Xây dựng quy trình phân tích hàm lượng phóng xạ U, Th, K trong mẫu địa chất và môi trường

T ỷ số các diện tích này được tính toán... Hiệu suất ghi... thời gian gi ờHỉnh 6.

ĐẠI HỌ C QƯ Ó C GIA HÀ NỘI

M ục Lục

M ở đ ầ u 4

Chuong I: Hệ phổ kế gamma hoạt độ nhỏ 5

1.1 Det ect ơ bức xạ g a m m a 5

1.2 Các n g u ồ n tạo ra p h ô n g 6

1.3 Thiết bị G i ả m p h ô n g 8

1.4 Hệ phổ kế g a m m a hoa t độ n h ỏ 8

Chưoìig II: Xây dựng quy trình phân tích hàm lượng Uran, Thori, Kali : ’ 7 „ 1 1 II 1 Một số p h ư ơ n g p h á p xác định h àm lượng u 238, T h 232, K 40 tro ng m ẫ u 11 11.2 Khảo sát hiệu suất ghi tuyệt đối của hệ p h ổ k ế 13

11.3 Khảo sát s ự tích luỹ của R n 222 và con cháu củ a n ó 1 7 Kết l u ậ n 23

Tài liệu tham khảo 24

3

Mở đầu

Ur ani um , tho riu m, kaliu m là các đồ ng vị p h ó n g x ạ có thời gi an s ổ n g dài;

c hú ng có m ặt k h ắ p nơi trên trái đất T u ỳ vào cấu tạo địa chất, vị trí đị a lý, khí

h ậ u , nhìn c h u n g h à m lư ợ n g của các đ ồ n g vị này k h á n h ỏ , nh ất là đối với các mẫu môi trường D o vậy việc xác định hàm lư ợn g của c h ú n g t r o n g các m â u cân nghiên cứu t h ư ờ n g k h ó k h ăn và k h ô n g phải lúc n ào c ũ n g th ực hi ện đ ư ợ c với độ chính xác m o n g m u ốn Ngo ài ra, đổi với các m ẫ u địa chất, m ộ t đòi hỏi thực tê là

kh ôn g n h ữ n g cần xác định h à m lượng các n g uy ên tố này t ron g các m ẫ u cân nghiên cứu với độ ch ín h xác cần thiết mà còn phải đ ả m bảo đ ư ợ c cả vê m ặt thời gian (cần xác định nhanh) Đe xác định h àm lư ợ n g các đ ồ n g vị p h ó n g xạ u , Th,

K trong các m ẫu k h ả o sát, có thể thực hiện b ằn g nhiều p h ư ơ n g p h á p k há c nhau;

ch ăn g hạn n h ư p h ư ơ n g p h á p khối phổ gia t ố c , - T r o n g đề tài n à y c h ú n g tôi quan tâm tới việc xác định h à m lượng các đ ồ n g vị trên trực tiếp t h ô n g q u a việc xác định hoạt độ p h ó n g xạ củ a c h ú n g bằn g p h ư ơ n g ph áp phổ bứ c xạ g a m m a C ó hai loại ph ổ kế đ ư ợ c sử dụng: Đó là hệ phổ kế g a m m a n h ấ p n h á y và hệ p h ổ kế

g a m m a bán dẫn Hệ phô kê g a m m a nh ấp nháy có ưu điểm là hiệu suất ghi lớn,

k h ô n g cần có nitơ lỏng đi kèm, thuận tiện trong đo đạc, vận ch u yể n N h ư ợ c điể m của hệ phô kê này là độ p hân giải xấu và p h ô n g khá cao Do v ậy hệ p h ổ kế

g a m m a nh ấp nháy th ư ờ n g chỉ đư ợc d ù n g tro ng các phép đo cần độ chí nh xác

k h ô n g cao, t h ư ờ n g chi sử d ụ n g để xác định hoạt độ các đ ồ n g vị p h ó n g xạ tro ng các mẫu địa chất Đẻ có thể xác định hàm lượng các m ẫ u môi t r ư ờ n g với độ chính xác cao, cân plìải sử d ụ n g hộ phô kế g a m m a bán dẫn (với d e te ct o r

g e m a n i u m siêu tinh khiết ( H P G e) )

T r o n g đô tài này, c h ú n g tôi kh ảo sát m ộ t số yếu tổ cần thiết c ủ a m ộ t hệ đo

u am m a hoại độ n hỏ phục vụ việc xác định hàm lư ợn g các đ ồ n g vị p h ó n g xạ (U,

Th, K) có trong các m ẫ u địa chất và môi t rư ờ ng và đề suất qui trình xác định hàm lượng của chủng

4

350.000 cặp điện tử- lồ trổng; còn với bản nh ấp nh áy N a i , chỉ tạo ra 4 0 00 q u a n g điện tử.

Phô bức xạ g a m m a của cletectơ bán dan đ ư ợc đặc tr u n g bởi 3 thàn h p hần chính sau:

- Phân giải n ă n g lư ợ n g cu a detectơ

- Hiệu suât ghi của detecto'

- Tỷ sô đỉnh/ nền C o m p t o n

Tỷ sỗ đin h/ nền C o m p t o n (hình l , b ả n g l ) là đặc t r ư n g rất q u a n t rọ n g của detecto bức xạ g a m m a ; nó đư ợc xác định bởi tỷ sổ g i ữ a độ cao củ a đỉnh hấp thụ toàn ph ần 1332 k eV củ a đ ồ n g vị C o 60 đặt cách d et ec to 2 5 c m chia cho độ cao trung bì nh củ a nền C o m p t o n liên tục tro ng k h o ả n g từ 1040 k cV đến

!0 9 6 kc V Tỷ số này phụ thuộc vào kích th ước và b àn chất củ a detccto, nó có giá trị từ 20- 90

5

1.2 Các nguồn tạo ra phông.

Các yêu tô tạo nên p h ô n g bao gô m 3 nguy ên nh ân ch ín h sau:

- Hoạt chât p h ó n g xạ chứ a trong vật liệu làm detecto

- I loạt cliât p h ó n g xạ c hử a tro ng vật liệu x u n g q ua nh detecto

- Tia vù trụ

Tia vụ trụ tại đ ộ cao b a n g mặt nư ớc biển có thể chia ra làm hai th à n h phàn:

T h á n h phần c ứ n g ( ch i ếm 7 3 % ) và thành phần m ề m ( c h i ế m 27 % ) T h à n h phần círne, bao g ồ m các hạt m u o n và nucleon M u o n có khả n ă n g đ â m xu y ê n rất lớn;

để loại trừ thàn h ph ần n ày cần có hệ trùng ph ù n g T h à n h p h ầ n m ề m tia vũ trụ

6

gồm có các hạt electron, pos ition, g a m m a T h à n h ph ần này có thể loại bỏ bừi một tấm chì d à y c ỡ lOcm.

C ư ờ n g độ tia vũ trụ thay đổi theo thởi gian và p h ụ th uộ c v à o rât nhiêu yêu tô;

do vậy trong tr ư ờ n g hợp đo hoạt độ nh ỏ (thời gian đo lâu) cầ n hết sức chú ý tới thành phẩn này

Các chất p h ó n g xạ có tr on g vật liệu làm detecto c ũ n g t h a m gi a tạo nên p h ô n g phóng xạ Với tinh thổ Nal(TI), p h ô n g p h ó n g xạ tạo ra do s ự p h ó n g xạ củ a Th, Ư

và đặc biệt là của K 4I) D o đ ư ợc chế tạo bởi vật liệu có độ tinh khi ết rất cao,

dctccto I IPGe có p h ô n g p h ó n g xạ gây bởi vật liệu làm de te ct o rất thấp B ả n g 2 cho biết hoạt độ p h ó n g xạ có t ron g m ộ t sổ vật liệu

Báng 2 ' l o ạ t độ p h ó n g xạ có trong một số loại vật liệu ( m B q / g )

Bức xạ từ các vật liệu x u n g quanh hệ ph ổ kế do các vậ t liệu này c h ử a các chất

p h ó n g xạ thuộc các d ãy u 238, T h 232, Ư 235 tồn tại từ khi hì nh th à n h trái đất H à m lirợng u 2-'8 tron g đất đá cỡ 1 pp m; của T h 232 cỡ 10 p p m và c ủ a K 40 cỡ 0,1 - 1 %

B áng 3 du a ra hoạt độ p h ó n g xạ t run g bình củ a mộ t số vật liệu xây d ự n g

7

B ản g 3 H o ạt đ ộ tru ng bình củ a m ộ t số vật liệu xây d ự n g ( B q /k g )

1.3 Thiết bị giảm phông

Phông p h ó n g xạ do các thành phần bên ngoài g â y nên có thể gi ảm đ ư ợ c b ằ n gche chan; có hai loại ch e chăn: che chắ n thụ đ ộ n g và che c h ắ n tích cực

- Che chăn thụ động:

Dùng các vật liệu có khả nă ng ngăn cản p h ó n g xạ tốt (các vật liệu có số khối lỏn) nh ư Pb, w , Mo, Cu, Fe C á c vật liệu này cần phải là cá c vật liệu sạch Hệ che chắn thụ đ ộ n g t h ư ờ n g có cấu tạo n h ư sau:

Ngoài c ù n g là lóp Pb, sau đó đến lớp Cd (để hấp thụ bứ c x ạ 72 k e V củ a Pb), tiếp theo là lớp Cu ( hấp thụ tia X củ a Cd), cuối c ù n g là lớp che c h ắ n bới vật liệu

có so z nhỏ hon Cu (dổ hấp thụ tia X đặc t n rn g của Cu)

- Che chắn tích cực:

C h e chăn tích c ụ c t h ư ờ n g là các hệ t r ù n g p h ù n g h o ặ c đối trùng, hệ này rất

có hiệu quả tro ng việc loại bỏ tia vũ trụ

1.4 Hệ phổ kế gam m a hoat độ nhỏ

Phô kế g a m m a d ù n g để xác định n ă n g ỉirợng và h o ạ t độ củ a bức xạ

g a m m a có trong m ầu đo N ă n g lư ợn g bức xạ g a m m a đ ư ợ c xá c đị nh bời vị trí dinh hâp thụ toàn ph ân cu a bức xạ tới detecto C ư ờ n g độ c ủ a b ứ c xạ đ ư ợ c xác đinh qua diện tích cùa đỉnh hâp thụ toàn ph ân này P h ô b ứ c xạ g a m m a đ ư ợc ghi

8

nhận bởi hệ ph ân tích biên độ nhiều kênh và t h ư ờ n g đ ư ợ c x ử lý b ằ n g m á y tính Tuy nhiên, n h ữ n g đ á n h giá ban đầu rất hữu ích trong việc lựa ch ọ n các p h ư ơ n g pháp tổi ưu xử lý phổ P h ổ bức xạ g a m m a g ồ m các đỉnh n ă n g l ư ợ n g n ă m trên nền C o m p to n liên tục và phô ng Diện tích đỉnh phổ- s , p h ô n g v à n ền C o m p t o n -

B tại miền đỉnh p h ổ (hình 2.) đ ư ợc xác định n h ư sau:

Gọi k là sổ kênh d ù n g tính diện tích đỉnh phổ, I- số kê n h d ù n g tính phông; s„ - sô đè m trong kê n h thứ n trong vù ng tính diện tích đỉnh phổ; Bj, Bj - số đếm cùa p h ô n g tro ng các k ê n h bên trái và phải đỉnh phổ Khi đó diện tích đỉnh phổ có thê đư ợc tính theo c ô n g thức sau:

Hì n h 2 P h ư ơ n g p h á p xác định diện tích đỉnh phổ

Và p h ư ơ n g sai của nó:

9

Với các p h é p đo h o ạt độ nhỏ, thời gian đo m ẫ u t h ư ờ n g k h á lớn, do vậy cầnphải tính toán thời gi an đo tối ưu cho đo m ẫ u và đo ph ô n g T ừ cự c tiểu củ a độ lệch chuẩn:

với: Iy- suất lư ợ n g ph át bức xạ g a m m a

8 - hiệu suất ghi bức xạ g a m m a (có hệ số phát ỉy) c ủ a hệ p h ổ kế

Chương II Xây dựng quy trình phân tích hàm lượng Uran, Thori, Kali

H à m lư ợ n g cá c đ ồ n g vị p h ó n g xạ Ư 238, T h 232, K 40 t ro ng các m ẫ u địa chất, đặc biệt trong các m ẫ u m ôi t rư ờ ng th ư ờ n g rất nhỏ D o v ậy để có thê xác định được ch ún g với độ ch ín h xác cao cần phải có hệ đo với độ n h ạ y c a o v à p h ô n g thấp

ít nhât 27 ng à y (> 7 chu kỳ bán huỷ)

Hai p h ư ơ n g p h á p sau đ ư ợ c sử dựng để xác định h àm lư ợ n g ur an i u m ,

thorium, k al i u m tro ng các mẫu:

- P h ư ơ n g ph áp t ư ơ n g đối:

Với p h ư ơ n g p h á p này, ph ô bức xạ g a m m a củ a m ẫ u c h u ẩ n và m ẫ u cần ngh iên cứu đư ợc ghi nhộn Hệ p h ổ kế xác định diện tích các đỉ nh p h ổ đặc t rư n g cho từng đ ồ n g vị T ỷ số các diện tích này được tính toán T r ê n c ơ sở tỷ sổ này

c ũ n g n h ư các t h ô n g sô cùa hệ phô kế và hà m lư ợ n g các đ ồ n g vị cầ n qu an tâm

đã biết trong m ẫ u c hu ẩn , ta xác định đ ư ợc h à m lư ợ n g các đ ồ n g vị tro ng mầu cần ng hiên cứu.

- P h ư ơ n g p h áp tu y ệt đối

P h ư ơ n g p h á p nà y k h ô n g cần m ẫ u chuẩn hàm: H à m lư ợ n g các đ ồ n g vị cần quan tâm đ ư ợ c x á c định trực tiếp qua các số liệu ghi đ ư ợ c trên p h ổ ( n h ư diện tích đỉnh phố, ) và các th ông số của hệ phổ kế ( n h ư hiệu suất ghi, )-

Tr on g đê tài này, c h ú n g tôi quan tâm tới p h ư ơ n g ph áp th ứ 2; xác định h àm lượng u ra n iu m , t ho riu m , k a li u m b ằ n g p h ư ơ n g phcỉp tu yệt đối

T r o n g p h ư ơ n g p h á p tu yệt đối, phổ bức xạ g a m m a củ a m ẫ u n g hi ên cứu được kháo sát; các dính p h ổ n ă n g lư ợn g đặc trung: đỉnh 609 k e V c ho u 238, đỉnh 238 keV cho T h 232; đỉnh 1460 cho K 40 đ ư ợc xác định chính xác cả về vị trí và diện tích T h ô n g q u a các t h ô n g tin có đ ược trên đỉnh phô đặc trưng, ngư ời ta xác định được hoạt độ của đ ồ n g vị phát bức xạ:

H- hoạt độ c ủ a đ ồ n g vị ph át bức xạ đặc trung

I- suất lượng của vạc h n ă n g lượng đặc trư ng

8- hiệu suất ghi bức xạ đặc trư ng cùa hệ phô kế

m- khối lượng m ẫ u đo

t- thời gian đo

S- diện tích din h phô

C h ú n g ta n h ậ n thấy, diện tích đỉnh p h ổ s đ ư ọ c xác định trên p h ổ bức xạ ghi nhận đư ợc; suất lư ợ n g bức xạ I có thể tìm thấy trong cá c b ả n g tra cứu; khối lượng mẫu đo m đ ư ợc xác định trước khi đo; thời gian đo t đ ư ợc xác định trong khi đo Còn m ộ t đại lư ợ n g cần xác định đó là hiệu suất ghi tu y ệt đối của hệ phổ kế

12

11.2 Khảo sát hiệu s u ấ t g h i tuyệt đối của hệ phổ kế

N h ư tro n g c h ư ơ n g I đã trình bày, hiệu suất ghi cù a hệ ph ổ kế g a m m a bándẫn phụ thuộc vào n ă n g lư ợ n g có d ạ n g rất ph ứ c tạp T r o n g bài “ S u r v e y in g the HPGe detec to r ab s o lu t e ef fi c i e n c y ” c h ú n g tôi đã k h ả o sát s ự phụ thuộ c hiệu suât ghi tuyệt đối của d et ec to H P G e v ào năn g lư ợn g bức xạ tới với n g u ồ n có d ạ n g đĩa, đ ư ờ n g kính 1 cm và đặt cách detecto 5 cm Ket quả n h ư sau:

Bảng 4 Sổ liệu thực n g h iệ m hiệu suất ghi tuyệt dổi cùa hệ p h ổ kế Gieni 2000

Hiệu suất ghi

Mình 5 C á c đỉnh có trong m ẫu ch u ẩn để ch u ẩ n hiệu suất ghi

15

Bảng 5 C ác đỉnh n ă n g l ư ợ n g d ù n g xác định hiệu suất ghi c ủ a hệ ph ổ kế I IPGe

Đ ô n g vị N ă n g lượng Suât lượn g

Đe xác đ ịn h hiệu suất ghi của hệ ph ổ kế phụ thuộc v ào n ă n g lư ợn g bức xạ

g a m m a ghi n h ậ n t r o n g t r ư ờ n g h ợ p m ẫu đo k h ô n g có d ạ n g hì n h đĩa, m à có d ạn g hình trụ, c h ú n g tôi đã s ử d ụ n g mẫu chuâ n u, Th, K đ ự n g t r o n g h ộp hình trụ (hộp này sẽ đ ư ợc sứ d ụ n g khi đo m ầu cần nghiên cứu) Các sô liệu c ho tro ng bảníi 5

và hỉnh 4, hỉnh 5

16

11.3 Khảo sát sự tích luỹ của Rn222 và con cháu của nó

N h ư đã trình b à y tr on g ph ần II 1 m ột trong các khó k h ă n tro ng việc xácđịnh hàm lư ợn g u 21s trong m ẫ u nghiên cứu là m ẫu cần phải đ ư ợ c nh ố t kín ít nliât

27 ngày trước khi đ o nếu m u ố n sai số do điều này gây ra k h ô n g v ư ợ t q uá 1% Liệu có giải ph áp n ào tránh đ ư ợc việc phải c h ờ tới 1 t h á n g sau khi c h u â n bị mâu mới tiến hà n h đo kh ô n g C á c tác giả M au zi o ri et al đã k h ả o sát q u á trình này

Sau khi m ẫ u đ ư ợ c x ử lý và nh ốt kín c h ú n g ta có các hệ t h ứ c sau:

C h ú n g ta giả thiết rang một phần 4, nào dó cùa R n 222 tạo ra li n lục bị phái

ra từ m ẫu n g u y ê n khối, m ộ t phần khác -X khác thoát ra t ro n g qu á trình xử lý m ẫu (nghiền, x a y , D o vậy ta có 0 < < 1; 0< X <1 •

thời gian (gi ờ)

Hỉnh 6 Hoạt độ p h ó n g xạ của B i 214 sau khi xử lý m ẫ u là h à m số c ù a thời

gian t (a) 0 < t < 24 giờ; (b) 1 < t < 30 ngày; (£, = 0)

19