CHỤP ẢNH CHUYỂN ĐỘNG NGUYÊN TỬ TRONG PHÂN TỬ N2 BẰNG PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP SỬ DỤNG LASER XUNG CỰC NGẮN-LÝ THUYẾT VÀ MÔ PHỎNG

Năm 2004 nhóm các nhà khoa học Canada [12] đã sử dụng laser có độ dài xung 30 fs cho tương tác với phân tử khí ni-tơ N2 và từ nguồn dữ liệu HHG thu được, hình ảnh vân đạo ngoài cùng High

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

Nguyễn Thị Tường Vi

CHỤP ẢNH CHUYỂN ĐỘNG

BẰNG PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP SỬ DỤNG LASER XUNG CỰC NGẮN-LÝ

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

Nguyễn Thị Tường Vi

CHỤP ẢNH CHUYỂN ĐỘNG NGUYÊN

PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP SỬ DỤNG

LASER XUNG CỰC NGẮN-LÝ THUYẾT

VÀ MÔ PHỎNG

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

PGS TSKH LÊ VĂN HOÀNG

Thành phố Hồ Chí Minh – 2011

Tôi cũng xin gửi lời cám ơn các anh, chị, em trong nhóm nghiên cứu đã nhiệt tình giúp đỡ tôi trong thời gian qua

Đặc biệt tôi xin gửi lời cám ơn và chúc sức khỏe đến hội đồng chấm luận văn Thạc sĩ trường Đại học Sư Phạm Tp HCM

Cuối cùng tôi cũng muốn gởi lời cám ơn đến gia đình đã ủng hộ, động viên tinh thần cũng như tạo mọi điều kiện thuận lợi tối đa giúp tôi hoàn thành luận văn này

Do thời gian tương đối hạn hẹp, kiến thức của bản thân chưa sâu nên dù cố gắng nhưng luận văn vẫn không tránh khỏi những hạn chế và thiếu sót Tôi rất mong nhận được

sự đóng góp ý kiến, phê bình xây dựng từ phía thầy cô, bạn bè

Thành phố Hồ Chí Minh 2011 Nguyễn Thị Tường Vi

Mục lục

Mục lục i

Danh mục các chữ viết tắt ii

Danh mục các hình vẽ và đồ thị iii

Danh mục các công thức (phương trình) v

Mở đầu 1

CHƯƠNG 1: PHÁT XẠ SÓNG HÀI BẬC CAO 5

1.1 Laser 5

1.2 Tương tác giữa trường laser với nguyên tử, phân tử 8

1.3 Mô hình Lewenstein 13

1.4 Chương trình LEWMOL tính phát xạ sóng hài bậc cao 17

CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP CHỤP ẢNH NGUYÊN TỬ, PHÂN TỬ22 2.1 Cơ sở lý thuyết của phép chụp cắt lớp 22

2.2 Chụp ảnh phân tử bằng laser xung cực ngắn 27

2.3 Độ dài bước sóng laser và chất lượng chụp ảnh phân tử 33

CHƯƠNG 3: MÔ HÌNH THÍ NGHIỆM VÀ MÔ PHỎNG DỮ LIỆU SÓNG HÀI BẬC CAO 38

3.1 Mô hình thí nghiệm 38

3.2 Gaussian và các chương trình mô phỏng 39

▼ Giới thiệu về Gaussian 39

3.2.1 Các chức năng tính toán (job type) 40

3.2.2 Phương pháp sử dụng để tính toán (method) 43

3.2.3 Hệ hàm cơ sở (basis set) 45

▼ Các chương trình mô phỏng về HHG 49

3.3 Dữ liệu sóng hài 49

3.3.1 Dữ liệu sóng hài đối với laser 800 nm 50

3.3.2 Dữ liệu sóng hài đối với laser 1300 nm 50

CHƯƠNG 4: CHỤP ẢNH DAO ĐỘNG CỦA NGUYÊN TỬ TRONG PHÂN TỬ NI-TƠ53 ▼ Các bước tiến hành 53

▼ Phương pháp cụ thể của từng bước 53

4.1 Tìm các chiều dài liên kết Ri khác nhau 53

4.2 Tìm dữ liệu HHG ứng với mỗi chiều dài liên kết Ri 54

4.3 Tái tạo hình ảnh hàm sóng của phân tử ứng với từng chiều dài liên kết Ri54 Kết luận 67

Hướng phát triển 67

Tài liệu tham khảo 68

Tiếng Việt: 68

Tiếng Anh: 68

Danh mục các chữ viết tắt

ADK: Gần đúng ion hóa xuyên hầm (Ammosov-Delone-Krainov)

DFT: Phương pháp phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory)

HHG: Sóng hài bậc cao (High – order Harmonic Generation)

HOMO: Orbital ngoài cùng của phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital)

MO – ADK: Lý thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK)

MO – SFA: Gần đúng trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA)

SFA: Gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation)

B-LYP: Becke, Lee-Yang và Park (xem chương 3)

DZ: hệ cơ sở Double Zeta

TZ: hệ cơ sở Triple Zeta

HF: Hartree Fock

STO: Slater-Type-Orbital

VWN: Hàm mật độ tương tác Vosko, Wilk, Nusair

kc_2p: khoảng cách giữa 2 đỉnh cực trị của hàm sóng

Danh mục các hình vẽ và đồ thị Chương 1:

1) Hình 1.1.1: Cấu tạo chung của laser

2) Hình 1.1.2: Hình ảnh của một xung laser

3) Hình 1.2.1: Ion hóa xuyên hầm

4) Hình 1.2.2: Tốc độ ion hóa theo cường độ điện trường đỉnh

5) Hình 1.3.1: Mô hình 3 bước của Lewenstein cho sự phát sóng hài cao

6) Hình 1.3.2: Phổ sóng hài của neon

7) Hình 1.3.3: Biến đổi Fourier cho gia tốc lưỡng cực nguyên tử đơn

Chương 2:

8) Hình 2.1.1: Hình chiếu Pθ(t1) của đối tượng f(x,y)

9) Hình 2.1.2: Liên hệ biến đổi Fourier của hình chiếu với biến đổi Fourier của đối tượng 10) Hình 2.3.1: Phổ sóng hài với các góc định phương khác nhau

11) Hình 2.3.2: d2(w) theo bậc với laser 800 nm, 1200 nm

12) Hình 2.3.3: d2(w) theo bậc với laser 800 nm, 1300 nm

13) Hình 2.3.4: Hàm sóng của Ni-tơ được tái tạo từ HHG đối với laser có bước sóng 800 nm

32) Hình 4.14: Hàm sóng lý thuyết – laser 1300 nm – kcmax

33) Hình 4.15: Hàm sóng mô phỏng – laser 1300 nm – kcmax 34) Hình 4.16: N2_kc0_lk3_V1.png

35) Hình 4.17: N2_kcmax_lk2_V6.png

Danh mục các công thức (phương trình) Chương 1:

1) (1.2.1): Độ phân cực P

2) (1.2.2): αbb

3) (1.2.3): Thông số Keldysh ( γ-1

) 4) (1.3.1): Điểm dừng

Chương 2:

5) (2.1.1) : Tích phân đường Pθ(t) theo f(x,y)

6) (2.1.2) : Phương trình đường thẳng trong hệ tọa độ cực

7) (2.1.3) : Biến đổi Radon

8) (2.1.4) : Biến đổi Fourier 2 chiều của f(x,y) = F(u,v)

9) (2.1.5) : Biến đổi Fourier 1 chiều của Pθ(t) = S θ ω)

10) (2.1.6) : F(u,0)

11) (2.1.7) : Pθ=0(t)

12) (2.1.8) : Biến đổi Fourier 1 chiều của Pθ=0(x) = F(u,0)

13) (2.1.9) : Lý thuyết lát cắt Fourier đơn giản: F(u,0)=Sθ=0(u)

14) (2.1.10) : Ma trận quay hệ tọa độ

15) (2.1.11) : Tích phân đường Pθ(t) theo f(t,ℓ)

16) (2.1.12) : Biến đổi Fourier của (2.1.11)

17) (2.1.13) : Biến đổi Fourier 2 chiều ở một tần số không gian

18) (2.1.14) : Phương trình cốt lõi của chụp cắt lớp

19) (2.1.15) : Biến đổi Fourier ngược tìm lại đối tượng f(x,y)

Mở đầu

Trong thế giới vi mô, những phản ứng hóa học và những biến đổi sinh học xảy ra trên thước đo thời gian của thứ bậc picô giây (ps), hoặc ngắn hơn Trong một thời gian dài các nhà khoa học nghiên cứu tìm cách hiểu những chuyển biến trung gian xảy ra trong các quá trình này [30], liên quan đến chuyển động tương đối của các hạt nhân cấu thành phân

tử Trong thời gian gần đây, một hiện tượng quang học phi tuyến được quan tâm nghiên cứu rất mạnh Đó là phát xạ sóng hài bậc cao (High-order Harmonic Generation – viết tắt là HHG) [22] xảy ra khi nguyên tử hoặc phân tử tương tác với laser hồng ngoại (bước sóng

800 nm) có cường độ rất mạnh lên đến cỡ 14 2

~ 10 W cm/ và xung cực ngắn cỡ femto giây ( 15

10− s) Nhiều công trình [1] chứng tỏ rằng tín hiệu HHG mang thông tin cấu trúc phân tử

và vì các tín hiệu này trong thang thời gian femto giây cho nên thông tin cấu trúc thu được

ta gọi là cấu trúc động Đây chính là công cụ quan trọng và đầy hứa hẹn cho ta quan sát phân tử trong chuyển động nội tại của nó

Năm 2004 nhóm các nhà khoa học Canada [12] đã sử dụng laser có độ dài xung 30 fs cho tương tác với phân tử khí ni-tơ (N2) và từ nguồn dữ liệu HHG thu được, hình ảnh vân đạo ngoài cùng (Highest Occupied Molecular Orbital – viết tắt là HOMO) của phân tử đã được tái tạo bằng phương pháp cắt lớp (Tomographic Method) [13] Nhiều công trình được công bố sau đó, lý thuyết, mô phỏng [20], cũng như thực nghiệm [8], [19], [29], không những tái khẳng định kết quả cho N2 mà còn áp dụng phương pháp này cho các phân tử khác như O2, CO2 Đặc biệt, trong công trình lý thuyết, mô phỏng [20], vai trò của độ dài bước sóng laser lên chất lượng ảnh đã được phân tích cho thấy sóng có bước sóng càng dài thì chất lượng ảnh càng tốt

Như vậy đây là vấn đề có ý nghĩa khoa học cũng như thực tiễn và còn rất nhiều điều

cần nghiên cứu sâu rộng hơn, đó là lý do tôi chọn đề tài “Chụp ảnh chuyển động nguyên tử trong phân tử ni-tơ bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser xung cực ngắn – lý thuyết và

mô phỏng”

Mục tiêu nghiên cứu của luận văn là tìm hiểu, lãnh hội phương pháp cắt lớp chụp ảnh phân tử bằng laser xung cực ngắn, và áp dụng cho chụp ảnh một quá trình cụ thể là dao động của N2

Để đạt mục tiêu đó trong luận văn này các nội dung nghiên cứu sau đây được thực hiện:

+ Tìm hiểu lý thuyết tương tác của laser với phân tử, cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao,

cơ sở lý thuyết cho phương pháp cắt lớp;

+ Tìm hiểu và học cách sử dụng: (1) chương trình GAUSSIAN nhằm tính các orbital của phân tử; (2) bộ code LEWMOL để tính phát xạ sóng hài bậc cao; (3) bộ code TOMOGRAPHY thực hiện phương pháp cắt lớp tách HOMO từ phát xạ sóng hài bậc cao; (4) chương trình GAUVIEW cho quan sát các orbital và cấu trúc phân tử

+ Mô phỏng một quá trình dao động của phân tử N2 bằng cách cấp cho hạt nhân của

nó một động năng ban đầu, minh họa dao động này qua GAUVIEW

+ Tính HHG phát ra khi ni-tơ tương tác với xung laser cực ngắn có bước sóng 1300

nm, cường độ ~ 2.1014 W/cm2 và độ dài xung 30 fs với tất cả các góc định phương từ 00 đến

900 Khảo sát dáng điệu của phổ sóng hài bậc cao (sự phụ thuộc của cường độ vào tần số) thu được và xem nó có đặc trưng như lý thuyết tiên đoán (miền phẳng (plateau), điểm cắt cụt (cutoff)) Khảo sát sự phụ thuộc của cường độ sóng hài bậc cao vào góc định phương cho một số bậc sóng hài cụ thể và tìm góc định phương có cực đại cường độ, so sánh với các kết quả khác

+ Tách thông tin HOMO từ các dữ liệu HHG thu được bằng phương pháp cắt lớp sử dụng bộ code TOMOGRAPHY; sau đó so sánh với HOMO lý thuyết ban đầu để đánh giá hiệu quả của phương pháp cắt lớp

+ Tính HHG phát ra trong quá trình dao động của phân tử ni-tơ, sử dụng phương pháp cắt lớp để tái tạo HOMO của phân tử trong quá trình này; sau đó minh họa HOMO này bằng GAUVIEW để có thể nhìn thấy trực quan sự biến đổi của HOMO trong quá trình dao động của phân tử

Các nội dung trên được trình bày trong luận văn theo bố cục sau, bao gồm phần mở đầu, 4 chương, phần kết luận và danh sách các tài liệu tham khảo

Chương 1 tổng quan về phát xạ sóng hài bậc cao Trong chương này, trước tiên trình bày những nét cơ bản về laser và laser xung cực ngắn, sau đó trình bày tương tác giữa trường laser với nguyên tử, phân tử và cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao Đặc biệt, phương pháp gần đúng tính HHG theo mô hình Lewenstein được giới thiệu trong chương này

Chương 2 về phương pháp cắt lớp chụp ảnh nguyên tử, phân tử Nội dung chính của chương bao gồm tổng quan về cơ sở lý thuyết của phương pháp chụp ảnh cắt lớp [13] Sau

đó trình bày lại kết quả của công trình [20] về chụp ảnh HOMO của phân tử ni-tơ bằng

phụ thuộc của chất lượng ảnh theo độ dài bước sóng cũng được trình bày dựa theo công trình [2], [20]

Chương 3 về mô hình thí nghiệm và mô phỏng dữ liệu sóng hài bậc cao Trong chương này, trước tiên trình bày mô hình thí nghiệm tương tác laser xung siêu ngắn với phân tử ni-tơ Sau đó sử dụng phần mềm Gaussian [9] để thực hiện việc tính toán cấu trúc HOMO của phân tử ni-tơ và sử dụng chương trình LEWMOL [22] để tính HHG phát ra khi ni-tơ thể khí tác dụng với laser theo mô hình thí nghiệm đưa ra Sử dụng HHG tính được bằng lý thuyết để mô phỏng dữ liệu thực nghiệm về sóng hài bậc cao

Chương 4 về chụp ảnh dao động của nguyên tử trong phân tử ni-tơ Chương này trình bày kết quả của luận văn về tái tạo HOMO của phân tử ni-tơ bằng phương pháp chụp ảnh cắt lớp từ dữ liệu sóng hài thu được trong chương 3 Đây là kết quả mô phỏng tái khẳng định lại kết quả thực nghiệm [8], [19], [29] và kết quả mô phỏng của tác giả khác [20] Ngoài ra, trong luận văn mô phỏng bằng GAUVIEW một quá trình dao động của phân tử ni-tơ và tiến hành chụp ảnh HOMO của phân tử thay đổi trong quá trình dao động bằng phương pháp cắt lớp sử dụng laser 1300 nm xung 30 fs

