BÁO CÁO NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON Trong phân tích kích hoạt neutron ta thường dùng phản ứng để phân tích hàm lượng nguyên tố trong mẫu. Tuy nhiên nếu phổ neutron tại vị trí chiếu xạ không bị nhiệt hóa tốt, tức là tại vị trí chiếu xạ có cả neutron nhiệt và neutron nhanh, thì những nguyên tố matrix trong mẫu xảy ra phản ứng hoặc tạo ra đồng vị giống như đồng vị được tạo ra trong phản ứng. Vì vậy chúng sẽ gây nhiễu và làm sai lệch kết quả phân tích.
Trang 1NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
TÔN NỮ THÙY MY
Người hướng dẫn khoa học:
TS HUỲNH TRÚC PHƯƠNG Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao
Mã số: 60 44 05
Trang 2Do đó mục tiêu của luận văn là nghiên cứu các phản ứng nhiễu sơ cấp (n,p) và (n,α) của các hạt nhân, nhằm nâng cao độ chính xác của phương pháp
Trang 4
TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.2 Nguyên lý về phân tích kích hoạt neutron
Tia gamma tức thời
Trang 5Phương trình cơ bản trong phân tích kích hoạt
Mối liên hệ giữa tốc độ phản ứng (R) và số đếm (Np) thu được tại đỉnh năng lượng toàn phần như sau:
(1.10)
(1.12)
1 1
i d m
t t t m
D e
e C
t
λ λ λ
Trang 6Phản ứng (n, p) và (n, α)
Phản ứng (n, f)
Các phản ứng nhiễu
Các phản ứng nhiễu
Thiết lập công thức thực nghiệm
Thiết lập công thức thực nghiệm
Trang 82.1.2 Phản ứng (n, f)
Một phản ứng gây nhiễu khác trong phân tích kích hoạt neutron nhiệt là sự hiện diện của nguyên liệu có khả năng phân hạch Ví dụ như việc xác định hàm lượng Mo, Te và Ce trong mẫu có U
2.2 Các phản ứng nhiễu thứ cấp
Phản ứng thứ cấp do các tia γ hay các hạt mang điện từ các phản ứng (n, γ) hay (n, p) và (n, α) gây ra
Ví dụ: neutron va chạm với H cho ra proton, sau đó tương tác với C theo phản ứng 13C (p, n) 13N Giống sản phẩm với xác định nitơ trong hydrocacbon bằng phản ứng 14N(n, 2n)13N
Trang 92.3 Thiết lập công thức thực nghiệm hiệu chỉnh phản ứng nhiễu
• Bài toán đặt ra
Giả sử ta có phản ứng A(n, γ)C và B (n, p)C hoặc B(n, α)C
2.3.1 Cách tìm khối lượng A và B
% khối lượng A chiếm trong mẫu là x
% khối lượng B chiếm trong mẫu là 1 – x
Hạt nhân A ban đầu có (2.4)
Hạt nhân B ban đầu có (2.5)
•
Trang 10Áp dụng công thức biến đổi hạt nhân theo thông lượng của Leibnitz ta được
N = N e−λ
.'
Trang 11Từ các quá trình trên ta được công thức
Trang 12Theo quy ước Hogdahl:
α φ
Trang 13Ta gọi NP là diện tích đỉnh thu được ứng với năng lượng gamma phát ra của NA,γ và NB,γ, với εp là hiệu suất ghi nhận tại đỉnh năng lượng đó.
Thay vào công thức (2.22) ta được
.m
.
φ σ θ α
φ σ θ
−
=
+ −
÷
Trang 14.m
φ σ θ α
Trang 15Phát triển bài toán
Hỗn hợp dạng oxit Aa1Oa2, Bb1Ob2
Hỗn hợp gồm A đơn chất, B dạng oxit Bb1Ob2
Hỗn hợp gồm A dạng oxit Aa1Oa2, B đơn chất
f B B P
φ σ θ α
Trang 163.1 Hệ phân tích kích hoạt neutron
Nguồn neutron Chuyển mẫu
Trang 17Kênh neutron nhiệt Kênh neutron nhanh
Hình 3.5: Hệ thống kênh neutron nhanh và neutron nhiệt.
Trang 18Buồng đo Máy tính hiển thị
Hình 3.3: Hệ phổ kế gamma với detector HPGe.
Trang 19Mn
Fe2O3Fe
Trang 21Năng lượng
Eγ(KeV)
Xác suất phát tia
Diện tích Np (số đếm)
Bảng 3.1: Diện tích các đỉnh năng lượng đo được của nguồn Eu - 154
Dùng nguồn chuẩn Eu – 154 có thời gian bán rã là 3138,8 ngày, hoạt độ 35108 Bq tại ngày đo, đo trong thời gian 1 giờ
3.3 Khảo sát đặc trưng phổ neutron tại kênh nhanh
3.3.1 Thực nghiệm xác định đường cong hiệu suất
Trang 22Dùng Excel vẽ đồ thị của Ln(εP) theo Ln(Eγ) rồi làm khớp, ta xác định được đường cong hiệu suất như trên hình 3.6.
-4 -3 -2 -1 0
Đường cong hiệu suất
Đường làm khớp
Ln(E) Ln( p)
Hình 3.6: Đồ thị đường cong hiệu suất.
Trang 233.3.2 Thực nghiệm xác định thông lượng neutron tại kênh nhanh
3.3.2.1 Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhanh tại kênh nhanh
Bảng 3.3: Thông lượng neutron nhanh của nguồn Am-Be
Trang 243.3.2.2 Thực nghiệm xác định thông lượng neutron chậm tại kênh nhanh
Bảng 3.5: Thông lượng neutron chậm tại kênh nhanh
Phản ứng Năng lượng Eγ,
(keV)
φs
(n.cm–2.s–1)
(n.cm–2.s–1)
Trang 253.3.2.3 Xác định thông lượng neutron nhiệt tại kênh nhanh
φth = (4,25 ± 0,06 ) 103 n.cm–2.s–1
Các kết quả về thông lượng neutron nhanh, neutron chậm và neutron nhiệt so với kết quả tham khảo [6] không chênh lệch nhiều (neutron chậm giảm 3,85%, neutron nhiệt giảm 2,29%), chỉ có thông lượng neutron nhanh giảm đáng kể (giảm 15,86 %)
1
s th
f
φ
φ =
+
Trang 263.4 Thực nghiệm kiểm chứng xác định hàm lượng nguyên tố theo công thức đã xây dựng
55Mn(n, γ)56Mn và 56Fe(n, p)56Mn
3.4.1 Thí nghiệm 1: Hỗn hợp mẫu chứa hai nguyên tố A và B ở dạng đơn chất
Bảng 3.6: Dữ liệu hạt nhân ghi nhận với mẫu Mn, Fe nguyên chất
Mẫu Thời gian chiếu ti
(giây)
Thời gian rã td (giây)
Thời gian đo tm (giây)
Diện tích(số đếm)
Sai số (%)
Trang 27với các thông số mẫu: MMn = 55; MFe = 56;
.m
(2.24)
φ σ θ α
Trang 28Bảng 3.7: Kết quả thu được từ mẫu hai nguyên tố Mn và Fe nguyên chất
Mẫu
Khối lượng (g)
Hàm lượng
(%)mẫu Mn Thực nghiệm Thực tế
A1 0,3079 0,1045 0,2587 ± 0,0048 0,3395 23,798 ± 1,865
A2 0,3045 0,1007 0,2581 ± 0,0048 0,3307 21,957 ± 1,866
A3 0,2999 0,1067 0,2509 ± 0,0047 0,3558 29,491 ± 1,873
Độ lệch trung bình 25,082 ± 3,928
Trang 293.4.2 Thí nghiệm 2: Hỗn hợp mẫu chứa A và B ở dạng oxit
Mẫu
Khối lượng (g)
Hàm lượng
(%) mẫu MnO2 Thực nghiệm Thực tế
Trang 303.4.3 Thí nghiệm 3: Hỗn hợp mẫu chứa A ở dạng đơn chất, B ở dạng oxit
Mẫu
Khối lượng (g)
Hàm lượng
(%) mẫu Mn Thực nghiệm Thực tế
Trang 313.4.4 Thí nghiệm 4: Hỗn hợp mẫu chứa A ở dạng oxit, B ở dạng đơn chất
Mẫu
Khối lượng (g)
Hàm lượng
(%) mẫu MnO2 Thực nghiệm Thực tế
Trang 33Nguyên nhân gây sai số
Hiệu ứng tự hấp thụ
Các hệ số khác
Trang 34KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
Nghiên cứu phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron tại kênh nhanh của hệ phân tích kích hoạt với nguồn đồng vị Am-Be đã thu được những kết quả sau:
- Thông lượng neutron nhanh: φf = (2,44 ± 0,14).106 n.cm-2.s-1.
- Thông lượng neutron chậm: φs = (5,49 ± 0,07).103 n.cm-2.s-1
- Thông lượng neutron nhiệt φth = (4,25 ± 0,06).103 n.cm-2.s-1.
- Thiết lập công thức thực nghiệm xác định hàm lượng nguyên tố quan tâm trong phản ứng gây nhiễu (n, p) và (n, γ ) đối với các mẫu hai nguyên tố dạng đơn chất và hợp chất.
- Các giá trị hàm lượng xác định được từ thực nghiệm so với giá trị hàm lượng thực tế có sự sai lệch 25,082% cho mẫu đơn chất; 23,351% cho mẫu hai oxit; 15,356% cho mẫu hỗn hợp đơn chất và oxit Trong luận văn cũng đã đưa ra một số lý giải cho sự sai lệch đó.
Trang 35• KIẾN NGHỊ
Để hoàn thiện hơn cần nghiên cứu để phát triển trong tương lai:
- Với đề tài này, do thời gian có hạn nên chưa thể khảo sát hết tất cả các hệ số có liên quan đến công thức Do đó có thể tiến hành thêm các thí nghiệm để thu được các thông số chính xác hơn
- Các công thức thiết lập trong phản ứng nhiễu cũng bỏ qua các hiệu chỉnh hệ số tự che chắn trong khi chiếu và hệ số tự hấp thụ trong khi đo Vì vậy cần tìm ra phương pháp để tính toán các hệ số này
- Để nâng cao phương pháp phân tích nhiễu tại kênh nhanh, có thể tiến hành thí nghiệm trên nhiều loại mẫu khác nhau,
ở các dạng khác nhau, và có thể chứa nhiều nguyên tố
Trang 36DANH MỤC CÔNG TRÌNH
NGHIÊN CỨU CÁC PHẢN ỨNG NHIỄU TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
Huỳnh Trúc Phương (1), Trịnh Minh Tùng(1), Tôn Nữ Thùy My(1), Nguyễn Thị Hoài Thu(1) (1) Khoa Vật lý-VLKT, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.HCM.
Tóm tắt
Trong nghiên cứu này, các công thức thực nghiệm cho việc hiệu chỉnh phản ứng nhiễu sơ cấp đối với phản ứng (n, γ ) và (n, p) được thiết lập Các thí nghiệm trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be nhằm kiểm chứng công thức thực nghiệm cũng được nghiên cứu Trong thực nghiệm này, phản ứng 55Mn(n, γ )56Mn, 56Fe(n, p)56Mn được lựa chọn để đánh giá công thức thực nghiệm Kết quả giữa thực nghiệm và lý thuyết có sự sai lệch 25% – 36% là do có sự sai số lớn trong các dữ liệu hạt nhân
đã dùng trong tính toán.
Từ khóa: Phản ứng nhiễu sơ cấp (n, γ) và (n, p), nguồn Am-Be.
1 Huỳnh Trúc Phương, Trịnh Minh Tùng, Tôn Nữ Thùy My, Nguyễn Thị Hoài Thu (2014), Nghiên cứu các phản ứng nhiễu trong phân tích kích hoạt neutron, Hội nghị
khoa học trường Đại học Khoa học Tự nhiên lần 9 (21/11/2014).
Trang 37STUDY ON INTERFERENCE REACTIONS IN NEUTRON
ACTIVATION ANALYSIS
Huynh Truc Phuong(1), Trinh Minh Tung(1), Ton Nu Thuy My(1),
Nguyen Thi Hoai Thu(1) (1)Faculty of Physics-Engineering Physics, University of Science HCM City
Abstracts:
In this study, the experimentally formulas, which corrected to primary interference reactions of (n, γ ) and (n, p), were established The experiments in the unit of neutron activation analysis, which in order to check the formulas, were has studied, too In this study, reactions of 55Mn(n, γ )56Mn and 56Fe(n, p)56Mn were chosen to evaluate the experimentally formulas As results, the element concentrations between theoretical and experimental with deviation form 25% to 36%, which due to error in nuclear data used in calculations.
Keywords: Primary interference reaction (n, γ) and (n, p), Am-Be sources
Trang 38TÀI LIỆU THAM KHẢO
TIẾNG VIỆT
[1] Trương Thị Hồng Loan (2006), Các phương pháp thống kê đánh giá số liệu thực nghiệm hạt nhân, Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.Hồ Chí Minh.
[2] Lưu Đặng Hoàng Oanh (2013), Nghiên cứu phép phân tích kích hoạt neutron nhanh và huỳnh quang tia X để phân tích hàm lượng một số nguyên
tố trong mẫu địa chất, Luận văn Thạc sỹ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Tp.Hồ Chí Minh.
[3] Huỳnh Trúc Phương, Trần Phong Dũng, Châu Văn Tạo (2009), Giáo trình Các phương pháp phân tích hạt nhân nguyên tử, Đại học Khoa học Tự
nhiên Tp.Hồ Chí Minh.
[4] Huỳnh Trúc Phương (2010), Phương pháp k0 trong phân tích kích hoạt neutron trong vùng năng lượng thấp, Luận án Tiến sỹ, Trường Đại học
Khoa học Tự nhiên Tp.Hồ Chí Minh.
[5] Lâm Ngọc Thụ (2005), Đánh giá độ tin cậy của những số liệu phân tích, NXB Đại học Quốc gia Hà Nội.
[6] Lê Thị Thanh Tuyền (2012), Khảo sát các đặc trưng phổ neutron tại kênh nhanh nguồn Am – Be, Luận văn Thạc sỹ, Trường Đại học Khoa học Tự
nhiên Tp.Hồ Chí Minh.
Trang 39TIẾNG ANH
[7] A.Vértes, S.Nagy, Z.Klencsár (2003), Handbook of Nuclear Chemistry applications of nuclear reactions and radiation, Springer Science, pp 494
[8] D.de Soete, R.Gijbels, and J.Hoste (1974), Neutron activation analysis, Wiley, New York.
[9] F.De Corte, A.Simonits (1994), Vademecum for k0 – users, DSM Research, Geleen.
[10] Lylia Hamidatou, Hocine Slamene, Tarik Akhal and Boussaad Zouranen (2013), Concepts, Instrumentation and Techniques of Neutron
Activation Analysis, Nuclear Research Centre of Birine, Algeria, pp 141 – 164.
[11] M.L.Verheijke (1992), Instrumental neutron activation analysis developed for silicon integrated circuit technology, Eindhoven, pp 38 – 42.
Trang 40Xin chân thành cám ơn sự quan tâm theo dõi
của Quý Thầy Cô và các bạn