Định liều Neutron nhiệt bằng phương pháp đo 24Na trong máu người

Định liều Neutron nhiệt bằng phương pháp đo 24Na trong máu người

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

*******

TRẦN THỊ HUYỀN TRÂM

ĐỊNH LIỀU NEUTRON NHIỆT BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐO

24Na TRONG MÁU NGƯỜI

LỜI CẢM ƠN

Tác giả xin được bày tỏ lòng biết ơn đối với các thầy cô và các bạn đồng nghiệp, những người đã giúp đỡ, tạo mọi điều kiện tốt nhất để tác giả nghiên cứu và hoàn thành luận văn này Đặc biệt là Tiến sỹ Nguyễn Văn Hùng - Giám đốc Trung tâm đào tạo - bằng những kinh nghiệm và tâm huyết nhiều năm trong ngành, thầy đã trực tiếp hướng dẫn cho tác giả viết đề tài, truyền đạt những kinh nghiệm quý báu trong công tác nghiên cứu khoa học nói chung và Vật lí hạt nhân nói riêng

Bên cạnh đó, tác giả xin được cám ơn các thầy Ths Cao Đông Vũ, Ths Phạm Hùng Thái, cô Nguyễn Thị Sỹ và các bạn bè đồng nghiệp đã tạo mọi điều kiện để tác giả làm quen với thực nghiệm, nắm được quy tắc tiến hành thực nghiệm, chuẩn bị đầy đủ các loại mẫu để chiếu kích hoạt, tiến hành thực nghiệm đo và xử lý phổ gamma

Tác giả rất mong các thầy cô và các bạn bè đồng nghiệp tiếp tục đóng góp ý kiến bổ sung để luận văn ngày càng được hoàn thiện và có ý nghĩa thiết thực trong cuộc sống

Cộng hòa xã hội chủ nghĩa Việt Nam Độc lập – Tự do – Hạnh phúc

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi và thầy hướng dẫn Các số liệu, kết quả nêu trong luận văn là trung thực và chưa được ai công bố trong bất kỳ công trình nghiên cứu nào khác

Tác giả Trần Thị Huyền Trâm

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

ADC Analog – to – digital converter Bộ biến đổi tín hiệu số

DGNAA Delay Gamma Activation Analysis Phân tích kích hoạt neutron gamma trễ FWHM Full width at half maximum Độ rộng nửa chiều cao

INAA Instrumental Neutron Activation

Analysis Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ

NAA Neutron Activation Analysis Phân tích kích hoạt neutron

PGNAA Prompt Gamma Activation Analysis Phân tích kích hoạt neutron gamma tức thời

RNAA Radiochemical Neutron Activation

Analysis Phân tích kích hoạt neutron hóa phóng xạ

MỞ ĐẦU

1 Lý do chọn đề tài

Hiện nay, ngày càng có nhiều nước, nhiều tổ chức quốc tế quan tâm đến công tác an toàn bức

xạ Bởi lẽ, công tác an toàn bức xạ là một yếu tố quan trọng đảm bảo sự phát triển bền vững của việc ứng dụng năng lượng nguyên tử và kỹ thuật hạt nhân phục vụ đời sống con người Nhiệm vụ cơ bản của công tác an toàn bức xạ là đảm bảo sức khỏe cho người sử dụng, người được sử dụng cũng như đảm bảo sự trong sạch của môi trường về mặt phóng xạ

Một trong những nguồn bức xạ mà con người đã và đang sử dụng trong lĩnh vực nghiên cứu khoa học, đời sống kinh tế - xã hội là các nguồn bức xạ neutron Ở nước ta, các nguồn bức xạ neutron được sử dụng khá rộng rãi trong nền kinh tế quốc dân Ví như: Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt - phục vụ cho các nghiên cứu về lò phản ứng, sản xuất đồng vị phóng xạ, phân tích định lượng nguyên tố bằng kỹ thuật kích hoạt neutron (NAA: Neutron Activation Analysis) ; nghiên cứu vật liệu, chiếu xạ sinh học, v.v ; các máy phát neutron ở Hà Nội - phục vụ cho phân tích kích hoạt các mẫu; các nguồn neutron đồng vị - phục vụ trong nghiên cứu dầu khí, địa chất, v.v Vì vậy, vấn đề đặt ra là phải đảm bảo an toàn khi sử dụng các nguồn bức xạ này, nhất là trong trường hợp xảy ra tai nạn (bị chiếu xạ với liều cao) khi chúng ta không được trang bị liều kế cá nhân neutron thì việc xác định liều neutron cho các đối tượng bị chiếu xạ là rất cần thiết để có các biện pháp điều trị và xử lý tiếp theo Do đó, đề tài được mở ra nhằm giải quyết một số vấn đề liên quan đến kỹ thuật định liều neutron nhiệt phục vụ công tác theo dõi liều cá nhân bằng kỹ thuật xác định 24Na có trong máu người khi bị chiếu xạ bởi nguồn neutron nhiệt

2 Mục đích nghiên cứu của đề tài: Thiết lập qui trình kỹ thuật định liều đối với neutron nhiệt bằng phương pháp xác định 24Na trong máu người

3 Đối tượng nghiên cứu: Máu người

4 Giả thuyết khoa học - ý nghĩa khoa học thực tiễn của đề tài nghiên cứu

Natri có mặt trong tất cả các mô của cơ thể người Hàm lượng trung bình của Natri trong mô mềm là 1,57 mg/cm3 [35, p.182], trong máu 1,9 mg/cm3 [28, p.74] Chu kỳ bán rã của Natri khoảng

15 giờ [42] Hàm lượng Natri tổng cộng trong cơ thể người là từ 75 – 105 g Đối với người chuẩn ICRP (nặng 70kg) thì hàm lượng Natri là 100g (tức là 1,4g/kg) [28, p.73] Do đó, việc sử dụng thành phần Natri trong máu người là tin cậy nhất đối với việc định liều cá nhân đối với neutron nhiệt

Khi bị tai nạn do neutron nhiệt tương tác, Natri bền (23Na) bị kích hoạt bởi neutron nhiệt sẽ tạo thành Natri phóng xạ (24Na), phát ra tia gamma (do tiết diện kích hoạt của Natri đối với neutron

nhiệt rất cao) Do đó, nếu đo hoạt độ riêng của Natri phóng xạ chính xác thì có thể đưa ra thông tin giá trị để đánh giá liều Có thể đo hoạt độ của 24Na theo hoạt độ beta hoặc gamma

Hiện nay, trên thế giới người ta thường sử dụng hai phương pháp khác nhau để đo 24Na trong

cơ thể người [28, p 59]:

- Phương pháp trực tiếp: Đo liều neutron với việc đánh giá Natri phóng xạ trong toàn cơ thể bằng

thiết bị đo toàn thân có che chắn để xác định liều neutron nhiệt thông qua bức xạ gamma phát ra do thành phần Natri trong cơ thể người bị kích hoạt, nhưng thiết bị loại này khá đắt tiền và số đối tượng đo không được nhiều

Ngoài ra, dùng máy đo hoạt độ beta-gamma và đo ở phía bụng gần rốn đối tượng Do vậy phải sử dụng phantom chuẩn (với dung dịch chuẩn 24Na) để chuẩn thô Mặc dầu, phương pháp này

có thể sử dụng dã ngoại nhưng kết quả không chính xác lắm

- Phương pháp gián tiếp: Đo liều neutron với việc đo hoạt độ của Natri phóng xạ từ các mẫu máu đã

thu góp của đối tượng bị chiếu xạ Từ đó đánh giá được liều thông qua hoạt độ phóng xạ riêng của

24

Na đo được

Nghiên cứu định liều đối với neutron nhiệt có ý nghĩa khoa học và thực tiễn to lớn nhằm xác định liều trong trường hợp nhân viên bức xạ hay dân chúng bị chiếu xạ với neutron (nhưng không được trang bị liều kế neutron cá nhân) Hiện nay, nước ta vẫn chưa có nơi nào sử dụng liều kế neutron cá nhân Vì vậy, dựa trên các thiết bị sẵn có (phổ kế gamma, nguồn neutron) việc nghiên cứu để xây dựng một quy trình về định liều neutron nhiệt khi xảy ra tai nạn/sự cố cho đối tượng người Việt Nam trong quá trình sử dụng nguồn neutron là rất quan trọng và cần thiết

5 Phạm vi nghiên cứu

Đánh giá liều đối với neutron nhiệt bằng phương pháp đo 24Na trong máu người

6 Nhiệm vụ nghiên cứu

- Thu góp và chuẩn bị các mẫu máu người

- Chiếu kích hoạt neutron đối với mẫu máu trên Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

- Đo phổ gamma của Natri phóng xạ (24Na), xác định hàm lượng Natri bền (23Na) trong máu người (và một số nguyên tố khác)

- Xác định đường đặc trưng liều – hoạt độ phóng xạ riêng của Natri

- Thiết lập quy trình định liều neutron nhiệt bằng phương pháp đo 24Na trong máu người

7 Phương pháp nghiên cứu: Thực nghiệm

8 Bố cục luận văn:

Nội dung chính của luận văn bao gồm:

●Mở đầu

●Chương 1: Tổng quan lý thuyết

●Chương 2: Thiết bị và dụng cụ thí nghiệm

●Chương 3: Thực nghiệm

●Kết luận

Chương 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT

Hoạt độ riêng của Natri phóng xạ có thể tính được khi biết hàm lượng Natri bền trong máu (mối liên hệ giữa hoạt độ riêng của Natri phóng xạ và hàm lượng Natri bền trong máu được trình bày sau).Việc xác định hàm lượng Natri trong máu người có thể được thực hiện bằng các phương pháp: phát xạ ngọn lửa; hấp thụ nguyên tử hoặc phân tích kích hoạt neuron Trong luận văn này đã

sử dụng phương pháp phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA: Instrumental Neutron Activation Analysis) - một kỹ thuật của phương pháp NAA Cụ thể phương pháp này được trình bày dưới đây: 1.1 Phương pháp NAA

1.1.1 Nguyên lý của phương pháp NAA [1], [4], [16], [18], [22], [36]

Cơ sở của phương pháp là phản ứng của neutron với hạt nhân nguyên tử Khi một neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích được tạo ra (năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân) Quá trình bắt neutron và phát các tia gamma của hạt nhân bia được minh họa như Hình 1.1 [22]:

Hình 1.1: Quá trình bắt giữ neutron của hạt nhân bia kèm theo phát xạ tia gamma

Hạt nhân X trở thành hạt nhân hợp phần là hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z nhưng có khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị so với X:

Tia gamma trễ

các tia gamma phát ra trong quá trình phân rã có năng lượng đặc trưng cho từng hạt nhân nên trên

cơ sở đo năng lượng của các tia gamma và chu kỳ bán rã của các đồng vị phóng xạ nói trên có thể nhận diện được những nguyên tố đã tham gia phản ứng Hàm lượng của các nguyên tố đó được xác định dựa vào cường độ của các tia gamma

Để tiến hành NAA cần có nguồn neutron; thiết bị đo, phân tích phổ gamma; người phân tích phải có kiến thức cơ bản về phản ứng hạt nhân của neutron tương tác với hạt nhân bia trong mẫu, quá trình phân rã của các hạt nhân tạo thành sau phản ứng

Độ nhạy của NAA phụ thuộc vào các thông số chiếu (thông lượng neutron, thời gian chiếu và thời gian rã), các điều kiện đo (thời gian đo, hiệu suất detector), các thông số hạt nhân của nguyên tố được đo (độ phổ biến đồng vị, tiết diện bắt neutron, chu kỳ bán hủy, và hiệu suất phát tia gamma) Lợi thế khi lựa chọn phương pháp NAA đó là: NAA có độ nhạy khá cao ở bậc phần triệu (ppm), thậm chí dưới phần tỉ (ppb); đây là phương pháp vừa định tính, vừa định lượng và có thể phân tích đa nguyên tố Hơn nữa, NAA đóng vai trò đánh giá các phương pháp phân tích khác để phê chuẩn (certification) và các vật liệu tham khảo chuẩn (SRM)

1.1.2 Phân loại NAA [16], [4]

Có thể phân loại NAA theo hai cách sau:

- Cách 1: Nếu dựa theo thời gian thì có 2 loại, thứ nhất là phân tích kích hoạt

neutron gamma tức thời (PGNAA), thứ hai là phân tích kích hoạt neutron gamma trễ (DGNAA) Trong phương pháp PGNAA các phép đo được thực hiện ngay trong khi chiếu Còn trong phương pháp DGNAA các phép đo được thực hiện sau quá trình phân rã phóng xạ

- Cách 2: Nếu dựa theo công cụ thì có 2 loại là INAA và phân tích kích hoạt neutron hóa phóng xạ (RNAA: Radiochemical Neutron Activation Analysis)

 Trong phương pháp INAA:

Mẫu phân tích không sử dụng bất kỳ biện pháp hóa học nào như tách, làm giàu nguyên tố trước hay sau khi chiếu xạ; mẫu phân tích được kích hoạt và sau đó được ghi nhận trên một phổ kế gamma sau thời gian phân rã thích hợp

Kỹ thuật INAA được áp dụng thuận lợi khi nguyên tố cần phân tích có một số đặc điểm sau:

 Có tiết diện bắt neutron lớn,

 Có cấp hàm lượng không quá thấp trên mức ppm có thể đáp ứng cho phương pháp,

 Không hoặc ít bị nhiễu bởi những đồng vị khác có trong mẫu, v.v…

Kỹ thuật INAA được thực hiện như sau: Chọn nguồn neutron chiếu xạ để ưu tiên cho loại phản ứng hạt nhân nào được xảy ra Chuẩn bị mẫu nghiên cứu và mẫu chuẩn (sấy, cân, đóng gói), chiếu kích hoạt neutron (tùy theo nguyên tố quan tâm mà lựa chọn thời gian chiếu, rã, đo thích hợp)

Đo hoạt độ phóng xạ của đồng vị quan tâm, sau đó xử lý số liệu và tính toán kết quả

Kỹ thuật INAA có ưu điểm là tương đối đơn giản, phân tích mẫu nhanh và không phá mẫu Tuy nhiên, nếu mẫu được chiếu với một cường độ lớn thì vẫn có thể có những ảnh hưởng về mặt hóa học đối với mẫu nhưng chỉ là rất nhỏ, và thành phần nguyên tố của mẫu vẫn không bị thay đổi

Kỹ thuật này cũng chỉ có thể áp dụng được với một số không nhiều các nguyên tố và đối tượng mẫu phân tích cũng không lớn do vẫn còn nhiều vấn đề mà INAA chưa giải quyết được

 Trong phương pháp RNAA:

Khi hàm lượng nguyên tố của đồng vị đang quan tâm có trong mẫu quá nhỏ, hay đồng vị đang quan tâm bị các đồng vị khác gây nhiễu thì quá trình RNAA được tiến hành để tách đồng vị cần đo

ra khỏi các đồng vị phóng xạ khác Đây là kỹ thuật phân tích kích hoạt có kết hợp với xử lý hóa như phá hủy mẫu, tách, làm giàu nguyên tố trước hoặc sau khi chiếu xạ neutron

Trong kỹ thuật này, có thể tách trước hoặc tách sau Tách trước hay tách sau đều có ưu, nhược điểm riêng

Nếu mẫu được tách trước thì người làm phân tích không chịu liều phóng xạ không cần thiết

và mẫu có thể được chuẩn bị trong một thời gian dài trước đó Tuy nhiên, khả năng gây bẩn từ các loại hóa chất dẫn đến có sự đóng góp thêm một lượng nguyên tố quan tâm làm cho phương pháp mắc thêm sai số

Nếu mẫu được tách sau thì trong quá trình xử lý, có thể loại bỏ được những đồng vị gây nhiễu một cách dễ dàng mà không bị nhiễm bẩn, dẫn đến ít bị sai số khi xác định hiệu suất tách Tuy nhiên, khi xử lý hóa mẫu, do tiếp xúc trực tiếp với nguồn bức xạ hở nên người phân tích có khả năng bị liều chiếu trong Ngoài ra, người phân tích còn phải chịu một liều bức xạ chiếu ngoài nhất định

Phương pháp RNAA cho độ nhạy cao hơn phương pháp INAA nhưng quy trình phân tích phức tạp; tốn nhiều hóa chất, thời gian; và khó thực hiện đối với các đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã ngắn

1.1.3 Các loại neutron dùng để kích hoạt [14], 15]

Có thể sử dụng nguồn neutron đồng vị (α, Be), nguồn phân hạch 252Cf, máy phát neutron 14 MeV và lò phản ứng hạt nhân để sử dụng vào mục đích NAA Trong đó, nguồn neutron từ lò phản ứng có thông lượng lớn hơn nhiều bậc so với các nguồn neutron còn lại Vì vậy, độ nhạy phân tích trên lò sẽ cao hơn, đặc biệt có khả năng phân tích nhiều nguyên tố có hàm lượng nhỏ Các neutron

từ lò phản ứng được tạo thành từ phản ứng phân hạch, ban đầu là các neutron nhanh, sau đó do va chạm với vật liệu xung quanh các neutron nhanh mất dần năng lượng và cuối cùng bị nhiệt hóa Nói chung, trong lò phản ứng các loại neutron có thể chia làm 3 loại gồm neutron nhanh, neutron nhiệt

và neutron trên nhiệt có năng lượng cỡ từ 0 đến 20MeV Trong khoảng năng lượng này tính chất tương tác của neutron với vật chất khác nhau trong miền năng lượng khác nhau

1.1.3.1 Đặc điểm của neutron nhiệt:

Các neutron nhiệt có năng lượng cỡ dưới 0,5eV Ở nhiệt độ phòng, phổ năng lượng của neutron nhiệt được mô tả tốt nhất bởi phân

bố Boltzman với năng lượng trung bình 0,025eV, trong vùng này tiết diện bắt neutron của các nguyên

Maxwell-tố tương đối lớn Phản ứng hạt nhân đối với neutron nhiệt chủ yếu xảy ra là (n,) Do đó, khi nguồn neutron nhiệt càng tốt thì sẽ hạn chế được nhiều sai số sinh ra từ các phản ứng gây nhiễu như (n,p)

hay (n,) Ví dụ: 2311Na01n , 2411Na

1.1.3.2 Đặc điểm của neutron trên nhiệt hay còn gọi là neutron trung gian, neutron cộng hưởng:

Là neutron có năng lượng trong khoảng 0,5eV – 100keV, phản ứng hạt nhân xảy ra khi dùng loại neutron này có dạng (n,), dùng nguồn neutron này để phân tích các nguyên tố có tiết diện bắt neutron lớn như Au, Zn, Co, v.v

1.1.3.3 Đặc điểm của neutron nhanh:

Là các neutron sinh ra ngay sau khi phản ứng phân hạch có năng lượng lên đến 20MeV, mô

tả bởi phân bố Watt Phản ứng hạt nhân xảy ra khi dùng neutron nhanh có dạng (n,2n), (n,p), hay (n,) Tiết diện tương tác của neutron nhanh với hạt nhân thường khá thấp Mặc dù vậy, khi phân tích những nguyên tố có số prôton (Z) nhỏ hơn 20, thông thường nguồn neutron nhanh được dùng

để chiếu Các neutron nhanh trong lò phản ứng sau quá trình làm chậm chuyển về neutron trên nhiệt

và neutron nhiệt Tuy nhiên, quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn nên vẫn tồn tại một số neutron nhanh đồng thời với hai loại kia

1.1.4 Phương trình phân tích kích hoạt và tiết diện kích hoạt [1]

Neutron nhiệt

Neutron trên nhiệt

Neutron nhanh

Hình 1.2: Hình phân bố phổ neutron trong lò phản ứng [16]

Trong trường hợp chiếu trần:

) ( I G G

1 e

).

e 1 ).(

e 1 (

N

M t N )

g ( m

0 e e 0 th th t t t

p A

A c p

2 3

C S N

M t N ) g ( m

0 e cd e p

A

A c p

(counts): Diện tích đỉnh gamma;

MA (g.mol 1): Khối lượng nguyên tử;

NA: số Avogadro, N A  6 , 023  1023;

Φth,Φe (hạt/cm2.s): Thông lượng neutron nhiệt, neutron trên nhiệt;

 (%): Độ phổ biến đồng vị bền của của nguyên tố cần xác định;

 (%) : Hiệu suất phát gamma tại năng lượng quan tâm;

εp(%) : Hiệu suất ghi đỉnh của detector;

 : Hằng số phân rã phóng xạ của đồng vị con, T

2 ln

S    :Hệ số bão hòa, khi t1 = 10T thì có thể bỏ giá trị ( t1

e 1

C    : Thừa số hiệu chỉnh thời gian đo mẫu;

e

D  : Thừa số hiệu chỉnh thời gian để nguội;

t1 ; t2; t3 (s): Thời gian chiếu, thời gian để nguội và thời gian đo mẫu;

Gth & Ge: Các hệ số hiệu chính tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt;

 0(barn/nguyên tử): Tiết diện bắt neutron của hạt nhân đang quan tâm, (1barn =10-24 cm2);

Cd

E 1 0

(1.5)

Từ phương trình kích hoạt nêu trên ta nhận thấy, để làm tăng độ nhạy của phương pháp thì phải xem xét đến các yếu tố sau:

 Loại mẫu đang nghiên cứu và đồng vị đang quan tâm,

 Thông lượng neutron phải đủ lớn,

 Thời gian chiếu mẫu dài,

Độ phổ biến của đồng vị lớn,v.v…

1.1.4.2 Kích hoạt nhánh và phân rã mẹ con:

Khi kích hoạt nhánh xảy ra, sẽ hình thành trạng thái giả bền (ký hiệu chỉ số trên m) và trạng thái bền (ký hiệu chỉ số trên g) Trong trường hợp này, nhân phóng xạ quan tâm là nhân con hoặc cháu của nhân được hình thành trực tiếp theo sơ đồ ở Hình 1.3:

Hình 1.3: Sơ đồ kích hoạt nhánh và phân rã mẹ con [1]

Ví dụ :

1.1.4

3 Hiệu ứng đốt cháy:

Là sự biến mất đáng kể do phản ứng n, của nhân bia hoặc nhân hình thành Trong thực tế hiệu ứng này xảy ra có xác suất tương đối nhỏ nên có thể bỏ qua

1.1.5 Các phương pháp xác định hàm lượng nguyên tố trong NAA [1], [4]

Có 4 phương pháp xác định hàm lượng trong NAA là: tuyệt đối, tương đối, chuẩn đơn và zero

k-1.1.5.1 Phương pháp tuyệt đối:

Phương pháp tuyệt đối có thể được áp dụng khi không có mẫu chuẩn Cách tính toán khối lượng nguyên tố dựa vào phương trình kích hoạt neutron Phương pháp này đòi hỏi phải đo cường

độ phóng xạ tuyệt đối và phải sử dụng một loạt số liệu hạt nhân và số liệu thực nghiệm (M ,  , 0, )

Vì vậy, kết quả phân tích sẽ bị ảnh hưởng từ nhiều nguồn sai số

1.1.5.2 Phương pháp tương đối:

Trong phương pháp này, mẫu phân tích và mẫu chuẩn (đã biết hàm lượng của nguyên tố cần phân tích) được chiếu trong điều kiện hoàn toàn giống nhau: Được chiếu với thông lượng neutron, thời gian chiếu như nhau và cuối cùng là ghi đo bức xạ trong những điều kiện về thời gian và khoảng cách như nhau Lưu ý: Mẫu cần phân tích và mẫu chuẩn phải được hiệu chính hiệu ứng tự che chắn neutron trong khi chiếu và hiệu ứng suy giảm gamma trong mẫu khi đo Đồng thời, cấu

(n,) 77mGe

76Ge 50%

(n,) 77Ge 77As 77Se

hình đo của mẫu cần phân tích và mẫu chuẩn cũng phải đồng nhất Tỉ số diện tích của đỉnh tương ứng với nguyên tố quan tâm trong hai phổ được đo dùng để tính hàm lượng Trong quy trình này, vì mẫu phân tích và mẫu chuẩn được chuẩn bị, chiếu và ghi đo trong những điều kiện hoàn toàn như nhau nên tất cả các số liệu hạt nhân ngoại trừ chu kỳ bán hủy của nhân phóng xạ quan tâm đều được lược bỏ, do đó nhiều sai số không còn ảnh hưởng Công thức tính hàm lượng bằng phương pháp tương đối như sau:

c x X

C c x

S

S m

m C

mx, mc (g): Khối lượng mẫu phân tích và mẫu chuẩn;

