nghiên cứu các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT a1 : chỉ số thứ nhất trong công thức hóa học Aa1Oa2 a2 : chỉ số thứ hai trong công thức hóa học Aa1Oa2 A : hoạt độ tại ngày đo : độ phóng xạ của hạt nh

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN KHOA VẬT LÝ – VẬT LÝ KỸ THUẬT

-

TP HỒ CHÍ MINH – 2014

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN KHOA VẬT LÝ – VẬT LÝ KỸ THUẬT

-

TP HỒ CHÍ MINH - 2014

LỜI CẢM ƠN

Trong suốt quá trình học tập cũng như thực hiện khóa luận này, em đã nhận được rất nhiều sự giúp đỡ tận tình của các thầy cô, anh chị và các bạn bè trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM Em xin được bày tỏ lòng tri ân sâu sắc nhất đến :

TS Huỳnh Trúc Phương, người thầy đã tận tình hướng dẫn, giúp đỡ,

truyền đạt những kinh nghiệm quý báu nhất cho em hoàn thành tốt khóa luận

TS Trần Duy Tập, người thầy đã dành thời gian đọc và góp ý chân

thành cho khóa luận của em được hoàn thiện hơn

ThS Lưu Đặng Hoàng Oanh, người đã nhiệt tình giúp đỡ, đóng góp ý

kiến cho em trong quá trình làm thực nghiệm

Các thầy cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân đã giảng dạy, truyền đạt những kiến thức và kinh nghiệm trong lĩnh vực Hạt nhân

Các bạn trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân và chị Tôn Nữ Thùy My đã luôn động viên, giúp đỡ tôi

Cuối cùng, con xin cảm ơn ba mẹ đã sinh thành, dưỡng dạy, động viên, khích lệ và tạo điều kiện thuận lợi nhất cho con được học tập

Tp Hồ Chí Minh, 20 tháng 6 năm 2014

Trịnh Minh Tùng

MỤC LỤC

Trang

LỜI CẢM ƠN i

MỤC LỤC ii

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT vi

DANH MỤC CÁC BẢNG ix

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ x

MỞ ĐẦU 1

Chương 1 - TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 1.1 Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron 3

1.1.1 Giới thiệu 3

1.1.2 Nguyên lý phương pháp phân tích kích hạt neutron 3

1.2 Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron 5

1.2.1 Các nguồn neutron đồng vị 5

1.2.1.1 Nguồn anpha - neutron ( ) 5

1.2.1.2 Nguồn Photoneutron ( ) 5

1.2.1.3 Nguồn phân hạch tự phát 6

1.2.1.4 Ưu, nhược điểm 6

1.2.2 Máy gia tốc 6

1.2.2.1 Cơ chế hoạt động 6

1.2.2.2 Ưu, nhược điểm 7

1.2.3 Lò phản ứng hạt nhân 7

1.2.3.1 Cơ chế 7

1.2.3.2 Vùng neutron nhiệt 8

1.2.3.3 Phổ neutron phân bố theo 1/E 8

1.2.3.4 Phổ neutron phân hạch 9

1.2.3.5 Ưu, nhược điểm 10

1.3 Các định nghĩa, hệ số thường xử dụng 10

1.3.1 Hệ số f 10

1.3.2 Hệ số  11

1.3.3 Tiết diện tích phân cộng hưởng Io 11

1.3.4 Hệ số 11

1.3.5 Hiệu suất ghi của hệ phổ kế p 12

1.3.6 Hệ số tự che chắn neutron nhiệt G th 12

1.3.7 Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt G e 12

1.4 Tổng quan về các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron 13

1.4.1 Các phản ứng nhiễu sơ cấp 13

1.4.1.1 Phản ứng ( ) 13

1.4.1.2 Phản ứng ( ) 14

1.4.1.3 Phản ứng ( ) 14

1.4.2 Các phản ứng nhiễu thứ cấp 15

1.4.3 Các phản ứng nhiễu bậc 2 16

1.4.3.1 Phản ứng làm giảm sản phẩm của sản phẩm kích hoạt 16

1.4.3.2 Phản ứng làm tăng sản phẩm của sản phẩm kích hoạt 16

1.4.4 Hai phản ứng ( ) 16

1.4.5 Hiệu chỉnh một số phản ứng nhiễu 17

1.5 Kết luận chương 1 17

Chương 2 – XÂY DỰNG CÔNG THỨC TÍNH TOÁN CHO PHẢN ỨNG NHIỄU 2.1 Xây dựng công thức cho các trường hợp nhiễu quan tâm 18

2.1.1 Trường hợp nhiễu quan tâm 18

2.1.2 Trường hợp điển hình 18

2.1.3 Trường hợp 1: A và B ở dạng đơn chất 19

2.1.4 Trường hợp 2: A, B dạng oxit , 23

2.1.5 Trường hợp 3: A dạng đơn chất, B dạng oxit 24

2.1.6 Trường hợp 4: A dạng oxit , B dạng đơn chất 25

2.2 Xây dựng công thức tính toán và sai số của một số hệ số 25

2.2.1 Công thức truyền sai số 25

2.2.2 Sai số của ( ) 25

2.2.3 Sai số của ( ) 26

2.2.4 Tiết diện neutron chậm 26

2.2.5 Thông lượng neutron 26

2.1.5.1 Thông lượng neutron chậm 27

2.1.5.2 Thông lượng neutron nhiệt 27

2.1.5.3 Thông lượng neutron trên nhiệt 28

2.1.5.4 Thông lượng neutron nhanh 28

2.3 Kết luận chương 2 28

Chương 3 – THỰC NGHIỆM KIỂM CHỨNG CÔNG THỨC ĐÃ XÂY DỰNG 3.1 Các dụng cụ dùng trong thực nghiệm 29

3.1.1 Cân đo mẫu 29

3.1.2 Hệ kích hoạt neutron 29

3.1.2.1 Nguồn Am - Be 29

3.1.2.2 Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527 30

3.1.3 Hệ phổ kế gamma 31

3.2 Thực nghiệm xác định đường cong hiệu suất tại vị trí đo 31

3.3 Xác định thông lượng neutron 33

3.3.1 Thông lượng neutron chậm tại kênh nhanh 33

3.3.2 Thông lượng neutron nhiệt tại kênh nhanh 34

3.3.3 Thông lượng neutron trên nhiệt tại kênh nhanh 34

3.3.4 Thông lượng neutron nhanh ( ) tại kênh nhanh 34

3.4 Lựa chọn đối tượng thực nghiệm 36

3.5 Chuẩn bị mẫu 37

3.6 Điều chế mẫu 38

3.6.1 Trường hợp 1: hỗn hợp mẫu chứa A, B ở dạng đơn chất (A: Fe; B: Mn) 39

3.6.2 Trường hợp 2: hỗn hợp mẫu chứa A, B ở dạng oxit (A: MnO2; B: Fe2O3) 39

3.6.3 Trường hợp 3: hỗn hợp mẫu chứa A ở dạng đơn chất, B ở dạng oxit

(A: Mn; B: Fe2O3) 39

3.6.4 Trường hợp 4: hỗn hợp mẫu chứa A ở dạng oxit, B ở dạng đơn chất (A: MnO2; B: Fe) 40

3.7 Chiếu mẫu, xử lý mẫu và đo mẫu 40

3.7.1 Chiếu mẫu 40

3.7.2 Xử lý mẫu sau khi chiếu 41

3.7.3 Đo mẫu 41

3.8 Xác định bề dày mẫu 42

3.9 Kiểm chứng công thức đã xây dựng 44

3.10 Đánh giá kết quả 45

3.11 Kết luận chương 3 47

KẾT LUẬN, KIẾN NGHỊ VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN 48

TÀI LIỆU THAM KHẢO 51

PHỤ LỤC 53

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT

a1 : chỉ số thứ nhất trong công thức hóa học Aa1Oa2

a2 : chỉ số thứ hai trong công thức hóa học Aa1Oa2

A : hoạt độ tại ngày đo

( ) : độ phóng xạ của hạt nhân i (sản phẩm phân hạch)

( ) : độ phóng xạ của hạt nhân i quan tâm

Au : khối lượng nguyên tử Uranium

: hoạt độ riêng

b1 : chỉ số thứ nhất trong công thức hóa học Bb1Ob2

b2 : chỉ số thứ hai trong công thức hóa học Bb1Ob2

C : hệ số hiệu chỉnh thời gian đo ( [ ( )] ( ))

D : hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã ( ( ))

: năng lượng liên kết của neutron

: động năng của neutron tới

̅ : năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình

: năng lượng tia gamma

f : tỷ số thông lượng neutron nhiệt/ neutron trên nhiệt

Ge : hệ số che chắn neutron trên nhiệt

Gth : hệ số che chắn neutron nhiệt

: tiết diện tích phân cộng hưởng cho phổ 1/E

( ) : tiết diện tích phân cộng hưởng cho phổ

( ) : tiết diện tích phân cộng hưởng cho phổ của hạt nhân A

( ) : tiết diện tích phân cộng hưởng cho phổ của hạt nhân Au

( ) : tiết diện tích phân cộng hưởng cho phổ của hạt nhân Mn

: xác suất phát tia gamma

: khối lượng hỗn hợp

: khối lượng chất A trong hỗn hợp

: khối lượng chất B trong hỗn hợp

: khối lượng chất

: khối lượng chất

M : khối lượng nguyên tử

: nguyên tử khối hạt nhân A

: nguyên tử khối hạt nhân B

: tổng số hạt nhân có trong mẫu ban đầu

: số hạt nhân A ban đầu

: số hạt nhân B ban đầu

: hằng số Avogadro ( )

: số hạt nhân C tạo ra từ A còn lại sau thời gian chiếu

: số hạt nhân C tạo ra từ B còn lại sau thời gian chiếu

: số hạt nhân còn lại sau

: số hạt nhân còn lại sau

: số hạt nhân phân rã phát gamma của trong thời gian đo

: số hạt nhân phân rã phát gamma của trong thời gian đo

: số hạt nhân bị phân rã phát gamma

: số hạt nhân bị phân rã phát gamma

: diện tích đỉnh thu được

: tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng 1/E trên tiết diện neutron 2200 m/s

S : hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu ( ( ))

: thời gian bán rã

: thời gian rã

: thời gian chiếu

: thời gian đo

W : khối lượng mẫu

x* : phần trăm khối lượng thực tế của chất A trong hỗn hợp

x : phần trăm khối lượng của chất A tính từ các công thức

yi : hiệu suất phân hạch toàn phần của đồng vị i

 : độ lệch phổ neutron trên nhiệt

: hiệu suất ghi nhận của máy tại đỉnh năng lƣợng ghi nhận : độ phổ cập đồng vị

: độ phổ cập đồng vị hạt nhân A

: độ phổ cập đồng vị hạt nhân B

: tiết diện bắt neutron

: tiết diện kích hoạt lò

: tiết diện bắt neutron chậm

: tiết diện bắt neutron nhiệt

: tiết diện bắt neutron nhiệt của hạt nhân A

(n,f) : tiết diện phân hạch của Uranium tự nhiên

̅ : tiết diện bắt neutron nhanh (n,p)

̅ : tiết diện bắt neutron nhanh (n,p) của Al

̅ : tiết diện bắt neutron nhanh (n,p) của Fe

: hằng số phóng xạ của hạt nhân C

: thông lƣợng neutron

: thông lƣợng neutron trên nhiệt

: thông lƣợng neutron nhanh

: thông lƣợng neutron nhiệt

: thông lƣợng neutron chậm

AAS : Atomic Absorption Spectrophotometric

NAA : Neutron Activation Analysis

DANH MỤC CÁC BẢNG

Trang

Bảng 2.1 : Hỗn hợp Na - Al 18

Bảng 2.2 : Hỗn hợp Al - Si 18

Bảng 2.3 : Hỗn hợp La - Ce 19

Bảng 2.4 : Hỗn hợp Mn - Fe 19

Bảng 3.1 : Thông tin nguồn Eu -154 31

Bảng 3.2 : Số liệu thu được từ nguồn Eu – 154 đo cách DET 10cm 32

Bảng 3.3 : Thông lượng neutron chậm tại kênh nhanh 34

Bảng 3.4 : Thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh 35

Bảng 3.5 : Kết quả kiểm định của các mẫu bột làm thí nghiệm 38

Bảng 3.6 : Khối lượng các chất trong mẫu của trường hợp 1 39

Bảng 3.7 : Khối lượng các chất trong mẫu của trường hợp 2 39

Bảng 3.8 : Khối lượng các chất trong mẫu của trường hợp 3 39

Bảng 3.9 : Khối lượng các chất trong mẫu của trường hợp 4 40

Bảng 3.10 : Số liệu ghi nhận được và sai số của từng mẫu đo 41

Bảng 3.11 : Bề dày trung bình của mẫu trong từng trường hợp 43

Bảng 3.12 : Kiểm chứng độ chính xác của các công thức trong từng trường hợp 44

Bảng 3.13 : Kết quả trong trường hợp giả định 45

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Trang

Hình 1.1 : Sơ đồ minh họa một phản ứng hạt nhân với neutron 4

Hình 1.2 :Sơ đồ phổ thông lượng neutron của một lò phản ứng phân hạch hạt nhân 8

Hình 3.1 : Cân điện tử đo mẫu 29

Hình 3.2 : Cấu hình nguồn neutron Am – Be 29

Hình 3.3 : Hệ chuyển mẫu tự động MTA 1527 30

Hình 3.4 :Hệ phổ kế gamma 31

Hình 3.5 : Đường cong hiệu suất sát DET 32

Hình 3.6 : Miếng vàng 99,99% 33

Hình 3.7 : Các miếng nhôm tròn 35

Hình 3.8 : Bột Fe và Fe2O3 37

Hình 3.9 : Bột Mn và MnO2 37

Hình 3.10 :Container chứa mẫu 40

Hình 3.11 :Xử lý mẫu và mẫu sau khi xử lý xong 41

Hình 3.12 : Xác định bề dày mẫu 42

MỞ ĐẦU

Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis - NAA) là một trong những kỹ thuật hiện đại, đặc trưng của Kỹ thuật Hạt nhân được dùng để phân tích hàm lượng nguyên tố trong vật chất với độ nhạy và độ chính xác cao, có khả năng đáp ứng yêu cầu của nhiều bài toán thực tế và được áp dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực nghiên cứu khoa học như trong Địa chất, Khảo cổ, Y - Sinh học, Công nghệ Vật liệu, Nông nghiệp, Công nghiệp, Môi trường, v.v Phương pháp phân tích kích hoạt neutron có khả năng phân tích định tính cũng như định lượng đa nguyên tố trong nhiều dạng mẫu khác nhau dựa trên sự biến đổi các hạt nhân bền thành hạt nhân phóng xạ bằng cách chiếu mẫu phân tích trong trường neutron lò phản ứng, đo đạc phổ gamma của các đồng vị sản phẩm cho phép tính toán được hàm lượng của các nguyên tố có trong mẫu phân tích

Với tất cả những ưu điểm nêu trên, phương pháp phân tích kích hoạt neutron

đã được sử dụng phổ biến trong các phòng thí nghiệm của các trường Đại học, Trung tâm Nghiên cứu, v.v

Tuy nhiên trong quá trình phân tích cũng gặp nhiều khó khăn, trường hợp cụ thể là trong mẫu phân tích có thể bị nhiễm bẩn, tức trong mẫu ngoài nguyên tố cần phân tích còn có một số nguyên tố matrix khác Các matrix này gây ra các phản ứng nhiễu, điều này làm cho kết quả phân tích có thể bị sai lệch Vì vậy trong quá trình phân tích, đo đạc mẫu ta phải loại trừ các phản ứng nhiễu từ matrix làm cho kết quả

đo đạc trở nên chính xác hơn

Để giúp cho quá trình đo đạc, xử lý số liệu thu thập được trở nên thuận lợi hơn, trong đề tài này sẽ phân tích một số các phản ứng nhiễu thường gặp, từ đó xây dựng các công thức tính toán, xử lý số liệu trong một số trường hợp cụ thể Thực nghiệm kiểm chứng công thức tính toán cũng được thực hiện trong khóa luận này

Với mục đích trên, khóa luận chia làm 4 chương, bao gồm:

Chương 1 Tổng quan lý thuyết: trình bày nguyên lý cơ bản của phương pháp

phân tích kích hoạt neutron, các nguồn phát neutron, một số đại lượng thường sử dụng, các phản ứng nhiễu

Chương 2 Xây dựng công thức tính toán: phân tích, xây dựng các công thức tính

toán hàm lượng chất quan tâm trong một số phản ứng nhiễu, các trường hơp cụ thể

Chương 3 Thực nghiệm kiểm chứng công thức đã xây dựng: kiểm chứng lại độ

chính xác của các công thức tính toán được đưa ra trong chương 2, trình bày số liệu thực nghiệm, so sánh, nhận xét kết quả

Chương 4 Kết luận, kiến nghị và hướng phát triển

Cuối cùng là tài liệu tham khảo và phụ lục

Do sự giới hạn về kiến thức cũng như thời gian và điều kiện làm thí nghiệm nên sai sót trong khóa luận là điều khó tránh khỏi Vì vậy tác giả rất mong nhận được những ý kiến đóng góp từ người đọc để khóa luận này được hoàn thiện hơn

Chương 1 TỐNG QUAN LÝ THUYẾT

1.1 Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron

1.1.1 Giới thiệu

Phân tích kích hoạt neutron (NAA – Neutron Activation Analysis) được ra đời

và áp dụng đầu tiên bởi Von Hevesy và Hilde Levi từ năm 1936 Đây là phương pháp dùng để định tính và định lượng trong việc phân tích hàm lượng các nguyên tố trong mẫu với độ chính xác rất cao, đáng tin cậy và tiện lợi [3]

Đây là một phương pháp rất hiệu quả trong việc phân tích vết các nguyên tố trong mẫu vì [9]:

- Không hủy mẫu do mẫu không bị hòa tan và khả năng nhiễm bẩn của mẫu rất thấp Trong một số trường hợp, hoạt độ phóng xạ còn lại trong mẫu rất thấp Vì vậy, chúng ta có thể lấy lại mẫu mà không bị nhiễm phóng xạ

- Là một phương pháp phân tích hàm lượng nguyên tố trong mẫu hoàn toàn độc lập đối với tính chất vật lý và hóa học của mẫu

- Rất nhạy đối với các nguyên tố vết

- Cung cấp dữ liệu đa nguyên tố cùng lúc

Để kích hoạt mẫu, ta có thể sử dụng neutron hoặc các hạt mang điện từ các lò phản ứng hoặc máy gia tốc như proton, deuteron, , v.v… Trong đó, kích hoạt bằng neutron có nhiều ưu điểm và chiếm vai trò lớn vì neutron là hạt trung hòa

về điện nên dễ xuyên sâu vào nguyên tử, dễ dàng xuyên qua mọi vật chất

1.1.2 Nguyên lý phương pháp phân tích kích hạt neutron

Cơ sở của phương pháp phân tích kích hoạt neutron là dựa trên phản ứng của các neutron với hạt nhân nguyên tử Quan trọng nhất là phản ứng ( ) Hạt nhân bia X hấp thụ một neutron để tạo ra một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z nhưng khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc trưng Quá trình này được biểu diễn qua phản ứng:

( ) Trong đó A là số khối của nguyên tố bia, Z là số điện tích nhân bia

Ký hiệu (*) trong quá trình biểu diễn cho hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung gian Năng lượng kích thích của nhân hợp phần bằng tổng năng lượng liên kết của neutron và động năng của neutron tới: [9], [10]

Hình 1.1 Sơ đồ minh họa một phản ứng hạt nhân với neutron

Mẫu phân tích được kích hoạt bởi neutron Mỗi hạt nhân bền đều có một xác suất bắt neutron nhất định được gọi là tiết diện phản ứng hay tiết diện bắt neutron ( ) Qua quá trình chiếu xạ, sau khi bắt neutron, các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển thành những đồng vị phóng xạ Các đồng vị phóng

xạ có thể phân biệt được dựa trên các tính chất bức xạ khác nhau của chúng như chu

kỳ bán rã ( ), loại bức xạ, năng lượng bức xạ Khi neutron tương tác với một hạt nhân trong mẫu, qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng thái kích thích sẽ được tạo ra Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng bằng cách phát tia gamma tức thời đặc trưng Tia gamma phát ra với một xác suất riêng gọi là cường

độ gamma tuyệt đối ( ) Các tia gamma có thể phát hiện bằng Detector bán dẫn có

độ phân giải cao Trong phổ gamma, năng lượng đặc trưng của đỉnh được phát hiện chỉ thị cho nguyên tố hiện diện trong mẫu được gọi là phép định tính và diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm lượng của các nguyên tố gọi là phép định lượng [10] Một cách khác thay vì đo tia gamma tức thời đặc trưng của quá trình, ta có thể

đo tia gamma do sản phẩm phát ra và dựa vào phổ gamma trễ này để xác định hàm lượng nguyên tố quan tâm

1.2 Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron

Nguồn neutron đóng vai trò rất quan trọng trong phân tích kích hoạt neutron Người ta sử dụng các nguồn khác nhau tùy theo yêu cầu và phương pháp phân tích Đặc trưng quan trọng nhất của các nguồn neutron là thông lượng neutron và năng lượng neutron do nó phát ra

1.2.1 Các nguồn neutron đồng vị

1.2.1.1 Nguồn anpha - neutron ( )

Các nguồn phóng xạ tự nhiên sẽ phát ra hạt anpha, hạt anpha này mang năng lượng và tương tác với bia tạo ra neutron Trường hợp như nguồn 210

Po (T1/2 = 138 ngày) phát anpha Anpha sinh ra tương tác bia 9

Be:

4

He+ 9Be 12

C + 1n Một số bia khác như 10

B, 11B, 7Li, 19F, 18O Trong cùng một điều kiện thì hiệu suất phát neutron của 9Be là cao nhất

Hiệu suất phát neutron của nguồn ( ) lớn hơn nguồn ( ) [5]

1.2.1.4 Ưu, nhược điểm

Ưu điểm : tạo được neutron đơn năng có năng lượng cao và dòng neutron có

thể điều khiển được Có kích thước nhỏ nên dễ vận chuyển, ít gây hại đến sức khỏe con người, tiện lợi, rẻ tiền nên thường được dùng phổ biến trong Công nghiệp, các phòng Thí nghiệm, các trường Đại học

Nhược điểm : thông lượng neutron phát ra khá thấp (khoảng 107 n.cm-2s-1 đến

109 n.cm-2s-1 đối với các loại máy nhỏ) nên thường phù hợp với các nguyên tố có tiết diện bắt neutron cao Ngoài ra, vì là nguồn tự nhiên nên không thể tắt nguồn khi không sử dụng

1.2.2 Máy gia tốc

1.2.2.1 Cơ chế hoạt động

Phần lớn máy gia tốc làm việc dựa trên nguyên tắc là bằng một phương pháp thích hợp (đa phần là phương pháp dao động tần số cao) làm cho Deuterium bị ion hóa, các ion này sẽ được gia tốc trong một máy gia tốc nhiều cấp Sau đó đập vào bia rắn thường làm từ Titan (chính xác hơn là Đồng phủ Titan hoặc Zircon) có hấp thụ Tritium, tạo ra neutron có năng lượng khoảng 14,7MeV [5]

2

H + 3H 1

n + 3He

Thông lượng neutron có thể điều chỉnh được Các máy phát neutron thường dựa trên các phản ứng ( ), ( ), ( )

Ưu điểm : được sử dụng phổ biến trong các phòng Thí nghiệm và trong Công

nghiệp Tạo ra những neutron đơn năng có năng lượng cao và dòng neutron có thể điều chỉnh được

Nhược điểm : không tạo được neutron nhiệt Thông lượng neutron dao động

theo thời gian, phụ thuộc mạnh vào khoảng cách từ máy phát đến bia, do đó ảnh hưởng rất lớn đến các phương pháp phân tích phụ thuộc vào thông lượng neutron Ngoài ra, tuổi thọ bia ngắn và chế tạo máy gia tốc khá đắt tiền

- 1012 n.cm-2s-1đối với lò phản ứng bé, các lò lớn có thể đạt tới 1012

- 1015 n.cm-2s-1 [6]

Tính chất tương tác của neutron với vật chất khác nhau trong các miền năng lượng khác nhau là khác nhau Vì vậy người ta chia phổ neutron lò phản ứng làm ba vùng năng lượng như ta thấy trên hình 1.2

Hình 1.2 Sơ đồ phổ thông lượng neutron của một lò phản ứng

phân hạch hạt nhân [6]

1.2.3.2 Vùng neutron nhiệt

Vùng neutron nhiệt (neutron phân hạch sau khi được làm chậm, mất dần năng lượng và trở về trạng thái cân bằng nhiệt với môi trường) có năng lượng En trong miền 0 < En  0,5 eV, tuân theo phân bố Maxwell – Boltzmann:

Từ công thức trên có thể tính sự phân bố thông lượng neutron tại nhiệt độ như sau:

( )

Trong đó là thông lượng neutron toàn phần theo phân bố Maxwell

Đồng thời hàm phân bố thông lượng theo vận tốc neutron tương ứng là:

Trong đó ( ) là mật độ neutron trong phân bố Maxwell cho mỗi khoảng đơn vị vận tốc Với T0 = 293,6K, năng lượng tương ứng là E0 = kT0 = 0,0253eV, vận tốc tương ứng là 2200m.s-1

Do đó, năng lượng của neutron sẽ phụ thuộc vào nhiệt độ môi trường và trong vùng năng lượng này Tiết diện tương tác phụ thuộc quy luật 1/v

1.2.3.3 Phổ neutron phân bố theo 1/E

Vùng neutron trên nhiệt (vùng neutron đang trong quá trình chậm dần) còn được gọi là vùng trung gian hay vùng cộng hưởng, có năng lượng En trong miền 0,5 eV < En  0,5 MeV Một cách lý tưởng, sự phân bố neutron trên nhiệt tỉ lệ với

Là vùng neutron nhanh, các neutron nhanh (neutron phân hạch) có năng lượng

En > 0,5 MeV tuân theo phân bố Watt Một số công thức bán thực nghiệm biểu diễn phổ phân hạch thường được dùng là:

- Phổ phân hạch của Watt đối với neutron phân hạch có năng lượng từ 0,5 MeV đến 12 MeV:

- Phổ phân hạch của Cramberg đối với neutron phân hạch có năng lượng từ 0,5 MeV đến 10 MeV:

Sự phân loại lò dựa vào một số đặc điểm như loại nhiên liệu, loại chất làm chậm và tải nhiệt, năng lượng neutron, cấu trúc hình học, mục đích của lò phản ứng

1.2.3.5 Ưu, nhược điểm

Ưu điểm : các lò phản ứng có khả năng kích hoạt mạnh nhất, độ nhạy của phép phân tích rất cao Thông lượng neutron lớn, phổ năng lượng là đa năng

Nhược điểm : chi phí xây dựng, vận hành tốn kém, cố định, phải có nhiều quy

định nghiêm ngặt trong quá trình vận hành lò

Các phương pháp thường dùng để xác định f là phương pháp tỉ số Cadmi, phương pháp ba lá dò chiếu trần

1.3.2 Hệ số 

Hệ số được gọi là độ lệch phổ neutron trên nhiệt

Đối với phổ lý tưởng, sự phân bố thông lượng neutron trên nhiệt tuân theo luật 1/E Tuy nhiên, trên thực tế do sự biến đổi tính chất của chất làm chậm, phổ thông lượng neutron có thể biểu diễn dưới dạng:

Hệ số  có giá trị âm hoặc dương từ -1 đến +1 phụ thuộc vào nguồn neutron,

vị trí chiếu và cấu hình xung quanh [9]

Có 3 phương pháp thực nghiệm xác định hệ số là phương pháp bọc Cadmi cho đa lá dò, tỉ số Cadmi cho đa lá dò, ba lá dò chiếu trần

1.3.3 Tiết diện tích phân cộng hưởng I o

Trong vùng năng lượng 1eV < E < 1MeV, tiết diện neutron không tuân theo quy luật 1/v mà có những chỗ cộng hưởng riêng biệt, các cộng hưởng chủ yếu do việc bắt neutron ( ) Trong vùng này tiết diện bắt neutron không tuân theo quy luật 1/v mà có những chỗ cộng hưởng

Trường hợp phân bố neutron nhiệt lý tưởng ( =0):

Giá trị thông số ̅ dùng để đổi ( ) và ( ), áp dụng cho các công thức tính , f và hàm lượng

1.3.4 Hệ số

được định nghĩa là tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện neutron nhiệt tại vận tốc 2200 m/s:

(1.13) Nếu có xét đến hệ số , công thức trên sẽ trở thành:

( ) ̅ ( ) ( ) (1.15)

1.3.5 Hiệu suất ghi của hệ phổ kế p

Tại mỗi vị trí cách Detector một khoảng nhất định sẽ có những hiệu suất ghi nhận gamma tới Detector khác nhau Thông thường, trước khi đo mẫu ta thường dùng một nguồn chuẩn để xác định hiệu suất ghi nhận của DET tại vị trí cần đo bằng cách đo các nguồn chuẩn ở khoảng cách 10 – 20 cm từ detector để tránh các hiệu ứng trùng phùng thực, sau đó chuyển đổi hiệu suất tại vị trí đo đó thành hiệu suất tại vị trí muốn đo mẫu

Việc chuyển đổi có tính đến các điều kiện liên quan đến bố trí hình học giữa nguồn và detector, thành phần của tất cả các lớp vật chất nằm giữa nguồn và detector [8]

Hiệu suất tại đỉnh năng lượng gamma quan tâm được tính như sau:

Trong đó A là hoạt độ tại ngày đo, là số đếm ghi nhận được trong thời gian đo , là xác suất phát gamma của đỉnh năng lượng quan tâm

1.3.6 Hệ số tự che chắn neutron nhiệt G th

Thông lượng neutron nhiệt bị suy giảm bên trong mẫu do sự hấp thụ neutron nhiệt thông qua những phản ứng hạt nhân Hiệu ứng này được gọi là sự tự che chắn neutron nhiệt

1.3.7 Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt G e

Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt được tính đến là do có sự suy giảm thông lượng neutron trên nhiệt bên trong mẫu chiếu xạ do sự hấp thụ của neutron thông qua những phản ứng hạt nhân

1.4 Tổng quan về các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron

Trong mẫu có một số nguyên tố khác xuất hiện làm ảnh hưởng đến kết quả đo đạc đối với nguyên tố ta quan tâm có trong mẫu, điều này gây ra sự “nhiễu” Dưới đây đề cập đến một số trường hợp gây “nhiễu” nhất định

1.4.1 Các phản ứng nhiễu sơ cấp

Hạt nhân Z (hạt nhân quan tâm) có thể bị làm nhiễu bởi hạt nhân Z + 1 và hạt nhân Z + 2 (các hạt nhân gây nhiễu) vì các phản ứng ( ) của hạt nhân Z + 1 và ( ) của hạt nhân Z + 2 có thể tạo ra sản phẩm giống như phản ứng ( ) của hạt nhân Z [5] Điều này làm sai lệch kết quả phân tích

Các phản ứng nhiễu phụ thuộc vào tỷ số của thông lượng neutron trên nhiệt và neutron nhiệt, tiết diện phản ứng, nồng độ của các nguyên tố có trong mẫu Thông thường, tiết diện bắt neutron nhanh của phản ứng ( ) và ( ) là nhỏ hơn nhiều

so với tiết diện bắt neutron nhiệt của ( ), vì vậy sai số gây ra thường là nhỏ Đặc biệt khi nguồn phát neutron nhiệt ổn định, thông lượng lớn, phổ neutron nhiệt tốt, ta

có thể bỏ qua phản ứng nhiễu Tuy nhiên phản ứng nhiễu là đáng kể khi các hạt nhân gây nhiễu chiếm hàm lượng lớn trong mẫu phân tích trong khi hạt nhân cần phân tích lại chiếm hàm lượng quá nhỏ

Ví dụ : 140Ce bị gây nhiễu bởi 235

Một số trường hợp cho thấy việc tồn tại các hạt nhân có khả năng phân hạch trong mẫu sẽ gây bất lợi khi phân tích kích hoạt neutron như [5]:

- Xác định Mo, Te có nồng độ rất thấp trong dung dịch ZnSO4 gặp khó khăn khi có Uranium trong mẫu

- Không phân tích được các nguyên tố đất hiếm nhẹ (với hiệu suất phân hạch cực cao) trong khoáng sản khi có Uranium hiện diện trong cùng khoảng nồng độ Đối với các nguyên tố nặng (với hiệu suất phân hạch thấp hơn) sự bất lợi sẽ nhỏ hơn

Tuy nhiên việc ước lượng mức độ nhiễu vẫn có thể tính toán được Giả sử trường hợp trong mẫu chỉ tồn tại 1gam Uranium gây nhiễu và 1gam nguyên tố x quan tâm

Độ phóng xạ của hạt nhân i (sản phẩm phân hạch) được tính như sau [5]:

Trong đó yi là hiệu suất phân hạch toàn phần của đồng vị i, (n,f) là tiết diện phân hạch của Uranium tự nhiên (4,18b), là thông lượng neutron trên nhiệt, NA là hằng số Avogadro (=6,02.1023

mol-1), Au là khối lượng nguyên tử Uranium (238,03),

Si là hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu (= 1 – exp( ))

Độ phóng xạ của hạt nhân i quan tâm:

Trong đó là độ phổ cập đồng vị của nguyên tố quan tâm

Ta có phần trăm nhiễu do Uranium được đóng góp là:

( )

( ) ( ) ( ) (1.19) Nếu sự nhiễu là lớn, ta nên tách Uranium ra khỏi mẫu trước khi phân tích

1.4.2 Các phản ứng nhiễu thứ cấp

Các phản ứng nhiễu thứ cấp xảy ra là do các tia hoặc các hạt mang điện xảy

ra từ các phản ứng ( ) ( ) ( ) tương tác với các nguyên tố matrix có trong mẫu phân tích tạo ra sản phẩm giống như nguyên tố được quan tâm sau khi bị kích hoạt

Tuy nhiên, các phản ứng này hiếm khi có ý nghĩa trong việc chiếu xạ lò phản ứng bởi vì các photon và các hạt tích điện tạo ra bởi các neutron trong lò phản ứng

có năng lượng quá thấp hoặc hoạt độ quá thấp để tạo ra phản ứng

Một phản ứng nhiễu thứ cấp như [5]: sự hình thành 13N trong Polytylen bằng chiếu xạ neutron 14MeV Các neutron 14MeV va trạm các nguyên tử Hydro trong mẫu sẽ hình thành các proton năng lượng cao, các proton năng lượng cao này tương tác với Carbon tạo 13N theo phản ứng:

13C 13

N (Q = 2,26 MeV; T1/2 = 598 giây)

Trong khi đó nguyên tố cần phân tích trong mẫu là 14

N bị kích hoạt bởi neutron tạo ra ở trên để sinh ra 13

N:

14N 13

N Chính điều này làm cho hàm lượng của 13N được tăng cường, từ đó hàm lượng của 14N cần phân tích sẽ không còn chính xác

Hoặc có thể kể đến một phản ứng nhiễu khác tạo bởi 16

→ ( ) Phản ứng nhiễu bậc 2 có 2 loại được trình bày trong mục 1.4.3.1 và 1.4.3.2

1.4.3.1 Phản ứng làm giảm sản phẩm của sản phẩm kích hoạt

Sản phẩm kích hoạt của nguyên tố chính có thể phân rã thành đồng vị bền của nguyên tố vết Trong trường hợp này và đóng vai trò là nguyên tố vết, đóng vai trò là nguyên tố chính

1.4.3.2 Phản ứng làm tăng sản phẩm của sản phẩm kích hoạt

Sản phẩm kích hoạt của nguyên tố vết có thể phân rã thành đồng vị bền của nguyên tố chính Trong trường hợp này đóng vai trò là nguyên tố vết, và

đóng vai trò là nguyên tố chính

1.4.4 Hai phản ứng ( )

Hạt nhân quan tâm và hạt nhân gây nhiễu cùng trải qua quá trình ( ) [4]

Ví dụ : 176Lu bị gây nhiễu bởi 176

1.4.5 Hiệu chỉnh một số phản ứng nhiễu

Trong phân tích kích hoạt neutron, việc gặp phải các phản ứng nhiễu là thường xảy ra Đặc biệt là trong phân tích đất hiếm, ta thường gặp phải 2 loại phản ứng nhiễu là hạt nhân quan tâm sinh ra bởi các phản ứng khác hoặc tạo từ 2 phản ứng ( )

Để thu được kết quả chính xác ta phải hiệu chỉnh Phương pháp hiệu chỉnh nhiễu bậc nhất được thực hiện như sau: nếu đỉnh gamma nguyên tố quan tâm ký hiệu là “x”, đỉnh nguyên tố gây nhiễu vào đỉnh “x” là “y” và nguyên tố gây nhiễu còn có một đỉnh khác là “z” không bị gây nhiễu bởi các đỉnh năng lượng của các nguyên tố nào khác

Phép tính gần đúng để hiệu chỉnh cho nguyên tố quan tâm như sau [4]

Trong đó là nồng độ nguyên tố x (dựa vào tia gamma x) đã hiệu chỉnh nhiễu,

là nồng độ nguyên tố x (dựa vào tia gamma x + y) chưa hiệu chỉnh nhiễu bởi tia gamma y của nguyên tố y, là nồng độ của nguyên tố y được tính từ tia gamma y không bị nhiễu bởi hạt nhân khác, là nồng độ nguyên tố y (dựa vào tia gamma x + y) chưa hiệu chỉnh nhiễu bởi tia gamma x của nguyên tố x

Một cách tổng quát cho trường hợp nếu có nhiều hạt nhân nhiễu thì:

Chương 2 XÂY DỰNG CÔNG THỨC TÍNH TOÁN

CHO PHẢN ỨNG NHIỄU

2.1 Xây dựng công thức cho các trường hợp nhiễu quan tâm

2.1.1 Trường hợp nhiễu quan tâm

Giả sử: Hỗn hợp chỉ có 2 đồng vị A và B đã biết trước cùng được chiếu neutron

trong cùng 1 điều kiện giống nhau Đồng vị A bắt neutron nhiệt và một phần neutron trên nhiệt (gọi chung là neutron chậm trong khoảng từ 0 đến 0,5 MeV) tạo phản ứng ( ) Đồng vị B bắt neutron nhanh trong khoảng năng lượng từ 4,3MeV đến 5,3MeV tạo phản ứng ( ) Sản phẩm tạo ra bởi 2 đồng vị A và B

cùng là đồng vị C Đồng vị C phân rã phát gamma ghi nhận được trên phổ

Yêu cầu: Xác định phần trăm khối lượng của 2 đồng vị A, B khi biết 2 đồng vị là

gì, tổng khối lượng hỗn hợp và các thông số trong quá trình đo đạc

20,8 46,1 23,72 95,40

98,85 26,9 14,2

B bắt neutron nhanh Khối lƣợng hỗn hợp là

Quá trình chiếu neutron của A và B trong thời gian :

Hạt nhân B ban đầu có:

Trong đó mA và mB là khối lƣợng chất A và B trong hỗn hợp, và là nguyên

tử khối hạt nhân A và B, và là độ phổ cập đồng vị hạt nhân A và B, là hằng số Avogadro (=6,02.1023

mol-1)

Đặt:

Thông lƣợng neutron nhiệt chiếu vào là: ;

Thông lƣợng neutron trên nhiệt chiếu vào là: ;

Thông lƣợng neutron nhanh chiếu vào là: ;

Do quá trình phân rã của có chung xác suất phát gamma là (cùng là hạt nhân C) Vậy số hạt nhân bị phân rã phát gamma là:

[ ] [ ] [ ] (2.13) Công thức (2.11) và (2.12) trở thành:

( ( )) (2.14)

Ta gọi là diện tích đỉnh thu đƣợc ứng với năng lƣợng gamma phát ra của

, là hiệu suất ghi nhận của máy tại đỉnh năng lƣợng đó