Xác định thành phần và khối lượng của Plutionium trong mẫu Pube bằng phương pháp Gamma

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN --- NGUYỄN VĂN QUÂN XÁC ĐỊNH THÀNH PHẦN VÀ KHỐI LƯỢNG CỦA PLUTONIUM TRONG MẪU PUBE BẰNG PHƯƠNG PHÁP GAMMA Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và

Trang 1

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

NGUYỄN VĂN QUÂN

XÁC ĐỊNH THÀNH PHẦN VÀ KHỐI LƯỢNG CỦA PLUTONIUM TRONG NGUỒN PUBE BẰNG PHƯƠNG PHÁP GAMMA

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội – 2012

Trang 2

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

NGUYỄN VĂN QUÂN

XÁC ĐỊNH THÀNH PHẦN VÀ KHỐI LƯỢNG CỦA PLUTONIUM TRONG

MẪU PUBE BẰNG PHƯƠNG PHÁP GAMMA Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao

Mã số: 604405

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

PGS.TS BÙI VĂN LOÁT

Hà Nội – 2012

Trang 3

DANH MỤC CÁC BẢNG SỐ LIỆU VÀ KẾT QUẢ

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT VÀ TỪ KHÓA

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ PLUTONI 2

1.1 Lịch sử khám phá 3

1.2 Ứng dụng của Plutoni 5

1.2.1 Chế tạo bom nguyên tử 5

1.2.2 Chế tạo nhiên liệu ô xít hỗn hợp MOX 5

1.2.3 Làm nguồn phát nhiệt 7

1.3 Tác hại của Plutoni 8

CHƯƠNG 2 GHI NHẬN GAMMA PHÁT RA TỪ NGUỒN PUBE VÀ CÁC VÙNG NĂNG LƯỢNG 9

2.1 Ghi nhận gamma phát ra từ nguồn PuBe 9

2.2 Các vùng năng lượng hữu ích sử dụng để xác định hàm lượng Pu 11

2.2.1 Vùng năng lượng 40 keV 11

CHƯƠNG 3 PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG VÀ KHỐI LƯỢNG CỦA PLUTONI 27

Trang 4

3.1.1 Phương pháp xác định sử dụng chương trình MGA 27

3.1.2 Phương pháp xác định sử dụng chương trình Gamma Vision 29

3.2 Phương pháp tính toán khối lượng 33

3.2.1 Phương pháp 33

3.2.2 Giảm sai số hệ thống của giá trị F 1E 35

3.2.3 Sử dụng đỉnh 129 keV để ước lượng giá trị R 36

3.2.4 Ước lượng khối lượng M Pu của các nguồn không biết thông tin về hình dạng 37

CHƯƠNG 4 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 38

4.1 Kiểm tra phương pháp cho nguồn PuBe đo năm 2002 38

4.2 Ứng dụng phương pháp xác định hàm lượng dùng Gamma Vision cho trường hợp nguồn PuBe đo năm 2009 39

KẾT LUẬN 50

Tài liệu tham khảo 51

Trang 5

Bảng 2.1 Các thông số của các mẫu chuẩn nguồn PuBe trên giấy chứng nhận 9

Bảng 2.2 Các đỉnh năng lượng và cường độ của chúng trong vùng 40 keV 12

Bảng 2.7 Thành phần của các đồng vị trong đỉnh tổng 160 keV 21

Bảng 2.10 Thành phần đóng góp của các đồng vị tại đỉnh 332 và 336 keV 24

Bảng 3.1 Các đỉnh năng lượng được sử dụng trong tính toán hàm lượng đồng vị Pu bằng phương pháp dùng Gamma Vision 30

Bảng 4.1 Kết quả tính toán sử dụng chương trình Gamma Vision dùng đỉnh 104.24 keV cho các nguồn PuBe đo năm 2009 39

Bảng 4.2 Kết quả tính toán sử dụng chương trình Gamma Vision dùng đỉnh 160.0 keV cho các nguồn PuBe đo năm 2009 43

Trang 6

Hình 1.1 Sơ đồ chuyển hóa giữa U và Cm trong nhiên liệu đã cháy của lò phản ứng LWR 2

Hình 1.2 E M McMillan (trái) và Glenn Seaborg (phải) 3 Hình 1.3 Sơ đồ nguyên lý hai kiểu thiết kế cơ bản của bom nguyên tử 5 Hình 1.4 Sơ đồ mô tả thành phần các đồng vị của thanh nhiên liệu Urani chưa cháy,

đã cháy, và nhiên liệu MOX 7

Hình 2.1 Sơ đồ cấu tạo của nguồn PuBe và lớp vỏ chứa 9 Hình 2.2 Sơ đồ thí nghiệm đo phổ gamma của nguồn PuBe bằng detector HPGe 10 Hình 2.3 Detector HPGe GL2020R kiểu Planar có diện tích khối tinh thể Ge là 2000

