Khảo sát độ phóng xạ trong xi măng dùng làm vật liệu xây dựng khu vực thành phố HCM

Khảo sát độ phóng xạ trong xi măng dùng làm vật liệu xây dựng khu vực thành phố HCM

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

LỜI CẢM ƠN

“Công cha như núi Thái Sơn, nghĩa mẹ như nước trong nguồn chảy ra” Con vô cùng biết ơn Cha Mẹ đã nuôi dưỡng và dạy dỗ con nên người

Cảm ơn Vợ hiền đã chia sẻ và gánh vác phần khó nhọc để anh yên tâm học tập

Trong quá trình học tập và thực hiện luận văn, tôi đã nhận được sự giảng dạy và giúp đỡ tận tâm của quý thầy cô bộ môn Vật lí trường Đại học sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh và Phòng An toàn bức xạ - môi trường thuộc Trung tâm hạt nhân Thành phố Hồ Chí Minh

Cho phép tôi được bày tỏ lời biết ơn chân thành đến:

 TS Thái Khắc Định, người thầy đã hướng dẫn tôi chọn đề tài này, tận tâm giảng dạy và góp ý chân thành bổ ích cho tôi

 TS Đỗ Xuân Hội, TS Nguyễn Văn Hoa, TS Huỳnh Quang Linh, PGS-TSKH Lê Văn Hoàng, TS Nguyễn Văn Hùng, TS Nguyễn Quang Miên, TS Bùi Văn Loát, TS Nguyễn Đông Sơn, TS Võ Thanh Cương và tất cả quý thầy cô đã tận tâm giảng dạy, truyền thụ kiến thức cho tôi trong suốt thời gian học tập tại trường

Cho phép tôi được bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến:

 TS Trần Văn Luyến người thầy đã truyền cho tôi niềm đam mê nghiên cứu khoa học, những kiến thức chuyên môn sâu, những chỉ bảo tận tình trong thực nghiệm và trong đánh giá kết quả

 Thầy cô phản biện và Hội đồng khoa học đã dành nhiều thời gian đọc và góp ý cho luận văn của tôi

 Ks Đào Văn Hoàng luôn khuyến khích, động viên và hết lòng giúp đỡ tôi

Xin chân thành cảm ơn đến:

 Ban Giám đốc Trung tâm kỹ thuật hạt nhân Thành phố Hồ Chí Minh, các anh chị Phòng an toàn bức xạ - môi trường của Trung tâm đã tạo điều kiện thuận lợi về tinh thần và cơ sở vật chất cho tôi trong quá trình thực nghiệm tại Trung tâm

 Ban Giám hiệu và các thầy cô giáo trường THPT Tôn Đức Thắng luôn động viên, cổ vũ và tạo điều kiện về thời gian cho tôi trong suốt quá trình học tập

 Các bạn Lớp cao học vật lí K18 luôn giúp đỡ và động viên tôi trong suốt thời gian thực hiện luận văn

BẢNG KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT VÀ CÁC ĐƠN VỊ ĐO

Ước số và bội số đơn vị đo

Thang đo Tên gọi Kí hiệu

1 rad = 10mGy = 1E-7 J hấp thụ trong 1 gram vật chất

1 Sievert (Sv) = 100 rem; 1 mSv = 0.1 rem

1 Curie(Ci) = 3.7.1010Becquerel (Bq)

1 EBq = 1018Bq

1 gray = 100 rad

1 rem = 0.01 sievert

1 rad = 1000 millirad = 0.01 gray

1 Roengten (R) = 0.876 rad (in air)

Chữ viết tắt

Ge Germani – Nguyên tố germani

GPS Global Position System – Hệ thống định vị toàn cầu

FWHM Full width Half Maximum – Bề rộng ở nửa giá trị cực đại

HPGe High Pure Germani: germani siêu tinh khiết

IAEA International Atomic Energy Agency – Cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế

ICRP International Commission for Radiological Protection - Ủy ban an toàn phóng xạ quốc

tế

OED Oranization for Europe Cooperration and Development – Tổ chức hợp tác và phát

triển Châu Âu

SNAP System for Nuclear Auxiliary Power – Hệ thống năng lượng hạt nhân phụ trợ trong vệ

tinh hoặc tàu vũ trụ

T1/2 Chu kì bán hủy – Nửa thời gian sống của một đồng vị phóng xạ

Ttvt Tương tác vũ trụ

UNSCEAR United Nations scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation – Hội đồng

tư vấn khoa học của Liên Hiệp Quốc về ảnh hưởng của bức xạ nguyên tử

UTM Universal Transverse Mercator – Hệ thống biến đổi tọa độ toàn cầu

WGS World Geometrical System – Hệ thống đo đạc toàn cầu

NCRP National Council on Radiation Protection and Measurements – Hội đồng quốc gia về

bảo vệ và đo lường bức xạ

TP HCM Thành phố Hồ Chí Minh

TCXDVN Tiêu chuẩn xây dựng Việt Nam

LHDTBHN Liều hiệu dụng trung bình hằng năm

VLXD Vật liệu xây dựng

MỞ ĐẦU

Trong thời gian gần đây, mọi người đều rất quan tâm đến hoạt độ phóng xạ tự nhiên có trong các nhóm vật liệu xây dựng Trong đó xi măng là thành phần chủ yếu và chiếm phần lớn trong vật liệu dùng để xây dựng Vậy xi măng được tạo thành từ đâu?

Xi măng phần lớn được chế tạo từ đất, đá lấy từ bề mặt của Trái đất, mà Trái đất được hình hành từ nhiều nguyên tố khác nhau, trong đó có các nguyên tố phóng xạ, các nguyên tố này phân bố rộng khắp các quyển của Trái đất như: thạch quyển, địa quyển, thủy quyển, khí quyển và sinh quyển Nguyên tố phóng xạ tự nhiên có rất sớm, có thể cùng tuổi với vũ trụ Các chất phóng xạ tự nhiên này gồm các hạt nhân trong các chuỗi uranium (U), thorium (Th) và các hạt nhân kali–40 Vì thế mà xi măng cũng chứa một lượng phóng xạ tự nhiên nhất định

Với nhu cầu cuộc sống của con người ngày càng cao thì vấn đề xây dựng nhà cửa được quan tâm đúng mức Khi con người sống trong ngôi nhà thì nó trở thành một “chiếc hộp” chắn phần lớn các tia bức xạ từ bên ngoài chiếu vào Nhưng do bản thân vật liệu xây dựng cũng chứa phóng xạ nên ngôi nhà chúng ta lại chính là một nguồn phóng xạ mà lâu nay chúng ta chưa quan tâm tới Hơn nữa thời gian của chúng ta sống trong nhà (ăn, ở, ngủ, làm việc, sinh hoạt) chiếm tới 80% thời lượng 24 giờ của ngày nên ảnh hưởng của phóng xạ do VLXD gây ra cũng cần phải quan tâm hơn Do đó liều chiếu ngoài và chiếu trong đối với con người chủ yếu do vật liệu xây dựng gây nên Vấn đề cần đặt

ra là trong vật liệu dùng để xây dựng mức phóng xạ nào là nguy hiểm, ảnh hưởng đến sức khỏe của con người? Điều này Thế giới đã nghiên cứu nhiều, nhưng đối với Việt Nam thì vấn đề này còn khá mới và cho đến năm 2006, vấn đề này mới thực sự được quan tâm và đi sâu vào nghiên cứu Tiếp theo đó năm 2007, Bộ xây dựng đã có quyết định về việc ban hành tiêu chuẩn xây dựng Việt Nam TCXDVN 397:2007 “Hoạt độ phóng xạ tự nhiên của vật liệu xây dựng Mức an toàn trong sử dụng

và phương pháp thử” Phóng xạ trong vật liệu xây dựng chủ yếu là kali, uranium, thorium và các hạt nhân con được tạo thành từ chuỗi phân rã phóng xạ của chúng, trong đó quan trọng nhất là radium (Ra-226) Sự có mặt của Ra-226 trong vật liệu xây dựng gây nên một liều chiếu cho những người sống trong nhà bởi việc hít thở khí radon phân rã từ radium và thoát ra từ vật liệu xây dựng vào không khí trong nhà Sự tác động này gây nên những ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe của con người, đặc biệt là làm gia tăng tỷ lệ ung thư phổi

Với lý do trên mà tôi chọn đề tài nghiên cứu cho luận văn của mình là “Khảo sát độ phóng

xạ trong xi măng dùng làm vật liệu xây dựng khu vực thành phố Hồ Chí Minh” nhằm:

+ Xác định hoạt độ phóng xạ tự nhiên trong một vài nhóm xi măng thương mại tại khu vực thành phố Hồ Chí Minh phục vụ cho việc giám sát về mặt kỹ thuật theo TCXDVN 397: 2007

+ Đưa ra các kiến nghị cần thiết cho các nhà sản xuất xi măng và người tiêu dùng

Phương pháp thực hiện luận văn là xác định độ phóng xạ tự nhiên của xi măng bằng phổ kế gamma và sau đó đánh giá nguyên nhân gây ra độ phóng xạ trong xi măng

Đề tài: “Khảo sát độ phóng xạ trong xi măng dùng làm vật liệu xây dựng khu vực thành phố Hồ Chí Minh” được thực hiện với 42 mẫu xi măng khác nhau Sau đó đánh giá các chỉ số Index phóng xạ, liều hấp thụ trung bình hàng năm, hoạt độ Ra tương đương…

Đối tượng và phương pháp nghiên cứu

Do phóng xạ tự nhiên ảnh hưởng đến sức khỏe của con người xuất phát chủ yếu từ vật liệu xây dựng trong đó xi măng là vật liệu hiện nay con người tiếp xúc trực tiếp nhiều cho nên đối tượng nghiên cứu của luận văn này là xi măng được thu thập tại các cửa hàng vật liệu xây dựng ở thành phố Hồ Chí Minh

Phương pháp nghiên cứu là dùng hệ phổ kế gamma phông thấp tại trung tâm hạt nhân thành phố Hồ Chí Minh trên cơ sở lý thuyết về tương tác của tia gamma với vật chất

Bố cục của luận văn

Luận văn đuợc trình bày theo 3 chương:

Chương 1 là phần trình bày tổng quan về vấn đề nghiên cứu: nguồn gốc phóng xạ, những ảnh

hưởng của radon đến sức khỏe con người, radon trong vật liệu xây dựng và tổng quan tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước

Chương 2 là phần thực nghiệm: nêu đối tượng, các phương pháp nghiên cứu và lí do chọn

phương pháp dùng hệ phổ kế gamma phông thấp Bên cạnh đó, còn trình bày về cấu tạo, những đặc trưng của hệ phổ kế gamma phông thấp của Trung tâm hạt nhân TP HCM và các đồng vị phóng xạ quan tâm Đặc biệt, chương này còn trình bày về quá trình thu thập mẩu, xử lí, đo mẩu và tính toán hoạt độ các nhân phóng xạ quan tâm trong mẫu

Chương 3 là phần kết quả nghiên cứu và biện luận: trình bày các kết quả định tính và định

lượng hoạt độ phóng xạ của 42 mẫu xi măng thông qua việc xử lý phổ gamma Biện luận và so sánh kết quả này với một số kết quả của các nghiên cứu khác

Phần kết luận đưa ra những nhận xét tổng quát rút ra từ kết quả của quá trình nghiên cứu

cùng đề xuất của tác giả về một số nguyên tắc bảo vệ an toàn phóng xạ có liên quan đến phóng xạ tự nhiên trong xi măng

