Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các nguyên tố phóng xạ trong mẫu thực vật bằng phương pháp phổ gamma

Về mă ̣t lý thuyết, Bản luận văn có nhiệm vụ tìm hiểu cơ cở vật lý , phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các nguyên tố phóng xạ có trong các mẫu t

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

PGS.TS Bùi Văn Loát

Hà Nội – Năm 2013

LỜI CẢM ƠN

Trong suốt quá trình học tập và hoàn thành luận văn này, tôi đã nhận được

sự hướng dẫn, giúp đỡ quý báu của các thầy cô, các anh chị và các bạn Với lòng kính trọng và biết ơn sâu sắc em xin được trình bày tỏ lời cảm ơn chân thành tới:

Phó giáo sư – Tiến sĩ Bùi Văn Loát, người thầy kính mến đã hết lòng giúp

đỡ, chỉ bảo, động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong suốt quá trình học tập và hoàn thành luận văn tốt nghiệp

Em xin chân thành cảm ơn các thầy cô giáo trong khoa Vật lý, các anh chị

và các bạn đang làm việc tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân trường Đại học Khoa học Tự nhiên đã nhiệt tình giúp đỡ và tạo điều kiện thuận lợi để em hoàn thành luận văn này

Cuối cùng tôi xin gửi lời cảm ơn tới gia đình và bạn bè của tôi, những người luôn quan tâm, động viên, giúp đỡ tôi trong suốt quá trình học tập và hoàn thành luận văn này

Hà Nội, ngày 10 tháng 12 năm 2013

Học viên

Nguyễn Ngọc Lệ

MỤC LỤC

MỞ ĐẦU 5

CHƯƠNG 1 TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA MẪU THỰC VẬT 7

1.1 Hiện tượng và qui luật phân rã phóng xạ 7

1.1.1.Quy luật phân rã phóng xạ 7

1.1.2 Chuỗi nhiều phân rã phóng xạ 11

1.1.3 Hiện tượng cân bằng phóng xạ 13

1.2 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên 15

1.2.1 Chuỗi phóng xạ của đồng vị 238 U 15

1.2.2 Chuỗi phóng xạ của đồng vị 235 U 19

1.2.3 Chuỗi phóng xạ của đồng vị 232 Th 21

1.3 Đặc điểm của hoạt độ phóng xạ riêng trong mẫu thực vật 23

1.3.1 Nguồn gốc phóng xạ chứa trong thực vật 23

1.3.2 Thành phần đồng vị phóng xạ chứa trong thực vật 24

1.3.3 Hoạt độ phóng xạ riêng trong mẫu thực vật ở những điều kiện khác nhau 25

CHƯƠNG 2 XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ THEO PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA 27

2.1 Cơ sở lý thuyết của phương pháp 27

2.1.1 Cơ sở của phương pháp 27

2.1.2 Phương pháp phân tích phổ gamma 29

2.1.3 Xác định hoạt độ của đồng vị theo phương pháp phổ gamma 31

2.2 Phổ gamma của các đồng vị phóng xạ tự nhiên 35

2.2.1 Đo hoạt độ của đồng vị 7 Be 36

2.2.2 Đo hoạt độ của đồng vị 40 K 36

2.2.3 Phổ gamma của các đồng vị con cháu của uran và thori 37

2.3 Hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC 38

CHƯƠNG 3 KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM VÀ THẢO LUẬN 43

3.1 Xác định một vài thông số của hệ phổ kế gamma bán dẫn 43

3.2 Khảo sát và đánh giá mức độ giảm phông buồng chì 45

3.3 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi để xác định hoạt độ riêng của thực vật 50

3.2.1 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi 50

3.2.2 Đánh giá độ chính xác của đường cong hiệu suất ghi 54

3.4 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu thực vật 56

3.4.1 Quy trình phân tích 56

3.3.2 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu thực vật 57

KẾT LUẬN 64

TÀI LIỆU THAM KHẢO 65

DANH MỤC BẢNG BIỂU VÀ HÌNH VẼ Danh mục bảng biểu

Bảng 1.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 238U 17 Bảng 1.2 Chuỗi phân rã của đồng vị 235U 19 Bảng 1.3 Chuỗi phân rã của đồng vị 232Th 21 Bảng 1.4 Hoạt độ phóng xạ của một số mẫu thực vật ở một số điều kiện

khác nhau

25

Bảng 2.1 Các đỉnh gamma có cường độ mạnh nhất 32 Bảng 3.1 Các thông số cơ bản của phổ kế gammar ORTEC 45 Bảng 3.2 Diện tích đỉnh và tốc độ đếm của phông trong ba trường hợp 48 Bảng 3.3 Mức độ suy giảm tốc độ đếm 49 Bảng 3.4 Hoạt độ phóng xạ riêng của các mẫu chuẩn 50 Bảng 3.5 Hiệu suất ghi tại các đỉnh hấp thụ toàn phần của mẫu chuẩn

TVU-TN

52

Bảng 3.6 Hiệu suất ghi tại các đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ

gamma đặc trưng của mẫu TVTh-TN

55

Bảng 3.7 Hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ 55 Bảng 3.8 Hoạt độ phóng xạ của mẫu lá thông Việt Trì 59 Bảng 3.9 Hoạt độ phóng xạ của mẫu lá thông 59 Bảng 3.10 Hoạt độ phóng xạ của mẫu chè Thái Nguyên 60 Bảng 3.11 Hoạt độ phóng xạ của mẫu chè Hòa Bình 60 Bảng 3.12 Hoạt độ phóng xạ của mẫu chè Mộc Châu 61 Bảng 3.13 Hoạt độ phóng xạ của mẫu lạc tươi 61 Bảng 3.14 Kết quả xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các nguyên tố 62

phóng xạ tự nhiên trong mẫu thực vật

Danh mục hình vẽ

Hình 1.1 Sơ đồ phân rã 88Ra226    86Rn222 + 2He4 7 Hình 1.2 Giản đồ Z-N phân biệt các hạt nhân bền và không bền 8