Trang 7

Hình 3.2 Đường hiệu suất ghi tương đối của vùng năng lượng nhỏ hơn 110 keV 32 Hình 3.3 Sự phụ thuộc của tỷ số M γ /M cal theo M cal 35

Hình 3.4 Sự phụ thuộc của tỷ số M γ /M cal theo lE D 36

Hình 4.1 Tỷ số hàm lượng 239 Pu tính theo phương pháp dùng đỉnh 160 keV (a) và 104.24 keV (b) so với bằng chương trình MGA ++ theo hàm lượng 239 Pu 38

Hình 4.2 Tỷ số hàm lượng 240 Pu tính theo phương pháp dùng đỉnh 160 keV (a) và 104.24 keV (b) so với bằng chương trình MGA ++ theo hàm lượng 239 Pu 38

Hình 4.3 Tỷ số hàm lượng 239 Pu được tính theo hai trường hợp dùng đỉnh 160 và 104.24 keV của phương pháp Gamma Vision 48

Hình 4.4 Phổ gamma từ 0-15000 keV của PuBe, AmBe, Pu nguyên chất và phông

được đo bằng detector Ortec HPGe có thể tích khối tinh thể Ge là 150 cm 3 49

Trang 8

IAEA International Atomic Energy Agency

Hàm lượng Isotopic composition

Nhiệt lượng kế Calorimeter

Hệ số phân nhánh Branching ratio

Hệ số truyền qua Transmission Factor

Hoạt độ riêng Specific Radioactive

Phương pháp năng lượng vô hạn Infinite Energy Method

Trang 9

MỞ ĐẦU

Ngày nay các kỹ thuật cũng như các vật liệu hạt nhân được ứng dụng rộng rãi trong các lĩnh vực của cuộc sống Plutoni là một đồng vị phóng xạ rất nguy hiểm đối với con người cũng như các cơ thể sống khác Nó là một thành phần quan trọng để chế tạo bom nguyên tử cũng như bom bẩn và sẽ rất nguy hiểm khi rơi vào tay các tổ chức khủng bố Vì vậy kiểm soát việc quản lý cũng như vận chuyển trái phép các vật liệu có chứa Pu đã được IAEA kiểm soát gắt gao Hungari có tổng cộng 152 nguồn PuBe do

đó việc tính toán hàm lượng và khối lượng của các nguồn này là rất cần thiết

Nguồn PuBe là hỗn hợp của Plutoni và Berili theo tỷ lệ Pu/Be = 1/13 và phát xạ neutron và gamma rất mạnh Thông thường nguồn PuBe chứa các đồng vị siêu Urani bao gồm 237U, 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu và 241Am Việc xác định khối lượng chính xác của các nguồn PuBe mất nhãn mác là rất khó khăn vì các thông số hình học bên trong của nguồn chúng ta thường không biết Mặt khác có nhiều phương pháp cũng như các chương trình tính toán hàm lượng các đồng vị đã được phát triển và xây dựng cho trường hợp hàm lượng của 239Pu lớn hơn 75% Đối với trường hợp hàm lượng nhỏ hơn 75% các chương trình hiện nay thường không thể tính toán được Vì vậy mục đích của luận văn là xây dựng phương pháp tính toán hàm lượng và khối lượng của các nguồn PuBe này

Luận văn bao gồm 5 phần chính:

- Tổng quan về Plutoni: Trình bày khái quát về Plutoni bao gồm lịch sử khám

phá của các đồng vị, ứng dụng và tác hại của Plutoni

- Ghi nhận gamma phát ra từ nguồn PuBe và các vùng năng lượng: Giới

thiệu về nguồn PuBe, sơ đồ thí nghiệm và các vùng năng lượng được sử dụng trong tính toán hàm lượng Plutoni

- Phương pháp xác định hàm lượng và khối lượng của Plutoni: Trình bày

phương pháp xác định hàm lượng và khối lượng Plutoni trong mẫu PuBe

- Kết quả và thảo luận: Trình bày kết quả xác định hàm lượng và khối lượng

của Plutoni trong nguồn PuBe và đưa ra một số nhận xét về kết quả thu được

- Kết luận: Trình bày một số kết luận về phương pháp và hướng phát triển của các nghiên cứu tiếp theo

Trang 10

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ PLUTONI

Plutoni là một nguyên tố hóa học hiếm, có tính phóng xạ cao với ký hiệu hóa học

Pu và số nguyên tử 94 Nó là một kim loại thuộc nhóm actini với bề ngoài màu trắng bạc và bị xỉn khi tiếp xúc với không khí, tạo thành một lớp phủ mờ khi bị ôxi hóa Nguyên tố này thông thường biểu hiện 6 dạng thù hình Khi tiếp xúc với không khí ẩm,

nó tạo thành các ôxít và hiđrua làm thể tích các mẫu giãn nở tăng thêm đến 70 lần Nó cũng là một chất độc phóng xạ mà tích tụ trong tủy xương của các cơ thể sống Những đặc tính này và các tính chất khác khiến cho việc việc xử lý Plutoni nguy hiểm

Plutoni là nguyên tố nguyên thủy nặng nhất, có các đồng vị sau 238Pu, 239Pu,

240Pu, 241Pu, 242Pu, 243Pu, 245Pu, 246Pu, 247Pu Trong đó 244Pu có chu kỳ bán rã lớn nhất khoảng 80 triệu năm, nên nguyên tố này có thể được tìm thấy ở dạng vết trong tự nhiên 238Pu có chu kỳ bán rã 88 năm và phát ra các hạt anpha Nó là một nguồn cung cấp nhiệt trong các máy phát điện hạt nhân cung cấp điện cho tàu không gian 240Pu có khả năng tự phân hạch cao, làm tăng thông lượng neutron của bất kỳ mẫu nào

Đồng vị quan trọng nhất của Plutoni là 239

Pu, với chu kỳ bán rã 24.100 năm Trong bom hạt nhân thì đồng vị 239Pu đóng vai trò quan trọng nhất 239Pu và 241Pu có khả năng phân hạch khi bị bắn phá bởi neutron nhiệt và giải phóng năng lượng, tia gamma và vài neutron Các neutron này sau đó có thể duy trì phản ứng hạt nhân dây chuyền, được ứng dụng trong các vũ khí hạt nhân và lò phản ứng hạt nhân Plutoni chủ yếu được tạo ra từ các lò phản ứng Quá trình tạo thành các đồng vị siêu Urani trong các thanh nhiên liệu đã cháy được mô tả trên hình 1.1

Hình 1.1 Sơ đồ chuyển hóa giữa 238 U và 244 Cm trong nhiên liệu đã cháy của lò

Trang 11

đề cập đến nó trong bài thuyết trình tại lễ trao giải Nobel năm 1938 Nhưng trên thực

tế mẫu của Fermi chứa Ba, Kr và một số nguyên tố khác là sản phẩm phân hạch (nhưng tại thời điểm này hiện tượng phân hạch chưa được phát hiện)

Hình 1.2 E M McMillan (trái) và Glenn Seaborg (phải)

Năm 1940, Dr Glenn T Seaborg, Edwin M McMillan, J W Kennedy, and A

C Wahl dùng neutron có năng lượng 12 MeV (được sinh ra bằng cách gia tốc hạt deutron trong máy gia tốc cyclotron có đường kính 150 cm ở Đại học California, Berkeley rồi bắn vào bia Be) bắn phá vào bia Uranium tự nhiên McMillan và Abelson

đã phát hiện ra nguyên tố siêu Urani đầu tiên có số thứ tự 93, theo phương trình sau:

Trang 12

McMillan và Abelson đã phát hiện ra nguyên tố siêu Urani đầu tiên có số thứ tự

93 Nguyên tố này được đặt tên là Neptuni (Np) theo tên của sao Hải Vương (Neptune)

Dù vậy mãi tới năm 1944 người ta mới tách chiết ra được Np

Mùa hè năm 1940 một nhóm các nhà hóa học bao gồm Glen Seaborg, Arthur Wahl, and Joseph Kennedy đã tiến hành tìm kiếm nguyên tố siêu Urani có số thứ tự 94,

d

Np (3)

Tiếp tục tìm kiếm nguyên tố 94, vào mùa đông năm 1941 họ bắn phá UO2 bằng deutron được gia tốc tới năng lượng 16MeV bằng máy gia tốc cylotron sinh ra một đồng vị khác của Np đó là 238

Np 238Np phân rã beta với chu kỳ bán rã 2.12 ngày sinh

ra nguyên tố 94, nguyên tố này có chu kỳ phân rã alpha 90 năm Họ đã lần đầu tiên phát hiện ra đồng vị 238Pu của Plutoni

Np

U 2.12d 23993

239

92 (8)      

Trang 13

1.2 Ứng dụng của Plutoni

1.2.1 Chế tạo bom nguyên tử

Đồng vị 239Pu là một trong các đồng vị phân hạch quan trọng trong việc chế tạo bom nguyên tử, bởi vì khả năng dễ dàng phân hạch và sẵn có của nó Để giảm khối lượng tới hạn người ta làm thêm lớp vỏ bao quanh lõi Plutoni để phản xạ neutron Nhờ

có vỏ phản xạ neutron này mà khối lượng tới hạn đối với Plutoni giảm từ 16 kg xuống

10 kg với hình cầu đường kính khoảng 10 cm [13] Khối lượng tới hạn của Plutoni chỉ bằng cỡ 1/3 so với của Urani

