Nghiên cứu tính hiệu suất của detector bán dẫn hpge bằng phương pháp monte carlo trong phần mềm k0 iaea

Do đó, một chương trình có giao diện sử dụng trên Windows phần mềm k 0-IAEA được xây dựng để phân phối miễn phí bởi IAEA, nhằm động viên các phòng thí nghiệm NAA tin cậy vào phương pháp

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

ĐẶNG THỊ MINH TÂM

NGHIÊN CỨU TÍNH HIỆU SUẤT CỦA DETECTOR BÁN DẪN HPGe BẰNG PHƯƠNG PHÁP MONTE CARLO

TRONG PHẦN MỀM k0-IAEA

Chuyên ngành: Vật lý Hạt Nhân

Mã số: 1.02.03 LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

TS HỒ MẠNH DŨNG

THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH, NĂM 2009

quá trình học tập

Trong quá trình học tập tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân từ bậc đại học đến sau đại học tôi luôn nhận được sự tận tình hướng dẫn và dìu dắt của các thầy cô đồng thời được truyền đạt nhiều kiến thức chuyên môn quý báu, tôi xin gửi lời cảm ơn đến tất cả quý thầy cô đã từng giảng dạy tôi

Tôi xin chân thành cảm ơn TS Hồ Mạnh Dũng, người thầy đã giảng dạy tôi môn

phân tích kích hoạt neutron, và đã gợi ý cho tôi thực hiện luận văn này đồng thời thầy đã tận tình hướng dẫn và đóng góp ý kiến giúp tôi hoàn thành luận văn

Tôi xin chân thành cảm ơn PGS TS Châu Văn Tạo người thầy đã dạy tôi trong suốt

thời gian tôi học đại học và sau đại học, đồng thời thầy luôn động viên tôi hoàn thành luận văn Thầy đã dành nhiều thời gian quý báu để đọc và góp ý giúp tôi hoàn thiện luận văn này

Tôi xin chân thành cảm ơn Dr Menno Blaauw, tác giả phần mềm k0-IAEA, ở Viện Nghiên cứu lò phản ứng, Trường Đại học Delft (Hà Lan), người đã nhiệt tình hướng dẫn và

hỗ trợ tôi rất nhiều trong khi tôi tiếp cận và khai thác phần mềm này

Tôi xin chân thành cảm ơn Dr Matthias Rossbach và Mr Enrique Nacif, chuyên

gia của Viện Năng lượng Nguyên tử Quốc tế (IAEA), đã cung cấp cho tôi phần mềm

k0-IAEA

Tôi xin gửi lời cảm ơn đến TS Trần Quốc Dũng đã đọc và góp ý cho luận văn của tôi

Tôi xin được gửi lời cảm ơn đến các Thầy, Cô trong Hội đồng chấm luận văn đã đọc, nhận xét và góp ý giúp cho luận văn này hoàn thiện hơn Đồng thời qua ý kiến đóng góp

đó sẽ giúp tôi trưởng thành hơn trong nghiên cứu khoa học

Tôi xin gửi lời cảm ơn đến Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt, phòng thí nghiệm INAA, đã tạo điều kiện cho tôi thực hiện luận văn

Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến ThS Cao Đông Vũ, ThS Lê Thị Ngọc Trinh,

CN Nguyễn Thị Sỹ, chính các anh chị đã giúp đỡ, hướng dẫn và hỗ trợ tôi rất nhiều khi tôi

thực hiện kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron

Tôi xin gửi lời cảm ơn đến bạn bè gần xa luôn động viên tôi hoàn thành khoá học

MỤC LỤC

Danh mục các bảng 3

Danh mục các hình vẽ, đồ thị 4

MỞ ĐẦU 6

Chương 1: PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON (NAA) 8

1.1 Giới thiệu 8

1.2 Nguyên tắc của phân tích kích hoạt neutron 9

1.3 Phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng 10

1.4 Các phương pháp chuẩn hóa của NAA 14

1.4.1 Phương pháp tuyệt đối 14

1.4.2 Phương pháp tương đối 15

1.4.3 Phương pháp chuẩn đơn 15

1.4.4 Phương pháp chuẩn hóa k-zero (k0) 16

Chương 2: HIỆU SUẤT DETECTOR TRONG PHẦN MỀM k0-IAEA 18

2.1 Giới thiệu phần mềm k0-IAEA .18

2.1.1 Giới thiệu 18

2.1.2 Các phiên bản của phần mềm k0-IAEA 19

2.2 Giới thiệu phương pháp Monte Carlo 20

2.2.1 Giới thiệu 20

2.2.2 Đặc trưng của phương pháp Monte Carlo 20

2.2.2.1 Định lý giới hạn trung tâm 20

2.2.2.2 Luật số lớn 21

2.2.2.3 Số ngẫu nhiên 21

2.3 Tính hiệu suất ghi trong phần mềm k0-IAEA 22

2.3.1 Hiệu suất ghi của detector 22

2.3.2 Phương pháp Monte Carlo trong phần mềm k0-IAEA 24

2.3.2.1 Mô hình tương tác của gamma với vật chất 25

2.3.2.2 Hiệu ứng quang điện 28

2.3.2.3 Tán xạ Compton 28

2.3.2.4 Sự tạo cặp 29

2.4 Tính hiệu suất của detector bằng phương pháp truyền thống 29

Chương 3: TÍNH TOÁN THỰC NGHIỆM DÙNG PHẦN MỀM k0-IAEA 34

3.1 Sơ lược về sử dụng phần mềm k0-IAEA 34

3.1.1 Soạn thảo cơ sở dữ liệu cơ bản (Edit permanent databse) 35

3.1.2 Hiệu chuẩn detector (Calibrate the efficiency of a detector) 40

3.1.3 Mô tả điều kiện chiếu (Characterize an irradiation facility) 41

3.1.4 Phân tích mẫu và báo cáo (Analyze samples and Report the resutls) 42 3.2 Tính hiệu suất ghi của detector bằng phần mềm k0-IAEA 42

3.3 Tính hàm lượng một số mẫu thực tế dùng phần mềm k0-IAEA 46

3.4 Đánh giá kết quả phân tích 52

Chương 4: KẾT QUẢ VÀ BIỆN LUẬN 54

4.1 Kết quả tính hiệu suất bằng phần mềm k0-IAEA 54

4.2 Kết quả tính hàm lượng bằng phần mềm k0-IAEA 57

4.2.1 Kết quả tính mẫu chuẩn 1632c 58

4.2.2 Kết quả tính mẫu chuẩn 2711 60

4.2.3 Kết quả tính mẫu chuẩn Soil 7 64

KẾT LUẬN 68

KIẾN NGHỊ 70

TÀI LIỆU THAM KHẢO 71

DANH MỤC CÁC BẢNG

Bảng 2.1 – Dạng file thông số đầu vào của đường cong hiệu suất ghi 33

Bảng 3.1 – Kích thước detector sử dụng trong phần mềm k0-IAEA 37

Bảng 3.2 – Đặc trưng của hệ phổ kế gamma của INAA Lab 42

Bảng 3.3 – Hình học detector Ortec GMX-30190 43

Bảng 3.4 – Số liệu hạt nhân của các nguồn phát gamma 44

Bảng 3.5 – Các thông số phổ neutron của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 46

Bảng 4.1 – Kết quả tính hiệu suất bằng phần mềm k0-IAEA tại vị trí 1 54

Bảng 4.2 – Kết quả tính hiệu suất bằng phần mềm k0-IAEA tại vị trí 3 55

Bảng 4.3 – Kết quả tính hiệu suất bằng phần mềm k0-IAEA tại vị trí 8 56

Bảng 4.4 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn 1632c được đo tại vị trí 8 58

Bảng 4.5 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn 1632c được đo tại vị trí 3 59

Bảng 4.6 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn 1632c được đo tại vị trí 3 dựa vào đường cong hiệu suất tại vị trí 3 bằng chương trình k0-Dalat 59

Bảng 4.7 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn 1632c được đo tại vị trí 1 60

Bảng 4.8 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn 2711 được đo tại vị trí 8 61

Bảng 4.9 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn 2711 được đo tại vị trí 3 62

Bảng 4.10 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn 2711 được đo tại vị trí 1 63

Bảng 4.11 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn 2711 được đo tại vị trí 1 dựa vào đường cong hiệu suất tại vị trí 1 bằng chương trình k0-Dalat 64

Bảng 4.12 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn Soil 7 được đo tại vị trí 8 65

Bảng 4.13 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn Soil 7 được đo tại vị trí 8 dựa vào đường cong hiệu suất tại vị trí 8 bằng chương trình k0-Dalat 65

Bảng 4.14 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn Soil 7 được đo tại vị trí 3 66

Bảng 4.15 – Kết quả tính hàm lượng mẫu chuẩn Soil 7 được đo tại vị trí 1 67

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

Hình 1.1 – Sơ đồ biểu diễn quá trình phản ứng bắt neutron tiêu biểu của NAA 10

Hình 1.2 – Phân bố thông lượng neutron lò phản ứng 11

Hình 2.1 – Hệ số suy giảm tuyến tính tổng của Ge và các quá trình đóng góp vào hệ số này phụ thuộc năng lượng gamma 27

Hình 2.2 – Tán xạ Compton 28

Hình 2.3 – Đường cong hiệu suất đặc trưng của detector bán dẫn HPGe 31

Hình 2.4 – Các thông số của nguồn chuẩn trong phần mềm Gamma Vission 32

Hình 2.5 – Đường cong hiệu suất được tính bằng phần mềm Gamma Vission 32

Hình 2.6 – Đường cong hiệu suất được làm khớp bằng chương trình “EFFICAL”33 Hình 3.1 – Tổng quan về phần mềm k0-IAEA 34

Hình 3.2 – Cửa sổ bảng chọn “Edit/permanent Database/Detectors/Dimension” 36

Hình 3.3 – Kích thước detector trong phần mềm k0-IAEA 36

Hình 3.4 – Cửa sổ bảng chọn “Edit/permanet Database/Certificates/chemical elements” 37

Hình 3.5 – Cửa sổ “Edit/permanet Database/Certificates/radionuclides” 38

Hình 3.6 – Cửa sổ bảng chọn “Edit/permanent Database/Facilities” 38

Hình 3.7 – Vật chứa mẫu sử dụng trong phần mềm k0-IAEA 39

Hình 3.8 – Cửa sổ bảng chọn “Edit/permanent Database/Recipients” 40

Hình 3.9 – Cửa sổ bảng chọn “Edit/Series Database/Samples” 41

Hình 3.10 – Hình học đo trên hệ phổ kế gamma của INAA Lab – Viện Nghiên cứu hạt nhân (Đà Lạt) 43

Hình 3.11 – Đường fit tỉ số P/T 44

Hình 3.12 – Đường cong hiệu suất của detector Ortec GMX-30190 tại vị trí 8 45

Hình 3.13 – Hiệu suất ghi của detector Ortec GMX-30190 tại vị trí 8 45

Hình 3.14 – Sơ đồ tiết diện ngang của lò phản ứng Đà Lạt 46

Hình 3.15 – Đường cong hiệu suất của detector Ortec GMX-30190 tại vị trí 3 49

Hình 3.16 – Đường cong hiệu suất của detector Ortec GMX-30190 tại vị trí 1 49

Hình 3.17 – Kết quả tính hàm lượng của mẫu chuẩn 1632c tại vị trí 8 50

Hình 3.18 – Kết quả tính hàm lượng của mẫu chuẩn 1632c đo tại vị trí 3 51 Hình 3.19 – Kết quả tính hàm lượng của mẫu chuẩn 1632c đo tại vị trí 1 52 Hình 4.1 – Kết quả tính hiệu suất bằng phần mềm k0-IAEA và giá trị thực nghiệm

tại vị trí 1 (H = 2.18 cm) 55 Hình 4.2–Kết quả tính hiệu suất bằng phần mềm k0-IAEA và giá trị thực nghiệm tại

vị trí 3 (H = 5.37 cm) 56 Hình 4.3–Kết quả tính hiệu suất bằng phần mềm k0-IAEA và giá trị thực nghiệm tại

vị trí 8 (H = 14.04 cm) 57

Âu Phương pháp k0-NAA có ưu điểm là không cần dùng mẫu chuẩn hay mẫu tham khảo mà lại có khả năng phân tích đa nguyên tố Đặc biệt, sai số phân tích mang tính hệ thống khá ổn định Ngoài ra, k0-NAA còn có ưu điểm là đơn giản trong thực nghiệm, linh hoạt khi thay đổi điều kiện chiếu trên lò phản ứng và đo phổ gamma,

và thuận tiện trong việc tự động hóa quy trình bằng phần mềm máy tính Trên thế giới, các nước đã nghiên cứu phát triển và áp dụng k0-NAA đầu tiên là Bỉ, Hungary Gần đây, một số phòng thí nghiệm NAA cũng đã và đang nghiên cứu áp dụng phương pháp này như Hoa Kỳ, Hà Lan, Pháp, Đức, Nhật Bản, Trung Quốc, Hàn Quốc, Malaysia, Indonesia, Thái Lan và Việt Nam[1]

Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một công cụ đáng tin cậy đối với các phòng thí nghiệm phân tích có nguồn neutron mạnh (lò phản ứng) dùng để chiếu mẫu Sự tự động hóa trong quá trình đo và tính toán dữ liệu để làm tăng số lượng mẫu đưa vào bằng phần mềm máy tính và làm chuẩn hóa quy trình là một thử thách lớn đối với nhiều phòng thí nghiệm INAA (Instrumental Neutron Activation Analysis)[16]

Để ước tính hàm lượng nguyên tố trong mẫu bằng phương pháp k-zero, gói phần mềm thương mại cho mục đích này được sử dụng; tuy nhiên, giá của nó quá

cao đối với nhiều phòng thí nghiệm nghiên cứu[16] và vẫn còn một số khuyết điểm [1] nên một số quốc gia đã tự xây dựng chương trình tính toán k0 cho riêng mình

Do đó, một chương trình có giao diện sử dụng trên Windows (phần mềm k 0-IAEA)

được xây dựng để phân phối miễn phí bởi IAEA, nhằm động viên các phòng thí nghiệm NAA tin cậy vào phương pháp chuẩn hóa k-zero hơn các phương pháp chuẩn và tính toán kết hợp khác [16] Đối với Việt Nam, trong nghiên cứu phát triển

và áp dụng phương pháp k0-NAA trên lò phản ứng Đà Lạt, một chương trình

k0-Dalat cho việc tính toán thực nghiệm đã được xây dựng bởi TS Hồ Mạnh Dũng Chương trình này đã được sử dụng ở các nước khác như Malaysia và Hàn Quốc[11]

Phần mềm k0-IAEA được giới thiệu từ đầu năm 2005[17] và đã được phát triển để hỗ trợ người sử dụng phương pháp k-zero trong NAA để phù hợp và thống nhất các kết quả tính toán giữa các phòng thí nghiệm sử dụng k-zero trong NAA Phần mềm được phân phát miễn phí [10] với hy vọng sẽ làm giảm việc sử dụng các mẫu chuẩn phục vụ mục đích hiệu chuẩn[16] Việc giảm sử dụng mẫu chuẩn cho mục đích hiệu chuẩn rất có ích cho bài toán k0-NAA thực tế, đặc biệt đối với việc chuẩn hệ đo

Do đó, luận văn với nội dung Nghiên cứu tính hiệu suất của detector bán

dẫn HPGe bằng phương pháp Monte Carlo trong phần mềm k 0 -IAEA được thực

hiện với mục tiêu:

- Tính hiệu suất tuyệt đối của detector bán dẫn HPGe bằng phần mềm k0-IAEA

So sánh với phương pháp truyền thống

- Tính hàm lượng một số nguyên tố trong mẫu chuẩn bằng phần mềm k0-IAEA, trong đó có khảo sát việc sử dụng phương pháp mô phỏng Monte Carlo để biến đổi đường cong hiệu suất từ hình học đo này sang hình học đo khác

Ngoài ra, luận văn còn hướng đến mục tiêu khác là so sánh kết quả tính hàm lượng bằng phần mềm k0-IAEA với kết quả tính hàm lượng bằng chương trình

k0-Dalat

Mẫu được chiếu bằng neutron, thường là neutron từ lò phản ứng nghiên cứu Mỗi hạt nhân trong mẫu đều có một xác suất bắt neutron xác định Xác suất này có thứ nguyên và được mô tả bằng đơn vị diện tích và được gọi là tiết diện bắt neutron (σ) Thông lượng neutron được biểu diễn như là số neutron đi qua một đơn vị diện tích trong một đơn vị thời gian (n.cm-2.s-1) Các hạt nhân có cùng số proton nhưng khác số neutron là đồng vị của nhau, có nghĩa là thuộc cùng một nguyên tố Tỉ số hạt nhân giữa các đồng vị của một nguyên tố nào đó có số neutron cụ thể là độ phổ cập đồng vị (θ) Khi neutron có năng lượng thấp tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng thái kích thích được tạo ra Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng hơn bằng cách phát ra tia gamma tức thời đặc trưng Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng

xạ phân rã bằng cách phát một hoặc nhiều gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức thời ở trên Tia gamma phát ra với một xác suất riêng được gọi là cường độ gamma tuyệt đối (γ) Các tia gamma có thể được phát hiện bằng detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao Trong phổ gamma nhận được, năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố

trong mẫu (định tính), và diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm lượng của nguyên tố đó (định lượng)

Có hai cách phân tích kích hoạt neutron[4]: (i) Phân tích kích hoạt có xử lý hoá hay phân tích hủy mẫu (Radiochemical Neutron Activation Analysis_ RNAA), (ii) Phân tích kích hoạt dụng cụ hay phân tích kích hoạt không phá mẫu (Instrumental Neutron Activation Analysis - INAA) INAA có các ưu điểm: INAA không phá mẫu (không bị biến thành dạng lỏng, ít bị thất thoát và nhiễm bẩn); INAA thuần túy hạt nhân (phương pháp này không phụ thuộc vào trạng thái vật lý

và hóa học); INAA nhạy với nguyên tố có số Z nhỏ (các nguyên tố trong matrix có

số Z nhỏ được xác định với độ nhạy cao)

1.2 Nguyên tắc của phân tích kích hoạt neutron

Cơ sở của phân tích kích hoạt neutron là phản ứng của các neutron với hạt nhân nguyên tử Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng bắt neutron (Hình 1.1) hay còn gọi là phản ứng (n,γ), trong đó hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ một neutron, sản phẩm tạo ra là một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z nhưng

có khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc trưng, quá trình này được biểu diễn bởi phản ứng:

X + n → + X → A+ X + γ

Z

A Z

A Z

1 1

1

A: số khối của nguyên tố bia

Z: số điện tích nhân bia

Ký hiệu (*) trong quá trình trên biểu diễn cho hạt nhận hợp phần ở giai đoạn trung gian

Hình 1.1–Sơ đồ biểu diễn quá trình phản ứng bắt neutron tiêu biểu của NAA

Xét về mặt thời gian đo, NAA được chia thành hai loại:

− NAA gamm tức thời (PGNAA), trong đó các phép đo được thực hiện ngay trong quá trình chiếu

− NAA gamme trễ (DGNAA), trong đó các phép đo được thực hiện sau quá trình phân rã phóng xạ

DGNAA được áp dụng phổ biến hơn, vì thế khi người ta nói đến NAA tức ngụ ý rằng chế độ đo với gamma trễ được thực hiện và viết tắt NAA

1.3 Phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng

Về thiết bị chiếu xạ, mặc dù có một số loại nguồn neutron (lò phản ứng, máy gia tốc và nguồn đồng vị) ứng dụng cho NAA, nhưng các lò phản ứng hạt nhân với dòng neutron có thông lượng cao từ sự phân hạch của uranium cho độ nhạy có thể cao nhất cho hầu hết các nguyên tố[3] Các loại lò phản ứng khác nhau và những vị trí khác nhau trong một lò phản ứng có thể thay đổi đáng kể phân bố năng lượng và thông lượng neutron do các vật liệu được dùng để làm chậm neutron (hay làm giảm năng lượng) từ neutron phân hạch ban đầu

Tuy nhiên, phân bố thông lượng neutron lò phản ứng có thể chia thành 3 vùng dựa vào năng lượng của neutron, bao gồm vùng neutron nhiệt, vùng neutron trên nhiệt và vùng neutron nhanh hay phân hạch [1], [3] (Hình 1.2)

Neutron

Hạt nhân bia

Tia gamma tức thời

Hạt nhân hợp phần

Hạt nhân phóng xạ

Hạt Beta

Tia gamma trễ

Hạt nhân sản phẩm

− Neutron nhiệt: có năng lượng từ 0 < En < 0,5 eV, tuân theo phân bố

) kT (

n )

E (

/

−

= 2 3 2π

π

, trong đó =∫∞

0

dE ) E ( n

n là mật độ neutron toàn phần, k = 8,61 × 10-5 eV/K là hằng số Boltzmann và T là nhiệt độ môi trường Ở nhiệt độ phòng thí nghiệm T = 293,60K, thì v = 2200 m/s và năng

lượng neutron nhiệt ET = 0,0253 eV

− Neutron trên nhiệt: có năng lượng từ 0,5eV<En< 0,5MeV Tiết diện của neutron trên nhiệt tương tác với vật chất có dạng cộng hưởng Do đó, vùng này còn được gọi là vùng cộng hưởng Phân bố thông lượng neutron trên nhiệt được mô tả một cách lý tưởng theo quy luật 1/E Nhưng trong thực tế, dạng 1/E được thay bởi 1/E1+α, với α là hệ số không phụ thuộc năng lượng, biểu diễn độ lệch phổ khỏi quy luật 1/E, có giá trị nằm trong khoảng [-1,+1]

− Neutron nhanh: có năng lượng trong vùng En > 0,5MeV, cực đại ở 0,7 MeV; được mô tả bởi phân bố Watt Sau quá trình làm chậm, neutron nhanh chuyển thành neutron trên nhiệt và neutron nhiệt Tuy nhiên, quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn nên vẫn tồn tại một số neutron nhanh đồng thời với hai loại kia

Hình 1.2 - Phân bố thông lượng neutron lò phản ứng

Neutron nhiệt

theo phân bố Mazwell-Boltxmann

Neutron nhanh

theo phân bố Watt

Neutron trên nhiệt

Khi kết hợp việc kích hoạt trên lò phản ứng với việc đo phổ gamma sau khi

chiếu bằng hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn, ta có mối quan hệ giữa tốc độ

phản ứng (R) là số phản ứng xảy ra trong 1 giây và số đếm ghi được (Np) của đỉnh

gamma quan tâm như sau[1]:

p

c p N C D S

t N R

ε

γ

tc: thời gian đo

S: hệ số bão hòa, với ti – thời gian chiếu S = 1−e−λt i

T1/2 – chu kỳ bán huỷ, và

2 / 1

2ln

T

=

D: hệ số rã, với td – thời gian rã D=e λt d

C: hệ số hiệu chỉnh thời gian đo, với tc–thời gian đo

c

t t e

C= ( 1 − −λc) /λ hiệu chỉnh sự phân rã trong quá trình đo

w: khối lượng nguyên tố (g); w = ρ.W, với ρ – hàm lượng nguyên tố quan tâm trong mẫu (g/g) và W – khối lượng mẫu (g)

θ: độ phổ cập đồng vị (%)

εp: hiệu suất ghi đỉnh (%)

γ: cường độ gamma tuyệt đối (xác suất phát gamma)

M: khối lượng nguyên tử (g.mol-1) Thay N vào phương trình (1.1) ta có:

M N

SDCw

t N R

p A

c p

/

/

γεθ

Trong điều kiện nhân phóng xạ được hình thành trực tiếp bởi phản ứng (n,γ),

và giả sử không có hiệu ứng đốt cháy

Tốc độ phản ứng R, theo qui ước Hogdahl, được mô tả gồm hai thành phần

được kích hoạt bởi các neutron nhiệt và trên nhiệt tương ứng Trong đó Tích phân

thứ nhất biểu diễn cho phần dưới Cadmi (SubCadmium) và tích phân thứ hai biểu

diễn cho phần trên nhiệt

∫

∞+

E

dE E E

0

)()

σ(E): tiết diện phản ứng gây bởi neutron ở năng lượng E

φ(E): thông lượng neutron ở năng lượng E

ECd: năng lượng cắt Cd (ECd = 0,55 eV), cho các hạt nhân có dạng hàm tiết

diện lên đến ~ 1,5 eV được chiếu ở tâm của một hộp Cd (Cadmium) chuẩn có bề

dày 1 mm với tỉ số độ cao/ đường kính = 2

Việc thay thế tích phân ∞∫

Cd E

dE E

E) ( )( φ

σ bằng một biểu thức đơn giản có dạng

)

(

φe I , trong đó I0(α)là tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron

trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E Một cách gần đúng, φe(E)~1/E1+α, nghĩa

là φe(E)=(1eV)α /E1 +α, ở đây 1eV biểu diễn cho năng lượng tham khảo Hệ số α

độc lập với năng lượng neutron – được xem như một thông số phổ neutron – biểu

diễn cho độ lệch phân bố neutron trên nhiệt khỏi qui luật 1/E I0(α) được viết:

α α

.φ σ0 G φ I0 α

G

φth và φe: thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt

σ0 và I0: tiết diện neutron nhiệt và tích phân cộng hưởng

Gth và Ge: hệ số hiệu chính tự che chắn của neutron nhiệt và neutron trên

nhiệt

Kết hợp phương trình (1.2) và (1.5) ta có:

p e

e th

th A

c p

I G G

M

N SDCw

t N

εαφσ

φγθ

)]

([

Từ phương trình (1.6) và (1.7) ta nhận được phương trình kích hoạt theo tốc

độ đếm riêng:

p e

e th

th

M

N sp

A = θγ[ φ σ0+ φ 0(α)]ε (1.8) Hay là phương trình kích hoạt cho một lượng nguyên tố (g) như sau:

p e

e th

th A

c p

I G G

N

M SDC

t N w

εαφσ

φγ

θ

1.)]

([

1

)

/(

0

1.4 Các phương pháp chuẩn hóa của NAA

Chuẩn hóa NAA là làm cho quy trình thực nghiệm phù hợp với phương thức

tính toán đã chọn của NAA Có 4 phương pháp chuẩn hoá của NAA: tuyệt đối,

tương đối, chuẩn đơn và k-zero

1.4.1 Phương pháp tuyệt đối

Chiếu mẫu phân tích cùng với lá dò thông lượng (ký hiệu *), hàm lượng

nguyên tố trong mẫu ρ (g/g) được tính từ phương trình (1.9) với w = ρ.W:

p

p e

e th

th

e e th

th sp

c p

I G G

I G G

M

M A

SDCW

t N

ε

εαφσ

φ

αφσ

φγ

θ

γθ

0 0

* 0

*

* 0

[ )

(

)

/ (

⋅ +

+

⋅

⋅

Trong thực tế, người ta dùng thông số Q0 = I0/σ0 để tính hàm lượng vì Qo

được xác định bằng thực nghiệm chính xác hơn I0 và σ0 Thế Q0 vào (1.10) và biến

đổi ta có phương trình cơ bản của phương pháp tuyệt đối :

p

p e

th

e th

c p

Q G f G

Q G f G M

M sp

A SDCW

t N

ε

εα

ασ

γθ

σγθρ

* 0

* 0

*

* 0

*

)]

(

[

)]

(

)

/(

Với f – tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt,

f = φth/φe ,

)12(

429.0429

.0)

E – năng lượng cộng hưởng hiệu dụng (eV);

α – độ lệch phổ khỏi qui luật 1/E của neutron trên nhiệt, phân bố gần

đúng theo 1/E1+α Mặc dù thực nghiệm đơn giản và không cần chuẩn nhưng phương pháp này

cho kết quả ít chính xác do sai số lớn xuất phát từ dữ liệu hạt nhân

1.4.2 Phương pháp tương đối

Chiếu mẫu phân tích cùng với mẫu chuẩn hoặc mẫu tham khảo chứa một

lượng đã biết của nguyên tố quan tâm Do đó, các giá trị như: tiết diện bắt neutron,

thông lượng, hiệu suất ghi, thời gian chiếu, … bị triệt tiêu Dựa vào tỉ số giữa hai

phương trình kích hoạt của mẫu và chuẩn theo phương trình (1.9), hàm lượng được

tính bằng phương pháp tương đối như sau:

s DCW

t N x DCW

Đây là phương pháp cho kết quả chính xác trong các phương pháp chuẩn hóa

của NAA Nhưng phương pháp này có một số nhược điểm sau: khó tạo được chuẩn

có cùng hàm lượng, cùng loại và cùng matrix với mẫu phân tích

1.4.3 Phương pháp chuẩn đơn

Chiếu mẫu cùng lúc với một lá dò dùng làm chuẩn Trong phương pháp

chuẩn đơn, các thông số trong phương pháp tuyệt đối (1.11) bao gồm thông số hạt

nhân, điều kiện chiếu và đo được gộp thành hệ số k:

* th

e th

)]

( Q G f G [ M

M k

ε

εα

ασ

γθ

1.4.4 Phương pháp chuẩn hóa k-zero (k0)

Để làm cho phương pháp chuẩn đơn linh hoạt hơn khi thay đổi điều kiện chiếu và đo, và làm cho phương pháp tuyệt đối chính xác hơn, Simonits đã đề nghị

sử dụng hệ số k 0 được xác định từ thực nghiệm như hệ số k trong phương pháp chuẩn đơn, nhưng không bao gồm các thông số của thiết bị chiếu và hệ đo

Từ đó, một phương pháp chuẩn hóa mới là phương pháp chuẩn hoá k0 trong NAA (k0-NAA), một trong những phát triển đáng kể của NAA, đã xuất hiện vào những năm giữa thập kỷ 70, để khắc phục một số nhược điểm của các phương pháp chuẩn hóa đã trình bày ở trên, phương pháp này thỏa các yêu cầu sau: (i) đơn giản thực nghiệm; (ii) độ chính xác cao; (iii) linh hoạt khi thay đổi điều kiện chiếu và đo;

và (iv) thích hợp với việc máy tính hoá (tự động hoá) Phương pháp này được phát triển như là phương pháp chuẩn hoá tuyệt đối, trong đó dữ liệu hạt nhân không tin cậy được thay bởi hằng số hạt nhân tổ hợp được xác định chính xác bằng thực nghiệm, được gọi là hệ số k-zero (k0), hay như là phương pháp chuẩn đơn được làm cho linh hoạt khi thay đổi vị trí chiếu và hệ đo

Xuất phát từ hệ số k của phương pháp chuẩn đơn, người ta định nghĩa k0 sao cho độc lập với điều kiện chiếu và đo:

m m m a M

a a a m

M a

k m

, 0

, 0 )

(

,

σθγ

Trong đó “a” chỉ nguyên tố cần phân tích và “m” chỉ monitor (tối ưu là Au)

Hệ số k0 được đo bằng thực nghiệm và lập thành bảng Chiếu mẫu cùng lúc

với lá dò (monitor), ta thu được hàm lượng nguyên tố cần phân tích:

a p

m p a

a a

th

m m e m th m

m sp a

c p

Q G f G

Q G f G a k A

SDCW

t N

,

, ,

0 , ,

, 0 , ,

, 0 ,

.)]

(

[

)]

(

[)(1/

ε

εα

αρ

Qua Chương 1 này, ta đã được giới thiệu về phân tích kích hoạt neutron

(NAA), nguyên tắc của NAA cũng như các phương pháp chuẩn hóa của NAA

CHƯƠNG 2

Trong thực tế, khi sử dụng kỹ thuật NAA để xác định đa nguyên tố, trước tiên cần phải chuẩn hệ phổ kế gamma Trong khuôn khổ luận văn này, nội dung nghiên cứu chủ yếu là tính hiệu suất ghi tuyệt đối của detector bán dẫn HPGe bằng phần mềm k0-IAEA và tìm hiểu tính hiệu suất ghi của detector sử dụng phương pháp Monte Carlo để biến đổi đường cong hiệu suất từ hình học đo này sang hình học đo khác Khi đó trong thực nghiệm không cần phải mất thời gian cho việc khảo sát hiệu suất ở nhiều khoảng cách nguồn – detector khác nhau

2.1 Giới thiệu phần mềm k0-IAEA

2.1.1 Giới thiệu

Trên thế giới, vào năm 1992 một gói phần mềm mang tên KAYZERO/SOLCOI® đã được giới thiệu bởi tập đoàn DSM Research (Hà Lan) dưới sự cố vấn khoa học của hai cha đẻ phương pháp k-zero là F De Corte và

A Simonits Do phần mềm này được bán với giá khá cao khoảng 15 nghìn USD và vẫn còn một số khuyết điểm[1] nên một số quốc gia đã tự xây dựng chương trình tính toán k-zerocho riêng mình như: Quantu-MCA (Brazil), DEIMOS32 (Cộng hòa Czech), Code Hypermet-PC (Hungary), k0-CIAE (Trung Quốc), k0-DSM (Nhật Bản) và k0-Dalat (Việt Nam)

Ngày nay với sự phát triển rộng rãi của phương pháp k0-NAA dùng cho các bài toán NAA thực tế cùng với sự chưa thống nhất giữa các kết quả nghiên cứu được tính toán bằng các phần mềm hiện có (được biết qua các Hội nghị hợp tác về lĩnh vực hạt nhân ở Châu Á (Forum for Nuclear Cooperation in Asia - FNCA)), IAEA nhận thấy việc xây dựng một phần mềm chuyên dụng và thống nhất cho bài toán k0-NAA là nhu cầu bức thiết

Do đó, phần mềm k0-IAEA đã được Menno Blaauw và Marcio Bacchi xây dựng theo yêu cầu của IAEA Phần mềm có hai vấn đề mới, đó là: (a) tính hiệu suất

ghi của detector bằng phương pháp Monte Carlo; (b) xử lý phổ bằng phương pháp giải tích Holistic Tháng 01/ 2005, phần mềm được giới thiệu cho các nước thành viên tại diễn đàn FNCA tổ chức tại Thái Lan, và dự kiến sẽ sử dụng chính thức phần mềm k0-IAEA trong tương lai[10]

2.1.2 Các phiên bản của phần mềm k0-IAEA

Chương trình liên tục được cải tiến từ khi đưa vào sử dụng Người sử dụng phần mềm có thể cập nhật các phiên bản mới tại website của Đại học Công nghệ Deft (TU Delft – Deft University of Technology – Hà Lan)

− Phiên bản k0_iaea 1.01 được công bố vào 28/01/2005

− Phiên bản k0_iaea 1.02 được cập nhật vào 12/04/2005, với tập tin k0IAEAhelp.PDF không cần phải cài đặt vào máy tính

− Phiên bản k0_iaea 1.03 được cập nhật vào 27/07/2005, với các file nhận từ Gamma Vission được đọc chính xác và thông số thông lượng alpha được tính đối với các lá dò không có hạt nhân nhạy với nhiệt độ

− Phiên bản k0_iaea 1.04 được cập nhật vào 07/11/2005, với cách tính thông lượng mới

− Phiên bản k0_iaea 2.00 và 2.01 được cập nhật vào 09/01/2006, với tiết diện bắt ngưỡng được bổ sung, có nghĩa là phổ mô tả thông lượng phải được phân tích lại và thông số thông lượng nhanh mới được lưu lại để sử dụng cho các lần phân tích sau và sự hiệu chính thời gian chết, phông, fit đỉnh, …

− Phiên bản k0_iaea 2.02 được cập nhật vào 17/02/2006

− Phiên bản k0_iaea 2.03 và 2.04 được cập nhật vào 05/05/2006, với vị trí đỉnh được biểu diễn theo kênh hoặc năng lượng và tiết diện phản ứng của W186 thay đổi, …

− Phiên bản k0_iaea 3.00 được cập nhật vào 16/08/2006, có thể phân tích phổ gamma tức thời (Prompt Gamma Neutron Activation Analysis – PGNAA)

− Phiên bản k0_iaea 3.01 được cập nhật vào 18/09/2006, chương trình sẽ cho thông lượng neutron bằng nhau trong tất cả các lần chiếu và đo đối với các lá dò

và mẫu được chiếu nhiều lần

− Phiên bản k0_iaea 3.10 được cập nhật vào 25/09/2006, với hoạt độ cụ thể được trình bày đối với tất cả các đỉnh, tùy theo việc thiết lập trong “Edit/Interpretation options”

− Phiên bản k0_iaea 3.11 được cập nhật vào 04/10/2006, chương trình điều chỉnh thời gian chết trước khi tính giới hạn phát hiện, …

− Phiên bản k0_iaea 3.12 được cập nhật vào 04/12/2006, độ phân giải thời gian trong thời gian thu nhận phổ tăng từ 1s đến 1ms, …

− Phiên bản k0_iaea 4.04 được cập nhật vào 04/02/2009, việc phân tích phổ đã thành công trên hệ thống Vista, tính toán được các phổ có dạng “*.cnf”, …

2.2 Giới thiệu phương pháp Monte Carlo

2.2.1 Giới thiệu

Phương pháp Monte Carlo là phương pháp giải toán bằng máy tính dựa vào việc mô phỏng các quá trình ngẫu nhiên của mỗi bài toán, trong đó các tham số của quá trình tương ứng với các đại lượng cần khảo sát của bài toán Sau đó các đại lượng này được xác định gần đúng bằng cách quan sát các quá trình ngẫu nhiên và các đặc trưng thống kê của chúng [7]

2.2.2 Đặc trưng của phương pháp Monte Carlo

Tính đúng đắn của phương pháp Monte Carlo phụ thuộc vào một số yếu tố như: luật số lớn, định lý giới hạn trung tâm và số ngẫu nhiên[5]

2.2.2.1 Định lý giới hạn trung tâm

Định lý giới hạn trung tâm mô tả cách ước lượng Monte Carlo tiến đến giá trị thực Theo lý thuyết, ước lượng Monte Carlo luôn phân bố chuẩn quanh giá trị thực của bài toán khi N lớn Độ lệch chuẩn của việc tính toán Monte Carlo khi đó được cho bởi căn bậc hai của phương sai chia cho N Kết quả này là quan trọng cho việc đánh giá độ chính xác của tiến trình Monte Carlo

2.2.2.2 Luật số lớn

Luật số lớn phát biểu rằng ước lượng phương pháp Monte Carlo của tích phân

khi sử dụng n số ngẫu nhiên sẽ hội tụ về giá trị thực của tích phân khi n đủ lớn

Với f(ni) là hàm được lấy tích phân và ni là tập hợp n số ngẫu nhiên có phân

bố đều trong giới hạn x a= vàx b= Vế trái của phương trình (2.1) là ước lượng

Monte Carlo của tích phân, còn vế phải là tích phân thực của hàm giữa a và b Định

lý này đặc biệt quan trọng do nó xác định các kết quả tính toán Monte Carlo như

những ước lượng phù hợp Do đó tính toán Monte Carlo lý tưởng cần tạo ra cùng

một ước lượng (trong sai số thống kê) Các kết quả được cho bởi phương trình (2.1)

trên có thể ngoại suy tới hàm của nhiều biến

2.2.2.3 Số ngẫu nhiên

Để tạo được một dãy số ngẫu nhiên, nhiều phương pháp khác nhau đã được

áp dụng Ở đây, xin trình bày một phương pháp được dùng phổ biến nhất đó là

phương pháp đồng dư tuyến tính Phương pháp này đã được sử dụng trong nhiều

ngôn ngữ lập trình, chẳng hạn như C, Fortran

Điều quan trọng nhất khi sử dụng phương pháp Monte Carlo là tạo ra các số

ngẫu nhiên phân bố đều trên khoảng (0, 1) và có mật độ xác suất bằng 1 Một thuật

toán tạo số ngẫu nhiên được gọi là phương pháp đồng dư tuyến tính như sau:

0

x < M là số nguyên lẻ số gieo ban đầu

)(mod

x a

x n = n− +

M /

xn

ξ

Trong đó a và c là các số nguyên, M thường là một số nguyên có giá trị lớn,

x0 là số gieo ban đầu có thể được đặt bởi người dùng trong quá trình tính toán, xn là

số ngẫu nhiên ở lần gieo thứ n

Thuật toán tạo số ngẫu nhiên này có ưu điểm là đơn giản, dễ sử dụng, tính

toán nhanh và dãy số ngẫu nhiên do nó tạo ra khá tốt

Chu kì của phương pháp đồng dư tuyến tính (chiều dài của dãy số cho đến khi số đầu tiên bị lặp lại) ≤M điều này có nghĩa là trong trường hợp tốt nhất thì xn

sẽ lấy tất cả các giá trị có trong đoạn

2.3 Tính hiệu suất ghi trong phần mềm k0-IAEA

2.3.1 Hiệu suất ghi của detector

Photon tới có thể tương tác với vật liệu detector theo 3 cơ chế chính: hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp Trong đó, hiệu ứng quang điện sẽ truyền toàn bộ năng lượng của photon cho detector Hai cơ chế còn lại chỉ truyền một phần năng lượng cho detector, nhưng các photon thứ cấp của các quá trình này có thể tương tác và mất toàn bộ năng lượng trong detector

Dựa vào tính chất này của việc khảo sát hiệu suất, hai loại hiệu suất ghi được định nghĩa[13]:

Loại thứ nhất là hiệu suất tổng ε t (total efficiency) Loại này xét toàn bộ các

tương tác photon, không kể năng lượng của nó có được truyền toàn bộ hay không Hiệu suất tổng εt được định nghĩa: Xác suất của một photon phát ra từ nguồn để lại một phần năng lượng trong thể tích hoạt của detector

Loại thứ hai là hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần ε p (full-energy peak

efficiency) Loại này xét các tương tác của photon truyền toàn bộ năng lượng cho

detector Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần εp được định nghĩa: Xác suất của một photon phát ra từ nguồn để lại toàn bộ năng lượng của nó trong thể tích hoạt của detector

Để ghi nhận một sự kiện theo đỉnh năng lượng toàn phần, một photon, được phát ra từ nguồn, nên thỏa 3 điều kiện[15]:

gamma-1) Va chạm vào vùng hoạt của detector mà không trải qua sự suy giảm năng lượng nào trong nguồn hoặc trong vật liệu ở giữa

2) Tương tác với vật liệu detector thông qua cơ chế khác quá trình tán xạ kết hợp (coherent scattering)

3) Photon tương tác truyền năng lượng tổng của nó cho vật liệu detector, do

đó tạo ra một số đếm cho đỉnh năng lượng toàn phần

Sự tính toán trực tiếp hiệu suất đỉnh (εp) dẫn đến các phép tính rất phức tạp

Hiệu suất tổng (εt) dễ tính toán hơn Do đó, phương pháp được sử dụng ở đây sẽ

tính hiệu suất đỉnh thông qua tính hiệu suất tổng[15]

Đầu tiên gọi Ω là góc đặc hiệu dụng, nó cho biết xác suất đạt được điều kiện

(1) và (2) Hiệu suất tổng được cho bởi:

π

ε4

c p

f p

f

ε , , theo thứ tự là các phần của εp tương ứng với hiệu ứng quang điện, tương tác Compton và tạo cặp

Tương tự Ω, chúng ta có thể định nghĩa các góc đặc hiệu dụngΩf,Ωc,Ωp

theo thứ tự mô tả xác suất photon gamma phát ra để tương tác bởi hiệu ứng quang

điện, Compton hoặc tạo cặp Do đó chúng ta có thể viết:

)(

Trong đó k và ν tính cho sự kiện là chỉ có phần giới hạn của hiệu ứng

Compton và tạo cặp, theo thứ tự, tạo ra một số đếm năng lượng toàn phần

Có thể chứng minh rằng[15]:

p

p c

c f

gamma của năng lượng gamma cần khảo sát (Eγ); μf, μc và μp là các hệ số hấp thụ

của hiệu ứng quang điện, Compton và tạo cặp theo thứ tự

Do đó chúng ta thu được:

t t

p c f p

T

P T

P

k

επ

μ

μμμπ

Để hiệu chỉnh hình học đo, thực hiện đo các nguồn điểm ở vị trí tham khảo

để xác định thực nghiệm đường congεp, ref theo Eγ Sau đó đổi εp, ref sang cấu hình

đo khácεp, geo - là hiệu suất ghi có tính đến cấu hình hình học thực từ[1],[8]:

ref

geo ref p geo p

ector source

eff att F d F

det

Với dΩ là yếu tố góc đặc vi phân, Fatt là trọng số hấp thụ gamma trước khi

đến vùng nhạy của detector, Feff là trọng số đáp ứng của detector

2.3.2 Phương pháp Monte Carlo trong phần mềm k0-IAEA

Như phương pháp k-zero thông thường, detector được mô tả bởi đường cong

hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần là hàm phụ thuộc năng lượng photon Đường

cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần cho biết xác suất của 1 photon truyền

toàn bộ năng lượng của nó cho vùng hoạt detector, và đường cong đỉnh trên tổng

(peak-to-total curve) cho biết xác suất của photon truyền một phần năng lượng cho

vùng hoạt của detector Trong phương pháp k0 này, Luc Moen đã phát triển phương

pháp biến đổi hiệu suất từ hình học đo này sang hình học đo khác bằng việc thực

hiện tích phân số trên nguồn và thể tích detector [6]

Trong phần mềm k0-IAEA, Menno Blaauw đã biến đổi đường cong hiệu suất

từ hình học đo này sang hình học đo khác bằng phương pháp Monte Carlo thay cho phương pháp tính tích phân số của Luc Moen[6] Trước tiên, hiệu suất tại một khoảng cách từ nguồn đến detector được tính và đường cong hiệu suất này được biến đổi thành đường cong hiệu suất tại hình học đo khác bằng phương pháp mô phỏng Monte Carlo

Trong phần mềm, đầu tiên, kỹ thuật mô phỏng Monte Carlo được sử dụng để

mô tả tổng quát mô hình tương tác của gamma với vật chất Sau đó, nó tập trung vào từng tương tác trong số 3 quá trình tương tác chính, đó là hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp[13]

2.3.2.1 Mô hình tương tác của gamma với vật chất [13]

Theo nguyên tắc, tất cả các detector đều cho xung lối ra của các lượng tử bức

xạ tương tác với thể tích nhạy của nó Tuy nhiên, vì gamma không có điện tích, nên việc ghi nhận chỉ có thể thực hiện khi có tương tác đáng kể trong detector Có nhiều

cơ chế tương tác của gamma với vật chất, nhưng chỉ có 3 quá trình tương tác đóng vai trò quan trọng đối với việc ghi nhận tia gamma và tia X bằng detector Germani (Ge), đó là hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp Tất cả các quá trình đều dẫn đến việc mất một phần hoặc toàn bộ năng lượng tia gamma trong detector Mỗi quá trình tương ứng với một dải năng lượng gamma, trong đó quá trình đó chiếm ưu thế hơn các quá trình còn lại [12] Hình 2.1 biểu diễn các hệ số suy giảm tuyến tính của Ge, là hàm phụ thuộc năng lượng, trong đó mỗi hiệu ứng

có hệ số suy giảm tuyến tính tương ứng

Quá trình tương tác quan trọng nhất ở năng lượng tia X và tia gamma thấp là hiệu ứng quang điện, được định nghĩa là sự hấp thụ một photon và sau đó phát ra một electron nguyên tử[13] Đối với các năng lượng cao hơn, quá trình tương tác chiếm ưu thế là tán xạ đàn hồi, còn được hiểu là tán xạ Compton: Một photon bị lệch hướng do sự suy giảm năng lượng, và một electron tán xạ ngược lại khỏi nguyên tử Đối với các năng lượng photon cao hơn 2mec2, quá trình tạo cặp nhanh

chóng trở nên quan trọng: Một photon bị hấp thụ để tạo ra một cặp

electron-positron Sau khi truyền động năng của nó cho vật liệu tán xạ, positron hủy với một

electron, tạo ra 2 lượng tử thứ cấp, mỗi lượng tử có năng lượng là mec2 và các

hướng ngược nhau Quá trình tương tác thứ tư là quá trình tán xạ hay còn gọi là tán

xạ Rayleigh: Một photon bị lệch hướng do hầu như không mất năng lượng, và

nguyên tử bị tán xạ ngược lại toàn bộ do va chạm Xác suất của nó lớn nhất trong

vùng năng lượng thấp, nhưng vẫn nhỏ hơn so với hiệu ứng quang điện Do đó, và

bởi vì thực tế không kéo theo sự mất mát năng lượng, nên tán xạ Rayleigh bị bỏ qua

trong mô hình này

Chương trình Monte Carlo mô tả một photon qua năng lượng của nó E, nguồn

gốc và hướng của nó Nó mô tả môi trường mẫu-detector bằng một danh sách các

đối tượng, mỗi đối tượng được mô tả bởi vị trí của nó, các kích thước và thành phần

của nó được mô tả dưới dạng mật độ và số khối lượng nguyên tử Zi của các nguyên

tố kết hợp với sự xuất hiện tương ứng của chúng Khi chương trình mô phỏng lịch

sử của photon, trước tiên nó xác định quãng chạy hình học (geometrical path length)

λ đối với đối tượng mà photon đi qua Sau đó nó quyết định vị trí và một tương tác

trong đối tượng đó xuất hiện hay không bằng cách đánh giá điều kiện sau :

λμ

ξ

λ = − <

E total

i

,

ln

(2.9) Trong đó λi là vị trí của tương tác dọc theo đường đi của photon, ξ =U(0 1),

có nghĩa là một con số được chọn ngẫu nhiên từ một phân bố đồng nhất (uniform

distribution) từ 0 đến 1, và μtotal,E là hệ số suy giảm tuyến tính của vật liệu đối tượng

phụ thuộc vào năng lượng photon Hệ số suy giảm tuyến tính là tổng của các hệ số

suy giảm của các tương tác khác nhau có thể xảy ra:

E pair E

Compton E

coherent E

photo E

Nếu thỏa điều kiện (2.9), sau đó chương trình quyết định rằng tương tác thực

sự xảy ra và nó xác định bản chất của tương tác theo:

Hình 2.1 – Hệ số suy giảm tuyến tính tổng của Ge và các quá trình đóng góp vào hệ

số này phụ thuộc năng lượng gamma

2.3.2.2 Hiệu ứng quang điện

Hiệu ứng quang điện được mô hình hóa bởi việc loại bỏ photon sơ cấp Năng

lượng của photon được truyền toàn bộ cho môi trường tán xạ Lịch sử của nguyên

tử phát electron không được mô phỏng Điều này có nghĩa là electron được cho là

mất động năng tức thời Ngoài ra các tia X theo sau sự phát electron nguyên tử được

cho là bị hấp thụ hoàn toàn bởi tinh thể

2.3.2.3 Tán xạ Compton

Năng lượng E’ của photon thứ cấp này được xác định bằng mô hình từ phân

bố tiết diện va chạm Klein-Nishina và phụ thuộc vào năng lượng photon sơ cấp

Tuy nhiên, tiết diện va chạm vi phân Klein-Nishina dσc cho xác suất tìm thấy

photon thứ cấp theo đơn vị góc đặc dΩ = 2πsinϑdϑ*,

−+

∝

) cos ( cos

) cos ( d

d c

ϑα

ϑ

ϑα

ϑϑ

α

σ

111

11

2

11

1

1

2

2 2

2 2

(2.12)

c m

E e

=

α và ϑ là hướng tán xạ (Hình 2.2)

Hình 2.2 – Tán xạ Compton

Bởi vì năng lượng của photon sơ cấp và năng lượng của photon thứ cấp liên

quan với nhau bởi góc tán xạ:

)cos1(1

'

ϑα

αα

−+

γ

γ’

ϑ χ

Phương trình (2.12) có thể được viết như sau:

αα

được tính với sự hỗ trợ của phương trình (2.12) đến (2.14) bởi

=

' ,

'

11'

22'

2''

1'

αα

ααα

ϑϑ

σα

σ

α α

d

d d

d d

d d

d

Bởi vì điểm này nên chương trình Monte Carlo đã xác định rằng tán xạ

Compton thực sự xảy ra, nó có thể xác định năng lượng của lượng tử γ thứ cấp bằng

cách giải phương trình tích phân số đối với α’ sau:

ξα

α

α

α

α α

α α

α α

α α α

' ,

'

2 1

' ,

0 ' ,

' 0 ' ,

d P

d P

d P

ξ Góc tán xạ tương ứng được xác định bằng cách sử dụng phương trình

(2.13) Chọn một góc phương vị χ =U(0 2π)để xác định toàn bộ hướng của lượng

tử γ thứ cấp,

2.3.2.4 Sự tạo cặp

Như hiệu ứng quang điện, sự tạo cặp được mô hình hóa bằng cách loại bỏ

lượng tử γ sơ cấp Hai lượng tử γ thứ cấp được tạo ra, mỗi lượng tử có năng lượng

m e c 2 và ở các hướng ngẫu nhiên tương ứng với hướng của lượng tử γ sơ cấp, nhưng

ngược hướng nhau Năng lượng của lượng tử γ trừ 2m e c 2 được truyền cho môi

trường tán xạ Ngoài ra, lịch sử của positron và electron không được mô hình hóa,

có nghĩa là lượng tử γ thứ cấp được tạo ra tại vị trí tương tác chính xác

2.4 Tính hiệu suất của detector bằng phương pháp truyền thống

Trong phương pháp k0-NAA, việc tính hiệu suất ghi theo phương pháp

truyền thống được thực hiện như sau Trước hết, chọn vị trí “tham khảo” để tính các

nguồn điểm ở khoảng cách nguồn-detector cỡ 10 ~ 20cm nhằm tránh hiệu ứng

trùng phùng thực Tiếp theo, đo phổ gamma của các nguồn chuẩn ở vị trí “tham

khảo” Sau đó, tính hiệu suất ghi εp bằng công thức:

C D A

A – Hoạt độ của nguồn điểm ở thời điểm sản xuất (Bq),

γ – Cường độ gamma tuyệt đối,

D – Hệ số rã; td – thời gian rã (từ cuối phép chiếu – ngày sản xuất – lúc

bắt đầu đo), D=e−λt d

C – Hệ số đo, tc – thời gian đo, C= ( 1 −e−λt c) /λt c hiệu chỉnh sự phân rã

trong quá trình đo

Sai số hiệu suất được xác định như sau:

Việc tính toán hiệu suất ghi để đưa vào sử dụng trong chương trình k0-Dalat

có thể được thực hiện bằng 2 cách sau

Cách thứ nhất là dựa vào phổ gamma thu được, xác định thông số “Cps”

Sau đó, đưa tất cả các thông số “Cps”, A, γ, C, D vào công thức (2.17) để tính hiệu

suất ghi của từng đỉnh Từ đó, fit các giá trị hiệu suất đỉnh vừa tính được ta có

đường cong hiệu suất ghi của detector khảo sát (Hình 2.3) Đối với phương pháp

này, việc lấy giá trị “Cps” (là diện tích đỉnh thực của nguyên tố quan tâm) một cách

chính xác từ phổ gamma thu được đòi hỏi người thực hiện phải có một kiến thức

sâu rộng về phương pháp k0-NAA thực nghiệm

Hình 2.3 – Đường cong hiệu suất đặc trưng của detector bán dẫn HPGe

Cách thứ hai là dùng phần mềm Gamma Vision Trong cửa sổ phần mềm Gamma Vision, gọi phổ gamma của nguồn chuẩn Thực hiện chuẩn hiệu suất bằng tùy chọn “Calibrate” Tiếp theo, nhập các thông số về hoạt độ, ngày sản xuất, vào

“Certificate” của nguồn (Hình 2.4) Sau đó phần mềm tính toán các giá trị hiệu suất đỉnh và fit đường cong hiệu suất một cách tự động Kết quả tính toán được hiển thị như trong Hình 2.5

Hình 2.4 – Các thông số của nguồn chuẩn trong phần mềm Gamma Vision

Hình 2.5 – Đường cong hiệu suất được tính bằng phần mềm Gamma Vision

Hình thành file số liệu hiệu suất để đưa vào chương trình k 0 -Dalat như sau:

Sau khi có các điểm hiệu suất ghi thực nghiệm từ năng lượng thấp đến năng lượng cao xung quanh vùng năng lượng quan tâm, các giá trị này được lập thành file thông số đầu vào có dạng như trong Bảng 2.1

Bảng 2.1 – Dạng file thông số đầu vào của đường cong hiệu suất ghi

1,52E-03 2,93E-03 3,06E-03 1,73E-03 1,36E-03 1,14E-03 9,47E-04 7,87E04 7,22E-04 5,66E-04

0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 0,1 Dùng chương trình làm khớp đường cong hiệu suất “EFICAL.EXE” trong gói chương trình k0-Dalat để làm khớp đường cong hiệu suất ghi theo hàm bậc bốn, logεp = a0 + a1logEγ + + a4(logEγ)4, kết quả làm khớp như hình 2.6

Hình 2.6 – Đường cong hiệu suất được làm khớp bằng chương trình “EFFICAL”

Kết quả fit đường cong trong hình 2.6, ta được các tham số: a0 = -51,2654;

a1 = 73,4837, a2 = -40,7531, a3 = 9,88716, a4 = -0,894054

CHƯƠNG 3

Chương này trình bày sơ lược về sử dụng phần mềm k0-IAEA để tính hiệu suất ghi của detector và hàm lượng của các mẫu chuẩn Sau đó trình bày về tính toán thực nghiệm dùng phần mềm k0-IAEA tính hiệu suất ghi của detector bán dẫn Ortec GMX-30190 của hệ phổ kế gamma tại Phòng thí nghiệm Phân tích kích hoạt (INAA Lab), Viện Nghiên cứu hạt nhân (Đà Lạt) và tính hàm lượng của các mẫu chuẩn 1632c, 2711 và Soil 7

3.1 Sơ lược về sử dụng phần mềm k0-IAEA

Phần mềm k0-IAEA được chia làm 2 nhóm riêng biệt Nhóm các cơ sở dữ liệu (database) và nhóm chương trình chính bao gồm các module thực hiện việc tính toán Hình 3.1 mô tả tổng quan về phần mềm này

Hình 3.1 – Tổng quan về phần mềm k 0 -IAEA

Trước khi bắt đầu sử dụng chương trình, người sử dụng cần hiểu sơ lược về

sự sắp xếp thông tin trong chương trình và các file liên quan Một số loại thông tin

Dữ liệu cơ bản (Permanent database)

Nhóm dữ liệu (Series database)

Trình soạn thảo dữ liệu (Series Editor)

Chương trình chính

Dữ liệu hạt nhân (Nuclear data)

Trình soạn thảo dữ liệu (Permanent data Editor)

liên quan với nhau và mỗi loại được lưu trữ theo một cách riêng Các thông tin như thời gian bán hủy, sơ đồ phân rã và hệ số k-zero (k0) là các dữ liệu không đổi Tất

cả các dữ liệu này đều được lưu trữ trong k0_IAEA\inaa_sys\catalog folder Các file này được cập nhật theo định kỳ Các thông tin khác như cấu hình detector, thiết

bị chiếu và sự hiệu chuẩn sẽ cụ thể tùy vào từng điều kiện thực nghiệm Tất cả các thông tin này được lưu trữ trong \k0_IAEA\inaa_sys\permanent_data.k0i Điều này giúp người sử dụng có thể tái tạo các kết quả cũ

Nói chung, việc sử dụng phần mềm k0-IAEA được tiến hành theo 4 bước[14] Bước đầu tiên khi bắt đầu sử dụng chương trình là soạn thảo dữ liệu cơ bản (permanent database) bao gồm nhập thông tin của detector, thiết bị chiếu, và thành phần vật liệu (material compositions) Bước thứ hai là hiệu chuẩn detector Bước thứ ba là mô tả điều kiện chiếu Bước thứ tư là phân tích mẫu và báo cáo

Các bước thứ hai, thứ ba và thứ tư đều liên quan đến nhóm mẫu (series database) và phổ của mẫu, sử dụng “Edit/Series database” để tạo một nhóm mẫu

3.1.1 Soạn thảo cơ sở dữ liệu (Edit permanent databse)

Chạy chương trình k0-IAEA, chọn “Edit”, chọn “permanent Database” Trong cửa sổ này, lần lượt nhập các thông tin như sau:

Chọn “Detectors” để nhập kích thước của detector sử dụng (Hình 3.2)