Nghiên cứu điều kiện chiếu xạ nơtron cho phân tích kích hoạt và chế tạo đồng vị phóng xạ tại lò phản ứng hạt nhân đà lạt

MỤC LỤC ở đầu 10 Chương 1 thông lượng nơt g nghiên cứu trên thế giới 12 15 15 Trang Lời cam đoan i Lời cảm ơn ii Các kí hiệu iii M Tổng quan về các nghiên cứu các thông số đặc t

ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP HỒ CHÍ MINH

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

NGHIÊN CỨU ĐIỀU KIỆN CHIẾU XẠ NƠTRON CHO PHÂN TÍCH

KÍCH HOẠT VÀ CHẾ TẠO ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ

TẠI LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀLẠT

Chuyên ngành : Vật lý Hạt nhân Mã số: 1 02 03

LUẬN ÁN TIẾN SỸ VẬT LÝ

Hướng dẫn khoa học: PGS TS MAI VĂN NHƠN PGS TS LÊ VĂN SƠ

Tp HỒ CHÍ MINH - NĂM 2005

MỤC LỤC

ở đầu 10

Chương 1 thông lượng nơt g nghiên cứu trên thế giới

12 15

15

Trang Lời cam đoan i

Lời cảm ơn ii

Các kí hiệu iii

M Tổng quan về các nghiên cứu các thông số đặc trưng ron trong một số lò phản ứn và Việt nam

1.1 Phổ nơtron của lò phản ứng

1.2 Các phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng của lò phản ứng

1.2.1 Xác định thông lượng nơtron nhanh φf, nơtron trên nhiệt φepi và nơtron nhiệt φth

1.2.1.1 Xác định thông lượng nơtron nhiệt φthvà thông lượng nơtron cộng hưởngφepi 8

1.2.1.2 Xác định thông lượng nơtron nhanh φ 18 f 1.2.1.3 Xác tỷ số cadmium và tỷ số thông lượng nơtron nhiệt/ thông lượng nơtron trên nhiệt 18

1.2.2 Các phương pháp xác định hệ số α 19

1.3 Các nghiên cứu về ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạlên kết quả phân tích kích hoạt 29

1.3.1 Hệ số k 0 30

g nơtron tr 1.3.2 Phân bố của thông lượn ên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E 32

1.3.3 Các đồng vị có hệ số gWESTCOTT 1 33 ≠

1.3.4 Các phản ứng cản trở 35

1.3.5 Nghiên cứu ảnh hưởng của E r, α lên kết quả phân tích 37

1.4 Những vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu 42

1.4.1 Nghiên cứu phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng 42

1.4.2 Những vấn đề tồn tại và cần nghiên cứu trên lò phản ứng hạt nhân ĐàLạt 43

1.4.3 Mục tiêu và các hướng nghiên cứu trong bản luận án 44

2.4.3.3 So sánh một số kết quả tính toán các đặc trưng thông lượng

code MCNP với thực nghiệm 71

Chương 3

Nghiên cứu ảnh hưởng của một số thông số đặc trưng thông lượng

số đặc trưng thông l trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

2.1 Cấu trúc lò phản ứng hạt nhân ĐàLạt 46 2.2 Nghiên cứu phương pháp đơn giản xác định hệ số

lệch phổ 1/E trong vùng nơtron trên nhiệt 49 2.2.1 Cơ sở nghiên cứu

2.2.2 Đánh giá sai số của phương pháp

2.3 Kết quảthực nghiệm xác định các thông số đặc trưng

thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của LPƯHNĐL

trong cấu hình 100 thanh nhiên liệu

2.3.1 Kết quả khảo sát phân bố thông lượng nơtron 59 2.3.2 Các thông số đặc trưng thông lượng nơtron f (φth/φepi

RCd, và hệ số α

2.4 Tính toán các thông số đặc trưng thông lượng nơtron

trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đàlạt

sử dụng code MCNP 63 2.4.1 Sơ lược về code MCNP

2.4.2 Mô hình tính toán lò phản ứng hạt nhân Đàlạt 65 2.4.3 Kết qủa tính toán một số đặc trưng thông lượng dùng

code MCNP và so sánh với thực nghiệm 67 2.4.3.1 Thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ

2.4.3.2 Phổ năng lượng 68

dùng

nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt

3.1 Nghiên cứu ảnh hưởng sai số của các thông số f, α và E r lên

kết quả phân tíc kích kích hoạt dùng các phương pháp comparator 74

3.1.1 Ảnh hưởng của sai số xác định α và E r vào kết q ả phânu tích 75

3.1.2 Ảnh hưởng của sai số xác định f vào kết quả phân tích 83

3.1.3 Ảnh hưởng tổng hợp của các sai số xác định α , r

E và f vào kết quả phân tích trong kênh 7-1 và bẫy nơtron của lò Đàlạt 84

3.1.4 Ảnh hưởng của các sai số xác định α , E r vào kết quả phân tích trong kênh 7-1 và bẫy nơtron của lò Đàlạt khi chiếu có bọc cadmium 86

3.1.5 Ảnh hưởng của chính gía trị α vào kết quả phân tích trong kênh 7-1 và bẫy nơtron của lò Đàlạt 92

3.2 Ảnh hưởng của thông lượng nơtron nhanh lên kết quả phân tích 95

họn phương pháp chiếu xạ tối ưu trong kênh chiếu xạ 98

ng ph 103

Chương 4 ị 110

116 16 iên h c H ĐÃ CÔNG BỐ 136

3.3 Lựa c 3.4 Phươ áp lựa chọn kênh chiếu xạ

Một vài nghiên cứu áp dụng trong sản suất đồng v trên lò phản ứng hạt nhân Đà lạt 4.1 Lựa chọn kênh chiếu mẫu tối ưu đối với các đồng vị phóng xạ được sản xuất tại lò phản ứng hạt nhân Đà lạt 107

iếu 4.2 Xác định hệ số suy gỉam thông lượng nơtron trong mẫu khi ch mẫu lớn - Thực nghiệm và tính toán lý thuyết 110

4.2.1 Xác định hệ số suy giảm nơtron trong mẫu bằng thực nghiệm 4.2.2 Xác định hệ số suy giảm nơtron trong mẫu bằng tính toán sử dụng code MCNP 112

4.3 Tính toán hoạt độ và che chắn bức xạ các mẫu chiếu xạ trong lò phản ứng hạt nhân Đà lạt dùng trong sản xuất đồng vị phóng xạ 115

4.3.1 Các code tính toán ORIGEN2 và QAD-CGGP2

4.3.2 Các thông số và điều kiện trong tính toán 1

4.4 Xác định thời gian chiếu xạ trong sản xuất đồng vị phóng xạ 124

4.5 Phân tích các nguyên tố vết trong bia TiMo và độ sạch hạt nhân của 99m 99m dung dịch Tc được chiết từ máy phát Tc chế tạo tại Viện Ngh cứu Hạt nhân Đà lạt 127

4.5.1 Phân tíc ác nguyên tố vết trong bia TiMo 127

4.5.2 Xác định độ sạch hạt nhân trong sản phẩm 99mTc được chiết từ 99m máy phát Tc 131

KẾT LUẬN 133

Chương 5

CÁC CÔNG TRÌN

TÀI LIỆU THAM KHẢO 137

iá trị a đối với các đồng vị thường dùng trong phân

mẫu tính hoạt độ và tỷ số phát phôtôn của tổ hợp TeO 2 +Al trong

149

T tính suất liều bên ngoài buồng chì dùng code

2 hụ lục 6

α α

0 ] ) 55 , 0 )(

1 2 /[(

426 , 0 ) /(

) 426 , 0 0 ( ) ( 0

CÁC KÝ HIỆU

f:Hệ số nơtron nhiệt trên nơtron nhiệt

α :Hệ số lệch phổ 1/E

k:Hằng số Boltzman

T:Nhiệt độ Kelvin

ET:Nănglượng nơtron nhiệt

E:Năng luợng nơtron

En :Năng luợnh nơtron nhanh

:

