NGHIÊN CỨU SỰ CÂN BẰNG CHUYỂN TIẾP GIỮA ĐỒNG VỊ 99mTc VỚI ĐỒNG VỊ 99Mo TẠO BỞI PHẢN ỨNG BẮT NEUTRON CỦA ĐỒNG VỊ 98Mo

NGHIÊN CỨU SỰ CÂN BẰNG CHUYỂN TIẾP GIỮA ĐỒNG VỊ 99mTc VỚI ĐỒNG VỊ 99Mo TẠO BỞI PHẢN ỨNG BẮT NEUTRON CỦA ĐỒNG VỊ 98Mo Khả năng phát ra bức xạ của vật liệu được khám phá lần đầu tiên vào năm 1896 bởi Henri Becquerel. Sau đó, Frédéric Joliot và Irène JoliotCurie đã tạo được đồng vị phóng xạ nhân tạo đầu tiên 30P trong quá trình bắn phá bia nhôm bằng một chùm hạt alpha 7,11.

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN



Hồ Thị Thông

NGHIÊN CỨU SỰ CÂN BẰNG CHUYỂN TIẾP GIỮA ĐỒNG

1

LỜI CẢM ƠN

Lời cảm ơn đầu tiên em muốn dành cho thầy Chary công tác tại Đại Học Saskatchewan, Canada - người định hướng đề tài và trực tiếp hướng dẫn chỉ bảo em tận tình trong suốt quá trình làm đề tài đặc biệt là quá trình tiến hành thực nghiệm Nhờ thầy em đã học hỏi được rất nhiều và nhận ra được nhiều thứ thú vị hơn trong hướng nghiên cứu Em thật sự cảm ơn thầy rất nhiều!

Gửi đến tất cả quý thầy, cô đã từng dạy dỗ cho em và đặc biệt là quý thầy cô

bộ môn vật lý hạt nhân, khoa Vật Lý trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên TP Hồ Chí Minh lời cảm ơn chân thành nhất vì đã dạy cho em rất nhiều điều hay và bổ ích Hơn thế nữa, em muốn gửi riêng lời cảm ơn sâu sắc nhất của mình tới:

Thầy Tạo vì những giúp đỡ, những lời khuyên giá trị và những lời động viên của thầy trong suốt quá trình học tập cũng như trong lúc em làm luận văn Thầy Hải vì tất cả những sự giúp đỡ của thầy, những định hướng cũng như những lời khuyên đã giúp em có thêm cố gắng và nhờ vậy mà em đã có cơ hội học hỏi được rất nhiều thứ

Thầy Thanh và cô Loan đã tạo mọi điều kiện để em nắm được các vấn đề xung quanh thực nghiệm Em xin lỗi vì có đôi lúc em đã không làm tốt như em muốn, em cảm ơn vì luôn bỏ qua và giúp đỡ em hết sức có thể

Mọi người trong lò phản ứng SLOWPOKE-2 ở Saskatchewan, Canada vì đã giúp đỡ em trong quá trình làm và chiếu xạ mẫu Cảm ơn Ronan vì đã dành thời gian để chỉ dẫn mình tận tình trong suốt quá trình tiến hành thực nghiệm Thầy Ánh và cô Tuyết đã giúp đỡ em nhiệt tình, tạo mọi điều kiện tốt nhất trong suốt quá trình em tiến hành thực nghiệm ở Canada cũng như những lời khuyên chân thành của cô về mọi vấn đề

Tất cả bạn bè trong lớp và các đàn anh, đàn chị trong bộ môn đã luôn cổ vũ động viên tinh thần cho em và giúp đỡ em mọi lúc em cần

Các bạn kỹ thuật viên đã giúp mình hiểu rõ hơn về các vấn đề xung quanh thực nghiệm

2

Cuối cùng em muốn gửi lời cảm ơn đến ba, mẹ và tất cả thành viên trong gia đình - những người luôn luôn bao bọc và che chở cho em những lúc cần thiết nhất Ngàn vạn lời cảm ơn cũng không thể diễn tả được lòng biết ơn của con đến ba, mẹ, cảm ơn vì đã luôn tha thứ những lỗi lầm của con và luôn bên cạnh tạo mọi điều kiện cho con vững tâm hoàn thành điều mà con mong muốn

Thành phố Hồ Chí Minh, 2014

Hồ Thị Thông

3

MỤC LỤC

Lời cảm ơn 1

Mục lục 3

Danh mục bảng 5

Danh mục hình vẽ 6

Mở đầu 8

Chương 1: Tổng quan lý thuyết 11

1.1 Quá trình phân rã phóng xạ 11

1.1.1 Phân rã của đồng vị mẹ thành một đồng vị con bền (phân rã đơn) 12

1.1.2 Đồng vị mẹ phân rã thành nhiều đồng vị con bền 13

1.1.3 Chuỗi phân rã 14

1.1.4 Quá trình phân rã của đồng vị 99Mo 17

1.2 Cân bằng phóng xạ 18

1.2.1 Không cân bằng (no equilibrium) 19

1.2.2 Sự cân bằng phóng xạ (Radioactive equilibrium) 20

1.3 Tình hình sản xuất đồng vị 99 Mo 26

Chương 2: Phương pháp thực nghiệm 29

2.1 Phương pháp kích hoạt neutron 29

2.1.1 Nguồn neutron 29

2.1.2 Vật liệu bia 30

2.1.3 Vật liệu chứa mẫu 31

2.1.4 Các thông số cần xác định trước khi kích hoạt 32

2.2 Lò phản ứng SLOWPOKE-2 32

4

2.3 Quy trình kích hoạt mẫu MoO3 33

2.4 Hệ phổ kế gamma với đầu dò HPGe 36

2.5 Xây dựng đường cong hiệu suất cho đầu dò HPGe 39

2.6 Hoạt độ tương đối của đồng vị 99Mo và đồng vị 99m Tc 40

Chương 3: Phân tích và đánh giá kết quả 42

3.1 Kết quả chuẩn hiệu suất của đầu dò HPGe 42

3.2 Kết quả thu được từ phép đo mẫu MoO3 44

3.2.1 Phổ gamma của mẫu tại một số thời điểm đo 44

3.2.2 Kết quả hoạt độ tương đối của đồng vị 99Mo và đồng vị 99mTc ứng với các đỉnh năng lượng khác nhau 47

3.3 Đánh giá sự cân bằng chuyển tiếp 48

3.3.1 Quy luật phân rã của đồng vị 99Mo và đồng vị 99mTc 48

3.3.2 Tỉ số hoạt độ giữa đồng vị 99mTc và đồng vị 99 Mo 51

3.3.3 So sánh tỉ số hoạt độ giữa kết quả thực nghiệm với tính toán lý thuyết 54

3.4 Hoạt độ của đồng vị 99m Tc 57

Kết luận và kiến nghị 61

Danh mục công trình 63

Tài liệu tham khảo 64

Phụ lục 67

5

DANH MỤC BẢNG

Bảng 1.1 So sánh ưu khuyết điểm của hai phương pháp sản xuất đồng vị 99Mo 27Bảng 2.1 Độ phổ cập của các đồng vị molybden trong tự nhiên và thời gian bán rã của đồng vị phóng xạ được tạo ra bởi phản ứng bắt neutron 33Bảng 2.2 Tiết diện tương tác tại neutron nhiệt đối với một số phản ứng quan tâm 34Bảng 3.1 Dữ liệu của nguồn chuẩn 152Eu 43Bảng 3.2 Kết quả hiệu suất tương đối của các đỉnh năng lượng quan tâm 44Bảng 3.3 Thông tin về mẫu MoO3 được sử dụng trong thực nghiệm 44Bảng 3.4 Điểm giao nhau giữa đường phân rã của đồng vị 99mTc (năng lượng 141 keV) và đồng vị 99Mo (năng lượng 181 keV, 739 keV và 777 keV) 50Bảng 3.5 Kết quả hiệu suất tuyệt đối tại các đỉnh năng lượng 141 keV của đồng vị

99m

Tc và 181 keV của đồng vị 99Mo 58Bảng 3.6 Độ sai lệch của kết quả hoạt độ của đồng vị 99mTc được tính toán thông qua hoạt độ của đồng vị 99Mo với kết quả hoạt độ của đồng vị 99mTc tính toán trực tiếp từ đỉnh 141 keV 59

6

DANH MỤC HÌNH VẼ

Hình 1.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 235U 16

Hình 1.2 Sơ đồ phân rã của đồng vị 99Mo 17

Hình 1.3 Đồ thị mô tả trạng thái không cân bằng trong phân rã của 92Sr/92Y 19

Hình 1.4 Đồ thị mô tả sự cân bằng thế kỷ trong phân rã của 137Cs/137Ba 21

Hình 1.5 Sơ đồ phân rã của đồng vị 60 Co (a) và 137Cs (b) 23

Hình 1.6 Đồ thị mô tả sự cân bằng chuyển tiếp trong phân rã của 99 Mo/99mTc 24

Hình 2.1 Lò phản ứng SLOWPOKE-2 được nhìn từ mặt cắt dọc (bên trái) và nhìn từ phía trên (bên phải) với các ống là các kênh chiếu xạ 32

Hình 2.2 Quy trình kích hoạt mẫu MoO3 34

Hình 2.3 Dụng cụ dùng để cân khối lượng của mẫu MoO3 35

Hình 2.4 Lọ polyethylene dùng để chứa mẫu 35

Hình 2.5 Thiết bị để niêm phông mẫu 36

Hình 2.6 Thiết bị chuyển mẫu 36

Hình 2.7 Hệ phổ kế gamma với đầu dò HPGe 37

Hình 2.8 Sơ đồ khối của hệ phổ kế đầu dò HPGe 37

Hình 2.9 Bố trí hình học của phép đo 38

Hình 3.1 Phổ thu được từ phép đo nguồn chuẩn 152 Eu 42

Hình 3.2 Đồ thị biểu diễn mối quan hệ giữa hiệu suất tương đối và năng lượng 43

Hình 3.3 Phổ của mẫu được ghi nhận sau khoảng 2 giờ kết thúc kích hoạt 45

Hình 3.4 Phổ của mẫu được ghi nhận sau khoảng 4 giờ kết thúc kích hoạt 46

Hình 3.5 Phổ của mẫu được ghi nhận sau khoảng 143 giờ kết thúc kích hoạt 47

Hình 3.6 Đồ thị biểu diễn hoạt độ tương đối của đồng vị 99Mo (đỉnh 181 keV) và đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) theo thời gian 48

7

Hình 3.7 Đồ thị biểu diễn hoạt độ tương đối của đồng vị 99Mo (đỉnh 739 keV) và đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) theo thời gian 49Hình 3.8 Đồ thị biểu diễn hoạt độ tương đối của đồng vị 99Mo (đỉnh 777 keV) và đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) theo thời gian 49Hình 3.9 Tỉ số hoạt độ tương đối giữa đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) và đồng vị

99Mo (đỉnh 181 keV) 52Hình 3.10 Tỉ số hoạt độ tương đối giữa đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) và đồng vị

99Mo (đỉnh 739 keV) 52Hình 3.11 Tỉ số hoạt độ tương đối giữa đồng vị 99mTc (đỉnh 141 keV) và đồng vị

99Mo (đỉnh 777 keV) 53Hình 3.12 Sự so sánh tỉ số hoạt độ giữa thực nghiệm với lý thuyết 54Hình 3.13 Sự so sánh tỉ số hoạt độ giữa thực nghiệm với lý thuyết 55Hình 3.14 Sự so sánh tỉ số hoạt độ giữa thực nghiệm với lý thuyết trong vùng nhỏ hơn 30 giờ 55

8

MỞ ĐẦU

Khả năng phát ra bức xạ của vật liệu được khám phá lần đầu tiên vào năm

1896 bởi Henri Becquerel Sau đó, Frédéric Joliot và Irène Joliot-Curie đã tạo được đồng vị phóng xạ nhân tạo đầu tiên 30P trong quá trình bắn phá bia nhôm bằng một chùm hạt alpha [7],[11] Thông qua hàng loạt các nghiên cứu từ lý thuyết đến thực nghiệm, từ đồng vị phóng xạ tự nhiên đến nhân tạo, hệ thống lý thuyết về vật lý hạt nhân ngày càng được củng cố và hoàn thiện hơn, khám phá được nhiều tính chất cũng như quy luật quan trọng trong các biến đổi hạt nhân hơn, ví dụ, thời gian bán

rã, thời gian sống trung bình, hằng số phân rã, quy luật phân rã phóng xạ, sự cân bằng phóng xạ,…

Sự cân bằng phóng xạ là một khái niệm dùng để chỉ trạng thái mà tại đó tỉ số hoạt độ giữa đồng vị con và đồng vị mẹ (trong một chuỗi phân rã) được duy trì là một hằng số Có nghĩa là trong một chuỗi phân rã, đồng vị mẹ không bền phân rã và đồng vị con được tạo thành, đồng vị con lại không bền nên tiếp tục phân rã và sau một thời gian thích hợp nếu tỉ số hoạt độ giữa đồng vị mẹ và đồng vị con gần như là hằng số thì sự cân bằng phóng xạ được thiết lập, vì thế sự cân bằng phóng xạ không thể xảy ra với phân rã đơn Dựa vào quy luật phân rã, các nhà vật lý đã chứng minh bằng toán học rằng tỉ số giữa hoạt độ đồng vị con và đồng vị mẹ tiến tới một giá trị không đổi khi chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ lớn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của đồng vị con Sự cân bằng này được thiết lập sau một khoảng thời gian và khoảng thời gian này có thể xấp xỉ từ bốn đến sáu lần chu kỳ bán rã của đồng vị con phụ thuộc vào loại cân bằng [10] Khái niệm này là một điểm nhấn quan trọng trong nghiên cứu về quá trình phân rã của hạt nhân và đã thu hút nhiều sự quan tâm của các nhà vật lý, đặc biệt là trong nghiên cứu phông phóng xạ môi trường [5], [6], [17], [18] và trong nghiên cứu khí tượng thủy văn [16], [21]

Sự cân bằng phóng xạ gồm hai loại: cân bằng thế kỷ “secular equilibrium” và cân bằng chuyển tiếp “transient equilibrium” Trong khi sự cân bằng thế kỷ được kiểm tra và áp dụng rộng rãi cũng như đã cung cấp nhiều thông tin cần thiết về vấn

9

đề nghiên cứu môi trường thì sự cân bằng chuyển tiếp vẫn chưa thật sự được quan tâm và kiểm tra Do đó, đề tài này được thực hiện nhằm mục đích tìm hiểu rõ ràng hơn về sự cân bằng chuyển tiếp thông qua việc xem xét quá trình phân rã của đồng

vị 99Mo (T1/2=65,95 giờ) và đồng vị 99mTc (T1/2=6 giờ) Chúng tôi chọn quá trình phân rã 99Mo/99mTc là đối tượng để nghiên cứu do quá trình này được xem là công

cụ tốt nhất cho việc kiểm tra sự cân bằng chuyển tiếp Thêm vào đó, nhờ những nghiên cứu gần đây về khả năng sản xuất đồng vị 99Mo của các lò phản ứng công suất thấp trong việc sử dụng molybden tự nhiên (ở Canada và Thái Lan) đã tạo điều kiện thuận lợi cho việc kiểm tra sự cân bằng chuyển tiếp được tiến hành [4]

Theo như các tài liệu nghiên cứu, trên thế giới đã có rất nhiều nghiên cứu về quá trình phân rã của 99Mo/99mTc [12], [13], [19], [22]… Trong những nghiên cứu này, các nhà vật lý không tiến hành kiểm tra mà chỉ vận dụng sự cân bằng chuyển tiếp vào việc xác định xác suất phát ứng với các năng lượng gamma đặc trưng của đồng vị 99Mo và đồng vị 99mTc sau khi sự cân bằng chuyển tiếp được thiết lập Đặc biệt là xem xét năng lượng 141 keV do ngoài đồng vị 99mTc thì đồng vị 99Mo cũng phát ra gamma có năng lượng này với xác suất nhỏ

Trong luận văn, chúng tôi tập trung tìm hiểu liệu rằng sự cân bằng chuyển tiếp

có xảy ra trong quá trình phân rã của đồng vị 99Mo và đồng vị 99mTc hay không Trong quá trình tiến hành thí nghiệm, đồng vị 99Mo sẽ được tạo ra bằng phương pháp kích hoạt neutron trong lò nghiên cứu SLOWPOKE-2 ở Saskatchewan, Canada Vật liệu bia được sử dụng là MoO3 vì nó được xem xét là vật liệu tốt nhất cho quá trình kích hoạt đồng vị 98Mo tạo đồng vị 99Mo Sau khi chiếu xạ, mẫu sẽ được đo và thu nhận dữ liệu bằng đầu dò HPGe (high purity Germanium detector)

là loại đầu dò tốt nhất về độ phân giải cũng như hiệu suất ghi trong phép đo phổ gamma

Luận văn bao gồm: Chương 1 thảo luận lý thuyết nền tảng của phân rã phóng

xạ và những vấn đề cơ bản về cân bằng phóng xạ Chương 2 trình bày các vấn đề

chính liên quan đến phương pháp thực nghiệm như việc chuẩn bị, chiếu xạ, hệ đo, phương pháp đo và tính toán Những kết quả thực nghiệm được nghiên cứu và

10

thảo luận trong chương 3 Cuối cùng là những kết luận và nhận xét chung về đề tài

cũng như hướng nghiên cứu xa hơn trong tương lai

11

Chương 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT

Bức xạ tồn tại khắp mọi nơi từ những thiên hà rất xa đến những sự vật xung quanh chúng ta và thậm chí nó hiện diện ngay bên trong chúng ta mặc dù chúng ta không hề cảm nhận được Và dù sự tồn tại của bức xạ ảnh hưởng đến sức khỏe của con người nhưng chúng ta không thể phủ nhận vai trò cực kỳ quan trọng của nó trong nhiều lĩnh vực Như trong nông nghiệp, chúng ta lợi dụng tương tác của bức

xạ với vật chất để cố gắng tạo ra những hạt giống tốt (cho vụ mùa bội thu về số lượng, kích thước và chất lượng) hoặc tạo ra những giống cây có thể mọc ở những nơi có điều kiện sống khắc nghiệt,… Trong công nghiệp, chiếu xạ thực phẩm đang trở nên rất hữu ích hay quan trọng hơn hết là việc tạo ra năng lượng điện dựa vào năng lượng được giải phóng từ phản ứng phân hạch của Uranium Trong y học, con người biết tận dụng các đồng vị phóng xạ trong chuẩn đoán và điều trị bệnh

Khi chúng ta muốn áp dụng bất kỳ vấn đề nào vào thực tế thì việc hiểu được bản chất của chúng là vô cùng cần thiết, vì thế vài đặc tính quan trọng của quá trình phân rã phóng xạ cần được làm rõ

1.1 Quá trình phân rã phóng xạ

Sự phóng xạ là một khái niệm dùng để chỉ một quá trình phân rã của một hạt nhân ở trạng thái không bền, tức là hạt nhân không bền sẽ hướng tới một trạng thái bền hơn bằng cách phát các hạt mang năng lượng như gamma, beta, positron, electron,… và quá trình này được gọi là sự phóng xạ Các hạt phát ra từ quá trình phóng xạ đóng vai trò rất quan trọng trong các ứng dụng của vật lý phóng xạ nhờ vào tương tác đặc trưng của nó với môi trường vật chất

Sự phóng xạ sẽ dẫn đến sự thay đổi trạng thái, hoặc bậc số nguyên tử, hoặc số khối của hạt nhân Khi chỉ có sự thay đổi trạng thái xảy ra, hạt nhân sẽ phát tia gamma mà không biến thành hạt nhân khác; khi bậc số nguyên tử thay đổi sẽ biến hạt nhân này thành hạt nhân của nguyên tử khác; và khi chỉ có số khối thay đổi, hạt nhân này sẽ biến thành đồng vị khác của nó [2]

12

Đặc tính phóng xạ của đồng vị phụ thuộc vào tính không bền vững của hạt nhân và quan hệ khối lượng giữa hạt nhân mẹ, hạt nhân con và hạt được phát ra Tuy nhiên, tính phóng xạ không phụ thuộc vào các tính chất hóa học và vật lý của hạt nhân đồng vị và vì vậy không thể thay đổi bằng bất cứ cách gì [3]

Quá trình phân rã của một đồng vị có thể diễn ra theo các trường hợp sau:

1.1.1 Phân rã của đồng vị mẹ thành một đồng vị con bền (phân rã đơn)

Đây được xem là trường hợp đơn giản nhất của phân rã phóng xạ do đồng vị

mẹ C không bền phân rã thành đồng vị con bền B với hằng số phân rã và không

có bất kỳ quá trình kèm theo nào khác:

→ ( ) Trong quá trình phân rã, lượng đồng vị phóng xạ C sẽ giảm theo thời gian Gọi ( ) là độ giảm số hạt nhân C sau thời gian dt và ( ) bằng với số hạt nhân C đã phân rã trong thời gian dt trừ đi số hạt nhân C sinh ra trong thời gian dt, tức là:

Tiến hành lấy tích phân kèm theo điều kiện ban đầu, số hạt nhân của đồng vị C chưa phân rã tại thời điểm t được suy ra:

Trong đó, : số nhân phóng xạ C tại thời điểm t = 0

Từ đó, ta có hoạt độ phóng xạ của đồng vị C tại thời điểm t ( ) tính theo hoạt độ ban đầu là:

13

1.1.2 Đồng vị mẹ phân rã thành nhiều đồng vị con bền

Trong trường hợp này, đồng vị mẹ không bền có khả năng phân rã đồng thời với nhiều nhánh khác nhau (phát các hạt khác nhau) và tạo ra các đồng vị con khác nhau Mỗi nhánh được đặc trưng bởi các hằng số phân rã khác nhau

Sơ đồ phân rã của đồng vị B:

Lúc này, hoạt độ chung của nguồn phóng xạ chính là tổng hoạt độ của tất cả các nhánh vì thế hằng số phân rã sẽ là tổng hằng số phân rã của các nhánh Một cách cụ thể, chúng ta có hoạt độ tại thời điểm t của mỗi nhánh:

Và hoạt độ của nó:

( ) ( ) ( ) (1.9) Với: là hằng số phân rã tổng trong trường hợp này

là số hạt nhân của đồng vị phóng xạ B tại thời điểm t = 0

14

1.1.3 Chuỗi phân rã

Trong quá trình phân rã, đồng vị mẹ sẽ phân rã thành đồng vị con nhưng đồng

vị con lại không bền vì thế nó tiếp tục phân rã để tạo thành đồng vị cháu và sau đó các quá trình tương tự có thể xảy ra hoặc dừng lại với đồng vị cháu (tức là đồng vị này có thể bền hoặc không bền) Đây là trường hợp phức tạp trong phân rã phóng xạ đặc biệt đối với các chuỗi phân rã rất dài

Chuỗi phân rã tổng quát:

( ), ( ) và ( ) là độ giảm số hạt nhân của các đồng vị , và sau thời gian dt

Tương tự trường hợp phân rã đơn, ta có:

{

( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( )

(1.10)

Từ (1.10) kèm với các điều kiện ban đầu ( ) và ( ) ,

số nhân của đồng vị và đồng vị tại thời điểm t được suy ra:

( )

15

Trường hợp n = 4:

→ → → ( )

Tương tự như trên, ta có: { ( ) ( )

( ) ( ) ( )

( ) ( ) ( )

( ) ( )

(1.13) Trường hợp tổng quát n [8]: Từ công thức (1.10) và (1.13), ta rút ra được quy luật cho trường hợp tổng quát: { ( ) ( )

( ) ( ) ( )

( ) ( ) ( )

( ) ( )

 { ( ) ( )

( ) ( ) ( )

( )

( ) ( )

( ) ( )

(1.14) Từ đây, chúng ta có thể tiến hành tính toán số hạt nhân của bất kỳ đồng vị phóng xạ nào ta quan tâm trong chuỗi phóng xạ với nghiệm của hệ phương trình (1.14) là: i p -λ t p 1 i i=1 N (t)=N (0)h e (1.15) Với

  p-1 j j=1 i p j i j=1 λ h λ -λ j i    (1.16) Và

p

1 p n

N (t) N (0)

 



89 7

32760 năm

𝑻𝒉

9 7

18.68 ngày 𝛽

𝑹𝒂

88

11.43 ngày 𝑭𝒓

87

56 giây

𝑹𝒏

86

3.96 giây 𝛽

𝛼

𝛼

𝑷𝒐

8 5

1.781e-03 giây 𝑩𝒊

8 5

1e-4 giây 𝛽

𝑩𝒊

8

2.14 phút

𝛼

𝑷𝒃

8

0.516 giây 𝛽

𝑷𝒃

8 7

Bền

𝛼

𝑻𝒍

8 7

4.77 phút 𝛽

1.1.4 Quá trình phân rã của đồng vị 99 Mo

Đề tài tập trung vào quá trình phân rã của đồng vị 99Mo thành đồng vị 99mTc, vì thế một vài nhận xét về quá trình phân rã của đồng vị 99Mo cũng được đề cập ở đây

Hình 1.2 Sơ đồ phân rã của đồng vị 99Mo [6]

Quá trình phân rã của đồng vị 99Mo có thể được phân loại như chuỗi phân rã nhưng cũng có thể được xem như là một phân rã đơn trong khoảng thời gian đủ ngắn để có thể bỏ qua phân rã của đồng vị 99

Tc (hình 1.2) Do đồng vị 99Mo không bền sẽ phân rã theo hai cách: một là phát beta kèm với các tia gamma để tạo đồng vị

99Tc, hai là phát beta và tạo ra đồng vị 99mTc sau đó nhân này sẽ phát tia gamma để tạo đồng vị 99Tc, chú ý mỗi cách có một xác suất phát đặc trưng Sơ đồ biểu diễn không đủ tất cả các tia gamma và chỉ những gamma có xác suất phát lớn mới được trình bày trong hình

Thực tế đồng vị 99mTc là một trong những trạng thái kích thích của đồng vị

99Tc nhưng khoảng thời gian mà đồng vị 99mTc tồn tại trên trạng thái kích thích này đến khi nó phân rã đủ dài (khoảng 6 giờ) để chúng ta xem nó như là một hạt nhân độc lập với đồng vị 99Tc Đó là lý do tại sao chúng ta xem xét đồng vị 99

Mo phân rã như những quá trình độc lập

00

𝛾 181keV 6,14% 𝛾 141keV

89%

𝛽 1214keV 82,2%

𝛾 739keV 12,3%

𝛽

99Tc*

18

Lưu ý rằng khoảng 82% đồng vị 99Mo sẽ phân rã thành đồng vị 99mTc và sau

đó 89% đồng vị 99mTc sẽ phân rã thành đồng vị 99Tc bằng cách phát các tia gamma

có năng lượng 141 keV Nghĩa là khoảng 82%x89% đồng vị 99mTc sẽ phát gamma

141 keV từ đồng vị 99Mo ban đầu Lý do cho việc lưu ý này là do điều này sẽ ảnh hưởng đến các tính toán liên quan đến đồng vị 99m

Tc mà chúng tôi quan tâm trong nghiên cứu này

Như nhìn thấy trong sơ đồ phân rã, đồng vị 99mTc vừa được tạo ra trực tiếp từ phân rã của đồng vị 99Mo vừa được tạo ra từ trạng thái kích thích của đồng vị 99

Tc Tuy nhiên, chúng tôi không quan tâm đến nhánh phân rã này vì xác suất theo nhánh này rất nhỏ xét từ phân rã của đồng vị 99Mo (17,8% x 4,3% = 0,7654%)

1.2 Cân bằng phóng xạ

Xem xét trường hợp một đồng vị mẹ A phân rã thành đồng vị phóng xạ B (con) với hằng số phân rã , sau đó đồng vị con tiếp tục phân rã thành đồng vị C với hằng số phân rã :

So sánh chu kỳ bán rã giữa đồng vị mẹ T1/2,1 và đồng vị con T1/2,2 sẽ cho chúng

ta các trường hợp đặc biệt sau:

19

1.2.1 Không cân bằng (no equilibrium)

Khi chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ ngắn hơn của đồng vị con, tức là phân rã của đồng vị mẹ quá nhanh so với phân rã của đồng vị con Trong khoảng thời gian quan tâm, gần như tất cả đồng vị mẹ phân rã hoàn toàn và chuyển thành đồng vị con

vì thế chúng ta bỏ qua phân rã của đồng vị mẹ và kết quả hoạt độ chủ yếu là do phân rã của đồng vị con

Hình 1.3 mô tả trạng thái không cân bằng, đồ thị này được vẽ từ công thức

(1.18) và (1.19) trong trường hợp của 92Sr (T1/2 = 2,6 giờ) → 92Y (T1/2 = 3,5 giờ) với hoạt độ theo hoạt độ ban đầu của đồng vị mẹ A0

Hình 1.3 Đồ thị mô tả trạng thái không cân bằng trong phân rã của 92Sr/92Y

20

1.2.2 Sự cân bằng phóng xạ (Radioactive equilibrium)

Từ công thức của tỉ số hoạt độ giữa đồng vị mẹ và đồng vị con, rõ ràng khi (mẹ) (con) hay và thời gian đủ dài, hàm mũ ( ) sẽ tiến tới “0”, khi đó (1.20) sẽ trở thành:

Trong quá trình phân rã của đồng vị mẹ và đồng vị con với chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ lớn hơn nhiều so với đồng vị con, sau một thời gian nhất định tỉ số hoạt

độ giữa đồng vị mẹ và đồng vị con sẽ duy trì là hằng số (hằng số này phụ thuộc vào chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ và đồng vị con) Sự cân bằng phóng xạ là một khái niệm được đưa ra để mô tả trạng thái đặc biệt này Chú ý rằng nếu chu kỳ bán rã của đồng vị con lớn hơn chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ thì trạng thái cân bằng sẽ không bao giờ xảy ra

Đồng vị mẹ không bền nên sẽ phân rã để tạo ra đồng vị con bền hơn, đồng vị con tiếp tục phân rã với tốc độ khác tốc độ phân rã của đồng vị mẹ Ban đầu chỉ có đồng vị mẹ sau đó tốc độ tạo thành của đồng vị con tăng dần tức là số hạt nhân con tăng lên Do đồng vị con cũng không bền nên tốc độ mất của đồng vị con cũng tăng lên nhưng nhỏ hơn nhiều so với tốc độ tạo thành của nó Theo thời gian, tốc độ tạo thành sẽ tăng chậm hơn so với tốc độ mất và cuối cùng sau một khoảng thời gian xác định tỉ số của cả hai sẽ duy trì là hằng số Tại thời điểm đó sự cân bằng phóng

xạ được thiết lập

Sự cân bằng phóng xạ là một đặc trưng quan trọng trong việc mô tả quá trình phân rã bức xạ trong các chuỗi phóng xạ Dựa vào giá trị của tỉ số hoạt độ, sự cân bằng phóng xạ có thể được phân tách thành hai loại: sự cân bằng thế kỷ “secular equilibrium” và cân bằng chuyển tiếp “transient equilibrium”

21

Sự cân bằng thế kỷ:

Nếu chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ đủ lớn hơn chu kỳ bán rã của đồng vị con

để bỏ qua sự phân rã của đồng vị mẹ trong suốt khoảng thời gian quan tâm thì điều kiện của sự cân bằng thế kỷ được thiết lập Khi trạng thái cân bằng này xảy ra, hoạt

độ của đồng vị con sẽ bằng với hoạt độ của đồng vị mẹ tức là nếu chúng ta biết hoạt

độ của đồng vị mẹ thì ta có thể biết hoạt độ của đồng vị con và ngược lại

Cụ thể hơn từ công thức (1.21), nếu đủ dài để có thể được bỏ qua thì tỉ số hoạt độ sẽ trở thành:

Hình 1.4 Đồ thị mô tả sự cân bằng thế kỷ trong phân rã của 137Cs/137Ba

Ta có thể giải thích trạng thái này như sau: bởi vì chu kỳ bán rã của đồng vị

mẹ quá lớn đến nổi mà trong khoảng thời gian mà ta quan tâm (quá ngắn) hoạt độ của đồng vị mẹ gần như không thay đổi trong khi hoạt độ của đồng vị con sẽ tăng dần cho đến khi nó bằng với hoạt độ của đồng vị mẹ và sau đó nó sẽ duy trì là một hằng số, điều này được trình bày trong hình 1.4

Số hạt nhân của đồng vị con đạt cực đại khi đạo hàm của nó theo thời gian bằng 0, tức là:

22



Sau thời gian

( ) thì số nhân của đồng vị con B sẽ đạt đến giá trị cực đại cũng như sự cân bằng thế kỷ sẽ xảy ra

Sự cân bằng thế kỷ có thể được xem xét từ các chuỗi phân rã phóng xạ tự nhiên như chuỗi 238U, chuỗi 232Th và chuỗi 235

U Đối với chuỗi 238U, con cháu sau đồng vị 234U mất khoảng 1000 năm trong khi tất cả con cháu sau đồng vị 226Ra đạt trạng thái cân bằng với đồng vị 226

Ra trong vòng khoảng 30 ngày sau khi được phân tách Đối với chuỗi 235U, chỉ có con cháu đầu tiên của đồng vị 235U (231Th) đạt trạng thái cân bằng trong vài ngày còn tất cả con cháu theo sau mất một thời gian dài khoảng vài chục ngàn năm Đối với chuỗi 232

Th, tiềm năng sử dụng của thorium đã được khám phá từ trước năm 1974 với tất cả con cháu thorium được mong đợi là ở trong trạng thái cân bằng thế kỷ [25] Sự cân bằng thế kỷ đối với chuỗi thorium đã được kiểm tra tốt từ việc đo hoạt độ đồng vị 228

Ac và đồng vị 211Pb trong các mẫu hóa thạch [11]

Sự cân bằng thế kỷ đã chứng tỏ tầm quan trọng của nó trong nhiều phép đo quan trọng, đặc biệt trong việc xác định hoạt độ của một vài đồng vị phóng xạ trong các mẫu môi trường như mẫu nước [18] hoặc mẫu đất [6] phải được nhốt kín cho đến khi sự cân bằng phóng xạ của đồng vị 222Rn với đồng vị mẹ 226Ra đạt được trước khi phép đo được tiến hành

Còn rất nhiều ví dụ khác về trạng thái cân bằng thế kỷ, cụ thể là các đồng vị tưởng chừng rất quen thuộc với chúng ta nhưng thỉnh thoảng chúng ta lại không quan tâm nhiều về chúng và do đó chúng ta cũng vô tình quên mất chúng: 60Co,

57Co , 137Cs và 133Ba… Trong thực nghiệm, chúng ta thường nói rằng đồng vị 60Co phát gamma với năng lượng 1173 keV và 1332 keV hay đồng vị 137Cs phát gamma

661 keV,… nhưng chúng rõ ràng phát những tia khác để tạo thành đồng vị không bền và chính đồng vị không bền này mới thực sự phát các tia gamma như được thấy trong hình 1.5

23

2158,61 1332,508

𝑵𝒊

𝟐𝟖 𝟔𝟎

Tuy nhiên các tia gamma phát ra được xem như phát ra từ đồng vị mẹ do chu

kỳ bán rã của đồng vị con vô cùng nhỏ (chỉ khoảng phút hoặc ns hoặc ps) so với đồng vị mẹ (năm) vì thế chúng phân rã gần như lập tức từ phân rã của đồng vị mẹ

(a)

(b)

Hình 1.5 Sơ đồ phân rã của đồng vị 60Co (a) và 137Cs (b) [23]

Sự cân bằng chuyển tiếp:

Nếu chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ dài hơn nhưng đủ ngắn so với chu kỳ bán rã của đồng vị con để không thể bỏ qua phân rã của đồng vị mẹ trong khoảng thời gian đang xét thì điều kiện của sự cân bằng chuyển tiếp được thiết lập Tức là tỉ số hoạt

độ trong (1.21) không biến đổi thành (1.22) mà vẫn duy trì là:

2,552 phút 283,5

0 𝑩𝒂

𝟓𝟔 𝟏𝟑𝟕

24

Hình 1.6 Đồ thị mô tả sự cân bằng chuyển tiếp trong phân rã của 99Mo/99mTc Nói cách khác, trong chuỗi phóng xạ với chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ lớn hơn nhiều so với của đồng vị con, khi thời gian trôi qua, số lượng của nhân mẹ sẽ giảm liên tục trong khi số nhân con sẽ vừa tăng (do sự phân rã của đồng vị mẹ) cũng vừa giảm (do sự phân rã của bản thân nó) nhưng nhỏ hơn sự tăng Nói chung, hoạt độ của đồng vị mẹ sẽ giảm liên tục trong khi hoạt độ của đồng vị con sẽ tăng dần để đạt đến giá trị cực đại sau một thời gian xác định nào đó (phụ thuộc vào chu

kỳ bán rã của đồng vị mẹ và đồng vị con) và sau đó nó cũng sẽ giảm theo thời gian nhưng duy trì giá trị lớn hơn của đồng vị mẹ Sự cân bằng chuyển tiếp sẽ được thiết lập sau thời gian

( ), tức là sau khi hoạt độ của đồng vị con đạt cực đại, tỉ số hoạt độ giữa đồng vị mẹ và đồng vị con sẽ bắt đầu không thay đổi nhiều theo thời gian như hình 1.6

Điều kiện để xảy ra sự cân bằng chuyển tiếp là:

- Chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ lớn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của đồng vị con

25

- Và tỉ số hoạt độ giữa đồng vị con và đồng vị mẹ phải duy trì ở giá trị lớn hơn “1” vì

Cân bằng thế kỷ có thể được xem như là tường hợp đặc biệt của cân bằng chuyển tiếp Về cơ bản, hai trường hợp cân bằng này được phân biệt thông qua tỉ số hoạt độ giữa đồng vị con và đồng vị mẹ, đối với sự cân bằng thế kỷ thì tỉ số hoạt độ

sẽ tăng dần đến “1” và duy trì không đổi, trong khi giá trị này sẽ tăng và vượt quá

“1” đối với sự cân bằng chuyển tiếp Tuy nhiên, trong phạm vi sai số mà người làm thực nghiệm mong muốn thì sự cân bằng chuyển tiếp có thể trở thành cân bằng thế

kỷ

So với cân bằng thế kỉ thì chỉ có một vài trường hợp của sự cân bằng chuyển tiếp có thể xảy ra trong thực tế, như phân rã của đồng vị 140Ba (T1/2=12,8 ngày) thành đồng vị 140La (T1/2=40 giờ) hoặc đồng vị 214

Pb (T1/2=27 phút) và 214Bi (T1/2=20 phút) hay đồng vị 99Mo (T1/2=66 giờ) và đồng vị con của nó 99mTc (T1/2=6 giờ) [14],[19], … Sự hạn chế này tạo nên khó khăn trong nghiên cứu sự cân bằng chuyển tiếp, đặc biệt khi các đồng vị phóng xạ này khó để được tạo ra trong thực tế với sản lượng cao Vượt lên trên tất cả, 99Mo (T1/2=66 giờ) và 99mTc (T1/2=6 giờ) được xem xét như một công cụ tốt nhất để kiểm tra sự cân bằng chuyển tiếp Thêm vào đó, sự phát triển trong y học đã tạo điều kiện cho đồng vị 99Mo có thể được tạo

ra và thậm chí với sản lượng cao – điều này đã kích thích sự cân bằng chuyển tiếp

có thể được kiểm tra

Thực tế, việc xác định thời điểm sự cân bằng chuyển tiếp được thiết lập sẽ giúp ích cho việc sản xuất và phân phối 99Mo/99mTc cho các bệnh viện Việc sản xuất đồng vị 99Mo nhằm mục đích tạo ra nguồn đồng vị 99mTc sử dụng trong lĩnh vực y học Từ tính chất của quá trình phân rã, ta nhận thấy rằng sự phân rã của đồng

vị 99Mo tuân theo quy luật chung – quy luật hàm mũ tức là chỉ cần xác định hoạt độ của đồng vị 99Mo sau khi được sản xuất thì ta có thể dễ dàng ước lượng hoạt độ của đồng vị 99Mo tại thời điểm bất kỳ Trong khi đó, sự phân rã của đồng vị 99mTc thì không theo quy luật chung, lúc thì tăng lúc thì giảm vì thế không thể ước lượng tương đối hoạt độ của đồng vị 99m

Tc mà chỉ dựa vào hoạt độ ban đầu của nó

26

Bên cạnh đó, việc cung ứng đồng vị 99Mo hiện nay được tiến hành chủ yếu bởi những nhà sản xuất lớn như MDS Nordion, Convidien, IRE, NTP [1] Tức là thời gian phân phối đồng vị 99Mo có thể cần một thời gian dài, liệu rằng với thời gian phân phối này thì cần phải sản xuất đồng vị 99Mo có hoạt độ bao nhiêu để có thể cung cấp đủ lượng đồng vị 99m

Tc mà các bệnh viện cần? Để giải quyết vấn đề này thì sự cân bằng chuyển tiếp cần được xem xét cẩn thận và từ đó xác định thời gian

sự cân bằng chuyển tiếp xảy ra nhờ đó việc đánh giá hoạt độ của đồng vị 99mTc trở nên dễ dàng hơn thông qua hoạt độ của đồng vị 99

Mo

1.3 Tình hình sản xuất đồng vị 99 Mo

Ngày nay, các đồng vị phóng xạ đóng vai trò không thể thiếu trong nhiều lĩnh vực của đời sống, đặc biệt trong y học hạt nhân từ việc sử dụng trực tiếp các đồng vị sản xuất từ lò, máy gia tốc đến việc sáng tạo ra các máy phát đồng vị thời gian sống ngắn giúp thuận tiện cho việc sử dụng như: máy phát 99

Mo/99mTc được sử dụng rất rộng rãi hiện nay; máy phát đồng vị 68

Ge/68Ga đã thu hút sự quan tâm trong máy PET (positron emission transition) hay máy phát đồng vị 82Sr/82Rb được sử dụng để tạo đồng vị 82

Rb – một đồng vị được sử dụng để kiểm tra lưu lượng máu qua tim [10]

Trong tất cả các đồng vị phóng xạ được sử dụng, đồng vị 99mTc là đồng vị quan trọng nhất vì nó được sử dụng rộng rãi trong các thủ tục chuẩn đoán y học hiện nay Mỗi năm trên thế giới, các thủ tục sử dụng đồng vị 99mTc trong chuẩn đoán khoảng 82% so với toàn bộ thủ tục sử dụng đồng vị phóng xạ [15]

Đồng vị 99m

Tc có chu kỳ bán rã ngắn nên việc sản xuất nó chủ yếu dựa vào việc sản xuất đồng vị 99Mo và vì vậy máy phát 99Mo/99mTc được đưa ra để sử dụng đồng vị 99mTc một cách hiệu quả nhất Nhờ vậy mà 99Mo/99mTc trở thành công cụ tốt nhất cho việc kiểm tra sự cân bằng chuyển tiếp Tuy nhiên để tiến hành việc kiểm tra này cần phải lựa chọn một phương pháp thích hợp cho việc chế tạo đồng vị 99Mo đáp ứng các yêu cầu như đơn giản, chi phí thấp, thời gian chế tạo và xử lý ngắn nhưng vẫn đảm bảo lượng đồng vị phóng xạ sản xuất được Thực tế có nhiều

Phân hạch 235U - Sản lượng cao - Khó khăn trong quá trình

phân tách cũng như hoạt độ cao

do sự phát sinh nhiều đồng vị phóng xạ (từ các đồng vị của molybden và những nguyên tố tạp chất) ngoài đồng vị 99Mo trong phản ứng phân hạch

- Cần lò phản ứng công suất cao

- Cần làm giàu 235U trong khi hướng này đang bị hạn chế

Kích hoạt

neutron

98Mo(n, )99Mo

- Tận dụng thông lượng neutron nhiệt sẵn có

- Mẫu được chuẩn bị đơn giản

- Giá hợp lý

- Sử dụng nguồn tự nhiên (tiết kiệm được tiền bạc và thời gian cho việc xử lý mẫu)

- Sản lượng thấp

- Vẫn còn vài tạp chất phóng xạ nhưng ảnh hưởng của chúng giảm đáng kể sau khoảng 4 giờ

Tuy nhiên, phương pháp sản xuất từ phản ứng phân hạch 235

U có khuyết điểm

là giá thành cao, đòi hỏi quá trình xử lý và chiến lược quản lý chất thải phức tạp Điều này gây bất lợi cho quá trình nghiên cứu và quan trọng hơn hết là không cần thiết lượng đồng vị sản xuất phải quá cao trong khi quá tốn thời gian và chi phí

28

Trước nhu cầu hạn chế việc sản xuất đồng vị phóng xạ từ phản ứng phân hạch uranium làm giàu, gần đây, một phương pháp nổi bật được xem xét lại cho việc sản xuất đồng vị 99

Mo đó là sử dụng mẫu molybden tự nhiên Phương pháp này được tiến hành tại các lò nghiên cứu năng lượng thấp như lò phản ứng SLOWPOKE-2 (công suất 20kW) ở Saskatoon, Canada và TRIGA (công suất 1,3 MW) ở Bangkok, Thái Lan Phương pháp sản xuất này đã đem lại một kết quả đầy hứa hẹn cho việc sản xuất đồng vị 99Mo kinh tế hơn, tốt hơn và đặc biệt an toàn hơn [4]

Những kết quả đạt được ở Canada và Thái Lan chứng tỏ rằng việc sản xuất đồng vị 99Mo từ phản ứng bắt neutron của molybden tự nhiên đáp ứng các yêu cầu

cả về mặt sản lượng lẫn mặt kinh tế cho việc nghiên cứu sự cân bằng chuyển tiếp

29

Chương 2: PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM

Chương 2 tập trung vào các vấn đề xung quanh thực nghiệm như giới thiệu về trang thiết bị chính trong thực nghiệm, tóm tắt quy trình thực nghiệm cũng như các phương pháp đo đạc và tính toán

Với mục đích nghiên cứu sự cân bằng chuyển tiếp, chúng tôi tiến hành khảo sát quy luật phân rã của đồng vị 99

Mo và đồng vị 99mTc, tức là xem xét sự thay đổi hoạt độ của chúng theo thời gian và tính toán tỉ số hoạt độ giữa chúng để so sánh với tính toán được rút ra từ lý thuyết

Trong thực nghiệm, ba công việc quan trọng cần phải được tiến hành:

- Kích hoạt mẫu MoO3 trong lò phản ứng, từ đó hai đồng vị phóng xạ ta quan tâm được tạo ra trong mẫu: đồng vị 99Mo từ phản ứng bắt neutron của đồng

vị 98Mo và đồng vị 99mTc được tạo ra từ quá trình phân rã của đồng vị mẹ

Mo và đồng vị 99mTc tại các thời điểm đo khác nhau

2.1 Phương pháp kích hoạt neutron

Phương pháp kích hoạt neutron là một trong những phương pháp sản xuất đồng vị phóng xạ quan trọng hiện nay Trong phương pháp này, các đồng vị phóng

xạ mong muốn được tạo ra bằng phản ứng bắt neutron của các hạt nhân bền

Các vấn đề cần xem xét khi áp dụng phương pháp kích hoạt neutron:

2.1.1 Nguồn neutron

Nguồn neutron đóng vai trò rất quan trọng trong phương pháp kích hoạt neutron Hai đặc trưng cần phải được đánh giá khi xem xét nguồn neutron là thông lượng và năng lượng của nguồn Hai nguồn neutron thường được sử dụng trong phương pháp này là nguồn neutron đồng vị và lò phản ứng

30

Nguồn neutron đồng vị thường là nguồn kết hợp một đồng vị phát alpha với đồng vị Be và neutron được sinh ra từ phản ứng ( ,n) Dù nguồn này nhỏ, chặt, dễ vận chuyển ít tốn kém, thông lượng neutron ổn định nhưng rất thấp nên sản lượng đồng vị phóng xạ sản xuất được cũng thấp Bộ môn Vật lý hạt nhân, khoa Vật Lý trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên TP.HCM đã tiến hành nhiều nghiên cứu để xem xét khả năng sản xuất đồng vị 99Mo của nguồn neutron đồng vị Am/Be bằng phương pháp chiếu xạ bia MoO3 Kết quả cho thấy, nguồn neutron đồng vị không

đủ thông lượng để sản xuất đồng vị 99Mo nên lượng đồng vị phóng xạ sản xuất được rất thấp và đòi hỏi thời gian chiếu xạ cao [1]

Lò phản ứng: nguồn neutron được sinh ra từ phản ứng phân hạch của uranium Phần lớn lò phản ứng cho thông lượng neutron lớn từ 1011-1012 (n.cm-2.s-1) nên là nguồn neutron chính cho việc sản xuất đồng vị phóng xạ Hiện nay, đồng vị 99

Mo chủ yếu được sản xuất ở 6 lò phản ứng chính trên thế giới: HFR ở Netherlands, NRU ở Canada, BR2 ở Africaa, Osiris ở Pháp và Maria ở Hà Lan Các lò phản ứng này chủ yếu sản xuất đồng vị 99

Mo từ phản ứng phân hạch uranium được làm giàu [20]

 Mật độ của nhân bia mà ta quan tâm càng nhiều càng tốt

 Bia sau khi chiếu xạ có thể được xử lý mà không cần có thêm sự xử lý đặc biệt nào

31

 Nên sử dụng các bia có độ sạch hóa học cao để tránh sự tạo thành các hạt nhân phóng xạ không mong muốn hoặc bia sau khi chiếu xạ chứa các tạp chất phóng xạ có thể loại bỏ dễ dàng ra khỏi sản phẩm sau cùng

 Vật liệu bia nên tồn tại ở dạng hóa học thích hợp để có thể dễ dàng cho quá trình xử lý chiếu xạ Bia ở dạng kim loại hay oxit luôn được ưa thích hơn Trong việc sản xuất đồng vị 99Mo, vật liệu bia thường được sử dụng là molybdenum tự nhiên tồn tại ở dạng oxit MoO3 Việc sản xuất sẽ tốt hơn nếu ta sử dụng molybdenum làm giàu đồng vị 98

Mo, tuy nhiên nó tốn kém hơn nên ít được sử dụng

2.1.3 Vật liệu chứa mẫu

Trong quá trình làm mẫu, một vấn đề khác cần phải xem xét là vật liệu chứa mẫu Vật liệu chứa mẫu cần phải lựa chọn cẩn thận bởi vì nó sẽ ảnh hưởng trực tiếp tới kết quả của quá trình kích hoạt cũng như quá trình đo do việc tạo ra những phản ứng và những sản phẩm không mong muốn

Khi lựa chọn vật liệu chứa mẫu cần phải xem xét: dạng vật lý của bia (thể rắn, thể lỏng hay thể khí), đặc tính của bia và đặc điểm của vị trí chiếu xạ trong lò [9] Các chức năng của vật liệu đựng mẫu cơ bản đáp ứng các vấn đề sau [1],[9]:

 Hạn chế các phản ứng nhiễu không mong muốn tức là chọn các vật liệu có tiết diện phản ứng với neutron là nhỏ

 Phải dẫn nhiệt tốt nhằm mục đích phân tán nhanh lượng nhiệt sinh ra trong bia suốt quá trình kích hoạt

 Phải cách li vật liệu bia chiếu xạ khỏi những xáo trộn bên ngoài

 Phải dễ dàng đặt vào vị trí chiếu xạ khi nạp và dễ lấy ra khỏi lò phản ứng Vật liệu chứa mẫu thường làm bằng các vật liệu nhân tạo như polystyrol, thạch anh tinh khiết hay nhôm nguyên chất Lưu ý do dưới tác dụng của neutron các vật liệu nhân tạo trở nên dòn hơn nên chúng chỉ được sử dụng khi thời gian chiếu xạ ngắn Trong thí nghiệm này, vật liệu chứa mẫu được sử dụng là polyethylene

32

2.1.4 Các thông số cần xác định trước khi kích hoạt

Trước khi chiếu xạ, chúng ta cần xác định các tham số sau:

 Xác định các nguyên tố quan tâm trong mẫu với sự có mặt của thành phần nhiễu như thế nào?

 Chọn đúng:

o Phản ứng hạt nhân

o Năng lượng tia gamma phân tích

o Thời gian chiếu, rã và đo

2.2 Lò phản ứng SLOWPOKE-2

Mẫu được kích hoạt tại lò nghiên cứu SLOWPOKE-2 (Safe LOW Power Kritical Experiment) ở Saskatoon, Canada

Hình 2.1 Lò phản ứng SLOWPOKE-2 được nhìn từ mặt cắt dọc (bên trái) và

nhìn từ phía trên (bên phải) với các ống là các kênh chiếu xạ

33

SLOWPOKE-2 hình 2.1 là một loại lò nghiên cứu, có công suất 20kW, rất hữu dụng cho phân tích nguyên tố với lượng neutron được tạo ra rất ổn định và thông lượng neutron cực đại là 1012

(neutron/cm2/s)

Ứng dụng chính là phân tích kích hoạt neutron cho nhiều nguyên tố khác nhau với nhiều kênh kích hoạt và kênh được sử dụng trong thực nghiệm là kênh neutron nhiệt có thông lượng khoảng 5.1011 (neutron/cm2/s)

2.3 Quy trình kích hoạt mẫu MoO 3

Trước khi bắt đầu quá trình kích hoạt, cần lưu ý:

 Mẫu được sử dụng là molybden tự nhiên vì thế ngoài đồng vị 98Mo (với độ phổ cập 24,13%) còn có những đồng vị khác được trình bày trong bảng 2.1 cũng như những nguyên tố khác được trộn lẫn trong mẫu MoO3

Bảng 2.1 Độ phổ cập của các đồng vị molybden trong tự nhiên và thời gian bán rã

của đồng vị phóng xạ được tạo ra bởi phản ứng bắt neutron

Tc nên sau khoảng 4 giờ thì sự ảnh hưởng của chúng không còn đáng kể nữa

Tiết diện tương tác (barn) [26] T1/2

101

14,22 phút

180 keV

184 keV

0,58 1,60

Hình 2.2 tóm tắc quy trình chuẩn bị và kích hoạt mẫu MoO3 trong thực nghiệm

Hình 2.2 Quy trình kích hoạt mẫu MoO3

Đầu tiên, ta tiến hành đo mẫu với khối lượng mong muốn bằng cân tiểu ly (hình 2.3) Mẫu được chứa trong lọ bằng polyethylene (hình 2.4) và được bọc bởi hai lớp lọ cẩn thận vì mục đích an toàn

Dán kín nắp lọ chứa mẫu

bằng nhiệt

Đưa vào lò phản ứng để kích hoạt (15 phút)

Chuyển mẫu đến phòng thí nghiệm và tiến hành đo

Dùng cân tiểu ly

Chờ rã khoảng 2 giờ

35

Hình 2.3 Dụng cụ dùng để cân khối lượng của mẫu MoO3

Hình 2.4 Lọ polyethylene dùng để chứa mẫu

Thêm vào đó, nấp của lọ phải được dán kín bằng thiết bị nhiệt (hình 2.5) để chắc rằng mẫu không thể rò rỉ ra ngoài trong quá trình mẫu được chuyển đến kênh kích hoạt neutron trong lò phản ứng

Bây giờ việc chuẩn bị mẫu đã hoàn tất và sẵn sàng để được chiếu xạ Mẫu được đặt trong một thiết bị như hình 2.6 để chuyển mẫu đến đúng vị trí kích hoạt với công suất 40psi (pounds per square inch)

36

Hình 2.5 Thiết bị để niêm phông mẫu

Hình 2.6 Thiết bị chuyển mẫu 2.4 Hệ phổ kế gamma với đầu dò HPGe

Trong thực nghiệm này, chúng tôi sử dụng hệ phổ kế gamma với đầu dò HPGe của hãng ORTEC để ghi nhận tín hiệu gamma phát ra từ mẫu sau khi kích hoạt bởi

hệ đo hình 2.7

37

Hình 2.7 Hệ phổ kế gamma với đầu dò HPGe

Hình 2.8 Sơ đồ khối của hệ phổ kế đầu dò HPGe

Hệ bao gồm đầu dò HPGe, bộ tiền khuếch đại, bộ khuếch đại, máy vi tính và các thiết bị phụ trợ (sơ đồ khối hình 2.8):

- Đầu dò HPGe có độ phân giải năng lượng 2,5 keV tại đỉnh 1,33 MeV của đồng vị 60Co, hoạt động nhờ vào cao thế cung cấp cho nó và duy trì hoạt động ổn định nhờ vào bộ làm lạnh điện tử

Bộ làm lạnh

DET

HV

Bộ tiền khuếch đại

Bộ khuếch đại

Máy vi tính

Hệ điện tử

dò là lớn nhất Thêm vào đó, mặc dù cấu trúc hình học của nguồn 152Eu và mẫu khác nhau nhưng sự khác nhau này đủ nhỏ để được bỏ qua trong nghiên cứu này

Vị trí đặt nguồn

152

Eu và mẫu Đầu dò HPGe

39

2.5 Xây dựng đường cong hiệu suất cho đầu dò HPGe

Ở đây việc chuẩn hiệu suất được tiến hành bởi nguồn 152Eu (nguồn thường được chọn do các đỉnh năng lượng của nó trải dài một vùng rộng từ 121 keV tới

1458 keV) Chúng tôi quan tâm đến vùng năng lượng từ 121 keV đến 778 keV bởi

vì năng lượng tia gamma mà chúng tôi sử dụng là 140 keV đối với đồng vị 99m

Tc và

181 keV, 739 keV và 777 keV đối với đồng vị 99Mo

Trước tiên, chuẩn năng lượng của hệ đo để tìm ra mối quan hệ giữa năng lượng và vị trí kênh trong phổ ghi nhận được Từ đó ta có thể xác định vị trí chính xác của những đỉnh năng lượng đặc trưng của đồng vị 99Mo và đồng vị 99mTc cũng như biết được những đồng vị phóng xạ không mong muốn nào có mặt trong mẫu Chuẩn hiệu suất là tìm ra mối quan hệ giữa hiệu suất ghi nhận của đầu dò và năng lượng Tức là nhờ việc chuẩn hiệu suất này, ta có thể biết được hiệu suất ghi nhận của đầu dò đối với đỉnh năng lượng quan tâm và từ đó xác định được hoạt độ của đồng vị 99

Mo và đồng vị 99mTc

Trong thực nghiệm này, để kiểm tra sự cân bằng chuyển tiếp chúng tôi đã xem xét quy luật phân rã của đồng vị 99Mo và đồng vị con 99mTc, tức là khảo sát quy luật thay đổi của hoạt độ theo thời gian như hình 1.6 Vì thế, chúng tôi không tính toán giá trị hoạt độ chính xác của đồng vị 99Mo và đồng vị 99mTc mà thay vào đó là xác

định đại lượng “hoạt độ tương đối” Để tính hoạt độ tương đối thì cần phải xác định “hiệu suất tương đối” do đó chúng tôi đã tiến hành xây dựng đường cong hiệu

suất tương đối ứng với đầu dò HPGe từ phép đo nguồn chuẩn 152Eu

Hiệu suất tương đối thực tế là tỉ số giữa hiệu suất tuyệt đối của hai đỉnh năng lượng tương ứng và việc chuẩn hiệu suất tương đối được tiến hành bằng cách gán giá trị hiệu suất tương đối bằng “1” cho một đỉnh bất kỳ sau đó hiệu chỉnh hiệu suất của các đỉnh còn lại theo đỉnh này Cụ thể hơn, ở đây nguồn 152Eu được sử dụng để hiệu chỉnh có nhiều đỉnh năng lượng và chúng tôi giả thiết hiệu suất tương đối của đỉnh 121,8 keV có giá trị “1” sau đó tiến hành tính toán hiệu suất tương đối của các đỉnh còn lại dựa vào đỉnh này, tức là ta tính toán tỉ số giữa hiệu suất tuyệt đối của những đỉnh khác với đỉnh121,8 keV