Bom nguyên tử có biệt danh “Fat Man” bị Mỹ ném xuống Nagasaki của Nhật là một dạng bom nguyên tử dùng Plutoni Plutoni bị nén chặt lại hơn bình thường với một nguồn neutron để làm mồi cho phản ứng Hình 1.3 mô tả sơ đồ nguyên lý hai kiểu thiết kế cơ bản của bom nguyên tử Ước tình chỉ 6.2 kg Plutoni khi xảy ra vụ nổi hạt nhân có sức công phá tương đương với 20,000 tấn thuốc nổ TNT [5,12] Có thể thấy được khả năng phá hoại đồ vật lẫn con người vô cùng khủng khiếp của bom nguyên tử

Do vậy việc kiểm soát chống phổ biến vũ khí hạt nhân là cực kỳ cần thiết để tránh những thảm kịch đã xảy ra ở Hirosima và Nagasaki sẽ lặp lại trong tương lai

Hình 1.3 Sơ đồ nguyên lý hai kiểu thiết kế cơ bản của bom nguyên tử

1.2.2 Chế tạo nhiên liệu ô xít hỗn hợp MOX

Nhiên liệu hạt nhân đã sử dụng từ các lò phản ứng nước nhẹ chứa Plutoni ở dạng hỗn hợp gồm 242Pu, 240Pu, 239Pu và 238Pu Hỗn hợp này không được làm giàu một

Trang 14

cách đầy đủ để dùng cho các vũ khí hạt nhân, nhưng nó có thể được sử dụng làm nhiên liệu MOX Bắt giữ neutron ngẫu nhiên làm cho một lượng 242Pu và 240Pu tăng theo thời gian Plutoni bị chiếu xạ trong lò phản ứng bởi các neutron "nhiệt" tốc độ chậm, vì thế sau chu kỳ thứ 2, Plutoni chỉ có thể được tiêu thụ bởi các lò phản ứng neutron nhanh Nếu các lò phản ứng neutron nhanh không có, lượng Plutoni dư thường sẽ bị loại bỏ, và trở thành một loại chất thải hạt nhân có thành tố tồn tại lâu trong môi trường Việc mong muốn tiêu thụ loại Plutoni này và các nhiêu liệu siêu Urani khác và làm giảm lượng phóng xạ trong chất thải là một trong những lý do khiến người ta phát triển các lò phản ứng neutron nhanh

Công nghệ hóa học phổ biến nhất dùng để tái xử lý nhiên liệu hạt nhân đã qua

sử dụng để tách Plutoni và Urani có thể được sử dụng để tạo ra một ôxit hỗn hợp là

"nhiên liệu MOX" cho một số lò phản ứng hạt nhân Plutoni cấp vũ khí có thể cần được cho thêm vào hỗn hợp nhiêu liệu này Nhiên liệu MOX được dùng trong các lò phản ứng nước nhẹ và chiếm khoảng 60 kg Plutoni trên 1 tấn nhiên liệu; sau 4 năm, 3/4 lượng Plutoni bị tiêu thụ (chuyển thành các nguyên tố khác) [4].Các lò phản ứng tái sinh được thiết kế đặc biệt để tạo ra vật liệu phân hạch nhiều hơn lượng chúng tiêu thụ

Nhiên liệu MOX đã được sử dụng từ thập niên 1980 và hiện nay được sử dụng rộng khắp ở châu Âu.Tháng 9 năm 2000, Hoa Kỳ và Nga kí kết một thỏa thuận về loại

bỏ và quản lý Plutoni, theo đó, mỗi bên đồng ý loại bỏ 34 tấn Plutoni cấp vũ khí [15]

Bộ Năng lượng Hoa Kỳ lên kế hoạch loại bỏ 34 tấn Plutoni cấp vũ khí ở Hoa Kỳ vào cuối năm 2019 bằng cách chuyển Plutoni thành nhiên liệu MOX dùng cho các lò phản ứng hạt nhân thương mại [15]

Nhiên liệu MOX nâng cao tổng lượng đốt cháy Một thanh nhiên liệu sau 3 năm

sử dụng được tái xử lý để loại bỏ các sản phẩm thải, chúng chiếm khoảng 3% tổng khối lượng các thanh nhiên liệu [4] Bất kỳ đồng vị Urani hay Plutoni được tạo ra trong thời gian 3 năm này đều được loại bỏ và thanh nhiên liệu được đưa trở lại lò phản ứng Khi galli chiếm 1% về khối lượng trong các hợp kim Plutoni cấp vũ khí thì

nó có khả năng gây cản trở việc vận hành lâu dài các lò phản ứng nước nhẹ [23]

Plutoni được thu hồi từ các nhiên liệu lò phản ứng hạt nhân đã qua sử dụng đặt

ra một mối nguy hiểm phổ biến vũ khí hạt nhân ở mức ít hơn, vì sự ô nhiễm nhiều hơn với các đồng vị không phân hạch như 240Pu và 242Pu Việc tách các đồng vị này là không khả thi Một lò phản ứng chuyên dụng vận hành dựa trên việc đốt nhiên liệu ở

Trang 15

mức rất thấp nhìn chung cần phải tạo ra vật liệu thích hợp cho việc sử dụng chúng có hiệu quả trong các vũ khí hạt nhân Trong khi Plutoni cấp vũ khí được định nghĩa là có chứa ít nhất 92% 239Pu, thì Hoa Kỳ đã quản lý để làm thiết bị nổ dưới 20Kt (nghìn tấn) dùng putoni được tin là chỉ chứa khoảng 85% 240

Pu, còn được gọi là Plutoni 'cấp nhiên liệu' [24] Plutoni 'cấp lò phản ứng' được tạo ra từ chu trình đốt trong lò phản ứng nước nhẹ thông thường chứa lượng 239Pu ít hơn 60%, với 10-15% 241Pu có khả năng phân hạch [24] Người ra không rõ liệu một thiết bị sử dụng Plutoni được tạo ra từ các chất thải hạt nhân dân dụng được tái xử lý có thể nổ được không, tuy nhiên, các thiết bị này

có thể tạo ra các tiếng xèo xèo theo giả thuyết và phát tán các vật liệu phóng xạ trên phạm vi rộng IAEA phân loại một cách thận trọng Plutoni của tất cả đồng vị như vật liệu "sử dụng trực tiếp", đó là, "vật liệu hạt nhân có thể được sử dụng cho việc chế tạo các chất nổ hạt nhân không bao gồm các thành phần biến tố hay làm giàu sau đó" [24]

Hình 1.4 Sơ đồ mô tả thành phần các đồng vị của thanh nhiên liệu Urani chưa

cháy, đã cháy, và nhiên liệu MOX

1 kg đồng vị Plutoni có thể sinh ra công suất nhiệt khoảng 570 W

Trang 16

Những đặc tính này của nó khiến nó trở nên rất thích hợp để chế tạo các nguồn điện cho các thiết bị như các máy sinh điện từ nhiệt tạo ra từ đồng vị phóng xạ và các đơn vị sinh nhiệt trong các vệ tinh thăm dò Cassina, Voyager, và New Hozirons Vệ tinh Voyager được phóng vào năm 1977 sử dụng nguồn phát điện từ Plutoni với công suất 500 W Hơn 30 năm sau nguồn này vẫn sinh ra khoảng 300 W cho phép vệ tinh hoạt động ở trạng thái giới hạn

Ngoài ra 238Pu cũng được sử dụng thành công làm nguồn phát điện cho các máy trợ tim nhân tạo để giảm rủi ro khi phải mổ lại Về sau nó được thay bằng các nguồn

sử dụng Li, nhưng cho đến năm 2003 vẫn được khoảng 50 đến 100 người vẫn sử dụng loại máy trợ tim sử dụng nguồn Plutoti

1.3 Tác hại của Plutoni

Các đồng vị và các hợp chất của Plutoni là các chất phóng xạ và tích lũy trong tủy xương các cơ thể sống Trong quá trình phân rã của Plutoni thì phát ra cả ba loại tia alpha, beta và gamma Các tia alpha có quãng đường tự do trung bình rất ngắn nên

nó hầu như không xuyên qua nổi các lớp da chết của con người Tia beta có thể xuyên qua lớp da của con người nhưng không thể xuyên qua cả cơ thể con người Ngược lại thì tia gamma lại có khả năng xuyên qua cơ thể con người

Một trong những tính chất của Plutoni không liên quan tới việc nó được sử dụng trong chế tạo bom nguyên tử đó là độc tính của nó Trong các vụ thử hạt nhân một lượng lớn Plutoni được giải phóng ra tự nhiên và lắng đọng lại trong đất, nước và đặc biệt một phần Plutoni bị giải phóng ra trong không khí Plutoni giải phóng ra môi trường chúng sẽ gây ra các tác động tai hại cho môi trường sống đặc biệt là con người Plutoni có thể đi vào cơ thể con người chủ yếu thông qua hai con đường là: ăn uống và hít thở

Khi Pu được sử dụng trong các nhà máy hạt nhân dưới dạng bụi ô xít PuO2được hít vào cơ thể con người thì: 25% sẽ bị đọng lại tại phổi, 38% sẽ đọng lại tại các

cơ quan hô hấp ở trên (mũi, họng, ) và phần còn lại sẽ thở ra ngoài [23] Chỉ một vài giờ sau thì hầu hết Plutoni ở các cơ quan hô hấp phía trên sẽ bị đào thải, nhưng chỉ có 40% Plutoni ở phổi là bị đào thải ra ngoài còn lại 60% (15% tổng lượng Plutoni hít vào) phần Plutoni đọng trong phổi bị giữ lại trong phổi một thời gian dài cỡ 2 năm Khi plutoni bị giữ lại ở các cơ quan bên trong cơ thể nó sẽ tiếp tục phát các tia bức xạ gây ảnh hưởng tới các mô xung quanh và có thể gây ung thư

Trang 17

CHƯƠNG 2 GHI NHẬN GAMMA PHÁT RA TỪ NGUỒN PUBE VÀ

CÁC VÙNG NĂNG LƯỢNG 2.1 Ghi nhận gamma phát ra từ nguồn PuBe

Nguồn PuBe là nguồn hỗn hợp của Plutoni và Berili với tỷ lệ hàm lượng Pu/Be

= 1/13 và là nguồn phát neutron và gamma rất mạnh Sơ đồ cấu tạo của nguồn PuBe và lớp vỏ chứa được mô tả như hình 2.1 Thông thường vỏ và nguồn PuBe có dạng hình trụ tròn với các kích thước của một số mẫu chuẩn được mô tả trong bảng 2.1

Hình 2.1 Sơ đồ cấu tạo của nguồn PuBe và lớp vỏ chứa Bảng 2.1 Các thông số của các mẫu chuẩn nguồn PuBe trên giấy chứng nhận

Mã hiệu

nguồn

Khối lượng (g)

Kích thước bên ngoài của

vỏ (cm)

Kích thước bên trong của

vỏ (cm) Đường kính Chiều cao Đường kính Chiều cao

Trang 18

701 85 3.5 4.2 2.9 3.15

a

Nguồn được đặt trong một hộp chứa bằng nhôm

Hình 2.2 Sơ đồ thí nghiệm đo phổ gamma của nguồn PuBe bằng detector HPGe

Detector được sử dụng trong các thí nghiệm đo đạc là detector HPGe kiểu planar có diện tích khối tinh thể Ge là 2000 mm2

mã hiệu GL2020R do hãng Canberra sản xuất (hình 2.3) Nguồn PuBe được đặt cách detector một khoảng L thích hợp cỡ 20 – 200 cm tùy vào độ mạnh yếu của các nguồn để bảo vệ detector khỏi sự phá hủy của neutron (hình 2.2) MCA được đặt ở chế độ 8196 kênh có giá trị 0.075keV/kênh để có thể sử dụng chương trình MGA tính toán Phổ gamma năng lượng từ 0-600 keV ghi nhận bởi detector GL2020R của nguồn PuBe có dạng như hình 2.4

Hình 2.3 Detector HPGe GL2020R kiểu Planar có diện tích khối tinh thể Ge là

2000 mm 2

L

Trang 19

Hình 2.4 Dạng phổ gamma từ 0-600keV của nguồn PuBe được đo bằng detector

Planar HPGe GL2020R

2.2 Các vùng năng lƣợng hữu ích sử dụng để xác định hàm lƣợng Pu

2.2.1 Vùng năng lượng 40 keV

Vùng năng lượng 40 keV được sử dụng trong các dung dịch chứa mẫu Plutoni

Pu, 239Pu, và 240Pu Trong vùng này do các đỉnh của 241Pu có hệ số phân nhánh quá nhỏ nên không thể ghi nhận được Do đó để xác định hàm lượng của đồng vị 241Pu người ta thường dùng đỉnh 148.6 keV của nó

Trang 20

Hình 2.5 Phổ gamma trong vùng 40 keV của dung dịch Plutoni với axit nitric

Một số thí nghiệm đã sử dụng vùng năng lượng này trong xác định thành phần của các dung dịch như: Gunnink [18] đã đo đạc các dung dịch được tách chiết loại bỏ sạch 241Am và 237U của nhà máy tái sản xuất nhiên liệu hạt nhân, Umezawa [6] và Bubernak [7] đã áp dụng vào xác định các mẫu được chuẩn bị ở trong một phòng thí nghiệm phân tích, và Li [21] đã đo đạc các mẫu rắn có khối lượng dưới miligam chứa lượng 241Am thích hợp Gunnink sử dụng các phương pháp tính tuyệt đối và so sánh với các dung dịch chuẩn đã biết, Umezawa sử dụng phương pháp tính toán tuyệt đối với một detector đã được chuẩn, Bubernak dùng phương pháp so sánh với các mẫu chuẩn đã biết hàm lượng các đồng vị, Russo và Li xác định tỷ số các đồng vị một cách độc lập mà không cần dùng các mẫu chuẩn

Bảng 2.2 Các đỉnh năng lượng và cường độ của chúng trong vùng 40 keV [20]

Đồng vị Năng lƣợng

(keV)

Hệ số phân nhánh (số gamma/ phân rã)

Sai số (%)

Hoạt độ riêng (Bq/g)

239Pu 38.664 1.050 x 10-4 1.00 2.4089 x 105

239Pu 40.410 1.620 x 10-6 10.00 3.7165 x 103

239Pu 42.060 1.650 x 10-6 3.00 3.7854 x 103

Trang 21

Vùng năng lượng 100 keV là vùng phức tạp nhất của phổ gamma của các nguồn Pu Bảng 2.3 liệt kê 14 tia gamma và tia X trong vùng này Tia X của U xuất hiện do phân rã của Pu và được sử dụng để xác định các đồng vị của Pu Tia X của Np được tạo ra do phân rã của 241Am và 237U, và tia X của Pu xuất hiện trong các mẫu lớn hoặc mật độ lớn do các tia gamma và các hạt alpha gây ra Vùng năng lượng 100 keV

là vùng duy nhất mà trong đó có mặt các đỉnh gamma của tất cả các đồng vị

Trang 22

(keV)

Sai số (%)

Trang 23

240Pu 104.244 6.980 x 10-5 0.40 5.8612 x 105

Hình 8.6 mô tả sự chồng chập phức tạp của các đỉnh năng lượng trong vùng 100 keV Vùng năng lượng này có thể sử dụng để xác định phân bố các đồng vị cho trường hợp các dung dịch mẫu có độ cháy thấp [19], phổ của mẫu này có dạng đường chấm chấm trong hình 2.6 Hình này biểu diễn dạng phổ của nguồn PuO2 có khối lượng 530

g có tỷ lệ phần trăm khối lượng các đồng vị: 238Pu: 0.302%, 239Pu: 82.49%, 240Pu: 13.75%, 241Pu: 2.69%,241Am: 0.76% (đường liền) và phổ của 10ml dung dịch Pu pha bởi dung dịch axit HNO3 với tỷ lệ 20g/l trong đó tỷ lệ phần trăm khối lượng các đồng vị: 238Pu: 0.027%, 239Pu: 91.65%, 240Pu: 7.68%, 241Pu: 0.532%,241Am: 0.76%, 0.315% (đường nét đứt) Do tính phức tạp của vùng năng lượng này nên để có thể phân tích được các đỉnh năng lượng ta cần dùng phương pháp khớp hàm [18,19] Phương pháp này đã được sử dụng trong xác định mẫu PuO2 có độ cháy thấp Đối với mẫu PuO2 có

độ cháy lớn thì phương pháp phân tích này vẫn dùng được nhưng sẽ khó khăn hơn [18]

Hình 2.6 Phổ gamma của vùng 100 keV đo bởi detector HPGe có độ phân giải 490

eV tại 122 keV

Vùng năng lượng 125 keV được sử dụng để xác định 241Am và 239Pu thông qua các đỉnh năng lượng của chúng là 125.21 và 124.51 keV Rất khó để tính toán diện tích đỉnh của 241Am đối với mẫu Pu chứa hàm lượng dưới một vài trăm μg 241Am trên

Trang 24

1 g Pu Đối với mẫu chứa 241Am với hàm lượng 500 μg/g Pu thì đồng vị 239Pu đóng góp trên 50% tổng diện tích đỉnh 125.3 keV, đối với mẫu chứa 241

Am với tỷ lệ 5000 μg/g Pu, thì trên 90% diện tích của đỉnh 125.3 keV là của 241Am Thành phần của 239

Pu gây nhiễu này có thể loại bỏ bằng phương pháp khớp hàm [8] Rất nhiều các phép đo đạc sử dụng các tấm hấp thụ hoặc tấm lọc để giảm tốc độ đếm của các tia gamma có năng lượng thấp Những tấm hấp thụ này ảnh hưởng tới tốc độ đếm của các đỉnh trong vùng 125 keV Các tia gamma có năng lượng 125 keV truyền qua một tấm lọc Cd dày 0.15 cm thì hệ số truyền qua chỉ là 35%

Hình 2.7 Phổ gamma vùng 125 keV của nguồn PuO 2 đo bởi detector HPGe có độ

phân giải 490 eV tại 122 keV

(keV)

Sai số (%)

239

Pu 119.708 3.000 x 10-7 2.00 6.8825 x 102

241

Trang 25

Bảng 2.4 liệt kê các đỉnh năng lượng và cường độ phát xạ của chúng trong vùng

125 keV Hình 2.7 mô tả dạng phổ của vùng năng lượng này trong hai trường hợp: tỷ

lệ phần trăm khối lượng các đồng vị: 238Pu: 0.378%, 239Pu: 78.89%, 240Pu: 15.28%,

241Am cao hơn và đỉnh của 239

Pu thấp hơn so với trường hợp độ cháy thấp Như vậy ta

có thể thấy rằng đối với các vật liệu có độ cháy cao thì đỉnh 129.29 keV của 239

Pu tồi hơn vì hàm lượng của 239Pu trong mẫu ít và bởi vì nền phông liên tục dưới đỉnh này thông thường cao hơn do ảnh hưởng của các đỉnh năng lượng cao hơn của 241Pu và

237U

Hai đỉnh năng lượng quan trọng nhất trong vùng năng lượng 148 keV là đỉnh 148.57 keV của 241Pu và 152.68 keV của 238Pu Đỉnh 148.57 keV là đỉnh duy nhất có thể sử dụng của 241Pu ngoài vùng năng lượng 100 keV Đỉnh năng lượng 152.68 keV mặc dù số đếm nhỏ nhưng là đỉnh năng lượng duy nhất có thể sử dụng được của 238Pu (trong một số mẫu có độ cháy lớn đỉnh 766.4 keV có thể được sử dụng để xác định

238Pu) Đỉnh năng lượng 144.21 và 143.35 của 239Pu thường được sử dụng trong xác định hàm lượng, tuy nhiên trong các mẫu MOX thì đỉnh năng lượng của 235U có thể bị chồng chập

Trang 26

(keV)

Sai số (%)

Trang 27

độ cháy thấp (hàm lượng của 238

Pu chiếm khoảng 0.01%) Một điều được thừa nhận rộng rãi là hệ số phân nhánh của đỉnh năng lượng 152.68 keV nhỏ hơn cỡ 2.5% so với giá trị trong bảng 2.5 Hình 2.8 cho thấy dạng phổ của vùng năng lượng 148 keV tương ứng với hai trường hợp vật liệu có độ cháy cao với tỷ lệ phần trăm khối lượng các đồng vị: 238Pu: 0.378%, 239Pu: 78.89%, 240Pu: 15.28%, 241Pu: 4.42%, 242Pu: 1.04%,

241Am: 14.30% (đường liền) và độ cháy thấp trong trường hợp tỷ lệ phần trăm khối

lượng các đồng vị: 238Pu: 0.016%, 239Pu: 93.51%, 240Pu: 6.15%, 241Pu: 0.28%, 242Pu: 0.039%, 241Am: 0.76%, 241Am: 0.48% (đường nét đứt)

Đối với các detector không ghi nhận tốt các tia gamma phát ra trong vùng 40 keV và 100 keV thì để xác định hàm lượng 240Pu ta phải dùng vùng năng lượng 160 keV Bảng 2.6 liệt kê các đỉnh cũng như cường độ của các tia gamma chính trong vùng

160 keV Các tia gamma phát ra từ 240

Pu tại đỉnh 160.28 keV bị ảnh hưởng bởi các tia gamma 159.59 keV của 241Pu và 160.19 keV của 239

Pu như trên hình 2.9, hình này cho thấy dạng phổ ứng với trường hợp hai trường hợp là tỷ lệ phần trăm khối lượng các đồng vị: 238Pu: 0.378%, 239Pu: 78.89%, 240Pu: 15.28%, 241Pu: 4.42%, 242Pu: 1.04%,

241Am: 14.30% (đường liền) và trường hợp tỷ lệ phần trăm khối lượng các đồng vị:

238Pu: 0.016%, 239Pu: 93.51%, 240Pu: 6.15%, 241Pu: 0.28%, 242Pu: 0.039%, 241Am: 0.76%, 241Am: 0.48% (đường nét đứt) Việc tách thành phần của 240Pu từ đỉnh tổng của

ba tia gamma trên là rất phức tạp Độ chính xác thống kê trong ghi nhận số đếm của đồng vị 240

Pu hiếm khi nhỏ hơn 2%

(keV)

Sai số (%)

239

Pu 158.100 1.000 x 10-8 10.00 2.2942 x 101

241

Trang 28

Pu xuống 25% đối với vật liệu chứa 20% 240Pu Sự suy giảm này là do khi dộ cháy tăng lên thì thành phần của 241Pu tăng nhanh hơn 240

Pu

Trang 29

Bảng 2.7 Thành phần của các đồng vị trong đỉnh tổng 160 keV

U/241Pu lớn hơn 1.5

Đỉnh tổng 208.00 keV của 241Pu và 237U chi phối cả vùng năng lượng 208 keV Thông thường nó là đỉnh mạnh nhất trong vùng này Vì đỉnh này rất mạnh và không bị ảnh hưởng nhiều bởi các đỉnh khác nên nó rất hĩu ích cho cho chuẩn năng lượng và chuẩn dạng đỉnh đối với phương pháp phân tích sử dụng khớp đỉnh Đối với các mẫu MOX, các đỉnh 202.1 keV và 205.3 keV của 235U bị nhiễu do ảnh hưởng của đỉnh 203.54 keV của 239Pu

Trang 30

(keV)

Sai số (%)

Định dạng
Số trang	61
Dung lượng	2,27 MB