Chuyên đề nghiên cứu sinh xác định các tham số hiệu chính trong phép đo tiết diện bắt bức xạ nơtron

Tóm tắt Các hệ số hiệu chính hiệu ứng tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu trong các thực nghiệm đo số liệu tiết diện phản ứng bắt bức xạ nơtron trên các dòng nơtron

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

_

PHẠM NGỌC SƠN

XÁC ĐỊNH CÁC THAM SỐ HIỆU CHÍNH TRONG PHÉP ĐO

TIẾT DIỆN BẮT BỨC XẠ NƠTRON

CHUYÊN ĐỀ NGHIÊN CỨU SINH

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

1 PGS TS VƯƠNG HỮU TẤN

ĐÀ LẠT, THÁNG 12/2012

Mục lục: trang

I Đặt vấn đề 3

II Phương pháp tính toán 6

2.1 Hiệu ứng tự che chắn nơtron trong mẫu 6

2.2 Hiệu ứng tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu 7

2.3 Phương pháp mô phỏng Monte Carlo 8

2.4 Phát triển chương trình tính toán các hệ số hiệu chính 11

2.5 Ứng dụng chương trình MCNP5 tính toán các tham số hiệu chính 14

III Kết quả và thảo luận 20

IV Kết luận 23

Tài liệu tham khảo 23

Tóm tắt

Các hệ số hiệu chính hiệu ứng tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu trong các thực nghiệm đo số liệu tiết diện phản ứng bắt bức xạ nơtron trên các dòng nơtron phin lọc đơn năng và cột nhiệt của lò phản ứng Đà Lạt đã được nghiên cứu xác định bằng phương pháp mô phỏng Monte Carlo Các giải pháp tính toán và kết quả nghiên cứu được trình bày trong các mục II và III của chuyên đề

này; trong đó một chương trình máy tính (gọi là Neu-Correction) đã được phát triển

để thực hiện các bước tính toán nhằm xác định các hệ số hiệu chính Chương trình MCNP5 cũng đã được nghiên cứu áp dụng thành công để xác định các hệ số hiệu chính tự hấp thụ nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu trong những trường hợp thực nghiệm có cấu hình phức tạp Các kết quả tính toán thu được trong chuyên

đề này đã được kiểm tra so sánh và có sự phù hợp tốt với các số liệu của các tác giả khác đã công bố trên một số tạp chí và hội nghị quốc tế

I Đặt vấn đề:

Phản ứng bắt bức xạ nơtron AX(n,γ)A+1X được sử dụng rất phổ biến trong các nghiên cứu thực nghiệm về cấu trúc hạt nhân, cơ chế phản ứng hạt nhân, vật lý nơtron, vật lý hạt nhân thiên văn, xác định số liệu phản ứng hạt nhân,… Quá trình tương tác bắt bức xạ của nơtron với vật chất là một trong những phản ứng hạt nhân có nhiều ứng dụng quan trọng trong nhiều lĩnh vực khác nhau của khoa học và công nghệ hạt nhân như: Nghiên cứu phát triển lò phản ứng hạt nhân, nhà máy điện hạt nhân, máy gia tốc, kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron, chụp ảnh nơtron, tán xạ nơtron, chế tạo chất bán dẫn, sản xuất đồng vị phục vụ trong y học hạt nhân và công nghiệp,

Trong thực tế, trong các thí nghiệm nghiên cứu cơ bản và nghiên cứu ứng dụng trên cơ sở phản ứng bắt bức xạ nơtron AX(n,γ)A+1X, các mẫu vật liệu nghiên cứu thường được chiếu bởi các nguồn nơtron từ lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu, máy gia tốc hoặc nguồn nơtron đồng vị Trong các phép đo thực nghiệm này, tốc độ phản ứng được mô tả bằng phương trình cơ bản:

dE E E A

A

m

R= v∫Φ ( )σ( ) ; m là khối lượng mẫu, A số khối, Av là số Avogadro;

