ảnh hưởng của chuyển động hạt nhân lên cường độ phát xạ sóng điều hòa bậc cao

Đến nay, thành quả của cuộc chạy đua rút ngắn xung 12 atto giây, năm 2010 và tăng cường độ laser 22 2 2.10 W/cm , năm 2008 đã giúp chúng ta theo dõi được những chuyển động cực nhanh ở độ

B Ộ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TR ƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

L ỜI CẢM ƠN

Với lòng kính trọng và biết ơn sâu sắc, tôi xin gởi lời cám ơn tới Ban Giám hiệu Trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh, Ban Chủ Nhiệm cùng các thầy cô giáo trong khoa Vật lý đã giúp đỡ tôi trong suốt quá trình học tập và trau dồi kiến thức Đặc biệt,

nhận được sự hướng dẫn tận tình và động viên của thầy TS Nguyễn Ngọc Ty cùng tổ

Vật lý lý thuyết đã khơi dậy trong tôi niềm đam mê nghiên cứu khoa học và tạo điều kiện giúp đỡ tôi trong suốt thời gian thực hiện đề tài

Sau hết, tôi xin gửi lời biết ơn chân thành đến gia đình, bạn bè, những người đã động viên, khích lệ và giúp đỡ tôi rất nhiều, cả về vật chất lẫn tinh thần để tôi có thể hoàn thành tốt bài luận văn

Do còn hạn chế về tư liệu, khả năng và kiến thức cũng như lần đầu tiên làm nghiên cứu khoa học, vận dụng kiến thức đã học vào thực tế nên luận văn không tránh

khỏi những thiếu sót Rất mong nhận được sự thông cảm và đóng góp ý kiến của quý

thầy cô, bạn bè để bài nghiên cứu của tôi được hoàn thiện hơn Xin chân thành cảm

ơn

TP Hồ Chí Minh, ngày 27 tháng 04 năm 2013

Trần Lan Phương

MỤC LỤC

Danh mục hình vẽ, đồ thị, bảng biểu 3

Danh mục các từ viết tắt 5

Lời mở đầu 6

Chương 1 Cơ sở lý thuyết 13

1.1 Laser cường độ cao xung cực ngắn 13

1.2 Sự tương tác giữa trường laser với nguyên tử 15

1.3 Mô hình ba bước giải thích quá trình HHG 16

1.4 Phương pháp giải Schrödinger phụ thuộc thời gian tính HHG 19

Chương 2 Quá trình phát xạ HHG của H2+ 24

2.2 HHG của H2+ khi chưa xét tới dao động hạt nhân 26

2.3 HHG của H2+ khi xét tới dao động hạt nhân 28

Chương 3 Kết quả 31

3.1 Đường cong thế năng của H2+ 31

3.2 Phổ năng lượng của H2+ ứng với các mức dao động hạt nhân 33

3.3 HHG của H2+ ứng với hạt nhân đứng yên và dao động 35

3.4 HHG của H2+ ứng với các mức dao động hạt nhân 40

Kết luận 47 Hướng phát triển 48

Danh mục công trình tác giả 49

Tài liệu tham khảo 50

Phụ lục 52

Danh m ục hình vẽ, đồ thị, bảng biểu

Hình 1.1 Đồ thị cường độ điện trường của laser làm việc theo chế độ xung. 14

Hình 1.2 Các cơ chế ion hóa của nguyên tử khi đặt trong trường laser Đường liền nét

là thế năng tổng cộng của thế năng Coulomb và thế năng hiệu dụng phụ thuộc thời gian cuả xung laser (a) ion hóa đa photon, (b) ion hóa xuyên hầm, (c) ion hóa vượt rào 16

Hình 1.3 Cơ chế phát xạ HHG theo mô hình ba bước Lewenstein 18

Hình 1.4 Phổ HHG điển hình 19

Hình 2.1 Mô hình ion phân tử H2+ một chiều 24

Hình 3.1 Đường cong thế năng của ion phân tử H2+ (- - - -): Kết quả gần đúng thực tế tính toán bằng chương trình GAUSSIAN ( -): Kết quả tính toán từ chương trình FORTRAN bằng phương pháp thời gian ảo 32

Hình 3.2 Phổ năng lượng của H2+ ứng với các mức dao động v 34

Hình 3.3 Các mức năng lượng v của ion phân tử H2+ 34

Hình 3.4 Phổ HHG của H2+ khi hạt nhân đứng yên (đường đứt nét) và khi hạt nhân dao động (đường liền nét) trong trường laser có cường độ I = 3.1014 W/cm2, xung 13 fs, bước sóng 800 nm 36

Hình 3.5 Phổ HHG của H2+ khi hạt nhân đứng yên (đường đứt nét) và khi hạt nhân dao

động ở bậc v = 0 (đường liền nét) trong trường laser có cường độ I = 3.1014 W/cm2, xung

13 fs Hình (a), (b), (c) ứng với các bước sóng laser lần lượt là 600 nm, 800 nm,

Hình 3.7 Phổ HHG của H2+ khi hạt nhân đứng yên (đường đứt nét) và khi hạt nhân dao động (đường liền nét) trong trường laser có bước sóng 800 nm, xung 13 fs Hình (a), (b), (c) ứng với cường độ laser lần lượt là 2.1014

B ảng 3.1 Tỉ lệ giá trị cường độ HHG H2+ giữa hai mức năng lượng v= và0 v= trong 4trường laser có cường độ khác nhau.………45

Danh m ục các từ viết tắt

BO: Born – Oppenheimer

HHG: High order Harmonic Generation

LASER: Light Amplification Stimulated Emission of Radiation TDSE: Time Dependent Schrödinger Equation

L ời mở đầu

Suốt hàng thế kỉ, cuộc chạy đua tìm hiểu các vấn đề về thế giới vi mô lẫn vĩ mô vẫn

tiếp diễn không ngừng Trong bối cảnh đó, cùng với sự tiến bộ của khoa học-công nghệ thì hàng loạt các bài toán lượng tử đặt ra đòi hỏi lời giải đáp từ các ngành khoa học và

