cùng một thời gian

thông qua phương trình phân rã thông thường:

1/2

ln2 t T

Cần thận trọng khi hiệu chỉnh phân rã đối với từng trường hợp riêng biệt Để hiệu

chỉnh sự rã trong thời gian đo thì Rt phải được tính như sau:

R =Rt MλΔt/(1-e )-λΔt (1.14)

Với λ là hằng số phân rã, Rt là hoạt độ ở thời điểm bắt đầu đo và RM là hoạt độ

được đo, ∆t là thời gian đo toàn phần, T ½ là chu kì bán rã của hạt nhân

1.3.3.6 Ảnh hưởng trùng phùng tổng

Nguồn gốc của hiện tượng này là do kết quả của tổng của các tia gamma được

phát gần như đồng thời từ một hạt nhân Nó là nguyên nhân tất yếu gây nên sai biệt đối

với phép đo hạt nhân phóng xạ có sơ đồ phân rã phức tạp với sự nối tầng của các tia

gamma Không giống với trùng phùng ngẫu nhiên phụ thuộc vào tốc độ đếm, trùng

phùng tổng phụ thuộc vào hình học và đặc biệt khi nguồn được đặt ở vị trí rất gần đầu

dò Với nguyên nhân này, các nguồn phát nhiều tia gamma không nên được sử dụng cho việc chuẩn hiệu suất của hình học gần đầu dò

1.3.4 Chuẩn năng lượng

Mục đích của việc chuẩn năng lượng là tìm ra mối quan hệ giữa năng lượng và số kênh (Ch) Để chuẩn năng lượng, ta cần một phổ chuẩn đã biết sẵn năng lượng và số kênh tương ứng của các nguyên tố có trong phổ

Cụ thể, việc chuẩn năng lượng bao gồm những bước sau:

Đo phổ của một nguồn phóng xạ có năng lượng gamma phát ra đã được biết trước Sau đó xác định các đỉnh gamma có trong phổ

Tiếp theo là cung cấp năng lượng tương ứng với các đỉnh đã xác định

Từ đó thiết lập mối quan hệ giữa năng lượng gamma và số kênh theo hàm bậc nhất

hoặc bậc hai bằng các phần mềm xử lý phổ Trong luận văn này sử dụng phần mềm Genie-2000

Hàm biểu diễn sự phụ thuộc năng lượng (keV) theo kênh thường có dạng:

E (keV) = A + B.ch (1.15)

Hoặc tốt hơn là dùng hàm bậc hai

E (keV)= A + B.ch + C.ch2 (1.16) Trong đó A, B, C là các hệ số có được từ việc làm khớp

1.3.5 Gi ới hạn tới hạn L C (s ố đếm)

Tín hiệu cần đo từ nguồn phóng xạ thường nằm trên một nền phông ngẫu nhiên

Một cách lý tưởng thì nền phông có thể xác định nhờ việc đo “mẫu trắng” trong cùng khoảng thời gian đo như mẫu thật Mẫu trắng là mẫu giống như mẫu thật nhưng không

có phóng xạ cần đo như trong mẫu thật Gọi B là số đếm phông nền, còn số đếm tổng

của mẫu thật cần đo là C = N + B, với N là số đếm thuần của lượng phóng xạ cần khảo sát, thì số đếm N = C - B Trong trường hợp mẫu thật có hoạt độ phóng xạ rất thấp thì

số đếm tổng C của mẫu cần đo không lớn hơn hẳn số đếm phông B, tức là N gần bằng

0 Khi đó cần phải xác định giới hạn của hiệu số C-B bằng bao nhiêu với độ tin cậy cho trước thì N được coi hay không được coi là số đếm phóng xạ Giới hạn đó gọi là

giới hạn tới hạn LC Giới hạn tới hạn LC có liên quan đến việc có khẳng định được

rằng mẫu khảo sát thực sự có phóng xạ sau khi hoàn thành phép đo hay không Quyết

định đó có thể phạm phải hai sai lầm, sai lầm loại 1 khi nói mẫu khảo sát là có phóng

xạ trong khi thực tế không đo được lượng phóng xạ đó Sai lầm loại hai khi nói rằng

mẫu khảo sát không có phóng xạ trong khi trong thực tế đo được có lượng phóng xạ

k là hệ số được chọn để cung cấp độ tin cậy cho trước

B là số đếm phông nền trong khu vực đỉnh quan tâm

N là số đếm của đỉnh quan tâm

n là số kênh trong khu vực đỉnh quan tâm

m là số kênh của phông nền về mỗi bên của đỉnh

Nếu xác suất α=5% thì k =1,645α (độ tin cậy 1-α=95%)

Từ (1.20), suy ra:

L = 1,645C δo (1.22) Khi tổng số kênh được sử dụng ước tính phông nền bằng bề rộng của đỉnh cần

1.3.6 Giới hạn phát hiện L D (số đếm)

LC mới chỉ cho ranh giới giữa số đếm N thuộc nền phông hay thuộc hiệu ứng phóng xạ Do đó, cần đưa vào đại lượng LD, gọi là giới hạn phát hiện, là giới hạn dưới

mà với một độ tin cậy cho trước, các giá trị số đếm thuần của mẫu khảo sát phải lớn hơn LD mới được coi là số đếm thuần phóng xạ Nếu chỉ sử dụng LC thì trong trường hợp số đếm thực do mẫu gây ra có giá trị trung bình bằng với LC thì sai lầm loại 2 lên đến 50% Để hạn chế sai lầm này, ta đưa vào đại lượng LD >LC [9],[10]

Tính LD theo công thức:

L = L + kD C β Dδ (1.24) Với kβlà hệ số được chọn cung cấp độ tin cậy cho trước

δDlà độ lệch chuẩn khi N = C – B

C là số đếm tổng của đỉnh quan tâm

Khi số đếm phóng xạ từ mẫu bằng với giới hạn phát hiện LD (N=LD), lúc đó sai số

của N là σN bằng với sai số của LD là δD

L (L -k ) = 4L k δ(L -k ) = 4k δ

L -k = 2k δSuy ra: L = k + 2k δ

Vậy, sau khi sắp xếp lại (1.30) ta có

1.3.7 Giới hạn phát hiện hoạt độ MDA (Bq)

Đối với giới hạn tới hạn LC và giới hạn phát hiện LD ta chỉ sử dụng số đếm còn trong giới hạn phát hiện hoạt độ MDA, chúng ta sẽ tính đối với hoạt độ phóng xạ Đó

là hoạt độ thấp nhất mà hệ đo còn có thể đo được với một mức độ tin cậy cho trước MDA được tính theo công thức:

γ m

CLMDA(Bq) =

LD là giới hạn phát hiện (số đếm)

ε là hiệu suất ghi của detector với bức xạ gamma có năng lượng xác định

Iγ là xác suất phát gamma

tm là thời gian đo (giây)

Khi tm << T1/2 thì C = 1 Lúc đó, công thức giới hạn phát hiện hoạt độ MDA có

dạng

D

γ m

LMDA(Bq) =

γ m

LMDA

Với LD là giới hạn phát hiện (số đếm)

ε là hiệu suất ghi của detector với bức xạ gamma có năng lượng xác định

Iγ là xác suất phát gamma

tm là thời gian đo (giây)

m là khối lượng mẫu (kg)

Độ bất định của MDC phụ thuộc độ bất định của các đại lượng ở (1.34) Trong thực tế, độ bất định của khối lượng mẫu m và của thời gian đo tm rất nhỏ nên có thể bỏ qua

Theo công thức truyền sai số, ta tính được công thức sai số tương đối cho MDC:

I L

σσ

dựng đường cong hiệu suất chuẩn từ các nguồn chuẩn

1.3.9 Hiệu chỉnh phân rã

Phụ thuộc vào chu kì bán rã của đồng vị phóng xạ cần phân tích, hoạt độ trên mỗi đơn vị khối lượng nên hiệu chỉnh bởi thừa sốfd,λ là hằng số phân rã, tg là thời gian đo

mẫu Đưa vào yếu tố phân rã phóng xạ trong suốt thời gian đo thì fd được tính bởi công thức:

i g

g λt -1

Phép đo hoạt độ phóng xạ trong đất bởi hệ phổ kế gamma có liên quan đến nguồn

hiệu chỉnh mà matrix nguồn khác với matrix của mẫu đo Trong trường hợp này, ta nên đưa vào kết quả một thừa số hiệu chỉnh Năng lượng càng thấp thì thừa số hiệu chỉnh càng lớn

Nhiều kĩ thuật khác nhau được sử dụng để xác định thừa số hiệu chỉnh này:

Đo hiệu suất suy giảm bức xạ gamma trong mẫu với năng lượng cho trước

Tính toán đối với cấu tạo hóa học và mật độ mẫu

Đối với thùng chứa mẫu hình trụ, thừa số hiệu chỉnh sự suy giảm fatt,E được tính theo công thức sau:

1

2

- μ (E).X 2

att,E - μ (E).X 1

μ (E).(1-e )

f =

μ (E).(1-e ) (1.37)

Với X là quãng chạy trung bình của bức xạ gamma trong thùng chứa, μ (E)i là hệ

số suy giảm tuyến tính

Hệ số suy giảm tuyến tính μ(E) phụ thuộc vào năng lượng photon, mật độ ρ và

cấu tạo hóa học của mẫu và diễn tả sự suy giảm theo cấp số nhân của mật độ chùm tia gamma theo khoảng cách và có thể tính theo công thức sau:

i m,i i

μ(E)= ω μ (E) ρ

Hệ số suy giảm tuyến tính μ(E)cũng có thể được tính bằng cách lấy hiệu suất suy

giảm khối nhân với mật độ

1.3.11 H ệ số hiệu chỉnh trùng phùng

Trong khi thực hiện các phép đo có thể xảy ra sự mất mát số đếm do hiệu ứng trùng phùng tổng, đặc biệt đối với các detector có hiệu suất ghi nhận cao

Các thừa số này đóng vai trò quan trọng khi đo nguồn điểm hoặc nguồn đĩa mỏng đặt gần bề mặt detector, có các thừa số hiệu chỉnh cụ thể cho mỗi đồng vị phóng xạ, detector, hình học nguồn và khoảng cách từ mẫu đến detector

Hầu hết tất cả các phương pháp lý thuyết dùng để tính toán đều liên quan đến các

phần mềm mô phỏng Monte-Carlo (Geant, EGSnrc,MCNP, Penelope… ) dùng để tính toán các trường hợp phức tạp, không tính được bằng thực nghiệm

Khi tính toán thực nghiệm có thể sử dụng các dữ liệu đặc biệt từ lý thuyết nhưng

cần nhiều điều kiện về đầu dò và điều kiện đo

Mối quan hệ giữa giá trị của số đếm thực N theo lý thuyết và giá trị của số đếm thực trên thực nghiệm Nlà thừa số hiệu chỉnh tổng của chùm tia gamma ở năng lượng

E Thừa số này được áp dụng trong phép phân tích phổ đo mẫu

CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH MẪU MÔI

TRƯỜNG ĐẤT

Chương 1 trình bày về nguồn gốc phóng xạ môi trường Trong đó, các đồng vị phóng xạ tự nhiên 238

U, 232Th, 40K là thành phần chính đóng góp vào phông phóng xạ gamma gây ảnh hưởng ít nhiều đến sức khỏe con người Các đồng vị này tồn tại chủ

yếu trong môi trường đất Việc nghiên cứu hoạt độ phóng xạ trong đất mang đến nhiều

lợi ích thực tiễn bảo vệ sức khỏe con người như biết được đặc điểm hoạt độ phóng xạ trong môi trường sống xung quanh mình, phát hiện các sự cố hạt nhân kịp thời hay về lợi ích kinh tế, đưa ra quyết định tái sử dụng, tái chế đất và các vật liệu khác một cách

hợp lý Để phân tích hoạt độ phóng xạ,việc đầu tiên là cần tìm hiểu và đưa ra quy trình phân tích mẫu môi trường đất một cách chính xác Chương 2 trình bày cụ thể quá trình phân tích mẫu môi trường đất Đây là khâu đặc biệt quan trọng quyết định tính chính xác của kết quả nghiên cứu

2.1 Nguyên tắc

Quy trình phân tích hoạt độ phóng xạ trong đất phải tuân theo các bước sau:

Quá trình lập kế hoạch : Tùy thuộc vào mục tiêu của việc phân tích hoạt độ trong

đất mà có các cách lấy mẫu khác nhau Dù là mục tiêu nào đi nữa thì việc lấy mẫu cũng cần được lựa chọn cẩn thận vì nếu mắc phải sai lầm trong công đoạn này sẽ dẫn đến hậu quả là rất tốn kém và phép đo không chính xác Cách lấy mẫu phải đảm bảo

rằng hoạt độ phóng xạ của mẫu đặc trưng cho sự phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất của khu vực đang xét Kết quả khảo sát ban đầu của vùng đất cần phân tích cũng ảnh hưởng đến việc lựa chọn cách tạo mẫu Sau khi lựa chọn cách lấy mẫu, công việc

tiếp theo là lên kế hoạch lấy mẫu Cuối cùng là tiến hành lấy mẫu (thu thập mẫu) Công đoạn thu thập mẫu phải phù hợp với kế hoạch lấy mẫu đã lập Nếu lấy mẫu ở lớp đất trên cùng thì có thể lấy một mẫu đơn hoặc nhiều mẫu nhỏ có độ dày xác định từ các đơn vị mẫu đã được chọn Nếu lấy mẫu theo chiều dọc của các tầng đất khác nhau thì lấy mẫu sâu theo chiều dọc, ngay dưới bề mặt có đánh dấu điểm lấy mẫu Độ dày

của các mẫu đơn hoặc nhiều mẫu nhỏ ở các tầng đất khác nhau thì khác nhau, phụ thuộc

vào độ sâu trong khi lấy mẫu

Quá trình l ấy mẫu : Việc thu thập mẫu phải phù hợp với quá trình lập kế hoạch Điều

này sẽ dẫn đến quyết định tạo mẫu đơn hoặc mẫu tổng hợp Trong quá trình lấy mẫu nên

loại bỏ các thành phần thô Sau khi lấy mẫu, tạo mẫu thì các mẫu đất này sẽ được phân

loại, đóng gói và vận chuyển đến phòng thí nghiệm [11],[13]

Quá trình thí nghi ệm : Ngay khi vận chuyển đến phòng thí nghiệm, các mẫu đã tạo

được xem như là các mẫu thí nghiệm Các mẫu này dùng để lưu trữ hoặc dùng trong các phép phân tích Trước khi phân tích đặc điểm hoạt độ phóng xạ, tất cả các mẫu thí nghiệm

phải được xử lý (sấy khô, nghiền nhỏ, rây thành bột mịn) để tạo thành mẫu thử sao cho các đặc tính lý- hóa của mẫu là không đổi đối với tất cả các phép phân tích hoạt độ Cuối cùng là tiến hành phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu

Hình 2.1 Sơ đồ quy trình tạo mẫu để phân tích hoạt độ phóng xạ trong đất

độ

Mẫu thử dùng trong

phép đo α,β alpha và

Mẫu thử dùng trong hệ đo gamma