hiệu chỉnh phổ gamma bằng phương pháp monte carlo

Tính cấp thiết, ý nghĩa khoa học và thực tiễn Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe hiện nay đã trở thành một thiết bị phổ biến, có độ tin cậy cao, dùng trong phân

1

MỞ ĐẦU

1 Tính cấp thiết, ý nghĩa khoa học và thực tiễn

Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết (HPGe) hiện nay đã trở thành một thiết bị phổ biến, có độ tin cậy cao, dùng trong phân tích các mẫu môi trường Thiết bị thực hiện việc xác định năng lượng của bức xạ gamma mà đồng vị trong mẫu phát ra để xác định hoạt độ của chúng Trong quá trình sử dụng hệ phổ kế này, có ba câu hỏi lớn đặt ra cho các nhà phân tích là: phông môi trường của phòng thí nghiệm như thế nào; hiệu suất ghi nhận của hệ phổ kế gamma cho phép phân tích có thể áp dụng cho vùng năng lượng nào; và quá trình hiệu chỉnh những thông số ảnh hưởng đến kết quả phân tích như thế nào

Luận án được thực hiện với mục đích nghiên cứu ứng dụng hệ phổ

kế gamma sử dụng đầu dò HPGe, với sự hỗ trợ của phương pháp Monte Carlo, nhằm góp phần giải quyết một số vấn đề nêu trên

Ý nghĩa khoa học của luận án là dựa trên các kết quả nghiên cứu kết hợp giữa mô phỏng và thực nghiệm để đề xuất một quy trình phân tích và

xử lý phổ gamma cho các mẫu môi trường có độ chính xác và độ tin cậy cao

Ý nghĩa thực tiễn của luận án là góp phần xây dựng hệ thống phân tích của phòng thí nghiệm Vật lý Hạt nhân của Trường ĐH Khoa học Tự nhiên đạt các tiêu chuẩn quốc tế

2 Mục tiêu, đối tượng và phương pháp nghiên cứu

Mục tiêu của luận án là nghiên cứu những ảnh hưởng của phông, của hiệu ứng tự hấp thụ và của hiệu ứng trùng phùng tổng đến độ chính xác trong quá trình phân tích hoạt độ mẫu môi trường sử dụng hệ phổ kế gamma

Đối tượng nghiên cứu của luận án là hệ phổ kế gamma sử dụng đầu

dò HPGe đồng trục loại p và loại n

2

Phương pháp nghiên cứu của luận án là thực nghiệm kết hợp với

phương pháp mô phỏng Monte Carlo sử dụng chương trình MCNP5

Đối với việc phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe thì quá trình hiệu chỉnh có một vai trò cực kì quan trọng đến độ chính xác và độ tin cậy của phép đo Trong đó, ba thành phần ảnh hưởng lớn nhất đến kết quả phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu: phông, hiệu ứng tự hấp thụ trong mẫu và hiệu ứng trùng phùng tổng

1.1.3 Những vấn đề liên quan đến luận án

(1) Mô phỏng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe bằng chương trình MCNP5 được thực hiện dựa trên các thông tin của nhà sản xuất cung cấp và so sánh với thực nghiệm Nghiên cứu ảnh hưởng của tán xạ thứ cấp của bức xạ gamma lên giá đo, mà chúng tạo ra sự khác biệt lớn trong phổ

mô phỏng thu được tại vùng năng lượng thấp

(2) Vấn đề hiệu chỉnh trùng phùng tổng đã được nghiên cứu bởi nhiều nhóm tác giả như Andreev [9], Semkow và các cộng sự [46], Kanisch

và các cộng sự [29], Vidmar và Kanisch [59] Luận án phát triển việc hiệu chỉnh trùng phùng tổng của nguồn chuẩn dạng hình học điểm và hình học trụ đối với hai đồng vị phóng xạ 152

Eu và 134Cs

3 (3) Vấn đề hiệu chỉnh sự tự hấp thụ có thể giải quyết triệt để bằng phương pháp mô phỏng và giải tích khi đã biết thành phần mẫu Luận án đã

áp dụng phương pháp gamma truyền qua để xác định hệ số suy giảm tuyến tính bằng phương pháp thực nghiệm Từ đó, tính toán hệ số tự hấp thụ do sự khác biệt giữa thành phần mẫu chuẩn và mẫu đo

(4) Đánh giá ảnh hưởng của phông phóng xạ tự nhiên lên phổ gamma

đo được trên hệ phổ kế gamma, tiến hành cải tiến buồng chì để giảm ảnh hưởng của phông đặc biệt ở vùng năng lượng thấp Khảo sát ảnh hưởng của việc sử dụng khí nitơ từ bình làm lạnh để giảm phông từ khí radon trên hệ phổ kế gamma

(5) Sử dụng buồng chì được cải tiến, kết hợp với hiệu chỉnh sự tự hấp thụ và hiệu chỉnh trùng phùng tổng vào quá trình phân tích hoạt độ phóng

xạ của một số mẫu có hoạt độ thấp với thành phần mẫu chưa được biết, trên

cơ sở hệ phổ kế HPGe có tại bộ môn VLHN của Trường Đại học Khoa học

Tự nhiên Tp.HCM

1.2 Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma

1.2.1 Hiệu suất đỉnh năng lƣợng toàn phần (FEPE)

Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần ( P

ε ) là xác suất ghi nhận toàn

bộ năng lượng của một gamma phát ra trong thể tích hoạt động của đầu dò [18], [22] Trong thực nghiệm, hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần phụ thuộc vào năng lượng được xác định bởi công thức sau:

(E): hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần

NP(E): diện tích đỉnh năng lượng toàn phần

B(E): số đếm phông

γ

I (E): xác suất phát gamma

A: hoạt độ tại thời điểm đo (Bq)

1.2.2 Hiệu suất tổng (TE)

Hiệu suất tổng (εT) là xác suất ghi nhận một phần hay toàn bộ năng lượng của một gamma phát ra trong thể tích hoạt động của đầu dò [18], [22]

Trong thực nghiệm cần sử dụng một số nguồn đơn năng như (241

Am,

109

Cd, 51Cr, 203Hg, 137Cs, 54Mn, 65Zn ), số đếm tổng được xác định theo công thức sau [6], [57]:

Khi đó hiệu suất tổng được tính như sau:

CHƯƠNG 2 NGHIÊN CỨU HÀM ĐÁP ỨNG CỦA HỆ PHỔ KẾ GAMMA

SỬ DỤNG ĐẦU DÕ HPGe BẰNG CHƯƠNG TRÌNH MCNP5 2.2 Giới thiệu chương trình MCNP

MCNP [1], [2], [6], [60] là chương trình ứng dụng phương pháp Monte – Carlo để mô phỏng các quá trình vật lý hạt nhân đối với neutron,

5 photon, electron mang tính thống kê (các quá trình phân rã hạt nhân, tương tác giữa các bức xạ bức xạ với vật chất, thông lượng neutron …)

2.2.2 Cấu trúc của chương trình MCNP

Phần quan trọng để có một chương trình MCNP chính là bộ dữ liệu đầu vào Trong bộ dữ liệu đầu vào chứa các thông số như cấu hình hệ đo, thời gian gieo hạt, số hạt cần gieo, các thông số chính xác của nguồn được khai báo Qua các thông số MCNP sử dụng thư viện số liệu hạt nhân và các quá trình tính toán, gieo số ngẫu nhiên tuân theo quy luật phân bố, ghi lại tiến trình của hạt phát ra từ nguồn cho đến hết thời gian sống của nó

2.2.3 Đánh giá phân bố độ cao F8

Đánh giá F8 hay còn gọi là đánh giá độ cao có chức năng cung cấp các phân bố năng lượng được tạo ra trong đầu dò và cho biết sự mất năng lượng trong ô đó Đánh giá F8 được tính toán ở các điểm nguồn và các mặt của ô đầu dò

Tuy nhiên, trong thực nghiệm do ảnh hưởng của ba hiệu ứng là sự giãn nở thống kê số lượng các hạt mang điện, hiệu ứng tập hợp điện tích và

sự đóng góp của nhiễu tín hiệu từ hệ điện tử làm cho các đỉnh năng lượng toàn phần của phổ gamma thực nghiệm có dạng Gauss Vì vậy trong quá trình mô phỏng còn sử dụng thêm lựa chọn giãn nở Gauss của bức xạ gamma (GEB) của đánh giá F8 đi k m với kết quả truy suất phân bố độ cao

Hình 2.11 biểu diễn phổ thực nghiệm và mô phỏng cho đồng vị

109Cd, kết quả cho thấy đối với đỉnh quang điện và đỉnh tia X đặc trưng do quá trình bắt electron có sự phù hợp tốt giữa thực nghiệm và mô phỏng

Nhưng có sự khác biệt giữa thực nghiệm và mô phỏng trong phổ của

109Cd từ vùng năng lượng 30-50keVđiều này được giải thích là do việc chập xung khi tia X của đồng vị này phát ra sau quá trình bắt electron và

7 vùng Compton của bức xạ gamma 88,03keV của đồng vị 109

Cd

2.3.2 Phổ đa năng

Đồng vị 88Y bắt electron nên ngoài việc phát hai đỉnh quang điện đặc trưng 898,05keV và 1836,05keV có năng lượng thường được dùng trong quá trình chuẩn hiệu suất Chúng còn phát ra tia X đặc trưng nên cũng

sẽ có sự trùng phùng tổng của bức xạ gamma-gamma và gamma -tia X

Hình 2.15: So sánh phổ gamma thực nghiệm và mô phỏng của đồng

88Y trên hệ phổ kế G8-LNHB

Kết quả trong hình 2.15 cho thấy một sự phù hợp tốt giữa mô phỏng

và thực nghiệm khi phổ mô phỏng cũng xuất hiện đỉnh thoát đơn, đỉnh thoát đôi, đỉnh hủy và đỉnh tia X của chì do quá trình tương tác của bức xạ gamma với buồng chì cũng được quan sát

Đồng vị Eu152

được sử dụng để xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần vì phát ra nhiều photon (gồm tia X và bức xạ gamma), mức năng lượng trải dài từ tia X (39,5keV) đến 1408,01keV Kết quả mô phỏng phổ gamma của đồng vị 152

Eu ở khoảng cách 10cm từ bề mặt đầu dò được cho trong hình 2.16, kết quả cho thấy các đỉnh quang điện quan tâm đều xuất hiện trong phổ

Hình 2.17: So sánh phổ gamma thực nghiệm và mô phỏng của đồng vị

152Eu trên hệ phổ kế G8-LNHB dưới 400keV

Hình 2.18: So sánh phổ gamma thực nghiệm và mô phỏng của nguồn hỗn

hợp nhiều đồng vị trên hệ phổ kế G8-LNHB từ 0 đến 2000keV

Hình 2.19: So sánh phổ gamma thực nghiệm và mô phỏng của nguồn hỗn

hợp nhiều đồng vị trên hệ phổ kế G8-LNHB dưới 400keV

10

2.4 Kết luận chương 2

Luận án đã xây dựng bộ dữ liệu đầu vào, chứa các thông số như cấu hình hệ đo, thông số nguồn, các thông số thời gian,… và tiến hành mô phỏng phổ gamma bằng chương trình MCNP5 cho nguồn chuẩn dạng hình học điểm tại vị trí 10cm từ bề mặt đầu dò Việc so sánh phổ mô phỏng và phổ thực nghiệm cho các kết quả sau:

Phổ mô phỏng đối với các nguồn phát gamma đơn năng thì không thấy sự khác biệt của phổ gamma mô phỏng và thực nghiệm của đồng vị

54Mn (835,84keV) nhưng có sự hơi khác biệt ở vùng Compton từ 50keV của đồng vị 109

30keV-Cd Điều này được giải thích là do việc ghi nhận đồng thời tia X và vùng Compton của bức xạ gamma 88,03keV trong thời gian phân giải của đầu dò của đồng vị 109

Đặc biệt, luận án đã mô phỏng phổ gamma cho nguồn hỗn hợp của nhiều đồng vị phát gamma 241

Am, 109Cd, 57Co, 139Ce, 51Cr, 113Sn, 85Sr, 137Cs,

11

3.1.1 Ảnh hưởng tán xạ từ giá đo và buồng chì

Bốn cấu hình mô phỏng được nghiên cứu lần lượt là cấu hình tương

tự thí nghiệm (được gọi là chuẩn)

Hình 3.1: Hình học của giá đo

Giá đo được trình bày trong hình 3.1 gồm có một hình hộp chiều cao 25cm, khoảng cách giữa hai mặt bên là 8cm, chiều dài 9cm và chiều rộng là 1cm và cấu hình không giá đo – có buồng chì, cấu hình có giá đo – không

có buồng chì và cuối cùng là cấu hình không giá đo – không buồng chì Nguồn chuẩn dạng hình học điểm được đặt tại khoảng cách 10cm từ bề mặt của đầu dò

Hình 3.4, 3.5, 3.6 và 3.7 so sánh phổ mô phỏng của của đồng vị 60Co

và 54Mn cho bốn cấu hình nghiên cứu

Trong đó, vùng năng lượng dưới 500keV thì ảnh hưởng của quá trình tán xạ lên vật liệu xung quanh có sự khác biệt lớn giữa các cấu hình nghiên cứu Trong phổ gamma mô phỏng từ vùng năng lượng thấp đến 500keV thì tán xạ của bức xạ gamma lên giá đo sẽ chiếm ưu thế hơn tán xạ lên buồng chì, ngoại trừ đỉnh tán xạ ngược và đỉnh tia X đặc trưng của chì

12

Hình 3.4: So sánh phổ 60Co đối với bốn cấu hình từ 0 đến 1400keV

Hình 3.5: So sánh phổ mô phỏng 60Co dưới 500keV đối với bốn cấu hình

Hình 3.6: So sánh phổ mô phỏng 54Mn từ 0 đến 900keV đối với

bốn cấu hình

13

Hình 3.7: So sánh phổ mô phỏng 54Mn dưới 500keV đối với bốn cấu hình Trong bảng 3.1 cho thấy tổng số đếm trên toàn phổ gamma của thực nghiệm và mô phỏng đối với đồng vị 54

Mn và 60Co cho kết quả có độ sai biệt là dưới 1% Trong khi đó, sự đóng góp số đếm của quá trình tán xạ lên vật liệu xung quanh trên phổ gamma đối với cấu hình có buồng chì – không

có giá đo so với cấu hình chuẩn là 10-14%

Bảng 3.1: So sánh số đếm tổng của bốn cấu hình mô phỏng và thực nghiệm

Đồng vị Chuẩn

(1)

Thực nghiệm (2)

Không giá đo – có buồng chì (3)

Tỉ số (2)/(1)

Tỉ số (3)/(1)

đo (4)

Không buồng chì – không giá đo (5)

Tỉ số (4)/(1)

Tỉ số (5)/(1)

54

Mn 1125834 1074735 923348 0,95 0,82

60

Co 2211212 2113792 1852026 0,96 0,84

14 Bên cạnh đó, cấu hình có giá đo – không có buồng chì lại cho kết quả phù hợp với cấu hình chuẩn với độ sai biệt 4-5% Vậy, ảnh hưởng của quá trình tán xạ trên giá đo sẽ đóng góp số đếm khoảng 6-9% trên phổ gamma

3.4 Hiệu chỉnh trùng phùng tổng

3.4.1 Xác định hệ số trùng phùng tổng cho nguồn dạng hình học điểm

Trong luận án đã sử dụng chương trình ETNA [34] để tính toán hệ số trùng phùng tổng vì chương trình này được phát triển bởi phòng thí nghiệm LNHB Hệ số trùng phùng tổng tại khoảng cách 2cm, 5cm và 10cm từ bề mặt đầu dò của đồng vị 134

đo khác nhau: tại khoảng cách 10cm từ bề mặt của đầu dò, sát mặt đầu dò

có lớp hấp thụ bằng đồng dày 1,12mm và plastic dày 1,5mm

3.5 Kết luận chương 3

Trong chương ba, quá trình tán xạ thứ cấp của bức xạ gamma lên vật liệu xung quanh đã được nghiên cứu, kết quả ở vùng năng lượng dưới 500keV cho thấy phổ tán xạ từ vật liệu làm giá đo sẽ đóng góp chính vào nền Compton hơn là phổ tán xạ của bức xạ gamma với buồng chì

Chương trình ETNA được dùng để tính toán hệ số trùng phùng tổng cho nguồn chuẩn dạng hình học điểm và dạng hình học trụ Đối với khoảng cách 10cm thì ảnh hưởng của hiện tượng trùng phùng tổng khoảng 3% cho hai hình học nguồn của đồng vị 152

Eu và 134Cs Trong khi đó, ảnh hưởng này 30% khi đo thực nghiệm tại vị trí gần đầu dò

CHƯƠNG 4 PHÂN TÍCH HOẠT ĐỘ CỦA CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ

TRONG MẪU MÔI TRƯỜNG 4.1 Xác định hệ số suy giảm tuyến tính

15 Phương pháp để hiệu chỉnh hiệu ứng tự hấp thụ như sử dụng công thức giải tích, phương pháp bán thực nghiệm và phương pháp mô phỏng sẽ được sử dụng khi thành phần của mẫu đo được biết Trong trường hợp không biết thành phần của mẫu đo thì áp dụng phương pháp thực nghiệm để xác định hệ số suy giảm tuyến tính sau đó kết hợp công thức giải tích để xác định hệ số tự hấp thụ

Hình 4.2: Phổ gamma khi có mẫu và không có mẫu của đồng vị 133Ba

trên hệ phổ kế GC20-VLHN đối với mẫu IAEA-447

Hình 4.3: Đồ thị khảo sát sự phụ thuộc của hệ số suy giảm tuyến tính

theo năng lượng của mẫu IAEA-447

16 Trong hình 4.2 phổ gamma được đo với hình học có mẫu đo và không

có mẫu đo Kết quả cho thấy trong trường hợp có mẫu đo thì nền Compton

và diện tích đỉnh quang điện sẽ bị suy giảm hơn trường hợp không có mẫu

đo Trong hình 4.3 là giá trị hệ số suy giảm tuyến tính thực nghiệm và giá trị được làm khớp sử dụng chương trình ACORES [36] Kết quả cho thấy độ sai biệt giữa giá trị thực nghiệm và giá trị làm khớp từ số liệu thực nghiệm là 7% tại đỉnh năng lượng 186,2keV của đồng vị 226

Ra

4.2 Cải tiến buồng chì của hệ phổ kế GC20-VLHN

Buồng chì của hệ phổ kế gamma GC20-VLHN trước khi cải tiến có khoảng trống giữa phía dưới đầu dò và buồng chì là 11,4cm Hình 4.6 trình bày các bước lắp đặt chì và đồng để che chắn thêm cho hệ phổ kế gamma GC20-VLHN bao gồm: nút chì cao 8cm và bề dày 2cm, phía trên nút chì có đường kính ngoài 13cm và dày 2cm để giữ nút chì cố định trên thành buồng chì đã được chế tạo để lấp kín khoảng không gian này

Hình 4.6: Sơ đồ bố trí thiết bị làm giảm phông buồng chì

Để hấp thụ tia X đặc trưng của chì, chúng tôi lót thêm một đế đồng có dạng hình hộp chữ nhật với chiều dài 15cm, chiều cao 2cm, bề dày 5mm lên khối chì vừa mới đưa vào để hấp thụ các tia X đặc trưng của chì

17

Hình 4.7: So sánh phổ phông sau khi cải tiến trên toàn phổ

Hình 4.8: So sánh phổ phông sau khi cải tiến tại vùng năng lượng thấp

Hình 4.7 và 4.8 trình bày phổ phông của buồng chì chưa cải tiến và buồng chì đã cải tiến đo trong khoảng thời gian 259200s cho thấy vùng năng lượng thấp có sự cải tiến đáng kể phổ phông, đặc biệt là tại vùng năng lượng dưới 100keV

4.4.3 Xác định hoạt độ phóng xạ của mẫu

18

Sử dụng một bộ nguồn chuẩn đã biết trước hoạt độ để xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần cho một vị trí đo và hình học đo tương ứng Khi đó, hoạt độ được tính theo công thức sau [18], [22]:

   

   

p

i i P

(E) là hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần

NP(E) là diện tích đỉnh năng lượng toàn phần

B(E) là số đếm phông, I Eγ  là xác suất phát gamma

t là thời gian đo (s),

i i

C

 là tích các hệ số hiệu chỉnh

4.4.4 Tiêu chuẩn đánh giá của IAEA

- Giá trị đánh giá thực, kết quả được “chấp nhận”nếu:

ArefAlab 2,58 u2refu2lab (4.8) trong đó, Alab là hoạt độ của phòng thí nghiệm (lab) phân tích, Aref là hoạt

độ chuẩn của IAEA (ref), ulab là sai số tuyệt đối của phòng thí nghiệm, uref

là sai số tuyệt đối của IAEA Hệ số 2,58 cho độ tin cậy là 99%

- Giá trị dự đoán (P) tính theo công thức:

ref lab ref lab

Trong trường hợp một trong hai giá trị không được chấp nhận thì giá trị tương đối (RB) được so sánh mới MAB (giá trị chấp nhận cực đại) Khi RB<MAB, thì kết quả là „„cảnh báo (W)‟‟, ngược lại RB>MAB, thì kết quả

là „„không chấp nhận (F)‟‟ Trong đó MAB (giá trị chấp nhận cực đại) được