NGHIÊN CỨU PHƯƠNG PHÁP CHẾ TẠO ĐỒNG VỊ 99mTc TỪ BIA MoO3 NHỜ NGUỒN NEUTRON ĐỒNG VỊ Am-Be

Vì 99mTc là một đồng vị phóng xạ quan trọng, được sử dụng rộng rãi nhất trong các ca chẩn đoán y học hiện nay nên chúng tôi thực hiện đề tài này nhằm tìm hiểu qui trình chế tạo 99mTc nga

NGUYỄN THỊ MINH CHÂU

NGHIÊN CỨU PHƯƠNG PHÁP CHẾ TẠO

NGUỒN NEUTRON ĐỒNG VỊ Am-Be

Chuyên ngành: Vật Lý Nguyên Tử, Hạt Nhân và Năng Lượng Cao

Mã số: 60 44 05

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC

PGS TS CHÂU VĂN TẠO

TP HỒ CHÍ MINH-2011

LỜI CẢM ƠN

Để có thể hoàn thiện được đề tài này, tôi xin chân thành gửi lời cảm ơn đến

PGS.TS Châu Văn Tạo, người thầy đã tận tình chỉ bảo và định hướng cho tôi trong

suốt quá trình nghiên cứu và hoàn thành đề tài Thầy đã luôn dõi theo quá trình thực

hiện đề tài của tôi và đã cho tôi những ý kiến bổ ích giúp tôi giải quyết được những

khó khăn, vướng mắc trong quá trình thực hiện đề tài

Xin cám ơn đến TS Huỳnh Trúc Phương cùng các Thầy Cô trong Hội đồng

chấm luận văn đã đọc và góp ý giúp cho luận văn của tôi được hoàn thiện hơn

Xin chân thành gửi lời cám ơn đến Th.S Dương Văn Đông - Giám đốc trung

tâm nghiên cứu và điều chế đồng vị phóng xạ đã cung cấp tài liệu và giúp đỡ tôi

trong việc tìm hiểu các phương pháp tách chiết

Xin gửi lời cám ơn đến các Thầy Cô đã trang bị cho tôi những kiến thức

chuyên ngành cũng như sự chỉ bảo của các Thầy Cô trong suốt quá trình học tập

Tôi xin cảm ơn Bạn Bè đã động viên và giúp đỡ tôi trong suốt quá trình học

tập và thực hiện đề tài

Cuối cùng con xin cảm ơn Ba, Mẹ đã luôn bên cạnh và động viên con trong

công việc cũng như trong cuộc sống

NGUYỄN THỊ MINH CHÂU

MỤC LỤC

Trang

Danh mục các bảng i

Danh mục các hình vẽ ii

Mở đầu 1

Chương 1: TỔNG QUAN 3

1.1 Giới thiệu về sản xuất đồng vị phóng xạ 3

1.2 Tình hình sử dụng và sản xuất 99Mo hiện nay 5

1.3 Các phương pháp sản xuất 99Mo 6

1.3.1 Chế tạo 99Mo theo phương pháp phân hạch 235U 7

1.3.2 Chế tạo 99Mo theo phương pháp kích hoạt neutron 9

1.3.3 Các phương pháp khác 10

1.4 Các phương pháp tách chiết 99mTc 12

1.4.1 Phương pháp chiết cột 12

1.4.2 Phương pháp chiết dung môi 14

1.4.3 Phương pháp chiết thăng hoa 14

1.5 Ứng dụng của 99mTc trong y học hạt nhân 16

Chương 2: CHẾ TẠO 99 Mo THEO PHƯƠNG PHÁP KÍCH HOẠT NEUTRON 18

2.1 Nguyên liệu 18

2.2 Các loại nguồn neutron 19

2.2.1 Nguồn neutron đồng vị 19

2.2.2 Máy phát neutron 19

2.2.3 Lò phản ứng hạt nhân 20

2.3 Các phương pháp chiếu xạ 20

2.3.1 Container chiếu xạ 20

2.3.2 Các phương pháp chiếu xạ 21

2.3.3 Chiếu xạ 22

2.4 Quá trình phân rã phóng xạ - Hoạt độ phóng xạ 25

2.4.1 Quá trình phân rã phóng xạ 25

2.4.2 Hoạt độ phóng xạ 28

2.4.3 Hoạt độ của 99Mo và 99mTc theo lý thuyết 31

2.4.4 Hoạt độ 99Mo và 99mTc theo thực nghiệm 35

Chương 3: THỰC NGHIỆM 37

3.1 Giới thiệu thiết bị thí nghiệm 37

3.1.1 Thiết bị chuẩn bị mẫu 37

3.1.2 Thiết bị chiếu mẫu - nguồn neutron 38

3.1.3 Thiết bị đo 40

3.1.4 Dụng cụ tách chiết 40

3.2 Thực nghiệm xác định đường cong hiệu suất theo năng lượng gamma 41

3.2.1 Đối với mẫu có dạng hình trụ 41

3.2.2 Đối với mẫu có dạng hình lá (tấm) 42

3.3 Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhiệt và trên nhiệt 44

3.4 Thực nghiệm chế tạo đồng vị 99mTc nhờ nguồn neutron đồng vị Am-Be 45

3.4.1 Chuẩn bị mẫu và chiếu mẫu 45

3.4.2 Đo hoạt độ phóng xạ 46

Kết luận 52

Danh mục các công trình 53

Tài liệu tham khảo 54

Phụ lục 55

4  Bảng 3.1: Bảng số liệu của mẫu chuẩn IAEA – 375  41 

5  Bảng 3.2: Hiệu suất của detector đối với mẫu hình học tấm  43 

6  Bảng 3.3: Thông lượng neutron nhiệt và trên nhiệt của nguồn

Am-Be 

45 

7  Bảng 3.4: Thời gian chiếu và khối lượng của các nhóm mẫu  45 

9  Bảng 3.6: Diện tích đỉnh năng lượng quan tâm  47 

11 Bảng 3.8: Diện tích đỉnh 140,5keV của nhóm

99mTc ở lần chiết thứ

12 Bảng 3.9: Hoạt độ riêng của 99mTc ngay sau khi chiết lần 1 48

13 Bảng 3.10: Diện tích đỉnh 140,5keV của nhóm

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

1 Hình 1.1: Các con đường chế tạo 99Mo trong lò phản ứng 7

2 Hình 1.2: Các con đường chế tạo 99Mo/99mTc bởi máy gia tốc 11

3 Hình 1.3: Sơ đồ hệ thống máy phát đồng vị 99Mo/99mTc 13

4 Hình 2.1: Sự phân rã của bia chiếu xạ liên tục 21

6 Hình 2.3: Đồ thị hoạt độ phóng xạ của 99Mo theo thời gian chiếu 23

10 Hình 3.3: Cấu hình của nguồn Am-Be dùng kích hoạt neutron 39

12 Hình 3.5: Hệ phổ kế gamma với detector HPGe 40

14 Hình 3.7: Đường cong hiệu suất đối với mẫu hình học trụ 42

15 Hình 3.8: Đường biểu diễn hiệu suất theo năng lượng với mẫu

16  Hình 3.9: Phễu chiết tách 99mTc ra khỏi 99Mo  48 

17  Hình 3.10: Đường cong hoạt độ riêng của

99mTc chiết lần 1 theo khối lượng MoO3 

49 

18  Hình 3.11: Đường cong hoạt độ riêng của

99mTc chiết lần 2 theo khối lượng MoO3 

50

MỞ ĐẦU

Ngày nay, với sự phát triển không ngừng của khoa học kỹ thuật, đời sống con người ngày càng được cải thiện, các nhu cầu của con người ngày càng được nâng cao Một trong những nhu cầu quan trọng được đặt lên hàng đầu đó là nhu cầu