đặc biệt đối với Vật lý hạt - một ngành khoa học chủ yếu nghiên cứu về các hạt sơ cấp

chứa trong vật chất, bức xạ, cùng với những mối tương tác giữa chúng

Năm 1960, công nghệ laser ra đời và liên tục phát triển tạo một bước đệm lớn cho ngành vật lý hạt nói riêng cũng như ngành vật lý nói chung Đến nay, thành quả của cuộc

chạy đua rút ngắn xung (12 atto giây, năm 2010) và tăng cường độ laser 22 2

(2.10 W/cm , năm 2008) đã giúp chúng ta theo dõi được những chuyển động cực nhanh ở độ phân giải

thời gian của các hạt hạ nguyên tử, khắc phục các nhược điểm mà phương pháp trước đây

sử dụng như: quang phổ hồng ngoại, quang phổ tia cực tím, quang phổ Raman, nhiễu xạ điện tử, nhiễu xạ tia X,…

Sự tương tác giữa laser xung cực ngắn cường độ cao với nguyên tử, phân tử đã thu hút sự chú ý của nhiều nhóm nghiên cứu trên thế giới [6], [7], [21] Tương tác này đưa đến một hiệu ứng phi tuyến rất đặc biệt đó là sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao (High order Harmonic Generation - HHG) Năm 1987, McPherson và cộng sự phát hiện ra sự phát xạ HHG khi cho khí neon tương tác với trường laser cường độ cao xung cực ngắn

Bức tranh vật lý của cơ chế phát xạ này được vẽ lên từ mô hình ba bước của Lewenstein (1994): điện tử bị ion hóa xuyên hầm ra miền liên tục, được gia tốc trong điện trường laser, sau đó quay trở lại tái kết hợp với ion mẹ khi trường laser đổi chiều và phát ra sóng điều hòa thứ cấp tần số cao Vì HHG phát ra khi điện tử quay về kết hợp với ion mẹ nên mang thông tin cấu trúc nguyên tử, phân tử và hình dạng đặc biệt của phổ HHG thu được cho phép chúng ta trích xuất những thông tin đó Điều này rất có ý nghĩa thực tiễn, giúp chúng ta can thiệp vào các quá trình trung gian và điều chỉnh hành vi của phân tử trong các phản ứng hóa học Phát hiện trên đã khơi màu cho hàng loạt các công trình nghiên

cứu được công bố, có thể kể đến như là ứng dụng chụp ảnh cắt lớp phân tử N2 [4], trích

xuất thông tin về khoảng cách liên hạt nhân của phân tử [3] Tuy nhiên, trong đó các tác

giả chỉ mô tả gần đúng quá trình ion hóa phân tử bằng cách cố định vị trí hạt nhân, nghĩa

là hàm sóng phát ra để trích xuất dữ liệu HHG chỉ gồm hàm sóng điện tử Nhưng thực tế cho thấy hạt nhân luôn dao động nên chúng ta không thể bỏ qua đóng góp của chúng vào quá trình phát xạ HHG Vì thế, cần có những cơ sở tính toán mở rộng cho việc xét tới dao động hạt nhân vào quá trình phát xạ HHG, từ đó có thể mở ra khả năng sử dụng nguồn HHG để theo dõi chuyển động cực nhanh này

Năm 2005, Lein đã đề xuất về mặt lý thuyết rằng HHG có khả năng cung cấp thông tin về dao động hạt nhân [16] và ông đã kết hợp với Baker để thực hiện thí nghiệm đo

phổ HHG, nhận thấy phát xạ này nhạy với chuyển động hạt nhân ở độ chính xác cao (2006) [17] Kết quả đó cho thấy cơ chế phát xạ HHG có một triển vọng lớn trong việc thăm dò các chuyển động cực nhanh của hạt nhân trong phân tử hai nguyên tử ở cấp độ femto giây và thậm chí atto giây Đây chính là hướng đi chúng tôi muốn nghiên cứu tiếp

và quyết định chọn đề tài luận văn: “Ảnh hưởng của chuyển động hạt nhân lên cường độ phát xạ sóng điều hòa bậc cao” với mong muốn xa hơn là có thể chỉ ra khả năng theo dõi chuyển động của hạt nhân bằng cách quan sát cường độ HHG của nó khi cho tương tác

với laser mạnh cực ngắn

Trong luận văn này, chúng tôi chọn khảo sát mô hình hóa ion phân tử H2+ chuyển động một chiều Việc trích xuất thông tin từ phổ HHG ứng với cấu hình tĩnh của hạt nhân 2

H+ đã được nghiên cứu rất phổ biến trong cộng đồng khoa học [15], [18] Tuy nhiên chỉ trong thời gian gần đây, một số công trình mới lần lượt công bố kết quả thu được về tín

hiệu HHG khi xét tới các trạng thái dao động của hạt nhân H2+ như [13], [14] Gần đây

nhất là công trình của Ya-Hui Guo và cộng sự (2010) [14], trong đó, các tác giả cho rằng tín hiệu HHG nhạy với trạng thái dao động của ion phân tử H2+ bằng cách so sánh phổ HHG phát ra ứng với các bậc dao động hạt nhân (kí hiệu: v) v=0,1, 2,3 khi cho tương tác với trường laser mạnh cực ngắn Tuy nhiên, kết quả này chỉ dừng lại ở việc so sánh giá trị cường độ HHG ở bốn bậc dao động đầu tiên và chưa nói rõ mức độ thay đổi như

thế nào Chính vì vậy, trong luận văn này chúng tôi sẽ so sánh cường độ HHG của H2+ với năm bậc dao động thấp nhất và phân tích sự thay đổi của HHG như thế nào đối với các

mức dao động

M ục tiêu đặt ra cho đề tài luận văn: khảo sát sự ảnh hưởng của chuyển động hạt

nhân lên cường độ HHG khi tương tác với laser cường độ cao xung cực ngắn, cụ thể là so sánh cường độ HHG phát ra khi cho hạt nhân H2+ đứng yên và khi dao động ở năm trạng thái dao động khác nhau

Phương pháp được sử dụng nghiên cứu trong luận văn bao gồm: phương pháp giải

số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (the Time Dependent Schrödinger

Equation - TDSE), mô phỏng phổ HHG, so sánh và phân tích kết quả

Nhi ệm vụ đặt ra để thực hiện mục tiêu đó là:

- Tìm hiểu về laser cường độ cao xung cực ngắn, cơ chế phát xạ HHG và dạng phổ HHG đặc trưng

- Tìm hiểu ngôn ngữ lập trình FORTRAN và phần mềm ORIGIN 8.1

- Sử dụng source code FORTRAN giải số phương trình Schrödinger dừng bằng phương pháp thời gian ảo để mô phỏng đường cong thế năng của ion phân tử H2+ trong

gần đúng Born - Oppenheimer (BO)

- Biểu diễn phổ năng lượng của H2+ ứng với các mức dao động hạt nhân v

- Tìm hiểu phương pháp tách toán tử để xác định hàm sóng của hệ ion phân tử H2+tại

thời điểm bất kì sau khi đặt trong trường laser

- Tính toán cường độ HHG của H2+ khi tương tác với trường laser và so sánh hai trường hợp: xét hai hạt nhân cố định ở vị trí cân bằng với lúc dao động ở trạng thái cơ

bản (v=0); khi hạt nhân dao động tại năm bậc dao động thấp nhất v=0,1, 2,3, 4

- Kiểm tra kết quả thu được bằng cách thay đổi thông số của trường laser

Sau khi thực hiện các nhiệm vụ nêu trên, chúng tôi nhận thấy rằng sự phát xạ HHG

của ion phân tử H2+ luôn có tính chất phổ quát đó là cường độ HHG phát ra khi hạt nhân đứng yên ở trạng thái cân bằng luôn lớn hơn khi nó dao động ở mức cơ bản Đồng thời,

khi hạt nhân dao động càng mạnh, nghĩa là ở các bậc dao động càng cao thì cường độ HHG phát ra tăng lên nhưng có xu hướng tăng chậm dần

Kết luận trên không những đã giải quyết được mục tiêu chính đặt ra trong luận văn

mà còn góp phần phục vụ cho một lĩnh vực lớn hơn đang rất được quan tâm, đó là tìm ra

khả năng để theo dõi chuyển động của hạt nhân bằng cách sử dụng cơ chế phát xạ HHG

từ laser xung cực ngắn

B ố cục của luận văn gồm ba phần: phần mở đầu, phần nội dung của đề tài và phần

kết luận Trong đó, phần nội dung sơ lược được thể hiện như sau:

Chương 1: Cơ sở lý thuyết

Mở đầu quá trình tìm hiểu đề tài, chúng tôi lần lượt trình bày về các khái niệm và lý thuyết cơ bản Đầu tiên, chúng tôi giới thiệu về laser cường độ cao xung cực ngắn và các

hiệu ứng phi tuyến xảy ra khi cho một hệ nguyên tử, phân tử đặt trong trường laser này Sau đó, chúng tôi giới thiệu về cơ chế phát xạ HHG – là một trong những hiệu ứng phi tuyến vừa đề cập - và phổ phát xạ đặc trưng của nó Lý thuyết về quá trình phát xạ HHG được hình dung bằng mô hình ba bước của Lewenstein: điện tử bị ion hóa xuyên hầm ra

miền liên tục, được gia tốc bởi trường điện của laser, trở về tái kết hợp với ion mẹ khi trường laser đổi chiều và phát ra những photon năng lượng cao và có tần số gấp nhiều lần

tần số ban đầu Đây là một vấn đề hấp dẫn thu hút nhiều nhà nghiên cứu quan tâm Cuối cùng, chúng tôi sẽ giới thiệu về phương pháp giải TDSE được áp dụng trong luận văn với

mục đích tìm được trạng thái của hệ phân tử tại thời điểm khảo sát Muốn thế, việc giải phương trình Schrödinger dừng để tìm trạng thái ban đầu là cần thiết và được thực hiện

bằng phương pháp thời gian ảo Từ đó sử dụng phương pháp tách toán tử để tìm hàm sóng của cả hệ phụ thuộc thời gian và giá trị HHG được tính toán từ các hàm sóng đó

Chương 2: Quá trình phát xạ HHG của H2+

Trong chương này, chúng tôi tập trung trình bày về quá trình phát xạ HHG của một

mô hình đơn giản là ion phân tử H2+chuyển động một chiều trong trường laser thay đổi theo thời gian

Có sự khác biệt về tính chất vật lý trong cơ chế phát xạ HHG ở hai trường hợp: hạt nhân cố định và hạt nhân dao động Để nhận biết sự khác biệt đó, chúng tôi sẽ trình bày các bước tính toán lý thuyết cụ thể với mục đích xác định giá trị cường độ HHG và tiến hành so sánh

Đầu chương, chúng tôi giới thiệu phép gần đúng BO tách biệt chuyển động điện tử

và chuyển động hạt nhân, được áp dụng khi xét đến chuyển động của tất cả các hạt trong

hệ Sau đó, tiếp cận với trường hợp đơn giản đó là xấp xỉ cố định hạt nhân, hệ lúc này chỉ

có điện tử chuyển động Áp dụng phương pháp giải TDSE đã trình bày ở chương một để

lần lượt tìm hàm sóng ban đầu của điện tử trước khi tương tác với laser bằng phương pháp thời gian ảo và hàm sóng lúc sau bằng phương pháp tách toán tử trong trường thế

tạo bởi thế Coulomb và thế tương tác với trường laser Theo mô hình ba bước của Lewenstein, điện tử trong quá trình đó sẽ bị ion hóa xuyên hầm, được gia tốc trong trường laser và tái kết hợp với hạt nhân đứng yên để phát xạ HHG Phổ HHG dễ dàng được tính từ gia tốc lưỡng cực – là một đại lượng có mối liên hệ trực tiếp với hàm sóng

cả hệ tại thời điểm khảo sát Các tính toán nêu trên đều được giải số bằng source code FORTRAN (tất cả các chương trình giải số bằng ngôn ngữ FORTRAN chúng tôi sử dụng trong luận văn đều được lập trình bởi nhóm nghiên cứu khoa Vật lý trường ĐHSP TPHCM)

Thực tế, hạt nhân luôn luôn dao động nên ở trường hợp tiếp theo, chúng tôi tập trung tính toán cho hệ dao động có cả đóng góp của điện tử và hạt nhân Phép gần đúng

BO được áp dụng nhằm tách chuyển động điện tử và dao động hạt nhân với nhau Tương

tự như trường hợp trên, chúng tôi lần lượt đi tìm hàm sóng ban đầu (bằng tích của hàm sóng điện tử và hàm sóng hạt nhân trong gần đúng BO) và hàm sóng lúc sau của cả hệ sau khi tương tác với laser bằng cách giải phương trình TDSE và tính toán dữ liệu HHG

sóng điện tử và hạt nhân, HHG phát ra là do sự kết hợp của điện tử với hạt nhân dao động

trong trường laser

Chương 3: Kết quả

Trong chương này, chúng tôi sẽ trình bày các kết quả bao gồm: (i) mô phỏng dạng đường cong thế năng của phân tử nhờ sử dụng gần đúng BO cho hệ ion phân tử H2+ dao động, (ii) phổ năng lượng của H2+ ứng với các mức dao động, (iii) phổ HHG ứng với

trạng thái hạt nhân cân bằng cố định và dao động, (iv) phổ HHG ở năm mức năng lượng dao động thấp nhất của hạt nhân Từ kết quả thu được, chúng tôi tiến hành phân tích và rút ra một số kết luận chung cho vấn đề liên quan đến ảnh hưởng của dao động hạt nhân lên HHG của ion phân tử H2+

Dựa vào quá trình tính toán hàm sóng điện tử và hàm sóng hạt nhân thực hiện ở chương hai, chúng tôi thu được kết quả là đường cong thế năng phân tử biểu diễn sự phụ thuộc của năng lượng điện tử vào từng vị trí của hạt nhân xác định, là dữ liệu quan trọng

để tìm hàm sóng hạt nhân Bên cạnh đó, phổ năng lượng của H2+ ứng với các mức dao động hạt nhân cũng được chúng tôi mô phỏng Việc thu được đường cong thế năng và các mức năng lượng phân tử có ý nghĩa rất quan trọng, nó giúp chúng ta hình dung được

bức tranh vật lý sinh động của các hạt, cụ thể là năng lượng của chúng khi ở các trạng thái khác nhau và quá trình thay đổi năng lượng khi trạng thái thay đổi Mặc khác, nhờ

kết quả này, chúng tôi giải thích được dạng phổ HHG sau khi so sánh cho các mức dao động của hạt nhân trong các kết quả sau

Hướng về mục tiêu chính của luận văn là khảo sát sự ảnh hưởng của chuyển động

hạt nhân lên cường độ phát xạ HHG khi tương tác với laser cường độ cao xung cực ngắn, chúng tôi tiếp tục trình bày các kết quả là phổ HHG H2+ thu được bằng cách áp dụng các phương pháp giải số chính xác được xây dựng bằng ngôn ngữ FORTRAN, tính toán dữ

liệu HHG và so sánh dạng phổ của nó trong các trường hợp dao động khác nhau của hạt nhân

Chúng tôi sẽ trình bày kết quả bằng cách tiến hành như sau:

• So sánh cường độ HHG của H2+ khi hạt nhân đứng yên và dao động

• So sánh cường độ HHG của H2+ giữa các mức dao động của hạt nhân

Khi so sánh cho hai trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động, chúng tôi chọn cấu hình hạt nhân cố định ở vị trí cân bằng (giá trị cụ thể được xác định từ kết quả đường cong thế năng) và hạt nhân dao động ở trạng thái có mức năng lượng thấp nhất (v = 0)

Lần lượt cho hai hệ tương tác với cùng một trường laser có thông số xác định (cường độ

I=3.10 W/cm , bước sóng λ =800 nmvà xung laser vào khoảng 13 fs ) và thu được

phổ HHG của chúng Sau khi so sánh, chúng tôi nhận thấy rằng cường độ phát ra trong

trường hợp hạt nhân đứng yên ở vị trí cân bằng lớn hơn khi dao động ở bậc v = 0

Tiếp tục so sánh cho trường hợp HHG phát ra ở các mức năng lượng dao động của

hạt nhân Chúng tôi chọn năm mức dao động thấp nhất để khảo sát v = 0,1,2,3,4 và chọn

thông số laser có cường độ 14 2

I=2.10 W/cm , bước sóng λ =800 nmvà xung laser vào khoảng 13 fs Khi hạt nhân dao động ở trạng thái có mức năng lượng là v= , cho hệ 0tương tác với trường laser và thu được phổ HHG tương ứng Thực hiện tương tự cho các

mức năng lượng còn lại, chúng tôi thu được phổ HHG của năm bậc dao động và so sánh giá trị cường độ của chúng Từ kết quả, chúng tôi rút ra hai kết luận quan trọng: khi chiếu laser vào hệ ion phân tử H2+ ở bậc dao động càng cao thì cường độ HHG tương ứng phát

ra càng tăng và có xu hướng tăng chậm dần Ngoài các kết quả trên, chúng tôi cũng thu được một kết quả thú vị đó là phổ HHG giữa các bậc dao động chênh lệch không đáng kể khi tăng cường độ laser rất cao