Hình 2.1 Sơ đồ hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC 38 Hình 2.2 Buồng chì ORTEC trong hệ phổ kế gamma phông thấp

Hình 3.3 Phông trong trường hợp mở nắp trên buồng chì có chì che

chắn ở dưới đáy đo trong thời gian 21731,72 s

47

Hình 3.4 Phông trong trường hợp đóng nắp trên buồng chì có chì che

chắn ở dưới đáy đo trong khoảng thời gian 13406,68 s

MỞ ĐẦU

Trong môi trường tự nhiên luôn tồn tại các đồng vị phóng xạ Các đồng vị phóng xạ này được chia làm hai loại: thứ nhất là nguồn phóng xạ tự nhiên gồm có các đồng vị phóng xạ nguyên thủy có thời gian sống dài và con cháu của chúng (có

từ khi tạo thành trái đất) và các đồng vị phóng xạ sinh ra do tương tác của các tia vũ trụ với bầu khí quyển của trái đất Thứ hai là nguồn phóng xạ nhân tạo được tạo ra

do các hoạt động khác nhau của con người

Việc đo phóng xạ gamma của các đồng vị phóng xạ trong môi trường như: đất, cát, nước, nhằm hoặc xác định phông phóng xạ tự nhiên, hoặc khảo sát mức độ ô nhiễm phóng xạ do hoạt động của con người tạo ra Những đồng vị phóng xạ tự nhiên được đo bằng phổ kế gamma bao gồm : 40K, 235U, 238U và 232Th Những đồng

vị phóng xạ tự nhiên còn bao gồm cả các đồng vị con cháu của uran và thori trong chuỗi phân rã phóng xạ của chúng Ngoài ra trong tự nhiên còn có các đồng vị khác như 14C chẳng hạn Đồng vị này liên tục được tạo thành do phản ứng hạt nhân giữa các bức xạ vũ trụ có năng lượng cao với oxy và nitơ có trong lớp khí quyển gần bề mặt của trái đất Trong số các đồng vị này, chỉ có 7Be là có thể đo được bằng phổ kế gamma

Việc đo phóng xạ gamma của các đồng vị có trong tự nhiên là bài toán khó do các nguyên nhân sau đây Trước hết, hoạt độ của các đồng vị này rất thấp nên cần phải đo trong một khoảng thời gian đủ dài dùng hệ phổ kế gamma đã được thiết kế tối ưu cho mục đích này Khó khăn tiếp theo gây ra do phông của chính phổ kế Đa

số phông này gây ra do các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong các vật liêụ xung quanh detector Ngoài ra, có thể còn có các đồng vị nhân tạo được tạo ra do bắt notron hoặc các đồng vị phóng xạ nhân tạo khác là sản phẩm của phân hạch như

137Cs và 60Co Khi đo phóng xạ tự nhiên luôn có phông hiện diện ngoài phông do tán xạ Compton dưới đỉnh Vì vậy cần phải trừ phông ngoài trước khi trừ phông

Compton dưới đỉnh Ngoài ra đỉnh của các đồng vị con cháu của uran và thori cũng

có thể sẽ ảnh hưởng lẫn nhau làm tăng sai số của việc tính diện tích đỉnh

Về mă ̣t lý thuyết, Bản luận văn có nhiệm vụ tìm hiểu cơ cở vật lý , phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các nguyên tố phóng xạ có trong các mẫu thực vật Về thực nghiê ̣m tiến hành đánh giá được mức

độ giảm phông của buồng chì Xác định độ phân giải của detector ở đỉnh 122 keV của Co57 và đỉnh 1332 keV của Co60 và xây dựng đường cong hiê ̣u suất ghi ứng với đỉnh hấp thu ̣ toàn phần tương ứng với cấu hình đo của mẫu chuẩn Tiến hành đánh giá độ chính xác của đường cong hiệu suất ghi và tiến hành thử nghiệm phân tích hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu thực vật

Luận văn với tên go ̣i “ Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các nguyên tố phóng xạ trong mẫu thực vật bằng phương pháp phổ gamma ” dài 66 trang gồm

14 hình vẽ, 14 bảng biểu và 16 tài liệu tham khảo

Ngoài phần mở đầu và kết luận, Luận văn chia thành ba chương:

Chương 1 Tính chất phóng xạ của mẫu thực vật

Chương 2 Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ Gamma

Chương 3 Kết quả thực nghiệm và thảo luận

CHƯƠNG I: TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA MẪU THỰC VẬT 1.1 Hiện tượng và quy luật phân rã phóng xạ

Năm 1892 Becquerel đã quan sát thấy muối uranium và những hợp chất của nó phát ra những tia gồm 3 thành phần là tia  (alpha), tức là hạt 2He4, tia  (beta), tức

là hạt electron, và tia  (gamma), tức là bức xạ điện từ như tia X nhưng bước sóng rất ngắn Hiện tượng đó gọi là hiện tượng phân rã phóng xạ (radioactive decay) Các tia , ,  gọi là các tia bức xạ (radiation rays) Chúng đều có những tính chất như

có thể kích thích một số phản ứng hóa học, phá hủy tế bào, ion hóa chất khí, xuyên thâu qua vật chất,… [1]

1.1.1 Quy luật phân rã phóng xạ

Hiện tượng phóng xạ là hiện tượng hạt nhân không bền, tự biến đổi thành hạt nhân khác bằng cách phát ra tia ,  và  Hạt nhân phóng xạ gọi là hạt nhân mẹ, hạt nhân tạo thành là hạt nhân con Thí dụ:

 0,186 MeV (35% -)

Ra226

Rn222

Hình 1.1 trình bày quá trình phân rã 226 222

88Ra 86Rn , gồm hai nhánh phát alpha, nhánh thứ nhất với hạt alpha năng lượng 4,591 MeV, hệ số phân nhánh 5,7% và nhánh thứ hai với hạt alpha năng lượng 4,777 MeV, hệ số phân nhánh 94,3% Hạt nhân Rn222 sau phân rã theo nhánh thứ nhất nằm ở trạng thái kích thích

và tiếp tục phân rã gamma để chuyển về trạng thái cơ bản [1]

Phân rã phóng xạ có thể kéo theo hoặc không kéo theo dịch chuyển gamma Tính phóng xạ phụ thuộc vào tính không bền vững của hạt nhân do tỉ số N/Z quá cao hay quá thấp so với giá trị trung bình (hình 1.2) và quan hệ khối lượng giữa hạt nhân

mẹ, hạt nhân con và hạt được phát ra

Hình 1.2 Giản đồ Z-N phân biệt các hạt nhân bền và không bền [10]

Khi phân rã phóng xạ số hạt nhân chưa bị phân rã sẽ giảm theo thời gian

Giả sử tại thời điểm t, số hạt nhân chưa bị phân rã phóng xạ là N.Sau thời gian

dt số hạt đó trở thành N - dN vì có dN hạt nhân đã phân rã Độ giảm số hạt nhân chưa bị phân rã - dN tỉ lệ với N và dt :

Trong đó hệ số tỉ lệ  gọi là hằng số phân rã (decay constant), có giá trị xác định đối với mỗi đồng vị phóng xạ Từ công thức (1.2) ta có :

Công thức (1.5) cho thấy thời gian sống trung bình của hạt nhân phóng xạ bằng nghịch đảo của hằng số phân rã

Chu kì phân rã (decay period) là khoảng thời gianđể số hạt nhân phóng xạ giảm đi e=2,72 lần:

N0

1

8N0

T1/2 2T1/2 3T1/2 t

Hoạt độ phóng xạ (Radioactivity) là số phân rã của nguồn phóng xạ trong một đơn vị thời gian :

H = -dN

Hay ta có: H = N = N0e-t (1.9)

1.1.2 Chuỗi phân rã phóng xạ

1.1.2.1 Chuỗi hai phân rã phóng xạ

Ta xét chuỗi phân rã từ đồng vị 1, gọi là đồng vị mẹ, thành đồng vị 2, gọi là đồng vị con, rồi đồng vị 2 phân rã thành đồng vị 3 Chuỗi phân rã này được miêu tả bởi hệ hai phương trình sau:

dN1(t)= - 1N1(t)dt (1.10)

dN2(t) = 1N1(t)dt - 2N2(t)dt (1.11)

Trong đó N1(t) và N2(t) là số hạt nhân của các đồng vị 1 và 2 tại thời điểm t,

1 và 2 là các hằng số phân rã của các hạt nhân 1 và 2 Từ hai phương trình này ta được hệ hai phương trình vi phân sau:

N2(t) =   t

20 t t 2

e )

λ )(λ λ (λ

e )

λ )(λ λ (λ

e N

λ

λ

e e λ λ

λ N e

N (t)

N

3 2 3 1

t λ

2 3 2 1

t λ

1 2 1 3

t λ

10 2 1

t λ t λ

2 3

2 20 t λ 30 3

3 2

1

3 2 3

(1.20)

Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 mà không có đồng vị 2 và đồng vị 3, nghĩa là N20 = 0 và N30 = 0 thì (1.20) trở thành:

e )

λ )(λ λ (λ

e )

λ )(λ λ (λ

e N

λ λ (t)

N

3 2 3 1

t λ

2 3 2 1

t λ

1 2 1 3

t λ

10 2 1 3

3 2

1

1.1.3 Hiện tượng cân bằng phóng xạ

Trong trường hợp chuỗi hai phân rã phóng xạ với N20 = 0, nếu đồng vị mẹ 1 có hằng số phân rã nhỏ hơn hằng số phân rã của đồng vị con 2, nghĩa là 1 < 2 và các thời gian bán rã của chúng xấp xỉ bằng nhau T1/2,1  T1/2,2 thì các đồng vị đó thiết lập một trạng thái cân bằng phóng xạ động Từ biểu thức (1.16) thấy rằng, sau khoảng thời gian t lớn thì số hạng thứ hai trong dấu ngoặc đơn có thể bỏ qua so với

số hạng thứ nhất và (1.16) trở thành:

N2(t) = λt

1 2

1

λλ

λλ

Từ (1.24) ta được:

2,2 / 1

2,1 / 1

1 2

2

1

T

T λ

Ra Ra

N1 : N2 : : Nn = T1/2,1 : T1/2,2 : : T1/2,n (1.28)

rã thành các đồng vị con và bản thân các đồng vị con cũng là phóng xạ lại phân rã thành các đồng vị cháu và cứ như vậy quá trình phân rã tạo thành chuỗi cho đến khi đồng vị cuối cùng là đồng vị bền Trong điều kiện chuẩn, tỉ số 235U/238U là không đổi và tất cả các đồng vị trong chuỗi phân rã đạt trạng thái cân bằng

Để hiểu được phổ gamma của các đồng vị này, cần phải biết rõ sơ đồ phân rã của chúng theo chuỗi cũng như tính chất của các đồng vị con cháu có mặt trong chuỗi Các bảng 1.1, bảng 1.2 và bảng 1.3 đưa ra sơ đồ phân rã của các đồng vị phóng xạ mẹ 238

U, 235U và 232Th Các sơ đồ này không phải là đầy đủ vì còn thiếu một số nhánh phân rã nhỏ Tuy nhiên những nhánh này không quan trọng nếu xét theo quan điểm của người sử dụng hệ phổ kế gamma

1.2.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 238 U

Chuỗi phân rã của đồng vị 238U được đưa ra trong bảng 1.1 Trong tự nhiên, 238

U chiếm 99.25% của lượng uran tự nhiên Đồng vị 238U là đồng vị phóng xạ phân

rã alpha thành đồng vị 234Th Đồng vị này cũng là đồng vị phóng xạ và phân rã thành 234mPa Chuỗi phân rã này tiếp diễn cho đến đồng vị cuối cùng của chuỗi này

là đồng vị bền 206

Pb Nếu nhìn vào chu kỳ bán rã của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi, ta thấy chu kỳ bán rã của tất cả các đồng vị này đều ngắn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ 238U Điều này có nghĩa rằng hoạt độ của các đồng vị con cháu của 238

U trong khối uran tự nhiên không bị xáo trộn sẽ cân bằng vĩnh viễn với 238U Hoạt độ của các đồng vị con cháu này sẽ bằng với hoạt độ của 238U Tổng

số trong chuỗi phân rã có 14 đồng vị phóng xạ nên hoạt độ tổng của khối này sẽ lớn

hơn hoạt độ của đồng vị 238U hoặc của bất kỳ đồng vị phóng xạ nào trong chuỗi 14 lần

Cũng có trường hợp đồng vị con có chu kỳ bán rã dài hơn so với đồng vị mẹ Chẳng hạn như trường hợp 234mPa/234U Nếu chỉ quan tâm đến 234mPa thì hiện tượng cân bằng phóng xạ sẽ không xảy ra Tuy nhiên, cần nhớ rằng đối với những nguồn

có thời gian kể từ khi nó được chế tạo lớn hơn 10 lần chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ trước đó có thời gian sống dài nhất, trong ví dụ này là của 234m

Pa, thực chất cũng gần như của đồng vị 238U Trong thực tế, điều này có nghĩa rằng hoạt độ đo được trong mẫu của bất kỳ đồng vị con cháu nào cũng gần như là hoạt độ của đồng vị mẹ

238U và của tất cả các đồng vị phóng xạ khác có trong chuỗi phân rã Có thể đo hoạt

độ của vài đồng vị trong chuỗi để có đoán nhận chính xác hơn

Trong số các đồng vị con trong chuỗi phân rã của 238U không phải đồng vị nào cũng có thể đo gamma một cách dễ dàng Thực tế chỉ có 6 đồng vị trong bảng 1.1

đã được gạch chân là có thể đo được một cách tương đối dễ Do vậy, có thể đo hoạt

độ của các đồng vị này và từ đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước đó trong chuỗi phân rã Chú ý cần phải kiểm tra về điều kiện cân bằng vì phương pháp này chỉ đúng cho mẫu cân bằng Có thể đo hoạt độ của các đồng vị trong chuỗi như 234Th, 234m

Pa, 226Ra và 214

Pb, 214Bi và 210Pb để kiểm tra điều kiện cân bằng này

Cần nhấn mạnh điều kiện để đạt được cân bằng là mẫu phải không bị xáo trộn Trong trường hợp ngược lại, có thể các đồng vị con sẽ bị thất thoát và do đó sẽ phá

vỡ cân bằng

Bảng 1.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 238 U

1.2.2 Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235 U

Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235U chỉ chiếm 0.72% trong tổng số uran Tuy là tỉ lệ của đồng vị này có trong tự nhiên không nhiều nhưng do nó có chu kỳ bán rã ngắn nên nếu xét về phương diện bức xạ gamma, tầm quan trọng của nó cũng không kém gì so với tầm quan trọng của đồng vị 238

U Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U được đưa ra trong bảng 1.2 Chuỗi phân rã này có 12 đồng vị bao gồm

11 tầng phân rã và có 7 loại hạt alpha có năng lượng khác nhau được phát ra trong chuỗi này nếu bỏ qua một vài nhánh phân rã có xác suất rất nhỏ

Bảng 1.2 Chuỗi phân rã của đồng vị 235 U

Trong số các đồng vị này, chỉ có đỉnh gamma của đồng vị 235U là có thể dễ dàng đo được Đỉnh của một số đồng vị khác như 227Th, 223Ra và 219Rn đo khó khăn hơn Mặc dù sai số đo đỉnh gamma của các đồng vị con có thể tương đối cao nhưng

việc đo hoạt độ của chúng cũng vẫn cho phép có những đoán nhận về hoạt độ của 235

U hoặc kiểm tra về cân bằng phóng xạ của mẫu

1.2.3 Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 232 Th

Đồng vị 232

Th chiếm 100% trong tự nhiên.Chuỗi phân rã của đồng vị phóng xạ này được trình bày trong hình vẽ 3 Chuỗi phân rã này bao gồm 10 tầng và phát ra 6 loại hạt alpha Có thể dùng phổ kế gamma để đo các đỉnh của 228Ac, 212Pb, 212Bi và 208

Tl một cách dễ dàng Phân rã của đồng vị 212Bi bị phân nhánh Nó chỉ rã alpha về đồng vị 208Tl với xác suất 35.94% Nhánh phân rã beta tạo ra đồng vị 212Po và không thể đo được bằng phổ kế gamma Nếu đo 208Tl để tính hoạt độ của thôrri thì cần lấy hoạt độ của 208Tl chia cho giá trị của tỉ số rẽ nhánh là 0.3594

Bảng 1.3 Chuỗi phân rã của đồng vị 232 Th

Chuỗi bao gồm 10 tầng phân rã và phát ra 6 loại hạt alpha Có thể dùng phổ kế gamma để đo các đỉnh của 228

Ac, 212Pb, 212Bi và 208

Tl một cách dễ dàng Phân rã của đồng vị 212Bi bị phân nhánh Nó chỉ phân rã alpha về đồng vị 208Tl với xác suất 35,94% Nếu đo 208Tl để tính hoạt độ của Thori thì cần lấy hoạt độ của 208Tl chia cho giá trị của tỉ số rẽ nhánh là 0,3594

1.3 Đặc điểm của hoạt độ phóng xạ riêng trong mẫu thực vật

1.3.1 Nguồn gốc hạt phóng xạ chứa trong thực vật

Hạt nhân phóng xạ tự nhiên có mặt trong tất cả các môi trường của con người bao, gồm đất, nước, không khí, thực phẩm và thậm chí cả cơ thể của con người chúng ta cũng chứa các chất phóng xạ tự nhiên Hạt nhân phóng xạ tự nhiên thường

có hoạt độ phóng xạ riêng rất thấp và chủ yếu có nguồn gốc từ họ U, Th, 40K hay còn gọi là hạt phóng xạ nguyên thủy trên trái đất[9] Các hạt nhân phóng xạ tự nhiên được hình thành từ quá trình tương tác của bức xạ vũ trụ với vật chất trên trái đất Ngày nay, khi khoa học kỹ thuật phát triển, con người đã tạo ra nguồn phóng xạ (phóng xạ nhân tạo) được hình thành trong các quá trình ứng dụng phóng xạ trong y học, sử dụng phân bón trong sản xuất nông nghiệp, thử nghiệm và sản xuất vũ khí hạt nhân, khai thác khoáng sản, làm giàu nhiên liệu, sử dụng cho lò phản ứng hạt nhân… Quá trình hình thành nguyên tố phóng xạ (cả tự nhiên và nhân tạo) đều được diễn ra tại lớp vỏ trái đất –là nơi xảy ra quá trình phân rã phóng xạ của hạt nhân phóng xạ ban đầu vào trong đất hoặc phát bụi phóng xạ vào không khí

Với hệ thực vật trên trái đất, toàn bộ quá trình tồn tại, sinh trưởng đều gắn liền với các điều kiện môi trường từ lớp vỏ trái đất (đất, nước, không khí) Do đó, mọi

cá thể thực vật đều chứa lượng phóng xạ nhất định từ các nguồn phóng xạ tự nhiên

và nhân tạo trên lớp vỏ trái đất Thực vật trực tiếp bám bụi phóng xạ từ môi trường qua lá và thân cây do tiếp xúc với bụi phóng xạ trong không khí Khi bụi phóng xạ (gọi là rác thải phóng xạ), hoặc hoạt độ phóng xạ riêng trong đất đạt đến một mức

độ nhất định (nó sẽ vượt lên trên bề mặt của trái đất) sẽ tác động và bám trực tiếp vào thân cây, lá cây Theo đánh giá chung của các nhà nghiên cứu, hiện nay các loại bụi phóng xạ trên bề mặt trái đất đất đang ngày càng gia tăng và các nguyên tố phóng xạ nhân tạo có thể được tìm thấy hầu hết trong các mẫu đất, nước, thực phẩm,các loài động và thực vật…[5]

Ngoài ra thực vật còn bị nhiễm phóng xạ thông qua việc rễ cây hấp thụ các chất phóng xạ chứa trong nước và đất đá Quá trình này xảy ra tất yếu với mọi cá thể thực vật do đó, hầu hết các loại thực vật đều chứa một lượng nhất định nguyên

tố phóng xạ tự nhiên như urani, thori, radium và kali Hiện nay, hàng loạt phóng xạ trong đất bị ô nhiễm được hấp thụ bởi rễ cây sau đó được chuyển giao cho các chồi,

và trở thành một phần của chuỗi thức ăn [14] Khi cây lương thực được trồng trong đất bị ô nhiễm, các chất phóng xạ được chuyển từ đất vào rễ cây, vào chồi cây và cuối cùng là nó được đưa vào chuỗi thức ăn, nước uống của con người [14]

1.3.2 Thành phần đồng vị phóng xạ trong mẫu thực vật

Theo kết quả nghiên cứu chung của các nhà khoa học, trong các loại rau quả, thực vật đều chứa một lượng nguyên tố phóng xạ với hoạt độ phóng xạ riêng nhất định Hoạt độ phóng xạ riêng này phụ thuộc vào nhiều yếu tố khác nhau như mức

độ ô nhiễm phóng xạ của đất, nước, không khí; mức độ (khả năng) hấp thụ phóng

xạ của từng loài, từng cá thể thực vật Một số kết quả nghiên cứu cụ thể về thành phần, hoạt độ riêng và tính chất của các nguyên tố phóng xạ chứa trong các mẫu thực vật: Trong trái cây, rau và thực vật có chứa kim loại nặng và nguyên tố phóng

xạ phát bức xạ gamma [8] Trong các loại rau xanh, trái cây, đỗ, gạo, các loại củ, các thực phẩm có nguồn gốc từ đường, cà phê, bột mì, bột mì, bột ngô, mì ống… có chứa các hạt nhân phóng xạ tự nhiên 232Th, 238U, 210Pb, 226Ra, 228Ra Mỗi năm, việc con người ăn các loại rau và thức ăn chế biến từ những thực phẩm trên cũng đồng nghĩa với việc tiêu thụ một lượng nguyên tố phóng xạ tự nhiên có thời gian sống dài 14.5μSv [16] - Trong lá Chè xanh có chứa đồng vị phóng xạ 90Sr và 137Cs cao hơn

so với những thực phẩm có nguồn gốc thực vật khác Hoạt độ phóng xạ trong Chè được so sánh ngang với rau ở Ấn Độ và Nhật Bản [12] - Trung bình trong mỗi bữa

ăn hỗn hợp có chứa một lượng phóng xạ của ngũ cốc với nồng độ khoảng 1-3,5 pCi / kg 210Pb Hơn một trăm món ăn khác nhau (thịt, rau, ngũ cốc, thủy sản ,… ) đã được Ramiza , Hussain , Rani và Nasim - Akhtar thu thập và phân tích phóng xạ

trong các năm 1998, 1999, 2000 và được coi như một phần của chương trình giám sát thực phẩm quốc gia của Syria[6]

1.3.3 Hoạt độ phóng xạ riêng trong mẫu thực vật ở những điều kiện vật lý khác nhau

Theo kết quả nghiên cứu của Ramiza, M.Y Hussain, M Rani và Nasim-Akhtar thuộc Khoa vật lý, Trường Đại học nông nghiệp, Faisalabad, Pakistan (năm 2010) tiến hành khảo sát nồng độ phóng xạ tự nhiên chứa trong các mẫu rau quả ở những điều kiện khác nhau với Mẫu khảo sát là 01 kg rau quả (rau trứng, bầu, khoai tây và

ớt ngọt)được thu thập từ nhiều địa điểm khác nhau tại Thành phố Faisalabad Các mẫu được phân tích ở các điều kiện rửa sạch, bóc vỏ ngoài, luộc, sấy ở nhiệt độ cao

và sấy ở nhiệt độ thấp Hoạt động khảo sát được tiến hành cho cả hai hình thức rửa/ không rửa và cắt nhỏ (hoạt độ phóng xạ của nước luộc và nước sử dụng để rửa khoảng 3,25 Bq /L Các mẫu được làm khô trong dầu ăn Kisan Sun Flower ở nhiệt

độ 110 độ C; và làm mát bằng nước đến nhiệt độ khoảng 380 C) Các phân tích đã được thực hiện cả trước và sau khi chế biến; cả trong tình trạng nóng và lạnh Sử dụng các detector Geiger Muller được sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ [16] Máy có hiệu suất ghi là 60% tốc độ đếm phông là 20 xung/phút Bảng 1.4 đưa ra

hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu thực vật ở một số điều kiện khác nhau

Bảng 1.4 Hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu thực vật ở một số điều kiện khác nhau

Từ số liệu của bảng 1.4 ta thấy rằng:

- Hoạt độ phóng xạ riêng của tất các rau quả đã giảm sau khi rửa

- Ở điều kiện sấy ở nhiệt độ thấp hoạt độ phóng xạ riêng trong rau, quả nhỏ hơn ở điều kiện sấy ở nhiệt độ cao

- Hoạt độ phóng xạ riêng trong rau quả giảm theo các điều kiện khác nhau

từ sấy ở nhiệt độ cao đến rửa sạch và cuối cùng là sấy ở nhiệt độ thấp

- Ở điều kiện sấy ở nhiệt độ cao hoạt độ phóng xạ riêng cao nhất đã được tìm thấy trong cây rau trứng (56,11 0,72 Bq / kg); hoạt độ phóng xạ riêng thấp

nhất đã được tìm thấy trong khoai tây (53 0,42 Bq / kg)

- Các loại rau khi cùng sấy ở nhiệt độ phòng, hoạt độ phóng xạ riêng được tìm thấy cao nhất trong cây rau trứng (45,11 0,44 Bq / kg) và hoạt độ phóng xạ riêng thấp nhất trong ớt ngọt (39,2 0,38 Bq / kg) Các sự khác biệt về nồng độ phóng xạ có thể là do các hấp thụ và bức xạ năng lượng ánh sáng màu khác nhau

CHƯƠNG II: XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA

2.1 Cơ sở lý thuyết của phương pháp

2.1.1 Cơ sở của phương pháp

Cường độ bức xạ do một nguyên tố nào đó phát ra từ một đối tượng nghiên cứu đều tỷ lệ với hàm lượng của nguyên tố đó Nếu phân rã phóng xạ của các nguyên tố phát ra các dạng bức xạ khác nhau (alpha, bêta và gamma) thì hàm lượng của nó có thể được xác định dựa vào việc ghi nhận một trong số các loại bức xạ trên Phổ bức xạ alpha do hạt nhân phóng xạ phát ra là phổ gián đoạn, có năng lượng hoàn toàn xác định đặc trưng cho nguyên tố đó Cường độ bức xạ alpha được phát ra từ một đơn vị khối lượng mẫu, tỉ lệ thuận với hàm lượng của nguyên tố phân

rã alpha Do khả năng đâm xuyên của hạt alpha rất nhỏ, nên trước khi đo hoạt độ phóng xạ alpha cần phải tiến hành xử lý hóa học các mẫu Công đoạn xử lý hóa học mẫu để đo phổ alpha thường rất phức tạp Ngày nay phương pháp phổ alpha ít được

sử dụng để xác định hàm lượng uran, thôri trong đất đá [2,3]

Bức xạ bêta có khả năng đâm xuyên lớn hơn so với alpha nhưng phổ bê ta do một nguyên tố phóng xạ phát ra là phổ liên tục Hiện nay, phương pháp phổ bê ta cũng hầu như không còn được sử dụng để xác định hàm lượng của uran, thôri và kali

Đa số các nguyên tố trong ba dãy phóng xạ tự nhiên, hạt nhân con được hình thành ở trạng thái kích thích, chúng phát ra bức xạ gamma để trở về trạng thái kích thích có năng lượng thấp và cuối cùng về trạng thái cơ bản Phổ bức xạ gamma do nguyên tố phóng xạ phát ra là phổ gián đoạn, có năng lượng hoàn toàn đặc trưng cho nguyên tố đó Cường độ bực xạ gamma đặc trưng của mỗi nguyên tố phóng xạ

tỷ lệ thuận với hàm lượng của nguyên tố đó Ngoài ra, bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn nên trong địa vật lý hạt nhân bức xạ gamma được quan tâm đặc biệt Ngày nay với sự phát triển vượt bậc của công nghệ, các thiết bị đo phổ gamma ngày càng hoàn thiện cho nên hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ U, Th, K được xác định theo phương pháp phổ gamma Trong phòng thí nghiệm hàm lượng các

nguyên tố phóng xạ U, Th, K được xác dịnh bằng phổ kế gamma bán dẫn với máy phân tích biên độ nhiều kênh Ngoài hiện trường, hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ U, Th, K thường được xác định bằng phổ kế gamma nhấp nháy với máy phân tích bốn kênh

Các bức xạ gamma do các nguyên tố phóng xạ phát ra có phổ gián đoạn Mỗi hạt nhân phóng xạ gamma phát ra một hoặc một số bức xạ gamma có năng lượng hoàn toàn xác định đặc trưng cho nguyên tố đó Ngoài ra, các bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn, do đó phương pháp gamma nói chung có chiều sâu nghiên cứu lớn Trong phòng thí nghiệm, các mẫu đo phổ gamma không cần phải xử lý hóa học trước khi đo, chỉ cần xử lý sơ bộ như sấy khô và nghiền nhỏ để có thể tạo ra mẫu đo hình học đo xác định

Với các thiết bị phổ kế gamma bán dẫn có độ phân giải cao, cho phép tách được hầu hết các đỉnh hấp thụ toàn phần của các vạch bức xạ gamma đặc trưng do các nguyên tố phóng xạ phát ra Với việc trợ giúp của máy tính, các chương trình xử

lý phổ ngày càng hoàn thiện, diện tích của các đỉnh hấp thụ toàn phần được xác định một cách nhanh chóng với độ chính xác cao Như vậy, với hệ phổ kế gamma bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao có thể xác định được hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ phát ra bức xạ gamma có trong mẫu

Hầu hết các nguyên tố phóng xạ trong hai dãy uran và thôri đều tồn tại ở trạng thái cân bằng Ở trạng thái cân bằng phóng xạ độ phóng xạ của mọi nguyên tố trong dãy đều bằng nhau và bằng hoạt độ phóng xạ của nguyên tố mẹ Điều này có nghĩa hàm lượng của nguyên tố bất kỳ trong dãy liên hệ đơn trị với hàm lượng của nguyên

tố mẹ ở đầu dãy Đối với dãy uran ở trạng thái cân bằng, tỉ số khối lượng giữa Bi214

và 238

U bằng 7,5.10-15 Còn đối với dãy thô ri ở trạng thái cân bằng, tỉ số giữa khối lượng của 208Tl và thô ri là 1,37.10-16 Như vậy, dựa vào hoạt độ phóng xạ của một sản phẩm phân rã trong dãy có thể xác định được hàm lượng của hạt nhân mẹ Trong thực tế, để xác định hàm lượng của uran và thôri theo phương pháp phổ gamma đều dựa vào diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của các vạch bức xạ gamma đặc trưng có cường độ lớn và ở xa các vạch khác

2.1.2 Phương pháp phân tích phổ gamma

Thường phổ gamma của mẫu mà thiết bị ghi nhận được là phổ phức tạp, là sự chồng chất của các phổ gamma đơn năng Vì vậy để nhận diện các đồng vị phóng

xạ và tính hoạt độ theo phương pháp phổ gamma, cần phải phân tích phổ gamma Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ Phổ gamma ghi được bao gồm một số đỉnh nằm trên một nền phông Đỉnh quan trọng nhất trên phổ gamma là đỉnh quang điện Đỉnh này là kết quả tương tác của bức xạ gamma với vật liệu detector thông qua hiệu ứng quang điện Kết quả của quá trình tương tác là toàn bộ năng lượng của bức xạ gamma đã được giải phóng trong thể tích của detector

Trong phổ gamma, vị trí đỉnh tương ứng với năng lượng của tia gamma và hoạt độ phóng xạ được xác định qua diện tích của đỉnh phổ Đối với các tia gamma năng lượng lớn hơn 1022 keV còn xuất hiện các đỉnh tán xạ ngược trong khoảng 200÷300 keV, đỉnh 511 keV, đỉnh (Eγ 511) keV và (Eγ 1022) keV Đối với các detector kích thước lớn còn xuất hiện thêm các đỉnh tổng của hai tia gamma cascade Các đỉnh năng lượng kể trên làm cho phổ gamma trở nên phức tạp và trong một số trường hợp có thể can nhiễu lẫn nhau

Phần phông của phổ gamma đóng góp của tán xạ Compton diễn ra trong detector và của phóng xạ tự nhiên từ các vật liệu của detector, từ đất đá, từ không khí xung quanh detector, từ các tia vũ trụ Trong nhiều trường hợp, phông gây ảnh hưởng rất lớn đến chất lượng phổ gamma vì thế việc che chắn là rất cần thiết, thông thường người ta hay sử dụng chì làm vật liệu che chắn để hạn chế phông phóng xạ

tự nhiên

Trong thực nghiệm, năng lượng của bức xạ gamma ứng với các đỉnh quang điện có thể xác định bằng việc chuẩn năng lượng Hoạt độ phóng xạ được xác định dựa trên diện tích đỉnh đã trừ phông của các đỉnh hấp thụ toàn phần của các bức xạ đặc trưng Kết quả tính diện tích đỉnh phổ còn ảnh hưởng tới kết quả xác định thời

gian bán rã của các đồng vị phóng xạ Có hai phương pháp để xác định diện tích đỉnh phổ gamma là phương pháp số và phương pháp làm khớp

Hiện nay hầu hết việc phân tích phổ biên độ xung được thực hiện với sự trợ giúp của các chương trình máy tính Các chương trình này được cài đặt trên các máy tính cá nhân, có thể vừa ghi nhận vừa xử lý phổ Việc phân tích phổ có thể tự động hóa một phần sau khi đã được thực hiện các quy trình như thiết lập các thông

số cần thiết, chuẩn năng lượng, độ phân giải, hiệu suất ghi… Tuy nhiên, trong nhiều trường hợp, cần thiết phải có những can thiệp trực tiếp như để phát hiện ra những bất thường của phổ, quyết định những vùng phổ hoặc những đỉnh phổ cần xử lý, đối với các đỉnh chập cần phải có những xử lý đặc biệt,… Từ những lý do này mà các chương trình phân tích phổ gamma đều có những bước thực hiện riêng biệt với rất nhiều các tùy chọn tạo cho chương trình một sự mềm dẻo, thích hợp với hầu hết các yêu cầu đặt ra trong việc ghi nhận và phân tích phổ gamma

Phân tích phổ sử dụng các chương trình máy tính có tốc độ xử lý nhanh, có thể nhận biết và xử lý hầu hết các đỉnh với chất lượng tốt Các số liệu thu được cho biết đầy đủ thông tin về phổ gamma như vị trí, năng lượng, diện tích, độ phân giải của đỉnh gamma, số đếm phông cùng với các sai số phân tích, ngoài ra còn có các thông tin về thời gian đo, thơi gian chết, các tham số chuẩn năng lượng, chuẩn hiệu suất ghi,… Trong các chương trình xử lý phổ gamma tự động có chứa các thư viện đồng

vị phóng xạ, cho phép nhận diện trực tiếp cũng như tính toán hoạt độ của các đồng

vị phóng xạ từ phổ gamma [3]

2.1.3 Xác định hoạt độ của đồng vị theo phương pháp phổ gamma

Xét trường hợp hạt nhân con tạo thành ở trạng thái kích thích, khi đó chúng sẽ giải phóng năng lượng dưới dạng bức xạ gamma đặc trưng, để về trạng thái kích thích thấp hơn hoặc trạng thái cơ bản

Xác suất để hạt nhân ở trạng thái kích thích có năng lượng cao Ei dịch chuyển gamma về trạng thái năng lượng thấp Ej phụ thuộc vào trạng thái lượng tử của 2 trạng thái đầu và cuối

Trong phương pháp phân tích hoạt độ phóng xạ theo phổ gamma ta quan tâm đến hệ số phân nhánh Iγ của bức xạ gamma Hệ số phân nhánh của bức xạ gamma đặc trưng cho số gamma phát ra trong một phân rã Như vậy hệ số phân nhánh 0<

Iγ<1 Theo định nghĩa:

Iγ=số phân rã gamma đặc trưng có năng lượng Eγ/số phân rã phóng xạ

Nếu gọi nγ là số bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng Eγ phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian được xác định theo công thức :

nγ = Iγ H (2.1) Trong đó: H là hoạt độ phóng xạ có trong mẫu

Iγ là cường độ tia gamma (hệ số phân nhánh) có năng lượng EγVới tia gamma có năng lượng xác định, Iγ biết, xác định số tia gamma năng lượng Eγ phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian sẽ biết hoạt độ phóng xạ H của đồng vị có trong mẫu Để xác định nγ dựa vào diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng

Gọi n0 là tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần đã trừ phông trong một đơn vị thời gian, ε là hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch gamma đặc trưng, ta có:

n0 = ε nγ (2.2) Thực nghiệm đo phổ gamma của mẫu cần phân tích trong thời gian t, sử dụng chương trình phân tích phổ mẫu phân tích và mẫu phông Xác định được diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần đã trừ phông trong thời gian t là s

Tốc độ đếm đã trừ phông là n0 được xác định theo công thức: