Toàn văn nghiên cứu xác định hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố nặng trong mẫu môi trường bằng phương pháp phổ alpha

CHƯƠNG 2: CÁC PHƯƠNG PHÁP THƯỜNG ĐƯỢC SỬ DỤNG CHO VIỆC PHÂN TÍCH CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA .... Mục tiêu chính của luận án này là nghiên cứu ứng dụn

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

LÊ CÔNG HẢO

NGHIÊN CỨU XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG PHÓNG XẠ MỘT SỐ NGUYÊN TỐ NẶNG TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG

Phản biện độc lập 2: TS Nguyễn Đông Sơn

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC

1 PGS.TS Châu Văn Tạo

2 TS Nguyễn Văn Đông

Cộng Hoà Xã Hội Chủ Nghĩa Việt Nam Độc lập - Tự Do - Hạnh Phúc

-oo0oo -

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi hoặc cùng với các Thầy hướng dẫn khoa học Các kết quả nêu trong luận án là trung thực, không sao chép từ bất cứ công trình nào và chưa từng được ai công bố trong bất kỳ công trình nào khác

Tác giả luận án

LỜI CẢM ƠN

Bên cạnh sự tự nỗ lực từ bản thân để có được các kết quả tốt trong nghiên cứu

và hoàn thành luận án, tác giả luận án còn nhận được sự quan tâm và giúp đỡ tận tình của rất nhiều người Tác giả xin bày tỏ lòng trân trọng và cảm ơn đến:

Bậc sinh thành cùng với gia đình, những người đã luôn sát cánh, động viên và ủng hộ tôi về mặt tinh thần

Thầy PGS.TS Mai Văn Nhơn, cựu trưởng bộ môn Vật lý Hạt nhân, người đã đưa ra những quyết định mang tính chất bước ngoặt trong sự nghiệp khoa học của tôi hiện nay thông qua việc hướng dẫn thành công luận án thạc sĩ của tôi vào năm

2008

Tôi xin được cảm ơn Thầy hướng dẫn chính cho luận án tiến sĩ của tôi, một người gương mẫu trong tinh thần thái độ làm việc đầy trách nhiệm cũng như sự nghiêm túc và trung thực trong nghiên cứu khoa học Khi bắt đầu thực hiện luận án này, ngoài hệ phổ kế alpha, mọi thứ như máy móc và phương tiện phục vụ cho thí nghiệm mà tôi có trong tay gần như là con số không Chính trong bối cảnh thiếu thốn như vậy, Thầy và thầy hướng dẫn phụ cho luận án tiến sĩ của tôi luôn là những người động viên và giúp đỡ tôi trong vấn đề trang bị các máy móc và phương tiện phục vụ cho thí nghiệm Ngoài ra, Thầy còn là người đầu tiên gợi ý cho tôi trong vấn đề vươn tới tầm quốc tế thông qua việc công bố các nghiên cứu của mình trên các tạp chí khoa học quốc tế có uy tín cũng như trong các hội nghị khoa học Kết quả sau nhiều năm nỗ lực, tôi và Thầy đã có chung với nhau ba bài báo công bố quốc tế và nhiều bài báo trong nước cũng như trong các hội nghị khoa học

Quý Thầy Cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh đã luôn tạo điều kiện tốt để tôi có thể thực hiện việc nghiên cứu khoa học phục vụ cho luận án này

Thầy PGS.TS Nguyễn Nhật Khanh, PGS.TS Đặng Văn Liệt với cương vị cựu Trưởng Khoa, TS Lê Vũ Tuấn Hùng & TS Huỳnh Trúc Phương, Phó trưởng Khoa Vật lý & Vật lý Kỹ thuật, Thầy ThS Trần Phong Dũng Trưởng Phòng Tổ Chức và

Cô TS Trương Thị Hồng Loan, Phó trưởng bộ môn Vật lý Hạt nhân đã luôn động viên nhắc nhở, tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình làm luận án

Ban Giám hiệu trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Tp.Hồ Chí Minh đã tạo điều kiện thuận lợi cho chúng tôi – các nghiên cứu sinh trong trường trong việc thực hiện các dự án khoa học, cung cấp nguồn kinh phí để thực hiện các đề tài khoa học phục vụ cho luận án

TS Trần Văn Hùng, Trung tâm Nghiên cứu và Triển khai Công nghệ Bức xạ, PGS TS Nguyễn Nhị Điền, TS Nguyễn Văn Hùng và PGS TS Nguyễn Trung Tính đã có những đóng góp ý kiến quý báu trong quá trình làm luận án của tác giả

Cử nhân (CN) Ninh Đức Tuyên, CN Nguyễn Văn Mai, ThS Thái Mỹ Phê, CN Đào Văn Hoàng, Phòng An toàn Bức xạ và Môi Trường, Trung tâm Hạt nhân Tp.HCM, đã nhiệt tình giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi để cho tôi mượn các nguồn chuẩn, mẫu chuẩn và đầu dò alpha PIPS phục vụ cho việc thí nghiệm

dùng cho việc phân tích thử nghiệm đồng vị 226Ra, GS Itahashi về những thảo luận cũng như những góp ý quí báo trong các vấn đề thực nghiệm, Bộ Giáo dục, Văn hoá, Thể thao, Khoa học và Kỹ thuật Nhật Bản (MEXT) và trường Đại học Hokkaido Nhật Bản đã tạo điều kiện cho tôi được tham gia nghiên cứu nâng cao chuyên môn trong khoảng thời gian từ 10/2011 đến 3/2012

Tp.Hồ Chí Minh ngày tháng 02 năm 2013

MỤC LỤC

Lời cam đoan i

Lời cảm ơn ii

Mục lục iv

Bảng các chữ viết tắt vii

Danh mục các bảng ix

Danh mục hình vẽ xi

Mở đầu 14

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 7

1.1.Tình hình nghiên cứu trên thế giới và trong nước liên quan đến việc xác định hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha 7

1.1.1 Tình hình nghiên cứu trên thế giới 8

1.1.2 Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam 17

1.1.3 Những vấn đề còn tồn tại và liên quan đến luận án 18

1.2 Tổng quan lý thuyết về alpha 20

1.2.1 Các họ phóng xạ tự nhiên Uranium và Thorium trong môi trường 20

1.2.1.1 Chuỗi phân rã Uranium 21

1.2.1.2 Chuỗi phân rã Thorium 26

1.2.2 Đặc điểm của hạt alpha 27

1.2.3 Sự mất năng lượng của hạt nặng mang điện nói chung và hạt alpha nói riêng trong môi trường vật chất 28

1.2.3.1 Quãng chạy của hạt mang điện 29

1.2.3.2 Quãng chạy và năng suất hãm tương đối của hạt alpha trong vật chất 30

1.2.3.3 Sự mất mát năng lượng do quá trình ion hoá và công thức Bethe 31

1.3 Kết luận chương 1 32

CHƯƠNG 2: CÁC PHƯƠNG PHÁP THƯỜNG ĐƯỢC SỬ DỤNG CHO

VIỆC PHÂN TÍCH CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TRONG MẪU

MÔI TRƯỜNG BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA 33

2.1.Giới thiệu 33

2.2.Thu thập và chuẩn bị mẫu đo 36

2.2.1 Sự ràng buộc thời gian 37

2.2.2 Sấy khô mẫu 37

2.2.3 Xử lý mẫu nước 38

2.3 Tro hoá và hoà tan mẫu 38

2.4 Các chất đánh dấu được sử dụng trong phân tích mẫu bằng hệ phổ kế alpha 40 2.4.1 Đồng vị uranium 41

2.4.2 Đồng vị thorium 42

2.4.3 Đồng vị radium 43

2.4.4 Đồng vị polonium 44

2.5 Các quy trình tách hoá phổ biến 45

2.5.1 Polonium-210 45

2.5.2 Chì (210Pb) 47

2.5.3 Đồng vị uranium 48

2.5.4 Đồng vị thorium 49

2.5.5 Đồng vị radium 50

2.6 Các phương pháp tạo mẫu đo phù hợp cho phép phân tích sử dụng hệ phổ kế alpha 53

2.6.1 Phương pháp lắng đọng tự phát polonium 53

2.6.2 Phương pháp mạ điện phân với dung dịch đệm sulfate, hữu cơ alcohol và ammonium acetate/ acid nitric 55

2.6.3 Phương pháp đồng kết tủa 56

2.7 Kết luận chương 2 57

CHƯƠNG 3: XÁC ĐỊNH NHANH CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN

URANIUM, THORIUM, RADIUM VÀ POLONIUM TRONG

MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA 59

3.1 Giới thiệu 59

3.2 Dụng cụ, thiết bị và hoá chất phục vụ cho thí nghiệm 61

3.2.1 Hoá chất 61

3.2.2 Dụng cụ và thiết bị hỗ trợ 62

3.2.3 Thiết bị phân tích hoạt độ phóng xạ alpha 63

3.2.3.1 Buồng chân không 64

3.2.3.2 Đầu dò Alpha PIPS 64

3.2.3.3 Các thông tin về nguồn chuẩn 65

3.3 Xây dựng quy trình tách chiết thorium và tạo nhanh nguồn alpha thorium và uranium 65

3.3.1 Thiết kế bộ dụng cụ điện phân 65

3.3.2 Quy trình tách chiết thorium 66

3.3.3 Quy trình tạo nhanh nguồn alpha thorium và uranium bằng phương pháp mạ điện phân kết tủa 68

3.3.3.1 Chuẩn bị dung dịch uranium và thorium cho việc tạo nguồn alpha 68

3.3.3.2 Quy trình điện phân tạo nhanh nguồn alpha thorium và uranium 68

3.3.3.3 Các kết quả và thảo luận quy trình tạo nhanh nguồn alpha thorium và uranium bằng phương pháp mạ điện phân kết tủa 70