Trong phần kết luận, mục này tóm tắt những kết quả đạt được của luận văn và đề nghị những hướng nghiên cứu tiếp theo

CHƯƠNG 1: PHÁT XẠ SÓNG HÀI BẬC CAO

Đây là chương tổng quan, trình bày những nét cơ bản của laser và sự tương tác giữa laser với nguyên tử, phân tử; sau đó đi vào cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao, cụ thể là mô hình Lewenstein cho việc giải thích và tính toán sóng hài bậc cao Các tài liệu được sử dụng cho phần tổng quan này là [5], [16], [20] Một số hình ảnh và đồ thị minh họa cũng trích dẫn từ các nguồn này

1.1 Laser

Sự phát minh LASER là một trong những thành tựu công nghệ chủ yếu của thế kỷ

20, là khởi đầu của thời đại photonic thay thế cho thời đại electronic, được ứng dụng trong nhiều phạm vi như trong quân sự (chương trình các vì sao, vũ khí laser, bom laser), trong y khoa (ví dụ phẫu thuật nhãn khoa, thẫm mỹ), trong cơ khí (cắt, hàn), trong công nghệ in ấn, giải trí, biểu diễn, khắc thạch bản, ảnh toàn ký, trong lĩnh vực viễn thông, giao tiếp quang học, trong công nghệ môi trường như đo vận tốc bằng hiệu ứng Doppler dùng laser, đo nồng

độ bụi, sương mù bằng laser

Một laser là một nguồn sáng, mà một chất khí hoặc tinh thể, hoặc môi trường thích hợp được rào giữa hai gương, gọi là buồng cộng hưởng Nếu người ta thêm năng lượng đến môi trường laser bằng một xung ánh sáng hoặc kích thích điện, cuối cùng môi trường sẽ chuyển năng lượng đó thành photon, chuyển động giữa hai gương ở hai đầu cuối, ánh sáng phản xạ bởi hai gương sẽ bao gồm ánh sáng kết hợp của cùng tần số hoặc bước sóng, người

ta cũng có thể xây dựng những laser cho một vài bước sóng

Hình 1.1.1 dưới đây về cấu tạo chung của một thiết bị tạo laser bao gồm ba bộ phận chính: (1) nguồn năng lượng (nguồn bơm) cung cấp năng lượng kích hoạt phôton trong môi trường hoạt tính; (2) môi trường hoạt tính (môi trường kích thích hay môi trường laser) là môi trường có nhiều nguyên tử ở trạng thái kích thích (có sự đảo lộn hạt dân số); (3) gương hay hệ thống gương tạo nên hệ thống khuếch đại quang học Bộ phận 1 và 2 tạo ra bức xạ cưỡng bức, bộ phận 2 và 3 tạo ra buồng cộng hưởng (BCH) BCH không những là để khuếch đại nhiều lần bức xạ cưỡng bức, mà vai trò chính của BCH còn là tạo nên các trạng thái xác định của trường bức xạ (mode của BCH hay laser modes)

Điều kiện

để

có hoạt động của một

hệ laser

là (i)

có

sự đảo lộn hạt dân số, (ii) có bức xạ cưỡng bức và độ lợi lớn hơn độ mất (gain > loss) trong

hệ Theo chế độ hoạt động có hai loại laser: laser sóng liên tục (CW - continuous wave laser) và laser xung (laser pulse) Với CW, laser phát ra liên tục trong suốt thời gian hoạt động; trong khi với laser xung, laser phát ra bị ngắt quãng, chỉ phát theo từng đợt, hoạt động laser có lúc dừng do vi phạm các điều kiện để có hoạt động laser Hình 1.1.2 dưới đây minh họa một xung laser 30 fs được dùng trong mô phỏng của luận văn này (chứa 11 chu kỳ quang học T0)

Hình 1.1.1 Sơ đồ minh họa cơ chế tạo laser trong đó: (1) đèn Flash là nguồn

bơm; (2) môi trường hoạt tính được đặt giữa hai gương; (3) hệ thống gương có

vai trò khuếch đại quang học

1.1.2 Laser xung cực ngắn

Ta biết hiện tượng nhiễu xạ ánh sáng hạn chế việc nghiên cứu cấu trúc của các vật thể

vi mô, bởi lẽ ta chỉ quan sát được những vật có kích thước tương đương với bước sóng ánh sáng Để khảo sát những vật thể vô cùng nhỏ đòi hỏi phải có những bước sóng vô cùng ngắn Các nhà khoa học nhận thấy rằng các laser xung với chiều dài xung ngắn có triển vọng đáp ứng nhu cầu trên, nên đã có một cuộc đua rút ngắn chiều dài xung laser trong giới khoa học, bắt đầu từ những ngày đầu của kỹ thuật laser Sau đây là những mốc trong sự tiến triển của vật lý laser xung siêu ngắn [5]:

- Năm 1960: laser đầu tiên ra đời do T H Maiman chế tạo, phát ra các xung có bước sóng

694 nm và độ dài mỗi xung là vài trăm μs

- Năm 1961: laser có độ dài xung còn 10 ns, giảm 4 bậc so với laser đầu tiên, được điều

biến hệ số khuếch đại bởi Hellwarth

- Năm 1966: DeMaria với cơ chế khóa mode thụ động đã giảm độ dài xung đến cỡ 100 ps

- Năm 1976: những xung quang học ngắn hơn 1 ps (≈ 0,3 ps) được sản xuất bởi Ruddock và

Hình 1.1.2 Xung laser bước sóng 800 nm, độ dài xung 30 fs

- Năm 1983: Fork và các cộng sự với những cải tiến thiết kế buồng đã phá vỡ rào cản 100 fs bởi khai thác một khái niệm mới: khóa-mode-va-chạm-xung (colliding pulse mode locking)

- Năm 1986: Valdmanis và Fork với môi trường hoạt tính là chất nhuộm màu hữu cơ Rhodamin 6G (Rh6G) đã tạo ra độ dài xung là 27 fs

- Năm 1999: Nhiều nhóm nghiên cứu như Gallmann, Morgner, hay Sutter với sự điều khiển tán sắc qua một phạm vi phổ rộng lớn hơn 150 THz cho phép phát những xung dưới 6 fs trực tiếp từ những bộ dao động laser Shirakawa tạo ra xung dưới 5 fs từ những bộ khuếch đại thông số quang học Bằng cách nén xung ở những mức công suất cao (dưới tera watt) Cheng tạo ra xung xuống tới 4 fs Những xung này mang sóng với bước sóng λ0 = 800 nm

có chu kỳ chỉ ra một chu kỳ quang học T0= 2,7 fs Với những gương được thay đổi nhẹ có thể tạo ra xung chính xác bằng 1,5 chu kỳ quang học và tiến đến tạo ra xung có 1 chu kỳ (xung đơn)

Kỹ thuật tạo xung laser hiện nay cho những xung cực ngắn atto giây (10-18 giây) Với những loại xung laser này, người ta có thể điều khiển phản ứng hóa học, theo dõi dao động của phân tử khí trên thang thời gian thực Một vài mốc thời gian:

- Năm 2006: nhóm nghiên cứu thuộc phòng thí nghiệm quốc gia Ý đã chế tạo thành công laser có độ dài xung 130 atto giây [25]

- Năm 2008: xung laser 80 atto giây được tạo ra bởi nhóm ở Department of Electrical Engineering and Computer Science and Research Laboratory of Electronics, Massachusetts Institude of Technology, USA [10]

- 2010: Kỷ lục xung siêu ngắn đến tháng 5 năm 2010 là 12 fs theo báo cáo của Viện khoa học Max-Born nghiên cứu laser xung ngắn và quang học phi tuyến [31]

Chú thích:

1 Năng lượng của photon laser ứng với bước sóng 800 nm là 1,553 eV

2 Xung laser 800 nm có độ dài 30 fs chứa 11,25 chu kỳ quang học

3 Cường độ hiệu dụng và biên độ trường laser xem ở phần 1.2.1 của chương này

1.2 Tương tác giữa trường laser với nguyên tử, phân tử

Sự đáp ứng phi tuyến của vật chất đến bức xạ cường độ mạnh biểu thị trong sự phụ thuộc phi tuyến của độ phân cực (P) trên điện trường hoặc từ trường của bức xạ tới (P bằng momen lưỡng cực nguyên tử nhân mật độ nguyên tử) Những tính chất phi tuyến có thể xuất

phát từ những tiến trình khác nhau dựa trên cường độ [4], [28] Ở những cường độ thấp và vừa phải trường laser ngoài yếu hơn trường Coulomb tĩnh của nguyên tử rất nhiều, trường laser chỉ làm nhiễu loạn nhẹ trạng thái lượng tử của nguyên tử dưới những điều kiện kích

thích không cộng hưởng Những mức năng lượng chỉ dịch chuyển nhẹ tỷ lệ với Ea2, (Ea là biên độ trường laser) như là dịch chuyển Stark Những nguyên tử giữ nguyên tình trạng trong trạng thái cơ bản với một xác suất cao, và sự mở rộng hàm sóng của trạng thái cơ bản vẫn trên thang của bán kính Bohr aB Những tương tác phi tuyến xảy ra dưới những điều kiện này có thể được mô tả tốt bởi lý thuyết nhiễu loạn, và do đó người ta qui cho phạm vi

thông số này như là chế độ của quang học phi tuyến nhiễu loạn [5]

Nếu cường độ điện trường trở nên có thể so sánh hoặc cao hơn trường liên kết

Coulomb của nguyên tử, một electron có thể thoát với một xác suất đáng kể từ trạng thái liên kết của nó (bằng cách chui hầm hoặc vượt rào) trước khi điện trường laser đảo ngược dấu của nó Bó sóng electron được giải phóng bởi sự ion hóa quang học, tiếp theo sẽ lắc lư trong điện trường được phân cực tuyến tính Biên độ lắc lư sẽ vượt quá bán kính Bohr một vài bậc cường độ và động năng trung bình trong một chu kỳ của electron vượt quá năng lượng liên kết Wb Phạm vi thông số để xuất hiện những tiến trình này được qui cho chế độ trường mạnh của quang học phi tuyến Độ phân cực thuộc nguyên tử được áp đảo bởi tiến

trình ion hóa và sự giúp vào từ những electron liên kết bị bỏ qua [12], [20], [22]

Sự liên quan của độ phân cực môi trường được gây ra với những trường tới là không thể thiếu cho mô tả quá trình truyền của bức xạ cường độ mạnh trong môi trường nguyên tử,

có nghĩa là cho tương tác của ánh sáng cường độ mạnh với vật chất trong một thể tích vĩ

mô

Ở những cường độ thấp và vừa phải độ phân cực, P [As/m2] (A là Ampere, s là giây) của toàn bộ một nguyên tử có thể được mở rộng vào một chuỗi Taylor so với điện trường :

gian đáp ứng 1/Δ , với Δ=|ωik – ω0| ; ωik là tần số chuyển tiếp từ trạng thái lượng tử ban đầu

i (thường là trạng thái cơ bản) vào một vài trạng thái kích thích k, và ω0 là tần số laser mang Vì tần số chuyển tiếp tiêu biểu từ trạng thái cơ bản đến trạng thái kích thích thấp nhất, vượt quá đáng kể tần số laser trong vùng nhìn thấy và hồng ngoại gần, nên 1/Δ cỡ 1 fs Mô-men lưỡng cực liên quan đến chuyển động hạt nhân có một thời gian đáp ứng cỡ vài trăm femtô giây đến vài pico giây dẫn đến một biểu thức phức tạp cho Pnl Ngoài ra, sự đáp ứng phân cực nói chung là không đẳng hướng, với χ(k)là tensor hạng k kết nối những thành phần của E

Khi ta bỏ qua những chuyển dời điện tử từ trạng thái liên kết sang trạng thái tự do, nghĩa là coi như electron không bứt ra khỏi nguyên tử thì lý thuyết lượng tử [18] cho ta một biểu thức gần đúng đơn giản liên hệ các số hạng kế cận nhau trong (1.2.1) như sau:

( 1) 1 ( )

Với những chuyển tiếp liên kết – tự do, Keldysh [14] đưa ra thông số tỷ lệ:

0 0

1

2

bf b

với m, e lần lượt là khối lượng tĩnh và điện tích của electron; Wb là thế ion hóa của nguyên

tử, chính là năng lượng liên kết của electron yếu nhất, và a B = / 2mW b là bán kính Bohr tổng quát cho những nguyên tử có Z > 1 Điều kiện để áp dụng lý thuyết nhiễu loạn cho chuyển tiếp liên kết – tự do là αbf << 1 Hệ số γ sau này được gọi là hệ số Keldysk

Trong tương tác của bức xạ nhìn thấy và hồng ngoại chúng ta có được điều kiện Δ >

ω0 Do vậy, trong phạm vi phổ này phép gần đúng nhiễu loạn có thể được sử dụng Tính toán cho thấy điều này chỉ đúng cho laser có cường độ lên đến cỡ 1013

với Z0 = µ ε0 0 = 377 V/A, là trở kháng của chân không Trong phạm vi cường độ trên, công thức (1.2.1) thiết lập một phép gần đúng tốt mô tả một phạm vi rộng của hiện tượng phi

tuyến, như sự ion hóa đa photon (multi-photon ionization), sự ion hóa vượt ngưỡng threshold ionization)

(above-1.2.2 Quang học phi tuyến chế độ trường mạnh

Đối với trường hợp γ < 1, trường laser khử thế Coulomb mạnh đến nỗi hàm sóng của electron có năng lượng bằng (–Wb) chui qua rào thế và tới mặt ngoài của hàng rào thế ở x0, trong một phần của chu kỳ dao động của laser Tốc độ thoát phụ thuộc vào sự thay đổi của

trường laser có thể xem như là tốc độ ion hóa chuẩn tĩnh Tiến trình này được gọi là tiến trình ion hóa xuyên hầm

Dùng cơ cổ điển để mô tả tiến trình của bó sóng electron chuyển sang trạng thái liên tục và bỏ qua trường Coulomb, chúng ta có thể thu được biên độ dao động của một electron trong trường được phân cực tuyến tính là: 2

Hình 1.2.1: Ion hóa xuyên hầm Thế năng chuẩn tĩnh

của electron HOMO, là tổng của thế Coulomb và

trường điện của laser mạnh Electron có thể chui hầm

qua hàng rào, được sinh ra ở vị trí x0với một vận tốc

trôi và đi theo chuyển động tuần hoàn có chu kỳ của

trường laser Biên độ cực đại trong suốt lần đi đầu là

aw

2

0

21

2

p w

b

U a

Do đó đối với γ < 1 electron tự do được dời đi đáng kể từ vị trí sinh ra nó và thâu được một động năng lớn trong một phần chu kỳ quang học của laser Điều này chỉ ra rằng trường ngoài trở nên áp đảo và ảnh hưởng của trường Coulomb tĩnh trở thành nhỏ ngay lập tức sau khi ion hóa Tình trạng này xác định chế độ trường mạnh của quang học phi tuyến

Chúng ta xét vai trò của độ dài xung τp trong tương tác trường mạnh Bởi vì cường

độ trường laser tăng từ zero đến cực đại, cho nên trong mỗi xung laser luôn bắt đầu tác động theo chế độ nhiễu loạn, sau đó mới đến tiến trình trường mạnh ở những cường độ cao hơn

Do đó, việc tính theo chế độ trường mạnh trong cả quá trình là nhạy cảm với τp Hình 1.2.2

vẽ một phần của nguyên tử hydro mất đi (số nguyên tử bị ion hóa) sau khi bị ion hóa bởi những xung laser của những khoảng thời gian khác nhau như là một hàm của biên độ điện trường ở đỉnh xung E0 Nghịch đảo thông số Keldysh (γ-1) tương ứng đến cường độ trường này cũng được vẽ Những kết quả được hiển thị trong hình này cho thấy rằng trong phạm vi phổ nhìn thấy/ hồng ngoại gần, sự ion hóa được hoàn thành chủ yếu trước khi chế độ trường mạnh (γ-1 >1) được bắt đầu đối với những khoảng thời gian xung của pico giây hoặc dài hơn Ngay cả đối với những khoảng thời gian xung ngắn bằng 100 fs, một phần đáng kể của những nguyên tử bị ion hóa trong vùng trung gian giữa chế độ nhiễu loạn và trường mạnh qua những kênh đa photon Chỉ trong chế độ 10 fs sự tiền ion hóa đa photon trở thành không

đáng kể và tiến trình ion hóa trường quang học chiếm quyền điều khiển đầy đủ Như một hậu quả, trong phạm vi phổ nhìn thấy/ hồng ngoại gần những tương tác trường mạnh tinh khiết chỉ có thể được gây ra bởi những xung laser vài chu kỳ Hình 1.2.2 cũng chỉ ra rằng

xung càng ngắn trường laser càng mạnh electron tách ra tức thời càng mạnh Như một hậu quả trực tiếp, với một xung laser vài chu kỳ: (i) Nguyên tử có thể được lái mạnh hơn nhiều trước khi momen lưỡng cực của nó giảm xuống đột ngột do ion hóa, và (ii) Electron tách ra

có thể được phóng ra với một vận tốc trôi cao hơn nhiều vào plasma vây quanh Ngoài ra về thời gian những tiến trình này được giới hạn trong một phần nhỏ của T0 Do đó những xung ánh sáng vài chu kỳ mở ra những chế độ thông số mà trước đây không thể truy cập tới trong vật lý trường cao

1.3 Mô hình Lewenstein

Phần này dựa theo công trình [22], giới thiệu lý thuyết gần đúng theo mô hình Lewenstein để giải thích phổ rời rạc và điểm dừng của phát xạ sóng hài bậc cao Đồng thời cũng đưa ra kiểm chứng độ chính xác của mô hình Lewenstein

Sự phát bức xạ sóng hài từ một nguyên tử đơn hoặc phân tử được quyết định bởi gia tốc lưỡng cực mà trong hệ đơn vị nguyên tử là

Hình 1.2.2: Tốc độ ion hóa tương đối của nguyên tử hydro theo cường độ điện trường đỉnh đối với những xung laser có

độ dài xung lần lượt là (a) τp =10 fs, (b) τp = 100 fs và (c) τp =

1000 fs được thực hiện bởi laser 800 nm Sự ion hóa được tính bởi phương pháp giải bằng số phương trình Schrodinger phi tương đối tính phụ thuộc thời gian [26]

đóng góp chủ yếu vào tiến trình ion hóa và sự đóng góp của các trạng thái kích thích được

bỏ qua

Ngoài ra, trong mô hình này chỉ giới hạn với laser phân cực tuyến tính, mà đối với nó trọng tâm của bó sóng electron quay về trực tiếp đến hạt nhân khi bỏ thành phần từ trong lực Lorentz Việc mở rộng của mô hình Lewenstein cho trường hợp phân cực ellip có thể được tìm thấy trong các công trình nghiên cứu khác

Sự phát xạ sóng hài bậc cao được thực hiện qua ba tiến trình như minh họa trong hình 1.3.1, ba tiến trình đó là: (1) tiến trình ion hóa trường quang học (ion hóa xuyên hầm), (2) tiến trình truyền trong miền liên tục (electron tự do được gia tốc, tuân theo cơ học cổ điển), (3) tiến trình tái kết hợp với ion mẹ và phát xạ sóng hài

Biên độ xác xuất của mỗi tiến trình tham gia trong phát xạ sóng hài có thể tính theo mô hình bán cổ điển, minh họa trên hình 1.3.1 Bó sóng electron được xem như tự do ở thời điểm τb và có một tốc độ ban đầu xác định bởi ion hóa chui hầm Sau đó nó truyền trong trường laser mạnh và khi laser đổi chiều nó được mang trở lại hạt nhân ở thời điểm τ, sau thời gian xấp xĩ một chu kỳ dao động Nó tái kết hợp với trạng thái cơ bản giải phóng năng lượng nó kiếm được trong trường laser, cộng thêm Wb - bằng thế ion hóa Ip, bằng cách phát

ra một photon năng lượng cao Nhờ vào quá trình lặp lại hầu như tuần hoàn của tiến trình này trong trường laser với nhiều chu kỳ, phổ sự phát lưỡng cực thu được là rời rạc, gồm có những sóng hài với tần số là bội số lẻ của tần số laser ω 0

Trong hình 1.3.2 cho thấy cấu trúc rời rạc biến mất hoàn toàn trong vùng ngưỡng sau

điểm cắt cụt Điều này là bởi vì đối với những xung cực ngắn vài chu kỳ laser, những sóng hài cao nhất được phát bởi một đường đi electron đơn gần đỉnh cho nên tính chất tuần hoàn của tiến trình phát xạ sóng hài bậc cao hoàn toàn bị khử

Tính toán cổ điển cũng cho ta điểm cắt cụt trong phổ sóng hài bậc cao ở năng lượng của photon sóng hài là

ω =N cω0 =W b+ 3,17U p( )τ , (1.3.1)

Hình 1.3.1: Minh họa mô hình ba bước Lewenstein cho sự phát sóng hài bậc cao: một electron tự

do được sinh ra ở thời điểm τbbởi sự ion hóa chui hầm, tiếp theo được tăng tốc trong trường laser, quay trở lại với hạt nhân và phát ra một photon siêu cực tím (XUV: extreme ultraviolet photon) năng lượng cao do tái kết hợp với trạng thái cơ bản ở thời điểm τ

với Up(τ) là thế trọng động Trong một giới hạn gần đúng, điểm cắt cụt Nc được quyết định bởi thế trọng động ở đỉnh xung Up(0) Vì những xung với khoảng thời gian khác nhau trong

hình 1.3.2 có cùng cường độ đỉnh, phổ sóng hài bị cắt đột ngột ở cùng tần số theo phương

trình qui luật điểm dừng (1.3.1) Trong giới hạn của những trường laser mạnh quá trình ion hóa với xác suất gần tới 1 trước khi nguyên tử được đặt vào đỉnh xung, Nc không còn được quyết định bởi cường độ đỉnh

Để kiểm tra độ chính xác của mô hình Lewenstein, trong công trình [5] đưa ra so sánh momen lưỡng cực của nguyên tử hydro được tính bởi mô hình Lewenstein với momen lưỡng cực thu được từ nghiệm chính xác bằng số của phương trình Schrodinger cho các trường hợp độ dài xung và cường độ đỉnh xung khác nhau Một kết quả tiêu biểu được vẽ trong hình 1.3.3 cho thấy cấu trúc của

phổ sóng hài từ hai phương pháp tính là trùng khớp trong miền gần điểm cắt cụt Đối với những sóng hài bậc thấp, sự trùng khớp của cấu trúc bị làm hỏng do tăng ảnh hưởng của thế Coulomb, bị bỏ qua trong mô hình Lewenstein Những sóng hài

Hình 1.3.2: Phổ sóng hài phát ra do khí neon tương tác với xung laser 800nm có độ dài xung lần lượt là

30 fs và 7 fs Cường độ đỉnh của cả hai xung là

≈3.1014 W/cm2 Ở đỉnh của xung 30 fs phỏng chừng

10 % những nguyên tử neon được ion hóa, trong khi

ở đỉnh của xung 7 fs 100 % được ion hóa

Hình 1.3.3: Biến đổi Fourier cho gia tốc lưỡng cực 2

λ0=800 nm và τp=5 fs

bậc thấp được phát bởi những electron quay lại đến hạt nhân với động năng thấp Đường đi của những electron này bị ảnh hưởng mạnh hơn bởi thế năng Coulomb của nguyên tử

1.4 Chương trình LEWMOL tính phát xạ sóng hài bậc cao

Tên tập tin chương trình là LewMol_2.2.f được viết bằng ngôn ngữ lập trình

FORTRAN với khoảng 1400 dòng lệnh do nhóm nghiên cứu Đại học Quốc gia Kansas, Hoa

kỳ Chương trình được viết để tính phổ HHG từ những phân tử được định phương lý tưởng (100%) Với trường hợp định phương không lý tưởng theo một phân bố định phương bất kỳ, chương trình được phát triển bởi nhóm nghiên cứu Trường Đại học Sư phạm TP Hồ Chí Minh [2]

* input.wf : là đầu ra của chương trình get_input_wf.f, chứa thông tin hàm sóng (wf) của trạng thái cơ bản của điện tử, đầu vào của get_input_wf.f là các file thu được từ Gaussian khi tính các orbital của phân tử đang xét Tập tin input.wf có 10 cột, số dòng tùy

thuộc vào số nguyên tử trong phân tử (ví dụ đối với phân tử ni-tơ có 64 dòng), tên của 10 cột theo thứ tự từ trái qua phải như sau:

- Nnmo: Số quỹ đạo của mỗi nguyên tử (ví dụ ni-tơ có 2 nguyên tử, mỗi nguyên tử có 32 dòng, số này là giống số thứ tự: chạy từ 1  64)

- Ns1: Số thứ tự nguyên tử (ví dụ đối với ni-tơ chỉ có 2 nguyên tử: 32 dòng mang số 1, 32 dòng mang số 2)

- AOrb: quỹ đạo nguyên tử

- Orb1: Tên quỹ đạo (ví dụ S,P,D,…)

- Atom: Ký hiệu nguyên tử (ví dụ N, C,O,…)

Đối với mỗi nguyên tử dạng toán học của hàm GTO được viết trong hệ tọa độ Cartesian như sau:

Hai số này viết liền thành một cột (ví

dụ 1S,2PX,…)

Hàm sóng (wf) tổng của tất cả những nguyên tử trong phân tử

* Rinfo.inp: thông tin về yêu cầu của người dùng:

- NAtom: Số tổng nguyên tử

- Units: Hệ đơn vị (1: hệ đơn vị nguyên tử (a.u.), 2: Angstrom ( A0))

- Symbol: Ký hiệu nguyên tử (dùng cho in ra)

- X,Y,Z: Những tọa độ Cartesian của các nguyên tử

- Control Key: Các khóa điều khiển (=1: thực hiện tính, =0: không tính)

- KeyHHG: Khóa tính HHG

- KeyAvrPhi: Khóa tính trung bình qua phạm vi của góc Phi (ví dụ đối với ni-tơ nếu khóa này =1, sẽ tính trung bình qua 19 góc trong phạm vi từ 0 độ đến 90 độ, độ biến thiên là 5 độ)

- KeyPlot: Khóa tính hàm sóng 2D (sẽ tạo ra các tập tin fort.2001, fort.2002, fort.2003), 3D (fort.3001, fort.3002, fort.3003) dùng cho vẽ đồ thị

- KeyDip: Khóa tính lưỡng cực dịch chuyển

- KeyDep: Khóa tính khi xác suất ion hóa trạng thái cơ bản bằng 1

- xMin, xMax, yMin, yMax, zMin, zMax: Phạm vi cho vẽ đồ thị

- xcut, ycut, zcut: Những vị trí cắt của đồ thị 2D và 3D

- N2DPoints, N3Dpoints: Số điểm cho đồ thị 2D và 3D

* Omega-new.in: Thông tin về laser

- Dòng 1 có 4 số: Số chu kỳ quang học trong một xung laser 30 fs, cường độ điện trường đỉnh (x1014 W/cm2), năng lượng của photon laser (đơn vị eV), pha của điện trường laser (chọn là 0)

- Dòng 2 là thế ion hóa Ip của phân tử

* Orient.in: Thông tin góc của vectơ phân cực của laser với phân tử

- Góc theta: góc giữa tia phân cực của laser và trục phân tử

- Góc Phi: góc giữa tia phân cực của laser và trục Ox, góc này có giá trị 0 hoặc 90 độ tùy

thuộc vào giá trị của cột thứ năm, tình từ phải qua trong tập tin input.wf

- Cột 3: Là cường độ sóng hài theo phương song song với phương phân tử

- Cột 4: Bình phương của lưỡng cực dịch chuyển theo phương vuông góc với phương phân

tử

- Cột 5: Là cường độ sóng hài theo phương vuông góc với phương phân tử

* dipole-spher.dat: chứa những thành phần lưỡng cực dịch chuyển thực và ảo của dx,

dy, dz

* fort.2001: Dữ liệu hàm sóng dọc theo trục x, khi y=ycut, z=zcut

* fort.2002: Dữ liệu hàm sóng dọc theo trục y, khi x=xcut, z=zcut

* fort.2003: Dữ liệu hàm sóng dọc theo trục z, khi y=ycut, x=xcut

* fort.3001: Dữ liệu hàm sóng cắt trục x ở x=xcut

* fort.3002: Dữ liệu hàm sóng cắt trục y ở y=ycut

* fort.3003: Dữ liệu hàm sóng cắt trục x ở z=zcut

CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CẮT LỚP CHỤP ẢNH NGUYÊN TỬ,

PHÂN TỬ

Trong chương này tôi sẽ viết tổng quan về cách tái tạo hình ảnh orbital ngoài cùng (HOMO) của các phân tử N2, từ nguồn dữ liệu HHG bằng phương pháp cắt lớp [12], [20] Trước tiên, cơ sở lý thuyết của phương pháp cắt lớp được viết lại từ nguồn cuốn sách [13] Sau đó, phương pháp cắt lớp tái tạo HOMO từ dữ liệu sóng hài bậc cao được trình bày từ các công trình thực nghiệm [12] và lý thuyết mô phỏng [20] Ở đây chúng ta chỉ ra rằng từ sóng hài bậc cao được phát ra khi xung laser cường độ mạnh với độ dài xung cỡ 30 femtô giây tương tác với các phân tử định phương chúng ta hoàn toàn có thể tái tạo HOMO của phân tử N2 Sự phụ thuộc chất lượng chụp ảnh vào độ dài bước sóng được đưa ra trong công trình [20] cũng được trình bày lại ở đây làm cơ sở cho ta chọn độ dài bước sóng laser trong luận văn này là 1300 nm

2.1 Cơ sở lý thuyết của phép chụp cắt lớp

2.1.1 Giới thiệu

Ảnh cắt lớp là những hình ảnh của một phần của đối tượng Kỹ thuật chụp ảnh cắt lớp là cách tìm những ảnh cắt lớp từ những dữ liệu hình chiếu Hình chiếu là một tập hợp của những giá trị được hợp nhất của một vài thông số của đối tượng – là tích phân dọc theo những đường thẳng xuyên qua đối tượng, được phản ánh như là những tích phân đường Chìa khóa của kỹ thuật chụp ảnh cắt lớp là l ý thuyết lát cắt Fourier thể hiện sự liên quan giữa dữ liệu hình chiếu và biến đổi Fourier hai chiều của đối tượng dọc theo một đường chiếu

2.1.2 Nguyên tắc cơ bản của kỹ thuật chụp ảnh cắt lớp

• Tích phân đường và những hình chiếu

Giả sử ta có một vật thể hai chiều trong mặt phẳng Oxy, mỗi điểm (x, y) của nó được đặc trưng bởi một hệ số hấp thụ f x y( , ) Nếu biết hàm f x y( , ) cho tất cả các điểm trong vật thể ta gọi là chụp ảnh được vật thể Tuy nhiên về mặt nguyên tắc ta chỉ có thể đo được tín

hiệu ở bên ngoài vật thể, do vậy ta chiếu một chùm tia song song có cường độ I0 vào vật

thể Phía sau vật ta đặt một máy đo để xác định cường độ I của chùm tia sau khi truyền qua

vật thể Khi đó giá trị Pθ =ln(I0/ )I được gọi là hình chiếu của vật ứng với góc θ Ta sẽ tái tạo hình ảnh của đối tượng f x y( , )từ những dữ liệu đo được của hình chiếu Pθ

Về mặt toán học Pθ là hình chiếu ở góc θ theo đường chiếu ( )L được đặc trưng bởi góc θ và khoảng cách t của ( )L đến gốc tọa độ O (xem hình 2.1.1) Pθ được định nghĩa như sau:

P tθ( ) ∞ ∞ f x y( , ) ( cosδ x θ ysinθ t dxdy)

Bởi vì thừa số pha không phụ thuộc y, nên chúng ta chẻ tích phân thành hai phần như trên

Từ định nghĩa (2.1.1) ta thấy số hạng trong ngoặc vuông là phương trình cho một phép chiếu dọc theo những đường thẳng với x không đổi hoặc:

Hình 2.1.1: Một đối tượng f x y( , ) và hình chiếu của nó Pθ(t 1 ) được hiển thị cho một góc θ, (ℓ ≡ s)

Với ý nghĩa như sau: vế phải của (2.1.8) là biến đổi Fourier một chiều của hình chiếu Pθ=0,

vế trái là biến đổi Fourier hai chiều của đối tượng Từ (2.1.8) và (2.1.5) ta có:

Đây là dạng đơn giản nhất của Định lý lát cắt Fourier

Kết quả này độc lập với hướng giữa đối tượng và hệ tọa độ Nếu, cho ví dụ được hiển thị trong hình 2.1.2, hệ tọa độ (t, ℓ) được quay một góc θ, biến đổi Fourier của hình chiếu Pθ=0 được định nghĩa trong (2.1.7) bằng với biến đổi Fourier hai chiều của đối tượng dọc theo một đường thẳng được quay bởi góc θ Điều này dẫn đến lý thuyết lát cắt Fourier được trình bày như sau:

Biến đổi Fourier của một hình chiếu song song của đối tượng f(x,y) được lấy ở góc θ, cho một lát cắt của biến đổi hai chiều F(u,v) tạo một góc θ với trục u Nói cách khác, biến đổi Fourier của Pθ (t) cho những giá trị của F(u,v) dọc theo đường thẳng BB (u=v ctgθ) trong vùng tần số (u, v) (hình 2.1.2)

Ta có thể chứng minh Định lý lát cắt Fourier một cách trực tiếp bằng cách xem hệ tọa độ (t, ℓ) là từ phép quay của hệ gốc (x, y) theo công thức sau:

Vế phải của (2.1.13) là biến đổi Fourier hai chiều của f x y( , ) và có thể đưa về (2.1.4) bằng

biến đổi u = ω cosθ, v=ω sinθ :

Sθ (ω) = F(u,v) = F(ω,θ) (2.1.14) Phương trình này là chứng minh trực tiếp định lý lát cắt Fourier và là nền tảng cho phương pháp cắt lớp

Kết quả trên chỉ ra rằng bằng cách lấy những hình chiếu P tθ( ) của một hàm đối tượng ở lần lượt các góc θ1, θ2,…, θk và biến đổi Fourier của nó với mỗi góc Sθ( )ω theo công thức (2.1.5), chúng ta có thể xác định giá trị của F u v( , ) theo các đường xuyên tâm như trên hình 2.1.2 Nếu một số vô hạn hình chiếu được lấy, lúc đó F u v( , )được biết ở tất cả những điểm trong mặt phẳng (u,v) Hàm đối tượng f x y( , ) có thể được tìm lại bằng cách biến đổi Fourier ngược:

• Tóm lại: Định lý lát cắt Fourier cho ta xây dựng lại hình ảnh đối tượng f x y( , )qua các dữ liệu đo được của hình chiếu Điều này cung cấp một mô hình đơn giản cho phương

pháp chụp cắt lớp mà chúng ta sẽ sử dụng trong các chương sau

2.2 Chụp ảnh phân tử bằng laser xung cực ngắn

2.2.1 Giới thiệu

Hàm sóng một electron, hoặc orbital là những cấu trúc toán học được dùng mô tả hàm sóng nhiều electron của phân tử Vì orbital của điện tử hóa trị ngoài cùng (Highest Occupied Molecular Orbital - viết tắt là HOMO) chịu trách nhiệm về tính chất hóa học, cho nên quan sát HOMO này thay đổi khi liên kết được thành lập hay phá vỡ là để quan sát bản chất hóa học Các orbital rất khó quan sát bằng thực nghiệm trên thang thời gian của các phản ứng hóa học Trong phần này của luận văn, dựa trên các công trình [12], [20] chúng tôi

sẽ trình bày tổng quan lại thực nghiệm chụp ảnh HOMO của phân tử ni-tơ bằng phương pháp cắt lớp theo cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao sử dụng xung laser cực ngắn với độ dài xung 30 fs

Phương pháp chụp ảnh cắt lớp được thực hiện như sau, bao gồm các bước chủ yếu: (1) định phương phân tử trong hệ tọa độ phòng thí nghiệm, (2) ion hóa phân tử bằng laser xung cực ngắn với kết quả là quá trình phát xạ sóng hài bậc cao, (3) thu phổ sóng hài bậc cao ứng với các góc định phương khác nhau, (4) sử dụng công thức bán thực nghiệm về

Hình 2.1.2: Lý thuyết lát cắt Fourier liên hệ biến đổi Fourier của hình chiếu với biến đổi Fourier của đối tượng dọc theo đường xuyên tâm

phát xạ sóng hài để tìm mô-men lưỡng cực từ số liệu phổ sóng hài bậc cao, (5) sử dụng định

lý lát cắt Fourier để tái tạo hình ảnh HOMO từ mô-men lưỡng cực Sau đây các bước của kỹ thuật này sẽ được trình bày lại dựa theo công trình thực nghiệm [5], [12]

2.2.2 Sự định phương của phân tử

Nguyên tắc cơ bản của chụp ảnh cắt lớp liên quan đến kỹ thuật tái tạo hình ảnh từ một chuỗi của những hình chiếu lên các hướng khác nhau [13] Đối với một hướng chiếu cố định trong phòng thí nghiệm, đối tượng phải được quay Do đó việc định phương phân tử có vai trò quyết định trong chụp ảnh phân tử Trong thí nghiệm của công trình [12] sự định phương được thực hiện như sau

Trong trường hợp xung laser cường độ không lớn, khoảng dưới 1013 W/cm2, tương tác lên phân tử thì các trạng thái phân tử không bị thay đổi bởi hiệu ứng Stark Laser chỉ ảnh hưởng đến chuyển động quay của phân tử và làm thay đổi góc giữa trục phân tử và véc-tơ phân cực laser (góc định phương) Từ đây đưa ra cách định phương phân tử bằng laser cường độ không mạnh Khi xung laser tương tác, với những điều kiện thích hợp về nhiệt độ

và áp suất thì phần lớn phân tử định phương theo phương phân cực của trường điện laser

Sự định phương này còn tiếp tục tốt khi laser định phương kết thúc

Cho một xung laser yếu có độ dài xung là 60 fs để định phương phân tử Xung này tạo

ra một bó sóng quay theo phân tử N2 với pha lập lại một cách tuần hoàn ngay cả khi xung laser định phương kết thúc và chính vì vậy làm định phương các phân tử trong không gian Ngay sau xung định phương chúng ta phát ra xung cực ngắn khoảng 30 fs và cường độ mạnh để ion hóa phân tử, tạo ra phát xạ sóng hài bậc cao Xung laser định phương ta gọi là xung bơm (pump) trong khi xung ion hóa phân tử ta gọi là xung dò (probe) Hướng của véc

tơ phân cực của xung dò được thay đổi từ song song đến vuông góc với véc tơ phân cực của xung bơm Góc tạo thành giữa hai véc tơ phân cực được gọi là góc định phương, thay đổi từ

0

0 đến 0

90 Ta có thể thay đổi góc định phương mỗi lần là 0

5 để có thể thấy được sự khác nhau của phổ sóng hài

Trong thí nghiệm được tiến hành bởi Corkum và đồng sự [12] với phân tử N2, xung laser ion hóa được dùng có các tham số: độ dài xung là 30 fs, cường độ 2.1014 W/cm2, bước sóng 800 nm Độ dày tia phân tử nhỏ hơn 1 mm và laser tập trung tiêu điểm trước tia khí để

có được cực tiểu sự lệch pha

2.2.3 Sự tái tạo ảnh cắt lớp của quỹ đạo

Phương pháp tái cấu trúc quỹ đạo giống với chụp cắt lớp trong y học Tuy vậy, trong chụp ảnh phân tử phương pháp cho ta tạo hình ảnh một quỹ đạo đơn trong số nhiều quỹ đạo Trong tất cả những trạng thái của phân tử, bó sóng electron tái va chạm chỉ kết hợp với trạng thái từ đó nó chui hầm ra, nhưng phương pháp này có thể được mở rộng để chụp ảnh những bó sóng electron, vì bó sóng electron là chồng chất kết hợp của những trạng thái electron Do đó tất cả những trạng thái thành lập bó sóng đều kết hợp được với electron quay trở lại miễn là nó chui hầm từ một hoặc một số trạng thái trong những trạng thái đó

Bó sóng electron tái va chạm là một sóng phẳng [22] gối lên phần còn lại của hàm sóng ban đầu, sự chồng chất kết hợp của hai hàm sóng này tạo ra một lưỡng cực chuyển tiếp (do sự định vị không đối xứng của mật độ electron) Lưỡng cực được gây ra này dao động như là hàm sóng liên tục truyền đi Theo điện động lực học, lưỡng cực dao động phát ra bức xạ sóng hài cao Tần số tức thời của lưỡng cực dao động liên quan đến động năng electron Tuy nhiên cường độ tương đối của mỗi sóng hài sẽ dựa trên pha tương đối giữa những trạng thái electron này [12]

Tần số góc ω của sóng hài và số sóng k tương ứng với sóng electron mà gây ra sóng hài ở

lúc tái va chạm được liên hệ bởi

k = ω−I (2.2.1),

(theo [20]) Với I (= W p b) là thế ion hóa của phân tử ni-tơ

Momen lưỡng cực chuyển tiếp giữa hàm sóng quỹ đạo và electron liên tục là:

2 4

một hình chiếu là bằng với đường cắt ở góc θ, nghĩa là bằng biến đổi Fourier hai chiều của

đối tượng, vậy bằng cách đảo ngược biến đổi Fourier hai chiều của lưỡng cực chuyển tiếp sẽ

có được hàm sóng đối tượng

Nếu đo được cường độ S(ω,θ), pha Ф(ω)=arg[d(ω)] của sóng hài, biết được giá trị

a(k), và N(θ), từ phương trình (2.2.3) ta có thể tính được momen lưỡng cực chuyển tiếp tạo

ra sóng hài (nghĩa là tính được vế phải của (2.2.2))

Tìm a(k): Thừa số này phụ thuộc vào từng phân tử và thường được xác định từ thực nghiệm Với ni-tơ thì a(k) là chưa biết, nhưng trong các phép tính ta thường chọn giá trị a(k) của ni-tơ bằng giá trị a(k) của nguyên tử tham chiếu Nguyên tử tham chiếu đối với ni-tơ là argon (Ar), Ar rất giống với ni-tơ trong sự đáp ứng của nó với những trường laser mạnh, chúng có thế ion hóa hầu như giống nhau (N2 có Ip = 15,78 eV, Ar có Ip = 15,76 eV ) và khả năng ion hóa phụ thuộc cường độ cũng hầu như giống nhau Điều này có nghĩa là bước đầu tiên then chốt trong tiến trình ba bước phát sóng hài cao (ion hóa xuyên hầm) là giống nhau Bởi vì trường laser áp đảo chuyển động bó sóng theo hướng của trường laser, bước thứ hai quyết định sự thay đổi nhẹ của bó sóng tái va chạm được thấy bởi Ar hoặc ni-tơ sẽ là giống nhau (electron được gia tốc trong vùng liên tục tuân theo cơ học cổ điển là giống nhau), do

đó biên độ của thành phần k của bó sóng liên tục a[k(ω)] của chúng sẽ là giống nhau

Biểu thức a k ( )ω  lúc đó được tính như sau:

( ) ( ) 1/ 2 ( ) 1

2

ref ref

a k ω  = ω− S ω   k −

d

(2.2.4),((2.2.4) được suy từ (2.2.3) và (2.2.2)), với S ref ( )ω và d ref ( )k lần lượt là cường độ HHG

và lưỡng cực chuyển tiếp của nguyên tử tham chiếu Chú ý rằng do hàm sóng nguyên tử Ar

có tính đối xứng cầu nên không cần định phương Điều này giải thích cho việc không có thừa số phụ thuộc vào góc θ trong biểu thức (2.2.4)

Đối với các nguyên tử mà ta chưa biết đó là nguyên tử gì, thì a(k) có thể được xác định bằng

lý thuyết Lewenstein, trường hợp phân tử chưa biết thì ta cũng có công thức xác định a(k) nhờ vào lý thuyết MO-ADK

Đối với tỷ lệ ion hóa N(θ) và cường độ sóng hài S(ω,θ) thường được xác định từ thực

nghiệm

Với những số liệu trên, ta có thể tính được giá trị của momen lưỡng cực chuyển tiếp

ứng với tần số ω, và góc θ, theo công thức (2.2.3) như sau:

( , ) ( ) ref( ) ( , ) ref( )

d k θ =N− θ d k S ω θ S ω

Để phá dấu giá trị tuyệt đối d k( ),θ

trong biểu thức (2.2.5), tham khảo trong công trình [11], ở đó có đưa ra vấn đề thay đổi pha của HHG: pha sóng hài cao sẽ thay đổi một lượng

π tại những điểm có cường độ cực tiểu trong miền plateau Vậy lưỡng cực chuyển tiếp sẽ đổi dấu khi giá trị tuyệt đối (2.2.5) đi qua giá trị nhỏ nhất

Từ kết quả lưỡng cực chuyển tiếp, ta viết lại công thức (2.2.2) trong dạng thức hai chiều - nhận được hai thành phần song song và vuông góc với vectơ phân cực của laser như sau:

Từ hai biểu thức (2.2.6) và (2.2.7), hàm sóng ψg (x,y) mô tả trạng thái điện tử lớp ngoài cùng được cho bởi