Chúng tôi tiến hành kiểm tra các kết quả thu được để khẳng định lại kết luận vừa nêu bằng cách thay đổi thông số laser chiếu vào và nhận thấy hiện tượng vật lý trên không thay đổi Như vậy, có thể kết luận rằng những quy luật vừa nêu có tính chất phổ quát cho hệ ion phân tử H2+ và không phụ thuộc vào trường laser

Chương 1 Cơ sở lý thuyết

Khởi đầu cho quá trình tìm hiểu đề tài “Ảnh hưởng của chuyển động hạt nhân lên cường độ phát xạ sóng điều hòa bậc cao”, chúng tôi sẽ giới thiệu laser cường độ cao xung

cực ngắn và các hiệu ứng phi tuyến xảy ra khi cho tương tác với nguyên tử, phân tử Trong đó, sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao là nội dung cần quan tâm Mặt khác, phương pháp giải TDSE cũng sẽ được trình bày, nó là phương pháp then chốt giúp khảo sát quá trình chuyển động của một hệ lượng tử

LASER (Light Amplification Stimulated Emission of Radiation) là sự khuếch đại ánh sáng bằng bức xạ cưỡng bức Có thể hiểu một cách đơn giản như sau: một nguồn năng lượng kích thích các nguyên tử trong môi trường hoạt động (chất khí, chất rắn, chất

lỏng) để phát ra một bước sóng ánh sáng đặc biệt, ánh sáng sinh ra được khuếch đại nhờ

một hệ thống phản hồi quang học giúp chùm sáng phản xạ qua lại trong môi trường hoạt tính để làm tăng độ đồng pha cho đến khi ánh sáng phát ra là một chùm tia laser

Năm 1960, Theodore Maiman đã chế tạo một dụng cụ bằng thỏi ruby tổng hợp, được công nhận là laser đầu tiên, tại phòng nghiên cứu Hughes Laser ruby phát ra các xung ánh sáng đỏ kết hợp có cường độ mạnh, bước sóng khoảng 694 nm, chùm sáng hẹp

có mức độ tập trung cao, độ dài mỗi xung là vài trăm micro giây (10-6 s) Ngày nay, laser

là công cụ không thể thiếu để điều tra các quá trình vật lý trong nhiều lĩnh vực khác nhau

từ vật lý nguyên tử và plasma tới vật lý hạt nhân và năng lượng cao

Ánh sáng laser có vectơ cường độ điện trường (hay còn gọi là vectơ phân cực điện)

biến thiên phụ thuộc thời gian theo hàm lượng giác

( )t = o f t( )sinωo t

Hình 1.1 Đồ thị cường độ điện trường của laser làm việc theo chế độ xung

Laser có thể hoạt động ở hai chế độ: chế độ phát xung và chế độ phát liên tục Ở đây, chúng tôi chỉ quan tâm đến chế độ phát xung của laser vì nó cho phép tập trung cường độ laser cực mạnh Khoảng thời gian giữa hai lần “đóng” - “ngắt” của chùm photon phát ra được gọi là độ dài xung laser ωo trong công thức (1.1) là tần số laser Trong lĩnh vực nghiên cứu về cấu trúc nguyên tử, phân tử bằng công nghệ laser thì

việc rút ngắn xung là vô cùng quan trọng vì xung càng ngắn thì càng giúp ta ghi nhận thông tin cấu trúc động của nguyên tử, phân tử một cách chính xác Đồng thời, việc rút

ngắn xung cũng kéo theo cường độ laser tăng lên, là điều kiện để xảy ra một số hiệu ứng phi tuyến như mong đợi, đem lại hiệu quả cao hơn cho việc sử dụng xung laser Chính vì

thế, quá trình phát triển của laser là một sự tiến bộ liên tục được thực hiện theo hai hướng

cụ thể: rút ngắn xung và tăng cường độ laser

Như đã biết, sự dao động của các nguyên tử trong phân tử diễn ra ở cấp độ thời gian

là femtô giây (10-15 s), vì vậy để có thể đáp ứng nhu cầu nghiên cứu ở cấp độ vi mô thì xung laser cần phải được rút ngắn để đạt đến độ phân giải thời gian của các hạt hạ nguyên tử Trong lịch sử, kể từ khi kỹ thuật laser phát triển cho đến nay thì cuộc chạy đua rút ngắn xung đã làm giảm độ dài xung laser một cách đáng kể Laser đầu tiên được chế tạo có độ dài xung vài trăm micro giây (1960) [5] và gần đây nhất thì xung đã giảm xuống còn 12 atto giây (10-18

s) (2010) [20] Đó là một bước tiến vượt bậc cùng với sự nỗ lực nghiên cứu không ngừng của các nhà khoa học trên khắp thế giới

Vật lý ở thang đo thời gian atto giây cho phép nghiên cứu về chuyển động của điện

tử bên trong nguyên tử và trong các quá trình phản ứng phân tử Việc tạo ra xung cực ngắn có mối liên hệ lớn với tăng cường độ đỉnh của laser Việc tạo ra những mức cường

độ laser cao hơn như vậy rất có ý nghĩa bởi khi cường độ tăng thì sự tương tác giữa nguyên tử, phân tử với trường laser mạnh làm thay đổi chuyển động của các điện tử để đạt tới một vận tốc tương đối trong một chu kì laser Chính sự chuyển động phi tuyến của các điện tử trong trường laser mạnh như vậy là nguồn gốc của vô số hiệu ứng mới

Sau khi phát minh ra laser, cường độ laser thế hệ đầu tiên đạt mức 1010 W/cm2(Maiman, 1960) và gần đây nhất, tại trường Đại học của Michigan (Mỹ), nhóm G

Mourou đã thực hiện thí nghiệm đối với tia laser có cường độ cao 2.1022 W/cm2

(Yanovsky et al., 2008) [6] Trong tương lai, nếu muốn tiến xa hơn khoa học atto giây

hiện tại để đến mức zepto giây (10-21

s) thì chúng ta sẽ cần phải tăng cường độ laser Trong bối cảnh đó, các nhà khoa học đã dự kiến xây dựng một số mô hình cải tiến mà theo tính toán trên lý thuyết thì có thể tăng cường độ laser lên đến 1026 W/cm2 [6]

1.2 S ự tương tác giữa trường laser với nguyên tử

Quang học khảo sát các nguồn sáng thông thường có cường độ điện trường tương đối yếu (khoảng 3

10 V/cm) so với cường độ điện trường bên trong nguyên tử (từ 7

10 V/cmđến 9

10 V/cm) được gọi là quang học tuyến tính Còn đối với các nguồn sáng

có khả năng phát ra các nguồn bức xạ có điện trường mạnh (từ 5

10 V/cmtới 8

10 V/cm) như ánh sáng laser thì khi tương tác với môi trường sẽ làm xuất hiện một số các hiệu ứng phi tuyến Từ đó hình thành ngành quang học có tên là quang học phi tuyến

Tùy theo cường độ và tần số của trường laser đặt vào làm xuất hiện các hiệu ứng phi tuyến như là: ion hóa đa photon, ion hóa xuyên hầm, ion hóa vượt rào

Cơ chế ion hóa đa photon chiếm ưu thế khi thế ion hóa của điện tử lớn hơn nhiều so

với cường độ của trường laser Tần số chùm ánh sáng laser cao và có cường độ trong khoảng 13 14 2

10 - 10 W/cm , vùng này gọi là vùng nhiễu loạn của quang học phi tuyến Trong cơ chế này, các phân tử hấp thụ nhiều photon trong suốt thời gian tồn tại ở trạng thái trung gian (Hình 1.2a) Lúc này, điện tử dao động cùng pha với điện trường và dần

dần hấp thụ động năng trong mỗi chu kì dao động Cơ chế này có thể xảy ra đối với tất cả các điện tử xung quanh hạt nhân Nếu năng lượng của nhiều photon mà điện tử hấp thụ tương đương với thế ion hóa của nó thì lúc này khả năng ion hóa được tăng cường cho đến khi có đủ năng lượng để thoát ra khỏi nguyên tử và nhảy lên mức năng lượng cao hơn Đây là quá trình ion hóa đa photon Còn quá trình mà các nguyên tử hấp thụ nhiều photon hơn mức cần thiết thì được gọi là ion hóa trên ngưỡng (above-threshold ionization

trường laser đủ mạnh làm biến dạng rào thế Coulomb và chỉ cho phép những điện tử liên

kết yếu nhất với hạt nhân xuyên hầm ra ngoài, đến biên ngoài của rào trong một phần chu

kì quang học của laser để tạo thành một dòng xuyên hầm ra vùng liên tục (Hình 1.2b) Tỷ

lệ ion hóa được quyết định bởi chiều rộng của rào thế và sự tăng cường độ laser

Cơ chế ion hóa vượt rào xảy ra khi trường thế Coulomb bị hạn chế và suy yếu bởi trường laser rất mạnh (cường độ >1015 W/cm2), khi đó điện tử vượt ra khỏi rào thế dễ dàng mà không cần xuyên hầm (Hình 1.2c) Điện tử sau đó sẽ dao động trong trường phân cực thẳng của laser với biên độ dao động và động năng lớn Sự phân cực phi tuyến gây ra bởi sự ion hóa vượt rào chỉ xuất hiện khi điện tử vẫn còn liên kết với ion mẹ của

nó Một khi điện tử đã được giải phóng tự do thì chuyển động của nó tuân theo các phương trình chuyển động của cơ học Newton

Hình 1.2 Các cơ chế ion hóa của nguyên tử khi đặt trong trường laser Đường liền nét là thế năng tổng cộng của thế năng Coulomb và thế năng hiệu dụng phụ thuộc thời gian cuả xung laser (a) ion hóa đa photon, (b) ion hóa xuyên hầm, (c) ion hóa vượt rào Trong nội dung của luận văn, chúng tôi chỉ đề cập đến sự phát xạ HHG xảy ra trong

cơ chế xuyên hầm khi cho nguyên tử, phân tử đặt trong trường laser mạnh

Năm 1961, lần đầu tiên phát hiện ra sóng điều hòa bởi nhóm của Franken P.A ở Đại

học Michigan (Mỹ) Đến năm 1987, McPherson và cộng sự ở Đại học Illinois (Mỹ) đã

phát hiện ra sóng điều hòa bậc cao, đến bậc 17 khi cho laser xung cực ngắn (cỡ femto giây) có cường độ đỉnh cao (cỡ 14 2

10 W/cm ) tương tác với khí neon

Sóng điều hòa bậc cao (high-order harmonics) là những photon phát ra khi các nguyên tử hay phân tử tương tác với laser cường độ cao Những photon này có tần số ω

bằng bội lẻ lần tần số laser chiếu vào ω0 và lớn gấp trăm lần nên được gọi là sóng điều hòa bậc cao: ω =(2n+1)ω0 = Nω0(n∈ )

Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao (High-order Harmonic Generation – HHG) là một

hiệu ứng phi tuyến đặc biệt xảy ra khi cho tia laser cường độ cao xung cực ngắn, phân

cực thẳng tương tác với nguyên tử, phân tử trong vùng XUV (extreme ultraviolet) và vùng tia X mềm Cơ chế phát xạ này đang được các nhà vật lý quan tâm và nghiên cứu

bởi vì nó là một phương pháp đầy hứa hẹn để chế tạo các nguồn bức xạ có bước sóng

ngắn trong phòng thí nghiệm Những nghiên cứu trên lý thuyết đã dự đoán cơ chế phát xạ HHG có khả năng phát ra các xung cấp atto giây được lái bởi các xung laser chỉ chứa vài chu kì Mặt khác, từ việc phân tích phổ HHG thu được, ta có thể thu nhận một số thông tin cấu trúc động của nguyên tử, phân tử hay tái tạo lại cấu trúc của nó một cách dễ dàng

Nhằm giải thích các đặc tính và tính toán HHG, một trong những mô hình được công

nhận và sử dụng rộng rãi là mô hình ba bước Lewenstein (Corkum, 1994) được mô tả cụ

thể như sau (Hình 1.3):

Bước 1 – Điện tử bị ion hóa xuyên hầm từ trạng thái cơ bản ra miền năng lượng liên tục

Bước 2 – Điện tử được gia tốc trong nửa chu kì đầu bởi trường laser mạnh

Bước 3 – Do tính tuần hoàn, khi trường laser đổi chiều, trong nửa chu kì sau điện tử

bị kéo ngược trở lại tái kết hợp với ion mẹ và phát ra HHG thứ cấp

Hình 1.3 Cơ chế phát xạ HHG theo mô hình ba bước Lewenstein

Mô hình ba bước Lewenstein được xây dựng dựa trên hai giả thuyết gần đúng được Keldysh đưa ra 1965:

- Trong vùng phổ liên tục (năng lượng dương), tác dụng của trường Coulomb được

bỏ qua, hạt có thể được coi như một hạt tự do trong điện trường

- Phần đóng góp của tất cả các trạng thái liên kết khác ngoài trạng thái cơ bản vào quá trình phát xạ HHG là không đáng kể

Vì HHG phát ra khi điện tử quay về kết kợp với ion mẹ nên mang thông tin cấu trúc nguyên tử, phân tử Những thông tin đó được thu nhận thông qua phổ HHG có hình dạng đặc biệt, được nhiều nhà khoa học quan tâm sử dụng [3], [4], [7], [13], [14]

Trong luận văn này, chúng tôi chỉ quan tâm tới giá trị cường độ HHG phát ra của ion phân tử H2+ Bằng cách điều chỉnh thông số phù hợp của trường laser ngoài như là độ dài xung, cường độ hay là bước sóng của ánh sáng laser chiếu vào, chúng tôi đã thu được các giá trị cường độ HHG khác nhau Kết quả sẽ được trình bày cụ thể trong chương ba Cường độ HHG (thang logarit) có đặc điểm: giảm mạnh ở những tần số đầu, sau đó

sẽ đạt giá trị gần như không đổi trong miền phẳng (plateau) và miền này sẽ kết thúc ở

một điểm dừng (cut-off) (Hình 1.4)

o p

“Plateau region” có hàm ý là miền phẳng Trục tung trên hình 1.4 biểu diễn cường

độ HHG theo thang logarit, nếu để theo thang thường ta sẽ thấy cường độ HHG thay đổi

rất lớn theo các bậc tần số của nó Thậm chí với thang logarit thì miền phẳng cũng thay đổi theo bậc HHG, chính hình dáng những lồi lõm trên miền này mang lại thông tin cấu trúc của nguyên tử, phân tử mà ta muốn khảo sát

Ngoài việc sử dụng mô hình ba bước Lewenstein, chúng ta còn có một hướng tiếp

cận khác để tính toán cường độ HHG đó là giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc

thời gian cho hệ nguyên tử, phân tử

Phương trình Schrödinger mô tả sự biến đổi trạng thái của một hệ lượng tử theo thời gian được đưa ra bởi Erwin Schrödinger vào năm 1926 có dạng

( , ) ( , )2

trong đó ˆp là toán tử động lượng, V( , )r t bao gồm thế Coulomb V r C( ) và thế tương tác

với trường laser

(1.4)

với E( )t là vectơ cường độ điện trường của laser được xác định bởi (1.1)

Nghiệm của phương trình (1.3) có dạng:

bằng phương pháp thời gian ảo Đây là một phương pháp được sử dụng để giải chính xác

bằng số phương trình Schrödinger dừng Nhóm chúng tôi đã kiểm tra, khẳng định tính

hiệu quả của phương pháp này trong nhiều dạng thế khác nhau của hệ lượng tử với tốc độ

hội tụ nhanh và công bố kết quả trong công trình [2]

Tiếp theo, để thu được hàm sóng Ψ r( , )t mô tả trạng thái của phân tử tại thời điểm

bất kì từ biểu thức (1.5), chúng ta sử dụng phương pháp tách toán tử (split-operator

( , ) ( )

L

V r t =r E t

method) Đây là một phương pháp được sử dụng rộng rãi từ những năm 80 của thế kỉ

XX, được công bố bởi Feit, Fleck và Steiger (1982) [9] để giải quyết các bài toán giải TDSE cho chuyển động của nguyên tử, phân tử trong trường thế năng phụ thuộc thời gian V( , )r t [10] Sau đây, chúng tôi sẽ trình bày ý tưởng chính của phương pháp

Nếu ta chọn t0 rất gần t nghĩa là dt rất nhỏ thì lúc này phương trình (1.5) trở

trong đó Ta dễ dàng tách vế phải của phương trình trên thành tích của ba toán

tử bằng cách sử dụng công thức Zassenhaus [11] Để đơn giản, chúng ta chọn thời điểm ban đầu t= , từ đó phương trình (1.7) được viết lại như sau 0

ˆ( , ) exp ( , ) exp exp ( , ) ( ,0) ( )

Để thu được giá trị của Ψ r ( , ) t , ta cần thực hiện năm bước cụ thể như sau:

Bước 1: Tác dụng toán tử lên hàm sóng Ψ r ( ,0) bằng cách thực

hiện phép nhân hai hàm sóng trong không gian tọa độ

O ∆t t

Bước 2: Thực hiện phép biến đổi Fourier xuôi để chuyển hàm sóng về không gian xung lượng

Bước 3: Tác dụng toán tử lên hàm sóng bằng cách thực

hiện phép nhân hai hàm sóng trong không gian xung lượng

Sau năm bước thực hiện, thu được hàm sóng trong không gian tọa độ tại thời điểm

t = ∆ t và quá trình này được lặp đi lặp lại N lần để xác định hàm sóng tại thời điểm

t = ∆ N t cần xét cho chuyển động của nguyên tử, phân tử

Khi đã tìm thấy trạng thái của hệ nguyên tử, phân tử, ta có thể tính toán phổ HHG như trong công trình [1], [7] từ các vectơ gia tốc lưỡng cực Theo đó, các tác giả cũng đã chỉ ra rằng mặc dù việc tính toán cường độ HHG từ mô-men lưỡng

cực , thực chất là trị trung bình của toán tử tọa độ theo thời gian, đã được sử

dụng rất phổ biến nhưng hướng tính toán trực tiếp từ các phân tử vẫn đáng tin cậy

nhất, cho giá trị chính xác hơn [8]

( , 0)

Φ r

2

ˆexp

Từ định lý Ehrenfest, gia tốc lưỡng cực được biểu diễn như sau

S ω = Aω = ∫a t e−ωdt

Chương 2 Quá trình phát xạ HHG của H2+

Dựa trên cơ sở nền tảng lý thuyết đã trình bày ở chương một, chúng tôi sẽ áp dụng vào một trường hợp cụ thể trong chương hai: xét cho phân tử một điện tử đơn giản là ion phân tử H2+ chuyển động một chiều trong điện trường thay đổi theo thời gian của laser cường độ cao xung cực ngắn

Để khảo sát ảnh hưởng của chuyển động hạt nhân lên cường độ phát xạ HHG củaH2+, chúng tôi xét hai trường hợp: hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động Đầu tiên, chúng tôi trình bày các bước để xác định trạng thái ban đầu của hệ ion phân tử H2+ khi chưa tương tác với trường laser Điều này rất có ý nghĩa, bởi vì nó được xem như điều kiện đầu của bài toán Sau đó, chúng tôi cho hệ tương tác với trường laser ngoài thay đổi theo

thời gian để hệ phát xạ HHG Việc mô tả hàm sóng ở thời điểm bất kì sau tương tác sẽ giúp ta tính toán được cường độ HHG phát ra của hệ ion phân tử H2+

Như đã giới hạn ở trên, sự tiếp cận đơn giản nhất với các hệ lượng tử chính là xem xét mô hình hóa một chiều của ion phân tử H2+

Hình 2.1 Mô hình ion phân tử H2+ một chiều

Chọn hệ tọa độ khối tâm với gốc O tại trung điểm của khoảng cách liên hạt nhân R

x là tọa độ điện tử trên trục nối hai tâm hạt nhân và M là khối lượng hạt nhân nguyên tử hidro 1836 au

2.1 G ần đúng Born-Oppenheimer (BO) cho H2+

Trong quá trình tính toán vật lý, việc giải phương trình Schrödinger để tìm hàm sóng mô tả chính xác trạng thái của một hệ lượng tử ở cấp độ vi mô bao gồm cả điện tử

và hạt nhân dao động là vô cùng khó khăn Vì thế, ta cần sử dụng một phép gần đúng để đơn giản hóa việc tính toán mà vẫn bảo đảm kết quả đạt độ chính xác có thể chấp nhận được Trong giai đoạn đầu của cơ học lượng tử, phép gần đúng BO được công bố bởi Oppenheimer J R và Born M (1927)

Xét hệ ion phân tử H2+ khi chưa tương tác với trường ngoài Sự tương tác chỉ là tương tác Coulomb giữa điện tử và hai hạt nhân Phương trình Schrödinger khi đó có dạng như sau

2 2

1ˆ

lập nhau Đầu tiên các hạt nhân xem như cố định và điện tử sẽ chuyển động trong trường

tạo bởi hạt nhân và các điện tử khác, giá trị năng lượng thu được ứng với một cấu hình

hạt nhân cụ thể Bằng cách thay đổi cấu hình hạt nhân ta sẽ thu được giá trị năng lượng

của hệ với tất cả cấu hình khả dĩ của hạt nhân Tập hợp tất cả các giá trị năng lượng ứng

với cấu hình hạt nhân được xem như một trường thế năng Sau đó, hạt nhân sẽ chuyển động trong chính trường thế này Để tách được như vậy đòi hỏi chuyển động của hạt nhân phải đủ chậm so với điện tử Thật vậy, do khối lượng của hạt nhân lớn hơn điện tử khoảng 1836 lần nên chúng ta có thể xem hạt nhân gần như “đứng yên” so với chuyển động của điện tử Về cơ bản, phép gần đúng BO cho phép chúng ta tách hàm sóng toàn phần của cả hệ thành tích của hai hàm sóng riêng biệt: hàm sóng điện tử và hàm sóng hạt nhân

(x R, ) e( )x R, χ( )R

Gần đúng BO rất đáng tin cậy khi điện tử ở trạng thái cơ bản và ít tin cậy hơn ở

những trạng thái kích thích khác Thật vậy, phép gần đúng này chỉ áp dụng khi trạng thái điện tử được tách biệt tốt, tức là độ dịch chuyển của hạt nhân không làm ảnh hưởng đến bản chất trạng thái điện tử

2.2 HHG c ủa H2+ khi chưa xét tới dao động hạt nhân

Trong phần này, để xác định phổ HHG của ion phân tử H2+ ta bỏ qua dao động của

hạt nhân, nghĩa là các tính toán được giới hạn trong xấp xỉ cố định vị trí hai hạt nhân (R= =R const) và chỉ cho điện tử chuyển động trong trường laser (trường hợp hạt nhân dao động sẽ được xem xét trong phần sau)

Đầu tiên chúng ta cần xác định trạng thái ban đầu của hệ khi chưa tương tác với laser Phương trình Schrödinger dừng cho một điện tử chuyển động có dạng