∑S Tiết diện tán xạ vĩ mô

∑a : Tiết diện hấp thụ vĩ mô

γ

E :Năng luợng gamma

0

σ :Tiếtdiện nơtron nhiệt

M:Khối luợng nguyên tử

θ:Độ phổ cập

γ : Cường độ phát gamma

Np:Diện tích đỉnh phổ gamma

W:Trọng lượng mẫu

* ẫu làm comparator tính bằng microgam

W :Trọng lượng m

t Thờic: gian chiếu

λ:Hằng số phân

:Thời gian đợi

rã

td

tm:Thời gian đo

F:Tỷ số neutron nhiệt / neutron nhanh

p

ε :Hiệu suất ghi của detector

hưởng với hiệu chỉnh lệch phổ 1/E

Ecd:Năng lượng cadmium

ănglượng cộng hưởng

r

E :Năng lượng cộng hưởng trung bình

Zy(xi):Hệ số đóng góp vào sai số y của một biến xi

g:Hệ số Westcott

k0,Au:Hệ số k0 của đồng vị đối với Au

MỞ ĐẦU

Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (LPƯHNĐL) được khôi phục và mở rộng từ dạng lò TRIGA-MARK II dưới sự trợ giúp của Liên Xô cũ Lò đã được mở rộng từ công suất 250 kW lên 500 kW và đã được chính thức đưa vào vận hành khai thác từ ngày 20/3/1984 Vùng hoạt của lò Đà Lạt được đặt lọt vào vành phản xạ graphít cũ và bên trong có đặt thêm một lớp phản xạ Beryllium bổ sung, ở giữa có bẫy nơtron Nhiên liệu sử dụng thuộc loại lò VVR-M2 của Liên Xô Nên vùng hoạt của lò Đà lạt không giống bất kỳ vùng hoạt của lò phản ứng trên thế giới Chính vì vậy, việc nghiên cứu các đặc trưng vật lý lò của lò Đà Lạt là rất lý thú Kể từ khi lò được đưa vào hoạt động, các nghiên cứu này, đặc biệt là các nghiên cứu về các thông số tĩnh và động học lò, thuỷ nhiệt rất sôi động và đã mang lại nhiều kết quả thú vị Bên cạnh các hướng nghiên cứu này, các nghiên cứu thực nghiệm và lý thuyết nhằm khai thác hiệu quả của lò cũng được tiến hành Đặc biệt hai hướng nghiên cứu ứng dụng chính là phân tích kích hoạt và sản xuất đồng vị Mặc dù, lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt là loại lò nghiên cứu có công suất nhỏ, nhưng có rất nhiều kênh chiếu xạ, nó bao gồm 40 vị trí chiếu xạ ở mâm quay, ba kênh khô chuyển mẫu khí nén ( cột nhiệt, kênh 7-1 và 13-2), hai kênh ướt (1-4 và bẫy nơtron) Thông lượng nơtron trải rộng từ 1010 đến 1013

n/cm2s-1 rất thích hợp cho phân tích kích hoạt và nghiên cứu sản xuất đồng vị Đây cũng là hai hướng nghiên cứu mới đối với Việt Nam

Bản luận án bao gồm các công trình nghiên cứu thực nghiệm và tính toán các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và ảnh hưởng của chúng lên kết quả phân tích kích hoạt, sự suy giảm trường nơtron khi chiếu mẫu khối lượng lớn trong sản xuất đồng vị phóng xạ Trong quá trình nghiên cứu cũng đề xuất phương pháp xác định hệ số lệch phổ 1/E đơn giản hơn và cũng từ nghiên cứu này đã trình bày phương pháp nghiên cứu ảnh hưởng của thông số này lên kết quả phân tích kích hoạt một cách chính xác hơn so với các công trình của các tác giả nước ngoài công bố trước đây Từ các thông số đặc trưng thông lượng trong các kênh chiếu xạ đã trình bày phương pháp lựa chọn kênh chiếu xạ tối

ưu, lựa chọn điều kiện chiếu xạ trong phân tích kích hoạt, áp dụng phương pháp mono-satandard để phân tích các nguyên tố vết trong bia TiMo và độ sạch hạt nhân trong sản phẩm 99mTc chiết từ máy phát 99mTc sản xuất tại Viện nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt Khác với các kết quả của các công trình khác, một số thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong bản luận án này được xác định bằng thực nghiệm và so sánh với các kết quả tính toán thuần túy lý thuyết Cuối cùng, do chiếu mẫu khối lượng lớn trong kênh có thông lượng nơtron cao, bản luận án cũng đã nghiên cứu tính toán hoạt độ và che chắn phóng xạ của tổ hợp mẫu nhằm đảm bảo an toàn cho các nhân viên làm việc Các kết quả trong bản luận án này hy vọng là cơ sở cho các nghiên ứu va

ï từ trong lò ra xà lim nóng Cuối cùng là chương V, phần kết luận, nêu ác kết quả chính, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn và các vấn đề cần tiếp tục ghiên cứu

c ø áp dụng trong thực tế tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và các loại lò khác trên thế giới

Bản luận văn gồm năm chương: Chương I nêu các tổng quan phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron và các nghiên cứu về vấn đề này trên thế giới và thực tại tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Từ đó rút ra các nhược điểm và tồn tại cần phải tiếp tục tiến hành nghiên cứu trong bản luận án này Chương II mô tả cấu trúc lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, trình bày nội dung phương pháp đơn giản xác định hệ số lệch phổ 1/E, sử dụng code MCNP chạy trên máy tính PC để tính toán các thông số đặc trưng thông lượng nơtron và trình bày các kết quả xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron bằng thực nghiệm và tính toán từ code MCNP Chương III trình bày phương pháp và đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích; trong quá trình đánh giá cũng chứng minh tính chính xác hơn của phương pháp mà bản luận án trình bày so với các tác giả khác Trong chương IV, từ các kết quả xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ đã trình bày phương pháp lựa chọn kênh chiếu xạ, phương pháp chiếu thích hợp, cũng như tính toán và thực nghiệm hệ số tự hấp thụ trong mẫu sản xuất đồng vị phóng xạ, tính toán che chắn phóng xạ trong quá trình vận chuyển mẫu chiếu xa

c

n

LƯỢNG NƠTRON TRONG MỘT SỐ LÒ PHẢN ỨNG NGHIÊN CỨU

các ênh chiếu xạ và các nghiên cứu về ảnh hưởng của các thông số này lên các kết quả

á ứng dụng khác ở trên thế giới và ở Việt Nam

trong các miền năng lượng Vì vậy, người ta chia toàn dải năng lượng từ 0 -

hiệt với các ến vùng nhiệt gọi là nhiệt hoá P

phân tích kích hoạt và trong một so

1.1 Phổ nơtron của lò phản ứng

Các nơtron được sinh ra trong lò phản ứng sẽ có năng lượng từ 0 MeV đến 20 MeV Trong khoảng năng lượng này, tính chất tương tác của nơtron với vật chất là khác nhau

20 MeV thành ba vùng và các nơtron cũng được chia thành ba loại theo ba vùng năng lượng đó:

- Vùng nơtron nhiệt: là vùng nơtron có năng lượng từ 0 đến 0,5 eV Nơtron phân hạch sau khi được làm chậm trong lò phản ứng, chúng mất dần năng lượng và trở về trạng thái cân bằng nhiệt với môi trường Như sẽ thấy sau này, năng lượng của chúng phụ thuộc vào nhiệt độ của môi trường và chính vì vậy, chúng được gọi là nơtron nhiệt Các nơtron nhiệt chuyển động trong trạng thái cân bằng n

phân tử môi trường Quá trình giảm năng lượng của nơtron đ

hổ nơtron nhiệt được mô tả bởi phân bố Maxwell-Boltzmann [64]:

dE E e kT n

2 / 3)(

=

π

π (1.1)

Trong đó, dn là số nơtron với năng lượng trong khoảng từ E đến E+dE, n là số nơtron tổng cộng trong hệ thống, k là hằng số Boltzmann, và T là nhiệt độ Kelvin Trong phân bố Maxwell-Boltzmann, động năng có vận tốc khả dĩ nhất tương ứng với

hư vậy đối với nơtron nhiệt có thể viết:

3,1 3,6 4,0 Nếu nhiệt độ môi trường là 25oC tức 298oK thì năng lượng nơtron nhiệt là 0,025 eV Bảng 1.1 đưa ra năng lượng và vận tốc nơtron tương ứng với nhiệt độ của môi trường Trong vùng nơtron nhiệt tiết diện tương tác của nơtron nhìn chung tuân theo qui luật 1/v Thực tế, năng lượng trung bình của nơtron nhiệt lớn hơn một ít so với năng lượng trung bình của chuyển động nhiệt của các phân tử môi trường Điều đó có nghĩa rằng, các nơtron thực tế không đạt được sự cân bằng nhiệt với môi trường Đó là do sự hấp thụ liên tục của nơtron trong môi trường, sự hấp thụ càng

øm ax

mạnh khi vận tốc củ ù càng thấp Tuy nhiên, hàm số phân bố

gần với ha M well với nhiệt độ nơtron Tn cao hơn nhiệt độ môi trường T Nhiệt độ nơtron Tn liên hệ với nhiệt độ môi trường T theo biểu thức:

trong đó: Σsvà Σa là các tiết diện vĩ mô tán xạ và hấp thụ nơtron nhiệt trong môi trường; A là số khối lượng của các nguyên tử môi trường Trong môi trường hấp thụ nơtron yếu thì Tn ≈ T

- Vùng nơtron trên nhiệt: là vùng nơtron đang trong quá trình làm chậm và có năng lượng trong khoảng 0,5 eV< En< 0,5 MeV Vùng này còn gọi là vùng trung gian hoặc vùng cộng hưởng Phổ nơtron trên nhiệt được mô tả một cách lý tưởng theo dạng 1/E T

h nơtron trên nhiệt và nơtron nhiệt Tuy nhiên, quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn trong lò phản ứng nên trong lò phản ứng luôn luôn tồn tại đồng thời nơtron nhanh, nơtron trên nhiệt và nơtron nhiệt

các công thức bán thực nghiệm (1.4a), (1.4b) và (1.4c):

iết diện tương tác của nơtron trên nhiệt với vật chất có dạng cộng hưởng Do cấu trúc môi trường vật chất trong lò phản ứng, nơtron sẽ bị hấp thụ làm cho phổ nơtron trên nhiệt bị lệch khỏi quy luật 1/E và được thay bởi quy luật 1/E1+α; trong đó

α có thể âm hoặc dương tùy thuộc vào từng cấu hình của lò phản ứng Nếu α dương thì phổ nơtron được gọi là mềm và nếu α âm thì phổ nơtron được gọi là cứng

- Vùng nơtron nhanh: là vùng nơtron sinh ra trong phân hạch và có năng lượng

En > 0,5 MeV, cực đại ở 0,7 MeV Phổ nơtron nhanh được mô tả bởi phân bố Watt Trong quá trình làm chậm, nơtron nhanh chuyển thàn

g 99% nơtron inh ra do phản ứng phân ha

năng lượng có thể mô tả gần đúng

ó k1, k2 và k3 là các hằng số

Phân bố Watt (1.4a) cho thấy nó trùng tốt với số liệu thực nghiệm trong khoảng năng lượng từ 0,075 đến 15 MeV [23] Biểu thức (1.4b) áp dụng tốt trong khoảng năng lượng 0,18 đến 12 MeV [46], còn biểu thức (1.4c) thíc

Trong lò phản ứng nơtron nhanh, các nơtron này gây phản ứng phân hạch hạt nhân nhiên liệu Đối với lò phản ứng nơtron trung gian và lò phản ứng nơtron nhiệt,

rên ình 1.1 đưa ra một ví dụ phổ nơtron trong bẫy nơtron của LPƯHNĐL

các nơtron nhanh cần được làm chậm đến nơtron trung gian hoặc nơtron nhiệt T

h

0.0001

0.01 1 100

Hình 1.1 Phổ nơtron trong bẫy nơtron của lò Đàlạt tính từ code MCNP

Năng lượng (MeV)

1.2 Các phương pháp xác định các thông số đặc trưng thôn g lượng nơtron của

hiếu xạ Ví dụ, trong phân tích kích hoạt cần phải biết chính

chung có thể dùng phương pháp tính toán hoặc thực nghiệm

lò phản ứng

1.2.1 Xác định thông lượng nơtron nhanh φf , nơtron trên nhiệt φepi và nơtron nhiệt φth

Khi chiếu mẫu trong các kênh của lò phản ứng, chúng ta cần phải biết giá trị tuyệt đối các đặc trưng thông lượng nơtron nhanh, nơtron trên nhiệt, nơtron nhiệt và phân bố của chúng trong kênh c

xác các thông số này vì nó liên quan đến độ nhạy, độ chính xác của kết quả phân tích Hơn nữa, các thông tin về tỷ số nơtron nhiệt/nơtron nhanh hoặc nơtron nhiệt/nơtron trên nhiệt là rất cần thiết để lựa chọn điều kiện chiếu xạ tối ưu hoặc hiệu chỉnh ảnh hưởng của chúng Xác định thông lượng nơtron trong lò phản ứng, nhìn

Trong thực nghiệm, để xác định thông lượng nơtron thường sử dụng phương pháp kích hoạt các lá dò mỏng, nhằm tránh hiện tượng tự che chắn và nhiễu loạn trường nơtron xung quanh mẫu chiếu xạ Thông thường, các nguyên tố dùng kích hoạt để xác định thông lượng nơtron phải có số liệu hạt nhân chính xác như độ phổ cập, hiệu suất phát gamma, tiết diện phản ứng, v.v Trong [28] đã sử dụng các lá dò sắt mỏng ( 0,95 cm đường kính và 0,0028 cm độ dày) với phản ứng:

58Fe(n,γ)59Fe để xác định thông lượng nơtron nhiệt (Eγ =1,292 MeV dùng để tính toán) Dùng lá dò

Fe chúng ta có thể đồng thời xác định được thông lượng nơtron nhanh theo phản ứng:

54Fe(n,p)54Mn

Đo cường độ đỉnh năng lượng gamma Eγ = 0,835 MeV của 54Mn để xác định giá trị thông lượng Do cả hai đồng vị có thời gian bán hủy dài, nên có thể đo bất cứ thời gian nào sau khi chiếu xạ

Trong [18, 19, 30, 59] và rất nhiều tác giả khác đã sử dụng lá dò Cu, Co, Au, v.v đ

h thông lượng nơtron nhiệt và nơtron trên nhiệt; các lá dò Fe, Cu, Ti, Nb, Zr, v.v dùng các

V Tại iện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt, nhóm nghiên cứu của Phòng lò phản ứng cũng đã

hác nhau; 89 thanh, 100 thanh và 104 thanh

, thời

ể xác định giá trị thông lượng Trong một số trường hợp thích hợp (thông lượng cao, nhiệt hoá thấp) thì có thể sử dụng Zr như là monitor thông lượng nơtron nhanh dùng phản ứng 90Zr(n,2n)89Zr; vì hiện nay, tiết diện phản ứng của đồng vị này đã được xác định khá chính xác của hai nhóm nghiên cứu Seki và Mannhart [39,54] và các số liệu hạt nhân khác được lấy từ [26, 27, 53] Nhóm tác giả ở Viện KFKI (Hunggari) cũng đã dùng các lá dò Fe, Al-Au, Al-Co, Nb, v.v để xác địn

phản ứng ngưỡng để xác định thông lượng nơtron nhanh trong vùng từ 2-10 Me V

dùng lá dò đa nguyên tố Au, Mn, W, Mo, Ni để xác định một vài thông số đặc trưng thông lượng nơtron và phân bố thông lượng nơtron trong một số kênh chiếu xạ của LPƯHNĐL với các cấu hình vùng hoạt k

nhiên liệu [12,13] Các lá dò đa thành phần thư øng được sả x

đặc trưng phổ nơtron, nó tho mãn các điều kiện ề tính đồng nh

trong điều kiện nhiệt độ vùng hoạt, sơ đồ phân rã hạt nhân tương đối đơn giản

gian sống tương đối ngắn phù hợp với điều kiện thực nghiệm và đáp ứng trong một dải rộng năng lượng của phổ nơtron

Kỹ thuật dùng để xác định thông lượng nơtron là như sau: các lá dò được chiếu xạ trong một khoảng thời gian tc và sau đó được đưa ra khỏi vị trí chiếu xạ và được để

hông số hạt nhân, hiệu suất ghi của detector, và thời gian đo, cũng như khối lượng lá dò và số đếm của hoạt

rã trong một khoảng thời gian td, sau đó được đo trên hệ phổ kế với hiệu suất tuyệt đối của detector đã biết Dựa vào các t

thời gian chiếu, đợi

độ; từ phương trình kích hoạt cơ bản có thể xác định được thông lượng nơtron

1.2.1.1 Xác định thông lượng nơtron nhiệt φth và thông lượng nơtron cộng hưởngφepi

Thông lượng nơtron nhiệt được xác định bởi phương pháp đo hoạt độ tuyệt đối

ò có tiết diện trong vùng nơtron nhiệt tuân theo quy luật 1/v với khi chiếu xạ các lá d

tiết diện kích hoạt biết chính xác Ví dụ:

59Co: σ0= 37,2 barn; 60Co: λ = ,168 4 10

197Au:

-9 s-1 0

σ = 98,8 barn; 198Au: λ = 2,98 10-6 s-1

Tỷ số phản ứng trong trường hợp chiếu không bọc cadmium sẽ được tính:

I R

R

R= th+ epi =φthσ0+φepi Trong đó: Rth và Repi là tỷ số phản ứng của nơtron nhiệt và nơtron trên nhiệt;

th

φ và φ là thông lượng nơtron nhiệt và thông lượng nơtron cộng hưởng; epi σ0 tiết diện kích hoạt của nơtron với v=2200 m/s; λ là hằng số phân rã; I tích phân cộng hưởng

nhiệt;

Nếu biết thời gian chiếu xạ t

của nơtron trên

ây D sẽ được tính:

c, thời gian để rã td và số hạt nhân bia N thì tỷ số phân rã trong một gi

)exp(

0

)exp(

)]

exp(

1[ c d (1.5a)

epi

Khi đó phần kích hoạt do nơtron nhiệt sẽ là:

) exp(

)]

exp(

1 [

th e

Như vậy, xác định hoạt độ riêng trong trường hợp chiếu bọc và không bọc cadmium, biết , I, N,σ0 λ, t , tc d có thể xác định đượcφepi và φth từ phương trình (1.5a) và (1.5b)

1.2.1.2 Xác định thông lượng nơtron nhanh φ f

Thông lượng nơtron nhanh trong vùng năng lượng trên 1 MeV được xác định thông qua các phản ứng ngưỡng Các phản ứng ngưỡng có thể được sử dụng là (n,p), (n,α), (n,f), (n,2n), hoặc (n,n') Tỷ số phản ứng đối với phản ứng ngưỡng là

)exp(

)]

exp(

1[

D = σ φ − −λ −λ (1.5c) Cũng như trong trường hợp thông lượng nơtron nhiệt và nơtron cộng hưởng, biết N, σ0,λ, tc, td từ phương trình (1.5c) ta xác định được φf

1.2.1.3 Xác định tỷ số cadmium và tỷ số thông lượng nơtron nhiệt/thông lượng nơtron trên nhiệt

Tỷ số cadmium Rcd của một đồng vị trong một kênh chiếu xạ được xác định theo biểu thức:

I

I

epi

epi th

φ

φσ

cadmium bọc

có vị đồng của độ Hoạt

σ

I R

f = cd − (1.5e)

Một số thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong lò phản ứng nghiên cứu cũng có thể xác định được bằng phương pháp tính toán thuần túy Phương pháp hay được sử dụng là phương pháp Monte Carlo Hiện nay có rất nhiều chương trình tính

Mtoán hữu hiệu; trong đó phải kể đến chương trình MCNP ( onte Carlo N-Particle

MCNP 4B phiên bản PMV (chạy trên hệ máy tính song song Parallel Virtual

I Koprivnikar và các cộng sự trong [45] cũng diện lấy từ thư viện ENDF/B-V và ENDF/B

ng nơtron bên trong và bên ngoài kênh trung tâm của

ic và cộng sự cũng đã dùng chương trình

ếu xạ của lò TRIGA ở Viện

S, F De CORTE và J HOSTE đã đề

ng phân tích kích hoạt trên lò phản

ong phân tích kích h

được tính từ phương trình cơ bản sau:

Transport Code System) Tuy nhiên, các chương trình này thường chỉ chạy trên hệ máy tính lớn (super computer) hoặc trên máy tính workstation Trong [24] đã sử dụng

Machine) để tính toán cho vùng hoạt của lò TRIGA thời gian chạy khoảng vài ngày trên máy tính workstation HP 712/80

đã sử dụng MCNP 4B với các số liệu tiết

-VI để tính toán đặc trưng trườ

lo (Siemens Argonaut Reactor) ở Graz, Áo Các kết quả tính to

rất tốt với kết quả thực nghiệm R Jacimov

MCNP để tính toán thông lượng nơtron trong các kênh chi

Nghiên cứu Hạt nhân Jozef Stefan (Slovenia) [62]

1.2.2 Các phương pháp xác định hệ số α

Năm 1975, nhóm tác giả A SIMONIT

nghị một phương pháp phân tích dùng hệ số k0 tro

ứng [20,21,47], và từ đó phương pháp đã được ứng dụng rất phổ biến tr

oạt Nội dung chính trong phương pháp k0 là sử dụng biến đổi Hogdahl [59], và hàm lượng của nguyên tố phân tích

p p

m p

m p

Q f

Q f k SDCw

t N

t N ppm

ε

εα

αρ

*

0

* 0 0

) ( 1

/

/ )

M

k = (1.7)

Hệ số k0 có thể xác định bằng thực nghiệm Phản ứng (Eγ =

gram;

w* : Trọng lượng mẫu làm comparator tính bằng microgam;

c

= exp(-λtd); td - thời gian đợi;

ởng với hiệu chỉnh lệch phổ 1/E của thông lượng nơtron trên nhiệt

nơtron trên nhiệt) trong các vị trí chiếu xạ là rất quan trọng đối với độ chính xác trong phân tích kích hoạt d

thực nghiệm xác định hệ số α [1

- Phương pháp bọc cadmium

Phương pháp chiếu trần ba đồng vị

lò phản ứng Như đã biết, trong điều kiện lý tưởng, thông lượng nơtron trên nhiệt trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng là tỷ lệ ngược với năng lượng:

Au n

197 ( ,γ)

4 keV) thường được sử dụng trong trườn

nguyên tố làm comparator

M : Khối lượng nguyên tử;

θ : Độ phổ cập đồng vị;

σ0 : Tiết diện phản ứng (n,γ) với nơtron có vận tốc 2200 ms-1;

γ : Cường độ phát gamma tuyệt đối;

Np : Diện tích đỉnh phổ gamma cần xác định;

W : Trọng lượng mẫu tính bằng

S = 1- exp(-λt ); tc - thời gian chiếu xạ, λ - hằng số phân rã;

D

C = [1-exp(-λtm)]/λtm; tm - thời gian đo;

f : tỷ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt;

εp : Hiệu suất ghi của detector tại đỉnh năng lượng cần phân tích

Q0(α) = I0(α)/ σ0 ; I0(α) - tích phân cộng hư

Chúng ta biết rằng, hệ số α (hệ lệch phổ 1/E trong vùng

ùng các phương pháp comparator Mặc dù, hệ số này là rất nhỏ nhưng ảnh hưởng rất rõ đến tích phân cộng hưởng và như vậy, ảnh hưởng đến độ chính xác trong biểu thức tính hàm lượng của nguyên tố Có ba phương pháp

epi

1)

φ = (1.8) Trong đó, φepilà một hằng số đo lập với năng lượng Do đó, tích phân cộng hưởng được xác định theo biểu thức:

Trong đó α không phụ thuộc vào năng lượng, có thể âm hoặ

vậy, tích phân cộng hưởng trong điều kiện này sẽ được viết:

Cd

nguyên tố được kích hoạt trong kênh chiếu xạ nào đó (tại đó có giá trị α) mà kphải I0 Tuy nhiên, trong các tài liệu chỉ cho giá trị I0 mà không phải I0(α

12(

0426,0)

(

0426,00()(

σα

Cd E r

E

I I

++

−

Trong đó σ0 là tiết diện nơtron với vận tốc 2200 m.s-1, E r là năng lượng cộng hưởng trung bình (eV) [48, 75] và chú ý, trong công thức (1.12) giá trị 0,426 = 2(E0/ECd)1/2 với E0 = 0,025 eV và ECd = 0,55eV

a) Xác định hệ số α bằng phương pháp bọc cadmium

ïc c mium Ph ng ph ùp đã đ ợc mo ả bởi CHUM NN v ALBE T [7hông ïng nơt trong v øng trên hiệt t

heoLogE thì dốc c đườn ẳng õ là

ù gc trị riêng b ät Logφepi(E) Eđược xác định từ việc chiếu xạ c mium các

=

ó bọc cad

n ó các n lượng äng hư g Er k ùc nhau đối vơ ỗi mo itor sẽ ó:

αφ

E I

I

)(

0 (1.14)

(

)(0

SCHUMANN và ALBERT đã chứng minh rằng E r1 + αI0 α) =E r I0 và như vậy:

0)

(

I E

I

R E

φ (1.17) Trong đó Re là tốc độ phản ứng đối với nơtron trên nhiệt, và nó được xác định:

p A

e sp e

N

M A R

γεθ

,

= (1.18)

với

wSDC

A

g bình đo được ở đỉnh năng lượng xác định = Np/tm; Np số

logEr, kết quả hệ số óc của đường thẳng là giá trị -α Trong phương pháp này, độ chính xác sẽ phụ thuộc

thích hợp Các monitor mà SCHUMANN

à ALBERT đã lựa chọn là In, Au, Sm, W, Mo, Zn Các số liệu hạt nhân và các đồng

liệu hạt nhân của các monitor α

L

sp

Trong đó: Ap - Hoạt độ trun

đếm trong đỉnh xác định với thời gian đo tm

Như vậy trong thực tế, phương pháp này là chiếu xạ một tập hợp các monitor cộng hưởng được lựa chọn thích hợp và sau đó vẽ logRe/I0 theo

g

vào việc lựa chọn các monitor cộng hưởng

v

vị sử dụng để xác định α được đưa ra trong bảng 1.2

Bảng 1.2 Các số

á

dò Dạng mẫu Đồng vị bia

Đồng

vị tạo thành T1/2

Erchính

I0 barn

2900

500 6,6

14,113,853,8

Nếu chúng ta đưa ra giá trị năng lượng cộng hưởng trung bình như RYVES đã đưa ra trong [75] thì biểu thức (1.14) có thể viết theo E r như sau:

α α

α

αφφ

r epi r r

I

I E

E E

)(

)()

(

0

0 (1.19) Thế biểu thức (1.12) vào biểu thức (1.19) và thay φepi I0(α) bởi Re sẽ có:

α

α

α

σσ

φ

−

++

−

=

Cd r

e r

r epi

E

E I

R E

E

)12(

426,0)(426

,0

)(

0 0

0

(1.20)

Biểu thức (1.20) giờ thay thế cho biểu thức (1.17) để tính φepi(E ) r E r Do phía

phương pháp lặp Tức là, trong gần đúng thứ nhất tính biểu thức (1.20) đối với α = 0

sau đó giá trị α1 thay vào (1.20) để tính tiếp cho gần đúng lần thứ hai, và cứ tiếp tục như thế cho đến giá trị α có giá trị thích

ïc nghiệm phụ thuộc vào α nên phavà đường thẳng của đồ thị có hệ số góc là α1

hợp Giá trị E r có thể được tính từ biểu thức sau [31]:

∑ iΓ i

E

,

γσ

i r i i

r

E E

, , ln ln

γσ

iện bắt tổng cộng ở đỉnh cực đại của năng

E độ rộng bắt bức xạ;

b) Phương pháp dùng tỷ số cadmium

Phương pháp nguyên thủy do RYVES trình bày dựa trên biểu thức viết trong biến đổi WESTCOTT [25, 26]:

2 0 2

/ 1 0 02

1

0]/'),(' FG h G I

(1.22)

2 / 1 0 01

]/'),('

))(

12

2[(

))(

12

2[(

)2/1(

σα

ασ

σα

ασ

α

α

I G h FG W E

E g E

E g

r r

Cd

Cd

+

−+

+

−+

=

Ω

+ +

số WESTCOTT [25,26]; Ω(1/2) - tỷ số tốc độ phản ứng nơtron trên nhiệt đối với

E ; I' - tích phân cộng hưởng rút gọn; g - hệ

monitor 1 và 2;

2 ) 2 (

sp A

2 2

2N Aγ εAp

θ

1 1 1 )

1 (

M e sp A

Ω

Phương pháp nguyên thủy, người ta dùng hai đồng viï Mn, Au Vế ph

)2/1(

Ω trong chiếu bọc cadmium

vị nên độ chính xác của việc xác định α phụ thuộc vào độ chính xác của các số liệu hạt nhân được sử dụng

các số liệu này đưa ra trong nhiều tài liệu khác nhau rất lớn [49] Tuy nhiên, để loại bỏ sai số do số liệu hạt nhân trong phương pháp này chúng ta có thể dùng tỷ số cadmium R

Hiển nhiên phương pháp có thể áp dụng cho những đồng v

hạt nhân biết chính xác Tuy nhiên, do chỉ sử dụng hai đồng

Cd Biểu thức (1.23) có thể chuyển thành:

02 01

02 2 2 2

2 ) 2 (

01 1 1 1

1 ) 1 (

) 2 / 1 (

σσφσεγθ

φσεγθ

th Ap A

e sp

th Ap A

e sp

N

M A N

M A

A ,

sp Cd

A

R = Từ biểu thức (1.23) chúng ta có th å viết lại

(1.26)

2 , 0

1 , 0 1)

12 σ

)1(

()2/1

−

−

= RΩ

Cd

Cd (1.27)

các hệ số h chọn các đồng vị tuân theo 1/v đến vùng 1- 2 eV (lúc

át hợp åu thức 27) vơ iểu thứ ), thế I 0/σ0 -0,426 và b

iệu chỉnh ; tức là lựa

đ 1, W , dùn c lá ỏng ạng dung ịch thì Gr =1 và bỏ qua sự che

αα

α

−

Cd E r

E

I Cd

R

) 1 2 (

426 , 0 )

2 , ](

426 , 0 2

) 0

0 [(

1 ) 1 (

Từ biểu thức (1.28), α có thể xác định sau khi đo tỷ số cadmium

αα

R 0)1 0,426]( ,1) ( 2 1 )

0 [(

2 )

đối với hai đồng vị thích hợp mà không cần sử dụng các số liệu hạt nhân tuyệt đối và không cần biết hiệu suất ghi của detector Biểu thức (1.28) cũng có thể rút ra từ :

r

(

1 0

σ

)(/(

)1

2 0 0

1 2

))(/(

)1

αφ

Sau khi thay I0(α) bằng biểu thức (1.12) ta sẽ nhận được biểu thức (1.28)

áu kh g bọc cadmium đồng t ời 3 đồng vị thích hợp (ký hiệu là 1, 2, 3) mà đối với những đồng vị này có σ(v) ~ 1/v tới vùng 1-2 eV, và tiến hành đo chúng trên detector bán dẫn với hiệu suất ghi đã biết, thì tỷ số φth/φepi viết trong qui ước

epi

c) Phương pháp chiếu 3 monitor trần (tức không bọc cadmium)

HOGDAHL sẽ là:

02 2 2 2 1

01 1 1 1 2 1 ,

2 0

0 2 ,

1 , 1 0

0 02 2 2 2 1

01 1 1 1

σεγθ

σ

ασ

ασ

εγθ

σεγθφ

φ

p sp

sp sp

p p

epi

th

M A

I A

A I

M M

) 1 ( , 0 01 1 1

M

=

σγ

θ (1.30

02 2 2

Trong đó:

Au Au Au Au

Khi đó biểu thúc (1.29) sẽ trở thành đơn giản như sau:

(1.31)

2 ) 2 ( , 0 2

A

1 ) 1 ( , 0 1 ,

2 0

0 2 ,

1 , 1 0

0 2

1 ) 2 ( , 0

) 1 ( ,

p Au sp

sp sp

p p

Au Au

epi

th

k A

I A

A I

k k

εσ

ασ

αε

εφ

kênh chiếu xạ của lò

ồng

ã được xa ịnh với độ chính x hoảng 1%, bỏ qua

32] Trong

ợc sai số hệ thống d

ưa ra hệ số k0,Au

ủa với một số đồng v y được sử dụng đe c định hệ số α tron

Bảng 1.3 Hệ số k 0,Au của một số đồng vị dùng xác định α

103,2 497,5 140,5

2,27 10-1 (0,9) 2,95 10-2 (1,0)

4,22 10-5 (0,3) 6,14 10-4 (1,1)

116mIn

198Au

54,2 m 2,7 d

416,9 1097,2 1293,5 411,8

8,06 10-1(1,8) 1,71 (1,5) 2,5 (1,8)

743,3 724,2 756,7

th epi

iểu thức:

1 ) 2 ( , 0

) 1 ( , 0 2 ,

A , 1 −

2 0

0 2 ,

1 , 1 0

0 2

1 ) 2 ( , 0

) 1 ( ,

p p

Au

Au sp

sp sp

p p

Au Au

k A

I A

A I

k k

εεσ

ασ

αε

1 ) 1 ( , 0 1

0 3

1 ) 3 ( , 0

sp p

0 1 , 1

( ,

3 0 2

0

0 1

⎣

⎡

σ

ασ

a

I b

E

và

1

1

1

2 ) 1 ( , 0

) 2 ( , 0 2 ,

1

=

p p

Au Au

sp

sp

k

k A A a

εε

1 1

1 ) 1 ( , 0 3 ,

−

−

=

p Au

k A A b

sp

197Au, 94Zr, 96Zr), nhưng cần phải biết các hệ số k0Au và hiệu suất ghi của detector Khi đó, hệ số α có thể được tính như sau:

- Tính các hệ số a,b theo biểu thức (1.36)

- Giải phương trình (1.34) bằng phương pháp lặp trên máy tính với

0

0σ

I vàE ri

lấy từ các bảng số liệu hạt nhân

Nhìn chung, trong thực nghiệm ba phươ ày hay được sử dụng Tuy chính xác khi xác định hệ số α là khác nhau Trong [32] cũng đã tiến hành

ng pháp nnhiên, cả ba phương pháp đều phải dùng phương pháp lặp chạy trên máy tính và độ

kiểm tra chí hi xa n số α trong hai kênh chiếu xạ 11 và 15 của lò THETIS độ nh xác k ùc đị h hệ

cho thấy: phương pháp dùng tỷ số cadmium cho kết quả tốt hơn Bảng 1.4 đưa ra kết quả giá trị α được xác định bằng 3 phương pháp cùng với sai số của nó

Bảng 1.4 Giá trị α trong kênh 11 và 15 của lò THETIS

α ± s (%)

Kênh

chiếu xạ Phương pháp tỷ số

cadmium Phương pháp bọc cadmium Phương pháp chiếu 3 đồng vị trần

11

15 0,027 ± 0,004 (16) 0,084 ± 0,006 (7) 0,032 ± 0,014 (44) 0,084 ± 0,010 (12) 0,042 ± 0,014 (33) 0,089 ± 0,017 (19)

Cả ba phương pháp cho giá trị α là phù hợp với nhau Tuy nhiên, các tác giả trong nhóm thực nghiệm này cũng thấy rằng phương pháp chiếu 3 đồng vị trần cho giá trị α lớn hơn

rất tích kích hoạt dùng các

trưng thông lượng nơtron

Trong mục này chúng tôi muốn trình bày ảnh hưởng của các thông số đặc trưng

or và k0 ặc biệt, đối với phương pháp phân tích kích hoạt dùng hệ số k0, một phương pháp

Như vậy, từ việc xác định thông lượng nơtron (thông lượng nơtron nhanh, nơtron nhiệt, nơtron trên nhiệt) và hệ số α, chúng ta sẽ xác định được một số đặc trưng khác như tỷ số nơtron nhiệt/nơtron trên nhiệt (f), nơtron nhiệt/nơtron nhanh, tỷ số cadmium cho các đồng vị (R ) hay nhiệt độ nơtron (T) Đó là những đặc trưngCd

quan trọng trong phân tích kích hoạt, đặc biệt trong phân

phương pháp comparator

1.3 Các nghiên cứu về ảnh hưởng của các thông số đặc

trong các kênh chiếu xạ lên kết quả phân tích kích hoạt

thông lượng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt dùng kỹ thuật comparat

Đ

hiện đại, ngày nay được áp dụng rất nhiều trong các trung tâm hạt nhân có lò phản ứng nghiên cứu Phương pháp này cho phép phân tích mẫu tự động và có độ tin cậy cao Một số kết quả nghiên cứu cũng có thể áp dụng cho phương pháp phân tích tuyệt đối và phương pháp tương đối dùng mẫu chuẩn đa thành phần

* 0 0

.

.

γσθ

γσθ

Au

Q f

Q f A

A k

ε

εα

0

* 0

* ,

0

)(

)(+

lò WWR-M (Budapest) và THETIS (Gent) Nhằm giảm ảnh hưởng của f và α vào kết quả xác định k

được lấy trung bình trong nhi

nhỏ hơn 2% (trung bình cỡ 1%) Vào năm 1980 [21] và 1984 [47] các tác giả củ

0, các tác giả đã tiến hành xác định k0 trong mỗi lò với ít nhất trong hai kênh chiếu xạ có hệ số f, α khác nhau, và 3-5 mẫu trong một kênh chiếu xạ Với những thực nghiệm này, chúng ta sẽ giảm được sai số hệ thống và k0 được xác định với sai số

a những công trình này đã đưa ra bảng k0 cho 35 và 72 đồng vị Từ đó các xác định thực nghiệm hệ số k0 được tiếp tục và các giá trị cũ được xác định lại chính xác hơn Đối với một số đồng vị, việc tiến hành xác định được đưa ra trong các kênh chiếu xạ có độ nhiệt hóa tốt (f=320, α=0.17) của lò DR-3 (Riso, Đanmạch)

Năm 1987, một nhóm nghiên cứu của Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đàlạt đã tiến hành xác định hệ số k0 cho một số đồng vị trong cột nhiệt của lò phản ứng hạt nhân Đàlạt [60] Ưu điểm của việc xác định k0 trong cột nhiệt là: Có hệ số nhiệt hoá rất cao f=670, α≈ 0 nên từ biểu thức (1.38) phần

)(

)(0

* 0

α

α

Q f

Q f

++ có thể xem là =1 đối với

những đồng vị có Q0 không lớn Như vậy, hệ thức xác định k0 viết lại thành:

( ) p

p

sp

sp Au

A

A k

ε

ε *

* ,

Như vậy, độ chính xác của k0 chỉ còn phụ thuộc vào độ chính xác của đường

cong hiệu suất và của việc xác định hoạt độ riêng mà không còn phụ thuộc vào đặc

hiếu xạ (f, ) Tuy n iên, theo chúng tôi, phương pháp này áp h

) ( 0

) (

* 0 α

sẽ không thể coi là bằng 1 và lúc đó sẽ có sai số đáng kể

được xác định:

f

lớn Trong trường hợp này k0

p

Cd Cd sp sp

Cd Cd sp sp Au

F A

A

k

ε

* ,

0

/)(

−

= (1.39)

Trong đó F

F A

nh toán và thực nghiệm Báo cáo đã thống kê rằng hệ số k0 từ tính toán sẽ:

- Thấp hơn 5% đối với 37% các đồng vị nghiên cứu;

- Giữa 5% và 10% đối với 16% các đồng vị nghiên cứu;

- Giữa 20 và 50% đối với 20% các đồng vị nghiên cứu;

- Lớn hơn 50% đối với 5% các đồng vị nghiên cứu;

Điều này cho thấy về độ chính xác khi sử dụng phương pháp phân tích tuyệt đối mà không kiểm tra số liệu hạt nhân

1.3.2 Phân bố thông lượng nơtron trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E

Một trong những vấn đề liên quan chính trong phân tích kích hoạt dùng hệ số

k0 và các phương pháp comprator khác là sự phân b

Điều na ên cứu

các nghiên cứu điều chấp nhận phương pháp của Ryves và các cộng sự [74, 75] là xem sự phân b ûa thông lượn n trên nhiệt tuân luật φepi ~ 1/E1+α, với

được xác địn

øy sẽ ảnh hưởng đến phần kích hoạt nơtron trên nhiệt Có rất nhiều nghi

èm hiệu chỉnh ảnh hưởng này với độ chính xác chấp nhận được Tuy nhiên, tất

niệm này người ta đưa ra mộtrung b rong gần đúng bậc nhất nó không phụ thuộc vào

h bởi:

i r

i i i

w w

1

2α + /[(

426 , 0 ) 0

(

) (

α) cần phải biết là: hằng số hạt nhânE r Giá trị E rcó thể tính từ biểu thức (1.40) với các số liệu về các thông số cộng hưởng Trong các báo cáo của Ryves [74,75] chỉ đưa ra các giá trị E r cho một vài đồng vị, Moens và các cộng sự trong [48] đã tính toán cho một số phản ứng (n,γ) dựa trên các thông số cộng hưởng của tài liệu BNL-325 xuất bản 1973 [73] Ở trong hội nghị MTAA-7/1986 Jovanovic và các cộng sự [71] đã tính toán cho 127 phản ứng (n,γ) dựa vào các giá trị cộng hưởng chính xác hơn trong [69,70] và trong báo cáo này cũng bàn luận về độ chính xác của kết quả tính toán

Chúng ta cũng xem xét độ chính xác của quan niệm 1/E1+α và E r Mặc dù có một số nghiên cứu về mặt lý thuyết [43, 44, 72], nhưng cũng cần xem xét nó từ quan điểm thực tế Dựa trên phương pháp tỷ số cadmium [30], F De Corte và các cộng sự đã ngh

Igiá trị Q0(α) trong các phản ứng (n,γ) của Zr khi có và không hiệu chỉnh hệ số α cho

iên cứu xác định hệ số lệch phổ 1/E trong 5 vị trí chiếu xạ của 3 lò phản ứng với độ nhiệt hóa tương đối khác nhau: trong kênh M LA của lò WWR-M kênh 14, 7 và16 của lò THETIS và R4V4 của lò DR-3 Từ thực nghiệm xác định hệ số α, các

5 kênh chiếu xạ của 3 lò này được đưa ra ở bảng 1.5 Trong đó, E r là 338 eV đối với

96Zr(n,γ) và 6260 eV đối với 94Zr(n,γ) Từ bảng 1.5 thể hiện rất rõ tính đúng đắn của sự cha

rị Q 0 xác định trong 5 kênh chiếu xạ trong 3 lò phản ứng được xác định từ phương pháp tỷ số cadmium, "Q 0 " là giá trị không hiệu chỉnh α

94Zr(n,γ) 95Zr 96Zr(n,γ) 97Zr

áp nhận gần đúng 1/E1+α của phổ notron trên nhiệt Từ bảng 1.5 cũng cho thấy rõ sự ảnh hưởng của α lên giá trị Q0 và từ đó sẽ ảnh hưởng lên độ chính xác của kết quả phân tích, nếu như không hiệu chỉnh nó

5,34

±0,64 5,15 ± 0,27 5,02 ±0,16 5,10 ±0,23 4,97 0,22 185 127

1.3.3 Các đồng vị có hệ số g WESTCOTT ≠1

Do phương pháp k0 được viết trong qui ước Hogdahl, nên đối với một số đồng

ùc phản ứng (n,γ) không tuân theo qui luật σ(v tới vùng 1-2 eV sẽ không

ố ko-Au này được sử dụng trong thực tế phân tích ở nhiệt độ nơtron nằm trong khoảng 20 - 100 o

ường hợp 109Ag(n,γ)110mAg, 133Cs (n,γ)134Cs, 138Ba(n,γ)139Ba, 181Ta(n,γ)182Ta,

vị có ca

chính x

) ~ 1/v

vào nhi độ n

hìn ch , các rị k0 -A i sử d Au compar r lấy g á trị trunbình củ một so lần thực n iệm tro một s

này, trong [29] đã xác định hệ số g u nằm ong kh g 1,003 ến 1, 68; tronvùng nhiệt độ này, sự thay đổi của g là 0,3% sẽ đưa vào sai số của ko-Au Như vậy, giá trị ko-Au lấy trung bình sẽ là hệ số tương ứng gần với nhiệt độ trung bình 60 oC, tức hệ số gAu=1,0053 Nếu hệ s

C thì sai số mang vào kết quả phân tích sẽ không và thực tế có thể bỏ qua trong phân tích Điều này cũng

tr

186W(n,γ)187W, 185Re(n,γ)186Re, 232Th(n,γ)2 U Hệ số g của một số

Bảng 1.6 Giá trị g của một số đồng vị dùng trong phương pháp k 0 ,

( ) = Westc ], (b)= Gr à cộng sự[29], (c)= ENDF/B-V[22], (d)= Moens[51],

1,041 (a)

0321 (b) ,0074 (b)

-

-

- 1,0425 1,0400

88mRe

192Ir

194Ir

1,023 (1,01751,02900,98760,97660,98191,03261,0218

1,1

Những đồng vị có sai số lớn

8183 (b)

2421 (b)

0,90221,6914

0,0,8336 (b) 2,

153Eu(n,γ)154Eu và 175Lu(n,γ)176mLu mà đối với chúng các hệ số ko là rất khả dĩ Tuy nhiên, trong phân tích chẳng hạn trong phân tích không phá mẫu các mẫu địa chất dùng đồng vị 154Eu và 176mLu sẽ cho độ chính xác thấp vì 154Eu có thời gian bán hủy ngắn và 176mLu có năng lượng gamma tha

n

Nhiệt độ nơtron, trong thực nghiệm, được xác định bằng phương pháp chiếu xạ

monitor Lu theo phản ứng 176Lu(n,γ)177Lu (σ0 = 2090± 70 barn [68]; I0 = 1087±40 barn

[40] và sử dụng năng lượng Eγ =208 keV với γ =(11.0± 0.4)% [48]) sẽ cho độ chính

xác chấp nhận được Nhiệt độ nơtron trong một số kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt

nhân Đà Lạt đã được đưa ra trong [61]

Cuối cùng, nếu chúng ta coi rằng hệ số ko là khả dĩ đối với 152mEu và 152Eu (tức

hợp có thể chấp

ở nhiệt độ 60 oC và g= 0,8532 trung bình từ bảng 1.6) thì sai số cực đại trong hàm

lượng tính Eu sẽ không vượt quá 4,5%, mà trong rất nhiều trường

nhận được N ù thể dùng 152mEu và 152Eu trong phương pháp ko để x

hàm lượng Eu

1

Một vấn đề luôn luôn tồn tại trong phân tích kích hoạt là các phản ứng nhiễu

g (n,n') và (n,2n), sẽ gây sai số nếu không hiệu chỉnh chúng Một số trường hợp

ảnh hưởng rõ nét nhất được đưa ra trong bảng 1.7, với các số liệu hạt nhân liên quan

đối với các đồng vị nhiễu và tiết diện của chu

Bảng 1.7 Các đồng vị có phản ứng cản trở rõ nhất trong phân tích kích

các số liệu hạt nhân lấy từ [16]; [35]; [65];[70]

3,17

3 0,336 2,96 0,68

0,112 0,228 0,095 0,30 0,225

82,58 24,13 24,22 7,854

0,000110,000420,000800,0011

71,7

0,00018

0,0024

Trong bảng 1.8 đưa ra các số liệu đánh giá từ các phản ứng (n,γ), (n,n') và

vị Se, Sr, Cd, Sn, Ba, Ba trong 3 kênh của lò THETIS

(n,2n) của các đồng vị này khi chiếu xạ trong 3 kênh của lò THETIS với độ nhiệt hóa thấp, trung bình và cao

Bảùng 1.8 Các thành phần từ các phản ứng (n,γ), (n,n') và (n,2n) tạo ra các đồng

Các kênh chiếu xạ

17 5 8 phân

tích tạo thành f φφthth/φ/φepif = 21 = 42

sự đóng góp đáng kể , ngoại trừ 77mSe và 87mS ỉnh các thành phần này, cần phảøi biết thành phần nơtron nhanh hoặc phải xác định chúng từ

Bởi vì, ngoài hiệu chỉnh loại này, trong phân tích kích hoạt cần phải xác định thành phần nơtron nhanh để hiệu chỉnh

thực nghiệm Điều này không thể xem thường

các thành phần do các phản ứng (n,p) hoặc (n,α) từ các đồng vị khác tạo ra Trong [1] cũng đã nghiên cứu ảnh hưởng của các phản ứng thứ cấp lên kết quả của nguyên tố xác định trong kênh 7-1 của LPƯHNĐL

1.3.5 Ảnh hưởng của và α lên kết quả phân tích

α và giá trị

r

E

Để đánh giá ảnh hưởng của sai số E r lên kết quả phân tích, trong

hoạt độ do nơtron trên nhiệt, sau đó đánh giá ảnh hưởng tương đối lên hoạt độ tổng

û phân tích cuối cùng trong phân iả

[55] đã tiến hành theo hai bước: đầu tiên đánh giá ảnh hưởng của chúng lên phần

cộng và cuối cùng là ảnh hưởng tương đối lên kết qua

tích dùng kỹ thuật comparator

Các tác g trong [43] đã dựa vào lý thuyết về truyền sai số, trong đó thăng giáng của hàm y do sự thay đổi của một biến số x sẽ được tính bởi:

x x

y y

∂

∂

≈

∆ (1.42) Đối với sự thay đổi tương đối sẽ được tính:

∆

x

x y

x x

y y

x x

y y

ỏ, trừ phi y(x) là gần tuyến tính trong khoảng rộng của biến x Nếu sự

chúng ta có thể dùngthay đổi có tính chất thống kê thì σx và σ thay thế cho y ∆xvà

y

∆ Khi đó biểu thức (1.43) có thể viết lại thành:

x y

x x

y y

Trong đó : A' là hoạt độ riêng; k là h g số ph uộc vào điều kiện chiếu xạ, phân rã và đo, các đặc trưng của thiết bị đo đếm: như hie

äu suất ghi của detector, các đặc trưng phân rã gamma của hạt nhân sản phẩm trong phản ứng (n,γ), v.v…; f là tỷ số thông lượng nơtron nhiệt trên cho thông lượng nơtron trên nhiệt φth /φepi

( α) α

α σ

+ +

E

I Q

2 1

426 , 0 426

, 0 0

0 )

+ +

−

−

2 1

426 , 0 426

, 0 0

Do luôn luôn có /α/ << 1nên trong [43] đã cho Q0(α) gần đúng ởi bib ểu thức:

αα

0 0

Tuy nhiên, theo đánh giá của chúng tôi thì sự gần đúng này là quá thô (sẽ trình bày rõ hơn trong chương 3) Vì có một số đồng vị có Q0 nhỏ và E r lớn thì biểu thức trên sẽ sai khác qua ùn so với giá trị thực (ví dụ như ù lơ 46Sc sẽ khác nhau hai lần khi α

e

E A

A

ln ' ' (1.47)

-Đối với ∆α: ( )α ∆α

α

+

≈+

∆

=

e e

e

E A

A A

ln''

th th

e e

A

A + α'

Với

E A

A ≈ − ':

f Q

f Q

Q A

A

A

th e

e

+ +

≈

) ( '

−

≈

∆ +

A

A e

7 15

7 15 7 1 47

5 7 15

47 5 7 15 7 1 '

r e

E f

E f

A' 15 7 5 47 −α + 5 47 15

A

∆ +

7 15 47

5 7 15

(1.53)

Cuối cùng, chúng ta đánh giá sai số lên kết quả phân tích cuối cùng và trong trường hợp dùng 197Au làm comparator Hàm lượng ρ đối với nguyên tố xem xét sẽ là:

A N

N N

Au tot Au tot

ρ (1.54)

- N tot là số nguyên tử trong mẫu phân tích

- N Au Au

A là hoạt độ của Au trong comparator

- A' Au là hoạt độ riêng của Au trong comparator

Cả A và A Au đều là hoạt độ và xem nó là không có sai số hệ thống mà chỉ là sai số thống kê; tức làζA và

Au

A

ζ Mặt khác A' và A' Auđược tính từ các biến số xác định trước đây, bao gồm α vàE r và các hằng số vật lý khác Hệ số α đặc trưng cho độ lệch của phổ nơtron trên nhiệt khỏi qui luật 1/E được xác định đồng thời với mẫu phân tích bằng phương pháp chiếu trần 3 đồng vị

Như vậy, chúng ta chỉ giới hạn xem xét sai số liên quan đến (A'Au/A') và trong đó chúng ta cũng chỉ xem xét chỉ là sai số hệ thống của α và E r (tức là α∆ và ∆E r ) và sai số thống kê của α (tức là ζα) Sai số thống kê của hàm lượng có thể viết bởi (sai số tương đối):

Au

A A

Au

A A

A A A

A

e e

'''

''

A A

''

'

αρ

Trong biểu thức (1.56) chúng ta xem rằng sai số của

e e

Trong [31] nhóm nghiên cứu của De CORTE đã nghiên cứu rất chi tiết v

α Họ đã sử dụng phương pháp chiếu trần 3 đồng vị 197Au, 94Zr, 96Zr để xác định α trong hai kênh chiếu xạ của lò THETIS (Trường đại học Ghent, Bỉ): Kênh số 3 (α =0,015, f = 25) và kênh 15 ( 084

sát ảnh hưởng của sai số α và E r lên kết quả phân tích một số đồng vị: 45Sc, 59Co,

94Zr, 193Ir, 197Au, 121Sb, 238U, 96Zr trong 3 kênh chiếu xạ của lò THETIS Các kết quả nghiên cứu của các tác giả trong [43] đã chỉ ra rằng: - Sự đóng góp của sai số α và

r

E vào kết quả phân tích sẽ gia tăng khi Q0 tăng do tỷ số Q0/(Q0 + f) trong biểu thức (1.49) và (1.50) Đối với Q0 tương đối nhỏ thì ảnh hưởng của sai số α và E r là nhỏ và có thể bỏ qua trong kết quả phân tích - Sai số của E r ảnh hưởng là nhỏ hơn so với α

do ln(E r )-α trong biểu thức (1.49) - Đối với phân tích kích hoạt dùng nơtron trên nhiệt (tức phương pháp bọc cadmium), các tác giả cho thấy các đồng vị có Q0 nhỏ thì sự đóng góp của sai số α vào kết quả phân tích sẽ rất lớn, vì theo kết quả nghiên cứu của các tác giả này giá trị ảnh hưởng lên kết quả phân tích trong chiếu bọc cadmium

+ f)/Q0 Ví dụ trong kênh 15 của lò THETIS (α=0,084 f=72) Sc: 168, Co: 36,5, Zr: 13, Sb: 3,2, U: 1,7, Zr: 1,25

0

cần nhân với hệ số (Q0

khi dùng Au làm comparator, hệ số nhân này đối với các đồng vị tương ứng sẽ là:

Cuối cùng các tác giả trong [36] cũng đánh giá sơ bộ về khả năng đóng góp của các thông số lên kết quả phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0, kết quả được nêu lên trong bảng 1.9

Bảng 1.9 Đánh giá khả năng đóng góp sai số vào kết quả

phân tích kích hoạt dùng phương pháp k [36]

Đóng góp sai số vào kết quả phân tích

1.4 Những vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu

ïi và những

1.4.1 Nghiên cứu phương phá

Đà Lạt, chúng tôi tha

nghiệm mà chưa t

hính vì vậy, ch

chúng tôi đặt ra vấn đề là lựa chọn một chương trình thích hợp, chạy được trên máy tí

n ứng và so sánh với các kết quả thực nghiệm Trong một vài trường hợp, nếu đi

ï, chúng ta muốn xác định nhiệt độ nơtron trong kênh chiếu xạ; về mặt thực n

ấn đề thứ hai : Trong ba phương pháp xác định hệ số lệch phổ 1/E trong vùng

nơtron trên nhiệt, để xác định hệ số α đều phải dùng phương pháp lặp trên máy tính (xem các biểu thức (1.20), (1.28) và (1.34)) Điều này gây một vài khó khăn cho những người phân tích Vậy có phương pháp nào đơn giản hơn, đủ tin cậy để xác định hệ số trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hay không? Đây cũng là một hướng nghiên cứu của bản luận án này

Trong các phần 1.1, 1.2, 1.3 chúng ta đã tổng quan một số nét cơ bản về cơ sở và các nghiên cứu về các đặc trưng thông lượng nơtron trong các lò nghiên cứu ở một số nước trên thế giới và ở lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Từ các nghiên cứu này và những kinh nghiệm thu thập được trong thực tế chúng tôi rút ra những tồn ta vấn đề cần phải được tiếp tục nghiên cứu

p xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron

Vấn đề thứ nhất: Trong tất cả các tài liệu thu thập được trên lò

áy rằng: các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ, trong các công trình đã công bố, hầu hết thuần túy xác định bằng thực

hấy công trình nào thông báo về các kết quả nghiên cứu bằng tính toán (trước và trong thời gian chúng tôi đặt vấn đề thực hiện luận án về đề tài này) C

ưa có số liệu thực nghiệm nào được so sánh với kết quả tính toán thuần tuý Vì vậy,

nh PC, để tính toán các thông số đặc trưng thông lượng trong các kênh chiếu xạ của lò phả

ều kiện thực nghiệm không cho phép có thể dùng các số liệu từ phương pháp tính toán Ví du

ghiệm có thể dùng lá dò Lu, nhưng trong thực tế chúng ta không có là dò Lu thì từ phổ nơtron nhiệt tính toán được chúng ta có thể xác định nhiệt độ nơtron

V

α

ấn đề thứ ba: Trong phần 1.3.5 khi nghiên cứu về ảnh hưởng của

ó là ba vấn đề tồn tại về phương pháp mà chúng tôi đặt ra để nghiên cứu

1.4.2 Những vấn đề tồn tại và cần nghiên cứu trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt được đưa vào khai thác sử dụng vào tháng 3 năm 1984 sau khi khôi phục lại từ lò TRIGA-MARK II Kể từ đó, nhiều nhóm các nhà khoa học đã khảo sát bằng thực nghiệm về phân bố và đặc trưng trường nơtron

hai thác có hiệu quả lò phản ứng Nhiều ứng dụng đã cho nền kinh tế quốc dân và nghiên cứu khoa học Đặc

đặc trưng thông lượng trong các kênh chi

lên kết quả phân

ch kích hoạt cũng như trong sản xuất đồng vị phóng xạ cần phải khảo sát tỷ mỉ hơn

một vấn đề đặt ra là phải

Đ

trong các kênh chiếu xạ nhằm k

được tiến hành để phục vụ

h hoạt và sản xuất đồng vị phóng xạ Một s

ếu xạ theo các cấu hình vùng hoạt khác nhau nhiên liệu đã được xác định [12,13,14, 57, 58, 6

xác định ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron

xác định được hệ số tự che chắn nơtron của mẫu và sự ảnh hưởng tới độ phản ứng của lò, nhiệt độ trong mẫu chiếu xạ