SX, SC: diện tích đỉnh (số đếm) của mẫu phân tích và mẫu chuẩn tại cùng một năng lượng Khi những đồng vị có thời gian rã (T1/2) nhỏ và trong quá trình làm nguội mẫu hay tách hóa phóng xạ, làm cho thời điểm đo các mẫu là khác nhau, dẫn đến cường độ phóng xạ tại các nhân quan tâm bị giảm đi so với các mẫu đo trước Vì vậy cần hiệu chỉnh lại diện tích theo định luật phân

rã phóng xạ Việc hiệu chỉnh theo (1.7): 1/2

693 , 0

T t t o

đ s

e S S

Với: So là diện tích (số đếm) của mẫu đã được hiệu chỉnh thời gian;

S là diện tích của mẫu tại thời điểm đo (ts);

Hiệu số ts – tđ là khoảng thời gian tính từ lúc đo mẫu ở thời điểm đầu (tđ) và lúc đo mẫu ở thời điểm sau (ts)

Do cách tính toán đơn giản và ít gây sai số hơn các phương pháp định lượng trong phân tích kích hoạt khác nên phương pháp này thường được áp dụng nhiều Tuy nhiên, phương pháp này không phù hợp cho phân tích đa nguyên tố vì: Không phải dễ dàng để tìm ra mọi loại mẫu chuẩn (để chiếu kèm với mẫu phân tích) cho một dải rộng lớn các đối tượng mẫu phân tích, có dải hàm lượng tương ứng với mẫu phân tích và sự phân bố đồng đều của các nguyên tố có trong mẫu Sai số phân tích trong phương pháp này chủ yếu chỉ phụ thuộc vào sai số thống kê Tuy nhiên có thể giảm hay khống chế được loại sai số này

1.1.5.3 Phương pháp chuẩn đơn:

Phương pháp chuẩn đơn được xây dựng làm cho phân tích đa nguyên tố với NAA trở nên khả thi Nguyên lý của phương pháp là sử dụng một nguyên tố thích hợp làm chuẩn cho nhiều

nguyên tố Phương pháp này dựa trên việc gộp các thông số hạt nhân, điều kiện chiếu và đo vào một

* e

* th

0 e 0 th

* 0

*

* 0

*

Q

G f G

Q G f

G M

M k

Với f là tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt (ký hiệu *: nếu

một monitor thông lượng)

Hệ số k được xác định bằng thực nghiệm dựa vào kết quả kích hoạt mẫu đã biết hàm lượng của các nguyên tố cần quan tâm và sau đó lập thành bảng Vì vậy, khi phân tích, người ta chỉ cần chiếu kèm với mẫu một nguyên tố chuẩn đã chọn và dùng các hệ số k để tính ra hàm lượng nguyên

tố quan tâm theo công thức (1.9):

1.A

SDCmtN

* sp

c p

1.1.5.4 Phương pháp k-zero:

Để làm cho phương pháp chuẩn đơn có thể áp dụng linh hoạt hơn khi thay đổi điều kiện chiếu, hệ đo và để làm cho phương pháp tuyệt đối chính xác hơn, Simonits và các tác giả khác đã đề nghị sử dụng các hệ số k-zero được xác định bằng thực nghiệm giống như các hệ số k trong phương pháp chuẩn đơn, nhưng khác ở chỗ các hệ số k-zero chỉ bao gồm các số liệu hạt nhân mà không bao gồm các thông số chiếu và điều kiện đo Vậy, hệ số k0 xuất phát từ hệ số k của phương pháp chuẩn đơn, hệ số k-zero (1.10) là tổ hợp của các thông số hạt nhân và độc lập với thiết bị chiếu và hệ đo

  

c , 0 c c s

s , 0 s s c c

, 0

M

M s k

Các hệ số k 0,c s

được xác định thực nghiệm ở hai lò phản ứng độc lập ở viện INW Gent và

ở KFKI Budapest [1], sau đó được lập thành bảng để tra cứu

Hàm lượng của nguyên tố trong mẫu được tính như sau:

 

  p , a

m , p

a , 0 a , e a , th

m , 0 m , e m , th

m , 0 m , sp a

c p

Q G f G

Q G f G a k

1 A SDCm t N

a , 0 a a m m

, 0

M

M a k

1.1.6 Các nguyên nhân gây sai số trong INAA [1]

Trong quá trình chuẩn bị mẫu, chiếu mẫu, đo phổ, xử lý kết quả sẽ gặp phải sai số Các loại sai số thường gặp như sau:

Sai số gây ra từ sự sai khác của hình học đo mẫu và hiệu ứng tự che chắn neutron

Do trong quá trình chuẩn bị mẫu phân tích và mẫu chuẩn có thể có sự sai khác ít hay nhiều

về khối lượng cân, về túi nylon đựng mẫu dẫn đến hình học của mẫu đo cũng sai khác

 Sai số từ quá trình chiếu mẫu:

Đa số các nguyên tố nhạy với nguồn neutron nhiệt Khi chiếu mẫu bằng nguồn neutron nhiệt nếu có lẫn neutron nhanh sẽ tạo ra loại phản ứng (n,p); (n,) hay (n,f) gây ảnh hưởng như sau:

* Nguyên tố có số proton là Z sẽ bị ảnh hưởng trực tiếp nếu xảy ra phản ứng dạng (n,) của nguyên tố có số proton Z+2, do phân rã hạt  là kiểu phân rã (n,2p) hoặc xảy ra phản ứng (n,p) của nguyên tố có số proton Z+1

Ví dụ 1: Khi phân tích Na trong máu người dùng nguồn neutron nhiệt, ngoài phản ứng 23Na (n,) 24Na, khi có lẫn neutron nhanh sẽ tạo nên phản ứng của 27Al (n,) 24Na đóng góp thêm vào kết quả phân tích Na gây ra sai số trong quá trình phân tích Tuy nhiên, tiết diện xảy ra phản ứng 27Al (n,) 24Na khá nhỏ (0,725 mbarns), hơn nữa, trong máu hàm lượng của Al nhỏ hơn nhiều so với Na nên sai số này ta có thể bỏ qua

Ví dụ 2: Khi phân tích scanđi (Sc) trong đối tượng mẫu địa chất dùng nguồn neutron nhiệt để

chiếu kích hoạt, khi có lẫn neutron nhanh sẽ sinh ra phản ứng của 46Ti (n,p) 46Sc do đó kết quả phân tích thu được Sc sẽ cộng thêm vào ngoài phản ứng 45Sc (n,) 46Sc Vì vậy, kết quả sẽ lớn hơn kết quả thực của Sc có trong mẫu

Do đó tùy theo hàm lượng nguyên tố đang quan tâm có trong loại mẫu nào, tiết diện kích hoạt của nguyên tố đó đối với từng loại neutron và của những nguyên tố gây nhiễu, tỷ số thông lượng giữa neutron nhanh/ nhiệt mà sẽ đóng góp vào sai số của kết quả phân tích ít hay nhiều

* Nếu có phản ứng (n,f) xảy ra khi trong mẫu phân tích có chứa các nguyên tố có khả năng phân hạch

Ví dụ: Khi bị chiếu bằng nguồn neutron nhiệt, 235U phân hạch tạo thành một số các đồng vị

mà bắt đầu bằng 137I kết thúc bằng đồng vị bền 137Ba trong quá trình đó có sự tạo thành 137Cs

 Khi chiếu mẫu có thể gặp phải sai số từ hiệu ứng chắn:

Hiệu ứng chắn xảy ra khi trong thành phần mẫu chiếu có chứa những nguyên tố có khả năng hấp thụ neutron mạnh như Cd, B,v.v làm cho thông lượng neutron bị giảm đi khi đi qua bề dày của mẫu chiếu, dẫn đến mẫu phân tích sẽ được chiếu không đồng đều Khi đó dẫn đến sai số kết quả phân tích

 Sai số tương đối của số đếm từ hệ đo mẫu:

Theo phân bố Possion, sai số tương đối của số đếm được xác định theo công thức:

Trong đó: N0 là số đếm của mẫu đã trừ phông (xung/phút); N là số đếm của mẫu chưa trừ phông (xung); N là số đếm của phông (xung); t là thời gian đo mẫu (phút);

t làthời gian đo phông (phút)

Từ công thức (1.12) có thể nhận thấy thời gian đo mẫu càng dài thì sai số thống kê số đếm càng giảm Nhìn chung có thể chia ra làm 3 loại sai số trong INAA khi phân tích định lượng đó là:

 Sai số ngẫu nhiên: Do độ không đồng đều của mẫu, sự khác biệt về thông lượng neutron giữa mẫu

và chuẩn do sắp xếp vị trí chiếu khác nhau, thống kê của phép đo, v.v… Loại sai số này có đặc trưng thống kê và khó ước định

 Sai số hệ thống: Gây ra bởi các yếu tố như độ ẩm trong mẫu, sai số của sự chuẩn hóa, thời gian chết và sự mất xung khi đo phổ, sự khác biệt về hình học, sai số của các phép hiệu chỉnh blank, hiệu chỉnh phông tự nhiên, hiệu chỉnh tự hấp thụ và tự che chắn neutron, v.v…

 Các sai số khác có thể là ngẫu nhiên hay hệ thống như phương pháp làm khô mẫu không đúng chuẩn qui định, sự mất do bay hơi, nhiễm bẩn vào mẫu, sai số phân tích phổ, v.v…

Ngoài ra, khi phân tích định tính có thể gặp sai số từ số liệu hạt nhân (tham khảo); các điều kiện hiệu chuẩn; các phản ứng nhiễu; v.v…

Trong tất cả các loại sai số kể trên thì nguyên nhân gây ra sai số của số đếm hay nói khác hơn

là sai số từ quá trình ghi nhận tín hiệu của thiết bị là đáng quan tâm nhất Theo nguyên tắc, để giảm sai số này thì mẫu phải được đo trong một thời gian dài Nhưng có nhiều đồng vị có thời gian sống

ngắn, ví dụ như 28Al có thời gian bán rã T1/2 =2,24 phút, và trong một số đối tượng mẫu, có nhiều đồng vị phóng xạ gây nhiễu đến đồng vị quan tâm thì việc đo mẫu trong thời gian dài ít có ý nghĩa Ngoài ra, có thể kiểm soát được một vài nguyên nhân gây ra sai số từ quá trình chuẩn bị mẫu như hình học của mẫu đo, độ đồng đều mẫu, cũng như việc áp dụng các biện pháp Vật lý để khống chế sao cho nguồn neutron sử dụng để chiếu mẫu được thuần nhất

1.2 Phương pháp đo phổ gamma [8], [10], [38], [39]

1.2.1 Cấu tạo phổ gamma

Các photon không trực tiếp tạo nên các xung điện ở lối ra của detector mà qua các hạt tích điện thứ cấp là electron và positron Chúng tạo nên bởi các hiệu ứng quang điện, Compton và tạo cặp Do động năng của các hạt này phân bố phức tạp nên phổ năng lượng gamma thu được cũng phức tạp

Xét trường hợp đơn giản, gamma đi đến detector chỉ có một giá trị năng lượng: Trong hiệu ứng quang điện, photon tương tác với môi trường trong hoặc xung quanh detector tạo nên các photoelectron với năng lượng xác định, tất cả năng lượng của photon bị hấp thụ trong detector và kết quả là biên độ xung điện tỷ lệ với năng lượng của gamma Do đó, phải có một đỉnh tương ứng với năng lượng của photon, gọi là đỉnh quang điện hay đỉnh hấp thụ toàn phần Cũng có thể xảy ra trường hợp năng lượng liên kết biến thành tia Rơnghen và photon này thoát ra khỏi detector Khi đó, trên phổ còn có một đỉnh rất nhỏ gọi là đỉnh bay ra

 Khi các gamma đơn năng gây nên khuếch tán Compton với môi trường:

Một phần năng lượng của một số photon thứ cấp sinh ra trong hiệu ứng Compton có thể bị hấp thụ tức khắc và đóng góp vào sự hình thành xung điện Do đó, trong phổ năng lượng còn xuất hiện một đỉnh hấp thụ toàn phần Ngoài ra còn có một đỉnh rất thấp, liên quan với hiện tượng tán xạ ngược của các lượng tử gamma với vỏ bảo vệ hay môi trường xung quanh detector Trên các phổ gamma, thường có một đỉnh nhỏ nằm trong khoảng 150 - 300 keV (ứng với năng lượng của photon

sơ cấp < 1 MeV)

 Khi năng lượng của gamma lớn hơn 1,02 MeV, hiện tượng tạo cặp có thể xảy ra Động năng của một cặp electron và positron dễ dàng hấp thụ trong detector Positron khi dừng lại có thể kết

hợp với một electron nào đó để tự hủy và sinh ra hai photon với năng lượng 0,511 MeV, các photon này có thể cùng bị hấp thụ trong detector, do đó, trên phổ ứng với quá trình tạo cặp cũng xuất hiện một đỉnh hấp thụ toàn phần Ngoài ra, có khả năng một hoặc hai photon thứ cấp bay ra khỏi detector Vì thế trên phổ hình thành thêm hai đỉnh bay ra đơn (ứng với năng lượng 0,511 MeV) và bay ra kép (ứng với năng lượng 1,02 MeV)

Thực tế, các hiệu ứng đồng thời xảy

ra với các chùm tia gamma, nên phổ năng lượng của gamma thu được có dạng khá phức tạp chồng chất của cả ba phổ riêng phần Với các phổ kế thực, do khả năng phân giải hạn chế, nên các vạch sẽ nhòe ra với độ rộng nhất định Độ rộng của đỉnh hấp thụ toàn phần ứng với nửa chiều cao được xem như là năng suất phân giải của detector

Ngoài sự phụ thuộc vào loại detector, dạng phổ có thể thay đổi ít nhiều tùy theo kích thước của detector và yếu tố hình học giữa nguồn phóng xạ và detector Detector càng lớn thì tỷ số giữa các diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần và toàn phổ càng tăng

1.2.2 Sơ đồ khối hệ phổ kế gamma: Hệ phổ kế gamma bao gồm detector, khối phân

Hình 1.4: Cấu tạo phổ lý thuyết của một

gamma đơn năng theo hiệu ứng quang điện

(a), khuếch tán Compton (b), tạo cặp (c).[10]

Năng lượng (MeV)

E 0 - 1,022 E 0 – 0,511 E 0

Hình 1.4: Cấu tạo phổ lý thuyết của một

gamma đơn năng theo hiệu ứng quang điện

(a), khuếch tán Compton (b), tạo cặp (c).[10]

Năng lượng (MeV)

E 0 - 1,022 E 0 – 0,511 E 0

Hình 1.5: Sơ đồ khối hệ phổ kế gamma [39]

tích và xử lý số liệu

● Detector bao gồm một tinh thể bán dẫn và một tiền khuếch đại Để ghi phổ gamma với chất

lượng cao hiện nay ta thường dùng loại detector bán dẫn làm bằng Gecmani siêu tinh khiết (HPGe)

có độ phân giải cao và có các khối che chắn để làm giảm phông bức xạ Nguồn cao thế cung cấp

điện áp một chiều cho detector Khi bức xạ gamma đi vào detector bán dẫn, tương tác của tia

gamma với vật chất sẽ tạo nên các cặp điện tích (electron - lỗ trống) và dưới tác động của điện

trường, các điện tích này sẽ chuyển động về các điện cực và tạo nên một dòng điện dạng xung Số

lượng cặp điện tích này (hay độ lớn của xung dòng điện) tỉ lệ với năng lượng của tia gamma mất đi

trong detector Khối tiền khuếch đại được nối trực tiếp ngay sau detector Nhiệm vụ của nó là

khuếch đại sơ bộ tín hiệu rất bé từ detector mà vẫn phải đảm bảo quan hệ tỉ lệ nói trên

● Khối phân tích bao gồm khối khuếch đại chính và khối phân tích đa kênh (MCA: Multi

Channel Analyzer) Tín hiệu lối ra tiền khuếch đại không thể đếm trực tiếp được do có biên độ rất

bé cỡ vài chục đến vài trăm mV Vì vậy, tín hiệu lối ra tiền khuếch đại được đưa vào khối khuếch

đại chính để khuếch đại biên độ lên đến khoảng giá trị thích hợp để có thể xử lý tiếp một cách dễ

dàng và chính xác Ngoài ra trong khối này còn có các mạch tạo dạng xung nhằm cải thiện tỉ số tín

hiệu/ồn (S/N) và ngăn ngừa sự chồng chập xung Sau đó, tín hiệu này được đưa qua MCA để đo

biên độ xung MCA hoạt động dựa trên nguyên lý biến đổi tín hiệu tương tự thành tín hiệu số tương

đương Khối chức năng cơ bản của một MCA là bộ biến đổi tín hiệu số (ADC: Analog – to – digital

converter) và bộ nhớ Khi một xung được ADC chuyển từ tín hiệu biên độ sang dãy số, bộ phận

điều khiển máy phân tích sẽ tìm đến vị trí bộ nhớ tương ứng với biên độ đã được số hóa và dung

lượng của vị trí đó được tăng thêm một đơn vị Nếu các xung vào ADC trong lúc ADC đang bận số

hóa tín hiệu trước đó thì cổng lối vào sẽ ngăn các xung này, do đó số xung này sẽ bị mất Để xác

định thời gian đo thực thì MCA dùng đồng hồ thời gian sống mà xung ở lối ra của nó được đưa tới

sơ đồ khóa và ghi lại tại kênh zero trong bộ nhớ Số xung đồng hồ bị mất bằng với số xung tín hiệu

Bộ nhớ ADC

Detector

Tiền khuếch đại

bị bỏ sót trong thời gian cổng lối vào đóng Do đó không phải hiệu chỉnh thời gian chết khi xử lý kết quả đo

Nhiều MCA có thêm một khóa tuyến tính điều khiển bằng máy phân tích đơn kênh (SCA) nhằm bảo đảm cho MCA chỉ xử lý những xung nằm trong giới hạn biên độ giữa các giá trị ngưỡng dưới (loại trừ các tín hiệu tạp âm) và giá trị ngưỡng trên (loại trừ xung có biên độ quá lớn) của SCA

Do đó, những xung này sẽ không đến được ADC và sẽ không làm mất thời gian biến đổi xung

● Khối xử lý gồm có máy tính cá nhân lưu phần mềm phân tích phổ gamma để ghi nhận tín hiệu từ MCA Ta được một hình ảnh phân bố số xung theo biên độ xung, tức là một phổ gamma theo năng lượng mà detector hấp thụ được

Trên thực tế số tia gamma được thu nhận bởi đầu dò HPGe dùng cho việc tính toán hàm lượng các nguyên tố là nhỏ hơn nhiều so với số tia gamma tổng phát ra từ mẫu, không chỉ do các tia gamma phát ra từ mẫu không đến được đầu dò như đã nói ở trên mà còn do chúng phụ thuộc vào các yếu tố khác như: Cường độ phát gamma trong nhiều trường hợp là nhỏ hơn 100%; tính chất tự nhiên đẳng hướng (không có hướng ưu tiên) của quá trình phát xạ tia gamma, chỉ những tia gamma nằm trong ‘góc nhìn’ của đầu dò thì có thể đo được; một số tia gamma sẽ đi xuyên qua đầu dò mà không có bất cứ sự tương tác nào, đặc biệt đối với các tia gamma có năng lượng cao Trong một số trường hợp khác, một phần năng lượng của tia gamma bị mất bởi tán xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp, theo cách đó chúng sẽ đóng góp vào nền phông liên tục dưới vùng đỉnh quang điện quan tâm

1.2.3 Xử lý phổ gamma

Sau khi đã thu được phổ gamma ta cần tiến hành xử lý phổ để thu được những kết quả đo định lượng Xử lý phổ gamma là dùng các phương pháp toán học và máy tính xác định chính xác năng lượng cũng như độ lớn các đỉnh gamma trong phổ Năng lượng gamma được nhận diện ứng với hạt nhân trong mẫu Nếu hạt nhân phát ra duy nhất chỉ một năng lượng gamma thì trong phổ gamma là một đỉnh, nhưng có những hạt nhân lại phát ra nhiều đỉnh gamma ở các năng lượng khác nhau, và cũng có một số đỉnh gamma đồng thời do nhiều hạt nhân phát ra Nói chung, phải căn cứ vào chu kỳ bán rã của hạt nhân, sự tồn tại của tất cả các tia gamma của nhân quan tâm trong phổ để

từ đó quyết định việc nhận diện hạt nhân sao cho tránh nhầm lẫn Độ lớn của đỉnh gamma (tính theo

số đếm do hệ phổ kế gamma ghi được) được dùng để tính hàm lượng nguyên tố hiện diện trong mẫu

đo, vì vậy việc tính chính xác diện tích đỉnh gamma quyết định độ chính xác của kết quả phân tích Trong nhiều trường hợp các đỉnh chồng chập nhau (overlap) ta cần phải dùng các chương trình tính toán làm khớp đỉnh (fitting) để tách các đỉnh chập

 Chương trình xử lý phổ: GammaVision (ORTEC), Genie-2000 (CANBERRA), Ganaas (IAEA), … Ngoài ra cũng có một số phần mềm xử lý phổ được các nhà nghiên cứu tự phát triển

trong phòng thí nghiệm Các phần mềm này cần phải qua đánh giá các khả năng và đặc trưng theo yêu cầu của mục đích nghiên cứu

 Các bước tiến hành xử lý phổ:

Bước 1: MCA thu thập số liệu và hiện phổ

Bước 2: Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma

1.2.3.1 Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma:

 Chuẩn năng lượng và độ rộng đỉnh: Xây dựng đường chuẩn năng lượng mô tả sự phụ thuộc năng lượng bức xạ gamma đã biết vào số kênh của đỉnh hấp thụ toàn phần tương ứng – đó là quá trình chuyển đổi từ số kênh ra số năng lượng bằng cách dùng nhiều nguồn phóng xạ phát tia gamma đơn năng có năng lượng đã biết chính xác (hoặc một nguồn phát nhiều tia gamma năng lượng trải đều trong thang năng lượng cần đo) và ghi phổ gamma tương ứng Sau đó, ta có thể xác lập hàm làm khớp E(p) tương ứng :

Đối với phổ kế gamma bán dẫn, nhờ sử dụng phương pháp máy tính trong việc xác định vị trí đỉnh hấp thụ toàn phần, xây dựng hàm chuẩn năng lượng, v.v một phổ kế bán dẫn tốt có thể cho phép xác định sai số năng lượng của bức xạ gamma đến cỡ hàng chục eV

 Xác định sự phụ thuộc độ phân giải theo năng lượng:

Độ rộng đỉnh thường được biểu diễn bằng độ rộng ở nửa chiều cao của đỉnh (FWHM) là một hàm phụ thuộc năng lượng Xác định độ lớn của FWHM tại các đỉnh khác nhau ta có được hàm làm khớp quan hệ FWHM(E) có thể cần đến trong nhiều ứng dụng về sau như khảo sát độ phân giải năng lượng, xác định diện tích đỉnh và quá trình làm khớp đỉnh

Sự phụ thuộc của hiệu suất ghi đỉnh vào năng lượng:

Quan trọng nhất của việc hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma là xác định hiệu suất ghi tuyệt đối của detector Hiệu suất ghi tuyệt đối là mối quan hệ giữa số đếm ghi được của detector dùng trong hệ phổ kế và tốc độ phân rã phát ra từ nguồn Hiệu suất ghi ở đỉnh được tính như sau:

Trong đó: n là tốc độ đếm ở đỉnh (cps);

A là hoạt độ nguồn phóng xạ (Bq);

a là tỉ số phát xạ gamma ứng với tia gamma cần đo

Để xác định hiệu suất ghi ở đỉnh ta có thể dùng các nguồn chuẩn (tốt nhất là đơn năng) có năng lượng và hoạt độ biết trước chính xác chẳng hạn: 51Cr (320,1 keV) , 54Mn (834,8 keV), 57Co (122,1 keV), 60Co (1173,2 và 1332,5 keV), 85Sr (514,0 keV), 88Y (898,0 keV, 1836,0 keV), 109Cd (88,0 keV), 137Cs (661,7 keV), 139Ce (165,9 keV),

Trong phương pháp k0-NAA, trước tiên tính hiệu suất ghi ở vị trí “tham khảo” được chọn để tính các nguồn điểm ở khoảng cách nguồn-detector cỡ 1020 cm nhằm tránh hiệu ứng trùng phùng thực, sau đó đổi hiệu suất tham khảo thành hiệu suất hình học bằng cách tính góc đặc hiệu dụng Hiệu suất ghi đỉnh phụ thuộc nhiều yếu tố như: Năng lượng tia gamma, hiệu ứng trùng phùng tổng, yếu tố hình học (hình dạng, thể tích mẫu), hiệu ứng tự hấp thụ