về sức khỏe Y tế phát triển, tuổi thọ con người được nâng cao so với trước đây Bên cạnh đó, dân số thế giới tăng nhanh, con người khai thác tài nguyên ngày một nhiều hơn, nhiều nhà máy công nghiệp mọc lên, một khối lượng lớn chất thải được thải ra môi trường Chính vì vậy, môi trường ngày càng bị ô nhiễm, nhiều loại bệnh mới xuất hiện, đặc biệt số người mắc bệnh ung thư ngày càng gia tăng Phát hiện ung thư sớm và chữa trị kịp thời là một yêu cầu đối với ngành y học nhằm kéo dài tuổi thọ của người bệnh Sự ra đời của y học hạt nhân góp phần vào việc phát hiện

và chữa trị một số bệnh nan y này

Y học hạt nhân là một nhánh của y học, nó sử dụng các đồng vị phóng xạ trong việc chẩn đoán chức năng ở các bộ phận đặc biệt của con người hoặc điều trị chúng Hầu hết trong các trường hợp, từ các thông tin thu được các bác sĩ sử dụng

để thực hiện một chẩn đoán nhanh, chính xác về căn bệnh của bệnh nhân Trong một số trường hợp khác, các đồng vị phóng xạ có thể được sử dụng để điều trị các

cơ quan bị bệnh hay các khối u Trong y học hạt nhân, để chẩn đoán chức năng của các cơ quan trong cơ thể, người ta sử dụng các chất đánh dấu đưa vào cơ thể bệnh nhân, những chất đánh dấu này phát gamma, đi qua cơ thể người bệnh và được ghi nhận bởi gamma camera Dựa vào hình ảnh thu được, các bác sĩ có thể chẩn đoán được căn bệnh của bệnh nhân Những chất đánh dấu thường là những đồng vị có thời gian bán rã ngắn kết hợp với các dược chất, trong đó các quá trình sinh lí cụ thể

đã được xem xét kỹ lưỡng

Trong số các đồng vị phóng xạ được sử dụng cho chẩn đoán thì 99mTc là một đồng vị được sử dụng rộng rãi nhất hiện nay Sở dĩ 99mTc được sử dụng rộng rãi như vậy vì 99mTc có nhiều ưu điểm như chu kỳ bán hủy 6,02 giờ đủ dài để tiến hành kiểm tra các quá trình trao đổi chất nhưng cũng đủ ngắn để giảm thiểu liều bức xạ cho bệnh nhân; nó phát gamma năng lượng thấp, thoát ra khỏi cơ thể bệnh nhân và

được ghi nhận bởi detector Với những ưu điểm trên, 99mTc đã trở thành một đồng vị được sử dụng ngày càng nhiều trong các ca chẩn đoán trong y học hạt nhân (chiếm khoảng 80% các ca chẩn đoán trong y học hạt nhân) Do nhu cầu sử dụng đồng vị này ngày càng tăng nên nguồn cung 99mTc hiện nay đang trở nên thiếu hụt

Vì 99mTc là một đồng vị phóng xạ quan trọng, được sử dụng rộng rãi nhất trong các ca chẩn đoán y học hiện nay nên chúng tôi thực hiện đề tài này nhằm tìm hiểu qui trình chế tạo 99mTc ngay tại bộ môn Vật Lý Hạt Nhân – nơi có nguồn neutron Am-Be không chỉ phục vụ cho công việc giảng dạy, học tập mà còn phục

vụ cho việc nghiên cứu

Chúng tôi thực hiện đề tài này trong ba chương:

Chương 1: Tổng quan Chương này chúng tôi giới thiệu tổng quát tình hình

sử dụng 99mTc và các phương pháp chế tạo đồng vị 99mTc hiện nay trên thế giới Chương 2: Chế tạo 99Mo theo phương pháp kích hoạt neutron: trình bày các bước chế tạo 99Mo theo phương pháp kích hoạt neutron được sử dụng hiện nay Chương 3: Thực nghiệm Với những thiết bị hiện có tại bộ môn Vật Lý Hạt Nhân trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên, chúng tôi nghiên cứu phương pháp chế tạo đồng vị 99mTc, bước đầu xây dựng đường cong thực nghiệm biểu thị mối quan

hệ giữa hoạt độ riêng của 99mTc và khối lượng mẫu chiếu

Kết luận

Chương 1

TỔNG QUAN

1.1 Giới thiệu về sản xuất đồng vị phóng xạ

Trong tự nhiên có gần 300 hạt nhân gồm những nguyên tố khác nhau và các đồng vị của chúng Đồng vị hạt nhân là những hạt nhân có cùng số proton nhưng khác nhau về số neutron, nghĩa là chúng có cùng số Z nhưng khác nhau về số khối

A Các đồng vị không bền phân rã bằng cách phát α , β hay bức xạ γ , một số nhân nặng có thể phân rã bằng cách phân hạch Hầu hết những đồng vị phóng xạ tìm thấy trong tự nhiên nằm ở một trong bốn chuỗi phóng xạ cho ở bảng 1.1

Các nhân trong chuỗi phóng xạ phân rã để biến thành hạt nhân khác bằng cách phát

α, β cho đến khi đạt được trạng thái bền Do đặc tính bức xạ của các đồng vị phóng xạ cũng như năng lượng phát ra của bức xạ mà chúng được ứng dụng trong các lĩnh vực: công nghiệp, nông nghiệp, nghiên cứu cũng như trong y học Các đồng vị phóng xạ trong tự nhiên thường là những nguyên tố nặng, có rất ít các nguyên tố nhẹ như K40

19 , Rb87

37 , V50

23 ,…Nhưng các nhân phóng xạ nhẹ cũng có thể được tạo ra bằng cách cung cấp cho nó một năng lượng dư (excess energy) bằng cách chiếu xạ các nguyên tố đó bởi neutron trong lò phản ứng hay hạt tích điện như proton, deuteron, alpha bằng máy gia tốc

Sản xuất đồng vị phóng xạ phục vụ cho các ngành khác nhau của nền kinh tế

là một chương trình hạt nhân quan trọng của một quốc gia Các đồng vị phóng xạ có

thể được sản xuất bằng phản ứng hạt nhân của nguyên tố bia với neutron trong lò phản ứng hoặc trong cyclotron Để thu được đồng vị phóng xạ thích hợp cho việc sử dụng, người ta đòi hỏi phải có một quá trình xử lí kĩ càng cho mọi trường hợp Các thông số kĩ thuật của sản phẩm cuối cùng và các thủ tục kiểm tra để đảm bảo chất lượng sản phẩm cũng là một phần thiết yếu của chương trình sản xuất đồng vị phóng xạ

Hai nguồn tạo đồng vị phóng xạ nhân tạo chính hiện nay là máy gia tốc và lò phản ứng Trong đó, đồng vị phóng xạ được tạo ra bởi lò phản ứng chiếm chủ yếu