3.4 Phát triển quy trình xác định nhanh đồng vị phóng xạ radium trong mẫu môi trường bằng đĩa hấp thu MnO2 77

3.4.1 Giới thiệu 77

3.4.2 Quy trình tạo đĩa MnO2 dùng để hấp thụ 226Ra 78

3.4.3 Bố trí thí nghiệm hấp thu 226Ra bằng đĩa MnO2 80

3.5 Phát triển quy trình xác định nhanh đồng vị phóng xạ polonium trong mẫu môi trường bằng đĩa đồng 83

3.5.1 Giới thiệu 83

3.5.2 Quy trình lắng đọng 210Po trên đĩa đồng 84

3.6 Xây dựng quy trình xác định nhanh và đồng thời các đồng vị phóng xạ tự nhiên uranium, thorium và radium trong mẫu dung dịch và mẫu rắn bằng hệ phổ kế alpha 86

3.6.1 Giới thiệu 86

3.6.2 Quy trình phân tích polonium, uranium, thorium và radium 86

3.6.2.1 Xử lý hoá mẫu (hoà tan mẫu) 86

3.6.2.2 Tách hoá đồng vị polonium 87

3.6.2.3 Tách hoá đồng vị uranium 87

3.6.2.4 Tách hoá đồng vị thorium 88

3.6.2.5 Tách hoá đồng vị radium 88

3.6.2.6 Kết quả và thảo luận 90

3.7 Kết quả phân tích thử nghiệm mẫu nước và mẫu thuốc lá 95

3.7.1 Kết quả phân tích thử nghiệm mẫu nước uống đóng chai 95

3.7.2 Kết quả phân tích thử nghiệm mẫu thuốc lá 96

3.8 Kết luận chương 3 99

Kết luận chung 100

Tài liệu tham khảo 108

Phụ lục 122

Cũng trên tinh thần đó, vào năm 2004 dưới sự trợ giúp chính của IAEA và Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam (VAEI) thông qua chương trình “Phát triển nguồn nhân lực”, Phòng thí nghiệm Vật lý Hạt nhân chuyên đề của Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp HCM đã được trang bị một hệ phổ kế Alpha Analyst phông thấp loại 7401 với hai đầu dò bán dẫn PIPS Như vậy, thông qua chương trình “phát triển nguồn nhân lực” nói trên, luận án này được thực hiện với mục đích nghiên cứu, xây dựng và phát triển các quy trình phân tích hay các quy trình tạo mẫu phân tích và khai thác có hiệu quả hệ

phổ kế này trong phân tích phóng xạ nói chung, môi trường nói riêng hay trong khảo sát địa chất định tuổi các mẫu vật quan trọng

Như chúng ta đã biết, lịch sử hình thành Trái đất thì gắn liền với các đồng vị phóng xạ tự nhiên Thật vậy, khi được phát hiện khoảng hơn một trăm năm qua cho đến ngày nay bởi Marie Curie, radium (trong tự nhiên phổ biến nhất là các đồng vị

226Ra, 224Ra và 228Ra) được xem là một trong những nguyên tố phù hợp và hữu ích nhất được ứng dụng trong việc khảo sát địa chất Như vậy, sự tạo thành radium từ

sự phân rã phóng xạ của chuỗi uranium và thorium sẽ cho chúng ta nhiều thông tin rất hữu ích trong việc định tuổi mẫu vật hay các thông tin về địa chất Do phân bố rộng rãi trên lớp vỏ Trái đất, nên radium có mặt trong hầu hết các loại đất đá, trong nước mặt, nước ngầm,… với hàm lượng khác nhau, đặc biệt tập trung nhiều trong trầm tích và các mẫu khoáng chứa uranium và thorium Là sản phẩm phân rã từ các đồng vị nguyên thủy, 226Ra tích tụ hàng vạn năm trong các lớp trầm tích và một phần khuếch tán theo dòng chảy của nước ngầm qua các khe hở đất đá Hàm lượng

226Ra trong nước phụ thuộc vào thời gian lưu trú hay tốc độ dòng chảy của nước,

Ra càng cao Do đó nước ngầm có hàm lượng

226Ra rất cao so với nước mặt và nước đại dương Như vậy, việc nghiên cứu và xác định một số các đồng vị phóng xạ hay hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường đang và sẽ là một trong những vấn đề thu hút sự nghiên cứu của các nhà khoa học trên thế giới hiện nay

Nhìn chung hiện nay, việc đánh giá liều phóng xạ môi trường hay ảnh hưởng của bức xạ lên môi trường và sức khoẻ con người đang là thách thức lớn cho các nhà khoa học bởi tính phức tạp trong chuỗi dây chuyền hấp thụ phóng xạ từ môi trường vào cơ thể con người Những đồng vị phóng xạ tự nhiên thuộc các chuỗi phóng xạ như 238U, 235U và 232Th thì thường phân bố không đều trên lớp vỏ của trái đất nên cơ chế chuyển hoá của chúng từ các lớp đất, đá đến động vật, thực vật hay con người là khác biệt nhau rất nhiều Điều này sẽ dẫn đến rất nhiều khó khăn trong thử nghiệm, phân tích cũng như đo lường trong công tác điều tra bức xạ môi trường

và các chương trình đánh giá liều lượng mà ở đó việc yêu cầu xác định các hạt nhân phóng xạ phải được thực hiện nhanh chóng và chính xác

Hiện nay có nhiều phương pháp phân tích đồng vị phóng xạ trong môi trường như: phương pháp hóa phóng xạ, phương pháp đo phổ alpha, nhấp nháy lỏng, nhiệt huỳnh quang, khối phổ kế, phương pháp phân tích kích hoạt neutron và phương pháp đo phổ gamma phông thấp… Trong đó:

 Các phương pháp hóa phóng xạ được dùng để xác định các nguồn phát alpha, bêta và các đồng vị phóng xạ tự nhiên mức dưới 103 pg/g [104]

 Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng để phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên với nguồn kích neutron (lò phản ứng hạt nhân, máy phát neutron, nguồn neutron đồng vị)

 Phương pháp đo tổng alpha và beta chỉ cho phép xác định hoạt độ tổng cộng

mà không cho phép xác định hoạt độ từng nhân phóng xạ quan tâm trong mẫu cần đo [104]

 Phương pháp đo phổ alpha đòi hỏi quá trình xử lý mẫu rất phức tạp nhưng bù lại cho phép xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong dãy uranium, thorium một cách thật chính xác [32], [88]

 Phương pháp đo phổ gamma có khả năng đo trực tiếp các tia gamma do các nhân phóng xạ trong mẫu phát ra mà không cần tách các nhân phóng xạ ra khỏi chất nền của mẫu, giúp ta xác định một cách định tính và định lượng các nhân phóng xạ trong mẫu Đồng thời phương pháp này còn là phương pháp phân tích phù hợp cho các mẫu sinh học, lương thực, thực phẩm và môi trường như đất, nước, không khí, trầm tích [10], [11]

Như vậy, trong các phương pháp nêu trên, hệ phổ kế gamma hiện nay được xem

là một trong những công cụ hữu hiệu cho phép chúng ta xác định được cùng lúc nhiều đồng vị phóng xạ trong cùng một mẫu Ưu điểm chính của phương pháp này

là không phá huỷ mẫu do đó sẽ không cần phải thực hiện các quy trình tách hoá phức tạp nên tiết kiệm được nhiều thời gian Nhưng kèm theo đó, phương pháp này mắc phải một số nhược điểm lớn trong việc ghi nhận các đồng vị phóng xạ của các

nguyên tố nặng như: xác suất phát gamma các vạch năng lượng của các đồng vị thấp, hiệu suất ghi nhận các đồng vị phóng xạ trong một khoảng năng lượng khá lớn của đầu dò HPGe thấp, việc chuẩn hiệu suất đòi hỏi phải chính xác và phải quan tâm đến sự tự hấp thụ hay những hệ số trùng phùng tổng…[10], [36], [71], [103] Bên cạnh đó, hệ phổ kế alpha, với giới hạn phát hiện thấp hơn khoảng từ 100 đến 1000 lần so với hệ phổ kế gamma cũng đang thật sự là một công cụ phân tích hữu hiệu với độ nhạy cao cho phép phân tích các đồng vị phóng xạ phát alpha Hơn bao giờ hết, do tính chất vật lý của hạt alpha (hạt nặng mang điện, dễ bị mất năng lượng do hiện tượng tự hấp thụ hay sự trùng mức năng lượng của nhiều đồng vị khác nhau) nên phương pháp đòi hỏi quá trình xử lý mẫu, tách hoá và quá trình chuẩn bị mẫu đo (phương pháp điện phân, đồng kết tủa, hấp thụ trên đĩa MnO2, ) phải được thực hiện một cách thật tốt nhằm hạn chế tối đa sự tự hấp thụ trong mẫu…Nhìn chung, theo các công trình đã được công bố trên thế giới thì để thực hiện toàn bộ phép phân tích này, chúng ta phải mất một khoảng thời gian trung bình khoảng 5 đến 6 ngày cho một mẫu phân tích Nếu chúng ta đảm bảo được các yêu cầu nói trên, thì hiệu suất ghi nhận hạt alpha của đầu dò chỉ phụ thuộc duy nhất vào

hệ số hình học, do đó các kết quả nhận được là khá chính xác

Hiện nay trên thế giới có khá nhiều công trình liên quan đến một số phương pháp khác nhau trong vấn đề tiếp cận và giải quyết các khó khăn nêu trên như: thực nghiệm, bán thực nghiệm, sử dụng thuật toán hay mô phỏng Đa phần các công trình này được phát triển bởi các tác giả nổi tiếng ở những phòng thí nghiệm tiên tiến khác nhau trên thế giới và đều có chung một số mục đích quy về tính đơn giản, nhanh chóng, tiện lợi và chính xác trong phép phân tích Ở Việt Nam chúng ta hiện nay, với điều kiện nền khoa học nước nhà đang từng bước phát triển, thì việc áp dụng và triển khai các thành tựu nêu trên một cách thuần tuý là rất khó Đa phần các phòng thí nghiệm ở Việt Nam thường nhỏ và thiếu rất nhiều trang thiết bị cũng như vật chất phục vụ cho các điều kiện thí nghiệm, nên việc áp dụng mang tính chọn lọc và tự phát triển những quy trình phù hợp

với các điều kiện của mình là đều thật sự cấp bách và cần thiết trong giai đoạn hiện nay

Mục tiêu chính của luận án này là nghiên cứu ứng dụng, phát triển các quy trình phân tích hay các quy trình tạo mẫu phân tích và khai thác hiệu quả hệ phổ

kế alpha trong phân tích hoạt độ thấp của đồng vị phóng xạ hay hàm lượng phóng

xạ một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường Sau đó, các quy trình phân tích và tạo mẫu này đã được ứng dụng vào việc phân tích một số mẫu lỏng như nước uống đóng chai cũng như các mẫu thuốc lá dạng sợi (mẫu hữu cơ) được sản xuất tại Việt Nam Với những tiêu chí như trên, hệ phổ kế Alpha Analyst phông thấp loại 7401 với hai đầu dò bán dẫn PIPS của hãng Canberra Industries, Inc đặt tại Phòng thí nghiệm chuyên đề Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học

Tự nhiên, Tp.HCM sẽ được áp dụng cho việc phân tích các đối tượng như: 234U,

238

U, 230Th, 232Th, 234Th, 210Po và 226Ra,…trong khi các đồng vị phóng xạ chỉ phát tia gamma như 134Cs, 137Cs hay 210Pb sẽ được đo bằng hệ phổ kế gamma Đối với

hệ phổ kế Alpha Analyst, nguồn và mẫu đo có dạng hình học là dạng đĩa Đầu dò được đặt trong buồng đo được thiết kế đặc biệt bởi hãng Canberra cho hệ đo tương ứng

Phương pháp nghiên cứu của đề tài luận án là sử dụng phương pháp vật lý hạt nhân thực nghiệm, kết hợp với phương pháp hoá phóng xạ Từ đó, nghiên cứu thử nghiệm, phát triển và xây dựng các các quy trình phân tích cũng như các quy trình tạo mẫu phân tích Sau đó áp dụng chúng vào việc phân tích hoạt độ thấp của đồng vị phóng xạ hay hàm lượng phóng xạ của một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế Alpha Analyst

Nội dung của Luận án bao gồm ba chương:

Chương 1 là phần tổng quan, trình bày tình hình nghiên cứu trên thế giới và Việt Nam liên quan đến việc sử dụng và áp dụng hệ phổ kế alpha vào việc phân tích hoạt độ thấp của các đồng vị phóng xạ nói chung hay hàm lượng phóng xạ một

số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường nói riêng Bên cạnh cơ sở lý

thuyết về hạt alpha, một số vấn đề tồn tại và liên quan đến luận án cũng đã được đưa ra

Chương 2 trình bày một số phương pháp thường được sử dụng cho việc phân tích các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha Mục đích của chương này cung cấp và trình bày các quy trình kinh điển của việc phân tích các mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha Tuy có nhiều ưu, nhược điểm khác nhau và đặc biệt do tính phức tạp dẫn đến tốn khá nhiều thời gian, nhưng các quy trình này

đã và đang được áp dụng rộng rãi trong các phóng thí nghiệm phân tích phóng xạ trên toàn thế giới

Chương 3 trình bày quy trình xác định nhanh các đồng vị phóng xạ tự nhiên uranium, thorium, radium và polonium trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha Trong chương này, chúng tôi đã tập trung vào việc giải quyết những vấn đề còn tồn đọng trong việc xác định các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong mẫu môi trường bằng

hệ phổ kế alpha Một số vấn đề chính sau đây đã được thực hiện:

 Xây dựng quy trình chuẩn bị mẫu đo bằng phương pháp mạ điện phân các đồng vị phóng xạ uranium và thorium lên đĩa thép không gỉ

 Phát triển quy trình chuẩn bị mẫu đo sử dụng đĩa MnO2 hấp thu các đồng vị phóng xạ radium

 Phát triển quy trình chuẩn bị mẫu đo sử dụng đĩa đồng để hấp thu các đồng

vị phóng xạ polonium

 Xây dựng quy trình xử lý mẫu, hoà tan mẫu và đưa mẫu cần phân tích về dạng dung dịch hoà tan cũng như tách hoá các đồng vị phóng xạ tự nhiên uranium, thorium, radium và polonium trong cùng một mẫu

 Áp dụng phân tích hoạt độ thấp của một số mẫu môi trường như mẫu nước uống và thuốc lá

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN

1.1 TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRÊN THẾ GIỚI VÀ TRONG NƯỚC LIÊN QUAN ĐẾN VIỆC XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG PHÓNG XẠ MỘT SỐ NGUYÊN TỐ KIM LOẠI NẶNG TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA

U, 235U và

232Th thì thường phân bố không đều trên lớp vỏ của trái đất nên cơ chế chuyển hoá của chúng từ các lớp đất, đá đến động, thực vật hay con người là khác biệt nhau rất nhiều Do đó việc phân tích và đánh giá liều lượng bức xạ cũng như những ảnh hưởng của chúng sẽ gặp nhiều khó khăn Khi phân tích hoạt độ phóng xạ thấp của các mẫu môi trường, các chuyên gia phân tích thường có xu hướng chọn phổ kế alpha vì giới hạn phát hiện của nó tốt hơn so với các phương pháp phân tích hạt nhân khác Với giới hạn phát hiện thấp hơn khoảng từ 100 đến 1000 lần so với hệ phổ kế gamma, hệ phổ kế alpha đã và đang thật sự là một công cụ phân tích hữu hiệu

Trong khi việc nghiên cứu tác hại của bức xạ môi trường đến sức khỏe con người ở nước ta mới bắt đầu triển khai, ngay cả đối với những vấn đề bức xúc như phông bức xạ tự nhiên môi trường, giá trị liều tối thiểu có ý nghĩa, ảnh hưởng tiêu cực của bức xạ liều thấp…thì hiện nay trên thế giới có khá nhiều công trình liên quan đến các vấn đề này Đa phần các công trình này được phát triển bởi các tác giả nổi tiếng ở những phòng thí nghiệm tiên tiến khác nhau trên thế giới và đều

có chung một số mục đích quy về tính đơn giản, nhanh chóng, tiện lợi và chính xác trong phép phân tích

Dưới đây liệt kê vắn tắt một số công trình trên thế giới cũng như tại Việt Nam liên quan đến vấn đề phân tích cũng như xác định hoạt độ thấp của đồng vị phóng

xạ hay hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha và những vấn đề liên quan

1.1.1 TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRÊN THẾ GIỚI

Để thực hiện tốt việc phân tích hoạt độ thấp của các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường, cần phải có những quy trình phân tích và thiết bị đo phù hợp Về

cơ bản, việc xác định các đồng vị phóng xạ phát alpha bằng hệ phổ kế alpha bao gồm ba bước chính [57]: (1) xử lý mẫu bằng phương pháp hóa học, (2) tách hóa các đồng vị quan tâm và (3) tạo nguồn alpha phù hợp với hệ đo

Các mẫu phân tích ở dạng rắn như đất, đá và mẫu sa lắng thường được xử lý bằng nhiều cách khác nhau để đưa chúng về dạng dung dịch hoà tan Ví dụ như các cách sau: acid hoá theo phương pháp của Joshi (1985) [70] hay của Schulz(1981) [105], nung tan chảy với lithium metaborate theo phương pháp của Bojanowski (2002) và nhiều tác giả khác [20], [25], [33], [46], [66], [77], [101], [113], [116], [120], hay tro hoá mẫu bằng bình chứa Teflon kín ở áp suất cao [76] Sau khi các công đoạn phân hủy mẫu này được hoàn tất, các đồng vị phóng xạ phát alpha chắc chắn sẽ nằm trong dung dịch hoà tan Từ đó, việc tập hợp hay tách chúng ra khỏi dung dịch hoà tan có thể được thực hiện theo các phương pháp khác nhau [63], [98], [126] Uranium và thorium thường được tách ra bằng kết tủa sắt hydroxide Fe(OH)3trong khi polonium (Po) theo phương pháp của Nozaki (1973) [94] và radium (cùng với thorium) theo phương pháp đồng kết tủa barium sulfate (BaSO4) [111]

Năm 1974, Sill [111] đã khẳng định tất cả các đồng vị phát alpha từ radium đến californium có thể tạo tủa tốt cùng với BaSO4 trong dung dịch axít bao gồm một lượng lớn kali sulfate (K2SO4) Trong cùng năm, Percival và Martin [96] cũng đã phát triển một quy trình xác định 226Ra và 228Ra cũng như thorium, actinium và protactinium trong các mẫu khác nhau của quặng uranium gần giống như quy trình của Sill [109], nhưng việc đo đạc không sử dụng hệ phổ kế alpha mà sử dụng hệ đo tổng alpha bêta hoặc đo radon

Năm 1983, Sill [109] trình bày chi tiết quy trình sử dụng chì sulfate (PbSO4) để tạo tủa cho việc làm giàu và tách radium cũng như barium ra khỏi dung dịch mẫu Đồng thời, một số nguyên tố khác như chì, cancium, strontium, thorium hay polonium cũng sẽ kết tủa cùng với radium và barium Các kết tủa này có thể được hoà tan trở lại trong dung dịch axít diethylenetriaminepenta-acetic (DTPA) Ngoại trừ radium và barium, các nguyên tố còn lại sẽ phản ứng tạo phức bền trong dung dịch axit DTPA [88], [111], [127] Trong quy trình này, các hoá chất như axít sulphuric (H2SO4), K2SO4, PbSO4 và sodium sulfate (Na2SO4) đã được sử dụng để tạo các kết tủa Ngoài ra, 133Ba (đồng vị phóng xạ phát tia gamma) cũng được sử dụng như một chất đánh dấu để theo dõi hiệu suất tách hoá của quy trình [38], [109]

Năm 1995, Rodriguez-Alvarez và Sanchez [100] đã kết hợp hai quy trình tạo tủa từ BaSO4 và Fe(OH3), sau đó thực hiện việc tách chiết thorium ra khỏi radium Trong khi đó Jia cùng các cộng sự [68] cũng đã thực hiện việc kết hợp này, tuy nhiên họ đã không thực hiện giống như Rodriguez-Alvarez và Sanchez Mục tiêu chính của họ là lượng tủa gồm radium, thorium và uranium càng nhiều chừng nào càng tốt chừng đó

Năm 2002, Zikovsky [127] đã thực hiện công trình nghiên cứu hiệu suất tạo kết tủa của các đồng vị radium, polonium, thorium và uranium từ phương pháp của Sill [109], [111] Các kết quả nghiên cứu hiệu suất tạo kết tủa cho thấy, có khoảng 13% polonium, 18% thorium, và ít hơn 3% uranium cùng tạo tủa với 88% radium Hầu hết uranium không tạo kết tủa và tồn tại trong dung dịch dưới trạng thái +6 [88], [111]

Năm 2005, Bojanowski và các cộng sự [24] thực hiện các thí nghiệm theo quy trình của Sill [109], nhưng các điều kiện thí nghiệm được thay đổi chút ít Trong thí nghiệm này, hoá chất isopropanol đã được sử dụng để làm giảm sự kết dính bề mặt của kết tủa barium sulfate

Rodriguez-Alvarez và Sanchez [100] cũng đã thực hiện thí nghiệm so sánh hai quy trình tạo tủa để tách radium bằng BaSO4 và manganse dioxide (MnO2) Kết quả

cho thấy, hiệu suất tạo tủa từ hai quy trình này là như nhau và dao động trong khoảng 72% đến 90% Ngoài ra, BaSO4 được đề nghị sử dụng trong trường hợp radium được quan tâm xác định và bỏ qua sự ảnh hưởng của các nguyên tố khác

Về nguyên tắc, tủa MnO2 được tạo thành thông qua phản ứng của potassium permanganate (KMnO4) và manganese dichloride (MnCl2) trong dung dịch axít với

pH được điều chỉnh đến giá trị trong khoảng 8 đến 9 Bojanowski và các cộng sự [24] đã nghiên cứu sự ảnh hưởng của các muối có nồng độ cao đến hiệu suất tạo tủa

sử dụng kỹ thuật tủa MnO2 này Kết quả cho thấy, khi nồng độ của muối NaCl lên đến khoảng 100 g/l không ảnh hưởng đến hiệu suất tách barium, radium hay uranium, trong khi các ion cancium và magnesium với nồng độ từ 0,2 đến 1 g/l sẽ làm cho hiệu suất tủa không ổn định Do đó không nên sử dụng 133Ba để làm chất đánh dấu trong trường hợp này

Koide và Bruland [74] đã thực hiện việc phân tích radium với một lượng lớn mẫu nước biển (20 lít) và trầm tích (5 gram) bằng kỹ thuật kết tủa với nhôm orthophosphate AlPO4 Chì và radium được tách khỏi uranium và thorium với tủa Pb(NO3)2 Hiệu suất tách radium ra khỏi ảnh hưởng của các nguyên tố khác đạt khoảng 90%

Năm 1981, Michel và các cộng sự [91] đã sử dụng sợi Mn để hấp thu radium với hiệu suất lớn hơn 90% và thực hiện với thể tích mẫu từ 1 đến 2000 lít Các sợi

sau đó thu được tủa MnO2 trên các sợi này Với kỹ thuật này, mẫu nước được cho chảy qua hộp hay ống chứa các sợi Mn với lưu lượng chảy từ 5 đến 10 lít/phút Sau

đó, bằng cách hoà tan lớp MnO2 trên các sợi này trong dung dịch acid hydrochloric (HCl) và một lượng nhỏ hydrogen peroxide (H2O2), radium được tách ra với hiệu suất lớn hơn 90%

Năm 1995, Koulouris [75] đã nghiên cứu những đặc tính cơ bản của việc hấp thu radium trên lớp MnO2 và nhận thấy cơ chế hấp thu barium diễn ra nhanh hơn radium Khi nhiệt độ tăng thì tốc độ hấp thu tăng, nhưng cũng chính điều này lại gây ra sự hạn chế cho việc hấp thu khi lớp MnO2 bị hỏng cấu trúc quá nhanh Các

chất gây nhiễu được thêm vào hầu như không ảnh hưởng gì đến hiệu suất thu hồi radium Nhìn chung hiệu suất hấp thu đạt khoảng 90% trong một khoảng pH khá rộng từ 4 đến 12

Năm 1996, Bayes và các cộng sự [18] đã tạo ra lớp MnO2 trên những sợi cotton gần giống như sợi Mn ở trên [75], [91] cho việc hấp thu radium trong mẫu nước khoáng Mẫu phân tích với thể tích 100 ml được chảy qua ống chứa với tốc độ khoảng 3 ml/phút, sau đó radium được hoà tan trong dung dịch hydroxylamine hydrochloride ((NH2OH)2H2Cl2) và HCl

Năm 2001, Sidle [108] đã thực hiện việc hấp thu radium bằng sợi Mn đối với các mẫu nước ngầm và nước ao có xuất xứ đất trồng nông nghiệp trong việc sử dụng phân bón gốc ammonium phosphate ((NH4)3PO4) Sau khi được hoà tan trong dung dịch HCl, radium được tách ra khỏi dung dịch thông qua phản ứng tạo kết tủa với BaSO4 và cuối cùng được đo bằng hệ phổ kế gamma

Những cải tiến từ phương pháp nêu trên còn được thực hiện với đĩa polyamide được phủ lớp MnO2 Bằng cách này, radium được hấp thu trên đĩa ở pH trung tính

từ 7 đến 8 với hiệu suất 75% đến 90% trong khi polonium và chì cũng sẽ được hấp thụ ở giá trị pH<4 với hiệu suất khoảng 40% Các đồng vị 226Ra, 224Ra và 228Ra trên đĩa có thể đo trực tiếp bằng hệ phổ kế alpha sau khi đĩa đã được làm khô [41], [75], [92]

Ngoài ra, các chất tách chiết thuộc nhóm amino acid và alkylphosphoric cũng

đã được sử dụng để tách chiết các đồng vị phóng xạ Tributyl phosphate (TBP) thường được sử dụng trong việc tách chiết uranium [78], thorium có thể được tách

ra khỏi hổn hợp dung dịch bằng cách tạo phức với axít ethylenediaminetetraacetic(EDTA) trước khi quá trình tách chiết bắt đầu Acid di-ethylhexyl phosphoric (DEHPA) và tri-lauryl amine (TLA) cũng đã được sử dụng để tách uranium, thorium và plutonium trong dung dịch HNO3, H2SO4 và HCL [14]

Năm 1992, Lally [78] đã thực hiện việc tách chiết uranium, thorium và plutonium bằng cách sử dụng các nhựa trao đổi anion (kỹ thuật trao đổi anion), uranium dễ dàng tách khỏi các đồng vị khác vì nó ở trạng thái bền trong dung dịch

(phản ứng tạo phức bền) ví dụ như UO2(SO4)-2 Kỹ thuật này không được sử dụng

để tách radium, ngoài ra kỹ thuật trao đổi anion cũng đã được sử dụng để tách chiếtamericiumvà curium [63], [70] một cách hữu hiệu Trong khi thorium tồn tại trong các dung dịch HCl, HNO3 hay H2SO4 thì dễ dàng được tách chiết bằng kỹ thuật trao đổi cation [49], [57], [63] Năm 1975 Vedoenko và Dubasov [14] đã ứng dụng kỹ thuật này để tách radium ra khỏi các đồng vị con cháu trong dung dịch axít hay dung dịch alkanline Đối với kỹ thuật này, ở bước cuối cùng, radium được tách

5 M Tuy nhiên, kỹ thuật này tồn tại một nhược điểm là chấp nhận sự tồn tại đồng thời của các nguyên tố barium, strontium (Sr) và lanthanide trong dung dịch ra thu được cuối cùng [28], [30], [44], [97] Sự tồn tại một lượng nhỏ barium trong dung dịch radium cần phân tích ảnh hưởng đáng kể đến kết quả phân tích

Năm 1980, Gelson [48] đã phát triển thành công kỹ thuật tách radium ra khỏi sự ảnh hưởng của barium bằng cách sử dụng acid trans-1,2-Diaminocyclohexane-N, N, N', N'-tetraacetic acid, monohydrate (CyDTA) như là một chất rửa giải Bằng cách

sử dụng kỹ thuật này, Yamamoto và các cộng sự [125] đã thực hiện thành công việc tách radium ra khỏi barium trong trường hợp lượng barium cao hơn rất nhiều so với lượng radium Kỹ thuật này sau đó cũng đã được một vài nhà khoa học quan tâm và

sử dụng [68], [69], [100], [125] Sau khi xử lý mẫu, Rodriguez-Alverez và các cộng

sự [100] đã hoà tan mẫu vào dung dịch CyDTA Sau đó họ đã sử dụng H3BO3 để điều kiện hoá nhựa trao đổi cation ở pH bằng 5 và cho dung dịch mẫu cần phân tích chảy qua cột trao đổi Barium được tách ra khỏi cột trao đổi ion bằng dung dịch CyDTA ở pH bằng 8 và cuối cùng radium được rửa giải bằng HNO3 Jia và các cộng sự [68] cũng đã thực hiện tương tự như trên bằng cách hoà tan tủa barium sulfate thu được vào dung dịch CyDTA

Volpe [123] đã sử dụng kỹ thuật trao đổi cation với dung dịch ammonium EDTA nồng độ 0,01 M ở pH bằng 9 để loại bỏ các nguyên tố nhiễu như actinium, chì, cancium, strontium và barium Radium được rửa giải với dung dịch EDTA ở

pH bằng 10 và hoà tan vào dung dịch HCl loãng (phá bỏ phức Ra-EDTA) Sau đó

dung dịch này lại được cho chảy qua cột trao đổi cation một lần nữa và cuối cùng radium được rửa giải với dung dịch HCl đậm đặc

Hancock & Martin [89] và Purkl & Eisenhauer [99] đã chỉ ra một cách chi tiết qui trình tách radium có sử dụng EDTA với sự kết hợp nhựa trao đổi cation và anion Tủa PbSO4 thu được từ việc xử lý mẫu được hoà tan vào dung dịch EDTA ở

pH bằng 10, sau đó cho chảy qua cột trao đổi anion Một lượng nhỏ radium và barium trên cột tiếp tục được rữa giải với dung dịch EDTA ở pH bằng 10 Kết hợp dung dịch rữa giải với dung dịch trước đó và hoà tan với hỗn hợp dung dịch HNO3

và ammonium acetate (CH3COOONH4) để đưa pH về giá trị 4,5 Tiếp tục cho hỗn hợp dung dịch này chảy qua cột trao đổi cation để loại bỏ các nguyên tố như chì, thorium, actinium, polonium và uranium Barium được loại bỏ bằng dung dịch HCl

M Trong qui trình này hệ số tách radium ra khỏi các nguyên tố ảnh hưởng như polonium, thorium, uranium và actinium là lớn hơn 104 trong khi đối với barium chỉ lớn hơn 200

Lawrie và các cộng sự [81] đã sử dụng kỹ thuật trao đổi cation để tách radium

ra khỏi các nguyên tố khác như magnesium, cancium, uranium hay thorium trong mẫu nước, sau đó họ đã sử dụng nhựa trao đổi Sr để tách radium Andrews và các cộng sự [16] thì sử dụng 2 cột trao đổi cation để tập trung radium và barium sau đó

họ sử dụng nhựa trao đổi Sr để tách radium như cách của Lawrie Cerspo [31] đã sử dụng 2 cột trao đổi anion và một trao đổi cation, barium được tách với dung dịch HCl nồng độ 2,5 M trong khi radium được rữa giải với dung dịch HCl nồng độ 6 M Thakkar và các cộng sự [119] thì sử dụng kỹ thuật trao đổi cation kết hợp với nhựa trao đổi ion lanthanides (Ln) để tách 226Ra và 228Ra từ mẫu nước Thông thường, những nhựa trao đổi cation được bán thương mại trên thị trường với tên gọi như BioRad AG50WX8 hoặc Dowex 50WX8

Trong những nổ lực để tách chiết nhằm thu được những đồng vị phóng xạ cần quan tâm ở dạng tinh khiết, ngoài những kỹ thuật vừa nêu trên, còn có một số kỹ thuật sau đây đã được phát triển và sử dụng phổ biến hiện nay Điểm đáng chú ý của

các kỹ thuật này là dựa trên sự hoạt động của những nhựa trao đổi đặc biệt nhằm tách nhanh các đồng vị phóng xạ quan tâm phổ biến như uranium hay thorium nhưng lại không bao gồm radium Nhựa trao đổi UTEVA là một trong số đó, có cấu tạo chính từ diamylamyl-phosphate (DAAP) nó được sử dụng để tách uranium và thorium ra khỏi dung dịch HNO3 nồng độ từ 3 đến 8 M một cách hữu hiệu [79]

octylphenyl-i-butylcarbamoylmethylphosphine oxide và t-butylphosphate được sử dụng để hấp thu các nguyên tố lanthanides và actinides từ dung dịch HNO3 nồng độ 1,5 đến 3 M [34], [97] Nhựa trao đổi Ln có cấu tạo chính từ acid bis (2-ethylhexyl)-phosphoric tách các nguyên tố lanthanides từ dung dịch HNO3 loãng nồng độ 0,01 M [79], [90] Ngoài ra, chúng ta cũng có thể tự tạo ra một số nhựa trao đổi khác bằng cách cho bột polyethylene (microthene) phản ứng với chất tách chiết trioctylphosphine oxide (TOPO) Các nhựa trao đổi này hấp thu rất tốt uranium và thorium trong dung dịch HCl nhưng lại không hấp thu radium và barium [26], [50], [68], [69], [80], [118] Đối với việc xác định 228Ra thông qua con cháu 228Ac thì nhựa diphonix hay nhựa DGA (N,N,N’,N’-tetraoctyl-diglycolamide) được sử dụng nhằm hấp thu actinium và cho phép radium được tách chiết [90], [92] Vì lượng actinium được hấp thu bằng kỹ thuật này đủ tinh khiết, nên việc loại bỏ actinium trong dung dịch cần xác định radium đóng vai trò quan trọng cho bước tạo nguồn đo tiếp theo cho các thiết bị đo phù hợp [37], [92]

Một trong những công trình nghiên cứu vấn đề về điện phân để tạo ra nguồn mỏng đầu tiên được thực hiện sớm nhất vào năm 1950 [32] Đến năm 1963, Parker

và các cộng sự [95]đã đưa ra đề xuất cho việc định lượng trong quy trình điện phân thorium và uranium lên cathode là đĩa thép không gỉ Đồng thời họ cũng đưa ra chi tiết các thông số tối ưu cho việc mạ điện phân như điện thế, dòng điện phân, nhiệt

độ hay pH của dung dịch…Chính điều này đã mở màng cho kỷ nguyên của việc tạo mẫu alpha bằng phương pháp mạ điện phân cùng những thành công sau này Năm 1972, thay vì điện phân ở điện thế cao (khoảng 600 V) và cường độ dòng điện thấp [95], Talvite [117] đã có những đột phá trong việc chế tạo bộ điện phân

đơn giản với giá thành thấp sử dụng dung dịch đệm ammonium sulfate ở giá trị pH bằng 2 và cường độ dòng điện 1,2 A Kết quả cho thấy hiệu suất của quy trình điện phân này khá cao dao động trong khoảng từ 98,8% đến 99,8% Tuy nhiên, do sự bám dính của các chất cần điện phân lên thành ống điện phân, nên phương pháp này không phù hợp trong việc phân tích hoạt độ thấp của các đồng vị phóng xạ hay hàm lượng phóng xạ của một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường Năm 1974, trong lúc thực hiện việc điện phân 228Th từ dung dịch nước acid, Sill

và các cộng sự [109], [111] quan sát thấy một lượng nhỏ 224Ra cũng được điện phân cùng với 228Th Tuy nhiên, do đặc tính hoá học đặc biệt nên khi được tạo ra, các oxít hoặc hydroxide của radium rất dễ hoà tan trở lại vào nước dẫn đến hiệu suất điện phân rất kém Như vậy, các dung dịch hữu cơ có vẽ là một trong những dung môi thích hợp cho việc điện phân tạo nguồn radium Soret và Tauveron [115] đã phát triển thành công quy trình điện phân sử dụng hỗn hợp dung môi hữu cơ isopropanol

và HCl để thực hiện việc điện phân plutonium lên đĩa platinum (Pt)

Năm 1975, Koide và Bruland [74] cũng đã xây dựng phương pháp điện phân tương tự như Soret và Tauveron Theo phương pháp này, lượng radium cần điện phân sẽ được hoà tan trong hỗn hợp dung dịch hữu cơ bao gồm 90% isopropanol và 10% HCl (nồng độ 0,01 M) Việc điện phân được thực hiện ở điện thế 40 V, dòng điện từ 100 đến 150 mA với đĩa Pt đóng vai trò cathode và dây Pt hoạt động như một anode Sau khoảng 5 phút, 90% lượng radium đã được điện phân lên đĩa Pt và đến 20 phút hiệu suất điện phân thu được gần như 100% Trước khi dừng quá trình điện phân, một vài giọt dung dịch ammonium được thêm vào, sau đó các đĩa này được nung ở nhiệt độ cao nhằm đuổi khí radon và làm cho lớp điện phân bền vững

Do trong quá trình điện phân có sự xuất hiện các bọt khí, nên họ cũng khuyến cáo không nên đặt anode và cathode quá gần nhau nhằm hạn chế sự ảnh hưởng đến hiệu suất điện phân Whitehead và các cộng sự [124] đã sử dụng các thông số điện phân của Koide và Bruland trong thí nghiệm của họ và đạt được độ phân giải phổ alpha của 226Ra ở mức 75 keV Tuy nhiên, họ đã sử dụng đĩa thép không gỉ để làm cathode quay phù hợp với anode và kết luận rằng cả HNO3 và HCl đều cho kết quả

như nhau, trong khi đó H2SO4 sẽ làm ảnh hưởng đến quá trình điện phân dẫn đến tăng thời gian điện phân

Năm 1984, Roman [102] đã phát triển thành công quy trình điện phân radium

sử dụng đĩa thép không gỉ để làm cathode và ammonium acetate làm dung dịch đệm

ở pH bằng 9 Quy trình điện phân được thực hiện với cường độ dòng điện 400 đến

600 mA và điện thế từ 10 đến 14 V Năm 1986, Short [107] đã ứng dụng quy trình điện phân của Roman để thực hiện thí nghiệm chứng tỏ tính ứng dụng mạnh của phương pháp này trước sự tồn tại của nhiều nguyên tố được cho là gây cản trở quy trình điện phân như sodium, potasium, cancium, aluminum hoặc silicon

Năm 1988, Garcia-Tenorio và Garcia-Leon [45] đã sử dụng phương pháp điện phân của Roman để điện phân hỗn hợp 226Ra và 239Pu Kết quả thí nghiệm cho thấy, hiệu suất điện phân radium đạt từ 75% đến 95% trong khi hiệu suất điện phân 239Pu đạt từ 35% đến 45% Ông khuyến cáo nên thực hiện việc tách hoá các nguyên tố actinides ra khỏi mẫu phân tích để tránh ảnh hưởng đến kết quả đo đạc Năm 2000, Crespo [31] cũng đã phát hiện một lượng 225Ac cùng được điện phân với 225Ra (chất đánh dấu tracer) khi việc điện phân được thực hiện sau một khoảng thời gian kể từ lúc dung dịch điện phân được chuẩn bị

Năm 1991, Orlandini và các cộng sự [151] đã thử sử dụng nhiều quy trình điện phân khác nhau để điện phân 226Ra trong sự ảnh hưởng của một lượng nhỏ barium (5 – 10 µg) Đây cũng là lần đầu tiên họ đề nghị sử dụng thêm một lượng nhỏ platinium hoà tan vào dung dịch điện phân bao gồm ammonium oxalate và HCl với

pH bằng 3 Theo họ, cho dù có sự tồn tại một lượng nhỏ barium trong dung dịch, nhưng nếu chúng ta thực hiện thêm bước này thì hiệu suất điện phân sẽ được cải thiện đáng kể

Năm 1995, Alvarado cùng các cộng sự [15] đã nghiên cứu sự ảnh hưởng của việc tồn tại nhiều nguyên tố khác nhau như magnesium, cancium, sắt và barium (10 – 100 µg) lên việc điện phân theo quy trình của Orlandini Magnesium, cancium và sắt không gây ảnh hưởng đáng kể đến hiệu suất của quá trình điện phân, trong khi

10 µg barium sẽ làm giảm 50% hiệu suất của quá trình điện phân này

Năm 1995, Vargas và Soto đã thực hiện quy trình điện phân theo phương pháp của Koide & Bruland [74] và Whitehead [124] Hiệu suất điện phân đạt từ 75% đến 90% và độ phân giải phổ alpha thay đổi từ 25 – 30 keV thành 35 – 40 keV dưới sự ảnh hưởng của 100 đến 150 µg barium Trong khi đó, khi Martin và Hancock [88]

sử dụng hỗn hợp dung dịch điện phân gồm ammonium acetate nồng độ 0,35 M và HNO3 loãng (nồng độ 0,1 M) để thực hiện việc điện phân, họ nhận thấy 1 µg Ba sẽ làm hiệu suất điện phân giảm từ 93% xuống còn 63% Nếu 9 và 60 µg barium tồn tại, hiệu suất điện phân sẽ giảm còn 31% và 10% Như vậy, khi hỗn hợp dung dịch

sự tồn tại vượt quá 5 µg barium trong dung dịch [15]

1.1.2 TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TẠI VIỆT NAM

Tại Việt Nam hiện nay không có nhiều nhóm nghiên cứu, phân tích và xác định hoạt độ thấp của đồng vị phóng xạ hay hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường bằng hệ phổ kế alpha

Năm 2004, ở Trung tâm Hạt nhân Tp.HCM, có nhóm của Nguyễn Văn Sức, Ngô Quang Huy và Trịnh Thị Bích bắt đầu xây dựng quy trình phân tích các đồng

vị phóng xạ của uranium và thorium trong điều kiện phòng thí nghiệm không cần các thiết bị phức tạp để tách và điện phân các đồng vị của uranium và thorium Ưu điểm khác của phương pháp là hiệu suất tách uranium và thorium rất ổn định nên không cần phải sử dụng vết đồng vị phóng xạ để xác định hiệu suất hóa học Đến năm 2006 công trình này được công bố trên tạp chí quốc tế [64]

Ở Viện NCHN Đà Lạt có nhóm nghiên cứu của Phan Sơn Hải thực hiện các dịch vụ phân tích mẫu bằng hệ phổ kế alpha

Ở Viện địa chất Hà Nội, năm 2005 có công trình nghiên cứu của Nguyễn Trung

lưu vực sông Đà và sông Hồng

Ở Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM có nhóm Mai Văn Nhơn cùng các cộng sự đã và đang sử dụng hệ phổ kế alpha có tại

Phòng thí nghiệm Bộ môn Vật lý Hạt nhân vào nghiên cứu khoa học Các kết quả được công bố như [3], [4], [5], [6], [7], [54], [55], [56], [57], [58]

1.1.3 NHỮNG VẤN ĐỀ CÒN TỒN TẠI VÀ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN

Phổ kế alpha, có giới hạn phát hiện thấp hơn khoảng từ 100 đến 1000 lần so với

hệ phổ kế gamma cho phép xác định tốt hoạt độ thấp của đồng vị phóng xạ quan tâm Nó đã và đang thật sự là một công cụ phân tích hữu hiệu với độ nhạy rất cao của phép phân tích các đồng vị phóng xạ phát alpha Hơn bao giờ hết, do tính chất vật lý của hạt alpha là hạt nặng mang điện, dễ bị mất năng lượng do hiện tượng tự hấp thụ hay sự trùng mức năng lượng của nhiều đồng vị khác nhau, nên phương pháp này mắc phải một vài nhược điểm như:

 Đòi hỏi quy trình xử lý mẫu tốt

 Đòi hỏi phải sử dụng chất đánh dấu phù hợp để theo dõi hiệu suất tách hoá

 Đòi hỏi quy trình tách hoá phải được thực hiện một cách cẩn thận

 Đòi hỏi quy trình chuẩn bị mẫu đo (phương pháp điện phân, đồng kết tủa, hấp thụ trên đĩa MnO2 ) phải thật tốt nhằm hạn chế tối đa sự tự hấp thụ trong mẫu…

Nhìn chung, theo các công trình đã được công bố trên thế giới thì để thực hiện toàn bộ phép phân tích này, chúng ta phải mất một khoảng thời gian trung bình khoảng 3 đến 4 ngày cho một mẫu phân tích Nhưng bù lại, nếu chúng ta đảm bảo được các yêu cầu nói trên thì hiệu suất ghi nhận hạt alpha của đầu dò chỉ phụ thuộc vào hệ số hình học, do đó các kết quả nhận được là khá chính xác Như vừa trình bày ở trên, do tại Việt Nam hiện nay không có nhiều nhóm nghiên cứu, phân tích và xác định hoạt độ thấp của đồng vị phóng xạ hay hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường bằng hệ phổ

kế alpha Do đó, mục tiêu của luận án là nghiên cứu ứng dụng hiệu quả hệ phổ kế alpha đầu dò bán dẫn PIPS trong phép đo hoạt độ thấp cũng như tiến tới xây dựng các quy trình phân tích các đồng vị phóng xạ tại Phòng thí nghiệm Bộ môn Vật lý Hạt nhân nói riêng và tại Việt Nam nói chung Luận án thực hiện năm vấn đề:

 Xây dựng quy trình xử lý mẫu, hoà tan mẫu và đưa mẫu cần phân tích về dạng dung dịch hoà tan cũng như tách hoá các đồng vị phóng xạ tự nhiên uranium, thorium, radium và polonium trong cùng một mẫu

 Xây dựng quy trình chuẩn bị mẫu đo bằng phương pháp mạ điện phân các đồng vị phóng xạ uranium và thorium lên đĩa thép không gỉ

 Xây dựng quy trình chuẩn bị mẫu đo sử dụng đĩa MnO2 hấp thu các đồng vị phóng xạ radium

 Xây dựng quy trình chuẩn bị mẫu đo sử dụng đĩa đồng để hấp thu các đồng

Các quy trình chuẩn bị mẫu đo: sử dụng phương pháp mạ điện phân các đồng vị phóng xạ uranium và thorium lên đĩa thép không gỉ cho đến việc sử dụng đĩa MnO2 hấp thu các đồng vị phóng xạ radium hay đĩa đồng để hấp thu các đồng vị phóng xạ polonium đã được thực hiện và phát triển một cách cẩn thận nhằm đảm bảo sự chính xác các đại lượng vật lý có liên quan như qua việc đảm bảo hiệu suất của quy trình cũng như trong việc cải tiến và hạn chế đến mức tối đa sự mất năng lượng của hạt alpha phát ra từ các đồng vị phóng xạ Chính nhờ những điều đó, nên các phổ alpha thu được có độ phân giải tốt khi sử dụng phương pháp mạ điện phân và ở mức chấp nhận được khi sử dụng các đĩa hấp thu MnO2 và đồng Hình học mẫu được sử dụng có dạng đĩa Phép đo phổ thực hiện trên hệ đầu dò PIPS

Điểm mới của luận án là đã giải quyết được một số vấn đề còn tồn đọng nêu trên thông qua việc xây dựng các quy trình phân tích hoạt độ thấp của các đồng vị

phóng xạ tự nhiên trong mẫu môi trường tại Việt Nam bằng hệ phổ kế alpha Quy trình phân tích được xây dựng trên tinh thần đơn giản, thân thiện và dễ sử dụng cho các nhà phân tích vật lý cũng như hoá lý Ngoài ra, quy trình còn cho phép chúng ta phân tích nhanh các đồng vị khác nhau trong cùng một mẫu trong khoảng thời gian khoảng từ 2 đến 3 ngày với kết quả phân tích khá tin cậy Thêm vào đó, do hiệu suất tách hoá của quy trình khá ổn định nên cho phép chúng ta phân tích các mẫu không cần sử dụng các chất đánh dấu đắt tiền Do toàn bộ quy trình phân tích này

đã được công bố trên các tạp chí khoa học trong nước [54], [56] cũng như quốc tế [55], [57], [58] nên quy trình có độ tin cậy trong việc áp dụng phân tích các mẫu môi trường

1.2 TỔNG QUAN LÝ THUYẾT VỀ ALPHA

1.2.1 Các họ phóng xạ tự nhiên Uranium và Thorium trong môi trường

Các chất phóng xạ trong môi trường bao gồm các đồng vị phóng xạ nhân tạo và các họ phóng xạ tự nhiên, tức là các đồng vị phóng xạ của các nguyên tố thuộc về các chuỗi phân rã phóng xạ Về nguyên tắc các nồng độ tương đối của các đồng vị của các nguyên tố thuộc về một chuỗi phân rã phóng xạ là giống nhau ở tất cả mọi vùng địa lý khác nhau trên Trái đất, hay nói theo cách khác là nồng độ các đồng vị cấu thành chuỗi phóng xạ trong tự nhiên ở trạng thái cân bằng Tuy nhiên trong thực

tế các nồng độ tương đối này ở các vùng địa lý khác nhau lại rất khác nhau tức là đã

có sự mất cân bằng giữa các đồng vị của các nguyên tố trong một chuỗi phóng xạ Như vậy, sự mất cân bằng của một chuỗi phóng xạ là do sự khác nhau về tính chất vật lý, hóa học và sinh học của các nguyên tố thuộc chuỗi phân rã phóng xạ dẫn đến

sự thay đổi nồng độ tương đối của chúng từ vị trí này đến vị trí khác trong tự nhiên Theo sơ đồ 1.1, 1.2 và 1.3 đồng vị uranium và thorium tồn tại trong môi trường tự nhiên chủ yếu ở ba đồng vị phóng xạ 235

U, 238U và 232Th Cả ba đồng vị phóng xạ này đều có đặc điểm chung là:

 Thành viên đầu tiên trong mỗi chuỗi phân rã phóng xạ và là đồng vị phóng xạ sống lâu nhất Chuỗi phân rã thorium với hạt nhân đầu tiên là 232Th với thời gian bán rã 14 tỷ năm, do đó gần như hàm lượng thorium trong tự nhiên không

giảm trong quá trình tồn tại của Trái đất Trong khi đó, đồng vị phóng xạ 238U có thời gian bán rã 4,5 tỷ năm nên 238U bị phân rã một phần còn đồng vị phóng xạ 235

U với thời gian bán rã 700 triệu năm bị phân rã đáng kể Theo tính toán lý thuyết, trong vỏ Trái đất hàm lượng 235U nhỏ hơn 140 lần so với hàm lượng 238U Mỗi chuỗi phân rã đều có một thành viên là nguyên tố phóng xạ ở thể khí- radon Mỗi một đồng vị Rn thuộc vào một chuỗi phân rã phóng xạ nhất định: 222Rn (radon) từ chuỗi phân rã 238U, 220Rn (thoron) từ chuỗi phân rã 232Th và 219Rn (actinon) thuộc chuỗi phân rã 235

1.2.1.1 Chuỗi phân rã Uranium

Như đã trình bày ở trên, sản phẩm cuối cùng trong mỗi chuỗi phân rã phóng xạ

tự nhiên đều là chì (Pb) dưới dạng các đồng vị khác nhau, và hầu hết các đồng vị phóng xạ trong chuỗi đều có thời gian sống ngắn Ví dụ trong chuỗi phóng xạ 238U, chỉ có năm đồng vị phóng xạ có thời gian sống dài như 238

U, 234U, 234Th, 226Ra và

210Pb với chu kỳ bán rã trong khoảng từ 22,3 đến 4,5.109 năm Các đồng vị phóng

xạ 222Rn, 210Bi và 210Po thì có chu kỳ bán rã trong khoảng từ 3,82 đến 138 ngày Như vậy sẽ có tám đồng vị 238

U, 234U, 234Th, 226Ra, 222Rn, 218Po, 214Po, 210Po trong chuổi này phân rã alpha với năng lượng dao động trong khoảng từ 4,2 đến 7,69 MeV

Hình 1.3 Chuỗi phân rã 232Th

Hình 1.4a Sơ đồ phân rã của đồng vị 227Th.

Hình 1.4b Phổ alpha ghi nhận được của đồng vị 227Th

Đáng chú ý nhất là 222Rn (5,49 MeV), 218Po (6,00 MeV) và 214Po (7,69 MeV) chỉ phát bức xạ alpha với một vạch năng lượng duy nhất trong khi 234

U phát ra nhiều nhóm năng lượng với xác suất phát tương ứng khác nhau 4,72 MeV (28%), 4,77 MeV (72%) và 226Ra là 4,78 MeV (95%), 4,6 MeV (6%) Hình 1.6a và 1.6b là một ví dụ minh hoạ cho điều này khi 227

Th phát ra nhiều nhóm alpha có năng lượng khác nhau để trở thành đồng vị 223Ra Không chỉ phát alpha mà các đồng vị này cũng phát những tia bức xạ beta hay gamma kèm theo, cụ thể 234U, 234mPa, 214Pb,

214

Bi, 210Pb và 210Bi cũng sẽ phát tia beta trong đó 214

Pb, 214Bi, 210Pb và 210Bi là con cháu của đồng vị 226Ra Đồng vị 226Ra ngoài việc phát tia alpha cũng sẽ phát ra bức

xạ gamma với năng lượng 0,186 MeV nhưng với xác suất phát khá bé vào khoảng 4%

1.2.1.2 Chuỗi phân rã Thorium

Theo hình 1.3, hầu hết các sản phẩm phân rã hay các đồng vị con cháu của

232Th điều có chu kỳ bán rã ngắn, nên chuỗi phân rã này rất ít được sử dụng cho việc khảo sát hay định tuổi trong ngành địa chất Đồng vị có thời gian sống dài nhất

là 228Ra với chu kỳ bán rã vào khoảng 5,8 năm trong khi đồng vị phóng xạ của nó

224Ra thì có chu kỳ bán rã chỉ 3,7 ngày Đồng vị 228Ra không phân rã alpha mà chỉ phát tia beta, trong khi các đồng vị khác đều phát alpha (phát tia gamma với cường

độ khá thấp), ví dụ khi 220Rn phân rã thành các đồng vị phóng xạ con cháu như

216Po, 212Bi và 212Po, ngoại trừ 212Bi thì 216Po và 212Po là hai đồng vị phát alpha có thời gian sống ngắn Như vậy, trong chuỗi phân rã Thorium sẽ có năm đồng vị cùng phát beta bao gồm 228

Ra, 228Ac, 212Pb, 212Bi và 208Tl Đồng vị 224Ra phát tia alpha ở mức năng lượng vào khoảng 5,7 MeV, nên được xem là một trong những đồng vị cho việc sử dụng làm chất đánh dấu trong phân tích 226Ra Tuy nhiên, do có chu kỳ bán huỷ khá ngắn nên khi được sử dụng, việc hiệu chỉnh hoạt độ của 224Ra bắt buộc phải được thực hiện

1.2.2 Đặc điểm của hạt alpha

Hiện tượng một nhân nặng có khối số A, nguyên tử số Z tự động phát ra hạt alpha (4

2 H e) để trở thành một nhân khác có khối số giảm 4 đơn vị (A – 4) và nguyên

tử số giảm 2 đơn vị (Z – 2) là phân rã alpha Phân rã alpha được miêu tả như sau :

A A -4

Ta gọi nhân nặng phát hạt alpha là nhân mẹ, nhân có khối số (A – 4) và nguyên

tử số (Z – 2) là nhân con

Gọi Mx, M và MY là khối lượng của hạt nhân X,  và hạt nhân Y

Năng lượng phát ra trong phân rã  là E được tính bởi:

E = M - M + M .9 3 1 ,5 (M e V ) (1.2) Giả sử hạt nhân X đứng yên trong quá trình phân rã , khi hạt nhân con ở trạng thái cơ bản ta có động năng hạt  và hạt nhân Y như sau:

α Y

* i i

Y

T

M 1 M

 Hình 1.5 trình bày sự phân rã 2 2 6 2 2 2 4

8 8 R a   8 6 R n  2 H e theo hai nhánh Nhánh thứ nhất ứng với hạt alpha có năng lượng E1= 4,591 MeV và xác suất phân

rã là 5,7% thì ở trạng thái kích thích được tạo thành sau đó đồng vị radon (222Rn) lại thực hiện việc phát bức xạ gamma với năng lượng E= 0,186 MeV để về trạng thái

cơ bản Nhánh thứ hai sau khi phát alpha có năng lượng E2= 4,777 MeV với xác suất phân rã 94,3% nó sẽ trở thành radon ở trạng thái cơ bản

 Cần chú ý là hạt alpha bị hấp thụ rất mạnh bởi môi trường, nên quãng chạy của nó trong môi trường rất bé nên dễ bị vật liệu hấp thụ Do vậy bức xạ alpha

từ nguồn ngoài chiếu vào cơ thể ít bị nguy hiểm, người ta tính được quãng chạy của hạt alpha năng lượng cao nhất khi đi trong không khí cũng chỉ khoảng 9 cm Điều này nói lên rằng hạt alpha rất dễ bị mất năng lượng khi tương tác với môi trường vật chất Đây cũng chính là khó khăn chung trong việc chuẩn bị mẫu để đo và ghi nhận hạt alpha bằng hệ phổ kế alpha

m/s), bất kì electron nào bị bắt thì ngay tức khắc sau đó lại bị bức ra ở các va chạm tiếp theo Tuy nhiên khi hạt alpha bắt đầu chuyển động chậm lại, phần thời gian một electron nằm trong trạng thái bắt trở nên

2: 4,777 MeV 94,3%

: 0,186 MeV

lớn hơn và mức điện tích trung bình biểu kiến của hạt bắt đầu giảm tới không (0) khi tốc độ tiến tới không (0) Để mất toàn bộ năng lượng, hạt alpha phải bị một số lớn các va chạm, mỗi va chạm làm năng lượng của hạt giảm đi một lượng nhỏ Ví

dụ, một hạt alpha 5 MeV có khoảng 105 va chạm trước khi nó hoàn toàn dừng lại trong chất hấp thu

1.2.3.1 Quãng chạy của hạt mang điện

Các hạt mang điện đi qua môi trường vật chất bị mất dần năng lượng do sự va chạm không đàn hồi và đến một lúc nào đó phải dừng lại, nghĩa là nó có quãng chạy hữu hạn trong môi trường Sự mất mát năng lượng mang tính thống kê nên ta chỉ xét khái niệm quãng chạy trung bình R của hạt Về mặt lý thuyết, sự phụ thuộc quãng chạy R vào năng lượng E có thể xác định theo biểu thức (1.6)

0

0

d E R

d E

d x

E

Các hạt tích điện khi va chạm với các electron của nguyên tử môi trường có thể

bị lệch hướng Sự lệch hướng do tán xạ Coulomb đàn hồi của hạt với hạt nhân đóng vai trò đáng kể, có khi lệch trên 90o Vì vậy khái niệm quãng chạy thực của hạt và

bề dày hấp thụ không hoàn toàn đồng nhất với nhau Nhưng trong thực nghiệm chỉ xác định được bề dày hấp thụ và đại lượng đó được gọi là quãng chạy

Về mặt thực nghiệm, để xác định quãng chạy của các hạt nặng tích điện, người

ta khảo sát sự hấp thụ của môi trường lên chúng, tức là đo số hạt truyền qua được lớp vật chất của một chùm hạt tới đơn năng, song song đi vào lớp vật chất đó Đối với hạt alpha và các hạt nặng tích điện, kết quả thực nghiệm cho thấy, cường độ ban đầu của chùm tia hầu như không thay đổi khi tăng dần bề dày lớp vật chất cho đến khi bề dày đạt đến một giá trị xác định, cường độ chùm tia giảm đột ngột tiến về

không như biểu diễn trong hình 1.6 Từ đồ thị trong hình 1.6, ta có hai cách để định

nghĩa quãng chạy Bề dày hấp thụ tương ứng điểm cắt của trục hoành với đoạn thẳng của đường hấp thụ kéo dài gọi là quãng chạy ngoại suy Re Bề dày hấp thụ tương ứng với sự giảm phân nữa cường độ chùm tia ban đầu được gọi là quãng chạy trung bình Rm

Hình 1.6 a) Sơ đồ thí nghiệm truyền qua

b) Sự phụ thuộc của chùm tia vào bề dày hấp thụ

1.2.3.2 Quãng chạy và năng suất hãm tương đối của hạt alpha trong vật chất Bảng 1.1 Một vài số liệu về mối quan hệ giữa năng lượng và quãng chạy hạt

alpha trong không khí

Quãng chạy của hạt alpha trong không khí (hay trong vật liệu) phụ thuộc vào năng lượng hạt alpha, ví dụ hạt alpha phát ra từ nguồn phóng xạ 232Th có năng lượng 4,01 MeV có quãng chạy trong không khí là 25 mm, hạt alpha phát ra từ nguồn 235

U có năng lượng 4,58 MeV có quãng chạy trong không khí là 31 mm

Do có mối quan hệ giữa chu kì bán rã với nghịch đảo căn bậc hai của năng lượng, cho nên sẽ có nghịch đảo với quãng chạy của hạt alpha với năng lượng của

(MeV)

Quãng chạy hạt alpha trong không khí (mm) Thorium – 232

nó Từ đó ta có, năng lượng của hạt alpha càng lớn thì quãng chạy của hạt alpha càng dài Một vài số liệu về năng lượng và quãng chạy tương ứng trong không khí của hạt alpha được nêu trong bảng 1.1

Thông thường độ ion hóa riêng của hạt alpha trong vật liệu lớn hơn trong không khí, vì nồng độ nguyên tử trong vật liệu lớn hơn nồng độ nguyên tử trong không khí, kết quả là quãng chạy của hạt alpha trong vật liệu thấp hơn trong không khí Năng suất hãm tương đối của nước so với không khí là khoảng 1000, của nhôm khoảng 1600 và của chì khoảng 5000 Giấy và mô động vật thì có năng suất hãm xấp xĩ với nước Nếu một hạt alpha có quãng chạy 5 mm trong không khí (tương đối cao), thì quãng chạy trong giấy và mô sống chỉ khoảng 5µm

Ngoài ra có thể sử dụng chương trình SRIM [4] để tính quãng chạy của hạt alpha trong các môi trường khác nhau

1.2.3.3 Sự mất mát năng lượng do quá trình ion hoá và công thức Bethe

Khi hạt mang điện truyền qua môi trường vật chất, sự mất năng lượng của hạt mang điện bị gây ra do các quá trình tương tác của hạt với môi trường vật chất Các quá trình tương tác này bao gồm quá trình tán xạ Rutherford (tán xạ đàn tính) hay quá trình tương tác Coulomb không đàn tính với nguyên tử của vật chất Đây cũng chính là nguyên nhân của quá trình ion hóa và kích thích nguyên tử vật chất

Sự ion hóa là một trong những nguyên nhân chủ yếu gây ra sự mất năng lượng khi hạt mang điện truyền qua môi trường vật chất Sự mất năng lượng do quá trình ion hóa trên một đơn vị đường đi được diễn tả theo biểu thức (1.7):

Những tính toán chính xác hơn cho sự mất năng lượng toàn phần của hạt do quá trình ion hóa trên đơn vị chiều dài, tính theo (erg.cm-1), đối với hạt tích điện nặng như proton, alpha ở năng lượng E<<(M/me)Mc2được biểu diễn theo biểu thức (1.8):

Với Ilà năng lượng ion hóa trung bình của nguyên tử môi trường;  v / c ,  và U lần lượt tương ứng là những số hạng tính đến hiệu ứng tương đối, hiệu ứng mật độ

và hiệu ứng tính đến sự khác nhau của e- tầng K và L, và z là điện tích của hạt

Biểu thức (1.8) được gọi là công thức Bethe, diễn tả sự mất năng lượng của hạt trong môi trường vật chất với sự hiệu chỉnh của hai thông số: (hệ số hiệu chỉnh mật độ), U (sự liên kết electron tầng K và L) Tuy nhiên, trong một số trường hợp, hai hệ số trên có thể bỏ qua Khi đó, biểu thức (1.8) sẽ trở thành:

2 e

KẾT LUẬN CHƯƠNG 1

Trong chương 1, phần tổng quan về tình hình nghiên cứu trên thế giới và Việt Nam liên quan đến việc sử dụng và áp dụng hệ phổ kế alpha vào việc phân tích các đồng vị phóng xạ có hoạt độ thấp của các đồng vị phóng xạ nói chung hay hàm lượng phóng xạ một số nguyên tố kim loại nặng trong mẫu môi trường nói riêng đã được trình bày một cách khá chi tiết Qua chương 1, chúng ta cũng có thể nhận thấy rằng hạt alpha rất dễ bị mất năng lượng do tương tác với môi trường vật chất và bị hấp thụ Do đó trong vấn đề đo đạc thực nghiệm đối với hạt alpha, phải hết sức cẩn thận trong khâu chuẩn bị mẫu rất quan trọng nhằm hạn chế sự mất năng lượng dẫn đến sai lệch kết quả đo