tính toán phân bố của đồng vị phóng xạ bên trong thùng thải bằng phương pháp quét gamma phân đoạn

Các hệ đo sử dụng hệ phổ kế đa kênh đo gamma có thể kiểm tra thành phần thùng rác thải gồm có những chất phóng xạ nào dựa vào các đỉnh năng lượng đặc trưng gamma trên phổ của chúng và ki

MỞ ĐẦU

Kể từ khi kỷ nguyên hạt nhân bắt đầu, việc quản lý cũng như xử lý chất thải phóng xạ từ nhà máy điện hạt nhân là vấn đề cấp bách được các nước trên thế giới quan tâm đặc biệt

Tuy nhiên, thách thức lớn nhất hiện nay là tìm cách cất giữ và xử lý chất thải trong các thùng kín lớn được tạo ra chủ yếu từ nhà máy điện hạt nhân sao cho thích hợp với từng quốc gia, bởi chất thải hạt nhân chứa những đồng vị phóng xạ có hoạt

độ khác nhau và chu kì bán rã có thể lên đến hàng triệu năm Do đó nhằm đảm bảo các quy định về an toàn phóng xạ, chất thải phóng xạ không thể thải trực tiếp ra môi trường mà cần phải xác định các đồng vị phóng xạ có trong chất thải và phân loại chúng theo hoạt độ để có cách xử lý một cách phù hợp

Ngày nay trong nước cũng như trên thế giới có nhiều công trình khoa học đề cập đến vấn đề khảo sát hoạt độ phóng xạ trong thùng rác thải Mục đích của việc khảo sát là nhận biết được các gamma đặc trưng của các đồng vị phóng xạ, xác định hoạt độ phóng xạ và thêm vào đó là thực hiện đo đạc càng nhanh càng tốt

Các hệ đo sử dụng hệ phổ kế đa kênh đo gamma có thể kiểm tra thành phần thùng rác thải gồm có những chất phóng xạ nào dựa vào các đỉnh năng lượng đặc trưng gamma trên phổ của chúng và kiểm tra hoạt độ của thùng dựa vào số đếm đầu

dò ghi nhận được ứng với từng đỉnh

Sai số của phép đo không chỉ phụ thuộc vào nguồn và chất độn trong thùng mà còn phụ thuộc vào kỹ thuật nào được sử dụng Cho đến nay, có rất nhiều kỹ thuật phân tích và nổi bật trong số đó là ba kỹ thuật với độ tin cậy cao:

- Kỹ thuật chụp cắt lớp gamma (Tomographic Gamma Scanning Technique – TGS);

- Kỹ thuật dùng hai đầu dò đồng nhất (Two Identical Detectors Technique);

- Kỹ thuật quét gamma phân đoạn (Segmented Gamma Scanning Technique – SGS)

Dự kiến đến năm 2020, tổ máy đầu tiên của Nhà máy điện hạt nhân Ninh Thuận sẽ được vận hành thương mại Quá trình hoạt động của các lò phản ứng hạt nhân này sinh ra một lượng rác thải phóng xạ đáng kể, được chứa trong các thùng kín lớn, và chúng ta sẽ phải đối mặt với vấn đề xử lí và quản lí chất thải hạt nhân ở quy mô lớn Trước nhu cầu cần thiết trên, tôi chọn đề tài: “Tính toán phân bố của đồng vị phóng xạ trong thùng thải bằng phương pháp quét gamma phân đoạn” Mục tiêu của luận văn là: xác định tên và vị trí các đồng vị phóng xạ, sau đó tiến hành xây dựng đường chuẩn hiệu suất để tính toán hoạt độ của chúng tại một số

vị trí trong thùng thải, từ đó có thể phát triển hệ đo thùng thải phóng xạ

Đối tượng nghiên cứu là thùng thải thể tích 200 lít, bên trong có đặt hai tấm mút xốp để cố định các ống nhựa, nguồn phóng xạ là 60Co và 137Cs, dùng đầu dò NaI(Tl) 7,62cm × 7,62cm đặt trong ống chuẩn trực chì

Phương pháp nghiên cứu bao gồm đo đạc thực nghiệm bằng phương pháp quét gamma phân đoạn để xác định phân bố của các nguồn chuẩn và tính toán hoạt độ của nguồn từ đường chuẩn hiệu suất được xây dựng bằng chương trình PENELOPE

Nội dung của luận văn được trình bày trong 3 chương:

Chương 1: Trình bày tổng quan tình hình nghiên cứu trong nước và thế giới về một số kỹ thuật kiểm tra chất thải phóng xạ bằng một số phương pháp gamma không phá huỷ mẫu và giới thiệu về sự truyền bức xạ gamma qua vật chất

Chương 2: Trình bày chi tiết cấu tạo và công dụng của các bộ phận trong hệ

đo thùng thải phóng xạ và giới thiệu sơ lược về cơ sở dữ liệu và các tập tin dữ liệu cho quá trình mô phỏng của chương trình PENELOPE

Chương 3: Xác định vị trí, nhận diện và xác định hoạt độ của đồng vị phóng

xạ được thả ngẫu nhiên vào thùng thải

Chương 1 TỔNG QUAN 1.1 Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước

Ngoài nước

1.1.1

Năm 1993, Cesana cùng cộng sự [8] đã xác định hoạt độ của nguồn có kích thước trong thùng chứa các chất thải phóng xạ khô, hữu cơ Trong kỹ thuật này, các tác giả đã sử dụng hai đầu dò bán dẫn Ge đặt đồng trục và đối xứng qua thùng thải Kết quả đạt được là đã xác định được hoạt độ của các nguồn, nhưng chỉ giới hạn trong một số nguồn có dãy năng lượng phù hợp như 137Cs, 134Cs, 54Mn, 60Co, và còn phụ thuộc vào mật độ vật liệu trong thùng Vật liệu trong nghiên cứu này có mật độ thấp và hệ số suy giảm tuyến tính trong khoảng từ 0,01 0,03 cm  1 Phương pháp này chính xác hơn so với phương pháp chỉ sử dụng một đầu dò đặt đồng trục với thùng thải Tuy nhiên sự phân bố hoạt độ trong thùng chưa xác định được và độ chính xác còn phụ thuộc vào vị trí của nguồn trong thùng

Năm 1995, Filb [12] đã xây dựng các công thức để tính hoạt độ trong các thùng thải mật độ cao từ tốc độ phát tia gamma, khoảng cách từ đầu dò đến bề mặt thùng, mật độ của chất độn, loại chất độn và năng lượng tia gamma phát ra Số đếm được ghi nhận bởi đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe không che chắn; hiệu suất

hệ đo được chuẩn theo khoảng cách giữa đầu dò và bề mặt thùng; tính đồng nhất của thùng là điều kiện tiên quyết Kết quả thu được có thể chấp nhận

Năm 2009, Bai cùng các cộng sự [17] đưa ra phương pháp tính hoạt độ của thùng thải chứa các đồng vị phân bố không đồng nhất bằng phương pháp quét gamma phân đoạn Phương pháp này sử dụng biểu thức giải tích số xây dựng theo hình học của hệ đo và phương pháp chi bình phương χ2 để xử lý số liệu thực nghiệm thu được bằng phương pháp quét gamma phân đoạn, hai nguồn 60

Co và 137Cs được xem như phân bố không đồng nhất trong thùng Kết quả thu được có cải thiện khá tốt độ sai biệt Tuy nhiên cần nghiên cứu thêm hiệu ứng đa nguồn khi tiến hành đo bằng phương pháp quét gamma phân đoạn

Năm 2011, Krings và Mauerhofer [13] tiếp tục giảm sai số xuống bằng cách thay đổi hàm đáp ứng của ống chuẩn trực trong biểu thức toán học của Bai Đồng thời tác giả sử dụng chương trình MCNP5 để mô phỏng mô hình hình học của ông Bai và của tác giả Nếu phương pháp thông thường cho sai số 10 - 40% thì sai số của phương pháp mới này giảm đáng kể chỉ còn 1 - 3%

Trong nước

1.1.2

Dự kiến đến năm 2020, tổ máy đầu tiên của Nhà máy điện hạt nhân Ninh

Thuận sẽ được vận hành Quá trình hoạt động của các lò phản ứng hạt nhân này

sinh ra một lượng rác thải phóng xạ đáng kể, và chúng ta sẽ phải đối mặt với vấn đề

xử lý và quản lý chất thải hạt nhân ở quy mô lớn Trước yêu cầu thực tiễn như trên,

các đề tài và luận văn nghiên cứu về thùng thải phóng xạ được quan tâm ngày càng nhiều

Năm 2012, Trần Quốc Dũng và Trương Trường Sơn [15] đã nghiên cứu và chỉ ra những hạn chế của kỹ thuật quét gamma phân đoạn, đồng thời đề nghị một phương pháp bổ sung để kiểm tra các thùng thải phóng xạ Giả thuyết của kỹ thuật mới là hoạt độ của chất thải tập trung như một nguồn điểm trong chất độn đồng nhất đối với một phân đoạn đo của thùng Các kết quả tính toán cho thấy độ chính xác của kỹ thuật này tốt hơn so với kỹ thuật quét gamma phân đoạn truyền thống trong hầu hết các trường hợp khi hỗn hợp chất phóng xạ và chất độn là không đồng nhất

Năm 2012, Trần Quốc Dũng tiếp tục cùng cộng sự [16] đã đánh giá việc kết hợp các kỹ thuật khác nhau để xác định hoạt độ các thùng thải phóng xạ, đó là đưa

ra phương pháp kết hợp hai kỹ thuật quét gamma phân đoạn SGS dùng một đầu dò

và dùng hai đầu dò đồng nhất Với phương pháp này, hai đầu dò 1 và 2 được đặt cố định và đồng trục với thùng thải ở một khoảng cách nhất định, đầu dò thứ 3 sẽ quét các phân đoạn của thùng khi thùng quay Kết quả thu được là sai số của phương pháp kết hợp là nhỏ hơn kỹ thuật sử dụng một đầu dò và thấp hơn sai số lớn nhất của kỹ thuật sử dụng hai đầu dò Ngoài ra phương pháp kết hợp còn đáp ứng tốt việc xác định hoạt độ của chất thải phóng xạ trong thùng chứa các chất độn có mật

độ thấp

Năm 2012, luận văn thạc sĩ của Lê Anh Đức [1] đã tìm hiểu khả năng sử dụng phương pháp ngẫu nhiên bằng tính toán mô phỏng và thực nghiệm khi cho nguồn phóng xạ vào thùng để đánh giá sai số của kỹ thuật quét gamma phân đoạn Trong công trình này, tác giả đã tiến hành xây dựng được hệ đo SGS để đo đạc và tính toán thực nghiệm bằng phương pháp thả các nguồn phóng xạ ngẫu nhiên vào thùng, khảo sát định lượng sai số của kỹ thuật SGS do sự phân bố của nguồn theo khoảng cách với chất độn là cát đồng nhất Kết quả thực nghiệm thu được khá phù hợp với kết quả tính toán lý thuyết Ngoài ra tác giả còn tiến hành khảo sát định tính khả năng quét của hệ đo bằng phương pháp SGS đối với chất độn không đồng nhất

Năm 2013, Huỳnh Thị Yến Hồng cùng các cộng sự [2] đã áp dụng kỹ thuật quét gamma phân đoạn để xác định vị trí một nguồn bất kỳ trong thùng thải phóng

xạ Cơ sở của việc xác định vị trí tương đối của nguồn là tiến hành xây dựng đường chuẩn hiệu suất theo năng lượng ứng với các khoảng cách từ nguồn tới đầu dò là 10 cm; 10,9 cm; 20,9cm; 30,9 cm; 40,9 cm Từ đó, xây dựng đường chuẩn hiệu suất theo khoảng cách ứng với từng đỉnh năng lượng Các kết quả thực nghiệm và tính toán dựa vào cơ sở trên cho thấy kỹ thuật quét gamma phân đoạn có thể áp dụng xác định vị trí nguồn bất kỳ đặt ngẫu nhiên trong thùng với độ sai biệt dưới 4%

Năm 2013, luận văn thạc sĩ của Trương Nhật Huy [3] với đề tài “Nghiên cứu

và xây dựng hệ đo thùng thải chất phóng xạ” từ các thiết bị đơn giản đã khảo sát sự thay đổi số đếm của nguồn theo các khoảng cách từ nguồn đến đầu dò khác nhau, xác định vị trí của một nguồn bất kỳ có trong thùng theo chiều cao và chiều ngang với các chất độn khác nhau

Năm 2014, luận văn thạc sĩ của Nguyễn Thị Thanh Thủy [7] với đề tài “Phát triển hệ kiểm tra chất thải phóng xạ” đã tập trung phát triển hệ đo, tiến hành xác định tên, vị trí các đồng vị phóng xạ trên hệ đo mới này bằng phương pháp quét gamma phân đoạn Ngoài ra tác giả còn dùng chương trình MCNP5 để xây dựng đường chuẩn hiệu suất theo năng lượng khi chất độn trong thùng thải khác nhau, so sánh sự hấp thụ của phổ 137Cs và 60Co trong hai trường hợp là không có chất độn và chất độn là bê tông

Hiện đã có đề tài thiết kế, nghiên cứu để phát triển một hệ đo có thể áp dụng cho nhiều loại chất thải phóng xạ với chi phí hợp lý cùng với độ tin cậy cao Tuy nhiên, hệ đo này cũng chỉ phù hợp các thùng thải nhẹ do chất thải hoặc chất độn trong thùng có mật độ thấp, với mật độ lớn thì khối lượng của thùng khá lớn, không thuận tiện nâng hay quay thùng để quét theo các phân đoạn Nhằm khắc phục các hạn chế trên, thay vì nâng thùng thải để quét các phân đoạn dọc theo chiều cao thùng thì luận văn này cải tiến hệ đo bằng cách cho đầu dò di chuyển dọc theo các phân đoạn, đồng thời luận văn tiến hành xác định tên và vị trí các đồng vị phóng xạ được thả ngẫu nhiên vào thùng, xây dựng đường chuẩn hiệu suất để tính toán hoạt

độ của chúng tại một số vị trí trong thùng thải trong hai trường hợp là không có chất độn và chất độn là cát

1.2 Tổng quan về các kỹ thuật đo hoạt độ thùng thải

Kỹ thuật quét gamma phân đoạn

1.2.1

Kỹ thuật quét gamma phân đoạn (SGS) là một kỹ thuật quan trọng để đo đạc

và phân tích hoạt độ của rác thải phóng xạ, được phát triển bởi phòng thí nghiệm quốc gia Los Alamos – Mỹ vào đầu những năm 1970 Đây là kỹ thuật phổ biến nhất trong số các kỹ thuật phân tích không huỷ mẫu chất thải hạt nhân vì độ tiện lợi mà

nó mang lại Hệ thống SGS có một lợi thế là sử dụng các dụng cụ đo và lắp ráp không quá phức tạp với độ tin cậy cao, giá thành sản xuất phù hợp Hình 1.1 là một

hệ SGS chuẩn của hãng Canberra

Nguyên tắc hoạt động cơ bản của kỹ thuật quét SGS là phân chia thùng rác thải phóng xạ thành các phân đoạn nằm ngang nhỏ hơn rất nhiều so với chiều cao của thùng, giả thiết rằng các nguồn phóng xạ và chất độn trong thùng thải là phân

bố đồng nhất; sử dụng đầu dò gắn ống chuẩn trực để ghi số đếm; và phân tích thành phần dựa vào phổ năng lượng thu được trên từng phân đoạn Tuy nhiên, trên thực tế nguồn và chất độn phân bố không đồng nhất nên kỹ thuật này gây ra sai số lớn

Sau đây sẽ trình bày và phân tích rõ ràng hơn về nguyên tắc hoạt động của kỹ thuật này

Hình 1.2 Bố trí hình học của kỹ thuật quét gamma phân đoạn

Thùng được chia thành nhiều phân đoạn, i = 1, 2, 3…n là số thứ tự đánh dấu của từng phân đoạn, mỗi phân đoạn lần lượt được đo bởi đầu dò Số đếm thô CRitrên mỗi phân đoạn được xác định bởi đầu dò Số đếm hiệu chỉnh Ci được tính bằng công thức:

i

1 eCF

sử dụng một nguồn ngoài để tính hệ số suy giảm tuyến tính Cách giải quyết này được sử dụng rộng rãi để xác định CFi trong phương pháp SGS vì hệ số hấp thụ tuyến tính có thể thay đổi từ phân đoạn này sang phân đoạn khác do chất độn phân

t 0,693 T T

C eI

Th: chu kì bán rã của các đồng vị phóng xạ (ngày);

Y: xác suất tia gamma;

ε: hiệu suất ghi của đầu dò

Các phương trình trên đều dựa trên hai giả thuyết là khoảng cách từ mẫu trong phân đoạn đến đầu dò là vô hạn và mẫu là đồng nhất

Hệ số hình học

Vì các nguồn phóng xạ trong thùng trải rộng và phân bố không đều nên số đếm Ci phụ thuộc vào vị trí của các mẫu trong thùng Điều này có thể dẫn đến các sai số tiềm tàng, việc gia tăng khoảng cách từ đầu dò đến thùng có thể giảm thiểu sai số này nhưng phải đo trong thời gian lâu do sự suy giảm số đếm Do vậy thùng được quay để giảm thiểu sai số gây ra bởi sự phân bố không đồng đều trong thùng

Sự lựa chọn khoảng cách từ thùng đến đầu dò sao cho có sự cân bằng giữa tối thiểu hóa sai số và có được số đếm chính xác tối đa Độ biến thiên số đếm tối đa theo vị trí là nhỏ hơn 10% nếu khoảng cách từ tâm thùng đến đầu dò là bằng hoặc lớn hơn

ba lần độ lớn của bán kính thùng [4]

Đánh giá sai số của phương pháp

Dựa trên mô phỏng toán học của hệ thống SGS, những thông số ảnh hưởng đến sai số sẽ được nghiên cứu:

 Chất độn biểu thị sự hấp thụ gamma và sự phân bố theo không gian của

hệ số hấp thụ

 Sự phân bố của nguồn phóng xạ trong một phân đoạn

 Khoảng cách từ đầu dò đến tâm thùng liên quan đến việc điều chỉnh sai

số của phép đo với sự suy giảm số đếm mà đầu dò ghi nhận

Mô hình thùng thải phóng xạ thường được sử dụng trong thực tế và mô phỏng có thể tích 220 lít, đường kính 60 cm và chiều cao 88 cm Phép đo gamma được thực hiện ở năng lượng của các đồng vị sản phẩm phân hạch, từ 140 keV đến

1400 keV Với khoảng năng lượng gamma đã cho, các hệ số hấp thụ tuyến tính trung bình của chất độn sẽ trong khoảng 0,01 cm-1 - 0,14 cm-1 Trong luận văn này,

hệ số hấp thụ tuyến tính trung bình là từ 0,03 - 0,12 cm-1 và 0,0498 cm-1 ứng với chất độn là cát Ta xét trường hợp các nguồn điểm trong chất độn là đồng nhất [16]

Giả thiết có một nguồn điểm hoạt độ thực là Id trong một phân đoạn Thì số đếm thực của nguồn đó sẽ được tính như sau [14]:

j

.L n d

2

j 1 j

I eC

Lj: độ dài quãng đường tia gamma trong thùng (cm)

Hj: khoảng cách từ nguồn đến đầu dò (cm)

Lj, Hj phụ thuộc vào góc θj, khoảng cách từ nguồn đến tâm thùng r (cm), khoảng cách từ đầu dò đến tâm thùng K (cm), và bán kính thùng R (cm)

n: số góc θj khác nhau cho mỗi số đếm

µ: hệ số hấp thụ tuyến tính

α: hệ số phụ thuộc vào năng lượng của tia gamma và hiệu suất của đầu dò

Hình 1.3 Mặt cắt ngang của một phân đoạn

So sánh kết quả của Id và Is được tính toán từ các công thức (1.5) và (1.10) ta

có thể rút ra được sai số tương đối của phép đo SGS

Hiện nay, phương pháp này được ứng dụng phổ biến nhất để xác định các đồng vị phóng xạ và hoạt độ của chúng trong thùng thải

Kỹ thuật dùng hai đầu dò đồng nhất

1.2.2

Kỹ thuật quét gamma phân đoạn (SGS) là một kỹ thuật truyền thống để xác định được đồng vị cũng như hoạt độ của đồng vị đó trong thùng thải Tuy nhiên sai

số hệ thống của kỹ thuật này còn rất lớn vì nhiều yếu tố:

- Sự phân bố của nguồn phóng xạ trong thùng không đồng nhất

- Các thành phần có trong thùng cũng như chất độn phân bố không đồng nhất

- Khoảng cách từ thùng đến đầu dò…

Từ đó một kỹ thuật khác đã được đề ra và nghiên cứu cho việc khảo sát thùng thải có mật độ chất thải thấp, chủ yếu bao gồm các vật liệu hữu cơ (vải vụn, giấy…), đó là kỹ thuật dùng hai đầu dò đồng nhất [14]

Hình 1.4: Bố trí hình học của kỹ thuật dùng hai đầu dò đồng nhất [14]

trong đó: D: khoảng cách từ đầu dò đến thùng;

D1: khoảng cách từ đầu dò đến thành thùng;

L: chiều dài thùng;

x: khoảng cách từ thành thùng đến hình chiếu vuông góc của vị trí nguồn xuống phương của D;

x1: khoảng cách từ thành thùng đến nguồn theo phương của D1

Lý do để phát triển kỹ thuật này là:

- Việc đo lường này được giới hạn bởi năng lượng của các tia gamma cứng phát ra từ nguồn phát như 137Cs, 134Cs, 60Co… hệ số hấp thụ khối gần như không phụ thuộc vào số hiệu nguyên tử của vật liệu chất độn, hệ số hấp

thụ tuyến tính rất nhỏ (vào khoảng 0,01 - 0,03 cm-1) bởi vì mật độ chất thải trong thùng thấp (0,2 - 0,4 g/cm3);

- Việc khảo sát một thùng thải cần tốn rất nhiều thời gian mà trên thực tế số lượng thùng cần được khảo sát rất lớn nên quét chi tiết bằng kỹ thuật SGS dùng một đầu dò để quét tất cả các phân đoạn và các góc quay khác nhau của thùng thải thì không thể áp dụng trên thực tế;

- Việc đo đạc bằng kỹ thuật hai đầu dò này đơn giản và có thể sử dụng trong bất kỳ tình huống nào

Tuy nhiên sai số hệ thống của kỹ thuật này vẫn còn rất lớn nếu như hoạt độ phóng xạ phân bố trong một khu vực của thùng rác thải

Nguyên lý của kỹ thuật hai đầu dò đồng nhất là hai đầu dò đặt đối diện, thùng thải đặt chính giữa hai đầu dò

Kỹ thuật chụp cắt lớp gamma

1.2.3

Kỹ thuật chụp cắt lớp gamma (TGS) được phát triển bởi phòng thí nghiệm quốc gia Los Alamos vào đầu những năm 1990 cho Bộ Năng lượng Mỹ TGS sử dụng nguồn truyền dẫn đơn năng để hiệu chỉnh, chụp cắt lớp vi tính để xác định sự phân bố và phân tích thành phần nguồn phóng xạ trong thùng thải bằng cách sử dụng đầu dò cùng hệ phổ kế gamma có độ phân giải cao Kỹ thuật này là một bước tiến đáng kể trong công nghệ phân tích không huỷ mẫu, nó hướng tới một kết quả chính xác vì có thể thấy được hình ảnh về sự phân bố của chất độn và nguồn phóng

xạ Tuy nhiên, kỹ thuật này đòi hỏi nhiều kinh phí để đầu tư và công nghệ rất cao

Quá trình hoạt động của TGS gồm hai bước với khả năng quét và phân tích cho độ chính xác cao Bước đầu tiên là chụp cắt lớp vi tính, giống như kỹ thuật chụp ảnh X-quang y tế, để đo sự suy giảm của cường độ bức xạ đi từ một nguồn bên ngoài thông qua chất độn đến đầu dò, từ đó xác định hệ số hấp thụ tuyến tính trên từng phân lớp và trung bình Các nguồn phát ra tia gamma ở mức năng lượng rời rạc, khi các tia đi qua thùng với chất độn không đồng nhất ở bên trong, chúng sẽ

bị suy giảm ở nhiều mức độ khác nhau Ở phía bên kia của thùng, hệ phổ kế gamma

sẽ đo được bức xạ gamma suy yếu Bằng cách ghi nhận và đo tia gamma cường độ

suy yếu ở mức năng lượng cụ thể của nguồn truyền qua, người ta có thể xác định phân bố của hệ số suy giảm tuyến tính của thùng rác thải Các phân bố này có thể được xây dựng lại để mô tả sự suy giảm do chất độn của thùng [10]

Bước thứ hai là đo gamma thụ động, đầu dò ghi nhận gamma và cho ta phổ tia gamma phát ra từ bên trong thùng Sự suy giảm gamma gây ra bởi vật liệu trong các phép đo đồng vị phóng xạ được hiệu chỉnh bằng cách sử dụng bản đồ hệ số suy giảm tuyến tính, sự điều chỉnh này cho một kết quả chính xác hơn về các đồng vị phóng xạ bên trong thùng Phổ thu được được sử dụng để tự động xác định các đồng vị trong thùng, bởi vì các đồng vị phóng xạ khác nhau sẽ phát ra một năng lượng đặc trưng duy nhất của riêng chúng trong phổ năng lượng [19]

Hệ chụp cắt lớp TGS là một hệ thống mở rộng hơn của hệ máy SGS, mở rộng phạm vi các ứng dụng cho phép đo lường đối với các nguồn và chất thải không đồng nhất với kết quả chính xác cao hơn, độ chính xác của phép đo TGS trong khoảng từ 10 - 50% cho dù chất độn không đồng nhất [11] Sự chuyển động tương đối của thùng chất thải và đầu dò cũng khác nhau Thay vì chỉ là xoay và nâng thùng thì có thể đồng thời xoay và dịch theo chiều ngang Đối với một một thùng thải có hoạt độ và chất độn không đồng nhất, kết quả đo lường TGS cho một sai số thấp hơn nhiều so với các kỹ thuật khác

Hình 1.5 Hệ TGS chuẩn của Canberra

[18]

Hình 1.6 Hình cắt lớp về phân bố đồng

vị phóng xạ và chất độn trong thùng [19]

1.3 Tương tác của gamma với vật chất

Quá trình làm chậm của lượng tử gamma trong môi trường không được thực

hiện liên tục như những hạt tích điện Bởi vì khi tương tác với electron và nguyên tử

của môi trường, lượng tử gamma hoặc mất tất cả (hấp thụ) hoặc phần lớn năng

lượng do quá trình tán xạ Chùm gamma song song khi truyền qua vật chất có bề

dày d giảm theo quy luật hàm mũ:

o

Ở đây I0 là số lượng tử gamma đến tấm có bề dày d (cm); I là số lượng tử

gamma có cùng năng lượng sau lớp vật chất;  là hệ số suy giảm tuyến tính và có

thứ nguyên cm-1 Ý nghĩa vật lý của hệ số tỉ lệ như sau: Chùm lượng tử gamma

giảm đi e lần sau khi đi được quãng đường 1/ Đại lượng 1/ là quãng đường tự do

trung bình của lượng tử gamma trong vật chất Điều này nhận được dễ dàng nếu chú

ý rằng e d là xác suất lượng tử gamma đi đoạn đường d không va chạm, lúc đó

đoạn đường trung bình sẽ bằng tỉ số:

nguyên tử và hạt nhân của môi trường vật chất

Để ghi nhận lượng tử gamma và đặc biệt đối với sự suy giảm của nó trong môi

trường, ba quá trình sau đây có ý nghĩa thực sự: Hấp thụ quang điện (photoeffect),

sự tạo cặp trong trường hạt nhân sinh ra electron – positron, và sự tán xạ của lượng

tử gamma lên electron tự do (tán xạ Compton) Tiết diện tương tác toàn phần của

lượng tử gamma với nguyên tử  là tổng của tiết diện hấp thụ quang điện phot , tiết

diện tán xạ comptonCom , và tiết diện tạo cặp pair

Hiệu ứng quang điện

1.3.1

Hiệu ứng quang điện là quá trình tương tác của lượng tử gamma với electron liên kết trong nguyên tử Tất cả năng lượng của lượng tử gamma mất đi để bứt electron từ nguyên tử

Hình 1.7 Hiệu ứng quang điện

Năng lượng của electron có thể xác định từ hệ thức Te   h Ii Ở đây Ii là thế ion hóa của electron tầng i của nguyên tử Từ hệ thức này ta thấy hiệu ứng quang điện chỉ có thể xảy ra khi h > Ii Vì vậy tiết diện của hiệu ứng quang điện sẽ

có những giá trị tăng vọt khi năng lượng của lượng tử gamma bằng với năng lượng ion hóa của những lớp K – L – M Các tính toán tiết diện của hiệu ứng quang điện chỉ ra rằng, hiệu ứng quang điện xảy ra chủ yếu ở lớp K (khoảng 80%) Đối với năng lượng phôton h  mc2, xác suất của hiệu ứng quang điện phụ thuộc rất mạnh vào điện tích của môi trường phot Z5 Điều này là do sự khác biệt về năng lượng liên kết của các electron, trong những hạt nhân nhẹ (Z nhỏ), electron được liên kết bởi lực Coulomb yếu hơn những hạt nhân nặng Ta có tiết diện hiệu ứng quang điện phụ thuộc vào năng lượng của bức xạ gamma và điện tích hạt nhân của môi trường

5 phot

5 7/2 phot

có năng lượng cao Trong vật liệu nhẹ hiệu ứng này chỉ có ý nghĩa với những lượng

tử gamma có năng lượng tương đối thấp

Những biểu thức tính toán tiết diện quang điện có dạng sau:

7 2

16 5 photo K

33 5 photo K

1,09.10 Z 13,61/ h1,34.10 Z / h

Ở đây phot tính theo cm2 trong khi h trong công thức (1.15a) tính bằng eV, còn trong công thức (1.15b) tính bằng MeV, Z là điện tích của hạt nhân nguyên tử Chúng ta có từ lý thuyết tỉ số tiết diện hiệu ứng quang điện ở các tầng khác nhau trong nguyên tử được cho bởi (phot)L/(phot)K 1 5/ và (phot)M/(phot)K 1/ 20

Do đó tiết diện toàn phần của hiệu ứng quang điện phot 5 / 4(phot)K

h mc tiết diện của hiệu ứng quang điện tỉ lệ nghịch với năng lượng của lượng tử gamma Từ công thức (1.15), ta thấy tiết diện của hiệu ứng quang điện giảm rất nhanh theo sự gia tăng năng lượng của lượng tử gamma và theo

sự giảm của điện tích hạt nhân Công thức trên không miêu tả đúng tiết diện trong miền gần với giới hạn hấp thụ của lớp vỏ nguyên tử Tuy nhiên nó chỉ ra sự phụ thuộc của tiết diện hiệu ứng quang điện vào năng lượng và điện tích của hạt nhân

Hiệu ứng quang điện kèm theo bức xạ đặc trưng do kết quả sự chuyển electron vào chỗ trống trong lớp vỏ nguyên tử Bức xạ đặc trưng không phải luôn luôn phát ra Năng lượng có thể được truyền cho electron bên ngoài của nguyên tử Trong trường hợp này, ngoài quang electron có năng lượng Ee còn có những electron có năng lượng gần với năng lượng ion hóa I (những electron này được gọi

là electron Auger) Những electron Auger có xác suất lớn được quan sát ở hiệu ứng quang điện trên những nguyên tử có giá trị Z nhỏ và trung bình

Tán xạ Compton

1.3.2

Nếu năng lượng của lượng tử gamma lớn đáng kể hơn năng lượng liên kết của electron, thì có thể xem electron là tự do trong quá trình xét sự va chạm đàn hồi của lượng tử gamma với nó

Khi đó từ định luật bảo toàn năng lượng và động lượng có thể nhận được mối liên quan giữa năng lượng h’ của lượng tử tán xạ với năng lượng h của lượng tử tới và góc tán xạ , cũng như mối liên quan giữa năng lượng của electron Compton

Ee với góc bay ra  của nó hệ thức này sẽ là:

với góc  cho trước, đại lượng  độc lập với

Hình 1.8 Hiệu ứng Compton



Ở đây hiệu ứng Compton là không có ý nghĩa đối với bức xạ có bước sóng dài, trái lại hiệu ứng này giữ vai trò quan trọng đối với bức xạ có bước sóng ngắn, khi     Giải phương trình cho '

'

2 e

hh

2 e

Tiết diện vi phân của tán xạ Compton được tính với sự kiểm chứng của thực nghiệm:

2 2

2 2

Có hai trường hợp đặc biệt sau đây:

1 Trường hợp  1, công thức (1.26) biến đổi thành

2 Com Th

2 Trường hợp  1, công thức (1.26) trở thành

2 Com e

Com Z / E (1.29) Hiệu ứng Compton không chỉ được quan sát cho electron đứng yên mà còn cho chuyển động Những công thức khi gamma tới có năng lượng tán xạ trên electron chuyển động, có thể nhận được bởi sự biến đổi công thức (1.21) từ hệ tọa

độ gắn với electron sang hệ qui chiếu phòng thí nghiệm:



E

2 max 2

hh

h   m c 2 m c 2 TA (1.32) Với m c 2, m c 2 năng lượng toàn phần của e+ và e- Năng lượng giật lùi của hạt nhân, khi hai hạt sinh ra bay theo hướng vuông góc với gamma tới và tạo với nhau một góc 1800, lúc đó:

ppA 0 => h

Mvc

 

=> p2 p2A 2MTA =>  2

hT2Mc

Tiết diện tạo cặp trên electron và hạt nhân nguyên tử tỉ lệ với Z và phụ thuộc phức tạp vào năng lượng Lúc đầu tiết diện tạo cặp gia tăng rất nhanh, sau đó khi h  137m c Ze 2 1 3 tiết diện đạt đến giá trị không đổi Tiết diện tạo cặp khác nhau đối với những chất có Z khác nhau

2 2

1.3.4.1 Hệ số suy giảm tuyến tính Hệ số hấp thụ tuyến tính

Tiết diện tương tác toàn phần là tổng tiết diện của các quá trình Gọi  là tiết diện toàn phần vi mô (tính trên một nguyên tử vật chất), ta có:

phot Com pair

Ở đây phot là tiết diện của hiệu ứng quang điện; Com là tiết diện tán xạ Compton; pair là tiết diện tạo cặp Nhân tiết diện vi mô với số nguyên tử N có trong 1cm3, ta có được tiết diện vĩ mô hay hệ số suy giảm tuyến tính

 phot aCom sCom pair

            1

cmphot aCom sCom pair

Hệ số a này khác với hệ số mà vẫn thường được gọi là hệ số suy giảm làm yếu thông lượng chùm tia gamma khi tương tác với vật chất

Khi môi trường che chắn có bề dày tương đối lớn, ta phải tính đến hiệu ứng tích lũy do các tia tán xạ đóng góp

1.3.4.2 Hệ số suy giảm khối

Khi chia hệ số suy giảm tuyến tính khối lượng riêng của môi trường vật chất

Chương 2 THIẾT BỊ VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

2.1 Giới thiệu chung

Hệ đo được thiết lập dựa trên kỹ thuật quét gamma phân đoạn SGS như trong hình 2.1

Đầu dò có gắn ống chuẩn trực được đặt trên hệ cơ để dịch chuyển dọc theo các phân đoạn của thùng thải

Thùng thải được đặt trên mâm quay, cho đầu dò di chuyển dọc theo từng phân đoạn của thùng để ghi nhận số đếm của từng phân đoạn Tại các phân đoạn có số đếm cao, cho thùng quay để đầu dò ghi nhận số đếm theo từng góc quay

Hình 2.1 Bố trí hệ đo thực nghiệm trong luận văn

Chi tiết bố trí hệ đo thực nghiệm sẽ được trình bày trong các mục tiếp theo

Hình 2.2 Các nguồn chuẩn sử dụng trong quá trình đo Bảng 2.1 Thông tin các nguồn chuẩn được sử dụng

Nguồn Hoạt độ ban

đầu

Chu kì bán

rã

Ngày sản xuất

Năng lƣợng (keV) [18]

b Thùng thải

Thùng thải trong luận văn có chiều cao 85cm, đường kính 58cm, chu vi 180cm, thể tích là khoảng 220 lít và được đặt trên mâm quay để có thể quay thùng Thùng được chia thành 11 phân đoạn, trong đó phân đoạn 1 cao 5cm, các phân đoạn còn lại cao 8cm Đánh dấu một điểm trên thùng để chia thành 12 góc quay, mỗi góc ứng với một cung có độ dài là 15 cm

Bên trong thùng có đặt 12 ống nhựa được đánh số từ 1 đến 12 ở các vị trí ngẫu nhiên để thả nguồn Các ống này được giữ cố định bằng 2 tấm múp xốp, 1 tấm được đặt sát đáy thùng, tấm còn lại đặt cách nắp thùng 3cm

Hình 2.3 Vị trí các ống bên trong thùng thải

b Khối Osprey

Osprey là một thiết bị hiệu suất cao được thiết kế cho cả phòng thí nghiệm và thực tế, một thiết bị nhỏ gọn có chứa một điện cao áp cung cấp (HVPS), tiền khuếch đại và đầy đủ tính năng kỹ thuật số MCA

Osprey đã thay thế được các thiết bị riêng biệt như trước và được kiểm soát một cách dễ dàng thông quá cổng USB và phần mềm Genie 2000 Nguồn nuôi được dùng trực tiếp từ nguồn điện của máy tính

Hình 2.4 Đầu dò NaI (Tl) loại 802 –

7,62cm x 7,62cm

Hình 2.5 Khối Osprey

c Ống chuẩn trực chì

Ống chuẩn trực được đúc bằng chì tương ứng với kích cỡ của đầu dò, dùng

để chuẩn trực chùm tia phóng xạ từ nguồn vào đầu dò Ống có đường kính trong là 9,5 cm, đường kính ngoài 10,5 cm, chiều dài bao bọc xung quanh đầu dò NaI(Tl)

15 cm, nắp đậy vừa khít có đường kính 9,5 cm, một khe chuẩn trực trên nắp ngang dài 3cm, rộng 0,5cm

Hình 2.6 Ống chuẩn trực chì bao quanh đầu dò NaI(Tl)

Ống chuẩn trực bao lấy đầu dò và cùng đặt cố định trên đế sắt cao 5cm Đầu

dò được nối với máy tính bằng cáp để hiện thị phổ gamma tương ứng của các đồng

vị phóng xạ và số đếm

d Chương trình hiển thị và phân tích phổ

Sử dụng chương trình Genie 2000 cung cấp một môi trường làm việc tốt cho MCA như kiểm soát, thu thập dữ liệu, hiển thị và phân tích Ghi nhận và phân tích

số liệu thực nghiệm được ghi nhận từ đầu dò

Để xác định các đỉnh năng lượng chương trình cung cấp một công cụ giúp xác định các hệ số của đường chuẩn năng lượng bằng cách nhập số kênh tương ứng với các đỉnh năng lượng đã biết Ngoài ra chương trình còn giúp xác định được số đếm của các đỉnh năng lượng

Hình 2.7 Giao diện chương trình Genie 2000

2.2.3 Thiết bị dịch chuyển thùng

a Mâm quay thùng thải

Mâm quay thùng thải bao gồm một đĩa tròn có đường kính 62cm, trên đĩa có các chốt để cố định thùng thải, một động cơ quay nối với đĩa tròn

Động cơ quay có công suất lớn đã gắn hệ giảm tốc, quay với tốc độc chậm để đầu dò có thể quét được toàn bộ thùng rác thải phóng xạ một cách chi tiết nhất, động cơ được gắn hệ truyền động gồm các bánh răng gắn liền với trục quay của giá

đỡ thùng rác thải phóng xạ

Hình 2.8 Mâm quay thùng thải có gắn động

b Hệ dịch chuyển đầu dò

Hệ được sử dụng là khung sắt trên đó có gắn

 Bàn đặt để đặt đầu dò lên đó, có thể trượt trên hai thanh răng nằm dọc thân khung;

 Máy mô-tơ điều khiển đầu dò di chuyển lên xuống dọc theo thân thùng thải bằng một nút gạt;

 Công tắc đóng ngắt mô-tơ;

 Thước đo để định khoảng dịch chuyển đầu dò theo mong muốn

2.3 Giới thiệu sơ lược về chương trình PENELOPE

2.3.1 Giới thiệu

PENELOPE (PENetration and Energy LOss of Positrons and Electrons – Sự xuyên sâu và mất mát năng lượng của positron và electron) được phát triển bởi các trường Đại học Tây Ban Nha và Argentina, vận hành trên giao diện Dos, sử dụng ngôn ngữ lập trình Fortran 77 nên có thể chạy trên bất kỳ nền tảng nào có ngôn ngữ Fortran 77 hay Fortran 90 [9]

Lần đầu tiên được phát hành năm 1996, PENELOPE thực hiện mô phỏng Monte Carlo về sự xuyên sâu và mất mát năng lượng của positron và electron trong vật liệu, mô phỏng cho photon được phát triển sau Mô phỏng sự lan truyền electron

ở vùng năng lượng thấp trong vật liệu cũng được tính toán chính xác nhất trong giới hạn của chương trình Các phiên bản hiện tại với những cải tiến là kết quả của sự phát triển liên tục từ phiên bản này

Chương trình PENELOPE mô phỏng sự vận chuyển của ba loại hạt: photon, electron và positron trong hệ thống vật liệu tùy ý do người sử dụng chương trình lựa chọn sao cho phù hợp với thực tế Hệ thống vật liệu này được giới hạn bởi những bề mặt nhất định Sự vận chuyển các loại hạt được mô phỏng trong mức năng lượng từ 1keV đến 1GeV Tuy nhiên, sự mô phỏng các hạt ở mức năng lượng cao vẫn chính xác hơn mức năng lượng thấp Đối với những phép mô phỏng năng lượng dưới 1keV thì kết quả mô phỏng chỉ mang tính định tính, không mang tính định lượng 2.3.2 Hệ thống code PENELOPE 2008

PENELOPE 2008 là kết quả của sự phát triển liên tục từ phiên bản đầu tiên được phát hành năm 1996, kết hợp những thay đổi đáng kể và bổ sung các phiên bản trước (1996, 2000, 2001, 2003, 2005, 2006) nhằm mục đích nâng cao độ tin cậy

và tính tổng quát của hệ thống mã Luận văn này sử dụng phiên bản 2008 có cấu trúc như sau:

 FSOURCE gồm 6 tập tin:

 material.f: dữ liệu vật liệu;

 penelope.f: dữ liệu mô phỏng;