Lò phản ứng cung cấp một thể tích lớn cho bia chiếu xạ và có thể chiếu xạ đồng thời nhiều mẫu Do đó, lò phản ứng có tính kinh tế cho việc sản xuất và có khả năng sản xuất nhiều loại đồng vị phóng xạ Sản xuất đồng vị phóng xạ bởi máy gia tốc chiếm một tỉ lệ nhỏ trong tổng số các đồng vị phóng xạ được sử dụng Máy gia tốc thường được dùng để sản xuất những đồng vị phóng xạ không thể sản xuất được bởi

lò phản ứng hoặc những đồng vị phóng xạ có thuộc tính đặc biệt

Chương trình sản xuất đồng vị phóng xạ bao gồm nhiều hoạt động liên quan mật thiết với nhau như chế tạo bia, chiếu xạ bia trong lò hay trong máy gia tốc, vận chuyển bia chiếu xạ đến phòng thí nghiệm phóng xạ, chế biến hóa phóng xạ hay đóng gói nguồn kín, kiểm tra chất lượng và vận chuyển tới người sử dụng cuối cùng Mỗi một bước đều đòi hỏi các chuyên gia từ những ngành tương ứng, đòi hỏi phòng thí nghiệm phải được trang bị các thiết bị để xử lí phóng xạ và các cơ sở hạ tầng phụ trợ khác Việc sản xuất đồng vị phóng xạ bắt đầu với một qui mô đáng kể

ở một số nước vận hành lò nghiên cứu từ những năm 1950

Trước đây, cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế IAEA đã từng biên soạn một tài liệu hướng dẫn về việc sản xuất 15 đồng vị phóng xạ và nó được phát hành năm 1966 Sau đó, với sự tăng trưởng nhanh chóng trong việc xây dựng các lò nghiên cứu mới và sự gia tăng tương ứng trong việc sản xuất và sử dụng đồng vị phóng xạ, IAEA đã biên soạn lại và phát hành một tài liệu hướng dẫn công phu và toàn diện hơn vào năm 1971, tài liệu này hướng dẫn việc sản xuất 25 đồng vị phóng

xạ trong lò phản ứng và 8 đồng vị phóng xạ được sản xuất bởi máy gia tốc Cả hai

tài liệu hướng dẫn này đều là nguồn tài liệu tham khảo hữu ích cho các nhà khoa học làm việc trong lĩnh vực sản xuất đồng vị phóng xạ trên thế giới Trong đó, tài liệu phát hành năm 1971 được xuất bản khá nhiều lần Với sự phát triển việc sản xuất đồng vị phóng xạ diễn ra ngay sau đó (từ 1971) thì việc xuất bản một tài liệu cập nhật đã được xem xét trong cuộc họp năm 1998 Hội nghị thấy rằng việc cập nhật tất cả các đối tượng trong hướng dẫn năm 1971 có thể không phù hợp với tình hình thực tế do những phát triển mới đã diễn ra từ sau đó nên một tài liệu đã được biên soạn lại và được phát hành vào năm 2003 Tài liệu hướng dẫn này chỉ tập trung vào các đồng vị sản xuất trong lò, nó chứa các thủ tục cho việc sản xuất 48 đồng vị phóng xạ quan trọng trong lò Đây là những đóng góp của các nhà sản xuất đồng vị phóng xạ lớn từ các vùng khác nhau của thế giới trên cơ sở kinh nghiệm thực tế của

họ Trong trường hợp các đồng vị phóng xạ được sử dụng rộng rãi như I-131, P-32, Mo-99, các thủ tục cho việc sản xuất được đóng góp từ nhiều trung tâm khác nhau

1.2 Tình hình sử dụng và sản xuất 99 Mo hiện nay

Hơn 10.000 bệnh viện trên khắp thế giới sử dụng đồng vị phóng xạ trong y học, và khoảng 90% các ca là cho chẩn đoán Với những ưu điểm nổi bật của mình, 99mTc là đồng vị phóng xạ được sử dụng phổ biến nhất hiện nay với 30 triệu ca mỗi năm, chiếm khoảng 80% các ca chẩn đoán trong y học hạt nhân trên thế giới

Ở một số nước phát triển (chiếm 26% dân số thế giới) tần số chẩn đoán y học hạt nhân là 1,9 % /năm Ở Hoa Kỳ, có khoảng 18 triệu ca trong 1 năm trong số 305 triệu người, và ở Europe khoảng 10 triệu ca trong số 500 triệu người Ở Australia có khoảng 560.000 ca trong 1 năm trong số 21 triệu người,… Nhu cầu của thế giới hiện nay ước tính khoảng 10.000 Ci/tuần (6 ngày) Người ta dự đoán rằng nhu cầu sẽ tăng vài phần trăm mỗi năm [3]

Việc cung ứng 99Mo hiện nay được tiến hành chủ yếu bởi những nhà sản xuất lớn như MDS Nordion, Convidien, IRE, NTP Tuy nhiên, do nhu cầu sử dụng ngày càng tăng cao làm cho khả năng cung ứng đồng vị này hiện đang bị thiếu hụt nghiêm trọng Do đó, người ta đưa ra nhiều phương pháp mới để chế tạo đồng vị này nhằm khắc phục tình trạng thiếu hụt

Ở Việt Nam hiện nay người ta không chế tạo đồng vị 99Mo mà nhập nguồn

99Mo phân hạch từ các nước khác, sau đó sản xuất các máy phát đồng vị 99Mo/99mTc

và cung ứng cho các bệnh viện

1.3 Các phương pháp sản xuất 99 Mo

Có nhiều cách khác nhau để chế tạo 99Mo như sử dụng phương pháp kích hoạt neutron, phương pháp phân hạch hạt nhân,…Các nguồn tạo đồng vị 99Mo chủ yếu hiện nay là từ các lò nghiên cứu Bằng cách sử dụng phản ứng (n,γ) với bia molybden có chứa đồng vị 98Mo Chế tạo 99Mo theo phương pháp này tuy giá cả không đắt nhưng hoạt độ riêng của 99Mo không cao Hoặc chế tạo 99Mo bởi phân hạch 235U, chế tạo theo phương pháp này tuy đắt hơn nhưng hoạt độ riêng 99Mo cao Các phương pháp chế tạo 99Mo chủ yếu hiện nay được tóm tắt ở hình 1.1 Yêu cầu

kĩ thuật cho việc sản xuất 99Mo bằng phương pháp kích hoạt dùng phản ứng (n,γ)thì đơn giản hơn và nằm trong khả năng của hầu hết các nước đang phát triển có lò nghiên cứu hoạt động Còn trong phương pháp phân hạch, yêu cầu kĩ thuật và thiết

bị (cơ sở hạ tầng) phức tạp hơn, và có thể chỉ thực hiện được ở các nước có nền công nghệ hạt nhân tiên tiến

Hình 1.1 Các con đường chế tạo 99Mo trong lò phản ứng

1.3.1 Chế tạo 99 Mo theo phương pháp phân hạch 235 U

Phân hạch hạt nhân là một phương pháp sản xuất đồng vị khá phổ biến dựa trên nguyên tắc phá vỡ hạt nhân nặng thành hạt nhân có số khối nhỏ hơn Hầu như nguồn cung cấp 99Mo trên thế giới hiện nay được tạo ra bởi sự phân hạch hạt nhân

235U Khi 235U bắt neutron, phản ứng phân hạch có thể xảy ra như sau:

2nSnMo

3nY I97 137

102 131

99Mo/99mTc

Hai loại bia được sử dụng cho việc sản xuất 99Mo phân hạch hiện nay là bia uranium có độ giàu cao (HEU) chứa hơn 90% khối lượng 235U và bia uranium có độ giàu thấp (LEU) chứa ít hơn 20% khối lượng 235U [6] Hiện tại, hầu hết bia được sử dụng cho việc sản xuất 99Mo là bia HEU Việc chiếu xạ bia uranium làm giàu được

Sản xuất 99Mo trong lò phản ứng

molybden

Bia uranium có độ giàu cao (HEU)

Bia uranium có độ giàu thấp (LEU)

Bia molybden tự nhiên Bia molybden được làm giàu 98Mo

thực hiện ở các vị trí chiếu xạ trong vùng hoạt của lò phản ứng Sau khi chiếu xạ, các bia này được để rã cho đến sau 24 giờ để giảm gamma tức thời và các sản phẩm phân hạch có thời gian sống ngắn

1.3.1.1 Bia uranium có độ giàu cao (HEU)

Ngày nay, việc sản xuất 99Mo chủ yếu bằng cách sử dụng bia HEU Sử dụng bia HEU cho hoạt độ riêng cao Các lò phản ứng hạt nhân được sử dụng để sản xuất hơn 40 sản phẩm kích hoạt và 5 sản phẩm quan trọng trong y học hạt nhân là 131I,

133Xe, 89Sr, 90Y, 99Mo Hiện nay, 131I, 133Xe là các sản phẩm được tạo ra cùng với

99Mo với phương pháp hòa tan kiềm

Bia sau khi chiếu xạ có hoạt độ cao, các bức xạ gamma cao phát ra từ bia, và quá trình của nó rất phức tạp Có hai cách để tách 99Mo từ bia uranium chiếu xạ đó

là quy trình kiềm và quy trình axit Hầu hết các nhà sản xuất lớn sử dụng cách thứ nhất vì nó thích hợp cho bia có chứa nhôm và cho phép sản xuất sản phẩm phụ là

131I Quy trình xử lí bia được tiến hành trong các hot cell (lớp bảo vệ tương đương 200-250mm chì [5]) Ở đó, bia được hòa tan với dung dịch NaOH,molybden được tách ra, lọc sạch, kiểm tra chất lượng và đóng gói

Sau quy trình tách 99Mo, còn lại một lượng lớn 235U chứa trong bia và trở thành rác thải Theo nguyên lý, nó có thể phục hồi và tái sử dụng nhưng người ta cho rằng việc mua HEU sạch lại rẻ hơn vì vậy con đường tái chế nhiên liệu này thì khó thực hiện

Trong việc tách molybden và thu được 99mTc sạch, có các chất bẩn phóng xạ

là 131I và 103Ru và nồng độ của nó không được vượt quá 50ppm Ngày nay, nồng độ của 131I và 103Ru có trong technetium được tách ra ít hơn 3ppm và 0,2ppm [6]

Ưu điểm của phương pháp này là hoạt độ riêng của 99Mo khá cao (cỡ

104 Ci/g) Đó chính là nguồn cung cấp đồng vị 99Mo quan trọng nhất trên thế giới hiện nay Tuy nhiên phương pháp này yêu cầu kỹ thuật rất cao, bố trí phức tạp, tốn kém Bên cạnh đó, phương pháp này tạo ra lượng lớn chất thải phóng xạ nên chi phí

xử lý rác thải rất lớn

1.3.1.2 Bia uranium có độ giàu thấp (LEU)

Mặc dù sử dụng bia HEU cho hoạt độ riêng cao hơn nhưng để giảm thiểu mối lo ngại về vũ khí hạt nhân, thế giới đang nỗ lực trong việc sử dụng bia LEU thay cho bia HEU Nhưng mỗi nhà sản xuất 99mTc đều có một quy trình sản xuất riêng do đó nếu sử dụng bia LEU thay cho HEU thì các quy trình chế tạo 99Mo sạch cũng cần phải sửa đổi lại Công việc này trở nên khó khăn và tốn rất nhiều thời gian

Bản chất cạnh tranh cao của kinh doanh và các quy định nghiêm ngặt về quản lí việc sản xuất thuốc làm cho các nhà sản xuất không muốn thay đổi quy trình của họ Vì vậy, muốn thay thế bia HEU thành bia LEU trong việc sản xuất 99Mo thì phải sửa đổi ít nhất quy trình sản xuất đã được sử dụng rộng rãi và có khả năng hữu dụng nhất

Để đạt lượng 99Mo tương đương, các bia LEU phải chứa 5 đến 6 lần uranium như các bia HEU mà họ thay thế Thay LEU cho HEU trong hầu hết các trường hợp

sẽ đòi hỏi việc thay đổi thiết kế bia và các quá trình hóa học Ba thách thức lớn đã được xác định: sửa đổi thiết kế bia và quá trình xử lí bia nên thay đổi ít nhất có thể, đảm bảo sản lượng 99Mo cao và sạch, hạn chế bất lợi kinh tế

1.3.2 Chế tạo 99Mo theo phương pháp kích hoạt neutron

Kích hoạt neutron cho bia molybden tự nhiên nhìn chung là phương pháp ít phức tạp nhất để sản xuất 99mTc Tuy nhiên trong hầu hết các máy phát đồng vị thương mại, hạn chế của phương pháp này là cho hoạt độ riêng thấp Điều này đã làm cho các nhà sản xuất lựa chọn phương pháp phân hạch hạt nhân mặc dù nó bất lợi ở chỗ là giá thành đắt hơn và đòi hỏi một chiến lược quản lí chất thải phức tạp hơn Chính vì vậy, hầu như toàn bộ 99mTc hiện nay được sử dụng cho các ca chẩn đoán y học đều được chiết từ các máy phát đồng vị 99Mo/99mTc có hoạt độ riêng

99Mo cao Việc sản xuất các máy phát đồng vị này được điều khiển bởi một số nước

có cơ sở hạ tầng hạt nhân tiên tiến và có khả năng chiết 99Mo sạch từ sản phẩm phân hạch của 235U Mặc dù phương pháp chế tạo này chiếm đa số trong thương mại nhưng kỹ thuật này đắt và là mối nguy hiểm tiềm tàng đến môi trường nếu như

không quản lí thích hợp Tạo ra 99Mo bằng cách kích hoạt neutron trực tiếp lên molybden là phương pháp chế tạo 99Mo đơn giản nhất Sản xuất theo phương pháp này, 99mTc được sản xuất ra chỉ có thể cung cấp ngay tức thời cho các bệnh viện xung quanh Gần đây, sự thay đổi công nghệ đã được phát triển với 99Mo được tạo thành do kích hoạt neutron sẽ kết hợp trong dạng gel rắn của zirconium hay titanium molybdate Sử dụng công nghệ này, 99mTc có thể được sản xuất trong các

cơ sở y học hạt nhân một cách dễ dàng Nó cũng tiện lợi như các máy phát đồng vị phóng xạ sử dụng 99Mo phân hạch (99Mo chế tạo theo con đường phân hạch 235U)

Vật liệu bia thích hợp nhất cho việc sản xuất 99Mo có hoạt độ riêng thấp là MoO3, kích hoạt neutron xảy ra qua phản ứng 98Mo(n,γ)99Mo Bia được sử dụng phổ biến nhất là molybden tự nhiên MoO3 (trong đó đồng vị 98Mo chiếm 24,13%)

Mặc dù phương pháp này có hạn chế là hoạt độ riêng thấp nhưng với qui trình sản xuất đơn giản không đòi hỏi kĩ thuật cao và cơ sở hạ tầng phức tạp, nó vẫn đặc biệt thích hợp ở những nước đang phát triển có lò nghiên cứu hoạt động

Trong phương pháp chế tạo 99Mo bằng phản ứng (n,γ), để thu được hoạt độ

99Mo cao hơn người ta có thể sử dụng bia MoO3 được làm giàu 98Mo

Nguồn neutron chủ yếu phục vụ cho việc sản xuất 99Mo hiện nay là lò phản ứng Ngoài ra người ta còn có thể sử dụng máy phát neutron

1.3.3 Các phương pháp khác [8]

Hiện nay, các nhà khoa học đang nghiên cứu và đưa ra các phương pháp sản xuất đồng vị 99mTc mới, đánh giá tiềm năng của mỗi phương pháp nhằm khắc phục tình trạng thiếu hụt 99mTc trên thế giới cũng như giảm bớt sự phụ thuộc vào việc sử dụng uranium làm bia chiếu xạ Một số phương pháp chế tạo 99Mo hay 99mTc mới đang được nghiên cứu trong thời gian gần đây đó là nhờ vào máy gia tốc Các con đường chế tạo 99Mo hay 99mTc trong máy gia tốc được tóm tắt trong hình 1.2

Hình 1.2 Các con đường chế tạo 99Mo/99mTc bởi máy gia tốc

Với kỹ thuật sản xuất dựa trên cơ sở máy gia tốc, 99Mo hoặc 99mTc có thể được sản xuất trực tiếp thông qua sự tương tác của các hạt năng lượng cao với vật liệu bia Trong một số kỹ thuật máy gia tốc khác, các hạt mang điện sơ cấp (electron, proton, deuteron,…) được tăng tốc và được sử dụng để tạo ra các hạt thứ cấp (photon, neutron), sau đó những hạt này tương tác với hạt nhân bia để tạo ra 99Mo hay 99mTc

99Mo/99mTc có thể được chế tạo qua một số phản ứng sau:

 Phản ứng 100Mo(p,2n)99mTc: sản xuất 99mTc theo phản ứng này, hạt proton được gia tốc sẽ đập vào bia 100Mo tạo ra 99mTc và hai neutron Như vậy, 99mTc được tạo ra

Sản xuất

99m Tc qua phản ứng (p,2n) Bia 235 U

Bia 238U Bia 98Mo

Bia 100 Mo

Bia 100Mo

Bia bức xạ hãm

Sản xuất

99 Mo qua phản ứng (n,f)

Sản xuất

99 Mo qua phản ứng (γ,f)

Sản xuất

99 Mo qua phản ứng (γ,n)

Sản xuất

99 Mo qua phản ứng (n,2n)

trực tiếp cho việc sử dụng và chỉ cung ứng tại chỗ do thời gian sống của 99mTc thấp

 Phản ứng Mo238U(γ, )99 : phân hạch quang học 238U được gây ra bởi các gamma năng lượng cao, những gamma này được tạo ra thông qua bức xạ hãm của electron năng lượng cao sinh ra trong máy gia tốc Quá trình của bia chiếu xạ tương tự như phương pháp phân hạch trong lò phản ứng

 Phản ứng 100Mo(γ,n)99Mo: Đồng vị 99Mo có thể được tạo ra do photon bắn vào bia 100Mo được làm giàu

 Phản ứng 100Mo(n,2n)99Mo: neutron năng lượng cao được tạo ra bởi việc bắn phá của deuteron lên bia cacbon tự nhiên Sau đó, neutron này sẽ được bắn vào bia

100Mo được làm giàu để tạo ra 99Mo

 Phản ứng Mo235U(n, )99 : theo cách này, neutron được tạo ra bởi sự phá vỡ hạt nhân do proton năng lượng cao đập vào bia kim loại nặng Những neutron được sử dụng cho sự phân hạch hạt nhân uranium có trong bia tương tự như trong lò phản ứng

Và trong những phương pháp trên thì chế tạo trực tiếp 99mTc trong cyclotron, chế tạo 99Mo bằng phương pháp phân hạch quang học238U(γ, )99Mohay phản ứng

99Mo đó là phương pháp chiết cột, chiết dung môi và chiết thăng hoa

1.4.1 Phương pháp chiết cột

Phương pháp chiết cột là phương pháp được sử dụng chủ yếu trong các máy phát đồng vị 99Mo/99mTc hiện nay Một máy phát đồng vị sử dụng phương pháp này gồm cột bằng thủy tinh được chứa đầy chất hấp thụ như oxit nhôm hoặc chất nhựa trao đổi ion bao quanh hạt nhân mẹ 99Mo Cả 99Mo và 99mTc đều được kết hợp với

nhôm dưới dạng ion molybdate ( 2

4

99MoO ) và ion pertechnetate (99mTcO ) Ở đây, 4

có một sự khác nhau đáng kể về ái lực giữa 2

Máy phát đồng vị 99Mo/99mTc được sản xuất để ứng dụng trên toàn thế giới

có một hệ thống tinh vi để gạn lọc an toàn hạt nhân phóng xạ con Cột của máy phát được che chắn cẩn thận bởi chì, và toàn bộ hệ thống phải được che chắn đầy đủ để làm giảm bớt sự nhiễm bức xạ lên thao tác viên ở mức độ cho phép Hình 1.3 cho thấy sơ đồ hệ thống máy phát đồng vị 99Mo/99mTc

Hình 1.3 Sơ đồ hệ thống máy phát đồng vị 99Mo/99mTc

Phương pháp này được sử dụng để chiết 99mTc từ 99Mo phân hạch Nó có ưu điểm là các máy phát đồng vị có thể xách tay được và được vận hành đơn giản, hiệu suất chiết cao Tuy nhiên, nó có nhược điểm là qui trình xử lí sản phẩm phân hạch

Chân không

Chì

99Mo được nạp lên cột nhôm

Nước muối sinh lí

phức tạp và tốn kém, đòi hỏi phải có sự đầu tư lớn và giá thành sản phẩm cao

1.4.2 Phương pháp chiết dung môi

Phương pháp này được sử dụng dựa trên sự khác nhau về khả năng tan của

4

99MoO nằm ở phía dưới sẽ được tách ra và dùng lại, còn lớp MEK ở phía trên có chứa 99mTcO4 được đổ qua cột nhỏ chứa Al2O3 để làm sạch rồi được làm bay hơi ở nhiệt độ tương đối thấp (440C - 550C) cho đến khô Sau khi MEK đã bay hơi hết, còn lại 99mTc được hòa tan trong nước muối sinh lí NaCl và được lọc qua màng để loại bỏ tạp chất

Phương pháp này được sử dụng để chiết 99mTc từ 99Mo có hoạt độ riêng thấp

Nó có ưu điểm là rẻ, thiết bị đơn giản, hiệu suất chiết cao và sử dụng được ở các nước đang phát triển Tuy nhiên nó có nhược điểm là yêu cầu huấn luyện nhân viên cao, dễ gây cháy do việc dùng MEK

1.4.3 Phương pháp chiết thăng hoa

Phương pháp này được sử dụng dựa trên sự khác nhau về nhiệt độ thăng hoa của Tc2O7 và MoO3 trong máy phát đồng vị thăng hoa 99MoO3 được nạp lên ống thẳng đứng, cho một dòng oxi đi qua một ống và ống được đun nóng đến nhiệt độ thích hợp Khi đó 99mTc bay hơi và hơi đi qua một bộ lọc để loại bỏ MoO3 bị cuốn theo 99mTc ở dạng Tc2O7 tách ra khỏi MoO3 nóng chảy và ngưng tụ trên bề mặt lạnh sau đó được rửa giải trong nước muối sinh lí và vô trùng Quá trình trên mất khoảng 60 phút

Một máy phát đồng vị thăng hoa khác trong đó NaMoO4 được sử dụng là sản phẩm ban đầu Máy phát bao gồm một ống liên kết với một đĩa thủy tinh để nhận mẫu và có các thiết bị làm nóng xung quanh Một luồng khí đi xuyên qua ống và sản phẩm thăng hoa được bám trên bề mặt lạnh ở lối ra hoặc đi vào một lọ chứa, ở

đó nó có thể được rửa giải trong điều kiện vô trùng

Hiệu suất chiết của máy phát đồng vị thăng hoa thấp, khoảng 25-30% và cần phải điều chỉnh cẩn thận nhiệt độ cần thiết để duy trì hiệu suất tương ứng Sự phân tách 99mTc từ bột MoO3 đã từng được thực hiện với hiệu suất cao hơn 80% khi nung hơn 30 phút với nhiệt độ 8000C trong không khí

Ưu điểm của phương pháp này là rẻ, được sử dụng để chiết 99Mo có hoạt độ riêng thấp, độ sạch hóa học cao, không yêu cầu xử lí hóa học gì thêm Tuy nhiên nó

có nhược điểm là hiệu suất chiết thấp, không tiện lợi khi dùng trong bệnh viện

Tùy vào phương pháp chế tạo 99Mo bằng con đường phân hạch hạt nhân hay kích hoạt neutron mà người ta lựa chọn phương pháp chiết tương ứng và mỗi phương pháp chiết đều có ưu nhược đỉểm riêng của nó Bảng 1.2 so sánh ưu, nhược điểm của mỗi phương pháp

Bảng 1.2 So sánh các dạng khác nhau của máy phát đồng vị 99Mo/99mTc

1.5 Ứng dụng của 99m Tc trong y học hạt nhân

99Mo sau khi được tạo thành sẽ tiếp tục phân rã beta để tạo ra đồng vị 99mTc

và đồng vị này có nhiều ứng dụng trong y học hạt nhân đặc biệt là trong chẩn đoán hình ảnh Nó được sử dụng rộng rãi như vậy vì nó có các ưu điểm nổi bật sau:

 99mTc có chu kỳ bán hủy 6,02T  giờ đủ dài để kiểm tra các quá trình trao đổi chất và đủ ngắn nên chỉ sau 24 giờ lượng 99mTc được tiêm vào

cơ thể bệnh nhân đã phân rã hơn 90%, do đó ít ảnh hưởng tới cơ thể bệnh nhân

Máy phát đồng vị dạng cột Máy phát đồng

vị thăng hoa

Máy phát chiết dung môi

99Mo lấy từ phân hạch

99Mo từ bia làm giàu Vận hành máy Đơn giản Đơn giản Phức tạp Phức tạp

Không chất mang Có chất mang Có chất mang Thải xạ liên

 99mTc khi phân rã, nó phát ra gamma và electron năng lượng thấp Vì không phát β năng lượng cao nên giảm liều chiếu cho bệnh nhân

 99mTc phát ra gamma năng lượng thấp (140,5 keV), đi qua cơ thể bệnh nhân và được phát hiện chính xác bởi gamma camera

 Việc chế tạo ra máy phát đồng vị 99Mo/99mTc rẻ

Ngoài ra, 99mTc còn dễ dàng kết hợp với một số dược chất tạo thành dược chất phóng xạ

Với những ưu điểm đó nó thường được dùng để chụp chẩn đoán chức năng các cơ quan như não, cơ tim, tuyến giáp, phổi, gan, túi mật, thận, cột sống, máu và các khối u Khi 99mTc kết hợp với chất thiếc, nó có khả năng kết hợp với hồng cầu, do vậy nó được sử dụng để lập bản đồ các rối loạn trong hệ thống tuần hoàn Nó thường được dùng để phát hiện các chỗ bị chảy máu trong hệ tiêu hóa, các ion pyrophotphat với 99mTc bám vào canxi tích lũy trong cơ tim bị tổn thương do đó nó còn có thể sử dụng để chẩn đoán tổn thương sau khi bị nhồi máu cơ tim Chất keo của 99mTc chứa lưu huỳnh được lá lách lọc sạch, nên nó cũng có thể được sử dụng

để chiếu chụp cấu trúc của lá lách Để chẩn đoán sự tồn tại của các khối u trong cơ thể, 99mTc được kết hợp với các dược chất thích hợp tạo thành các dược chất phóng

xạ, các dược chất phóng xạ này sau khi được tiêm vào cơ thể sẽ tập trung vào các cơ quan hay mô mà ta quan tâm, sau đó dùng các thiết bị chụp chẩn đoán để tìm kiếm

và phát hiện các khối u Nơi nào ghi nhận được nhiều gamma phát ra, nơi đó có khối u tồn tại Kỹ thuật này hữu ích để phát hiện các chỗ ung thư khó phát hiện chẳng hạn những vùng liên quan tới ruột [11]

 Vật liệu bia chiếu xạ phải dễ tìm,

 Phải chịu được mọi thay đổi hóa học và vật lí (ổn định) trong suốt quá trình chiếu xạ,

 Mật độ của nhân bia mà ta quan tâm càng nhiều càng tốt,

 Bia sau khi chiếu xạ có thể được xử lí mà không cần có thêm sự chú ý đặc biệt nào,

 Nên sử dụng các bia có độ sạch hóa học cao để tránh sự tạo thành các hạt nhân phóng xạ không mong muốn hoặc bia sau khi chiếu xạ chứa các tạp chất phóng xạ có thể loại bỏ dễ dàng ra khỏi sản phẩm sau cùng,

 Vật liệu bia nên tồn tại ở dạng hóa học thích hợp để có thể dễ dàng cho quá trình xử lí chiếu xạ Bia ở dạng kim loại hay oxit luôn được ưa thích hơn

Dựa vào những đặc tính trên, để chế tạo đồng vị phóng xạ 99Mo người ta thường chọn vật liệu bia là molybden tự nhiên tồn tại ở dạng MoO3 Cả bia molybden tự nhiên và molybden được làm giàu 98Mo đều có thể được sử dụng Molybden tự nhiên gồm có bảy đồng vị bền nhưng khi kích hoạt bởi neutron thì chỉ có ba đồng vị molybden phóng xạ được tạo thành như bảng 2.1

Do lượng 93Mo và 101Mo tạo thành bé, 101Mo lại có chu kỳ bán rã ngắn nên chúng là các tạp chất không đáng kể trong việc chiết 99mTc

