Khảo sát phông nền và tối ưu hóa hiệu suất cho hệ phổ kế gamma HPGe trong phép đo mẫu môi trường

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT Các kí hiệu A: hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ tại thời điểm đo Am: hoạt độ riêng của mẫu đo tại thời điểm đo Bq/kg As: hoạt độ riêng của mẫu

NGUYỄN THỊ CẨM THU

KHẢO SÁT PHÔNG NỀN VÀ TỐI ƯU HÓA HIỆU SUẤT CHO HỆ PHỔ KẾ GAMMA HPGe TRONG PHÉP ĐO MẪU MÔI TRƯỜNG

CHUYÊN NGÀNH: VẬT LÝ HẠT NHÂN NGUYÊN TỬ VÀ NĂNG LƯỢNG CAO

MÃ SỐ: 60-44-05

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: PGS.TS MAI VĂN NHƠN

Hai năm học cao học và một năm làm đề tài luận văn, một thời gian thử thách đối với tôi khi cuộc sống quanh tôi còn bộn bề công việc cần phải lo lắng May mắn là tôi đã gặp một môi trường rất thuận lợi cho công việc nghiên cứu, đó là nhóm NMTP của bộ môn Vật lý hạt nhân trường Đại học khoa học tự nhiên thành phố Hồ Chí Minh Nơi đây, các ý tưởng nghiên cứu đã nảy sinh, tôi đã trưởng thành

từ môi trường này

Khi việc thực hiện đề tài hoàn tất, việc đầu tiên tôi nghĩ đến là gửi lời cảm ơn đến tất cả các thành viên trong nhóm

Tôi cảm ơn thầy hướng dẫn PGS.TS Mai Văn Nhơn, cũng là người thầy đã sáng lập ra nhóm, đã gợi ý, hướng dẫn đề tài cũng như dành nhiều thời gian để đọc

và sửa chữa luận văn cho tôi

Tôi xin chân thành cảm ơn GVC TS Trương Thị Hồng Loan đã tận tình chỉ bảo và định hướng cho tôi những lúc tôi gặp khó khăn Cô cũng là người đồng hành với tôi trong việc làm mẫu đo và đo phổ của mẫu

Một thành viên rất đặc biệt khác của nhóm là bạn Th.S Đặng Nguyên Phương, một người rất nhiệt tình và tâm huyết, đã giúp tôi trưởng thành rất nhiều trong công tác nghiên cứu

Cảm ơn các bạn trong nhóm NMTP đã giúp đỡ, chia sẻ với tôi trong quá trình thực luận văn này

Bên cạnh đó, tôi xin gửi lời tri ân đến các thầy cô đã giảng dạy chúng tôi trong suốt quá trình học tập Chân thành cảm ơn đến thầy TS.Châu Văn Tạo, người

đã động viên tôi rất chân thành lúc đầu khóa học, giúp tôi vững tin bước tiếp con đường mà tôi đã chọn

Tôi chân thành cảm ơn ThS Thái Mỹ Phê và Trung tâm Kĩ thuật Hạt nhân Tp-HCM trong việc cho mượn một số mẫu chuẩn và mẫu phân tích

Xin được phép gửi lời biết ơn đến các thầy cô trong hội đồng đã đọc, nhận xét và đóng góp những ý kiến quý báu cho luận văn này

Tôi xin chân thành cảm ơn anh Đỗ Văn Hào, người đã miệt mài chế tạo những chiếc hộp cho quá trình nghiên cứu của tôi

Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn đến gia đình, bạn bè xung quanh tôi đã giúp đỡ, động viên tôi trong suốt khóa học

Nguyễn Thị Cẩm Thu

Danh mục các bảng 3

Danh mục các hình vẽ, đồ thị 4

MỞ ĐẦU 7

CHƯƠNG 1 PHỔ GAMMA VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP XỬ LÍ PHỔ GAMMA 11

1.1 Phổ gamma 11

1.1.1 Ghi nhận phổ gamma 11

1.1.2 Các tương tác ảnh hưởng lên sự hình thành phổ gamma 12

1.1.2.1 Hấp thụ quang điện 12

1.1.2.2 Tán xạ Compton 16

1.1.2.3 Hiệu ứng tạo cặp 20

1.1.2.4 Bức xạ hãm 22

1.2 Hiệu suất của detector ghi nhận phổ gamma 22

1.3 Các phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ của các đồng vị có trong mẫu 24

1.3.1 Phương pháp WA 24

1.3.1.1 Phương pháp tuyệt đối 25

1.3.1.2 Phương pháp tương đối 25

1.3.1.3 Phương pháp WA trong phân tích mẫu môi trường 26

1.3.2 Phương pháp FSA 29

1.3.2.1 Sơ lược lịch sử 29

1.3.2.2 Phương pháp 30

CHƯƠNG 2 PHÔNG NỀN PHÓNG XẠ MÔI TRƯỜNG 32

2.1 Nguồn gốc phóng xạ môi trường 32

2.2 Các hạt nhân phóng xạ do bức xạ vũ trụ 33

2.2.1 Tritium (3T) 33

2.2.2 Cacbon-14 (14C) 33

2.5 Các đồng vị phóng xạ thường hiện diện trong phông nền phổ kế gamma 40

2.6 Khảo sát phông nền của hệ phổ kế HPGE tại bộ môn vật lý hạt nhân 42

CHƯƠNG 3 XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ BẰNG PHƯƠNG PHÁP FSA SỬ DỤNG THUẬT TOÁN DI TRUYỀN 45

3.1 Thuật toán di truyền 45

3.1.1 Biểu diễn di truyền 47

3.1.2 Tạo quần thể ban đầu 48

3.1.3 Tính độ thích nghi cho mỗi cá thể 48

3.1.4 Quá trình chọn lọc tự nhiên 48

3.1.5 Quá trình sinh sản 49

3.1.5.1 Quá trình sinh sản 49

3.1.5.2 Lai bố mẹ 50

3.1.5.3 Đột biến cá thể con 51

3.1.6 Tạo quần thể mới 52

3.1.7 Điều kiện dừng 52

3.1.8 Ưu điểm và hạn chế của thuật toán di truyền 52

3.1.8.1 Ưu điểm 52

3.1.8.2 Hạn chế 53

3.2 Áp dụng thuật toán di truyền trong phương pháp FSA 53

3.2.1 Chi bình phương (χ2 ) trong phương pháp FSA 53

3.2.2 Áp dụng thuật toán di truyền để tìm hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong tự nhiên 54

3.3 Xác định hoạt độ phóng xạ mẫu môi trường bằng phương pháp FSA 55

3.3.1 Chuẩn bị mẫu đo 55

3.3.2 Hiệu chỉnh các phổ 58

3.4 Kết quả tính toán và nhận xét 59

4.1 Tính toán giá trị hiệu suất 62

4.2 Tối ưu hóa hình học đo của mẫu dạng trụ 64

4.2.1 Khảo sát tương quan giữa bán kính tối ưu và chiều cao mẫu tối ưu 65

4.2.2 Khảo sát tương quan giữa bán kính tối ưu và mật độ mẫu 69

4.2.3 Khảo sát cấu hình tối ưu theo bán kính mẫu 70

4.3 Tối ưu hóa hình học đo của mẫu dạng Marinelli 72

4.3.1 Khảo sát cấu hình tối ưu theo bán kính R và chiều cao h1 73

4.3.2 Khảo sát cấu hình tối ưu của hộp Marinelli với thể tích mẫu 450ml 75

4.4 Lựa chọn cấu hình tối ưu trong đo đạc mẫu phóng xạ môi trường 78

KẾT LUẬN 82

TÀI LIỆU THAM KHẢO 85

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CÁC CHỮ VIẾT TẮT

Các kí hiệu

A: hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ tại thời điểm đo

Am: hoạt độ riêng của mẫu đo tại thời điểm đo (Bq/kg)

As: hoạt độ riêng của mẫu chuẩn tại thời điểm đo (Bq/kg)

C: tổng số đếm tại đỉnh năng lượng mà ta quan tâm

c: tốc độ của ánh sáng trong chân không

CB: phần đóng góp của phông nền vào trong phổ S

CK: hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ 40K

Cm: tổng số đếm tại đỉnh năng lượng của mẫu đo

Cs: tổng số đếm tại đỉnh năng lượng của mẫu chuẩn

CTh: hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ 232Th

CU: hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ 238U

Eb: năng lượng liên kết của electron

Ee: động năng của electron

EK: năng lượng của tia X lớp K

Eγ: năng lượng của tia gamma tới

h: chiều cao mẫu hình trụ

h1: chiều cao phần trụ rỗng của hộp dạng Marinelli

h2: chiều cao phần trụ đặc của hộp dạng Marinelli

I: cường độ phát tia gamma

Im: cường độ phát tia gamma của mẫu đo

Is: cường độ phát tia gamma của mẫu chuẩn

M: khối lượng mẫu

m0: khối lượng nghỉ của electron

Pγ: xác suất phát tia gamma đang khảo sát

R: tốc độ đếm tại đỉnh năng lượng toàn phần (số đếm/giây)

R: bán kính mẫu dạng Marinelli

t: thời gian đo mẫu

tm: thời gian đo mẫu đo (s)

ts: thời gian đo mẫu chuẩn (s)

σc: tiết diện tán xạ Compton

Φ: góc tán xạ của electron Compton

CalEff: Calculating Efficiency

FSA: Full Spectrum Analysis

IEEE : Institute of Electrical and Electronics Engineers

TTKTHN: Trung tâm Kĩ thuật Hạt nhân

WA: Windows Analysis

DANH MỤC CÁC BẢNG

Bảng 1.1 Các tia gamma thường được sử dụng trong phân tích mẫu môi trường 27

Bảng 1.2 Những hiệu chỉnh đối với sự nhiễu đỉnh trong phép đo 226Ra và 235U 29

Bảng 2.1 Hoạt độ trung bình của một số hạt nhân phóng xạ phổ biến được tạo ra do

bức xạ vũ trụ 34

Bảng 2.2 Hoạt độ phóng xạ của một số hạt nhân nguyên thủy 39 Bảng 2.3 Một số hạt nhân phóng xạ nhân tạo phổ biến trong tự nhiên 40

Bảng 2.4 Diện tích đỉnh của những đồng vị đóng góp đáng kể vào phông nền phổ

kế gamma HPGe được đo trong thời gian 3 ngày (259200s) 44

Bảng 3.1 Đặc điểm của các mẫu chuẩn và mẫu phân tích dạng trụ được dùng trong

thí nghiệm 56

Bảng 3.2 Đặc điểm của các mẫu chuẩn và mẫu phân tích dạng Marinelli được dùng

trong thí nghiệm 56

Bảng 3.3 Hoạt độ của mẫu đá bazan được tính bằng hai phương pháp WA và FSA 59

Bảng 3.4 Hoạt độ của mẫu đá trắng được tính bằng hai phương pháp WA và FSA 59

Bảng 3.5 Hoạt độ của mẫu Zr-B được tính bằng hai phương pháp WA và FSA 60

Bảng 3.6 Hoạt độ của mẫu Zr-Rv được tính bằng hai phương pháp WA và FSA 60

Bảng 4.1 Một số cấu hình tối ưu dạng Marinelli ứng với các thể tích mẫu và năng

lượng tia gamma khác nhau 75

Bảng 4.2 Cấu hình tối ưu của mẫu dạng Marinelli có thể tích 450ml với các giá trị

năng lượng gamma khác nhau 76

Bảng 4.3 Kết quả đo đạc mẫu chuẩn IAEA-RGTh-1 với cấu hình Marinelli quy

ước và cấu hình tối ưu trong [1] 77

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

Hình 1.1 Sơ đồ hệ thiết bị ghi nhận phổ gamma 12

Hình 1.2 Cơ chế của hấp thụ quang điện 13

Hình 1.3 Hệ số suy giảm tuyến tính theo năng lượng của một số vật liệu 14

Hình 1.4 Cơ chế phát tia X 15

Hình 1.5 Đỉnh thoát Iodine trong phổ của nguồn 57Co 15

Hình 1.6 Tán xạ Compton 16

Hình 1.7 Đồ thị trên tọa độ cực của tiết diện tán xạ Compton ứng với một vài giá trị năng lượng tiêu biểu từ 1keV đến 10 MeV 17

Hình 1.8 Phổ của nguồn 137Cs 19

Hình 1.9 (a) Tán xạ Compton bởi lớp chì chắn xung quanh detector 19

(b) Năng lượng của photon tán xạ theo góc tán xạ 19

Hình 1.10 Phổ của tia gamma 1778,9 keV của 28Al 21

Hình 1.11 Sự tạo đỉnh hủy 511 keV trên phổ gamma 21

Hình 1.12 Phổ bức xạ hãm của electron có năng lượng cực đại 2,8 MeV của 28Al 22

Hình 1.13 Dạng đường cong hiệu suất theo năng lượng của detector đồng trục loại p trên thang logarit 23

Hình 2.1 Sơ đồ phân rã Kali (40K) 35

Hình 2.2 Chuỗi phân rã Uranium (238U) 36

Hình 2.3 Chuỗi phân rã Actinium (235U) 37

Hình 2.4 Chuỗi phân rã Thorium (232Th) 38

Hình 2.5 Sơ đồ hệ detector – buồng chì 43

Hình 3.1 Cắt chuỗi bit của bố mẹ a và b để tạo con c và d 46

Hình 3.2 Đột biến bằng cách đảo bit của ba mẹ a để tạo cá thể con b 46

Hình 3.3 Sơ đồ của thuật toán di truyền 47

Hình 3.4 Sự biểu diễn di truyền của một nghiệm 48

Hình 3.5 Phép lai hai điểm 51

Hình 3.6 Các kích thước của hộp đựng mẫu hình học dạng trụ và Marinelli 56

Hình 3.7 Đèn hồng ngoại và dụng cụ làm phẳng mẫu 57

Hình 3.8 Các mẫu đo dạng trụ 57

Hình 3.9 Các mẫu đo dạng Marinelli 57

Hình 3.10 Sơ đồ khối hiệu chỉnh lệch phổ 58

Hình 3.11 Biểu đồ phân tán giữa các hoạt độ tính bằng hai phương pháp 61

Hình 4.1 Mặt cắt dọc của detector HPGe GC2018 63

Hình 4.2 Sự thay đổi của hiệu suất theo chiều cao và bán kính mẫu ở năng lượng 63 keV 65

Hình 4.3 Sự thay đổi của hiệu suất theo chiều cao và bán kính mẫu ở năng lượng 1000 keV 66

Hình 4.4 Sự thay đổi của hiệu suất theo chiều cao và bán kính mẫu với các năng lượng khác nhau ở thể tích 150 ml 67

Hình 4.5 Sự thay đổi của hiệu suất theo tỉ số r/h với các thể tích khác nhau tại năng lượng 63 keV 68

Hình 4.6 Sự thay đổi của hiệu suất theo tỉ số r/h với các thể tích khác nhau tại năng lượng 1000 keV 69

Hình 4.7 Sự thay đổi của hiệu suất theo mật độ và bán kính mẫu đối với tia gamma năng lượng 63 keV, thể tích mẫu 150 ml 70

Hình 4.8 Sự thay đổi của hiệu suất theo thể tích và bán kính mẫu đối với tia gamma năng lượng 63 keV, mật độ mẫu 1,5g/ml 71

Hình 4.9 Quy luật thay đổi bán kính tối ưu của mẫu đo theo thể tích 72

Hình 4.10 Sự thay đổi của hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần theo chiều cao h1 và bán kính R tại năng lượng 63 keV khi thể tích mẫu đo bằng 200 ml; hiệu suất đạt giá trị cực đại ứng với R = 4,8cm và h1 = 6,2cm 73

Hình 4.11 Sự thay đổi của hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần theo chiều cao h1 và bán kính R tại năng lượng 1000 keV khi thể tích mẫu đo bằng 450 ml; hiệu suất đạt giá trị cực đại ứng với R = 5,5cm và h1 = 6,7cm 74

Hình 4.12 Hai hộp đựng mẫu với cấu hình quy ước và cấu hình tối ưu trong [1] 77

Hình 4.13 Hiệu suất tối ưu của dạng trụ và Marinelli theo thể tích mẫu đo với tia

gamma năng lượng 100 keV 79

Hình 4.14 Giá trị ‘hiệu suất × thể tích’ của các cấu hình tối ưu dạng trụ và

Marinelli theo thể tích mẫu đo với tia gamma năng lượng 100 keV 80

Hình 4.15 Giá trị ‘hiệu suất × thể tích’ của các cấu hình tối ưu dạng trụ và

Marinelli quy ước theo thể tích mẫu đo với tia gamma năng lượng 100 keV 81

MỞ ĐẦU

Vấn đề xác định hoạt độ của các mẫu phóng xạ có hoạt độ thấp một cách chính xác và nhanh chóng là một trong những hướng nghiên cứu đã và đang được phát triển Để giải quyết vấn đề này, các hệ thiết bị đo đạc bức xạ ngày càng được cải tiến về khả năng phát hiện sự tồn tại và xác định hoạt độ của các đồng vị phóng

xạ trong mẫu đo Bên cạnh đó, chúng ta cũng cần phải cải thiện quy trình đo từ khâu đầu tiên là chuẩn bị mẫu đo đến khâu cuối cùng là xử lí phổ đo được Với những mục đích như vậy, luận văn này được thực hiện tập trung vào hai khâu quan trọng là cải thiện quy trình chuẩn bị mẫu đo và xử lí phổ đo được

Trong việc xác định hoạt độ của các mẫu phóng xạ, phương pháp phổ biến nhất là phương pháp Window Analysis (WA) truyền thống Trong phương pháp này, trước tiên diện tích các đỉnh gamma được xác định bởi người dùng hoặc bằng các chương trình có sẵn như Genie-2000 của hãng Canberra Sau đó, hoạt độ của mẫu sẽ được xác định dựa trên các diện tích đỉnh tính được kết hợp với các thông số như xác suất phát gamma, thời gian đo, hiệu suất ghi nhận của detector,… Việc xác định hoạt độ bằng phương pháp này đòi hỏi sự công phu và tốn nhiều thời gian trong việc xử lý Bên cạnh đó, các hiệu ứng trong quá trình đo đạc như sự trùng phùng thực, tự hấp thụ hay các sai số trong số liệu từ các thư viện hạt nhân sẽ dẫn đến sự tăng thêm hay giảm bớt diện tích đỉnh và gây sai lệch đáng kể cho kết quả đo bằng phương pháp WA Để hạn chế điều này, thay vì xác định hoạt độ dựa trên các đỉnh gamma riêng rẽ, chúng ta sẽ sử dụng một phương pháp mới nhằm xác định hoạt độ dựa trên toàn phổ gamma ghi nhận, phương pháp này được gọi là phương pháp Full Spectrum Analysis (FSA) Do phương pháp FSA lên quan đến việc tính toán trên toàn phổ nên có một số ưu điểm nổi trội so với phương pháp truyền thống chẳng hạn như loại bỏ phần lớn các sai số do trùng phùng, do trừ phông nền Compton, do thống kê và những sai số về mặt kĩ thuật do hệ đo gây ra Một ưu điểm nổi bật khác là có thể rút gọn được thời gian tính toán Trong phương pháp FSA, hoạt độ phóng xạ của các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy tồn tại trong mẫu đo được

tính dựa trên kĩ thuật làm khớp giữa phổ mẫu đo và các phổ chuẩn thực nghiệm của các đồng vị phóng xạ hiện diện trong mẫu

Một trong những công trình đầu tiên áp dụng phương pháp FSA vào phân tích phổ gamma thu được từ hệ phổ kế HPGe là công trình của Katse Piet Maphoto (2004) [25] Tác giả đã xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ nguyên thủy

238

U, 232Th và 40K trong các mẫu cát, đất và quặng Kết quả cho thấy sự phù hợp khá tốt giữa hai phương pháp WA và FSA Công trình gần đây nhất về phương pháp FSA là của R.T Newman và các cộng sự (2008) [29] Với các mẫu đo khảo sát được, nhóm tác giả cũng đã đạt được sự phù hợp của hai phương pháp này là dưới 10%

Ở trong nước, phương pháp FSA cũng đã lần đầu tiên được tìm hiểu trong khóa luận tốt nghiệp của Lê Thị Hổ (2008) [2] Tuy nhiên, sai số đạt được trong khóa luận vẫn còn khá cao, khoảng dưới 30% Do đó, trong luận văn này, tác giả đã tiếp tục nghiên cứu vấn đề này với mục tiêu nhằm đạt được sự phù hợp tốt hơn giữa hai phương pháp

Trong quá trình đo đạc phóng xạ, bên cạnh việc lựa chọn thiết bị đo và phương pháp xử lý phổ, còn một vấn đề khác đóng vai trò quyết định là phải lựa chọn cấu hình đo sao cho có thể ghi nhận số đếm đỉnh một cách tốt nhất Do hoạt độ phóng xạ trong mẫu môi trường tương đối thấp nên để tăng số gamma được ghi nhận tại mỗi đỉnh thường phải đo mẫu trong thời gian tương đối dài Thêm vào đó phải sử dụng lượng mẫu đủ lớn để tăng lượng tia gamma đến bề mặt của detector Việc sử dụng lượng mẫu bao nhiêu với cấu hình như thế nào để vừa không bị lãng phí mẫu vừa ghi nhận được nhiều tia gamma nhất là một bài toán đã tốn khá nhiều giấy mực của các nhà nghiên cứu Một trong những nhóm đầu tiên trên thế giới nghiên cứu về vấn đề tối ưu hóa mẫu đo là nhóm của Takashi Suzuki và cộng sự Trong suốt 5 năm (1983 – 1988) với việc sử dụng phương pháp mô phỏng Monte Carlo, các tác giả đã nghiên cứu cấu hình tối ưu dạng Marinelli trên detector Ge(Li)

đối với các thể tích từ 5–100l trên dải năng lượng từ 100keV đến 2MeV

[27][33][34] Sau đó, vào năm 1991, Chien Chung và cộng sự [11] đã làm thực

nghiệm với mẫu đo dạng nước để tìm ra cấu hình tối ưu dạng Marinelli Công trình này được thực hiện khá công phu và đã đưa ra được các cấu hình tối ưu cho thể tích

từ 0,1–4l Năm 1996, Seppo Klemola [23] sử dụng chương trình máy tính để khảo

sát 3 dạng hình học trụ cố định với bán kính nhỏ hơn, lớn hơn và bằng bán kính của detector với thể tích từ 3ml đến 500ml đối với hai loại detector HPGe 99,8% và 39,5% Trong công trình này, tác giả có so sánh các cấu hình tối ưu dạng trụ và cấu hình dạng Marinelli 500ml nhằm ước lượng cấu hình tối ưu Tiếp đó, vào năm

1999, M.Barrera và cộng sự [9] đã khảo sát cấu hình tối ưu dạng trụ theo bán kính

và chiều cao mẫu bằng mô phỏng Monte Carlo, đồng thời cũng xét đến sự phụ thuộc của cấu hình vào mật độ của mẫu đo trong khoảng từ 100keV đến 2000keV Năm 2007, Z.B Alfassi và F Groppi [8] đã xây dựng công thức bán giải tích và từ

đó tìm ra chiều cao tối ưu của mẫu hình trụ đối với một thể tích cho trước Gần đây nhất, năm 2009, Asm Sabbir Ahmed và cộng sự [7] đã khảo sát cấu hình tối ưu mẫu dạng Marinelli đối với detector HPGe bằng mô phỏng Monte Carlo Công trình này

bị hạn chế do chiều cao của phần hốc được giữ không đổi do đó các cấu hình tìm được chỉ là gần tối ưu Ở trong nước có thể kể đến luận án tiến sĩ của Võ Xuân Ân [1] năm 2008 về cấu hình tối ưu của mẫu dạng Marinelli thể tích 450ml, tác giả đã khảo sát trên khoảng mật độ mẫu từ 0,8 đến 1,6g/ml và năng lượng từ 255keV đến 1926keV

Dù cho đã có không ít công trình nghiên cứu về vấn đề tối ưu hóa hình học

đo, tuy nhiên chưa có công trình nào khảo sát cấu hình tối ưu của cả hai dạng hình học trụ và Marinelli cùng lúc để giúp cho các nhà thực nghiệm có thể lựa chọn cấu hình tối ưu tốt và thuận tiện nhất Do vậy, trong luận văn này, một sự khảo sát khá toàn diện đã được thực hiện nhằm đưa ra cấu hình tối ưu của mẫu dạng trụ và dạng Marinelli đối với hệ phổ kế HPGe tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Trường ĐHKHNTN TPHCM Những kết quả thu được từ luận văn sẽ góp phần giúp cho các nhà thực nghiệm có thể lựa chọn cấu hình một cách tốt nhất cho mẫu đo

Với những mục đích nêu trên, tác giả đã thực hiện luận văn với bố cục bao gồm 4 chương:

Chương 1 – Phổ gamma và các phương pháp xử lý phổ gamma: trình bày các khái niệm cơ bản về phổ gamma, nguyên tắc hình thành phổ gamma, giới thiệu khái quát về hai phương pháp đang được sử dụng để xử lý phổ gamma là phương pháp

WA và FSA

Chương 2 – Phông nền phóng xạ môi trường: trình bày về nguồn gốc hình thành phông nền phóng xạ môi trường, các loại phông nền phóng xạ, khảo sát các chuỗi và đồng vị phóng xạ có trong phông nền hệ phổ kế HPGe tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân

Chương 3 – Xác định hoạt độ phóng xạ bằng phương pháp Full Spectrum Analysis và thuật toán di truyền: giới thiệu về thuật toán di truyền và ứng dụng của

nó trong việc phân tích hoạt độ mẫu bằng phương pháp FSA

Chương 4 – Tối ưu hóa hình học đo của mẫu thể tích: khảo sát cấu hình tối

ưu của các mẫu dạng trụ và Marinelli theo thể tích và năng lượng tia gamma tới

và beta, Bên cạnh đó, sự phát triển của kĩ thuật chế tạo tinh thể cũng như công nghệ điện tử cũng đã góp phần làm cho việc ứng dụng phổ kế gamma ngày càng rộng rãi Hệ phổ kế gamma có khả năng ghi nhận trực tiếp các tia gamma do các đồng vị phóng xạ trong mẫu phát ra mà không cần tách chiết các nhân phóng xạ khỏi chất nền của mẫu, giúp ta thu được một cách định tính và định lượng các nhân phóng xạ trong mẫu Đối tượng của phương pháp phân tích này có thể là các mẫu sinh học, môi trường như: đất, nước, không khí, trầm tích, các loại rau,… Việc nắm

rõ các đặc trưng của phổ gamma cùng với các cách thức xử lý phổ, tính toán hoạt độ nguồn là điều cần thiết đối với bất cứ người làm thực nghiệm nào liên quan đến việc

đo đạc hoạt độ phóng xạ bằng các hệ phổ kế gamma

bố liên tục của độ cao xung trong đó có chứa hệ thống các đỉnh năng lượng toàn phần có bề rộng xác định Hình 1.1 mô tả sơ đồ hệ thiết bị ghi nhận phổ gamma

Hình 1.1 Sơ đồ hệ thiết bị ghi nhận phổ gamma 1.1.2 Các tương tác ảnh hưởng lên sự hình thành phổ gamma

Khi đi xuyên qua vật chất, tia gamma sẽ tương tác với vật chất theo nhiều cơ

chế khác nhau, có thể là tương tác quang điện, tán xạ Compton, tán xạ Rayleigh,

hiệu ứng tạo cặp,hay phản ứng quang hạt nhân Tuy nhiên, đối với các tia gamma

phát ra từ những đồng vị phóng xạ thông thường, chỉ có tương tác quang điện, tán

xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp là tham gia chủ yếu vào việc tạo thành tín hiệu

xung trong detector Ngoài ra, hiệu ứng bremsstrahlung của các electron cũng đóng

góp vào sự hình thành phông nền của phổ gamma

1.1.2.1 Hấp thụ quang điện

Hiện tượng hấp thụ quang điện xảy ra do tương tác giữa photon với một

trong những electron liên kết trong một nguyên tử

Electron bay ra từ lớp vỏ của nguyên tử (Hình 1.2) với động năng Ee được

cho bởi

b

ở đây Eγ là năng lượng của tia gamma tới và Eb là năng lượng liên kết của electron

Từ công thức (1.1), ta có thể thấy rằng hiện tượng quang điện xảy ra khi

photon tới có năng lượng lớn hơn năng lượng liên kết của electron trong nguyên tử

Cao thế

Tiền khuếch đại

Khuếch đại tuyến tính

Chuyển đổi tương tự- số

Bộ chia xung

Bộ nhớ

Thiết bị xuất detector

Hình 1.2 Cơ chế của hấp thụ quang điện

Mức năng lượng mà từ đó electron được giải phóng phụ thuộc vào năng

lượng của tia gamma Hầu hết các electron phóng ra là electron ở lớp K Trong

trường hợp năng lượng tia gamma không đủ để bứt electron lớp K thì nó sẽ bứt các

electron ở các mức cao hơn chẳng hạn như L hoặc M Điều này dẫn đến những

điểm gián đoạn trong đường cong hấp thụ quang điện Những cạnh hấp thụ này xảy

ra tại những giá trị năng lượng liên kết tương ứng với các lớp vỏ electron Ví dụ

trong hình 1.3, đối với Ge cạnh hấp thụ K xảy ra tại 11,1keV Đối với CsI, có 2

cạnh K, một cạnh tương ứng với lớp K của iodine tại 33,16 keV, một cạnh tại lớp K

của caesium 35,96 keV Nếu photon có năng lượng dưới những giá trị năng lượng

này, chỉ có các electron ở lớp cao hơn bị bứt ra

Xác suất để một photon chịu hấp thụ quang điện có thể được biểu diễn qua

tiết diện hấp thụ σa Qui luật của σa như sau [16]

m n

a ∝Z Eγ

ở đây n và m nằm trong dải từ 3 đến 5 tùy thuộc vào năng lượng của tia gamma Ví

dụ, một số hàm đã được đưa ra là Z5 E3γ.5và Z4.5 E3γ Tiết diện hấp thụ quang điện

phụ thuộc chủ yếu vào năng lượng của tia gamma tới và nguyên tử số của môi

trường Theo công thức (1.2), đối với những vật liệu nặng, tiết diện hấp thụ quang

điện lớn ngay cả với tia gamma có năng lượng cao; đối với vật liệu nhẹ thì hấp thụ

quang điện chỉ có ý nghĩa đối với những tia gamma có năng lượng thấp

Hình 1.3 Hệ số suy giảm tuyến tính theo năng lượng của một số vật liệu

Khi hiệu ứng quang điện xảy ra trong detector, những electron bị kích thích này mang điện tích và bị mất năng lượng do ion hóa hoặc kích thích các nguyên tử tinh thể, tạo thành các cặp electron-lỗ trống Còn nguyên tử sau khi bị mất electron sẽ ở trạng thái kích thích với năng lượng kích thích là Eb và trở về trạng thái cơ bản bằng một trong hai cách khác nhau Nguyên tử có thể khử trạng thái kích thích bằng cách phân bố lại năng lượng kích thích cho các electron còn lại, điều này có thể dẫn đến việc giải phóng các electron khác từ nguyên tử (electron Auger) hay phát huỳnh quang tia X (Hình 1.4) Tia X này cũng có thể bị hấp thụ quang điện Khi đó, tất cả năng lượng của tia gamma đều bị hấp thụ và tạo thành đỉnh quang điện toàn phần (Do nguyên lý bảo toàn động lượng, một lượng rất nhỏ năng lượng của photon được chuyển thành năng lượng giật lùi của nguyên tử và có thể được bỏ qua trong thực nghiệm.)

Cạnh hấp thụ K

Năng lượng tia gamma (keV)

Hệ

số suy giảm tuyến tính (m-1)

Hình 1.4 Cơ chế phát tia X

Đối với những tương tác gần bề mặt của detector, các tia X huỳnh quang,

hầu hết là các tia X của lớp K, có thể thoát ra khỏi detector Năng lượng tổng cộng

bị hấp thụ trong detector khi đó sẽ là

K

ở đây EK là năng lượng của tia X lớp K Quá trình này được gọi là quá trình thoát

tia X Đối với germanium thì năng lựơng tia X ở lớp K có hai giá trị là 9,9 keV và

11,1 keV, còn của iodine là 1,7 keV và 1,8 keV Vì lượng năng lượng này bị mất

nên tạo ra một đỉnh nhỏ có năng lượng thấp hơn đỉnh năng lượng toàn phần một

khoảng đúng bằng lượng năng lượng này Trong detector germanium, nó được gọi

là đỉnh thoát germanium và trong detector iodine được gọi là đỉnh thoát iodine

Khi nguyên tử chì có trong các vật liệu che chắn xung quanh detector hấp thụ photon, phát ra từ nguồn đo hay từ các nguồn xung quanh, nó sẽ phát ra tia X đặc trưng Các tia X này thường có năng lượng nằm trong khoảng 70 – 85 keV Trong thực tế, người ta thường sử dụng thêm một số lớp vật liệu bọc bên trong buồng chì

để chắn các tia X này Có thể đặt kế tiếp với lớp chì là một lớp cadmium, lớp này hấp thụ gần như toàn bộ tia X do chì phát ra Sau đó đến lượt cadmium phát ra tia X đặc trưng của nó và được lớp đồng kế tiếp lớp cadmium hấp thụ hết Cuối cùng, các tia X do đồng phát ra có năng lượng thấp khoảng 8 – 9 keV thì chỉ cần một lớp lastic mỏng là hấp thụ hết

1.1.2.2 Tán xạ Compton

Tán xạ Compton là tương tác trực tiếp giữa photon với một electron được xem như tự do Tán xạ Compton xảy ra mạnh ở vùng năng lượng từ 150keV đến 9MeV đối với germanium và ở vùng năng lượng từ 50keV đến 15MeV đối với silicon Hình 1.6 trình bày cơ chế tán xạ Compton của photon lên electron liên kết yếu với nguyên tử của mô trường

E

với Ee là năng lượng của electron sau khi tán xạ

Eγ là năng lượng của tia gamma tới

θ là góc tán xạ của tia gamma

m0 là khối lượng nghỉ của electron

c là tốc độ của ánh sáng trong chân không Năng lượng của photon sau tán xạ là

0cmcos1E1

EE

θ

−+

1

với Φlà góc tán xạ của electron Compton

Ở đây do năng lượng liên kết của electron rất nhỏ so với năng lượng của

photon tới nên có thể bỏ qua trong tính toán và xem như electron là tự do

Tiết diện tán xạ Compton xấp xỉ bởi [14]

1

C =const.Z.E−

Hình 1.7 trình bày góc tán xạ của photon tại một số giá trị năng lượng

Hình 1.7 Góc tán xạ của photon ứng với một vài giá trị năng lượng tiêu biểu từ

1keV đến 10 MeV [24]

Năng lượng truyền cho electron trong tán xạ Compton (electron Compton)

phụ thuộc vào góc tán xạ θ của photon Đối với các trường hợp góc tán xạ nhỏ, hầu

như không có phần năng lượng nào truyền cho electron và photon thứ cấp mang

toàn bộ năng lượng của photon tới Trong trường hợp tán xạ ngược, tức góc tán xạ

11

EE

γ

γ γ

+

=

Khi tán xạ xảy ra bên trong detector, electron Compton sẽ bị mất toàn bộ

động năng bên trong detector và detector sẽ tạo ra xung tương ứng với phần động

năng này Do đó trên phổ xuất hiện vùng lưng Compton chứa các xung trải dài từ

năng lượng bằng 0 đến năng lượng cực đại của electron Compton Trên phổ

gamma, tại vị trí ứng với năng lượng cực đại của electron tán xạ sẽ xuất hiện một

chỗ dốc được gọi là cạnh Compton

Trong trường hợp photon bị tán xạ ngược vào trong detector và bị hấp thụ

hoàn toàn thì trên phổ đồng thời xuất hiện một đỉnh tán xạ ngược ứng với sự hấp

thụ hoàn toàn photon thứ cấp bị tán xạ ngược và một cạnh Compton ứng với sự hấp

thụ toàn bộ năng lượng cực đại của electron tán xạ Tổng năng lượng của đỉnh tán

xạ ngược và của cạnh Compton bằng với năng lượng của photon tới vì đều là kết

quả của một sự kiện tán xạ Compton

Trong trường hợp photon thứ cấp bị hấp thụ hoàn toàn trong detector, có thể

xảy ra hai trường hợp, nếu năng lượng photon đủ nhỏ thì chỉ xảy ra hấp thụ quang

điện, còn nếu năng lượng còn khá lớn thì nó sẽ bị tán xạ liên tiếp và cuối cùng kết

thúc bằng hiện tượng quang điện Khi đó một đỉnh quang điện toàn phần được ghi

nhận Đỉnh quang điện toàn phần này cách cạnh Compton một khoảng năng lượng

đúng bằng năng lượng của photon tán xạ ngược Vùng phổ ứng với sự tán xạ

Compton nhiều lần của photon thứ cấp kéo dài từ cạnh Compton đến đỉnh quang

điện toàn phần của photon tới Hình 1.8 minh họa phổ tán xạ Compton của tia gamma có năng lượng 662 keV của 137Cs

Hình 1.8 Phổ của nguồn 137Cs

Một phần photon phát ra từ mẫu bị tán xạ bởi các lớp chắn xung quanh detector Các photon có góc tán xạ lớn, nằm trong khoảng từ 1200 đến 1800, mới lọt được vào detector Dù năng lượng của photon tới bằng bao nhiêu chăng nữa thì năng lượng của các photon tán xạ này cũng nằm trong khoảng 200 – 300 keV [19]

Những tia gamma nàylàm phổ gamma trong vùng năng lượng này bị dâng cao

Hình 1.9 (a) Tán xạ Compton bởi lớp chì chắn xung quanh detector

(b) Năng lượng của photon tán xạ theo góc tán xạ

Đỉnh tán xạ ngược

Vùng tán xạ Compton nhiều lần

Vùng chồng chập xung Cạnh của vùng

Compton liên tục

Số kênh (năng lượng)

Số đếm trên một kênh (thang lôgarít)

Đỉnh năng lượng toàn phần

Tấm chắn bằng chì

detector

Góc tán xạ (θ)

Năng lượng của tia gamma

bị tán

xạ (keV)

1.1.2.3 Hiệu ứng tạo cặp

Khác với hấp thụ quang điện và tán xạ Compton, sự tạo cặp là kết quả do

tương tác giữa tia gamma với toàn bộ nguyên tử Quá trình này diễn ra trong trường

Coulomb của hạt nhân, kết quả là sự biến đổi từ một photon thành một cặp

electron-positron Tia gamma biến mất và cặp electron-positron xuất hiện Tiết diện của quá

trình tạo cặp σp tỉ lệ với bình phương nguyên tử số của môi trường [14]

Để hiện tượng tạo cặp xảy ra, tia gamma phải có năng lượng tối thiểu bằng

khối lượng nghỉ của hai hạt, tức là 1022 keV Trong thực nghiệm, bằng chứng của

sự tạo cặp chỉ được thấy trong phổ gamma khi năng lượng của tia gamma lớn hơn

1022 keV [16].Hiệu ứng tạo cặp chỉ chiếm ưu thế ở vùng năng lượng trên 10 MeV

Electron và positron được tạo thành sẽ chia nhau phần năng lượng Ee còn lại trong

công thức (1.10), và mất phần năng lượng này khi chúng bị làm chậm

1022E

với Ee là tổng động năng của electron và positron

Eγ là năng lượng của tia gamma tới Khi năng lượng của positron giảm xuống gần bằng năng lượng nhiệt, nó sẽ

gặp electron và cả hai sẽ bị hủy, giải phóng ra hai photon hủy 511 keV Trong thực

tế thì năng lượng của hai photon hủy có giá trị nhỏ hơn vì phải tốn một phần năng

lượng để giải phóng electron ra khỏi liên kết trong nguyên tử Tuy nhiên phần năng

lượng này chỉ vào cỡ eV, rất nhỏ so với năng lượng của photon Phản ứng tạo cặp

xảy ra trong khoảng 1 ns, trong khi đó thời gian thu thập điện tích là từ 100 đến 700

ns, nên sự hủy có thể được xem như tức thời với sự tạo cặp

Nếu hai photon hủy bị tán xạ Compton nhiều lần trong detector và kết thúc

bằng hấp thụ quang điện thì trên phổ thu được đỉnh quang điện toàn phần của hai tia

gamma Nếu một trong hai photon hủy thoát ra khỏi detector thì có thể xuất hiện

trên phổ một đỉnh thoát đơn, đỉnh này có năng lượng nhỏ hơn đỉnh năng lượng toàn

phần 511 keV Nếu cả hai photon hủy đều thoát ra khỏi detector thì trên phổ sẽ xuất

hiện một đỉnh thoát đôi cách đỉnh hấp thụ toàn phần 1022 keV

Hiệu ứng tạo cặp xảy ra trong các vật liệu xung quanh detector sẽ tạo ra hai photon hủy Do hai photon này có hướng ngược nhau nên chỉ có một photon hủy lọt vào detector tạo đỉnh hủy 511 keV, như trường hợp của 28Al phát ra photon có năng lượng 1778,9 keV (Hình 1.10)

Hình 1.10 Phổ của tia gamma 1778,9 keV của 28Al Đỉnh hủy 511 keV này cũng xuất hiện do nguồn phát positron Khi positron hủy với một electron cũng tạo hai photon hủy Một số nguồn phát positron đáng chú

ý như 22Na, 65Zn và 64Cu Do positron và electron trong các quá trình hủy đều có vận tốc dù nhỏ nên hai photon hủy bị ảnh hưởng bởi hiệu ứng Doppler và kết quả là đỉnh hủy 511 keV bị nở rộng

Hình 1.11. Sự tạo đỉnh hủy 511 keV trên phổ gamma

xạ ngược

Đỉnh thoát đơn

Đỉnh thoát đôi

Sự tạo cặp (đỉnh hủy)

Detector Photon hủy

Nguồn

Tấm chắn bằng chì Photon hủy

1.1.2.4 Bức xạ hãm

Bức xạ hãm là bức xạ điện từ sinh ra do tương tác giữa electron nhanh với trường Coulomb của hạt nhân Bức xạ hãm cũng sinh ra trong trường hợp các hạt mang điện khác bị làm chậm trong môi trường vật chất Tuy nhiên, bức xạ hãm chỉ đáng kể đối với các hạt nhẹ mang điện Bức xạ điện từ này có phổ liên tục và phần lớn nằm ở vùng tia X

Sự sinh ra bức xạ hãm càng đáng kể khi năng lượng của electron càng lớn và môi trường làm chậm có nguyên tử số Z càng lớn Ví dụ như electron có năng lượng 1 MeV sinh ra bức xạ hãm đáng kể trong chì (Z = 82) nhưng không đáng kể trong nhôm (Z = 13)

Sự xuất hiện bức xạ hãm sẽ làm vùng phổ có năng lượng thấp bị dâng cao Điều này làm tăng phông nền của các đỉnh có năng lượng thấp và ảnh hưởng đến độ chính xác của phép đo Trong trường hợp của nguồn 28Al, do electron phát ra có năng lượng cực đại 2,8 MeV nên làm tăng phông vùng năng lượng thấp đáng kể (Hình 1.12)

Hình 1.12. Phổ bức xạ hãm của electron có năng lượng cực đại 2,8 MeV của 28Al

1.2 HIỆU SUẤT GHI NHẬN PHỔ GAMMA CỦA DETECTOR

Từ phổ gamma của nguồn đo, ta có thể xác định được số gamma mà detector ghi nhận được tại một đỉnh năng lượng Để xác định được hoạt độ của nguồn, cần

Số đếm (thang logarít)

Vùng bức xạ hãm

Mức của vùng liên tục được trong đợi

Năng lượng (keV)

biết hiệu suất ghi detector tại đỉnh năng lượng đó Vì vậy trong việc xử lý phổ

gamma, chúng ta cần quan tâm đến hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần tuyệt đối

Nó được định nghĩa là tỉ số giữa diện tích đỉnh với số photon có năng lượng tương

ứng phát ra từ nguồn[16]

γ

=

εP.S

R (1.11)

với R là tốc độ đếm tại đỉnh năng lượng toàn phần (số đếm/giây)

S là số phân rã của nguồn trong một giây (Bq)

Pγ là xác suất phát tia gamma đang khảo sát

Hình 1.13 trình bày đường cong hiệu suất theo năng lượng của một detector

đồng trục loại p

Hình 1.13. Dạng đường cong hiệu suất theo năng lượng của detector đồng trục loại

p trên thang logarit[16]

Theo Hình 1.13, ở vùng năng lượng trong khoảng 130 – 2000 keV, logarit

của hiệu suất giảm theo logarit của năng lượng Ở vùng năng lượng dưới 130 keV,

do sự hấp thụ tia gamma trong mẫu đo, trong lớp vỏ ngoài và lớp chết của detector

nên hiệu suất của detector giảm đáng kể theo năng lượng Điều này có thể giải thích

do sự thoát phần lớn tia gamma ra khỏi detector Một điều đáng chú ý trên Hình

1.13 là hiệu suất của tia 511 keV thấp hơn rất nhiều do với lí thuyết Kết quả này là

do đỉnh 511 keV bị ảnh hưởng đáng kể bởi photon hủy

Trong thực nghiệm chúng ta chỉ xác định được một số giá trị hiệu suất tại một số đỉnh năng lượng khảo sát Để xác định hiệu suất tại những giá trị khác, cần nội suy hoặc ngoại suy từ những giá trị đã có Do đó cần tìm một đường cong phù hợp với các giá trị đó nhất từ việc làm khớp các giá trị hiệu suất này Nếu làm khớp trên toàn phổ năng lượng sẽ dẫn đến sự thiếu chính xác Một cách thuận tiện hơn cả

là làm khớp trên hai vùng năng lượng: vùng thứ nhất là vùng dưới 130 keV và vùng thứ hai là vùng trên 130 keV

Trong thực tế, phần lớn các mẫu đo đều có một thể tích nhất định Hiệu suất ghi của nguồn thế tích phụ thuộc vào các yếu tố sau:

− Khoảng cách từ nguồn đo đến detector

− Hình dạng của nguồn đo

− Sự hấp thụ bên trong nguồn đo

− Trùng phùng ngẫu nhiên do hoạt độ của nguồn lớn

− Trùng phùng thật khi nguồn đo đặt ở gần

− Tốc độ phân rã của nguồn trong thời gian đo

1.3.1 Phương pháp WA

Đây là phương pháp phân tích hoạt độ dựa trên việc tính toán hoạt độ của từng đỉnh riêng rẽ sau đó tổng hợp lại Trong WA, có hai phương pháp xác định chính là phương pháp tuyệt đối và phương pháp tương đối

1.3.1.1 Phương pháp tuyệt đối

Trong phương pháp tuyệt đối, hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ được xác

định dựa vào công thức sau[25]

t.M.I

CA

ε

trong đó A là hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ tại thời điểm đo

C là tổng số đếm tại đỉnh năng lượng mà ta quan tâm

M là khối lượng mẫu

I là cường độ phát tia gamma

ε là hiệu suất ghi tuyệt đối

t là thời gian đo mẫu

Phương pháp này đòi hỏi phải một sử dụng các số liệu hạt nhân và các số

liệu thực nghiệm nên kết quả phân tích sẽ bị ảnh hưởng bởi nhiều nguồn sai số Tuy

nhiên, nó có lợi thế trong những trường hợp không có mẫu chuẩn có chứa các đồng

vị phóng xạ, thành phần hóa học và mật độ tương đồng với mẫu đo

Từ công thức (1.12), ta suy ra được công thức tính sai số của phương pháp

tuyệt đối

M

dMt

dtdI

dIC

dCA

ε

ε++

trong đó dA, dC, dI, dt, dM, dε lần lượt là sai số tuyệt đối ứng với các đại lượng A,

C, I, M, t, ε trong công thức (1.12)

1.3.1.2 Phương pháp tương đối

Hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ được xác định thông qua sự so sánh giữa

mẫu cần phân tích và mẫu chuẩn Ở phương pháp này, mẫu đo và mẫu chuẩn phải

được đo trong cùng một điều kiện Khi đó, hoạt độ riêng của đồng vị trong mẫu đo

được xác định bởi

s m s

m s

t C

C

với Am, As là hoạt độ riêng của mẫu đo và mẫu chuẩn tại thời điểm đo (Bq/kg)

Cm, Cs tổng số đếm tại đỉnh năng lượng của mẫu đo và mẫu chuẩn

ts là thời gian đo mẫu chuẩn (s)

tm là thời gian đo mẫu đo (s)

Mm, Ms là khối lượng của mẫu đo và mẫu chuẩn

Phương pháp này khử được phần lớn các sai số hệ thống gây ra do quá trình

chuẩn bị mẫu và do detector Còn lại sai số chủ yếu do bản chất thống kê của quá

trình phân rã, do hàm lượng của mẫu chuẫn và do sử dụng các số liệu hạt nhân

Mẫu chuẩn có thể tự chế tạo hoặc đơn giản là dùng các mẫu chuẩn do các

nhà sản xuất cung cấp Mẫu chuẩn và mẫu đo càng tương đồng về mật độ và thành

phần hóa học thì càng làm giảm sai số Do đó phương pháp này gặp phải khó khăn

khi phân tích đồng thời nhiều nguyên tố Trong trường hợp đó, để sử dụng được

phương pháp này ta phải chế tạo nhiều mẫu chuẩn khác nhau nên tốn kém hơn

phương pháp tuyệt đối

Sai số tương đối được xác định như sau

dCM

dMC

dCA

dAA

dA

++

++

trong đó dAs, dAm, dMS, dMm, dCs và dCm là sai số tuyệt đối của các đại lượng As,

Am, MS, Mm, Cs và Cm trong công thức (1.14)

1.3.1.3 Phương pháp WA trong phân tích mẫu môi trường

Trong phân tích mẫu phóng xạ môi trường, các đồng vị trong chuỗi phóng xạ

238

U, 232Th và đồng vị 40K là những đồng vị thường xuyên xuất hiện trong phổ

gamma đo được và đây cũng là những đối tượng chính trong phân tích hoạt độ

phóng xạ Trong trường hợp cân bằng phóng xạ, hoạt độ của các nhân 238U và 232Th

có thể được suy ra từ hoạt độ của các nhân con của chúng Bên cạnh các dồng vị có

trong tự nhiên, các đồng vị phóng xạ nhân tạo cũng là một mục tiêu xác định của

các nhà nghiên cứu Các đồng vị nhân tạo có thể kể đến ở đây chẳng hạn như 137Cs,

90

Sr, 239Pu, 240Pu, Bảng 1.1 liệt kê một số đỉnh gamma của các đồng vị phóng xạ

trong tự nhiên thường được sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ bằng phương

pháp WA

Bảng 1.1 Các tia gamma thường được sử dụng trong phân tích mẫu môi trường

Hạt nhân mẹ Hạt nhân con Năng lượng (keV) Xác suất phát

Dựa vào Bảng 1.1, ta thấy ở vùng năng lượng thấp có các đỉnh là 63,3 và 93,3 keV có thể được dùng để xác định hoạt độ của các nhân trong chuỗi 238U và

232

Th Tuy nhiên trong quá trình xác định hoạt độ, cần phải cẩn thận trong việc tính toán diện tích của các đỉnh này do hiện tượng hấp thụ mạnh bên trong mẫu, lớp vỏ ngoài và lớp chết của detector trước khi đi vào thể tích hoạt động của detector Do

sự khác biệt về mật độ và matrix ảnh hưởng mạnh đến hiệu suất ghi của detector trong vùng năng lượng thấp dưới 100 keV nên nếu sử dụng phương pháp WA, bằng cách so sánh giữa mẫu chuẩn và mẫu cần phân tích, để tính hoạt độ riêng của các đỉnh năng lượng này sẽ gặp sai số đáng kể Đồng thời các đỉnh này bị phông nền của bức xạ hãm 1160 keV của 210Pb và phông Compton của tất cả các đỉnh còn lại làm các đỉnh này dâng cao Do đó việc sử dụng các đỉnh này trong tính toán phải rất thận trọng

Đỉnh 510,8 keV của 208

Tl bị nhiễu rất mạnh do đỉnh hủy 511 keV xuất hiện trên phổ Các đỉnh 609,3; 1120,3 (238U) và 583,2; 727,3; 795 keV (232Th) bị trùng phùng đáng kể Chúng lệch so với giá trị trung bình của hoạt độ lên đến –14%; –6%; –11%; +15% và –10% (dấu ‘+’ ứng với trường hợp lớn hơn và dấu ‘–’ ứng với trường hợp nhỏ hơn) [29] Còn một số đỉnh như 295,2; 1238,1; 351,9; 1001 keV của chuỗi 238U và 238,6; 338,3; 860,6; 911,2 keV của chuỗi 232Th được sử dụng khá tốt trong tính toán Đây là điều mà chúng tôi đã nhận thấy rõ qua việc tính hoạt độ một số mẫu môi trường bằng phương pháp WA

Đỉnh 144 keV là sự chồng chập ba đỉnh có năng lượng gần bằng nhau của các đồng vị 235U, 230Th và 223Ra nên cần phải tách chúng ra trước khi tính Tương tự như vậy, đỉnh 186 keV là sự chồng chập ba đỉnh có năng lượng gần bằng nhau của các đồng vị 230Th, 226Ra và 235U Do cường độ phát hai tia 144 và 186 keV của 230Th rất nhỏ nên có thể bỏ qua sự đóng góp của đỉnh này Bảng 1.2 trình bày một gợi ý cho sự hiệu chỉnh này trong trường hợp các chuỗi phóng xạ cân bằng trường kỳ và

có độ giàu tự nhiên

Bảng 1.2. Những hiệu chỉnh đối với sự nhiễu đỉnh trong phép đo 226Ra và 235U [16] Hạt

Unat (%)

Hoạt độ riêng (Bq/gUnat)

Năng lượng gamma (keV)

Xác suất phát tia gamma (%)

Phần đóng góp vào đỉnh

Độ lệch chuẩn

575,7

12346 575,7

143,76 143,87 144,23

10,96 0,049 3,22

0,720 0,069 0,211

1,14 10,24 2,93

Hệ số hiệu chỉnh đối với số đếm của 235U khi sử dụng đỉnh

144 keV

0,720

1,14

575,7

12346

12346

185,72 186,21 186,05

57,2 3,555 0,0088

0,428 0,571 0,001

1,55 0,86

1025

Hệ số hiệu chỉnh đối với số đếm của 226Ra khi sử dụng đỉnh

186 keV

0,571

0,86

Hệ số hiệu chỉnh đối với số đếm của 235U khi sử dụng đỉnh

186 keV

0,571

0,86

1.3.2 Phương pháp FSA

Trong phương pháp này, hầu như toàn bộ phổ đo đều được sử dụng và hoạt

độ của các đồng vị có trong phổ được tính dựa vào việc làm khớp phổ đo với các phổ chuẩn ứng với từng đồng vị riêng rẽ

1.3.2.1 Sơ lược lịch sử

Phương pháp FSA được sử dụng ban đầu cho mục đích địa vật lý với việc sử dụng các hệ detector được làm bằng tinh thể nhấp nháy để phát hiện và ghi nhận tia gamma của các hạt nhân phóng xạ tự nhiên có trong đất trên bãi biển và trong đất liền Các công trình nghiên cứu về phương pháp này có thể kể đến chẳng hạn như Crossley và Reid (1982) [13], Minty và cộng sự (1998) [26], de Meijer (1998) [15], Hendriks và cộng sự (2001) [17], Trong những năm gần đây, phương pháp FSA

đã và đang dần dần được áp dụng vào việc tính toán hoạt độ phóng xạ của các mẫu

môi trường được đo bằng các detector trong phòng thí nghiệm, một trong những

công trình tiêu biểu nhất có thể kể đến là Maphoto (2004) [25] Trong công trình

này, tác giả đã xác định hoạt độ phóng xạ tự nhiên trong đất bằng hai phương pháp

WA và FSA và đã so sánh kết quả tìm được từ hai phương pháp này Gần đây nhất,

R.T Newman Newman và cộng sự (2008) [29] đã xác định thành công hoạt độ

phóng xạ tự nhiên trong các mẫu đất, cát và quặng dựa vào kĩ thuật FSA khi sử

dụng detector HPGe để đo phổ gamma

1.3.2.2 Phương pháp

Trong trường hợp phương pháp FSA được áp dụng cho phân tích hoạt độ

phóng xạ tự nhiên, phổ cần phân tích được làm khớp với sự kết hợp tuyến tính của

ba phổ chuẩn (238U, 232Th và 40K) và một phông nền Mỗi phổ chuẩn này tương ứng

với sự đáp ứng của detector với mỗi mẫu có hoạt độ 1Bq/kg chứa các hạt nhân

phóng xạ riêng biệt là 238U, 232Th và 40K trong mỗi cấu hình cụ thể Các phổ chuẩn

này có thể được đo bằng thực nghiệm hoặc dùng phương pháp mô phỏng Monte

Carlo [18] Phổ cần phân tích S được xem như là sự chồng chập có trọng số của ba

phổ chuẩn SU, STh, SK và phông nền SB, về mặt toán học có thể biểu diễn theo

phương trình[25]

S(i) = CU×SU(i) + CTh×STh(i) + CK×SK(i) + CB×SB(i) (1.16)

CU, CTh, và CK lần lượt là hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ 238U, 232Th và 40K

trong mẫu phân tích; CB là phần đóng góp của phông nền vào trong phổ S, trong

thực tế CB được chọn bằng tỉ số thời gian đo giữa S và SB

Vì làm khớp trên toàn phổ nên phương pháp này khắc phục được một số

khuyết điểm của phương pháp truyền thống WA Các mẫu môi trường thường có

hoạt độ thấp do đó khi đo phải dùng mẫu thể tích dạng hình trụ hoặc Marinelli để

tăng số đếm Điều này dẫn đến sự mất hoặc tăng số đếm đỉnh do hiện tượng trùng

phùng của các tia gamma ứng với các đỉnh đó và không may lại xảy ra với các tia

gamma có cường độ phát cao trong phổ môi trường Phương pháp FSA dựa trên sự

so sánh phổ đo với các phổ chuẩn nên khắc phục được khó khăn này Thêm vào đó,

thăng giáng thống kê đối với các mẫu có số đếm thấp rất đáng quan tâm Khi xét

phổ đo trên toàn phổ, sẽ làm giảm đáng kể sai số do thăng giáng này gây ra Khi đó, vùng lưng Compton cũng không gây ra sai số nhiều trong phép phân tích

Khi sử dụng kĩ thuật FSA trong phân tích phổ phải qua các bước cơ bản sau: các mẫu chuẩn được đo bằng detector HPGe Do thời gian đo tương đối dài nên các phổ chuẩn này sẽ bị lệch kênh so với nhau do một số nguyên nhân như thăng giáng nhiệt độ và thăng giáng cao thế Vì vậy các phổ chuẩn sau khi thu nhận sẽ được hiệu chỉnh mối quan hệ giữa số kênh và năng lượng tại kênh đó Trong luận văn này, chúng tôi đã chọn một phổ chuẩn làm chuẩn và hiệu chỉnh các phổ chuẩn còn lại, các phổ cần phân tích và một phổ phông nền là nước cất theo phổ chuẩn này Bước tiếp theo là trừ phông nền cho các phổ mẫu chuẩn và các phổ mẫu đo Sau đó,

các phổ chuẩn này sẽ được chuẩn về 1Bq/kg

CHƯƠNG 2

PHÔNG NỀN PHÓNG XẠ MÔI TRƯỜNG

Môi trường xung quanh chúng ta luôn tồn tại các hạt nhân phóng xạ Các hạt nhân này có thể được tạo ra do tia vũ trụ tương tác với các hạt nhân khác trong bầu khí quyển xung quanh Trái đất, do sự tiến bộ của khoa học trong lĩnh vực hạt nhân, hay có nguồn gốc từ thuở tạo ra vũ trụ Thông thường, các hạt nhân này thường có hoạt độ thấp Tuy nhiên, do sự tồn tại khắp mọi nơi của chúng, trong cả mẫu đo, ngay bên trong và xung quanh detector nên cũng ảnh hưởng đáng kể đến các phép

đo các mẫu môi trường có hoạt độ thấp Việc hiểu rõ đặc điểm của một số hạt nhân phóng xạ tự nhiên phổ biến và các chuỗi phóng xạ tự nhiên, đặc biệt là các chuỗi thorium, uranium và actinium sẽ giúp ích rất nhiều trong việc đo đạc mẫu môi trường Việc nắm vững các tia gamma do các hạt nhân phóng xạ phát ra sẽ giúp chúng ta có những hiệu chỉnh cần thiết khi xác định diện tích của những đỉnh gamma mà chúng ta quan tâm Chương này trình bày sơ lược một số hạt nhân phóng xạ phổ biến trong tự nhiên, và giới thiệu một phương pháp hiệu chỉnh đóng góp của phông phóng xạ vào phổ gamma đo đạc mẫu môi trường

2.1 NGUỒN GỐC PHÓNG XẠ MÔI TRƯỜNG

Phóng xạ là sự biến đổi tự xảy ra của hạt nhân nguyên tử, đưa đến sự thay đổi trạng thái, số nguyên tử hoặc số khối của hạt nhân Khi chỉ có sự thay đổi trạng thái xảy ra, hạt nhân sẽ phát ra tia gamma mà không biến đổi thành hạt nhân khác, khi bậc số nguyên tử thay đổi sẽ biến hạt nhân này thành hạt nhân của nguyên tử khác, khi chỉ có số khối thay đổi hạt nhân sẽ biến thành đồng vị khác của nó

Các công trình nghiên cứu về hiện tượng phóng xạ đã xác nhận rằng các sản phẩm phân rã phóng xạ của hạt nhân bao gồm 3 loại chính:

+ Tia alpha: là chùm các hạt nhân của nguyên tử Helium (4He)

+ Tia beta: là chùm các electron (β–) và các positron (β+

)

+ Tia gamma: là chùm các photon có năng lượng cỡ vài chục keV trở lên

Nguồn phóng xạ trong môi trường được chia làm hai loại: nguồn phóng xạ tự

nhiên và nguồn phóng xạ nhân tạo Các nguồn phóng xạ tự nghiên gồm hai nhóm:

nhóm các đồng vị phóng xạ nguyên thủy (có từ khi tạo thành trái đất) và vũ trụ và

nhóm các đồng vị phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ (được tia vũ trụ tạo ra) Nguồn

phóng xạ nhân tạo do con người chế tạo bằng cách chiếu các chất trong lò phản ứng

hạt nhân hay máy gia tốc hoặc từ các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân

2.2 CÁC HẠT NHÂN PHÓNG XẠ DO BỨC XẠ VŨ TRỤ

Các bức xạ đến từ vũ trụ, chủ yếu là từ ngoài hệ Mặt trời của chúng ta, có thể

là chùm hạt photon năng năng lượng cao, hạt muon, hay chùm hạt nặng mang điện

Các bức xạ này tương tác với các hạt nhân nitơ và oxi trong tầng cao của khí quyển

và tạo ra các hạt nhân phóng xạ như 14C, 3T, 7Be,…với tốc độ không đổi Các hạt

nhân phóng xạ này theo nước mưa đến bề mặt của Trái đất Mặc dù mật độ các hạt

nhân phóng xạ này nhỏ nhưng xét trên toàn cầu thì lượng hạt nhân phóng xạ này

không nhỏ Chúng có chu kì bán rã dài nhưng phần lớn đều nhỏ hơn chu kì của các

hạt nhân phóng xạ nguyên thủy Trong số các hạt nhân phóng xạ do bức xạ vũ trụ

tạo ra, ba hạt nhân phổ biến nhất là 3T, 14C và 7Be

2.2.1 Tritium ( 3 T)

Tritium có trên Trái đất một ít là do từ Mặt trời, phần lớn là do các phản ứng

hạt nhân, ví dụ như phản ứng giữa neutron nhanh với 14N

Phản ứng này tạo ra khoảng 2500 nguyên tử tritium trong mỗi giây, trên mỗi

mét vuông bề mặt của Trái đất Tritium phóng xạ β–

Phản ứng này tạo ra khoảng 22000 nguyên tử 14C trong mỗi giây trên mỗi mét vuông bề mặt của Trái đất Nếu kể đến sự đóng góp từ các vụ thử hạt nhân, các nhà máy điện hạt nhân, và sự đốt cháy các nhiên liệu hóa thạch thì hoạt độ riêng trung bình toàn cầu hiện tại của 14C là 13,56 ± 0,07 dpm/gC 14C được dùng trong phương pháp 14C để xác định niên đại

2.2.3 Beryllium-7 ( 7 Be)

Beryllium-7 được tạo ra khi bức xạ vũ trụ tương tác với các hạt nhân nitơ và oxi của khí quyển Nó có chu kì bán rã là 53,28 ngày

Bảng 2.1 đưa ra hoạt độ trung bình của các hạt nhân có nguồn gốc từ bức xạ

vũ trụ Ta có thể nhận thấy rằng hoạt độ của các nhân phóng xạ này tương đối nhỏ

và nhìn chung là gần như ít ảnh hưởng đến phông nền phóng xạ môi trường

Bảng 2.1. Hoạt độ trung bình của một số hạt nhân phóng xạ phổ biến được tạo ra do bức xạ vũ trụ [35]

2.3 CÁC HẠT NHÂN PHÓNG XẠ NGUYÊN THỦY

Các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy có từ lúc tạo ra vũ trụ Đa số các hạt nhân này có chu kì bán rã rất lớn, khoảng hàng trăm triệu năm Nếu tính từ lúc Trái đất được tạo thành, các hạt nhân nào đã trải qua khoảng vài chục chu kì bán rã thì hầu như không còn tồn tại nữa Chỉ những hạt nhân có chu kì bán rã lớn, so sánh được với tuổi của Trái đất thì vẫn còn tồn tại như 238