Chương 1 TỔNG QUAN VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU

1.1 Vài nét về hiện tượng phóng xạ

Phóng xạ là một hiện tượng tự nhiên xuất hiện từ thuở khai thiên lập địa, nhưng đã bị bỏ quên cho đến năm 1896 khi Henri Becquerel tình cờ phát hiện các bức xạ từ muối của Uranium Sau đó, năm 1899 Pierre và Marrie Curie tìm ra hai chất phóng xạ mới là Polonium và Radium Năm 1934, Frederic Jiolot và Iren Curie tạo ra các đồng vị phóng xạ nhân tạo của phospho và nitrogen Phát minh này đã mở ra một kỷ nguyên của phóng xạ nhân tạo

Theo định nghĩa, phóng xạ là biến đổi tự xảy ra của hạt nhân nguyên tử, đưa đến sự thay đổi trạng thái hoặc bậc số nguyên tử hoặc số khối của hạt nhân Khi chỉ có sự thay đổi trạng thái xảy ra, hạt nhân sẽ phát ra tia gamma mà không biến đổi thành hạt nhân khác, khi bậc số nguyên tử thay đổi

sẽ biến hạt nhân này thành hạt nhân của nguyên tử khác, khi chỉ có số khối thay đổi hạt nhân sẽ biến thành đồng vị khác của nó

Các công trình nghiên cứu thực nghiệm về hiện tượng phóng xạ đã xác nhận sản phẩm phân

rã phóng xạ của hạt nhân gồm:

- Tia alpha: là chùm các hạt tích điện dương, bị lệch trong điện trường và từ trường, dễ bị các lớp vật chất mỏng hấp thụ Về bản chất, tia alpha là chùm các hạt nhân của nguyên tử Helium (42He)

- Tia beta: cũng bị lệch trong điện trường và từ trường, có khả năng xuyên sâu hơn tia alpha

Về bản chất, tia beta là các electron ( 

điện tích âm quay xung quanh hạt nhân được gọi là electron Các electron quyết định tính chất hoá học của một chất nhất định Nó không liên quan gì với hoạt độ phóng xạ Hoạt độ phóng xạ chỉ phụ thuộc vào cấu trúc hạt nhân Một nguyên tố được xác định bởi số lượng proton trong hạt nhân Hydro có 1 proton, heli có 2, liti có 3, berili có 4, bo có 5 và cacbon có 6 proton Số lượng proton nhiều hơn, thì hạt nhân nặng hơn Thori có 90 proton, protatini có 91 và urani có 92 proton, các nguyên tố có số proton lớn hơn 92 được xem là những nguyên tố siêu urani Số lượng các neutron quyết định hạt nhân có mang tính phóng xạ hay không Để các hạt nhân ổn định, số lượng neutron trong hầu hết mọi trường hợp đều phải lớn hơn số lượng protron một ít Ở các hạt nhân ổn định protron và neutron liên kết với nhau bởi lực hút rất mạnh của hạt nhân mà không phần tử nào thoát

ra ngoài Trong trường hợp như vậy, hạt nhân sẽ tồn tại bền vững Tuy nhiên mọi việc sẽ khác đi nếu số lượng neutron vượt khỏi mức cân bằng Trong trường hợp này, thì hạt nhân sẽ có năng lượng

dư và đơn giản là sẽ không liên kết được với nhau Sớm hay muộn nó cũng phải xả phần năng lượng

dư thừa đó Hạt nhân khác nhau thì việc giải thoát năng lượng dư cũng khác nhau, dưới dạng các sóng điện từ và các loại hạt khác: , , n, p Năng lượng đó được gọi là bức xạ

Z 100

80

20 40 60

 còn vùng gạch chéo phía dưới gồm các hạt nhân phân rã 



Quá trình mà nguyên tử không bền giải thoát năng lượng dư của nó gọi là sự phân rã phóng xạ Tính phóng xạ phụ thuộc vào hai nhân tố: thứ nhất là tính không bền vững của hạt nhân do tỉ số N/Z quá cao hoặc quá thấp so với đường cong trên hình 1.1 và thứ hai là quan hệ khối lượng giữa hạt nhân mẹ (hạt nhân trước phân rã), hạt nhân con (hạt nhân sau phân rã) và hạt được phát ra Tính phóng xạ không phụ thuộc vào các tính chất hoá học và vật lý của hạt nhân đồng vị và vì vậy không

thể thay đổi bằng bất cứ cách gì Hạt nhân nhẹ, với ít proton và neutron trở lên ổn định sau một lần phân rã Khi một nhân nặng như radi hay urani phân rã, những hạt nhân mới được tạo ra có thể vẫn không ổn định, mà giai đoạn ổn định cuối cùng chỉ đạt được sau một số lần phân rã

Ví dụ: urani-238 có 92 proton và 146 neutron luôn mất đi 2 proton và 2 neutron khi phân rã

Số lượng proton còn lại sau một lần urani phân rã là 90, nhưng hạt nhân có số lượng proton 90 lại là thori, vì vậy urani-238 sau một lần phân rã sẽ làm sinh ra thori-234 cũng không ổn định và sẽ trở thành protactini sau một lần phân rã nữa Hạt nhân ổn định cuối cùng là chì chỉ được sinh ra sau lần phân rã thứ 14 Quá trình phân rã này xảy ra đối với nhiều hạt nhân phóng xạ có ở trong môi trường Hoạt độ phóng xạ chỉ khả năng phát ra bức xạ của một chất Hoạt độ không có nghĩa là cường

độ của bức xạ được phát ra hay những rủi ro có thể xảy ra đối với sức khoẻ con người Nó được quy định bằng đơn vị hoạt độ Becquerel (Bq), phỏng theo tên một nhà vật lý người Pháp, Henri Becquerel Hoạt độ phóng xạ (a) của một tập hợp các hạt nhân phóng xạ được tính bởi số các phân

rã trong nó trong một đơn vị thời gian theo công thức sau a = -

dt

dN

, trong đó N là số hạt nhân chưa

bị phân rã N = N0 Như vậy, a =N N0e-t, là hằng số phân rã có giá trị xác định đối với mỗi đồng vị phóng xạ

Nếu số lượng phân rã là 1/1 giây, thì hoạt độ của chất đó được tính là 1 Bq Hoạt độ không liên quan gì đến kích thước hay khối lượng của một chất Nếu số lượng phân rã xảy ra ở một lượng nhỏ của một chất là 1000/1 giây, hoạt độ của chất đó lớn hơn 100 lần so với một số lượng lớn chất chỉ có 10 phân rã xảy ra trong 1 giây

Tốc độ phân rã được mô tả bằng chu kỳ bán rã, đó là thời gian mà 1/2 số hạt nhân không bền của một chất nào đó phân rã Chu kỳ bán rã là đơn nhất và không thay đổi cho từng hạt nhân phóng

xạ và có thể là từ một phần giây đến hàng tỷ năm Chu kỳ bán rã của sulfua S-38 là 2 giờ 52 phút, của radi Ra-223 là 11,43 ngày, và cacbon C-14 là 5.730 năm Trong các chu kỳ bán rã liên tiếp, hoạt

độ chất phóng xạ giảm bởi phân rã từ 1/2, 1/4, 1/8, 1/16… so với hoạt độ ban đầu Điều đó cho phép tính hoạt độ còn lại của bất cứ chất nào tại một thời điểm bất kỳ trong tương lai

Bức xạ có khắp nơi trong môi trường: trong đất, nước, không khí, thực phẩm, vật liệu xây dựng, kể cả con người - một sản phẩm của môi trường Hầu hết các chất phóng xạ có đời sống dài đều sinh ra trước khi có trái đất, vì vậy một lượng phóng xạ luôn tồn tại là điều bình thường không thể tránh khỏi Trong thế kỷ vừa qua, phông phóng xạ đã tăng lên không ngừng do các hoạt động như thử vũ khí hạt nhân và phát điện hạt nhân Mức độ phóng xạ phụ thuộc vào nhiều yếu tố: địa điểm, thành phần của đất, vật liệu xây dựng, mùa, vĩ độ, và mức độ nào đấy nữa là điều kiện thời tiết: mưa, tuyết, áp suất cao, thấp, hướng gió… tất cả đều ảnh hưởng đến phông bức xạ Bức xạ được xem là tự nhiên hay nhân tạo là do nguồn gốc sinh ra của nó Từ đó nguồn phóng xạ được chia

làm hai loại: nguồn phóng xạ tự nhiên và nguồn phóng xạ nhân tạo Nguồn phóng xạ tự nhiên là các chất đồng vị phóng xạ có mặt trên trái đất, trong nước hay trong bầu khí quyển Nguồn phóng xạ nhân tạo do con người chế tạo bằng cách chiếu các chất trong lò phản ứng hạt nhân hay máy gia tốc

1.2.1 Các nguồn phóng xạ tự nhiên:

Nguồn phóng xạ tự nhiên gồm hai nhóm sau: nhóm thứ nhất là nhóm các đồng vị phóng xạ nguyên thủy có từ khi tạo thành trái đất và vũ trụ Nhóm thứ hai là nhóm đồng vị phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ - được tia vũ trụ tạo ra Các đồng vị phóng xạ tự nhiên gồm cỡ 70 đồng vị, trong đó quan trọng nhất là các đồng vị 235

Th232 (4n); họ uranium U238 (4n+2); họ actinium U235 (4n+3) và họ phóng xạ nhân tạo neptunium

Pu241 (4n+1)

Các đặc điểm của 3 họ phóng xạ tự nhiên:

- Thành viên thứ nhất là đồng vị phóng xạ sống lâu với thời gian bán rã rất lớn và thường được dùng để định tuổi vị địa chất

- Mỗi họ đều có một thành viên dưới dạng khí phóng xạ, chúng là các đồng vị khác nhau của nguyên tố radon: trong họ uranium là 86Rn222 (radon), trong họ thorium là 86Rn220 (thoron), trong họ actinium là 86Rn219 (actinon) Trong họ phóng xạ nhân tạo neptunium không có thành viên khí phóng xạ

- Sản phẩm cuối cùng trong mỗi họ phóng xạ tự nhiên đều là chì: Pb206 trong họ uranium, Pb207trong họ actinium và Pb208 trong họ thorium Trong họ phóng xạ nhân tạo neptunium, thành viên cuối cùng là Bi209

Hình 1.2 Họ Thorium (4n)

Hình 1.3 Họ Actinium (4n+3)

Hình 1.4 Họ Uranium (4n+2)

Ngoài các đồng vị phóng xạ trong 4 họ phóng xạ cơ bản trên, trong tự nhiên còn tồn tại một số đồng vị phóng xạ với số nguyên tử thấp Các đồng vị phóng xạ quan trọng nhất được dẫn ra trong bảng 1.1

Một trong các đồng vị phóng xạ tự nhiên là K40, rất phổ biến trong môi trường (hàm lượng K trong đất đá là 27g/kg và trong đại dương ~ 380 mg/lit), trong thực vật, động vật và cơ thể người (hàm lượng K trung bình trong cơ thể người khoảng 1,7g/kg)

