nghiên cứu phương pháp chuẩn k0-inaa tại kênh nhanh của hệ phân tích kích hoạt với nguồn am-be

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT Asp : Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, phân rã.s–1.g–1 Asp* : Hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, phân rã.s–1.g–1 b : Đơn vị tiết diện hạt nhân C

LỜI CẢM ƠN

Trong suốt quá trình học tập và rèn luyện tại Bộ môn Vật Lý Hạt Nhân Khoa Vật Lý - Trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên, nhờ sự tận tình chỉ dạy, hướng dẫn và giúp đỡ của quý Thầy Cô, đến nay em đã hoàn thành luận văn tốt nghiệp thạc sĩ của mình

-Trước hết, em xin chân thành cảm ơn đến quý Thầy Cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong suốt khóa học

Em xin gửi lời biết ơn sâu sắc đến Thầy Huỳnh Trúc Phương đã dành nhiều thời gian và tâm huyết tận tình hướng dẫn nghiên cứu, luôn luôn theo dõi quá trình thực hiện đề tài và giúp đỡ em hoàn thành luận văn tốt nghiệp

Tôi cũng xin cảm ơn gia đình, bạn bè, và đặc biệt là các bạn học viên cao học khóa 22 đã luôn ủng hộ, động viên tinh thần, giúp đỡ tôi trong quá trình học tập và thực hiện luận văn này

Mặc dù em đã có nhiều cố gắng hoàn thiện luận văn, tuy nhiên không thể tránh khỏi những thiếu sót, rất mong nhận được những đóng góp quý báu của quý Thầy

MỤC LỤC

Trang

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT i

DANH MỤC CÁC BẢNG iii

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ iv

LỜI MỞ ĐẦU 1

Chương 1 TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON 3

1.1 Giới thiệu 3

1.2 Tổng quan tình hình nghiên cứu về phương pháp phân tích kích hoạt neutron 4

1.3 Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt 8

1.3.1 Tốc độ phản ứng 9

1.3.2 Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron 10

1.4 Phương trình kích hoạt 14

1.5 Các phương pháp chuẩn hóa NAA 16

1.5.1 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối 16

1.5.2 Phương pháp chuẩn hóa tương đối 17

1.5.3 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố 18

1.5.4 Phương pháp chuẩn hóa k0 18

1.6 Vài nét về phương pháp k0 19

1.6.1 Các hệ số trong phương trình cơ bản của phương pháp k0-INAA 19

1.6.2 Độ chính xác của phương pháp k0-INAA 23

1.7 Các phương pháp thực nghiệm xác định các thông số α, f, εp 24

1.7.1 Xác định hệ số lệch phổ α 24

1.7.2 Thực nghiệm xác định hệ số f (quy ước Hogdal) 29

1.8 Kết luận chương 1 30

Chương 2 THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HỆ SỐ Q 0 VÀ k 0 CỦA MỘT SỐ NGUYÊN TỐ TẠI KÊNH NHANH NGUỒN Am-Be 31

2.1 Các bước phân tích mẫu bằng phương pháp phân tích kích hoạt neutron 31

2.1.1 Việc lựa chọn các yếu tố cần thiết cho phân tích kích hoạt neutron 31

2.1.2 Đo phổ gamma 32

2.1.3 Xử lý phổ gamma 32

2.2 Hệ phân tích kích hoạt neutron tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân 33

2.2.1 Nguồn neutron đồng vị Am-Be 33

2.2.2 Hệ chuyển mẫu tự động MTA1527 35

2.2.3 Hệ phổ kế gamma 35

2.3 Thực nghiệm xác định hệ số Q0 36

2.3.1 Chuẩn bị mẫu 38

2.3.2 Chiếu và đo mẫu 41

2.4 Thực nghiệm xác định hệ số k0 44

2.5 Kết luận chương 2 47

Chương 3 ÁP DỤNG PHƯƠNG PHÁP CHUẨN HÓA k 0 -INAA PHÂN TÍCH HÀM LƯỢNG MỘT SỐ NGUYÊN TỐ TRONG MẪU HÓA CHẤT 48

3.1 Đặt vấn đề 48

3.2 Chuẩn bị mẫu 48

3.3 Chiếu và đo mẫu 49

3.4 Xác định hàm lượng nguyên tố bằng phương pháp k0-INAA 51

3.5 Kết quả 56

3.6 Kết luận chương 3 57

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 58

DANH MỤC CÔNG TRÌNH 60

TÀI LIỆU THAM KHẢO 62

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT

Asp : Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã.s–1.g–1)

Asp* : Hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã.s–1.g–1)

b : Đơn vị tiết diện hạt nhân

C : Hệ số hiệu chỉnh thời gian đo đếm [= (1-e-λtm)/λtm]

D : Hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã [= e-λtd]

E : Năng lượng neutron

ECd : Năng lượng ngưỡng cadmi, (ECd = 0,55 eV)

Eγ : Năng lượng tia gamma

r

E : Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình

f : Tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt

FCd : Hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron nhiệt

Ge : Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt

Gth : Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt

HPGe : Detedtor germanium siêu tinh khuyết

INAA : Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ

I0 : Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt

trong trường hợp lý tưởng 1/E

I0() : Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt

không tuân theo quy luật 1/E, (cm2)

M : Khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol–1)

Np : Số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần

Np/tm : Tốc độ xung đo được của đỉnh tia  quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời gian

chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật, (s–1)

n(v) : Mật độ neutron ở vận tốc neutron v

Q0 : Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện ở vận tốc neutron 2200 m.s–1

Q0(α) : Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện đối với phổ neutron trên

nhiệt

ti : Thời gian chiếu

tm : Thời gian đo

T1/2 : Chu kì bán rã

w : khối lượng mẫu

W : khối lượng nguyên tố

 : Hệ số độ lệch phổ neutron trên nhiệt

 : Xác suất phát tia gamma cần đo

p : Hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng tia gamma

 : Độ phổ cập đồng vị

 : Hằng số phân rã

0 : Tiết diện phản ứng (n,) ở vận tốc neutron 2200 m.s–1

, (cm2)

(v) : Tiết diện phản ứng (n,) ở vận tốc neutron v, (cm2)

(E) : Tiết diện phản ứng (n,) ở năng lượng neutron E, (cm2)

f : Thông luợng neutron nhanh, (n.cm–2.s–1)

s : Thông luợng neutron chậm, (n.cm–2.s–1)

e : Thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm–2.s–1)

th : Thông lượng neutron nhiệt, (n.cm–2.s–1)

(v) : Thông lượng neutron ở vận tốc v, (n.cm–2

s–1); (v) = n(v).v

(E) : Thông lượng neutron ở năng lượng E, (n.cm–2

s–1)

DANH MỤC CÁC BẢNG

Bảng 1.1 Những nguồn neutron đồng vị 10

Bảng 1.2 Sai số ước lượng của phương pháp k0-INAA 24

Bảng 1.3 Các monitor kích hoạt và dữ liệu hạt nhân được dùng trong phương pháp “tỉ số Cadmi cho đa lá dò” cho việc xác định hệ số α, FCd=1, ngoại trừ Au 27

Bảng 2.1 Khối lượng của các mẫu dùng cho thực nghiệm 39

Bảng 2.2 Thông số hạt nhân của các đồng vị quan tâm 41

Bảng 2.3 Các số liệu thực nghiệm của các mẫu 48

Bảng 2.4 Các số liệu tính toán của vàng và các đồng vị 42

Bảng 2.5 Giá trị Q0 của Au và các đồng vị quan tâm 43

Bảng 2.6 Giá trị k0,Au của các đồng vị quan tâm 45

Bảng 2.7 So sánh kết quả hằng số k0,Au của các đồng vị 55

Bảng 3.1 Khối lượng của các mẫu dùng cho phân tích 48

Bảng 3.2 Các số liệu thực nghiệm của mẫu 1 49

Bảng 3.3 Các số liệu thực nghiệm của mẫu 2 50

Bảng 3.4 Các số liệu thực nghiệm của mẫu 3 51

Bảng 3.5 Các số liệu thực nghiệm Q0(α), k0,Au, p của nguyên tố phân tích 53

Bảng 3.6 Hàm lượng của các nguyên tố phân tích trong mẫu 1 53

Bảng 3.7 Hàm lượng của các nguyên tố phân tích trong mẫu 2 54

Bảng 3.8 Hàm lượng của các nguyên tố phân tích trong mẫu 3 54

Bảng 3.9 Hàm lượng trung bình và sai số trung bình của nguyên tố phân tích trong các mẫu… … 55

Bảng 3.10 Các số liệu tham khảo 55

Bảng 3.11 Kết quả phân tích hàm lượng các nguyên tố trong mẫu 1 56

Bảng 3.12 Kết quả phân tích hàm lượng các nguyên tố trong mẫu 2 56

Bảng 3.13 Kết quả phân tích hàm lượng các nguyên tố trong mẫu 3 57

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1 Sơ đồ phản ứng bắt neutron 8

Hình 1.2 Phổ neutron trong lò phản ứng 13

Hình 2.1 Cấu hình nguồn neutron Am-Be 34

Hình 2.2 Hệ chuyển mẫu MTA-1527 nhờ bơm áp lực 35

Hình 2.3 Hệ phổ kế gamma với detector HPGe 36

Hình 2.4 Đèn hồng ngoại và cân điện tử 39

Hình 2.5 Các mẫu hóa chất dạng bột 40

Hình 2.6 Ống đựng mẫu dùng trong kích hoạt neutron 48

LỜI MỞ ĐẦU

Kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis – NAA)

là một kỹ thuật phân tích kích hoạt hạt nhân hiện đại có độ nhạy và độ chính xác cao Kỹ thuật này hiện nay được áp dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực nghiên cứu như khảo cổ, địa chất, nông-y-sinh học, môi trường…

Với việc xử lý mẫu bằng các dụng cụ chuyên dụng, việc đo tia gamma bằng các detector bán dẫn và việc xử lý số liệu được máy tính hóa, kỹ thuật kích hoạt neutron cho phép xác định đồng thời hơn 40 nguyên tố trong hầu hết các loại mẫu

mà không cần việc xử lý hóa Việc áp dụng các quy trình thuần dụng cụ được gọi là phân tích kích hoạt dụng cụ (INAA) và nó chính là ưu điểm quan trọng nhất của NAA so với các kỹ thuật khác Nếu các phép tách hóa được thực hiện với các mẫu sau khi kích hoạt để loại trừ những ảnh hưởng hoặc làm giàu đồng vị phóng xạ quan tâm thì kỹ thuật này được gọi là phân tích kích hoạt có xử lý hóa (RNAA) Kỹ thuật này ít được sử dụng vì tốn nhiều công sức nhưng có khả năng nâng cao độ nhạy của một số nguyên tố [2]

Năm 1994, bộ môn Vật lý hạt nhân - Trường Đại học Khoa học tự nhiên Tp HCM đã xây dựng và hoàn thiện hệ thống phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be và hoạt độ của mẫu sau khi chiếu neutron được đo trên detector NaI (Tl) hoặc ống đếm Geiger-Muller Cùng với sự phát triển của bộ môn Vật lý hạt nhân, hệ phân tích kích hoạt này đã được phát triển kết hợp với việc đo hoạt độ phóng xạ của mẫu bằng detector Germanium siêu tinh khiết (HPGe) từ năm 2004 Việc khảo sát độ nhạy của các nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt với detector NaI đã được nghiên cứu vào năm 2006, việc phát triển phương pháp chuẩn hóa k0cho hệ phân tích kích hoạt với detector HPGe đã được thực hiện vào năm 2008 Như vậy giới hạn phát hiện và hệ số nhạy của các nguyên tố đối với hệ phân tích kích hoạt với nguồn neutron Am-Be được đo với hệ phổ kế gamma HPGe cần phải nghiên cứu tiếp theo nhằm để ngày càng hoàn thiện cho phép phân tích kích hoạt neutron tại bộ môn Vật lý hạt nhân

Hệ thống phân tích kích hoạt neutron của Bộ môn Vật lý Hạt nhân gồm có nguồn neutron đồng vị Am-Be với hai kênh chiếu: kênh neutron nhiệt và kênh neutron nhanh Trong đó, kênh neutron nhiệt đã được khai thác sử dụng trong việc nghiên cứu và giảng dạy Vào năm 2012, Huỳnh Trúc Phương và cộng sự [21] đã nghiên cứu và phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 tại kênh neutron nhiệt của nguồn Am-Be Đối với kênh neutron nhanh, xác định thông lượng neutron nhanh, thông lượng neutron nhiệt, độ lệch phổ neutron trên nhiệt α và tỉ số thông lượng neutron nhiệt so với thông lượng neutron trên nhiệt fđã được nghiên cứu và thực hiện trong đề tài gần đây nhất tại Bộ môn vật lý hạt nhân - Trường Đại học Khoa học tự nhiên Tp HCM [10] Trên cơ sở đó, việc nghiên cứu phương pháp chuẩn hóa

k0-INAA tại kênh nhanh của hệ phân tích kích hoạt với nguồn Am-Be là cần thiết trong hướng nghiên cứu của nhóm phân tích kích hoạt Để thực hiện nghiên cứu này thì cần thực hiện một số thực nghiệm liên quan phương pháp chuẩn hóa k0 như: thực nghiệm xác định hệ số Q0, thực nghiệm xác định hệ số k0,…đối với các nguyên

tố có thể phân tích được trên hệ phân tích kích hoạt tại bộ môn Vật lý hạt nhân Nội dung luận văn được chia thành 3 chương:

+ Chương 1: Tổng quan về phương pháp phân tích kích hoạt neutron Trong chương này, luận văn trình bày một số vấn đề cơ bản trong phương pháp phân tích kích hoạt neutron như: phương trình cơ bản, các phương pháp chuẩn hóa,…

+ Chương 2: Thực nghiệm xác định hệ số Q0 và k0 của một số nguyên tố tại kênh nhanh nguồn Am-Be Trong chương này, luận văn nghiên cứu về hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be, từ đó thực hiện phép đo thực nghiệm xác định

hệ số Q0 và k0 cho vài nguyên tố,…

+ Chương 3: Áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0-INAA phân tích hàm lượng một số nguyên tố trong mẫu hóa chất Trong chương này, việc xác định hàm lượng các nguyên tố trong mẫu được phân tích dựa vào phương pháp chuẩn hóa k0, kết quả phân tích được so sánh với giá trị pha chế,…

Kết luận và kiến nghị

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

1.1 Giới thiệu

Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis – NAA) là một kỹ thuật phân tích có độ nhạy cao đáp ứng được cả hai yêu cầu định tính và định lượng của phân tích đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau

Từ khi được Geoge de Hevesy và Hilde Levi lần đầu tiên khám phá ra vào năm 1936 cho đến nay, phương pháp phân tích kích hoạt đã có một bề dày lịch sử,

có đóng góp vào sự phát triển ứng dụng trong khoa học và đời sống của chúng ta Phương pháp NAA có độ chính xác cực kỳ cao mà các phương pháp phân tích khác khó có thể đạt được, xuống đến ppm, ppb hoặc thậm chí đến mức ppt – 10-6, 10-9 và

10-12 g/g tương ứng Với độ chính xác và tin cậy của nó, NAA được công nhận như

là một phương pháp chuẩn để kiểm tra độ chính xác của các phương pháp khác Kỹ thuật NAA ngày càng phát triển và trở thành một công cụ hữu hiệu trong việc phân tích các vật liệu làm chuẩn, có nhiều đóng góp vào các bài toán nghiên cứu cũng như ứng dụng trong nhiều lĩnh vực như: địa chất, môi trường, sinh học…

Mẫu được chiếu bằng neutron, thường là neutron từ lò phản ứng nghiên cứu Trong quá trình chiếu xạ, các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển thành những đồng vị phóng xạ bởi sự bắt neutron Sau đó hạt nhân phóng xạ theo những chu kì khác nhau Khi neutron có năng lượng thấp tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng thái kích thích được tạo ra Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng hơn bằng cách phát ra tia gamma tức thời đặc trưng Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát một hoặc nhiều gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức thời

ở trên, tùy theo chu kỳ bán hủy duy nhất của hạt nhân phóng xạ đó Các tia gamma

có thể được phát hiện bằng detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao Trong phổ gamma nhận được, năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố trong mẫu (định tính), và diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm lượng của nguyên tố đó (định lượng) [1]

1.2 Tổng quan tình hình nghiên cứu về phương pháp phân tích kích hoạt neutron

Giai đoạn đầu khi Geoge de Hevesy và Hilde Levi lần đầu tiên khám phá ra vào năm 1936, phương pháp NAA phát triển rất chậm chạp, độ nhạy kém do chỉ có nguồn neutron đồng vị hoặc máy gia tốc hạt tạo nên thông lượng neutron thấp, thiết

bị điện tử còn thô sơ Do đó NAA chủ yếu chỉ phân tích được những nguyên tố có hàm lượng cao

Từ năm 1944, khi lò phản ứng hạt nhân X-10 tại phòng thí nghiệm Quốc gia Oak Ridge (Mỹ) ra đời, tạo ra dòng neutron có thông lượng cao hơn gấp nhiều lần

so với nguồn neutron đồng vị hay máy gia tốc, có thể phân tích nguyên tố có hàm lượng rất thấp, đánh dấu bước nhảy vọt của NAA Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng hạt nhân đã được công nhận rộng rãi như là một phương pháp phân tích nguyên tố có độ nhạy và độ chính xác cao

Giai đoạn từ 1950 đến 1960, detector nhấp nháy NaI(Tl) ra đời, được sử dụng để đo tia gamma của các hạt nhân bức xạ, bên cạnh đó các máy phân tích biên

độ xung đơn kênh (SCA), đa kênh (MCA) lần lượt ra đời và đã đóng góp rất lớn vào

sự phát triển của phương pháp phân tích kích hoạt neutron.Tuy nhiên, do detector NaI(Tl) có độ phân giải năng lượng kém nên hạn chế trong việc phân tích đa nguyên tố Vào cuối những năm 60, detector bán dẫn Ge(Li) được chế tạo thành công, đây là một bước đột phá trong kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron Detector bán dẫn Ge(Li) có độ phân giải năng lượng cao hơn detector NaI(Tl) từ 10 đến 20 lần Nhờ đó, các ứng dụng của INAA trong nhiều lĩnh vực khoa học kỹ thuật, y học, công nghiệp tăng lên đáng kể

Năm 1975, phương pháp chuẩn hóa k0 được phát minh bởi A Simonits và được F De Corte hoàn thiện bằng việc đo mẫu bằng detectơ Ge(Li) Đây chính là

một trong những phát triển đáng kể của NAA Phương pháp này cho phép ta phân tích được đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu mà không cần dùng đến mẫu chuẩn như các phương pháp trước đây Phương pháp chuẩn hóa k0 với những ưu điểm như đơn giản, linh hoạt và độ chính xác cực kỳ cao đã giúp cho phương pháp phân tích kích hoạt có những đóng góp đáng kể cho khoa học và đời sống như phân tích các nguyên tố vết, phát hiện và đo định lượng một số lớn các nguyên tố hiện diện trong mẫu với hàm lượng cực thấp Trong giai đoạn này, hàng loạt các phương pháp phân tích kích hoạt dùng neutron hoặc các hạt khác song song phát triển như: phân tích kích hoạt với neutron trên nhiệt, phân tích kích hoạt với gamma tức thời, phân tích kích hoạt với neutron 14 MeV, phân tích kích hoạt với nguồn Cf-252, phân tích kích hoạt với lò phản ứng xung, phân tích kích hoạt cho phép đo U và Th qua phân

rã neutron, phương pháp chuẩn đơn và chuẩn hóa k0 trong phân tích kích hoạt neutron

Bắt đầu từ 1991, phương pháp chuẩn hóa k0 liên tục được phát triển và áp dụng, tại hầu hết các lò phản ứng trên thế giới đều sử dụng phương pháp INAA để phân tích các nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau Năm 1992 Hội nghị Quốc

tế đầu tiên cho người sử dụng phương pháp k0 được tổ chức vào tại trường Đại học GENT (Bỉ) Cho đến nay, hội nghị này đã được tổ chức được 5 lần với hàng trăm báo cáo về sự phát triển và ứng dụng của phương pháp chuẩn hóa k0

Việc mở rộng sử dụng phương pháp chuẩn hóa k0 trong những năm 90 của thế kỷ trước dẫn đến sự cần thiết phát triển một phần mềm xử lý dữ liệu đo lường thân thiện với người sử dụng Với mục đích này, De Corte và Simonits đã phát triển chương trình KAYZERO dùng cho máy tính Họ đã biến đổi một mã máy tính cũ và them vào chương trình SOLCOI Phần mềm KAYZERO/SOLCOI (1992) là phần mềm thương mại đầu tiên về phương pháp k0-NAA và được cho là khá đắt tiền với các phòng thí nghiệm nghiên cứu và bản thân nó cũng còn tồn tại một số hạn chế Trước thực tế đó, vào năm 2003, ý tưởng xây dựng một công cụ phần mềm mang tính đồng bộ được khởi xướng và bảo trợ bởi IAEA Đến năm 2005, chương trình

k0-IAEA chính thức được ra đời k0-IAEA là một phần mềm được thiết kế với các đặc tính: thân thiện với người sử dụng, có tính linh hoạt và chuyên nghiệp cao,

nhằm giúp cho các PTN NAA có 1 công cụ đồng bộ và tin cậy trong nghiên cứu và ứng dụng phương pháp k0-NAA, đồng thời chương trình này được IAEA cấp miễn phí cho các quốc gia thành viên và đã nhận được sự hưởng ứng nhiệt tình từ phía các phòng thí nghiệm NAA trên toàn cầu [1]

Cho đến nay, nhiều công trình nghiên cứu ở trên thế giới và trong nước về phương pháp chuẩn hóa k0-INAA đã được thực hiện

 Một số công trình nghiên cứu trên thế giới:

- Năm 2006, phương pháp k0 đã được áp dụng và phát triển tại lò phản ứng nghiên cứu Es-Salam 15 MW bởi L Alghem, M Ramdhane, S Khaled, T Akhal [18] trong đó bao gồm: hiệu chuẩn hiệu suất phổ gamma bằng k0-NAA, xác định các thông số phổ neutron như hệ số  và hệ số f trong các kênh chiếu xạ

- Trong phương pháp chuẩn hóa k0, tỉ số thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt f là hệ số cơ bản trong việc xác định chính xác hàm lượng của các nguyên

tố trong mẫu Năm 2013, thực nghiệm nghiên cứu xác định hệ số f bằng phương

pháp tỉ số Cadmi đã được thực hiện tại 2 vị trí trong lò phản ứng hạt nhân OPAL

(Open Pool Australian Light water) 20 MW ở Lucas Heights (Úc) bởi R P Murrie, J S Quinton, R S Popelka-Filcoff [18] Vị trí chiếu xạ ngắn và chiếu xạ dài đã được đánh giá thông qua hai phương pháp: phương pháp tỉ số cadmium thông thường dựa vào công thức Hogdahl, với các giá trị f của 2,666 và 1,538 được tính toán tương ứng cho các vị trí chiếu ngắn và dài, và tiêu chuẩn ASTM-INVAP - dựa trên phương pháp tỉ số cadmium, với các giá trị f của 3,057 và 1,755 tương ứng Những giá trị thực nghiệm này đã được so sánh với các tài liệu tham khảo tiêu chuẩn NIST và cho thấy chúng có sự phù hợp với nhau, chứng tỏ tính chính xác của các giá trị từ OPAL

- 5/2014, D.C.Puerta, A.M.G Figueiredo, R Semmler, R Jaćimović [15] đã

áp dụng phương pháp k0 để phân tích mẫu sinh học tại phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt neutron tại IPEN ở Sao Paulo (LAN-IPEN), bằng cách sử dụng các phần mềm k0-IAEA, được cung cấp bởi Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế (IAEA)

Tỉ số f và hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt α của lò phản ứng IEA-R1 của IPEN

được xác định bằng phương pháp ba lá dò chiếu trần, các monitor được chọn là 197

Au-96Zr-94Zr Các mẫu sinh học được sử dụng để phân tích gồm có NIST SRM

1547 (peach leaves), INCT-MPH-2 (mixed polish herbs) và NIST SRM 1573a (tomato leaves) So sánh kết quả thực nghiệm với giá trị tham khảo cho thấy ngoại trừ Na trong mẫu NIST SRM 1547 và NIST SRM 1573a, Al, Cr, Sc và Zn trong mẫu INCT-MPH-2 thì kết quả nằm trong giới hạn xác định với độ tin cậy khoảng 95%

 Ở trong nước, một số đề tài đã được thực hiện và công bố bởi các tác giả sau:

- Năm 2007, tác giả Huỳnh Trúc Phương và Mai Văn Nhơn [4] đã áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0-INAA phân tích hàm lượng nguyên tố Sm và La trong mẫu bụi có tính đến việc hiệu chỉnh trùng phùng thực Từ trước đến nay ta chỉ quan tâm phân tích các đồng vị phát tia gamma vùng năng lượng vài trăm keV trở lên mà chưa chú ý đến vùng năng lượng thấp Đặc biệt khi phân tích hàm lượng nguyên tố thuộc họ đất hiếm thì việc ứng dụng phương pháp k0-INAA cần phải hiệu chỉnh diện tích đỉnh năng lượng bởi vì đa số các đồng vị này khi kích hoạt neutron chủ yếu phát tia gamma vùng năng lượng thấp cũng như do chúng có sơ đồ phân rã phức tạp Kết quả cho thấy trong phép tính có hiệu chỉnh trùng phùng thực thì hàm lượng của nguyên tố Sm và La trong mẫu chính xác hơn so với khi chưa có hiệu chỉnh Điều này được thể hiện khi so sánh với mẫu chuẩn NIST-1632c (lệch nhau

cỡ 2%) Khi so sánh với kết quả k0-Dalat thì có sự sai biệt cũng không đáng kể

- Năm 2009, các tác giả Huỳnh Trúc Phương, Mai Văn Nhơn, Văn Thị Thu Trang [7] đã xác định hệ số k0 so với vàng (k0,Au) của các nguyên tố mangan (Mn), cadmi (Cd), crôm (Cr), kẽm (Zn), asen (As), vanadi (V) bằng kích hoạt neutron từ nguồn đồng vị Am-Be So sánh các hệ số k0, Au trong công trình này với các kết quả thực nghiệm của De Corte và cộng sự cho thấy độ lệch tương đối giữa chúng nhỏ hơn 20% Trong đó, hệ số k0,Au(Mn) được xác định chính xác nhất với độ lệch

so với kết quả thực nghiệm của De Corte và cộng sự là 1,81% gần bằng với sai số tương đối của chính nó 1,58% Nguyên nhân chủ yếu dẫn đến sai số này là hàm

lượng của nguyên tố trong mẫu Ngoài ra các thông số hạt nhân (I0, 0, Q0) và các thông số đặc trưng của nguồn neutron (, f), đường cong hiệu suất của detector cũng đóng góp vào sai số này

- Từ năm 2009 đến năm 2012, Cao Đông Vũ và các cộng sự [1] đã nghiên cứu

áp dụng chương trình k0-IAEA trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, nhằm triển khai ứng dụng một chương trình k0-NAA mang tính chuyên nghiệp và có độ tin cậy cao cho phòng thí nghiệm INAA, viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt, đồng thời chuẩn hóa phần mềm sử dụng trong phân tích kích hoạt neutron trong xu hướng triển khai bảo đảm chất lượng/kiểm soát chất lượng cho phòng thí nghiệm INAA

- Năm 2012, Huỳnh Trúc Phương và cộng sự [21] nghiên cứu phát triển phương pháp chuẩn hóa k0-INAA trên hệ phân tích kích hoạt với nguồn neutron đồng vị Am-Be tại bộ môn Vật lý hạt nhân, Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM

1.3 Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt

Sau khi kết thúc chiếu xạ mẫu các đồng vị bền của các nguyên tố trong mẫu được chuyển thành những đồng vị phóng xạ qua phản ứng bắt neutron; các đồng vị

Hình 1.1 Sơ đồ biểu diễn quá trình phản ứng bắt neutron

Hình 1.1 mô tả quá trình kích hoạt neutron đối với một hạt nhân bia cho trước: phản ứng hạt nhân quan trọng nhất trong phân tích kích hoạt neutron là phản ứng (n, γ): một hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ một neutron tạo ra một hạt nhân

phóng xạ với cùng số nguyên tử Z nhưng có khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc trưng, quá trình này được biểu diễn bởi phản ứng:

ZX 0n  ZX  ZX  

với,

A : số khối nguyên tố bia;

Z : số hiệu nguyên tử của hạt nhân bia;

Ký hiệu (*) trong quá trình trên biểu diễn hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung gian

1.3.1 Tốc độ phản ứng

Khi đặt hạt nhân trong trường neutron, số phản ứng xảy ra trong một giây gọi

là tốc độ phản ứng R Tốc độ phản ứng phụ thuộc vào thông lượng neutron và tiết diện phản ứng hạt nhân Tiết diện và thông lượng của hạt nhân phụ thuộc vào năng lượng của neutron, do đó tốc độ xảy ra phản ứng hạt nhân như sau [11]:

dE ) E ( ) E (

trong đó,

E là năng lượng neutron (eV);

(E) là tiết diện phản ứng tại năng lượng neutron E (cm2);

(E) là thông lượng neutron trong mỗi khoảng năng lượng (n.cm-2.s-1);

Theo quy ước Hogdahl tốc độ phản ứng R có thể được viết như sau:

)(IGG

trong đó,

th là thông lượng neutron nhiệt (n.cm-2.s-1);

e là thông lượng neutron trên nhiệt (n.cm-2.s-1);

0 là tiết diện phản ứng (n, ) ở vận tốc neutron 2200 m/s (cm2);

1.3.2 Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron

Nguồn neutron đóng vai trò rất quan trọng trong phân tích kích hoạt neutron Tùy theo yêu cầu và phương pháp phân tích, người ta dùng các nguồn khác nhau Đặc trưng quan trọng nhất cho nguồn neutron là thông lượng neutron và năng lượng neutron do nó phát ra

Cf phát ra 2,28109 neutron/s

Ưu điểm:

- Nguồn neutron đồng vị nhỏ, dễ vận chuyển

- Ít tốn kém hơn so với các nguồn neutron khác

- Hạn chế ảnh hưởng đến sức khỏe

- Có thông lượng neutron ổn định

Hạn chế:

- Thông lượng neutron phát ra khá thấp (khoảng 106 neutron.cm-2s-1) so với hạt nhân dùng trong kích hoạt Vì vậy, nguồn neutron đồng vị chỉ có giới hạn xác định cao đối với những nguyên tố có hàm lượng cao

1.3.2.2 Máy phát neutron

Máy phát neutron thực chất là nguồn phát neutron đơn năng năng lượng cao

Nó khác với nguồn neutron đồng vị và nguồn neutron phân hạch Máy phát neutron hoạt động dựa trên nguyên tắc sau: Deuterium bị ion hóa rồi được gia tốc trong một máy gia tốc nhiều cấp đến động năng khoảng 100150 keV, sau đó đập vào bia chất rắn Bia chất rắn được làm bằng một miếng đồng phủ Titani hoặc Zirconi có hấp thụ Tritium Quá trình chế tạo bia được thực hiện bằng cách đốt nóng bia lên đến 600-700 0

C trong chân không và tiếp đó làm nguội trong môi trường deuterium hoặc tritium [12] Phản ứng hạt nhân xảy ra là:

1H H  1  n 0  He2Xuất hiện neutron đơn năng với năng lượng 14 MeV Sản lượng neutron sinh

ra khoảng 1011 đến 1012 n.s-1 tương đương với thông lượng neutron nhanh khoảng

109 đến 1010 n.s-1.cm-2 Năng lượng của neutron phát ra phụ thuộc vào năng lượng deuterium bắn phá và góc phát xạ

Một số loại máy phát như:

- Máy phát 2H(d, n)3He tạo neutron có năng lượng 3,3 MeV được dùng rộng rãi vì hiệu suất cao, tạo được dòng neutron đơn năng

- Máy phát 9Be(d, n)10Bo cho hiệu suất cao nhưng năng lượng dòng neutron không đơn năng

- Máy phát 3H(d, n)4He tạo neutron có năng lượng khoảng 14,7 MeV

Ưu điểm: nhỏ, ít tốn kém hơn so với lò phản ứng nên được sử dụng phổ biến trong phòng thí nghiệm và trong công nghiệp Neutron đơn năng có năng lượng cao

và dòng neutron có thể điều chỉnh được Máy phát neutron thường dùng để xác định các nguyên tố có tiết diện hấp thụ cao trong vùng năng lượng phát neutron nhanh

Hạn chế: thông lượng neutron dao động theo thời gian, phụ thuộc rất mạnh vào vị trí và giảm rất nhanh theo khoảng cách so với bia, ảnh hưởng lớn đến các phương pháp phân tích phụ thuộc vào thông lượng neutron Thời gian sống của bia Tritium bị hạn chế, và chế tạo khá đắt tiền

1.3.2.3 Lò phản ứng hạt nhân

Một số nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt như lò phản ứng hạt nhân, máy gia tốc, nguồn neutron đồng vị Trong đó lò phản ứng hạt nhân có khả năng kích hoạt mạnh nhất Phần lớn lò phản ứng cho thông lượng neutron từ 1011đến 1012 n.cm-2s-1 Đối với lò phản ứng lớn hơn thì thông lượng đạt tới 1015 0n.cm-2s-

1 Một lò phản ứng hạt nhân có nhiều bộ phận khác nhau nhưng quan trọng nhất là phần trung tâm của lò, hay còn được gọi là vùng hoạt Vùng này chứa vật liệu hạt nhân, chất làm chậm, chất phản xạ…cùng với phương tiện làm mát Nguyên liệu thường được sử dụng trong lò phản ứng hạt nhân là 235

là lựa chọn tối ưu vì D2O hay graphite, Be đều có giá thành khá đắt Chất phản xạ

có nhiệm vụ làm tăng số lượng các hạt neutron trong vùng phản ứng, không cho các hạt neutron bắn ra ngoài Trong lò phản ứng hạt nhân, năng lượng được giải phóng qua phản ứng dây chuyền Dưới tác dụng của neutron, hạt nhân nặng bị phân chia thành hai mảnh có khối lượng gần bằng nhau Trong một lần phân chia trung bình

có 2,5 neutron phát ra, các neutron này lại tiếp tục gây phản ứng phân chia với hạt nhân khác Cứ thế quá trình tiếp tục, sự phân hạch tiếp diễn thành một dây chuyền, càng về sau số lượng hạt neutron càng tăng Đến khi lò phản ứng đạt trạng thái tới hạn (k=1) thì phản ứng dây chuyền tiếp diễn nhưng không tăng vọt, năng lượng tỏa

ra không đổi và có thể kiểm soát được [11]

Từ năm 1942 lò phản ứng đầu tiên được xây dựng theo cơ chế UraniumGraphit ở đại học Chicago và sau đó đã được xây dựng ở nhiều nơi khác

nhau với nhưng mô hình khác nhau: chất làm chậm, thành phần nhiên liệu và chất phản xạ,…Sự phân loại lò phản ứng dựa vào các tính chất sau [6]:

- Loại nhiên liệu: nhiên liệu đơn giản nhất là Uranium tự nhiên

- Loại chất làm chậm và tải nhiệt

- Năng lượng neutron

- Cấu trúc hình học

- Mục đích của lò phản ứng

Ưu điểm: có khả năng kích hoạt mạnh nhất, dòng neutron có thông lượng cao, tiết diện hấp thụ neutron cao trong vùng nhiệt đối với đa số các nguyên tố nên phép phân tích có độ nhạy cao nhất cho hầu hết các nguyên tố Lò phản ứng có nhiều kênh chiếu với thông lượng và năng lượng neutron khác nhau phù hợp cho

nhiều loại mẫu cần phân tích

Hình 1.2 Phổ neutron trong lò phản ứng

Khuyết điểm: lò xây dựng và vận hành tốn kém, cố định, phải chịu các luật

lệ an toàn nghiêm ngặt đối với mọi công việc được thực hiện trong lò

Các neutron sinh ra trong lò phản ứng có năng lượng từ 0-20 MeV Trong các khoảng năng lượng khác nhau, tính chất tương tác của neutron với vật chất khác nhau Vì vậy, ta chia năng lượng của neutron ra làm 3 vùng:

- Neutron nhiệt: có năng lượng En thuộc khoảng 0 < En< 0,1 eV Trong vùng này, neutron chuyển động trong trạng thái cân bằng nhiệt với phân tử môi trường, mật độ neutron nhiệt phụ thuộc năng lượng theo quy luật MaxwellBoltzmann

- Neutron trên nhiệt: có năng lượng En thuộc khoảng 0,1 eV < En< 100 keV Trong vùng này, tiết diện tương tác của neutron với vật chất có dạng cộng hưởng

Do đó, miền này được gọi là miền cộng hưởng và neutron trong vùng này được gọi

N N W.

( ) S.D.C

t  M           (1.3) trong đó,

NA là hằng số Avogadro;

W là khối lượng nguyên tử được chiếu xạ (g);

 là độ phổ cập đồng vị bia (%);

M là khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia (g.mol-1);

Gth là hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt;

Ge là hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt;

th là thông lượng neutron nhiệt (n.cm-2.s-1);

e là thông lượng neutron trên nhiệt (n.cm-2.s-1);

0 là tiết diện neutron tại vận tốc 2200m.s-1 (cm2);

ti là thời gian chiếu;

td là thời gian rã;

S =1-exp(-ti) là hệ số bão hòa, hiệu chỉnh thời gian chiếu;

D = exp(-td) là hệ số phân rã, hiệu chỉnh thời gian phân rã;

C = [1-exp(-tm)]/(tm) là hệ số đo, hiệu chỉnh thời gian đo;

 là cường độ tuyệt đối của tia gamma được đo (%);

p là hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng toàn phần;

Khối lượng (g) của nguyên tố cần phân tích là:

với w là khối lượng mẫu (g)

1.5 Các phương pháp chuẩn hóa NAA

Chuẩn hóa NAA là làm cho quy trình thực nghiệm phù hợp với phương thức tính toán đã chọn của NAA Có 4 phương pháp chuẩn hoá của NAA: tuyệt đối, tương đối, chuẩn đơn và k0 [1], [5], [8]

1.5.1 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối

Trong phương pháp này, hàm lượng nguyên tố được tính trực tiếp thông qua

dữ liệu hạt nhân và các số liệu đo đạc được từ phổ kế gamma

Hàm lượng nguyên tố có thể tính được bằng việc chiếu kèm mẫu phân tích với một monitor chuẩn (*) Theo phương trình (1.5), khối lượng monitor chuẩn được tính như sau:

w là khối lượng mẫu (g);

W là khối lượng monitor chuẩn (g);

E : năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình (eV)

Khi áp dụng phương trình (1.9) để tính hàm lượng các nguyên tố trong một mẫu cho trước thì hệ số f và α phải không thay đổi trong quá trình chiếu xạ

Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối về mặt thực nghiệm thì rất đơn giản chỉ cần biết chính xác các thông số M, θ, γ và σ0 của cả nguyên tố phân tích và monitor

Về nguyên tắc, các số liệu hạt nhân này có thể tìm thấy trong các tài liệu tham khảo, tuy nhiên, chúng có các độ chính xác khác nhau và như vậy sẽ dẫn đến sai số trong phép phân tích

1.5.2 Phương pháp chuẩn hóa tương đối

Trong phương pháp tương đối, một mẫu chuẩn có hàm lượng nguyên tố cần phân tích đã biết được chiếu kèm với mẫu phân tích Do đó, các giá trị như thông lượng neutron, tiết diện, thời gian chiếu, hiệu suất ghi,… bị triệt tiêu Dựa vào tỉ số giữa hai phương trình kích hoạt của mẫu và chuẩn theo phương trình (1.5), hàm lượng được tính bằng phương pháp tương đối như sau:

N / t WS.D.C

1.5.3 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố

Phương pháp này lần đầu được đưa ra bởi F.Girardi và cộng sự (1965) Trong phương pháp này mẫu và một chất so sánh bất kỳ được chiếu đồng thời và các thông số hạt nhân, điều kiện chiếu và đo được gộp vào hệ số k như sau:

k

N / t W.S.D.C

1.5.4 Phương pháp chuẩn hóa k 0

Phương pháp k0 được A.Simonits và F De Corte giới thiệu vào năm 1975 Đây là phương pháp được sử dụng để khắc phục nhược điểm của phương pháp tuyệt đối và phương pháp chuẩn đơn Nghĩa là nó linh hoạt hơn phương pháp chuẩn đơn trong việc thay đổi điều kiện chiếu và đo đồng thời chính xác hơn phương pháp tuyệt đối

Trong phương pháp này, hệ số k0 được xác định bằng thực nghiệm giống như các hệ số k trong phương pháp chuẩn đơn, nhưng khác ở chỗ là hệ số k0 chỉ bao gồm các thông số chiếu và điều kiện đo Như vậy hệ số k0 là tổ hợp của các số liệu hạt nhân được xác định từ thực nghiệm và độc lập với thiết bị chiếu và hệ đo

1.6 Vài nét về phương pháp k 0

Phương pháp chuẩn hóa k0-INAA là phương pháp so sánh đơn được chuẩn hóa cho phép phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA) Tốc độ tạo thành các hạt nhân phóng xạ từ các nguyên tử bền liên quan đến tỷ số hoạt độ của monitor làm chuẩn (thường là Au) thông qua hằng số k0 [5]

Xuất phát từ hệ số k của phương pháp chuẩn đơn, người ta định nghĩa k0 sao cho độc lập với điều kiện chiếu và đo:

* 0

0 * * *

0

M k

M .

  



Trong đó “*” chỉ monitor (tối ưu là Au)

Hằng số này đại diện cho tỷ số tạo thành tương đối, hoặc đúng hơn là một phần của tỷ số độc lập với điều kiện chiếu và đo, đóng vai trò thiết yếu trong việc tính hàm lượng của các nguyên tố trong phương pháp k0- INAA Các thành phần của hằng số k0 có thể thấy trong các tài liệu riêng biệt nhưng trong nhiều trường hợp thì chúng không đáng tin cậy Vì thế, các hằng số k0 được đo một cách trực tiếp trong các viện chuyên ngành như: Viện Khoa Học Hạt Nhân ở Gent, Viện KFKI ở Budapest và Riso ở Đan Mạch

1.6.1 Các hệ số trong phương trình cơ bản của phương pháp k 0 – INAA

Q0 = 15,71 ± 0,28;

(a) là nồng độ nguyên tố a có đơn vị là g/g

Hệ số k0 được đo bằng thực nghiệm và lập thành bảng Chiếu mẫu cùng lúc với lá dò (monitor), ta thu được hàm lượng nguyên tố cần phân tích

f 

với,

th là thông lượng neutron nhiệt (dưới cadmi);

e là thông lượng neutron trên nhiệt

Ở đây, khái niệm “dưới cadmi” là các neutron với năng lượng lên đến 0,55 eV (ECd)

1.6.1.3 Hệ số Q 0 ()

Q0() được định nghĩa là tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng và tiết diện neutron 2200 m/s:

0 0

0 là tiết diện neutron ở vận tốc neutron 2200 m/s;

I0() là tích phân cộng hưởng với phân bố thông lượng neutron nhiệt, được định nghĩa như sau:

i r

i i

w ln EE

J là spin của trạng thái cộng hưởng;

I là spin của hạt nhân bia;

Hệ số  biểu diễn cho độ lệch phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/E được

mô tả bằng dạng gần đúng 1/E1+, có giá trị âm hoặc dương [-1,1] phụ thuộc vào nguồn neutron và cấu hình xung quanh, vị trí chiếu Giá trị  được dùng để tính

Q  Q ( )  trong phương trình cơ bản Các phương pháp xác định  có thể dựa trên các phép đo tỉ số Cd, các phép chiếu bọc Cd hoặc chiếu trần Trong trường hợp sau cùng, phương pháp “ba lá dò chiếu trần” có thể được dùng tiện lợi nhất bằng cách chiếu đồng thời các monitor 197Au, 94Zr cho các phản ứng 197Au(n, )198

Au,

94Zr(n, )95Zr và 96Zr(n, )97mNb/Zr

1.6.1.6 Hiệu suất ghi của hệ phổ kế  p

Tại mỗi vị trí cách detector một khoảng nhất định sẽ có hiệu suất ghi nhận gamma tới khác nhau Việc xác định hiệu suất ghi trong phương pháp k0INAA như sau: đầu tiên xây dựng một đường cong hiệu suất tham khảo (log p,ref theo log

Er ) bằng cách đo các nguồn điểm ở khoảng cách 10 - 20 cm từ detector để tránh các hiệu ứng trùng phùng thực Sau đó, đổi p,ref thành p,geo hiệu suất ghi cho hình học đếm thực thông qua góc đặc hiệu dụng () Việc đổi p có tính đến các điều kiện liên quan đến bố trí hình học giữa nguồn và detector và thành phần của tất cả các lớp vật chất nằm giữa nguồn và detector [9]

1.6.1.7 Hệ số tự che chắn neutron nhiệt G th và trên nhiệt G e

Các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt (Gth và Ge) được xem như là các hệ số hiệu chỉnh được nhân với  th. 0 vàe.I ( )0  tương ứng để nhận được tốc

độ phản ứng [9]

 Hệ số che chắn neutron nhiệt Gth

Thông lượng neutron nhiệt th bị suy giảm bên trong mẫu do sự hấp thụ neutron nhiệt thông qua những phản ứng hạt nhân Hiệu ứng này được gọi là sự tự che chắn neutron nhiệt Hệ số tự che chắn neutron nhiệt được xác định như sau [12]:

th,sample th

th,sample: thông lượng neutron trung bình trong mẫu;

th,: thông lượng neutron không bị xáo trộn

Giá trị của Gth phụ thuộc vào chất liệu và kích thước của mẫu Gth có thể tách

ra làm hai thành phần:

th,sample th,surface th

th,surface



 Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt Ge

Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt tính đến sự suy giảm thông lượng neutron trên nhiệt bên trong mẫu chiếu xạ do sự hấp thụ của neutron thông qua những phản ứng hạt nhân

1.6.2 Độ chính xác của phương pháp k 0 -INAA

Độ chính xác của phương pháp k0-INAA phụ thuộc vào các thông số như: độ lớn của Q0,  và f, hình học đo và hiệu ứng trùng phùng thực Việc đánh giá độ chính xác trung bình dựa trên những đánh giá về sai số tạo bởi nhiều bước trong quy trình và các thông số khác nhau Điều này đã được thực hiện dưới những điều kiện “trung bình” của việc chiếu và đo, và đối với những phản ứng (n,) có giá trị

Q0() trung bình Bảng 1.2 chỉ sai số ước lượng sau khi phân tích phép truyền sai số của các thành phần trong k0-INAA [2]

Bảng 1.2 Sai số ước lượng của phương pháp k0-INAA [2]

Khi đó phổ thông lượng neutron có thể biểu diễn ở dạng phương trình [6]:

 : thông lượng neutron trên nhiệt theo quy ước;

α: hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt, là một hằng số âm (phổ cứng) hay dương (phổ mềm) Thực tế hệ số α không thay đổi tại mỗi vị trí chiếu xạ ngoại trừ

có sự thay đổi về cấu hình hay thanh nhiên liệu của lò phản ứng

Có 3 phương pháp thực nghiệm xác định hệ số α:

 Phương pháp bọc Cadmi cho đa lá dò

 Phương pháp tỉ số Cadmi cho hai lá dò

 Phương pháp đa lá dò chiếu trần

Sau đây là chi tiết của từng phương pháp:

1.7.1.1 Phương pháp bọc Cadmi cho đa lá dò

Theo phương pháp này, một bộ các monitor được chiếu đồng thời khi bọc một lớp Cadmi và được đo trên một detector Germanium với đường cong hiệu suất được biết khá chính xác Nếu tất cả monitor có giá trị      1/ v lên tới ~ 1,5eV,

hệ số α có thể thu được từ hệ số góc (-α) của đường thẳng khi ta vẽ:

r ,i N

i

r ,i i

0log E

0,Au p,i Cd,i Cd,i 0,i e,i

Nếu số monitor nhỏ nhất là 2 (N=2) thì dẫn tới phương pháp “bọc Cadmi cho

lưỡng lá dò” Khi chọn lựa các monitor ta cần chọn số monitor càng lớn càng tốt và

các giá trị Er,i của các monitor khác biệt càng lớn càng tốt

Tuy nhiên, trong thực tế tốt nhất là ta nên lựa chọn một số monitor thích hợp

với số liệu hạt nhân được biết chính xác, và giá trị Er phân bố từ thấp đến cao

Trong thực nghiệm xác định hệ số α ta thường dùng các monitor 197Au - 238U - 98Mo

- 64Zn có bọc lớp Cadmi

1.7.1.2 Phương pháp tỉ số Cadmi cho đa lá dò

A.Simonits, F.De Corte và L.Moens đã phát triển một kỹ thuật xác định α,

gọi là phương pháp “tỉ số Cadmi cho nhiều monitor” Theo phương pháp này, một

bộ các monitor kích hoạt cộng hưởng i=1,…,N, mỗi monitor được đặc trưng bằng

năng lượng ngưỡng hiệu dụng   Er,i được chiếu với việc có bọc hoặc không bọc

với Asp,i và AepiCdsp,i là hoạt độ riêng của monitor i, tương ứng cho việc chiếu xạ trần

và có bọc Cadmi

Nếu tất cả monitor có giá trị      1/ v lên tới ~1,5eV, hệ số α có thể thu

được từ hệ số góc của đường thẳng khi ta vẽ:

 

r,i

r,i Cd,i Cd,i 0,i e,i th,i

Trong thực nghiệm xác định hệ số α ta thường dùng các monitor được cho

trong bảng 1.3

Bảng 1.3 Các monitor kích hoạt và dữ liệu hạt nhân được dùng trong phương pháp

“tỉ số Cadmi cho đa lá dò” cho việc xác định hệ số α, FCd=1, ngoại trừ Au

i r,i Cd,i Cd,i 0,i e,i th,i i

r,i

i Cd,i Cd,i 0,i e,i th,i

2 N

r,i N

i r,i i

E log

log E

F R 1 Q G / G E

0 log E

1.7.1.3 Phương pháp đa lá dò chiếu trần

Phương pháp này chủ yếu thích hợp cho việc xác định hệ số α trong phân

tích kích hoạt neutron lò phản ứng Theo phương pháp này, một bộ gồm N monitor

cùng một monitor “tham khảo” được chiếu không cần bọc lớp Cd và hoạt độ của

các monitor được đo với detector Germanium đã biết đường cong hiệu suất chính

xác Nếu tất cả monitor có tiết diện neutron      1/ v lên tới ~1,5eV, hệ số α có

thể thu được từ hệ số góc của đường thẳng khi ta vẽ:

 

(1.35)

trong đó, kí hiệu “ref” tương ứng với monitor tham khảo

Hệ số α cũng có thể được xác định theo phương trình:

r,i N

i r,i i

0 log E

Lưu ý, phương trình (1.37) không tính monitor “ref” trong dãy i và nếu số

monitor nhỏ nhất là 3 (N = 2 và một monitor “ref”) thì sẽ dẫn đến phương pháp “ba

lá dò chiếu trần”