Để thu được 99Mo có hoạt độ riêng cao hơn người ta có thể sử dụng bia molybden được làm giàu 98Mo Tuy nhiên, cần phải chiếu xạ một khối lượng lớn bia

molybden tự nhiên vẫn mang tính kinh tế hơn so với việc sử dụng bia 98Mo được làm giàu mà trong các trường hợp chỉ có thể tăng hoạt độ riêng tối đa lên 4 lần

Bảng 2.1 Các đồng vị Mo và sản phẩm kích hoạt neutron

Đồng vị

Mo

Độ phổ cập của các đồng vị trong molybden tự nhiên (%)

Sản phẩm kích hoạt

Chu kỳ bán rã

2.2 Các loại nguồn neutron

Trong phương pháp kích hoạt neutron, nguồn neutron đóng một vai trò rất quan trọng Đặc trưng quan trọng nhất của nguồn neutron là thông lượng và năng lượng do nguồn phát ra Có hai loại nguồn neutron thường sử dụng cho phương pháp kích hoạt đó là nguồn neutron đồng vị và lò phản ứng

Ưu điểm của nguồn neutron đồng vị: nhỏ, chặt, dễ vận chuyển, ít tốn kém, hạn chế ảnh hưởng đến sức khỏe và có thông lượng neutron ổn định Nguồn này rất

thích hợp cho việc huấn luyện sinh viên ở các trường đại học Còn nhược điểm của

nó là thông lượng neutron thấp (khoảng 107 – 109 n.cm-2.s-1) nên chỉ giới hạn trong việc kích hoạt các nguyên tố có tiết diện phản ứng với neutron nhiệt cao

2.2.2 Máy phát neutron [1]

Máy phát neutron được phát triển dựa trên nguyên tắc các máy gia tốc thẳng Phần lớn máy phát neutron làm việc theo nguyên tắc sau: bằng phương pháp thích hợp (phần lớn là phương pháp dao động tần số cao) người ta làm cho Deuterium

(D) bị ion hóa Những ion này lại được gia tốc trong một máy gia tốc nhiều cấp với động năng khoảng 100 – 150 keV, sau đó đập vào bia chất rắn, phần lớn được làm

bằng miếng Titan có hấp thụ Tritium (T) Phản ứng hạt nhân xảy ra là:

HenH

2

1 0

3 1

2

1    Phản ứng sinh ra neutron đơn năng với năng lượng 14 MeV Sản lượng neutron sinh ra khoảng 1011 – 1012 n.s-1 tương đương với thông lượng neutron nhanh khoảng 109 – 1010 n.cm-2.s-1

2.2.3 Lò phản ứng hạt nhân

Các lò phản ứng có khả năng kích hoạt mạnh nhất, tùy theo cách cấu tạo mà chúng có thể cung cấp các thông lượng neutron không đổi Phần lớn lò phản ứng cho thông lượng neutron từ 1011 – 1012 n.cm-2.s-1, lò phản ứng lớn cho thông lượng

1015 n.cm-2.s-1 [1]

Phần trung tâm của lò phản ứng gọi là vùng hoạt chứa vật liệu hạt nhân, chất làm chậm cùng với chất tải nhiệt Vật liệu hạt nhân chủ yếu là 235U, 233U và 239Pu Trung bình mỗi sự vỡ hạt nhân có 2,5 neutron nhanh tự do, các neutron này được làm chậm thành neutron nhiệt và tiếp tục gây ra các phân chia khác [1]

Lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu hoạt động trong vùng năng lượng nhiệt lớn (100kW – 10MW) với thông lượng neutron nhiệt khoảng 1012 - 1014 n.cm-2.s-1 là nguồn neutron hiệu quả nhất cho kích hoạt neutron do tiết diện hấp thụ neutron cao trong vùng nhiệt đối với đa số các nguyên tố Lò nghiên cứu sử dụng cho việc sản xuất đồng vị phóng xạ có những đặc tính sau:

 Loại lò dạng bể bơi (swimming pool type reactors), sử dụng nhiên liệu uranium được làm giàu, nước nhẹ làm chất làm chậm

 Loại lò dạng bể (cooled tank type reactors), sử dụng nhiên liệu uranium

 Phải cách li được vật liệu bia chiếu xạ khỏi sự xáo trộn bên ngoài,

 Phải giảm thiểu sự độc hại kèm theo do sử dụng các vật liệu bia,

 Phải dễ đặt vào vị trí chiếu xạ khi nạp và dễ lấy ra khỏi lò phản ứng Đối với hầu hết các ứng dụng trong lò phản ứng có kênh khô, đặc biệt khi chiếu xạ ngắn, thông thường các container chiếu xạ có nắp vặn là thích hợp nhất, vật liệu bia được cho trực tiếp vào container Còn đối với các ứng dụng trong lò phản ứng với kênh ướt sẽ dùng container được hàn kín

2.3.2 Các phương pháp chiếu xạ [7]

Có hai cách chiếu xạ bia với neutron đó là chiếu xạ liên tục và chiếu xạ gián đoạn

 Với chiếu xạ liên tục, bia được đưa vào nguồn neutron cho đến khi đạt đến hoạt

độ bão hòa mới được lấy ra cho quá trình xử lí Chiếu xạ liên tục được đặc trưng bởi thời gian chiếu ti và thời gian rã t, quá trình được biểu diễn theo hình 2.1 Chiếu xạ theo cách này, hoạt độ của hạt nhân mẹ và hạt nhân con sẽ tăng dần theo thời gian chiếu

Hình 2.1 Sự phân rã của bia chiếu xạ liên tục

 Còn đối với chiếu xạ gián đoạn: bia được chiếu xạ bởi nguồn neutron sau thời gian chiếu ti sẽ được lấy ra và để rã, sau đó quá trình lại được lặp lại cho tới khi bia đạt được giá trị bão hòa Chiếu xạ gián đoạn được đặc trưng bởi thời gian chiếu  ti

và thời gian rã t và cũng được biểu diễn theo hình 2.2

Hình 2.2 Bia chiếu xạ gián đoạn: (1) lần chiếu xạ đầu tiên, (2) lần chiếu xạ thứ hai,

(3) lần chiếu xạ thứ ba, (4) lần chiếu xạ thứ tư

Sau mỗi thời gian giới hạn chiếu xạ một lượng hoạt độ nào đó sẽ được tạo ra, nó sẽ phân rã một phần cho tới lần chiếu xạ tiếp theo, trong khoảng thời gian đó nhân phóng xạ con tiếp tục được tạo thành trong điều kiện nhân mẹ phân rã

Sự khác nhau thiết yếu giữa hai phương pháp chiếu xạ là sự liên tục và sự gián đoạn Cả hai quá trình được ví như việc đổ dồn chất lỏng liên tục vào một container

và đổ một chất lỏng bay hơi không liên tục vào một container khác Thể tích cuối cùng của chất lỏng sau sẽ giảm nhiều hơn thể tích của chất lỏng trước

2.3.3 Chiếu xạ

2.3.3.1 Các tham số cần xác định trước khi chiếu mẫu

Trước khi chiếu mẫu, chúng ta cần xác định các tham số sau:

 Xác định các nguyên tố quan tâm trong mẫu với sự có mặt của thành phần nhiễu như thế nào?

 Chọn đúng:

- Phản ứng hạt nhân

- Tia gamma phân tích

- Thời gian chiếu, rã và đo

 Tính toán định lượng

2.3.3.2 Xác định thời gian chiếu để hoạt độ đạt giá trị bão hòa

Khi chế tạo đồng vị 99Mo bằng phương pháp chiếu xạ với một nguồn neutron

có thông lượng xác định thì thời gian chiếu xạ là một thông số rất quan trọng quyết

định hoạt độ của 99Mo sau khi chiếu

Hoạt độ của 99Mo phụ thuộc vào thời gian chiếu theo quy luật hàm mũ:

.M

θmN

e1.(

Tức là hoạt độ của 99Mo sẽ tăng dần theo thời gian chiếu và đến một lúc nào đó nó

sẽ đạt tới trạng thái bão hòa Khi đó, dù ta có tiếp tục chiếu mẫu bởi nguồn neutron

thì hoạt độ của 99Mo cũng tăng lên không đáng kể Chính vì vậy ta cần xác định

được thời điểm ngưng chiếu thích hợp (là thời điểm mà khi hoạt độ vừa mới bắt đầu

bước vào giai đoạn bão hòa) Có như vậy thì chúng ta mới có được hoạt độ 99Mo

lớn nhất trong khoảng thời gian chiếu bé nhất Dựa vào công thức tính hoạt độ theo

thời gian chiếu, ta có thể xác định thời gian chiếu thích hợp để hoạt độ đạt giá trị

bão hòa bằng cách vẽ đồ thị và ngoại suy thời gian chiếu như trình bày trên hình

Hình 2.3 Đồ thị hoạt độ phóng xạ của 99Mo theo thời gian chiếu

Hoạt độ bão hòa

Việc quyết định chọn thời điểm ngừng chiếu còn phụ thuộc thêm vào một số yếu tố Chẳng hạn như nếu thời gian để đạt tới hoạt độ bão hòa quá dài (hàng tuần, hàng tháng,…) thì thời gian chiếu được chọn xê dịch khoảng vài giờ đồng hồ là không đáng kể Tuy nhiên nếu thời gian đạt đến giai đoạn bão hòa ngắn (vài phút hay vài giờ) thì cần chú ý chọn thời điểm ngưng chiếu cho chính xác hơn, lúc này khoảng xê dịch của ti không còn là vài giờ mà chỉ là vài phút Hoặc trước khi bước vào giai đoạn bão hòa thực sự thì hoạt độ chỉ thay đổi một ít ta có thể chọn ti nhỏ lại

để tiết kiệm thời gian làm việc mà vẫn đảm bảo được hoạt độ cần thiết Đối với

99Mo thì thời gian để đạt tới hoạt độ bão hòa là rất lâu nên việc xác định thời điểm ngưng chiếu có khoảng xê dịch rất lớn

2.3.3.3 Chiếu xạ bia bởi nguồn neutron

Sau khi chuẩn bị bia chiếu, nguồn neutron và xác định thời gian chiếu thích hợp, mẫu sẽ được đưa vào chiếu bởi nguồn neutron với thời gian đã xác định Trong nguồn chiếu, 98Mo sẽ tương tác với neutron nhiệt theo phản ứng:

γMon

Mo 1 99

98   Tiết diện bắt neutron nhiệt của 98Mo là 0,14 barn còn tiết diện bắt neutron của oxi là rất nhỏ và có thể bỏ qua

2.3.3.4 Phân tích phổ gamma

Mục đích của việc đo phổ gamma là xác định số photon và năng lượng photon phát ra từ nguồn Số đếm toàn phần và diện tích phổ phải được xác định Điều này đóng vai trò quan trọng trong việc tính toán hoạt độ theo thực nghiệm

Diện tích đỉnh được xác định như sau:

B int

2.4 Quá trình phân rã phóng xạ - Hoạt độ phóng xạ

Phóng xạ có thể được coi là trường hợp riêng của phản ứng hạt nhân do đó

có thể áp dụng các định luật bảo toàn của phản ứng hạt nhân vào trong phân rã phóng xạ

2.4.1.2 Các đặc trưng của sự phân rã phóng xạ

 Loại hạt (tia) phóng xạ phát ra,

 Chu kỳ bán rã,

 Năng lượng phát ra trong mỗi lần phóng xạ,

 Sự phân bố góc giữa các hạt cùng phát ra và spin của chúng

Hiện tượng phân rã phóng xạ chủ yếu xảy ra ở các hạt nhân có số khối lớn và

lẻ Các hạt nhân không bền sẽ phân rã phóng xạ cho tới khi đạt được trạng thái bền vững Tuy nhiên đối với từng hạt nhân sẽ phân rã các tia phóng xạ khác nhau và có thể qua nhiều lần phân rã, điều này phụ thuộc vào bản thân mỗi hạt nhân

Có hạt nhân chỉ cần qua một lần phân rã phóng xạ thì đạt được trạng thái bền vững, ta gọi đó là phóng xạ đơn:

Mg

Na β 24

24  Nhưng lại có hạt nhân phải trải qua nhiều lần phân rã khác nhau mới trở thành hạt nhân bền vững, ta gọi đó là phóng xạ chuỗi:

XeI

Te

Te (d, p) 131 β 131 β 131

130     (bền) Trong phân rã phóng xạ, đôi khi cùng một loại hạt nhân không bền cũng có nhiều cách biến đổi khác nhau để trở thành hạt nhân bền vững Đồng vị bền cuối

cùng là giống nhau nhưng trong quá trình biến đổi lại phát ra những tia phóng xạ khác nhau hoặc đồng vị cuối cùng là các đồng vị bền khác nhau:

Như vậy, phân rã phóng xạ là một hiện tượng mang tính ngẫu nhiên và thời điểm mà phân rã phóng xạ xảy ra là một đại lượng thể hiện rõ nhất tính ngẫu nhiên của phân rã phóng xạ Đối với một hạt nhân bất kỳ thì thời điểm mà nó phân rã và phân rã theo cách nào thì hoàn toàn không thể xác định được Do tính ngẫu nhiên này mà khi nghiên cứu về sự phân rã của hạt nhân chúng ta cần phải quan tâm đến một số lượng rất lớn các hạt nhân thì mới có đủ thống kê để tính toán và tìm hiểu

2.4.1.3 Hằng số phân rã λ

Mỗi đồng vị phóng xạ có xác suất phân rã (số đồng vị bị phân rã trong một đơn vị thời gian) là không đổi, xác suất phân rã này còn được gọi là hằng số phân rã

λ Đơn vị là s-1

Hằng số phân rã λ của đồng vị phóng xạ là hằng số không phụ thuộc vào

điều kiện hóa, lý, cũng như số hạt nhân của đồng vị

2.4.1.4 Chu kỳ bán rã

Khi xem xét trên một lượng lớn số hạt nhân phân rã phóng xạ, người ta nhận

ra rằng đối với từng loại đồng vị xác định, thì thời gian để số lượng hạt nhân ban đầu giảm đi một nửa do phân rã là không thay đổi Người ta gọi khoảng thời gian đó

là chu kỳ bán hủy của hạt nhân: kí hiệu là T Nghĩa là với N0 hạt nhân ban đầu, sau thời gian T, số hạt nhân chưa phân rã còn lại là NT = 1/2N0

Giữa hằng số phân rã và chu kỳ bán rã liên hệ với nhau bởi hệ thức :

40 K

β

β

40 Ar

40 Ca

210 Pb