Bảng 1.1 Đặc trưng của 40 K và các nhân chính của 3 họ phóng xạ

Nhân Chu kỳ bán hủy Hàm lượng/ Hoạt độ tự nhiên

99,2745% uran tự nhiên, 0,5-0,7 ppm uran trong đá

1,6-20 ppm trong đá vôi, trung bình 10,7 ppm

16 Bq/kg trong đá vôi, 48 Bq/kg trong đá nóng chảy

0,6 – 28 Bq/m3 trong không khí

Đất: 37-1000 Bq/kg

Đồng vị phóng xạ tự nhiên quan trọng khác là C14 với chu kỳ bán rã 5600 năm C14 là kết quả của biến đổi hạt nhân do các tia vũ trụ bắn phá hạt nhân N14 Trước khi xuất hiện bom hạt nhân, hàm lượng tổng cộng của C14 trong khí quyển khoảng 1,5.1011MBq, trong thực vật khoảng 4,8.1011 MBq, trong đại dương khoảng 9.1012 MBq Việc thử nghiệm vũ khí hạt nhân làm tăng đáng kể hàm lượng

C14 Cho đến năm 1960, tất cả các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân đã thải ra khí quyển khoảng

1,1.1011 MBq Cacbon phóng xạ tồn tại trong khí quyển dưới dạng khí CO2, đi vào cơ thể động vật qua quá trình hô hấp và vào thực vật qua quá trình quang hợp nên được sử dụng để đánh giá tuổi các mẫu khảo cổ vật liệu hữu cơ thông qua các số liệu hoạt độ riêng C14 của chúng

* Nhóm các đồng vị phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ:

Các đồng vị phóng xạ được tạo thành từ tia vũ trụ:

Bức xạ vũ trụ lan khắp không gian, chúng tồn tại chủ yếu ngoài hệ mặt trời của chúng ta Bức

xạ có nhiều dạng, từ những hạt nặng có vận tốc rất lớn đến các photon năng lượng cao và các hạt muyon () Tầng trên của khí quyển trái đất tác dụng với nhiều loại tia vũ trụ và làm sinh ra các nhân phóng xạ Phần lớn các nhân phóng xạ này có thời gian bán rã ngắn hơn các nhân phóng xạ tự

nhiên có trên trái đất Bảng 1.2 trình bày các nhân phóng xạ chính có nguồn gốc từ vũ trụ

Ttvt 14N(n,p)14C Ttvt N và O 6Li(n,  )3H Ttvt với N và O

220 Bq/kg trong vật liệu hữu cơ 1,2 x 10-3 Bq/kg

Lớp khí quyển và từ trường trái đất có tác dụng như một lớp vỏ bọc che chắn các tia vũ trụ, làm giảm số lượng của chúng có thể đến được bề mặt của trái đất Như vậy, liều bức xạ con người nhận được sẽ phụ thuộc vào độ cao mà người ấy đang ở: từ bức xạ vũ trụ, hàng năm con người có thể nhận một liều cỡ 0,27 mSv và sẽ tăng lên gấp đôi nếu độ cao tăng 2000 m

Suất liều điển hình của bức xạ vũ trụ như sau: 0,04 µGy/h trên bề mặt trái đất, 0,2µGy/h ở độ cao 5000m và 3 µGy/h ở độ cao 20000 m

Lượng bức xạ vũ trụ trên mặt biển chỉ giảm 10% từ vùng cực tới xích đạo nhưng tại độ cao khoảng 20000 m thì mức giảm này là 75% Rõ ràng là có sự ảnh hưởng của địa từ trường của trái đất và từ trường của mặt trời lên các bức xạ vũ trụ sơ cấp

1.2.2 Các nguồn phóng xạ nhân tạo

Những hoạt động của con người cũng tạo ra các chất phóng xạ được tìm thấy trong môi trường

và cơ thể trong hơn 100 năm trở lại đây và qua đó bổ sung vào nguồn phóng xạ tự nhiên những sản phẩm của con người Chúng chỉ là một lượng rất nhỏ so với lượng phóng xạ có sẵn trong tự nhiên

Vì chu kỳ bán rã của chúng ngắn nên hoạt độ của chúng đã giảm đáng kể từ khi ngừng thử vũ khí hạt nhân trên trái đất Một số chất đã được thải vào khí quyển do các vụ thử vũ khí hạt nhân và phần nhỏ hơn nhiều là các nhà máy điện hạt nhân Những giới hạn phát thải được phép đối với nhà máy điện hạt nhân bảo đảm chúng không gây tác hại gì Hầu hết các chất phóng xạ sinh ra từ phân hạch hạt nhân nằm trong chất thải phóng xạ và được lưu giữ cách biệt với môi trường Có khoảng 2000 đồng vị phóng xạ nhân tạo trong đó

Vũ khí hạt nhân

Rơi lắng từ các vụ thử vũ khí hạt nhân là nguồn phóng xạ nhân tạo lớn nhất trong môi trường Dấu hiệu của bom hạt nhân là các sản phẩm phân hạch của 235U và 239Pu Dấu hiệu của phản ứng nhiệt hạch là triti đi kèm các phản ứng phân hạch thứ cấp khi nơtron nhanh tương tác với 238U ở lớp

vỏ bọc ngoài Các đồng vị phóng xạ khác cũng được tạo ra do kết quả của việc bắt notron với các vật liệu làm bom và không khí xung quanh Một trong những sản phẩm quan trọng nhất là 14C được tạo ra do phản ứng 14N (n,p) 14C làm cho hàm lượng 14C trong khí quyển tăng gấp đôi vào giữa những năm 1960

Từ khí quyển, các đồng vị phóng xạ sẽ lắng đọng trên địa cầu dưới dạng rơi lắng tại chỗ (12%), nằm trên tầng đối lưu (10%) và tầng bình lưu (78%) Rơi lắng ở tầng bình lưu là rơi lắng toàn cầu và sẽ gây nhiễm bẩn toàn cầu với hoạt độ thấp Trong khi hầu hết các đồng vị phóng xạ nằm trên bề mặt trái đất thì 3H và 14C đi vào các chu trình khí quyển, thủy quyển và sinh quyển toàn cầu Tổng lượng phóng xạ đã đưa vào khí quyển qua các vụ thử vũ khí hạt nhân là 3.107 Sv/người với 70% là 14C; các đồng vị khác 137Cs, 90Sr, 95Zr và 106Ru chiếm phần còn lại

Điện hạt nhân

Chương trình hạt nhân dân sự bắt đầu từ lò phản ứng Calder Hall tây bắc nước Anh năm 1956

Số các lò phản ứng hạt nhân tăng nhanh, cho đến cuối năm 2002, theo thống kê của IAEA, điện hạt nhân đã chiếm 16% sản lượng điện toàn thế giới và đang có chiều hướng gia tăng Các đồng vị phóng xạ thải vào môi trường đều từ các chu trình nhiên liệu hạt nhân như khai thác mỏ, nghiền uran, sản xuất và tái chế các thanh nhiên liệu Việc thải các chất phóng xạ từ các nhà máy điện có thể lên đến cỡ TBq/năm hoặc nhỏ hơn Suất liều đối với các nhóm dân tiêu chuẩn có bậc cỡSv /

năm

Tai nạn hạt nhân

Khoảng 150 tai nạn lớn nhỏ của ngành hạt nhân đã xảy ra, lớn nhất là tai nạn Chernobyl, Ucraina 1986 gây nên sự nhiễm bẩn phóng xạ bởi các chất thải rắn và lỏng là hỗn hợp các hợp chất hóa học và các đồng vị phóng xạ

Ngoài ra, một số nhân phóng xạ nhân tạo còn được tạo thành từ các khu chứa chất thải phóng

xạ, các chất thải rắn hay đồng vị phóng xạ nhân tạo đánh dấu

1.3 Ảnh hưởng của các loại bức xạ đến con người

Bức xạ sinh ra dưới nhiều hình thức Đối với sức khỏe con người, thì các dạng quan trọng nhất

là các dạng có thể xuyên qua vật chất và làm cho nó bị điện tích hóa hay ion hóa Nếu bức xạ ion hóa thấm vào các mô sống, các iôn được tạo ra đôi khi ảnh hưởng đến quá trình sinh học bình thường Tiếp xúc với bất kỳ loại nào trong số các loại bức xạ ion hóa, bức xạ alpha, beta, các tia gamma, tia X và neutron, đều có thể ảnh hưởng tới sức khoẻ

1.3.1 Bức xạ alpha

Hạt alpha là hạt nhân 2He4 Phân rã alpha xảy ra khi hạt nhân phóng xạ có tỉ số N/Z quá thấp Bức xạ alpha được phát ra bởi các nguyên tử của các nguyên tố nặng như Uran, Radi, Radon và Plutoni

Hạt alpha phát ra với năng lượng cố định Hình 1.5 trình bày quá trình phân rã

4 2 222 86

226

88Ra   Rn  He , gồm hai nhánh phát alpha nhánh thứ nhất với hạt alpha năng lượng 4,591 MeV và nhánh thứ hai với hạt alpha năng lượng 4,777 MeV Hạt nhân Rn222 sau phân rã theo nhánh thứ nhất nằm ở trạng thái kích thích và tiếp tục phân rã gamma để chuyển về trạng thái cơ bản Hạt nhân Rn222 sau phân rã theo nhánh thứ hai nằm ở trạng thái cơ bản

Hinh 1.5 Sơ đồ phân rã

88 Ra 226   86 Rn 222 + 2 He 4

Hạt alpha bị hấp thụ rất mạnh khi đi qua vật chất, do đó quãng đường đi của nó rất ngắn Lớp

da chết ở mặt da đủ dày để hấp thụ tất cả bức xạ alpha từ một nguồn phóng xạ Kết quả là, bức xạ alpha từ nguồn bên ngoài chiếu vào cơ thể không gây nên nguy hiểm Tuy nhiên khi hạt nhân phóng

xạ alpha lọt vào trong cơ thể qua đường tiêu hoá hoặc hô hấp, không bị cản lại bởi lớp da chết, năng lượng bức xạ alpha sẽ truyền cho các tế bào cơ thể Ví dụ trong phổi, nó có thể tạo ra liều chiếu trong đối với các mô nhạy cảm, mà các mô này thì không có lớp bảo vệ bên ngoài giống như da Vì vậy các đồng vị phóng xạ alpha rất độc khi chúng có mặt bên trong cơ thể

 4,591 MeV 5.7%

 4,777 MeV 94,3%

 0,186 MeV

(35% -)

Ra226

Rn222

Hình 1.6 Các con đường bức xạ và chất phóng xạ đi vào cơ thể

Bức xạ beta bao gồm các hạt nhỏ hơn rất nhiều so với các hạt alpha và nó có thể đâm xuyên lớn hơn hạt alpha, phụ thuộc vào năng lượng của nó, do đó nó nguy hiểm khi chiếu xạ ngoài Nó có thể làm tổn thương lớp da bảo vệ Trong vụ tai nạn ở nhà máy điện hạt nhân Chernobyl năm 1986, các tia beta mạnh đã làm cháy da những người cứu hoả Nếu các bức xạ beta phát ra trong cơ thể, nó

có thể chiếu xạ trong các mô trong đó Bất cứ đồng vị phóng xạ nào phát beta mà lọt vào bên trong

cơ thể với một lượng vượt quá giới hạn cho phép đều nguy hiểm cả

1.3.3 Bức xạ gamma

Cả hai phân rã alpha và beta thường kèm theo phân rã gamma vì sau khi phân rã alpha và beta hạt nhân phóng xạ mẹ biến thành hạt nhân con thường nằm ở trạng thái kích thích Khi hạt nhân con chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái cơ bản nó có thể phát ra một số tia gamma

Bức xạ gamma là năng lượng sóng điện từ song có tần số hay năng lượng rất lớn Khi tia gamma bắt đầu đi vào vật chất, cường độ của nó cũng bắt đầu giảm Trong quá trình xuyên vào vật chất, tia gamma va chạm với các nguyên tử Các va chạm đó với tế bào của cơ thể sẽ làm tổn hại cho da và các mô ở bên trong Các vật liệu đặc như chì, bê tông là tấm chắn lý tưởng đối với tia gamma

Tia gamma là bức xạ điện từ đơn năng giống như tia X, song có năng lượng lớn hơn và có khả năng đâm xuyên lớn hơn Do đó tia gamma gây nguy hiểm bức xạ chủ yếu trong trường hợp chiếu

Bức xạ neutron được tạo ra trong quá trình phát điện hạt nhân, bản thân nó không phải là bức

xạ ion hoá, nhưng nếu va chạm với các hạt nhân khác, nó có thể kích hoạt các hạt nhân hoặc gây ra tia gamma hay các hạt điện tích thứ cấp gián tiếp gây ra bức xạ ion hoá Neutron có sức xuyên mạnh hơn tia gamma và chỉ có thể bị ngăn chặn lại bởi tường bê tông dày, bởi nước hoặc tấm chắn paraphin May mắn thay, bức xạ neutron không tồn tại ở đâu, trừ lò phản ứng hạt nhân và nhiên liệu hạt nhân

1.3.6 Quá trình biến hoán nội

Quá trình biến hoán nội xảy ra đối với hạt nhân phóng xạ phát gamma Tia gamma từ hạt nhân phát ra tương tác với electron liên kết mạnh ở lớp K hay lớp L của nguyên tử, truyền toàn bộ

năng lượng cho electron này để nó bay ra khỏi nguyên tử Có thể nói, quá trình biến hoán nội là hiệu ứng quang điện nội, do tia gamma của hạt nhân nguyên tử gây hiệu ứng quang điện đối với electron của chính nguyên tử đó

Về quan hệ năng lượng, quá trình biến hoán nội thỏa mãn điều kiện sau đây: E = Ee +

EB

Trong đó E và Ee tương ứng là năng lượng của tia gamma và electron còn EB là năng lượng liên kết của electron Electron phát ra có năng lượng đơn năng nên trên phổ năng lượng liên tục của electron trong phân rã beta có các vạch năng lượng của các electron biến hoán nội lớp K và lớp L Thí dụ phổ năng lượng của electron từ phân rã beta và biến hoán nội của hạt nhân Cs137 Hạt nhân phóng xạ này phân rã beta biến đổi thành hạt nhân Ba137 ở trạng thái kích thích Hạt nhân Ba137chuyển về trạng thái cơ bản bằng phân rã gamma, trong đó có 11% tia gamma tham gia vào quá trình biến hoán nội Hệ số biến hoán nội được xác định bằng tỉ số giữa số electron biến hoán





N

N e

 nội Ne so với số photon N phát ra:

Đối với hạt nhân Cs137 thì  = 0,11 Sau quá trình biến hoán nội xuất hiện một lỗ trống trên lớp K hay lớp L do electron bị bắn ra và một electron ở lớp vỏ cao hơn chuyển về chiếm vị trí lỗ hổng này, phát ra tia X đặc trưng Đến lượt mình, tia X đặc trưng này lại bị hấp thụ, gây ra hiệu ứng quang điện nội mới, làm bắn ra electron liên kết khác ra ngoài nguyên tử Electron phát ra lần này được gọi là electron Auger (Auger electron)

1.4 Radon – mối nguy hiểm vô hình từ không gian quanh ta

Một phần của phông phóng xạ là bức xạ vũ trụ đến từ không gian Chúng hầu hết bị cản lại bởi khí quyển bao quanh trái đất, chỉ một phần nhỏ tới được trái đất Trên đỉnh núi cao hoặc bên ngoài máy bay, độ phóng xạ lớn hơn nhiều so với ở mặt biển Các phi hành đoàn làm việc chủ yếu ở độ cao có bức xạ vũ trụ lớn hơn mức bình thường ở mặt đất khoảng 20 lần Các chất phóng xạ có đời sống dài có trong thiên nhiên thường ở dạng các chất bẩn trong nhiên liệu hóa thạch Trong lòng đất, các chất như vậy không làm ai bị chiếu xạ, nhưng khi bị đốt cháy, chúng được thải vào khí quyển rồi sau đó khuyếch tán vào đất, làm tăng dần phông phóng xạ

Nguyên nhân chung nhất của sự tăng phông phóng xạ là radon, một chất khí sinh ra khi Radi kim loại phân rã Các chất phóng xạ khác được tạo thành trong quá trình phân rã tồn tại tại chỗ trong lòng đất, nhưng radon thì bay lên khỏi mặt đất Nếu nó lan toả rộng và hoà tan đi thì không gây ra nguy hại gì, nhưng nếu một ngôi nhà xây dựng tại nơi có radon bay lên tới mặt đất, thì radon

có thể tập trung trong nhà đó, nhất là khi các hệ thống thông khí không thích hợp Radon tập trung trong nhà có thể lớn hơn hàng trăm lần, có khi hàng ngàn lần so với bên ngoài Loại trừ khí radon,

bức xạ tự nhiên không có hại đối với sức khoẻ Nó là một phần của tự nhiên và các chất phóng xạ có trong cơ thể con người cũng là một phần của tạo hoá

Radon là một đồng vị phóng xạ thuộc các chuỗi phóng xạ tự nhiên Radon-222 của chuỗi uranium-238, radon-220 của chuỗi thorium-232 và radon-119 của chuỗi uranium-235, thường được gọi là các radon và các thoron Radon và thoron là các khí trơ, chúng không tham gia bất kỳ hợp chất hóa học nào So với radon-220 và radon-119, độ nguy hiểm phóng xạ của radon-222 rất cao do chu kỳ bán hủy bởi phân rã phóng xạ là 3,5 ngày trong khi chu trình bán hủy của thoron là 55 giây

và của radon-119 là 4 giây Radon là tác nhân gây nguy cơ ung thư hàng đầu trong các chất gây ung thư phổi Trong không khí, radon và thoron ở dạng nguyên tử tự do, sau khi thoát ra từ vật liệu xây dựng, đất, đá và những khoáng vật khác, chúng phân rã thành chuỗi các đồng vị phóng xạ con cháu

mà nguy hiểm nhất là polonium-218 Polonium-218 phân rã alpha với chu kỳ bán hủy 3,05 phút, đủ cho một vài chu trình thở trong hệ thống hô hấp của con người Polonium-218 bay trà trộn cùng với các hạt bụi có kích cỡ nanomet và micromet tạo thành các sol khí phóng xạ Các sol khí phóng xạ này có kích thước khoảng vài chục micromet nên có thể được hít vào qua đường thở và tai hại hơn, chúng có thể bị lưu giữ tại phế nang Tại phế nang, polonium-218 phân rã alpha phát ra các hạt nhân heli-hạt alpha có điện tích 2e-, khối lượng nguyên tử là 4 Các hạt alpha có năng lượng rất cao sẽ bắn phá nhân tế bào phế nang gây ra các sai hỏng nhiễm sắc thể, tác động tiêu cực đến cơ chế phân chia tế bào Một phần năng lượng phân rã hạt nhân truyền cho hạt nhân phân rã, làm các hạt nhân này bị giật lùi Năng lượng giật lùi của các hạt nhân radon có thể đủ để phá vỡ các phân tử protein trong tế bào phế nang Kết quả là xác suất gây ung thư do radon khá cao Như vậy việc xác định hàm lượng sol khí phóng xạ gây ra bởi radon - tức xác định radon rất quan trọng với mục đích giám sát cảnh báo nguy cơ ung thư phổi trong đời sống cộng đồng, trong các khu hầm mỏ, trong nhà ở và đặc biệt trong phòng ngủ và phòng làm việc Theo luật môi trường Mỹ, mức cho phép khí radon trong nhà ở là < 4 pCi/l/năm tương đương 0,148 Bq/l/năm hay 148 Bq/m3/năm Theo tiêu chuẩn an toàn bức xạ của cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế (IAEA) nồng độ khí radon trong nhà ở của dân chúng không được vượt quá dải từ 200 đến 600 Bq/m3/năm nghĩa là từ 0,6 đến 1,7 Bq/m3/ngày Theo luật phóng xạ 944/92 của Trung tâm phóng xạ và an toàn hạt nhân Phần Lan [29] giới hạn liều radon đối với tòa nhà đang ở là 400 Bq/m3/năm và tòa nhà mới thiết kế là 200 Bq/m3/năm

1.5 Radon trong vật liệu xây dựng

Tất cả các loại vật liệu xây dựng đều chứa một lượng lớn các nhân phóng xạ tự nhiên, chủ yếu

là urani, thori và các đồng vị phóng xạ của kali Sự chiếu xạ từ vật liệu xây dựng có thể chia làm 2 loại: chiếu ngoài và chiếu trong Nguyên nhân của sự chiếu ngoài là do các tia gamma trực tiếp Sự chiếu trong là kết quả của việc hít thở khí radon (222Rn), thoron (220Rn) và những sản phẩm phân rã

có thời gian sống ngắn của chúng 222Rn là một phần của chuỗi phân rã của uranium - nhân phóng

xạ có trong các loại vật liệu xây dựng Vì là một khí trơ nên radon có thể dễ dàng di chuyển trong khoảng không gian rất nhỏ hẹp giữa những phân tử của đất, đá…đi đến bề mặt và thâm nhập vào không khí, gây đến 50% liều hấp thụ hàng năm của chúng ta

Mặc dù hầu như tất cả các loại đất, đá đều chứa một lượng uranium nhất định nhưng lượng trung bình cao hơn cả được tìm thấy trong các mẫu đất, đá chứa granite, phosphate và những loại đá phiến sét [8] Vì thế hàm lượng radon phụ thuộc rất mạnh vào vật liệu: những vật liệu xây dựng có nguồn gốc granite sẽ cho hàm lượng radon cao nhất, riêng lớp tráng men của gạch với thành phần chủ yếu là zirconi góp phần cũng gây nên phóng xạ đáng kể; các vật liệu gốm sét, gạch xỉ than, cũng là vật liệu chứa nhiều radon Các loại khoáng sản có nguồn gốc trầm tích như ilmenhite, rutile, zircon, monazite rất giàu phóng xạ và là các nguồn phát radon

Đối với các phần nhà ở tiếp xúc trực tiếp với mặt đất, một lượng lớn khí radon trong nhà có nguồn gốc từ lớp đất nằm bên dưới ngôi nhà bên cạnh lượng radon phát ra từ vật liệu xây dựng Đối với những căn hộ ở tầng cao thì lượng khí radon trong nhà có nguồn gốc chủ yếu từ vật liệu xây dựng

Vật liệu xây dựng cũng là nguồn quan trọng nhất của khí thoron (220Rn) trong nhà Tuy nhiên, thoron thường tập trung ở mức độ thấp hơn Khí thoron trong nhà có thể là một nguồn quan trọng của sự chiếu trong trong một vài điều kiện hiếm hoi khi mà có một lượng lớn thorium tập trung trong vật liệu xây dựng

1.6 Tổng quan tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước

1.6.1 Ngoài nước

Việc nghiên cứu về phóng xạ trong vật liệu xây dựng bắt đầu từ những năm 60 của thế kỉ 20 tại một vài quốc gia châu Âu và Bắc Mỹ khi thống kê tỷ lệ ung thư phổi của các nhóm cư dân sống trong các căn hộ được xây dựng từ vật liệu xỉ than cao một cách bất thường Nguyên nhân chính của vấn đề này là hàm lượng các nhân phóng xạ tự nhiên tồn tại ở dạng khí trơ như radon và thoron trong xỉ than rất cao Đến nay, vấn đề phóng xạ trong vật liệu xây dựng đã nhận được sự quan tâm của không những cộng đồng khoa học mà còn của các cơ quan quản lý tại rất nhiều quốc gia trên thế giới Bằng chứng là các công trình nghiên cứu của các nhà khoa học tại các quốc gia: Ai cập, Ả Rập

Xê Út, Canada, Trung Quốc và nhiều nước khác

Hình 1.8 Liều chiếu trung bình hàng năm do nguồn phóng xạ tự nhiên ở một số nước

Giới khoa học đã phát hiện ra Radon chiếm phần lớn vào suất liều trung bình hàng năm

Phần trăm liều hiệu dụng trung bình hàng năm

Hình 1.9 Các nguồn đóng góp vào suất liều trung bình hàng năm

Hiện nay, trên thế giới đã có rất nhiều nước đã và đang nghiên cứu về phóng xạ trong vật liệu xây dựng:

Kết quả đo đạc vận tốc xạ khí radon trong vật liệu xây dựng ở Ai Cập từ bài báo khoa học đời sống và phóng xạ [28] bằng phương pháp CR-39, đầu dò vết bằng plastic được đặt trong hộp hàn kín đối với gạch, xi măng là 197 mBq m-2 h-1 và vữa trát tường bằng xỉ xi măng 907 mBq m-2 h-1 Bài báo khuyến cáo không nên sử dụng vữa trát tường và việc thay thế gạch đất sét cho gạch xi măng để đảm bảo sức khỏe cho cộng đồng

A.F Hafez, A.S Hussein và N.M Rasheed (Ai Cập) [11] đo tốc độ xạ khí radon và thoron, hoạt độ riêng của 226Ra, 224Ra, các thuộc tính vật lý: hệ số phát xạ, hệ số khuếch tán khí radon của một số mẫu vật liệu xây dựng bằng các đầu dò vết hạt nhân bằng polime LR-115, CR-39 Và xác định hàm lượng Ra thu được bởi phương pháp tự chụp bằng tia phóng xạ alpha

M.I.Al-Jarallah, F.Abu-Jarad và Fazal-ur-Rehman (Ả rập Xê Út) [27], đo tốc độ xả khí radon bằng phương pháp chủ động và thụ động, trong những mẫu granit, marble, gạch men Trong phương pháp chủ động, dùng một máy tính nối với một máy phân tích nguồn phóng xạ chứa trong bình kín Còn trong phương pháp thụ động dùng một detecter vết hạt nhân PM-355 với kỹ thuật hàn kín container nhốt mẫu trong 180 ngày So sánh tốc độ xạ khí đo bằng hai phương pháp trên thấy có một mối liên quan tuyến tính với hệ số là 0,7 Vận tốc xạ khí radon trong mẫu granit là 0,7 Bqm-2h-1cao hơn gấp đôi so với marble và gạch men

Lubomir Zikovsky (Canada) [25] đã đo tốc độ xạ khí radon trong 11 loại vật liệu xây dựng (55 mẫu khác nhau) phổ biến, thu được kết quả như sau: tốc độ xạ khí từ < 0,1 nBqg-1s-1 tới 19 nBq g-1s-

Phóng xạ tự nhiên mà nguyên nhân do sự có mặt của 226Ra, 232Th, 40K trong vật liệu xây dựng

ở Jordan được J.Al-Jundi, W.Salah,M.S.Bawa’aneh và F Afaneh [22] đo bằng hệ phổ kế gamma với detector gemani siêu tinh khiết Hoạt độ trung bình của của 226Ra, 232Th, 40K trong các mẫu vật liệu khác nhau thay đổi từ 27,7 ±7,5 tới 70,4±2,8; 5,9±0,67 tới 32,9±3,9 và 30,8 ±0,87 tới 58,5±1,5 Hoạt độ Ra tương đương nhỏ hơn giới hạn tiêu chuẩn 370 Bq/kg Chỉ số Index <1 Liều hiệu dụng trung bình hàng năm là 198 sv/năm Kết quả cho thấy các mẫu vật liệu xây dựng này khá an toàn

Lu Xinwei (Trung Quốc) [24] phân tích phóng xạ trong đá marble bằng hệ phổ kế gamma với detector NaI(TI) thu được hoạt độ của 226Ra, 232Th, 40K tương ứng là 8,4 tới 157,4; từ 5,6 tới 165,5

và 44,1 tới 1352,7 Bq/kg Hàm lượng nhân phóng xạ còn thay đổi theo màu sắc và vị trí của marble: hoạt độ của 226Ra, 232Th, 40K trong đá marble màu trắng, xám, đen, xanh và vàng nhỏ hơn trong đá marble nâu và đỏ Hoạt độ Ra tương đương, liều chiếu trong và liều chiếu ngoài trung bình hằng năm cũng được tính toán và so sánh với giá trị quốc tế

Đá Malaysia [39], vật liệu xây dựng ở Cameroon [31], Ra tương đương đều có giá trị nhỏ hơn

370 Bq/kg tiêu chuẩn an toàn bức xạ của OECD, tổ chức hợp tác và phát triển kinh tế

Phương pháp đo tốc độ xạ khí radon chủ động và thụ động ở Ả Rập Xê Út [27], phương pháp chủ động, được đo bằng nguồn phân tích phóng xạ và nối vào máy tính để lấy tín hiệu, phương pháp

thụ động dùng một detector vết PM-355 chứa trong một hộp kín trong 180 ngày để đạt mức độ cân bằng thế kỷ Hai phương pháp này tỉ lệ tuyến tính với nhau một hệ số là 0,7 Kết quả là tốc độ xạ khí radon trong granit là 0,7 Bqm-2h-1 và lớn hơn gấp đôi so với gạch men và đá marble

1.6.2 Trong nước

Vào những năm 1970, GS Trần Thanh Minh đã nghiên cứu phóng xạ trong môi trường nói chung và trong vật liệu xây dựng đối với gạch xỉ than nói riêng Vào những năm 1980-1990, trong chương trình khoa học công nghệ cấp nhà nước 50-01 có vài nghiên cứu nhỏ lẻ nhưng chưa có công trình nào được công bố

Tuy Việt Nam chưa thực hiện nghiên cứu một cách có hệ thống để xác định hàm lượng của các nhân phóng xạ trong vật liệu xây dựng và đánh giá những ảnh hưởng của chúng đến sức khỏe của con người nhưng đã có một số công trình nghiên cứu xác định hàm lượng phóng xạ lấy đối tượng là các loại đất, đá [20, 5, 7]

Đến năm 2006, nghiên cứu đầu tiên về phóng xạ trong vật liệu xây dựng là khóa luận tốt nghiệp của Phùng Thị Cẩm Tú [7] Khóa luận đã xác định hoạt độ phóng xạ trong một số vật liệu xây dựng thông dụng Tuy những phát hiện ban đầu có tính cảnh báo nhưng đó mới chỉ là những số liệu sơ bộ cho nhiều loại vật liệu xây dựng khác nhau

Sau khi bài báo “ Gạch men có phóng xạ “ của TS Trần Văn Luyến xuất hiện trên Vietnam net ngày 04/06/2006 mối quan tâm của xã hội và dân chúng Việt Nam đã tăng cao Vào ngày 06/07/2007, bộ khoa học và công nghệ cùng bộ xây dựng bắt tay vào nghiên cứu dự thảo tiêu chuẩn Việt Nam: TCXDVN 397:2007 Việc nghiên cứu chủ yếu là dựa vào tiêu chuẩn TCXDVN

397:2007: “Hoạt độ phóng xạ tự nhiên của vật liệu xây dựng – Mức an toàn trong sử dụng và

phương pháp thử” được bộ Xây dựng ban hành theo quyết định số 24/2007/ QĐ-BXD Tiêu chuẩn

này quy định mức hoạt độ phóng xạ tự nhiên của vật liệu xây dựng vô cơ-phi kim từ nguồn gốc tự nhiên (đá, sỏi, cát, đất,…) hoặc nhân tạo (gạch, ngói, tấm lợp, tấm ốp, lát, trang trí, xi măng, vữa,…) khi đưa vào công trình xây dựng để bảo đảm sức khỏe cho người dân, an toàn cho người sử dụng công trình được trình bày ở phụ lục

Vấn đề hiện nay cần quan tâm là việc giám sát độ an toán bức xạ trong vật liêu xây dựng theo tiêu chuẩn TCXDVN397/2007 cần những hỗ trợ kỹ thuật nào và được tiến hành ra sao Cần phải có một bộ số liệu nền về hoạt độ phóng xạ của các loại nguyên vật liệu tự nhiên khác nhau So sánh với các tiêu chuẩn về an toàn bức xạ chúng ta mới có các khuyến cáo các nhà sản xuất và người tiêu dùng

Chương 2 THỰC NGHIỆM

2.1 Đối tượng nghiên cứu

2.1.1 Lịch sử hình thành xi măng

Từ xa xưa, con người đã biết dùng những vật liệu đơn sơ như đất sét, đất bùn nhào rác, dăm

gỗ, cỏ khô băm …để làm gạch, đắp tường, dựng vách cho chỗ trú ngụ của mình Có thể tóm lược các bước hình thành xi măng như sau:

- Người Ai Cập đã dùng vôi tôi làm vật liệu chính

- Người Hy Lạp trôn thêm vào vôi đất núi lửa ở đảo Santorin hỗn hợp này đã được các nhà xây dựng thời đó ưu ái nhiều năm

- Người La Mã thêm vào loại tro – đất núi lửa Vésuve miền Puzzolles Về sau này, phún – xuất – thạch núi lửa được dùng làm một loại phụ gia hoạt tính chịu cách nhiệt và cách âm, và trở thành danh từ chung “Pozzolana” (Anh), “Pouzzolane” (Pháp)

- Vào năm 1750, kỹ sư Smeaton người Anh, nhận nhiệm vụ xây dựng ngọn hải đăng Eddystone vùng Cornuailles Ông đã thử nghiệm dùng lần lượt các loại vật liệu như thạch cao, đá vôi, đá phún xuất… Và ông khám phá ra rằng loại tốt nhất đó là hỗn hợp nung giữa đá vôi và đất sét

- Hơn 60 năm sau, 1812, một người Pháp tên Louis Vicat hoàn chỉnh điều khám phá của Smeaton, bằng cách xác định vai trò và tỷ lệ đất sét trong hỗn hợp vôi nung nói trên Và thành quả của ông là bước quyết định ra công thức chế tạo xi măng sau này

- Ít năm sau, 1824, một người Anh tên Joseph Aspdin lấy bằng sáng chế xi măng (bởi từ latinh Caementum : chất kết dính),trên cơ sở nung một hỗn hợp 3 phần đá vôi + 1 phần đất sét

- Chưa hết, 20 năm sau, Isaac Charles Johnson đẩy thêm một bước nữa bằng cách nâng cao nhiệt độ nung tới mức làm nóng chảy một phần nguyên liệu trước khi kết khối thành “clinker”

- Vào năm 1967 Mông đuyê, một người làm vườn ở Pháp đã lấy dây thép nhỏ quấn quanh chậu hoa cho khỏi vỡ Sau đó một thời gian ông này lại lấy dây thép kết thành hình chậu hoa và đổ

xi măng vào, kết quả tuyệt vời hơn Từ đó ông giành được quyền sáng chế Đây chính là cội nguồn của các loại bê tông tấm, xà, ống trong xây dựng và gọi là bê tông ống thép Từ đây, như chúng ta biết, đã bùng nổ hằng loạt các nhà máy lớn nhỏ với nhiều kiểu lò nung tính năng khác nhau: xi măng đã làm một cuộc cách mạng trong lĩnh vực xây dựng

Trước công nguyên thì người Ai cập cổ dùng mật mía hay nước mía đặc trộn với 1 số chất phụ gia chống lại sự thèm muốn của các loài côn trùng để xây nhà và các kim tự tháp Người Trung Hoa

thì dùng mạch nha với thành phần chủ yếu là tinh bột nóng để xây Một đều thú vị là tuổi thọ của chúng cao hơn xi măng hiện nay rất nhiều

Ở nơi cách Tân Calêdonia 40 hải lý về phía Nam có một đảo nhỏ gọi là Baien, từ xưa đến nay chưa từng có ai cư ngụ ở đó Nhưng trên hoang đảo nhỏ này lại có khoảng 400 gò đất kỳ quái Chúng được xây nên từ cát và đá cao khoảng 2,5-3m, mặt nghiêng khoảng 90m Trên gò đất không

có bất kỳ một loại thực vật nào sinh trưởng, cảnh vật vô cùng hoang vắng Những người đã từng đến đây cho rằng, đó là các di chỉ từ thời cổ đại Năm 1960, nhà khảo cổ học Cheliwa đến hòn đảo nhỏ này tiến hành khai quật các di chỉ Ông đã khám phá một điều ngoài sức tưởng tượng, đó là trên

3 di chỉ cổ ở giữa đều có 1 cột trụ xi măng nằm song song với nhau Những cột trụ này cao từ 1m đến 2,5 m, trong xi măng của cột trụ còn lẫn vỏ ốc, vỏ sò vỡ Cheliwa vô cùng kinh ngạc bởi ông biết xi măng mới được phát minh từ thế kỷ XIX cho dù là hỗn hợp đất đá xám tương tự như xi măng cũng chỉ được người La Mã cổ đại tìm ra trong khoảng năm 500 đến 600 trước Công nguyên Ông

đã mời những nhà nghiên cứu khoa học đến để dùng phóng xạ kiểm tra các cột trụ này Trắc nghiệm

đã cho thấy, niên đại của những cột trụ xi măng này vào khoảng năm 10950 – 5120 trước Công nguyên Cũng có thể nói, những cột trụ xi măng của đảo Baien được xuất hiện từ thời kỳ đồ đá, sớm hơn rất nhiều so với thời đại La Mã cổ Theo phán đoán, phương pháp chế tác đương thời là đắp các

gò đất, sau đó rót xi măng vào làm cho đông cứng lại Nhưng xung quanh những cột xi măng này lại không hề có bất cứ dấu tích nào về hoạt động của con người Bởi vậy, người ta vẫn không có phương pháp nào biết được ai là người chế tạo nên các cột trụ xi măng Có thể nói, những cột trụ xi măng này có tác dụng gì vẫn là một trong những điều khó giải thích trong kho tàng bí mật của nhân loại

Ở Việt Nam cùng với ngành công nghiệp than, dệt, đường sắt… ngành sản xuất xi măng ở nước ta đã được hình thành từ rất sớm Bắt đầu là việc khởi công xây dựng nhà máy xi măng Hải Phòng vào ngày 25/12/1889, cái nôi đầu tiên của ngành xi măng Việt Nam Trải qua hơn một thế kỷ xây dựng và phát triển, đội ngũ những người thợ sản xuất xi măng Việt Nam ngày càng lớn mạnh Với lực lượng cán bộ, công nhân gần 50.000 người, ngành sản xuất xi măng Việt Nam đã làm nên những thành tựu to lớn, đóng góp quan trọng vào sự nghiệp phát triển kinh tế xã hội của đất nước Một thế kỷ trước đây xi măng Việt Nam mới chỉ có một thương hiệu con Rồng nhưng đã nổi tiếng ở trong nước và một số vùng Viễn Đông, Vlađivostoc (LB Nga), JAWA (Inđônêxia), Xingapo, Hoa Nam (Trung Quốc)… Sau năm 1975 lại có thêm thương hiệu xi măng Hà Tiên, đến nay ngành xi măng nước ta đã có thêm hàng loạt những thương hiệu nổi tiếng như: Xi măng Bỉm Sơn nhãn hiệu Con Voi, xi măng Hoàng Thạch nhãn hiệu con Sư Tử, xi măng Hà Tiên I,II, Bút Sơn, Hoàng Mai, Tam Điệp, Nghi Sơn, Chinh Phong…

2.1.2 Thành phần hóa học của xi măng

Xi măng là một loại vật liệu xây dựng, ở dạng bột min, màu lục xám được tạo thành chủ yếu

từ hỗn hợp các canxi silicat (Ca3SiO5, Ca2SiO4), aluminat ([Ca3(AlO3)2]), ngoài ra còn có ferat sắt Khi đã nhào trộn với nước, xi măng sẽ đông cứng sau vài giờ Khác hẳn với quá trình đông cứng của vôi, quá trình đông cứng của xi măng chủ yếu là do sự hidrat hóa của những hợp chất có trong xi măng, tạo ra hidrat tinh thể:

Ca3SiO5 + 5H2O → Ca2SiO4 + 4H2O + Ca(OH)2

Ca2SiO4 + 4H2O → Ca2SiO4 4H2O

Ca3(AlO3)2 + 6H2O → Ca3(Al03)2 6H2O

Sau thời gian đông cứng ban đầu, quá trình đông cứng còn tiếp tục tăng do sự hidrat hoá còn lan sâu vào bên trong hạt xi măng Với xi măng để làm chất kết dính trong xây dựng, người ta thường trộn xi măng với cát, (1 phần xi măng với 2 phần cát) hoặc với cát và vôi Xi măng được dùng phổ biến để đúc bêtông Ngoài ra hỗn hợp của xi măng và amiăng (20%) được ép thành tấm dùng để lợp nhà gọi là fibro xi măng

2.1.3 Phân loại xi măng

Có nhiều loại xi măng như: xi măng Pooclăng (Portland), xi măng aluminat, xi măng pouzoland Chúng khác nhau chủ yếu là thành phần khoáng vật Trong đó xi măng Pooclăng là phổ biến nhất

2.1.3.1 Nguồn gốc của xi măng Portland

Portland là tên một bán đảo ở miền Nam nước Anh Đất đá miền này sau khi nghiền mịn thì trở thành một chất kết dính xây dựng tự nhiên có màu xám xanh mà không phải qua pha chế nung luyện gì cả Tại vùng này xưa kia có nhiều núi lửa, và đất đá ở đây chính là sản phẩm từ việc nung luyện xi măng tự nhiên từ xa xưa Tuy nhiên, xi măng tự nhiên này không được cứng chắc như xi măng ngày nay do lẫn nhiều tạp chất và sự nung luyện của núi lửa không phải là một qui trình kỹ thuật hoàn chỉnh Do nguồn gốc đó mà xi măng ngày nay thường được gọi là xi măng Portland

2.1.3.2 Cấu tạo, công thức hóa học của xi măng Portland

Xi măng Portland là một hỗn hợp nghiền mịn của clinker, thạch cao có thể có hay không có

đá phụ gia Tùy theo hàm lượng đá phụ gia nghiền mà thành phần các oxit chính trong xi măng thay đổi trong khoảng sau:

CaO: 50-60 %; SiO2 : 20-30 %; Fe2O3: 3-15 %; Al2O3: 5 - 20 %; SO3: 2- 4 % Clinker là sản phẩm nung thiêu kết của đá vôi – đất sét ở 1450 độ C Chất lượng của clinker sẽ quyết định tính chất của xi măng Thành phần tổng quát của clinker như sau: CaO: 62-68 %; SiO2: 21- 24 %; Al2O3: 4- 8 %; Fe2O3: 2- 5%

Ngòai ra còn có một số các oxit khác ở hàm lượng nhỏ:

- MgO, Na2O, K2O (hàm lượng MgO<=5%, tổng hàm lượng kiềm không vượt quá 2%)

- Các oxit trên không tồn tại ở dạng tự do trong clinker, trong quá trình nung thiêu kết sẽ hình thành 04 khoáng chính trong clinker đó là C3S; C2S; C3A; C4AF Các khóang này có cấu trúc tinh thể khác nhau và quyết định đến tính chất của clinker

2.1.3.3 Nguồn gốc phóng xạ của xi măng

Xi măng có chứa phóng xạ là do các yếu tố sau:

- Xi măng làm từ đá vôi (CaCO3) và đất sét (Soi)

- Trong các vật liệu xây dựng cũng có phóng xạ ở trước phông

- Một vài dạng xi măng còn thêm phụ gia là xỉ than, bột tro bay, thạch anh của các nhà máy nhiệt điện, mà xỉ tro bay là lượng thiêu kết của than đá, chúng chứa phóng xạ của than đá và đã được làm giàu lên hang trăm lần do quá trình cháy

2.2 Phương pháp nghiên cứu

Các phương pháp đo hóa phóng xạ được dùng để xác định cho các nguồn phát alpha, beta và các đồng vị phóng xạ tự nhiên mức dưới 103pg/g

Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng để phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên nhưng không thuận lợi vì cần phải có nguồn neutron (lò phản ứng hạt nhân, máy phát neutron, nguồn neutron đồng vị) Hơn nữa, phương pháp này lại không thể xác định được Cs137 và Ra226 Phương pháp tổng alpha và beta chỉ cho phép xác định hoạt độ tổng cộng mà không cho phép xác định hoạt độ các nhân phóng xạ quan tâm trong mẫu cần đo

Phương pháp đo phổ alpha cũng cho phép xác định hoạt độ của các nhân đồng vị trong dãy uranium và thorium nhưng quá trình xử lý mẫu rất phức tạp

Phương pháp đo phổ gamma có khả năng đo trực tiếp các tia gamma do các nhân phóng xạ trong mẫu phát ra mà không cần tách các nhân phóng xạ ra khỏi chất nền của mẫu, giúp ta xác định một cách định tính và định lượng các nhân phóng xạ trong mẫu Trong điều kiện phòng thí nghiệm

và mức hàm lượng nguyên tố trong mẫu cỡ g/g, phương pháp phổ kế gamma phông thấp được sử dụng để phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong các mẫu vật liệu xây dựng vẫn

có thể đáp ứng được nhiều yêu cầu đòi hỏi trong nghiên cứu Vì lí do này, tôi chọn phương pháp đo phổ gamma để ghi bức xạ bằng detetor bán dẫn

2.2.2 Phương pháp phổ kế gamma

2.2.2.1 Cơ sở vật lý của phương pháp

Phương pháp đo hàm lượng các nhân phóng xạ bằng hệ phổ kế gamma phông thấp dựa trên cơ

sở lý thuyết về tương tác của tia gamma với vật chất

Bức xạ hạt nhân bao gồm các loại hạt mang điện như tia alpha, beta hay các bức xạ điện từ như tia gamma, tia X có cường độ và năng lượng xác định Quá trình phân rã alpha và beta thường kèm theo phân rã gamma vì sau khi phân rã alpha và beta, hạt nhân phóng xạ mẹ biến thành hạt nhân con thường nằm ở trạng thái kích thích Khi hạt nhân con chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái cơ bản nó có thể phát ra một số tia gamma Tia gamma là một dạng của sóng điện từ song

có tần số hay năng lượng rất lớn Khi phân rã gamma, hạt nhân A

Z X không thay đổi các giá trị Z và

A

Khi bức xạ đi vào môi trường vật chất bên trong của một detector ghi bức xạ, các tương tác vật

lý xuất hiện Do tia gamma là sóng điện từ nên nó tham gia tương tác yếu với những điện tử của nguyên tử và trường Coulomb của hạt nhân Do đó, tương tác của tia gamma với vật chất không gây hiện tượng ion hóa trực tiếp như hạt tích điện mà nó làm bứt electron quỹ đạo ra khỏi nguyên tử hay sinh ra các cặp electron – positron Các electron này gây ion hóa và đó là cơ chế cơ bản mà hạt gamma năng lượng cao có thể ghi đo và nhờ đó chúng có thể gây nên hiệu ứng sinh học phóng xạ

Có 3 dạng tương tác của gamma với nguyên tử đó là hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton và hiệu ứng tạo cặp

Khi bức xạ đi vào môi trường vật chất bên trong của một detector ghi bức xạ nó sinh ra một tín hiệu điện Đây là cơ sở vật lý của việc ghi nhận bức xạ Tín hiệu ban đầu rất bé, sau một loạt các quá trình biến đổi và khuyếch đại trong các thiết bị điện tử, tín hiệu thu được có thể hiện trên màn hình dạng xung (số đếm) Các máy phân tích phóng xạ đều sử dụng nguyên lý này để ghi phóng xạ

Hệ phổ kế gamma là thiết bị ghi nhận và phân tích phóng xạ hiện đại nhất

2.2.2.2 Các đặc trưng của hệ phổ kế gamma

Độ phân giải năng lượng (energy resolution)

Độ phân giải năng lượng của detector là tỷ số của FWHM và vị trí đỉnh Ho.Trong đó: FWHM

(full width half maximum) là bề rộng ở một nửa giá trị cực đại được định nghĩa là bề rộng của phân

bố tại tọa độ bằng một nửa độ cao cực đại của đỉnh với điều kiện tất cả phông nền đã được loại bỏ

Độ phân giải năng lượng là đại lượng không có thứ nguyên và được diễn tả theo % (hình 2.1)

Detector có độ phân giải năng lượng càng nhỏ thì càng có khả năng phân biệt tốt giữa hai bức

xạ có năng lượng gần nhau Trong sự phân bố chiều cao xung vi phân được tạo ra bởi detector, detector có độ phân giải tốt sẽ cho ra phổ có bề rộng của đường cong phân bố nhỏ, đỉnh phổ nhô cao lên, nhọn và sắc nét, (hình 2.2)

Hình 2.2 Hàm đáp ứng đối với những detector có độ phân giải tương đối tốt và độ phân giải tương đối xấu

Độ phân giải năng lượng của detector với bề rộng ở một nửa giá trị cực đại của đỉnh 1,33 MeV của 60Co có giá trị trong khoảng 18 keV–22 keV

Hiệu suất ghi (detection efficiency)

Về nguyên tắc, tất cả detector sẽ cho xung ra khi có bức xạ tương tác với đầu dò Đối với các bức xạ không mang điện như gamma hoặc neutron thì khi đi vào detector chúng phải qua nhiều quá trình tương tác thứ cấp trước khi có thể được ghi nhận vì những bức xạ này có thể truyền qua khoảng cách lớn giữa hai lần tương tác và như thế chúng có thể thoát ra ngoài vùng làm việc của

detector Vì vậy hiệu suất của detector là nhỏ hơn 100% Lúc này, hiệu suất của detector rất cần thiết để liên hệ số xung đếm được với số photon hoặc neutron tới detector Hiệu suất đếm của

detector được chia làm hai loại: hiệu suất tuyệt đối (absolute effect) và hiệu suất nội (intrinsic

effect) Hiệu suất thường dùng cho detector bức xạ gamma là hiệu suất đỉnh nội (intrinsic peak efficiency)

Trong đó, hiệu suất nội được định nghĩa:

Hiệu suất nội không phụ thuộc vào yếu tố hình học giữa detector với nguồn mà chỉ phụ thuộc vào vật liệu detector, năng lượng bức xạ tới và bề dày vật lý của detector theo chiều bức xạ tới Sự phụ thuộc nhỏ vào khoảng cách giữa nguồn và detector vẫn còn vì quãng đường trung bình của bức

xạ xuyên qua detector sẽ thay đổi một ít theo khoảng cách này

Hiệu suất đếm được phân loại theo bản chất của bức xạ được ghi nhận Nếu chúng ta ghi nhận

tất cả xung từ detector, khi đó cần sử dụng hiệu suất tổng (total efficiency) Trong trường hợp này

tất cả các tương tác dù có năng lượng thấp cũng giả sử được ghi nhận, sự phân bố chiều cao xung vi phân được giả thiết trình bày trong hình 2.3, trong đó diện tích toàn phần dưới đỉnh phổ là tổng tất

cả các xung không để ý đến biên độ được ghi nhận Trong thực tế, bất kỳ hệ đo nào cũng đòi hỏi các xung được ghi nhận phải lớn hơn một mức ngưỡng xác định nào đó được đặt ra nhằm loại các nhiễu

do thiết bị tạo ra Như thế, chúng ta chỉ có thể tiến tới thu được hiệu suất toàn phần lý tưởng bởi

việc đặt mức ngưỡng này càng thấp càng tốt Hiệu suất đỉnh (peak efficiency) được giả sử chỉ có

những tương tác mà làm mất hết toàn bộ năng lượng của bức xạ tới được ghi Trong phân bố độ cao xung vi phân, những bức xạ mang năng lượng toàn phần này được thể hiện bởi đỉnh mà xuất hiện ở phần cao nhất của phổ Những bức xạ chỉ mang một phần năng lượng của bức xạ tới khi đó sẽ xuất hiện ở phía xa bên trái trong phổ Số bức xạ có năng lượng tổng có thể thu được bằng tích phân diện tích dưới đỉnh (phần gạch chéo trong hình) Hiệu suất toàn phần và hiệu suất đỉnh được liên hệ bởi tỉ

số “đỉnh-tổng” (peak to total), (hình 2.3) Hiệu suất detector Gemanium là tỷ số diện tích đỉnh 1332

keV (60Co) của detector Gemanium với diện tích đỉnh đó khi đo bằng detector nhấp nháy NaI (Tl) hình trụ, kích thước 7.62 cm x 7.62 cm, cả hai detector đặt cách nguồn 25 cm Detector Gemanium

có hiệu suất trong khoảng 10% đến 100%

Tỷ số đỉnh/compton

Theo tài liệu của IAEA Tech doc 564 [30], việc tính tỷ số đỉnh/compton thực hiện đối với đỉnh 1332 keV (60Co), phần compton lấy trong miền năng lượng từ 1040 keV đến 1096 keV.và như công thức (*)

peak total

Hình 2.3 Đỉnh năng lượng toàn phần trong phổ độ cao xung vi phân được ghi bằng phổ kế nhấp nháy NaI(Tl)

Thực nghiệm: Phổ gamma của 60Co được đo trong 5 phút, thời gian chết 1% cho tỷ số đỉnh/Compton =2527/53,7 = 47/1

Giới hạn phát hiện dưới LD và giới hạn dò AD

Giới hạn phát hiện dưới LD : L D2, 71 4, 65 B

 là thời gian đo

 là hiệu suất ghi của phổ kế tại đỉnh quan tâm

p là cường độ chùm tia gamma quan tâm

Bảng 2.1 Giới hạn phát hiện của phổ kế gamma

hệ phổ kế: detector HP Ge Model GC-1518, Canberra USA có các thông số danh định là: hiệu suất tương đối 15%; độ phân giải năng lượng 1,8 keV; tỉ số đỉnh/compton: 45/1 tại vạch năng lượng

1332 keV của đồng vị Co60 Detector có đường kính 5,34 cm; chiều cao 3,20 cm; thể tích 71,1 cm3.Detector được nuôi bằng nitơ lỏng (-196oC) và được đặt trong buồng chì giảm phông

Hình 2.4 Phổ kế gamma phông thấp

+ Buồng chì được thiết kế theo kích thước buồng chì của hãng Canberra USA và Ortec USA Chì được dùng là chì thỏi của Liên Xô Các phép đo hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu chì này tại trung tâm phân tích và môi trường thuộc Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt cho thấy hoạt độ các đồng vị 238 U, 232 Th, 40 K của mẫu chì này giống các mẫu chì tốt, có thể tạo nên buồng chì phông thấp

Buồng chì có dạng hình trụ với đường kính trong D in = 30 cm, đường kính ngoài D out = 50 cm, chiều

cao trong h in = 30 cm, chiều cao ngoài h out = 50 cm Chì có bề dày d = 10 cm Buồng chì được cấu

tạo bởi 17 tấm chì, mỗi tấm dày cỡ 3 cm đặt chồng khít lên nhau và tựa vào nhau không cần khung sắt chịu lực Các mặt trên và dưới của mỗi tấm được gia công thành 2 bậc và hai tấm liền nhau được đặt khít lên nhau để tránh các bức xạ phông vào buồng chì theo phương nằm ngang Dưới đáy buồng chì có một nút chì di động có dạng hình trụ, nửa trên có đường kính ngoài 14 cm và nửa dưới

có đường kính ngoài 10 cm Phía trong nút chì là một hình trụ rỗng có đường kính bằng đường kính ngoài của Detector (khoảng 7 cm) Như vậy nút chì giúp thao tác dễ dàng khi lắp Detector và đảm bảo độ khít Dưới đáy Dewar chứa nitơ lỏng có lót 6 cm chì để giảm phông gamma từ mặt đất hướng lên Buồng chì được mở từ nắp bằng cách đẩy nắp này chuyển động trên một hệ bánh xe Trong buồng chì có lót một lớp thiếc sạch phóng xạ dày 10 mm, ba lớp đồng lá dày 2 mm dọc theo thành và các mặt dưới, mặt trên

Hình 2.5 Sơ đồ hệ phổ kế gamma phông thấp

+ Bình nitơ lỏng gồm những bộ phận chính như: nơi chứa Detector, nắp chụp, vòng kim loại, đường hút chân không, đầu nối thiết bị điện tử, vòng đệm, ống bơm nitơ, ống miệng, Dewar, lớp cách nhiệt, ống đỡ, thanh làm lạnh, phần cách nhiệt Bình nitơ lỏng có tác dụng làm lạnh Detector nhằm hạn chế tối đa dao động nhiệt của các tâm dao động trong tinh thể chất bán dẫn, làm tăng điện trở suất của chất bán dẫn; từ đó hạn chế được các tác động gây nhiễu, giảm tiếng ồn và tạo ra khả năng làm việc tốt nhất cho Detector

+ Dây đất: đây là một yếu tố quan trọng làm giảm nhiễu điện từ của bên ngoài vào hệ phổ kế Dây đất tốt có điện trở dưới 0,25 Ohm

2.2.3.2 Phông ngoài buồng chì

Sơ đồ phòng thí nghiệm và các vị trí khảo sát phông ngoài buồng chì được thể hiện trong hình 2.6

Phòng thí nghiệm có kích thước khoảng 4 m x 4 m có hai tường gạch và hai tường gỗ Dùng

hệ phổ kế ổn định xác định phông ngoài buồng chì đối với hai điểm đo (vị trí 1: cạnh hai tường gạch, vị trí 2: cạnh hai tường gỗ)

Bảng 2.2 So sánh các giá trị phông ngoài buồng chì ở 2 vị trí

Hạt nhân E(keV) N 1 /h (vị trí 1) N 2 /h (vị trí 2) N 2 /N 1

Kết quả đo được trình bày trên bảng 7 đối với các đỉnh năng lượng của các nhân 238 U (185

keV, 352 keV, 609 keV), 232 Th (238 keV, 583 keV), 137 Cs (661 keV), 40 K (1461 keV) và đỉnh 511

keV Các đỉnh nêu trên thường được sử dụng trong các phép đo đạc năng lượng sau này

Bảng 2.2 trình bày các diện tích đỉnh trong thời gian một giờ (các số đếm) Ta nhận thấy rằng

số đếm của các đỉnh ở vị trí 2 đều nhỏ hơn vị trí 1 với hệ số N2/N1 trùng nhau trong phạm vi sai số đối với các đỉnh của 238 U, 232 Th và 40 K Giá trị trung bình của chúng là 0,69  0,01 keV Các đỉnh

661 keV của 137 Cs và đỉnh 511 keV cho các hệ số không trùng với giá trị nêu trên do 238 U, 232 Th và 40

K có cùng nguồn phông thiên nhiên còn 137 Cs có nguồn phông thiên nhiên và nguồn phông từ

phòng thí nghiệm khác nhau

Ta nhận thấy phông ở vị trí 2 bằng 69% phông ở vị trí 1 do detector đứng xa tường gạch, do

đó việc chọn vị trí 2 để đặt buồng chì và detector là hợp lý

Hình 2.6 Các vị trí khảo sát phông ngoài buồng chì

2.2.3.3 Phông trong buồng chì

Phông trong buồng chì là một đặc trưng quan trọng của hệ phổ kế gamma phông thấp và được

đo định kỳ để đánh giá độ sạch phóng xạ và sự ổn định của phổ phông gamma bên trong buồng chì

Bảng 2.3 So sánh các giá trị phông trong buồng chì theo các lần đo

2.2.4 Các đồng vị phóng xạ quan tâm

Đặc điểm của các đồng vị phóng xạ xác định bằng hệ phổ kế gamma của Trung tâm hạt nhân

TP HCM được cho trong bảng 2.4

Bảng 2.4 Các đồng vị được xác định bằng hệ phổ kế gamma phông thấp

Nguyên tố Đồng vị dùng để phân tích Năng lượng gamma (keV)

Đồng vị 232 Th phát ra tia gamma năng lượng 63,8 keV (0,27%) Tia này có cường độ quá thấp

và hiệu suất phân rã kém nên không sử dụng để đo trực tiếp 232 Th Trong chuỗi phân rã của Thorium

có một số đồng vị đạt cân bằng với 232 Th và phát ra các tia gamma năng lượng thích hợp để đo 232

Th Hai đồng vị thường được sử dụng là 212 Pb (238 keV; 42,60%), 208 Tl (583,2 keV; 84,50%)

Việc phân tích nguyên tố Uran gặp nhiều khó khăn do chuỗi phân rã có vấn đề về cân bằng thế

kỷ Có hai cách xác định Uran bằng 235 U và bằng 238 U Việc xác định Uran bằng đồng vị 235 U được

thực hiện qua việc đo vận tốc đếm của tia gamma tại đỉnh 185,7 keV nhưng nó gặp tia gamma 186,21 keV của đồng vị Hai đỉnh này trùng nhau, dù phổ kế gamma có hiện đại nhất cũng không tách được Việc quan trọng là phải tính được phần đóng góp của 226 Ra trong phổ gamma tổng Nhân 226

Ra (T1/2 = 1600 năm) phân rã ra 222 Rn (T1/2 = 3,8 ngày) là một khí trơ rất dễ khuếch tán ra khỏi mẫu Nhốt mẫu 40 ngày (10 chu kỳ bán rã của 222 Rn) để Ra-Rn cân bằng thế kỷ 222 Rn phân rã thành 218

Po, sau đó thành 214 Pb và 214 Bi Sau khi nhốt mẫu, quá trình phân rã từ 222 Rn đến 214 Pb và 214 Bi là

cân bằng Có thể sử dụng đỉnh 351,93 keV của 214 Pb nhưng phải hiệu chỉnh phần đóng góp của 214

Bi Như vậy, phương pháp phân tích Uran bằng 235 U có quá nhiều hiệu chỉnh Khó khăn đáng kể

nhất là xác định chính xác hiệu suất ghi của các tia gamma này trên mẫu thực Mặt khác, trong các điều kiện địa hóa nhất định 226 Ra có thể di chuyển đến hoặc đi khỏi mẫu và sẽ làm sai lệch kết quả

phân tích Chính vì thế phương pháp thông dụng để xác định Uran là thông qua 238 U

Bản thân 238 U phát ra các tia gamma năng lượng 49,66 keV (0,076%) và 110,0 keV (0,029%)

nhưng trong thực tế không thể sử dụng để phân tích 238 U vì các tia này có cường độ yếu trên nền

phông cao của phổ gamma Trong họ Uranium 238 U có một số đồng vị phát nhiều tia gamma với

năng lượng thích hợp để đo, nhưng khi đó phải chứng minh sự cân bằng giữa các đồng vị này với đồng vị 238 U Hai đồng vị thường được sử dụng là 214 Pb (T1/2 = 26,8 phút) và 214 Bi (T1/2 = 19,9 phút), trong đó 214 Pb phát ra các tia gamma năng lượng 241,9 keV (7,46%); 295,2 keV (19,2%) và 351,9

keV (37,1%) còn 214 Bi phát ra các tia gamma năng lượng 609,3 keV (46,1%); 768,4 keV (4,88%);

1120,4 keV (15,0%) và 1764,6 keV (15,9%) Khi phân tích 238 U người ta thường sử dụng các tia

295,2 keV; 351,9 keV và 609,3 keV vì chúng có cường độ lớn 214 Bi và 214 Pb là con cháu của 222 Rn -

chất khí trơ với thời gian bán rã 3,8 ngày Sau khi tạo thành từ đồng vị mẹ 226 Ra, 222 Rn thoát ra

ngoài một phần do phát xạ và một phần do khuếch tán, do đó làm 226 Ra và 222 Rn mất cân bằng Như

vậy hàm lượng đo được theo phổ gamma của 214 Pb và 214 Bi không phải là hàm lượng của 226 Ra Có

thể nhốt mẫu nhằm mục đích cân bằng 226 Ra và 222 Rn Tuy nhiên, hàm lượng 226 Ra cũng chưa được

coi là hàm lượng 238 U vì giữa hai đồng vị này cũng bị mất cân bằng do các quá trình biến đổi địa

hóa

Trong chuỗi phân rã của 238 U có đồng vị con trực tiếp là 234 Th (T1/2 = 24,1 ngày) và đồng vị con của nó là 234m Pa (T1/2 = 1,17 phút) Như vậy 234 Th và 238 U có thể đạt cân bằng thế kỷ trong 160

ngày còn đồng vị con của 234 Th là 234m Pa luôn luôn cân bằng thế kỷ với 234 Th và 238 U Vì vậy nếu ta

phân tích được 234 Th hoặc 234m Pa thì ta sẽ biết được hàm lượng của 238 U Đồng vị 234 Th phát các tia gamma có năng lượng 63,3 keV (4,49%) và 92,6 keV (5,16%) còn 234m Pa phát các tia gamma năng

lượng 766,6 keV (0,21%) và 1001,2 keV (0,59%) Tia 1001,2 keV có cường độ yếu; tia 92,6 keV bị trùng với tia X của Thori (93,3 keV) còn tia 766,6 keV bị trùng với tia 768,4 keV của 214 Bi Do đó

chỉ còn lại tia 63,3 keV có thể sử dụng để phân tích

Đối với các mẫu vật liệu xây dựng có hàm lượng 238 U khá lớn (gạch men, đá granit, và quá

nhỏ xi măng và gạch xây) muốn phân tích chúng cần khối lượng mẫu lớn Khi đó, việc đo tia gamma 63,3 keV gặp phải hai khó khăn Thứ nhất, đỉnh 63,3 keV nằm trên nền phông cao của phổ gamma trong miền năng lượng thấp Thứ hai, tia gamma 63,3 keV bị hấp thụ mạnh trong mẫu đo có thể tích lớn Nhiều công trình nghiên cứu đã được tiến hành để khắc phục hai khó khăn trên bằng nhiều cách tiếp cận khác nhau, cả lý thuyết lẫn thực nghiệm Buồng chì của hệ phổ kế gamma của Trung tâm hạt nhân TP HCM đã được cải tạo bằng cách lót thêm thiếc, farafin và đồng vào bên trong để tạo nên phông thấp, giảm mạnh các đỉnh năng lượng trong miền gamma mềm dưới 100 keV, nhờ đó đỉnh năng lượng 63,3 keV vượt hẳn lên trên nền phông và cho phép xác định diện tích đỉnh 63,3 keV với sai số thống kê dưới 5% Hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ tia gamma

63,3 keV trong mẫu khi mẫu có thể tích lớn cũng đã được hiệu chỉnh Nhờ đó việc phân tích 238 U

bằng đỉnh 63,3 keV khá thuận lợi với kết quả có độ tin cậy cao Do đó việc phân tích 226Ra có thể được hiệu chỉnh chính xác hơn Việc xác định các đồng vị phóng xạ khác như 40K và 232Th khá đơn giản

Như vậy hệ phổ kế gamma của trung tâm hạt nhân có thể dùng để xác định các đồng vị phóng

xạ trong xi măng

2.3 Quy trình lấy mẫu và xử lý mẫu

2.3.1 Thu thập mẫu

Các mẫu xi măng được lấy từ đầu ra của nhà máy: Hà tiên (Kiên Lương và Thủ Đức), Lafage (Nhơn Trạch), và mua tại các đại lý lớn ở TP HCM Mẫu lấy có khối lượng từ 1kg - 2kg, đánh dấu ký hiệu từ XM1 đến XM42, sau đó được vận chuyển về phòng thí nghiệm

cân bằng thế kỷ để các kết quả đo đạc về sau được chính xác

Hộp đựng mẫu: Hộp đựng mẫu đo như hình 2.8 cho phép tăng khối lượng mẫu đo, với hình

học mẫu đo là 3 làm hiệu suất ghi của hệ phổ kế tăng đáng kể Và chính những cải tiến này làm giảm thời gian đo mẫu từ 24h/mẫu xuống 10h/mẫu Vì thế sẽ thúc đẩy tiến độ đề tài trong thời gian sớm nhất

Hộp đựng mẫu ban đầu

Quá trình xử lý mẫu được thể hiện qua lưu đồ trong hình 2.9 sau: