thu nhận và xử lý phổ anpha đối với mẫu môi trường

MỞ ĐẦU Các đồng vị phân rã  có mặt trong môi trường thường là các hạt nhân nặng thuộc các dãy Urani, Thori, Actini hoặc một số đồng vị nhân tạo sống dài có mặt trong bụi phóng xạ như 23

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT

NAM

VIỆN NGHIÊN CỨU HẠT NHÂN

THU NHẬN VÀ XỬ LÝ PHỔ ANPHA ĐỐI VỚI MẪU MÔI

TRƯỜNG

ThS Phan Sơn Hải Viện Nghiên cứu Hạt nhân

Đà lạt, 10-2013

MỞ ĐẦU

Các đồng vị phân rã  có mặt trong môi trường thường là các hạt nhân nặng thuộc các dãy Urani, Thori, Actini hoặc một số đồng vị nhân tạo sống dài có mặt trong bụi phóng xạ như 239Pu, 240Pu, 241Am, hoặc một số hạt nhân trong nhóm đất hiếm Phần lớn các hạt  có năng lượng trong khoảng từ 3.95 MeV (232Th) đến 8.8 MeV (212Po) Một số hạt nhân đất hiếm phát anpha với năng lượng trong khoảng 2 - 4 MeV như

146Sm, (E = 2.46 MeV), 147Sm, (E = 2.23 MeV), 148Sm, (E = 1.96 MeV), 148Gd (E

= 3.18 MeV), 150Gd (E = 2.73 MeV), 152Gd (E = 2.14 MeV), 154Dy (E = 2.87 MeV) Phổ  không có phân bố đối xứng dạng Gauss như các vạch gamma mà thường có sườn trước hoặc sườn sau kéo dài (thường được gọi là đuôi năng lượng thấp - low energy tailing, hoặc đuôi năng lượng cao - upper-energy tailing) Phần phổ kéo dài ở sườn trước hoặc sườn sau phải được tính đến trong quá trình xử lý phổ vì chúng là các hạt  do nguồn phát ra được ghi nhận bởi detectơ Các phần kéo dài của đỉnh  có thể ảnh hưởng đến các đỉnh nằm trước hoặc sau nó, nên cần tính đến hiệu ứng này khi xử

lý phổ

Một điều quan trọng khác là sự chồng chập phổ  của các đồng vị trong dãy urani, thori và actini khá phổ biến Do đó khá nhiều đồng vị phải được tính toán, hiệu chỉnh dựa trên phổ  của các đồng vị con cháu của chúng Vì thế, việc xử lý phổ  để xác định hàm lượng các đồng vị phóng xạ thường tính đến quá trình tích lũy và phân rã của các đồng vị trong mẫu đo

I CÁC DÃY PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN

1.1 Các dãy phóng xạ tự nhiên

Đa số các đồng vị phóng xạ tự nhiên đều thuộc 3 dãy phóng xạ: Dãy urani bắt đầu bằng đồng vị 238U và kết thúc bằng đồng vị bền 206Pb; Dãy actini-urani bắt đầu bằng 235U và kết thúc bằng đồng vị bền 207Pb; Dãy thori bắt đầu bằng 232Th và kết thúc bằng 208Pb Các đồng vị thuộc 3 dãy phóng xạ nói trên cùng với chu kỳ bán rã của chúng được đưa ra trên Hình 1.1 và Hình 1.2

Trong dãy urani, có 8 đồng vị phân rã  (238U, 234U, 230Th, 226Ra, 222Rn, 218Po,

214Po và 210Po) và 6 đồng vị còn lại phân rã  Dãy actini-urani có 8 đồng vị phân rã (235U, 231Pa, 223Fr, 227Th, 223Ra, 219Rn, 215Po và 211Po), 3 đồng vị phân rã cả  lẫn (227Ac, 219At và 211Bi) và 4 đồng vị còn lại phân rã  Dãy thori có 6 đồng vị phân rã (232Th, 228Th, 224Ra, 220Rn, 216Po và 212Po), 1 đồng vị phân rã cả  lẫn  ( 212Bi) và 4 đồng vị còn lại phân rã 

Uranium series (4n + 2 series)

Thorium series (4n series)

1.2.1 Sơ lược về quy luật phân rã phóng xạ

Chúng ta xem xét trường hợp đồng vị phóng xạ (1) phân rã và tạo thành đồng vị bền (2):

)2()

1(  (1.1) Đối với một hạt nhân đã cho ở trạng thái năng lượng xác định, xác suất phân rã trong một đơn vị thời gian là không đổi Điều đó có nghĩa là số phân rã phóng xạ dN trong thời gian dt chỉ phụ thuộc vào số hạt nhân phóng xạ N(t) tại thời điểm t:

dN = -Ndt (1.2) Xác suất phân rã  được gọi là hằng số phân rã

Từ phương trình (1.2), suy ra được quy luật thay đổi số hạt nhân phóng xạ theo thời gian t như sau:

N(t) = N0 e-  t (1.3) trong đó, N(t) là số hạt nhân của đồng vị (1) tại thời điểm t và N0 là số hạt nhân tại thời điểm t = 0

Hoạt độ phóng xạ của đồng vị (1) tại thời điểm t khi đó sẽ là:

t

e A t N t

A( )  ( )  0  (1.4) trong đó, A0 = N0 là hoạt độ tại thời điểm t = 0

Nếu trong phương trình (1.3) ta thay thời gian t bằng chu kỳ bán rã T1/2 thì có thể tìm được mối liên hệ giữa  và T1/2 như sau:

Do quá trình phân rã phóng xạ được mô tả bằng một hàm số mũ (1.3), ở thời điểm

t bất kỳ, vẫn còn những hạt nhân chưa phân rã (các hạt nhân này có thời gian sống lớn hơn t) Ngược lại, các hạt nhân bị phân rã trước thời điểm t có thời gian sống nhỏ hơn

t Số hạt nhân phân rã tại thời điểm t (có thời gian sống đúng bằng t) là:

(

) (

dN

t tdN t

1.2.2 Sự tích lũy của các đồng vị con cháu

A) Hai phân rã liên tiếp

Trước hết, chúng ta xét trường hợp đơn giản: hạt nhân phóng xạ (1) phân rã tạo thành hạt nhân phóng xạ con (2)

)3()

2()

1( 1 2 (bền) (1.8)

Sự phân rã của hạt nhân (1) và sự tích lũy cũng như phân rã của hạt nhân (2) được

mô tả bởi hệ hai phương trình sau:

( )

(

2 2 1

1 2

t N t

N dt

t

dN   (1.9) trong đó, 1 và 2 là hằng số phân rã của các hạt nhân (1) và (2)

Phương trình thứ nhất mô tả tốc độ phân rã phóng xạ của đồng vị mẹ Phương trình thứ hai mô tả tốc độ thay đổi số lượng hạt nhân đồng vị con (gồm có quá trình tạo thành do đồng vị mẹ phân rã và quá trình phân rã của chính đồng vị con)

Giải hệ phương trình (1.9) dẫn đến kết quả sau:

t e N t

1

)(

)

1 2

0 1 1 0

2 2

t t

t

e e

N e

N t

)

1 2

0 1 1 2

t t

e e

N t

(i) Sự cân bằng tạm thời

Xét trường hỵp 1 < 2: Tại t = 0 thì N1 = N10 và khi đó A10 1N10 Tại thời điểm t

e N t

Khi đó (1.11) trở thành:

t

e N t

1 1 2

2 1

1 1

(ii) Sự cân bằng vĩnh cửu

Nếu thoả mãn điều kiện (T1/2)1 >> (T1/2)2 (tức là 2 >> 1) và chỉ xét trong thời gian t << (T1/2)1 thì

const N

( )

1 2

1 2

t

e N t

1

2 (t) N N





 hay 1N1(t) 2N2(t) (1.15)

B) Nhiều phân rã liên tiếp

Trong trường hợp có nhiều phân rã liên tiếp như sơ đồ

( )

(

2 2 1

1 2

t N t

N dt

t

dN   (1.17)

)()

()

(

3 3 2

2 3

t N t

N dt

t i n

n t N C e i N

1

0 1 1 3 2

1

) (     (1.18)

A Z

4 2

4

 (2.1) Phân rã  chỉ xẩy ra với các hạt nhân nặng có Z > 83; có nghĩa là có không ít hơn

2 protôn nằm ngoài lớp vỏ đóng kín ứng với số magic Z = 82 Ngoài ra, còn có một nhóm nhỏ các hạt nhân phóng xạ  trong nhóm đất hiếm với A từ 140 đến 160 Nhẹ nhất trong số các hạt nhân này, và nói chung là trong tất cả các hạt nhân phóng xạ , là đồng vị 14258Ce với 84 nơtrôn

Thời gian bán rã của các hạt nhân phóng xạ  thay đổi trong một dải rộng, từ 1,4.1017 năm (20482Pb) đến 10-6 s (21586Rn) Ngược lại, năng lượng các hạt  bị giới hạn trong một dải hẹp, từ 4 – 9 MeV đối với các hạt nhân nặng và từ 2 – 4.5 MeV đối với các hạt nhân nhóm đất hiếm

Quan hệ giữa chu kỳ bán rã với năng lượng của hạt  được biểu diễn:

E D C LogT1/2   / (2.2) trong đó C và D là các hằng số độc lập với số khối A và phụ thuộc yếu vào số Z Ví

dụ, nếu chúng ta dùng logarit thập phân và đơn vị năng lượng là MeV thì:







M M

M E

M

M E

E    (2.7)

Trong ví dụ trên, động năng của hạt  là 4.78 MeV và hạt nhân 222Rn là 0.086 MeV

So với năng lượng của hạt  thì động năng giật lùi của hạt nhân con rất nhỏ Tuy thế,

so với năng lượng liên kết hóa học (thường < 5 eV) thì động năng này rất lớn Do đó, hạt nhân con dễ thoát ra khỏi bề mặt nguồn điện phân và gây nhiễm bẩn bề mặt detectơ

Khi xem xét phân rã  ở trên, ta đã giả thiết rằng cả hai hạt nhân đầu và cuối đều được đặc trưng bởi các giá trị năng lượng hoàn toàn xác định, tương ứng với biểu thức năng lượng của các khối lượng nghỉ của chúng Tuy thế, khối lượng nghỉ của một hệ phức tạp như hạt nhân nguyên tử lại là hàm số của chuyển động bên trong của các nuclôn tạo thành nó Do đó, hạt nhân có thể đứng yên và có động năng bằng không, còn năng lượng nghỉ của nó sẽ có một số giá trị khác nhau tùy thuộc vào trạng thái của các nuclôn bên trong

Trạng thái năng lượng của hạt nhân ứng với giá trị khối lượng nghỉ cực tiểu được gọi là trạng thái cơ bản Tất cả các trạng thái năng lượng còn lại là trạng thái kích thích Nói chung, trạng thái kích thích khác trạng thái cơ bản không những bởi giá trị năng lượng của hạt nhân mà còn bởi các thông số khác nữa như mô men động lượng, tính chẵn lẻ, v.v

Sự phát xạ nhóm chính của các hạt  tương ứng với các chuyển dời giữa các trạng thái cơ bản của hạt nhân đầu và hạt nhân cuối (Hình 2.1a)

Chuyển dời từ trạng thái cơ bản của hạt nhân đầu đến một trong các trạng thái kích thích của hạt nhân cuối tạo thành cấu trúc tinh tế của phổ anpha (Hình 2.1b)

Chuyển dời từ các trạng thái kích thích của hạt nhân đầu đến trạng thái cơ bản của hạt nhân cuối phát ra các hạt  tầm xa (Hình 2.1c)

Hình 2.1 Minh họa về sơ đồ phân rã 

(a) Phát xạ nhóm chính, (b) Cấu trúc tinh tế, (c) Các hạt  tầm xa

0

X

A Z

X

A Z

4 2

X

A Z

4 2

X

A Z

4 2

Trở lại ví dụ 226Ra ở trên, sự tính toán đưa ra E = 4.78 MeV ứng với phát xạ nhóm chính E o (thực nghiệm: E = 4.7845 MeV, chiếm 94.45%) Ngoài ra, còn có: E = 4.6015 MeV (5.55%), 4.3435 MeV (0.0065%), 4.1945 MeV (0.001%)

2.2 Tương tác của hạt  với vật chất

Hệ quả kéo theo:

 Trong mỗi một va chạm, electrôn chịu một xung lực từ lực hút culông mỗi khi hạt đi qua vùng lân cận của nó Tùy theo trạng thái va chạm, xung lực này có thể đủ lớn để đưa electrôn lên lớp vỏ cao hơn (sự kích thích), hoặc làm bắn điện tử ra khỏi nguyên tử (sự ion hóa)

 Năng lượng cực đại mà hạt  có khối lượng m và động năng E truyền cho electrôn khối lượng m0 trong một va chạm là 4Em0/m Bởi vì đây là một phần rất nhỏ

so với năng lượng toàn phần, hạt tới mất năng lượng của nó sau nhiều tương tác như vậy trong quá trình đi qua vật chất

 Tại một thời điểm bất kỳ hạt tương tác với nhiều electrôn, vì thế vận tốc của hạt giảm liên tục cho đến khi dừng lại

 Sản phẩm tạo thành sau các va chạm của hạt  trong chất hấp thụ là các nguyên

tử bị kích thích hoặc các cặp ion Mỗi cặp ion gồm có một electrôn tự do và một ion mang điện dương Các cặp ion có xu thế kết hợp trở lại để tạo thành các nguyên tử trung hòa

 Trong các va chạm gần, electrôn có thể nhận được xung lực đủ lớn đến mức sau khi bứt ra khỏi nguyên tử, nó có đủ động năng để ion hoá các nguyên tử môi trường hấp thụ Các electrôn này còn được gọi là các tia delta Trong một số điều kiện đặc thù, phần lớn sự mất năng lượng của hạt  xẩy ra do quá trình tạo các tia delta

2.2.2 Năng suất hãm

Năng suất hãm tuyến tính S của các hạt tích điện trong môi trường hấp thụ được định nghĩa là sự mất năng lượng vi phân dE của hạt trong vật liệu chia cho độ dài quảng chạy vi phân dx:

z e dx

dE

2 0

2 4

4 



 (2.9) trong đó,

v I

v m Z

B

trong các biểu thức này, v và ze là vận tốc và điện tích của hạt tới, N và Z là mật độ và

số nguyên tử chất hấp thụ, m 0 là khối lượng nghỉ của electrôn, và e là điện tích electrôn Tham số I đặc trưng cho thế ion hoá và kích thích trung bình của chất hấp

thụ

 Đại lượng dE/dx thay đổi theo quy luật 1/v2 (tỷ lệ nghịch với năng lượng hạt), tỷ

lệ thuận với điện tích z2 của hạt và tỷ lệ với tích NZ của chất hấp thụ (Các vật liệu có

số nguyên tử lớn và mật độ vật chất cao sẽ dẫn đến năng suất hãm lớn)

2.2.3 Các đặc trưng của độ mất năng lượng

a Đường cong Bragg

Độ mất năng lượng riêng thay đổi dọc theo vết của hạt  năng lượng vài MeV được biểu diễn trên Hình 2.2 (thường được gọi là đường cong Bragg) đối với một hạt

 và cả đối với chùm các hạt  song song có cùng năng lượng ban đầu Độ mất năng lượng riêng có đặc điểm:

- Đối với hầu hết quảng đường, điện tích hạt  không đổi và sự mất năng lượng riêng tăng theo quy luật 1/E như đã dự báo bởi công thức (2.9)

- Gần cuối vết điện tích hạt  giảm do bắt electrôn và đường cong rơi thẳng xuống

Hình 2.2 Độ mất năng lượng riêng dọc theo quảng chạy của hạt 

b Độ tản mạn năng lượng

Bởi vì tương tác hạt nhân mang tính ngẫu nhiên, nên sự mất năng lượng của nó là một quá trình xác suất thống kê Vì thế nên mức độ đơn năng của chùm hạt sẽ bị giảm (năng lượng trải rộng ra) khi chùm đơn năng đi qua một chất hấp thụ bề dày xác định

Độ rộng của sự phân bố năng lượng này đánh giá độ tản mạn của năng lượng chùm hạt

2.2.4 Quảng chạy của hạt 

Sơ đồ bố trí thí nghiệm như trên Hình 2.3 Trong thí nghiệm này, các hạt anpha từ một nguồn đơn năng chuẩn trực được đếm bởi một detectơ đặt sau chất hấp thụ Khi thay đổi bề dày chất hấp thụ chúng ta thu được kết quả sau (Hình 2.3):

- Đối với các giá trị bề dày nhỏ, các hạt anpha chỉ bị mất năng lượng khi đi qua chất hấp thụ Tổng số hạt anpha đến detectơ trong trường hợp này không đổi

và sự làm yếu cường độ chùm hạt không xẩy ra;

- Khi bề dày chất hấp thụ bằng độ dài vết ngắn nhất của hạt anpha trong chất hấp thụ thì cường độ bắt đầu giảm Việc tăng độ dày chất hấp thụ sau đó sẽ làm giảm nhanh cường độ chùm hạt anpha đến detectơ

Hình 2.3 Thí nghiệm đo truyền qua của hạt 

(Quảng chạy trung bình R m và quảng chạy ngoại suy R e) Quảng chạy phụ thuộc vào năng lượng hạt  và vào bản chất môi trường hấp thụ Đối với một năng lượng xác định, quảng chạy hạt  khá ổn định trong một vật liệu hấp

thụ đã cho Trong gần đúng bậc một, quảng chạy R của hạt trong không khí liên hệ với năng lượng E của hạt theo công thức sau:

Mev E

Rcm  0 3 3/2 (2.9)

III GHI ĐO CÁC HẠT ANPHA

3.1 Sơ lược về các kỹ thuật đo anpha

3.1.1 Buồng ion hóa (Ionization Chamber)

Buồng ion hóa là những detectơ chứa khí khá đơn giản Chúng hoạt động dựa trên nguyên lý thu thập các cặp ion được tạo ra trực tiếp bởi sự ion hóa chất khí của hạt anpha Trong miền điện thế hoạt động của buồng ion hóa, cường độ dòng điện lối ra tỷ

lệ với số cặp ion được tạo ra trực tiếp bởi bức xạ đi vào, tức là tỷ lệ với năng lượng và cường độ chùm hạt anpha

Buồng ion hóa thường được sử dụng để đo liều chiếu, liều hấp thụ hoặc cường độ của nguồn bức xạ

3.1.2 Ống đếm tỷ lệ (Proportional Counter)

Ống đếm tỷ lệ là một dạng của detectơ chứa khí Khi điện thế áp vào hai điện cực

đủ lớn, các điện tử tự do sinh ra do hạt á ion hóa chất khí sẽ có động năng đủ lớn để gây ra sự ion hoá trên đường đi của nó, tạo ra các cặp ion thứ cấp Độ lớn của điện thế được duy trì sao cho số lượng cặp ion tạo ra tỷ lệ với năng lượng hạt đi vào

Ống đếm tỷ lệ thường được sử dụng để đếm tổng á, tổng â, đếm hoặc đo phổ tia X hoặc  năng lượng thấp

3.1.3 Ống đếm Geiger-Muller

Ống đếm thường chứa khí Argon hoặc Neon

cùng với một lượng nhỏ các khí khác, có dây kim

Hình 3.2 Thiết bị ghi á sử dụng kính ảnh

loại ở giữa, được cấp hiệu đện thế khoảng + (400  500) V (Hình 3.1)

Khi hạt anpha đi vào ống đếm, va chạm với nguyên tử Argon và làm bật điện tử ra khỏi quỹ đạo Điện tử này bị hút về cực dương là dây kim loại ở giữa Trên đường đi của mình, điện tử này va chạm với các nguyên tử Argon khác, làm bật các điện tử thứ cấp và tạo thành thác điện tử

Phương pháp này rất nhạy và thường được sử dụng để dò tìm và đếm hạt á, â hoặc bức xạ  Tuy nhiên, biên độ xung ra không tỷ lệ với năng lượng bức xạ tới

3.1.4 Kính ảnh (Photographic Film)

Dựa trên nguyên lý phóng xạ làm đen

film như kỹ thuật chụp ảnh thông thường

Kỹ thuật này thường dùng để đo liều bức xạ

trong một khoảng thời gian nhất định (Hình

3.2)

3.1.5 Dụng cụ nghiệm tĩnh điện lá vàng (the Gold Leaf Electroscope)

Khi dụng cụ được nạp điện, do không khí

khô làm cách điện giữa lá vàng mỏng và cần

kim loại, nên điện tích trên lá vàng đẩy điện tích

trên cần làm cho lá vàng bị đẩy lên Nếu hạt

anpha đi vào làm ion hóa lớp không khí, dẫn

đến xuất hiện dòng điện giữa hai cực, làm xả

điện tích và lá vàng xếp xuống (Hình 3.3)

3.1.6 Ống đếm tia lửa điện (Spark Counter)

Nguyên lý hoạt động của ống đếm dựa trên hiệu ứng

ion hóa chất khí của phóng xạ Đặt một cao thế giữa tấm

lưới kim loại và dây kim loại (Hình 3.4), điều chỉnh cao

thế đến giá trị gần với thế gây phóng điện giữa hai cực

Khi hạt anpha đi vào làm ion hóa không khí giữa hai điện

cực, làm xuất hiện dòng điện

3.1.7 Buồng vết (Cloud Chamber)

Buồng chứa hơi quá bão hòa (ví dụ cồn pha metanol) Khi hạt anpha đi vào làm ion hóa hơi quá bão hòa và làm chúng ngưng tụ thành các giọt nhỏ Do đó, hạt anpha để lại vết dọc theo đường đi của mình và ta có thể quan sát được đường đi và biết năng lượng của hạt

Hình 3.3 Dụng cụ nghiệm tĩnh điện

Cần kim loại

Lá vàng

Hình 3.4 Spark Counter