để đạt được độ nhạy cần thiết và độ chính xác thống kê cao thì đại lượng m phải có giá trị đủ lớn, do đó kích thước hữu hạn của mẫu thường không thỏa mãn được điều kiện lý tưởng (độ dày của mẫu << quảng chạy tự do trung bình của nơtron trong mẫu) để có thể loại trừ được sai số hệ thống do hiệu ứng tự che chắn và hiệu ứng tán xạ nhiều lần của nơtron trong mẫu Do đó, các hệ số

bổ chính sai số hệ thống do hiệu ứng tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu trong các thực nghiệm đo số liệu tiết diện phản ứng bắt bức xạ nơtron và tán xạ nơtron đã được nghiên cứu ở nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới từ những năm 1954 [1, 2, 3] Hisashi Yamamoto 1965 [1] đã tính toán các hệ số hiệu chính sự tự che chắn nơtron cộng hưởng trong các mẫu có độ dày khác nhau, đối với các hạt nhân Au-197, In-115, Mn-55 và Co-59 bằng cách sử dụng số liệu tính toán về tích phân cộng hưởng nơtron từ chương trình ZUT-code [4] Maria Do Carmo Lopes (1989) [5] đã nghiên cứu

tính toán hệ số hiệu chính tự hấp thụ nơtron cộng hưởng có bao gồm cả hiệu ứng tán xạ nhiều lần bằng phương pháp tích phân và sử dụng các tham số cộng hưởng nơtron, cung cấp bảng số liệu bổ chính đối với các hạt nhân Mn-

55, W-186, Cu-63, Au-197 và In-115 trong các mẫu dạng lá mỏng K Senoo (1994) [6] phát triển chương trình TIME-MULTI bằng phương pháp Monte Carlo để tính toán hệ số hiệu chính tán xạ nhiều lần của nơtron trong mẫu trong các thực nghiệm đo tiết diện bắt bức xạ nơtron bằng phổ kế thời gian bay (TOF) trên máy gia tốc Oleg Shcherbakov (2002) [7] đã xác định hệ số

tự che chắn nơtron cộng hưởng trong thực nghiệm đo tiết diện phản ứng kích hoạt trong trường nơtron trên nhiệt của lò phản ứng, phương pháp giải tích gần đúng PAD đã được sử dụng trong đó có tính đến hiệu ứng Dopler tại các năng lượng cộng hưởng A Trkov (2009) [8] đã phát triển chương trình máy tính MATSSF-code bằng phương pháp giải tích, giải gần đúng phương trình khuyếch tán nơtron để phục vụ cho các tính toán hiệu chính tự che chắn nơtron trong phân tích kích hoạt nơtron trên lò phản ứng; MATSSF-code có

ưu điểm là thời gian tính toán nhanh, có thể tính cho mẫu với nhiều thành phần nguyên tố khác nhau, tuy nhiên chương trình này chỉ áp dụng cho một

số dạng hình học mẫu đã được định nghĩa sẵn là dạng lá mỏng, hình trụ và hình cầu; ngoài ra nhóm tác giả này cũng đã sử dụng chương trình MCNP5 để tính toán so sánh Tác giả I.F Goncalves (2001) [9] đã nghiên cứu tính toán

hệ số hiệu chính tự hấp thụ nơtron cộng hưởng đối với thí nghiệm chiếu mẫu dạng dây tròn trong trường nơtron trên nhiệt của lò phản ứng, phương pháp tính toán Monte Carlo bằng chương trình MCNP đã được áp dụng với các kết quả có độ tin cậy tốt Tác giả C Chilian(2008) [10] đã nghiên cứu xác định

hệ số hiệu chính tự hấp thụ nơtron trên nhiệt trong phân tích kích hoạt nơtron bằng kỹ thuật INAA; nhóm tác giả này kết hợp đo thực nghiệm tiết diện hấp thụ nơtron trên nhiệt và các tham số cộng hưởng nơtron để phân tích xác định các tham số hiệu chính tự che chắn nơtron trên nhiệt, như vậy cáckết quả của nghiên cứu này có giá trị thực nghiệm tham khảo cho các nghiên cứu liên quan Tác giả Rosaria Mancinelli (2012) [11] nghiên cứu hiệu chính tán xạ

nơtron nhiều lần bằng thuật toán Monte Carlo đối với mẫu pha lỏng và pha khí trong các thực nghiệm nghiên cứu trên phổ kế tán xạ nơtron Qua nghiên cứu tìm hiểu một cách tổng quan các kết quả đã đăng ở nước ngoài trên đây, một số nhận xét có thể được phát biểu như sau:

- Chủ đề tính toán xác định các hệ số hiệu chính cho hiệu ứng tự che chắn nơtron và tán xạ nơtron trong mẫu trong cácthực nghiệm đo số liệu phản ứng của nơtron với vật chất là rất cần thiết để bổ chính cho sai số hệ thống do các hiệu ứng này gây ra, nhằm thu được kết quả thực nghiệm chính xác hơn

- Hiệu ứng tự che chắn nơtron và hiệu ứng tán xạ nhiều lần của nơtron trong mẫu phụ thuộc vào các yếu tố: hình học và kích thước mẫu, hình học và phân

bố phổ năng lượng của nguồn nơtron Do đó các số liệu và chương trình tính toán của mỗi phòng thí nghiệm khác nhau chủ yếu phục vụ cho nội bộ phòng thí nghiệm đó và chỉ có thể tham khảo trực tiếp được khi các yếu tố về hình học và phân bố phổ năng lượng trong thưc nghiệm là hoàn toàn tương đồng

- Phương pháp Monte Carlo có nhiều ưu điểm hơn so với các phương pháp gần đúng khác và được nhiều tác giả sử dụng trong tính toán xác định hệ số hiệu chính hiệu ứng tự che chắn nơtron và hiệu ứng tán xạ nhiều lần của nơtron trong mẫu; ưu điểm của phương pháp này là cho kết quả tính toán có

độ tin cậy cao, cho phép người sử dụng mô phỏng thực tế phân bố phổ năng lượng của nguồn nơtron và cấu hình hình học của mẫu trong không gian thực

mà không cần đến bất kỳ kỹ thuật gần đúng và đơn giản hóa nào

Xuất phát từ các lí do đã phân tích trên đây và yêu cầu thực tế trong quá trình thực hiện luận án là cần thiết phải xác định hệ số hiệu chính cho phép đo số liệu tiết diện bắt bức xạ nơtron trên các dòng nơtron phin lọc từ các kênh ngang của lò phản ứng Đà Lạt, nội dung nghiên cứu tính toán xác định hệ số hiệu chính đối với hiệu ứng tự che chắn nơtron và hiệu ứng tán xạ nhiều lần của nơtron trong mẫu bằng phương pháp Monte Carlo đã được thực hiện và biên soạn thành bản báo cáo chuyên đề này Mục tiêu và nội dung của chuyên đề này là ứng dụng phương pháp Monte Carlo phát triển chương trình tính toán để xác định các tham số hiệu chính tự che chắn và tán xạ nhiều lần

của nơtron trong mẫu dạng lá mỏng (foil) chiếu trên các dòng nơtron phin lọc đơn năng đã được chuẩn trực tại các kênh ngang của lò phản ứng Đà Lạt; ứng dụng chương trình MCNP5 để tính toán mở rộng trong các trường hợp phổ năng lượng của trường nơtron không đơn năng, phân bố đẳng hướng và các dạng hình học mẫu khác nhau

II Phương pháp tính toán

2.1 Hiệu ứng tự che chắn nơtron trong mẫu

Tại các vùng năng lượng nơtron nhiệt và trên nhiệt, phản ứng hấp thụ nơtron xảy ra mạnh do các đỉnh cộng hưởng trong cấu trúc tiết diện phản ứng của hạt nhân, hiệu ứng này dẫn đến sự thay đổi đáng kể mật độ thông lượng nơtron trong mẫu Điều này dẫn đến sự bất đồng đều về mật độ thông lượng nơtron tại các vị trí bề dày khác nhau trong không gian mẫu Hình 1 Hệ quả của sự bất đồng đều mật độ thông lượng nơtron trong mẫu trong quá trình chiếu mẫu là tồn tại một thành phần sai số hệ thống của phép đo tốc độ phản ứng bắt bức xạ nơtron

Để nâng cao độ chính xác của phép đo tốc độ phản ứng kích hoạt nơtron,

đo thông lượng nơtron và các thí nghiệm liên quan khác sử dụng trường nơtron của lò phản ứng hạt nhân nói chung cũng như tại lò phản ứng hạt nhân

Đà Lạt, nội dung nghiên cứu tính toán xác định hệ số hiệu chính cho các hiệu ứng tự hấp thụ nơtron xảy ra trong mẫu trong quá trình chiếu đối với nơtron nhiệt và nơtron trên nhiệt là thật sự cần thiết Hệ số tự che chắn nơtron phụ thuộc vào kích thước, dạng hình học, thành phần hóa học của mẫu và phân bố năng lượng của nguồn nơtron

Sample thickness

Φ out

Φ in

Hình1: Minh họa hiệu ứng tự hấp thụ nơtron trong mẫu

2.2 Hiệu ứng tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu

Trong các thực nghiệm đo số liệu tiết diện phản ứng bắt bức xạ nơtron (n, γ), mật độ thông lượng của dòng nơtron (cụ thể là dòng nơtron từ lò phản ứng hoặc máy gia tốc) thường có giá trị trong khoảng 105-107 n/(cm2s) cho nên cần thiết sử dụng các mẫu có độ dày hữu hạn (thick sample) để đảm bảo được độ chính xác thống kê của kết quả ghi đo bức xạ gamma phát ra từ sản phẩm kích hoạt của phản ứng Trong trường hợp mẫu có độ dày mỏng lý tưởng thì cường độ phản ứng bắt bức xạ (capture yield) có giá trị Y0 (E)=

σγ(E)/σt(E); tuy nhiên trong thực tế khi mẫu có độ dày tăng thì thành phần phản ứng (n, γ) do các nơtron đã tham gia tương tác tán xạ đàn hồi với các hạt nhân trong mẫu xuất hiện và tăng dần theo độ dày mẫu, hiệu ứng này dẫn đến kết quả đo thực nghiệm cường độ phản ứng bắt bức xạ (capture yield) có giá trị Ym(E) > σγ(E)/σt(E) Do đó, cần thiết phải hiệu chính (correction) đối với thành phần các hạt nơtron đã tán xạ mất năng lượng nhiều lần trong mẫu trước khi tham gia vào phản ứng bắt bức xạ (n, γ), Hình 2

Primary neutron capture gamma-ray

Incident neutron beam

Primary neutron capture gamma-ray

Scattered neutron capture gamma-rays

Scattered neutron

Hình 2 Minh họa hiệu ứng tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu

2.3 Phương pháp mô phỏng Monte Carlo

Phương pháp Monte Carlo là phương pháp số mô phỏng các mối quan hệ của các biến số hoặc các đại lượng vật lý theo tiến trình được quy định bởi các hàm phân bố xác suất Trong bài toán mô phỏng quá trình tương tác của nơtron với vật chất, một mô hình số tương ứng với mô hình thực nghiệm phải đươc định nghĩa và sau đó các số ngẫu nhiên được lựa chọn theo các hàm phân bố xác suất khác nhau của bài toán để thực hiện tính toán [12] Các bước

cơ bản trong quá trình mô tả một lịch sử hạt được tóm tắt như sau:

1 Gieo một số ngẫu nhiên trong khoảng [0,1]; từ hàm phân bố xác suất, xác định năng lượng En, vị trí tọa độ x,y,z trong không gian nguồn

2 Xác định véctơ chỉ phương ω = (ωx, ωy, ωz), khoảng cách (quảng chạy tự do) và tọa độ x’,y’,z’ của vị trí tương tác tiếp theo

3 Xác định loại hạt nhân tham gia tương tác từ hàm mật độ khối

4 Xác định loại phản ứng bắt bức xạ nơtron hay tán xạ đàn hồi,…

5 Nếu phản ứng là bắt bức xạ thì kết thúc chu trình vận động của hạt nơtron

và quay lại từ bước 1 cho một hạt nguồn mới Nếu phản ứng là tán xạ đàn hồi, xác định năng lượng của nơtron sau tán xạ En’ và lặp lại từ bước 2 cho đến khi hạt bị bắt hoặc vượt ra ngoài giới hạn không gian của bài toán

Hình 3 Sơ đồ nguyên lý của phương pháp Monte Carlo mô tả quá trình tương

tác cơ bản của nơtron với vật chất [13]

Tính toán khoảng cách giữa hai lần va chạm liên tiếp: Giả sử rằng môi

trường vật chất truyền nơtron là đồng nhất, khoảng cách từ vị trí ban đầu đến

vị trí va chạm đầu tiên được xác định bằng phương pháp Monte Carlo theo biểu thức sau:

L = -λln(R) (1) trong đó: R là số ngẫu nhiên phân bố đều trong khoảng 0 ≤ R ≥ 1; λ = 1/∑t là quảng chạy tự do trung bình của nơtron trong môi trường vật chất đang xét;

∑t là tiết diện nơtron toàn phần vĩ mô

.) (

.) ( )

tiết diện nơtron toàn phần của thành phần vật liệu thứ i

Tính toán năng lượng của nơtron sau tán xạ đàn hồi: ký hiệu năng lượng tới

của nơtron là E, năng lượng của nơtron sau tán xạ đàn hồi E’ được xác đinh theo biểu thức sau [13]:

) (

Va chạm bên trong môi

trường truyền hoặc thoát

or

Va chạm, Các tham số tại vị trí

va chạm

tính chất

va chạm

phản ứng bắt nơtron

Thoát khỏi hệ thống

Góc tán xạ, phương và năng lượng mới sau T.xạ

phản ứng tán xạ

Thoát

Chuyển vào môi trường khác

or

or

2 ) 1 (

) 1 ( 1 ( 2

1

+

− +

) 1 ( 1 ( 2

μ =

Ae = me/m, me là khối lượng của hạt nhân bia thứ e, m là khối lượng của nơtron; ψ1’ là góc tán tán xạ của nơtron trong hệ tọa độ khối tâm, trong phương pháp Monte Carlo, μ được xác định từ một sớ ngẫu nhiên 0 ≤ R ≤ 1 như sau [13]: μ = 2R-1

Tính toán góc tán xạ đàn hồi của nơtron: Góc tán xạ đàn hồi ψ1 của nơtron đối với hạt nhân bia trong hệ tọa độ phòng thí nghiệm được xác định như sau [13]:

μ

μψ

e e

e

A A

A

2 1

1 )

cos(

2 1

+ +

+

Tính toán các tham số chỉ phương sau tán xạ :

Gọi u, v, w là cosin chỉ phương của hạt tới, ψ1 là góc tán xạ của hạt so với phương tới, cosin chỉ phương (trong hệ tọa độ phòng thí nghiệm) của hạt sau tán xạ u’, v’, w’ được xác định theo các biểu tức sau [13] :

au w

bdv bcwu

) (

av w

bdv bcwv

) (

aw w bc

)

Chọn lựa loại phản ứng: Bắt bức xạ hoặc tán xạ đàn hồi

Xuất phát từ thực tế đo tiết điện nơtron trên các dòng nơtron phin lọc từ kênh ngang của lò phản ứng, năng lượng cực đại của dòng nơtron E < 1MeV (thường nhỏ hơn ngưỡng của phản ứng tán xạ không đàn hồi) và mẫu nghiên cứu không phải là chất có khả năng phân hạch, cho nên xác suất phản ứng đối

với các trường hợp tán xạ không đàn hồi và phản ứng phân hạch là bằng zero

Do đó chỉ có khả năng xảy ra hai loại tương tác của nơtron trong mẫu là phản ứng bắt bức xạ nơtron và tán xạ đàn hồi Xác suất chọn phản ứng bắt bức xạ nơtron là: Pabsorb = ∑a/(∑a+∑e) ; xác suất chọn phản ứng tán xạ đàn hồi là:

Pelastic = ∑e/(∑a+∑e) Trong đó: ∑a và ∑e là tiết diện hấp thụ và tán xạ vĩ mô của nơtron trong mẫu

2.4 Phát triển chương trình tính toán các hệ số hiệu chính

Trên cơ sở phương pháp Monte Carlo đã mô tả trên đây, một chương trình

máy tính gọi là Neu-Correction đã được phát triển để tính toán hệ số hiệu

chính hiệu ứng tự che chắn và tán xạ nơtron nhiều lần trong mẫu, phục vụ cho các thực nghiệm đo số liệu tiết diện bắt bức xạ nơtron trên các dòng nơtron phin lọc tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Mô hình mô phỏng của chương trình là dòng nơtron đơn năng chuẩn trực vuông góc với bề mặt của mẫu có dạng hình đĩa (foil), Hình 4 Không gian bên trong mẫu có độ dày d được chương trình phân chia thành n lớp mỏng, n = 1, 2, 1000, thông lượng nơtron và lịch sử va chạm của nơtron trong mẫu và trong mỗi lớp mỏng được ghi nhận vào bộ nhớ của máy tính trong suốt quá trình thi hành của chương trình Sơ đồ thuật toán của chương trình được mô tả trong Hình 5