Khi xác định hiệu suất ghi cần chú ý là các số liệu hạt nhân của nguồn nên được bảo đảm có nguồn gốc tin cậy và cập nhật, và một số yếu tố có thể đóng góp đến sai số hiệu suất là sự khác nhau

về độ cao nguồn, mật độ, v.v

Sự phụ thuộc của hiệu suất ghi đỉnh vào năng lượng của detector GMX–30190 được thể hiện ở Hình 1.6 Hiệu suất giảm ở vùng năng lượng thấp là do sự hấp thụ tia gamma năng lượng thấp trên lớp chết mặt ngoài detector tăng lên Tại vùng năng lượng cao, hiệu suất giảm là do hạn chế về thể tích của detector Đường biểu diễn sự phụ thuộc theo năng lượng của hiệu suất có 2 phần

ở hai phía của một cực đại, cần xác định các hệ số làm khớp của cả hai phần đó Thông thường nếu biểu diễn E và  theo thang log thì có thể coi gần đúng đường làm khớp có dạng (1.15)

ln () = a + bX + cX^2 + (1.15)

Với X = ln (E)

1.2.3.2 Xác định vị trí của đỉnh:

Việc nhận diện đỉnh có thể được thực hiện với sự trợ giúp của các tài liệu liên quan như sơ

đồ phân rã, bảng liệt kê năng lượng gamma và tỉ số rẽ nhánh Thông thường vị trí của đỉnh là kênh ứng với số đếm cao hơn so với các kênh bên

Hình 1.6:

Sự phụ thuộc của hiệu suất đỉnh theo năng lượng đối với detector

GMX–30190

cạnh Để chính xác hơn, ta có thể dựa vào một trong hai cách sau đây:

* Thực hiện bằng tay: Quan sát bằng mắt và dựa vào 3 điểm quanh vùng đỉnh

* Thực hiện với một phần mềm cài đặt sẵn:

- Lấy đạo hàm (bằng số, sau khi đã "làm nhẵn" phổ) ta được đường cong tương ứng với đỉnh có 2 cực điểm: điểm cắt của đường cong với trục hoành (tại đó đạo hàm triệt tiêu) ứng với vị trí của đỉnh (xem Hình 1.7)

- Phương pháp làm khớp đỉnh: coi đỉnh có dạng Gauss ta có thể xác định các tham số cần thiết của hàm Gauss sau đây bằng phương pháp làm khớp :

f (i) = B (i) + A.exp (- 2,773 (p - i)2 / W2) (1.16)

Trong đó: B (i) là hàm biểu diễn đường cơ sở nằm dưới đỉnh;

A là độ cao của đỉnh; p là vị trí của đỉnh;

W là độ rộng FWHM

1.2.3.3 Nhận mặt đồng vị:

Sau khi đã xác định được năng lượng ứng với các đỉnh riêng rẽ ta cần phải xem chúng được phát ra từ những đồng vị nào Bước thực hiện này đòi hỏi phải dựa vào nhiều yếu tố như năng lượng, thời gian bán rã, xác suất phát xạ thực tế, v.v

Hình 1.7: Xác định vị trí của đỉnh [8]

1.2.3.4 Tính diện tích đỉnh:

Đây là một khâu rất quan trọng đối với các phép đo định lượng phổ gamma Đối với hầu hết các đỉnh, diện tích đỉnh (hay còn gọi là tín hiệu) có thể được xác định bằng việc lấy số đếm tổng cộng dưới vùng đỉnh và trừ đi số đếm phông như sau:

 Giới hạn phát hiện (Limits of Detection - LOD) đối với một đỉnh phụ thuộc vào chất lượng của việc xác định số đếm phông, thường dùng cho giới hạn phát hiện là trên cơ sở xác suất độ tin cậy tại 2 (~95%) của diện tích đỉnh trên nền phông

1.2.3.5 Xác định hoạt độ phóng xạ gamma:

Muốn đo hoạt độ phóng xạ của mẫu kích hoạt cần lựa chọn loại bức xạ, detector và kỹ thuật

đo phù hợp để hiệu suất ghi, khả năng chọn lọc bức xạ cũng như tỷ số tín hiệu trên phông đều tăng Hoạt độ của mẫu thu được bằng việc chia diện tích đỉnh cho thời gian đo

1.3 Đặc trưng liều - hoạt độ phóng xạ riêng của Natri

1.3.1 Hoạt độ riêng của Natri trong máu

Máu của người bị chiếu xạ được thu gom, chiếu mẫu và xác định hoạt độ riêng của Natri trong máu theo công thức sau: [28 , p 91]

t

R Q

V

C A





Trong đó: A (Bq24Na/mg23Na) là hoạt độ riêng của Natri phóng xạ đo được trong máu người

C (xung/giây) là tốc độ đếm thật (đã trừ phông) tại đỉnh năng lượng 1368,6 keV,

V (ml) là thể tích mẫu máu được đo,

Q (mg/ml) là hàm lượng Natri bền 23Na trong máu,

 (số đếm/phân hủy) là hiệu suất đếm của detector tại đỉnh năng lượng 1368,6 keV của 24Na,

Rt là tỷ lệ 24Na còn lại trong cơ thể người ở thời điểm mẫu được thu góp (t là thời gian tính từ sau khi xảy ra chiếu xạ, đơn vị tính là ngày):

Rt = 4,87.e 0,0815.t+ 0,51.e 0,0513.t+ 2,7.10-3.e 0,0015.t (1.22)

1.3.2 Mối liên hệ giữa hoạt độ phóng xạ riêng của Natri và thông lượng tích phân của neutron

Công thức tổng quát liên hệ giữa hoạt độ riêng A (Bq24Na/mg23Na) của Natri phóng xạ đo được ở cơ thể người và thông lượng tích phân của neutron [35, pp 182-183] là:

A = 7,77.10-9 V

F

(1.23)

Trong đó: F (n/cm2) là thông lượng tích phân của neutron;

Ft, t là thời gian chiếu; (1.24)

S (cm2) là diện tích hình chiếu của cơ thể người trên mặt phẳng vuông góc với phương chiếu;

 là giá trị xác suất trung bình của việc bắt neutron theo phổ  (E) trong cơ thể người;

V (cm2) là thể tích của cơ thể người

Tỷ số S/V thực nghiệm có giá trị là 0,083 (đối với người chuẩn Quốc tế qui ước) Ngoài ra theo [30, p 37] nếu thông lượng tích phân của neutron nhiệt là 9,6  108 (n/cm2) thì tương đương với 1 rem Mà 1 rem = 10-2 Sv, do đó ta có hệ số biến đổi giữa liều tương đương và thông lượng tích phân của neutron nhiệt là: 1,04.10-11 Sv/(n/cm2)

Chương 2: THIẾT BỊ VÀ DỤNG CỤ THÍ NGHIỆM

2.1 Kênh chiếu kích hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt [1], [16]

Để phương pháp kích hoạt neutron có độ nhạy cao, cần có dòng neutron có thông lượng cao

từ lò phản ứng nghiên cứu Tùy thuộc vào công suất hoạt động cực đại của lò mà chúng ta có thể có được dòng neutron nhiệt với thông lượng cực đại để kích hoạt neutron Luận văn này được tiến hành thực nghiệm trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Công suất nhiệt của lò phản ứng Đà Lạt là 500kW, làm nguội và làm chậm bằng nước nhẹ, cơ chế làm nguội trong tâm lò là đối lưu tự nhiên Thanh nhiên liệu sử dụng loại WWR-M2, độ giàu 36% 235U Xem sơ đồ sắp xếp các vị trí chiếu trên lò phản ứng Đà Lạt được trình bày trong Hình 2.1

Hình 2.1: Sơ đồ bố trí các thiết bị chiếu trong lò phản ứng Đà Lạt [16]

Người ta sử dụng hệ các ống làm việc nhờ khí nén dịch chuyển nhanh để kích thích và ghi nhận mẫu ở cùng một thời điểm nhằm tạo ra và ghi nhận các đồng vị phóng xạ có thời gian sống ngắn với chu kỳ bán rã cỡ giây đến phút Còn để tạo ra và ghi nhận các đồng vị phóng xạ có thời gian sống dài hơn với chu kỳ bán rã cỡ giờ, ngày, hay dài hơn thì người ta chiếu xạ mẫu và mẫu chuẩn một cách đồng thời, thời gian chiếu xạ và ghi nhận các mẫu phóng xạ thu được cũng dài hơn Trong phạm vi luận văn, các thí nghiệm sử dụng ba vị trí chiếu là kênh 7-1; mâm quay và cột nhiệt

2.1.1 Kênh chiếu mẫu bằng khí nén kênh 7-1

 Hệ chiếu mẫu bằng khí nén kênh 7-1 do Úc chế tạo, chuyên dụng cho NAA Hệ bao gồm bốn khối chính:

Cột nhiệt

Vành phản xạ Bẫy neutron Kênh 1-4

Khối các nguồn nuôi: Sử dụng trực tiếp điện lưới 220V cho bơm áp suất, quạt thông gió và được nắn nguồn 24 VDC thành khối nguồn thứ cấp dùng cho hoạt động của các relay và các khối điều khiển hoạt động theo chương trình

Khối điều khiển: Sử dụng một vi xử lý PCL 6805 và chương trình điều khiển được chứa trong RAM

Khối đặt thời gian: Cho phép đặt thời gian chiếu, khởi động chiếu và ngừng chiếu tự động hoặc bằng tay

Khối áp suất: Gồm các bình áp suất cao có sức chịu đựng 10 Bar, bình áp suất thấp có sức chịu đựng 10 Bar, van an toàn và các đồng hồ báo áp suất trong bình và áp suất trên đường ống

 Thông lượng neutron ở kênh 7-1 khoảng 2,11012 hạt/cm2.giây

 Container (ống chiếu) sử dụng cho việc chiếu mẫu trên kênh 7-1 được làm bằng polyethylene (PE), có khối lượng 12,5 gam, gồm hai phần thân và nắp, có kích thước và hình dạng như ở Hình 2.2 Thời gian chuyển mẫu ≈ 2 giây

Hình 2.2: Hình dạng và kích thước của container chiếu mẫu trên kênh 7-1 [16]

2.1.2 Mâm quay với 40 hốc chiếu

Mâm quay nằm ở ngoài vành phản xạ Đây là vị trí chiếu ướt dùng cho các phép chiếu dài Tiến hành nạp mẫu trước khi khởi động lò và lấy mẫu sau khi dừng lò Thời gian thao tác đặt và lấy mẫu khoảng 10-15 phút Thông lượng neutron tại mâm quay khoảng 4,271012 hạt/cm2.giây

Hình 2.3: Sắp xếp vị trí hình học theo giá đo bằng tay

Ngoài việc xác định thành phần Natri với mục đích định liều neutron nhiệt, trong luận văn này còn thực hiện việc xác định các thành phần một vài nguyên tố khác có trong mẫu cũng bằng phương pháp INAA Do điều kiện về thời gian và máy móc, để thực hiện luận văn này phải sử dụng hai hệ phổ kế gamma, đó là:

● Đối với mẫu chiếu dài:

Dùng phổ kế gamma phông thấp Canberra (USA) với đặc trưng sau: detector HPGe đồng trục; HV = 3000V; Hiệu suất đo tương đối = 33,4%; FWHM (1332,5keV) = 1,73keV; FWTM/FWHM = 1,83; FWHM (122,06keV) = 0,75keV; MCA: APTEC

● Đối với mẫu chiếu ngắn:

Dùng hệ phổ kế gamma sử dụng detector HPGe đồng trục loại GMX-30190 (ORTEC): HV = -2500V; FWHM (122keV) = 1,7 keV; FWHM (1332,5keV) = 2,3keV; MCA: Genie 2000

Detector

Trong chương trình Genie-2000: Vào chức năng “Edit Sample Information” để nhập các thông số mẫu như tên mẫu, ngày giờ bắt đầu và kết thúc chiếu, thời gian chiếu, khối lượng mẫu Các phím chức năng để dãn phổ, đến vị trí đỉnh tiếp theo, v.v được thể hiện trên cửa sổ giao diện chính Để đặt thời gian đo phổ vào chức năng “Edit – Analysic sequence” Phổ được ghi dưới dạng

* CHN Các thông số đọc được khi đo phổ là hạt nhân, thời gian chết, diện tích đỉnh, sai số thống

kê đỉnh, v.v

2.3.2 Chương trình APTEC

Trong chương trình APTEC: Để xem đỉnh rõ vào chức năng “View – Connect points” Xác định vị trí các đỉnh bằng máy sử dụng chức năng “Analyze – Peak search” Vào chức năng “Edit Sample description” để nhập các thông số mẫu như tên mẫu, ngày giờ bắt đầu và kết thúc chiếu, thời gian chiếu, khối lượng mẫu

Để co dãn phổ, đến vị trí đỉnh kế tiếp hay đỉnh kế sau sử dụng chức năng trong mục “View”,

v.v hoặc sử dụng các phím tắt như trong mục “View” đã chỉ Ví dụ: Muốn tới đỉnh kế tiếp vào

“View - Next roi” hoặc dùng phím tắt “Space” Đặt thời gian đo vào chức năng “Set up – Presets” Phổ được ghi dưới dạng * DAT Các thông số đọc được khi đo phổ là thời gian đo, thời gian chết, diện tích đỉnh, sai

số thống kê đỉnh, v.v

Chức năng của hai phần mềm Genie-2000 và Aptec đều là thu nhận phổ theo năng lượng; chuẩn năng lượng; chuẩn hiệu suất; xử lý phổ gamma; có thư viện các dữ liệu hạt nhân; v.v…

Hình 2.3: Giao diện phần mềm Genie-2000

Hình 2.4 a

Hình 2.4b:

Hình 2.4: Hình ảnh khi đo phổ sử dụng phần mềm APTEC

2.3.3 Chương trình k 0 -DALAT

Hình 2.5: Giao diện của chương trình k0-DALAT

Chương trình k0-DALAT được sử dụng với mục đích là đọc và xử lý phổ gamma, tính các thông số phổ neutron cũng như tính toán hàm lượng các nguyên tố quan tâm trong mẫu Chương trình k0-DALAT cho phép xử lý đồng thời nhiều phổ gamma (≤128 phổ) trong cùng một loạt chiếu một cách tự động Kết quả chạy chương trình là giá trị các thông số phổ neutron Asp(Au), , f, th, v.v ; (: độ lệch phổ neutron trên nhiệt dạng 1/E1+) kết quả xử lý phổ gamma, giới hạn phát hiện (LOD) cho từng nguyên tố và giá trị hàm lượng cũng như sai số cho từng nguyên tố có mặt trong mẫu dưới dạng một file văn bản (*.TXT) và một file Excel dạng (*.CSF).Trước khi chạy phổ bằng chương trình k0-DALAT cần đổi dạng phổ thành dạng chuẩn của k0-DALAT dạng * RPT

Tính năng của hệ chương trình gắn k0-DALAT với một quy trình thực nghiệm bao gồm việc đọc phổ máy từ đĩa (hiện nay một số dạng phổ có thể đọc được là ASCII, Aptec, Genie-2K, GammaVision), sau đó tự động thực hiện các bước tiếp theo như: Xử lý phổ gamma, nhận diện hạt nhân tự động, tính các thông số phổ neutron, hiệu chính các phản ứng ảnh hưởng, tính hàm lượng dựa trên phương pháp k-zero của phép chiếu không bọc Cd và có bọc Cd, quản lý – xem – in kết quả hoặc lưu trữ trên đĩa Giao diện của hệ chương trình k0-DALAT được chỉ ra trong Hình 2.5 Trong giao diện chính của chương trình k0-DALAT gồm có chức năng F1 để giúp đỡ người

sử dụng; F2 để thoát khỏi chương trình; F3 để xem kết quả (định nghĩa các thông số thực hiện như thư mục hiện hành, tên file kết quả, tên cơ sở dữ liệu; F4 để truy cập cơ sở dữ liệu các hệ số k-zero

và các thông số hạt nhân khác hoặc dùng để đổi dạng phổ; F5 và F6 là các lựa chọn theo phương án thực nghiệm chiếu trần hoặc chiếu bọc Cadmi Trước khi để chương trình chạy dữ liệu cần nhập

thời gian bắt đầu chiếu, thời gian kết thúc chiếu, lựa chọn tên phổ, chọn tên các nguyên tố, v.v

2.4 Mẫu máu người và mẫu chuẩn

độ phóng xạ

● Mẫu chuẩn: