Ngoài ra, các lạt FesÖx còn có thể tạo điều kiện cho việc lách electron và lỗ rồng quang sinh hiệu quả, từ đó nâng cao hiệu quả của quá trình xúc tác quang, Xuất phát tù những lý do
Trang 1TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI
LUẬN VĂN THẠC SĨ
Nghiên cứu tống hợp và ứng dụng tổ hợp BiOl-
Fe;O,/rGO để xứ lý một số hợp chất màu trong
môi trường nước
NGUYEN IAI MINIT minbvilas@boa.gov.vn
Nganh Ky thuật hóa học
Giảng viên hướng dẫn: PGS TS Nguyén Iléng Liên
HA NOL, 10/2021
Trang 2Lời cảm ơn
Loi dau tiên Tôi xin bảy tô lòng biết ơn chân thành và sâu sắc tới PGS TS Nguyễn Hỏng Liên đã hướng dẫn tận tình, chỉ bảo tôi trong thời gian qua để tôi
có thể hoàn thánh luận văn này
Ping thời Tô
nghệ Hữu cơ — Hóa dầu đã tạo điều kiện, giúp đỡ lôi rất nhiều rong quá trình
img xin cam ơn các thấy, cô giáo trong Bộ môn Công
nghiên cửu, hoàn thành luận vẫn tối nghiệp
Tôi xm chân thành cảm ơn|
Trang 3“Tôm tắt nội dung luận văn
Đa số các laại thuắc nhuộm hữu cơ được sử đụng phổ biển trong công
nghiệp dệt may, nhưng lại có độc tính cao với eon người và cáo hệ động thực vật
Khoảng 20% lượng thuốc nhuộm đã sử dựng được thải trực tiếp vào môi trưởng
xôi nắm dã gây ra những ảnh hưởng xấu dếu sức khốc cơn người và ¡ôi trường
sinh thái Để xử lý hoàn toàn các chất màu hữu cơ này trước khi thải vào maôi
trường, phương pháp quang xúc tác là một giải pháp khá hiệu quả
Xúc tác quang trên cơ sở chất bán dẫn BIOI dã thu hút dược nhiều sự quan
tam của các nhà khoa học trong những năm gân day nhờ khả năng phân hủy
thuốc nhuộm hữu co nhanh chóng với hiệu quả cao Với mức nắng lượng vừng câm thấn nhất (1,8eV), BiOT thể hiên hiệu quả xử lý chât gây ô nhiễm cao nhất
so với các chất bán dan cén lai ctia déng bismuth oxyhalides Tuy nhiên, tốc độ tái tổ hợp cặp điện tử - lễ trống quang sinh nhanh chóng đã làm giảm hiệu quả
của quá trình quang xúc tác trên TiOI
Do đó, trong nghiên cứu này, tổ hợp xúc tác quang DiOI trên co sẻ sraphene đã được phát triển nhằm cải thiện hiệu quả hoạt động xúc tác quang, khả nang hấp phụ, khả năng tách điện tử vả vận chuyển diện tử nhờ những tỉnh chat đặc biệt của graphene Tuy nhiên, việc chế tạo graphene lai dỏi hỏi kỳ thuật cing nhu chi phi cao Do dé rGO (graphene oxit dạng khủ) với tỉnh chất gần gidng voi graphene duge sit dung dé thay thé Té hợp xúc lắc quang BiOI+#GO được nghiên cứu bỗ sung FesO, 48 co thé thuh
ật liêu nhờ tỉnh chất từ Ngoài
ra, các lạt FesÖx còn có thể tạo điều kiện cho việc lách electron và lỗ rồng
quang sinh hiệu quả, từ đó nâng cao hiệu quả của quá trình xúc tác quang,
Xuất phát tù những lý do trên, để tải: “Nghiên cứu tổng hợp và ứng
dụng tổ hợp BiOI-EFc¿O/rGO để xử lý một số hợp chất màu trong môi
trường nước” đã được thực hiện
Cáo nội đung nghiên cửu chính gẻm: Tổng hợp xức tác theo phương pháp thủy nhiệt Đặc trưng vật liệu bằng các kỹ thuật XRD FE-SEM, EDS Mapping,
1THR, BIEI, DRS và UV-VIS., Nghiên cửu các yếu tổ ảnh hưởng đến phản ứng quang xúc tác (tý lệ rGO, khối hượng xúc tác, néng độ rhodamin B, pl) Kha năng thu hỗi và tải sử dụng xúc tác cũng được nghiên cứu
Kết quả cho thấy, tổ hợp I3iOI-lieyO„rGO thé hiện hoạt tính cao cho phép phan hủy gẫn như hoan toan rhodamin B (néng độ 10ppm) sau 120 phút dưới ánh sảng nhìn thấy
TIỌC VIÊN
Trang 4Hình 3.14 Ảnh hưởng của thành phần xúc tác dến hiệu quả quang hoa (a) va mé
tình động học Langmuir-Hinshelwood (b) - - 30
Hinh 3.15 Phd UV-VIS rin cin các mẫu tông hợp 5 Hinh 3.16 Anh hudng của khổi lượng xúc tác đến hiện quả quang hóa (4) và mô
Tĩnh 3.17 Ảnh hưởng của nông độ Rhođamin I đến hiệu quả quang hóa (2) và
mô hình động học Lanemuir-Hinshelwood (b) eevee 54
Tinh 3.18 Ảnh hưởng của môi trường p1 đến hiệu quả quang hóa (a) và mô hình
Hình 3.19 Khả năng tải sử dụng của xúc tác đưới nguồn ảnh sáng khả kiến 56
Trang 5
DANH MỤC HÌNH VÉ
Tinh 1.1 Iĩình minh họa các quá trình phản ứng xúc lác và quang xúc tác [16] 4
linh 1.2 Cơ chế cơ bản cúa quang xúc tác [10] -oo 5 seo đ
Tỉnh I3 Câu trúc tỉnh thể của IiOT [19] - - 6
Tĩinh 1.4 Cơ chế xúc tác quang của BiOT [23] -o series 8
Tình I5 Câu trúc eủa graphene oxit [30] - - - 10
Tlinh 1.6 Co ché hinh thanh graphene oxit [32] 12
Tĩinh 1.8 Cơ chế đề xuất khử các nhóm epoxy va dihydroxyl ciia L-ascorbie 16
Hình 1.9 Câu trúc tỉnh thế ferit thường pặp [45] - - 18
Tỉnh I.1 Điền chế oxit sắt và các phân ứng phụ có thế xây ra 19
Hình 1.11 Cơ chế hình thành và phát triển bại nano trong đứng dich 22 Hinh 1.12 Quá trình hình thành Fe,O,-GO bang phuong phap déng kết tủa 23
Hình 1.13 Cơ chế xúc tác quang của BiOI+äGO - - 34 Hinh 1.14 Công thức cầu tạo của Rhodamin B [52] - - 34
Hình 3.6 Đề thị biểu điển sự phụ thuộc của P/V(P,-P) vào P/P„ 39
Hình 3.7 Quy trình quang xúc tác BIOI-Fe;O,/rG© eo đĐ Tình 2.8 Đường chuẩn dụng dich Rhodamin B 4
Hình 3.2 Phỏ XRD của rGO
Hinh 3.3 Phé FTIR cia GO vá rGO
Hình 3.4 Phỏ UV-VIS của GO va rGO
Hinh 3.5 Phé EDS va anh SEM etia GO
linh 3 Dường đẳng nhiệt hắp phy - nha hap phy nito otia rGO 7 Hình 3.8 Đường phan bổ mao quản của rGŒO
Tĩinh 3.9 Phé XRD của DiOI và BiOI-Fe;O,/rGO
linh 3.10 Ảnh I:I:SIM cửa BiOI-EeOu#tOO che rưe
Trang 6MỎ ĐẦU
1 Lý do chọn đề tài
Trong tiến trình công nghiệp hóa vá hiện đại hóa đất nước, cùng với sự phát triển của các ngành công nghiệp sử dụng hóa chất như Dệt nhuộm, Sơn, Nhựa, Giấy dẫn đến các chất máu trong môi trường nước thường xuất hiện nhiều trong nước thải của ngành công nghiệp nêu trên Didu dé di va đang gây ra các van dé 6 nhiệm mỗi trường trầm trong, không chỉ tại những khu công nghiệp, khu đô thị, mả còn ở cả những vùng nông thôn, nơi có các làng nghề truyền thống Đây là một trong những vấn dễ cáp thiết dòi hồi sự quan tàm nghiên cứu
để xuất giải pháp xử lý hiệu quả các chất màu hữu cơ nảy, nhằm ngắn ngừa nhimg tác hại không meng muốn của chúng đổi với sức khỏe con người, và môi
trường sinh thái
Để xử lý các chất màu hữu cơ, có thẻ sử dụng nhiều phương pháp Tuy
hiền xử lý Iriệt
mm là phương pháp phân hủy quang học có xúc
'phép chuyển hóa chất mau thành các cầu tủ không nguy hại hoặc ít ngưy hại hơn Xúc tác quang trên cơ sở chất bán din BiOl da thu hút được nhiều sự quan tâm của các nhà khoa học trong những năm gản dây nhờ khá năng phần húy thuốc nhuộm hữu cơ nhanh chóng với hiệu qua cao Tuy nhiên, điểm hạn chế của BIOL
là do năng lượng, vùng, cẩm tháp nên khả năng tái tổ hợp eleeron-]lõ trồng quang sinh nhanh, dẫu tới nhanh rất hoạt tính xúc lắc
Dé khắc phục nhược diễm đỏ, rGO (graphene oxit dạng khử) với tính chất gần giống với graphene được tổ hợp với BIOI nhị
ủa rGO để lăng khả năng tách điện tử và vận chuyển điện tử, tim thiểu quả
trình lái tổ hợp eleclron-lỗ trồng quang sinh efa BiOT, đồng thời tăng khả năng
thấp phụ, cài thiện hiện quả làm việo của xúc tác
Tiên cạnh đó, để tăng cường khã năng tải sử dụng xúc tác sau quả trình xử
lý chất ô nhiễm trong môi trường nước, tổ hợp xúc tác quang BiOUrGO cững được nghiên cứu bố sưng Fs;O, để có thể thu hễi vật liệu trên cơ sở từ tính Ngoài ra, cáo hạt Fe;Ox còn có thể tạo điều kiện cho việc tách electron vá lễ
trắng quang sinh hiệu quá, từ đỏ nâng cao hiệu quá của quá trinh xúc tác quang,
Xuất phát từ những lý do trên, để tải: “Nghiên cứu tông hợp và ứng
dụng tổ hợp BiOLFeO/rGO dễ xứ
Trường nước” đã được thực hiện
lý một số hợp chất màu trong nu
2 Mục tiêu của luận văn
Mục tiêu của nghiên cứu này là chế tạo được tổ hợp BiOI-Fe;O„+GO có
hoạt tính xúc tác cao trong điên kiện ánh sáng nhìn thấy, cho phép xử lý được
chất màu hữm cơ khó phân hủy (như rhodamin B) trong môi trường nước
Trang 7Quy trình tổng hợp BiOI, s5 Sen 33)
"Phân tích dặc trưng câu trúc vật liệu seoeeeoseooe 3Ô
3.6.1 Phuơng pháp nhiều xạ tia X(XRD) esse
2.6.2 Phương pháp kinh hién vi diện tứ quét (SI MÔ
.3 Phương pháp phỏ tán sắc năng lượng tia X (Ds)
2.6.4 Phuong pháp phổ phán xạ khuếch tan tử ngoại khá kién UV
VISDRS co — 2.6.5 Phương pháp pỗ hông ngoạ biến đổi Fourier ŒTTR) 38 2.6.6 _ Phương pháp đẳng nhiệt hip phy - giai hip phu nito (BET) 38
Thi nghiém danh gia hoat tinh quang xuc tac của vật liệu
"Phân tích dịnh lượng Rhodamin B
281 Nguyêntắc
282 Đường chuẩn dung dịch Rhodanamn B
Khảo sắt các yếu tổ ánh hưởng, đến hiệu quả quang xúc tác
2.91 Ảnh hướng của thánh phằnrGO
2.92 Ảnh hưởng của khối lượng xúc tác
2.9.3 Ảnh hưởng của nông độ Rhodamin l3
2.9.4 Ảnh hưởng của môi trưởng pH
3.12 Kết quả tổng hợp BiOIvà BiOI-Fe;OtGO 4
3 Tiiệu quả quang xúc tác của vật liệu - s0
3.22 Ánh hưởng của khỏi lượng xúc tác - - 53
3.23 Ánh hưởng của nảng độ RhedaminB - - 34
3.24 Ánh hưởng của mỗi trường pH - - 34
Trang 8MỎ ĐẦU
1 Lý do chọn đề tài
Trong tiến trình công nghiệp hóa vá hiện đại hóa đất nước, cùng với sự phát triển của các ngành công nghiệp sử dụng hóa chất như Dệt nhuộm, Sơn, Nhựa, Giấy dẫn đến các chất máu trong môi trường nước thường xuất hiện nhiều trong nước thải của ngành công nghiệp nêu trên Didu dé di va đang gây ra các van dé 6 nhiệm mỗi trường trầm trong, không chỉ tại những khu công nghiệp, khu đô thị, mả còn ở cả những vùng nông thôn, nơi có các làng nghề truyền thống Đây là một trong những vấn dễ cáp thiết dòi hồi sự quan tàm nghiên cứu
để xuất giải pháp xử lý hiệu quả các chất màu hữu cơ nảy, nhằm ngắn ngừa nhimg tác hại không meng muốn của chúng đổi với sức khỏe con người, và môi
trường sinh thái
Để xử lý các chất màu hữu cơ, có thẻ sử dụng nhiều phương pháp Tuy
hiền xử lý Iriệt
mm là phương pháp phân hủy quang học có xúc
'phép chuyển hóa chất mau thành các cầu tủ không nguy hại hoặc ít ngưy hại hơn Xúc tác quang trên cơ sở chất bán din BiOl da thu hút được nhiều sự quan tâm của các nhà khoa học trong những năm gản dây nhờ khá năng phần húy thuốc nhuộm hữu cơ nhanh chóng với hiệu qua cao Tuy nhiên, điểm hạn chế của BIOL
là do năng lượng, vùng, cẩm tháp nên khả năng tái tổ hợp eleeron-]lõ trồng quang sinh nhanh, dẫu tới nhanh rất hoạt tính xúc lắc
Dé khắc phục nhược diễm đỏ, rGO (graphene oxit dạng khử) với tính chất gần giống với graphene được tổ hợp với BIOI nhị
ủa rGO để lăng khả năng tách điện tử và vận chuyển điện tử, tim thiểu quả
trình lái tổ hợp eleclron-lỗ trồng quang sinh efa BiOT, đồng thời tăng khả năng
thấp phụ, cài thiện hiện quả làm việo của xúc tác
Tiên cạnh đó, để tăng cường khã năng tải sử dụng xúc tác sau quả trình xử
lý chất ô nhiễm trong môi trường nước, tổ hợp xúc tác quang BiOUrGO cững được nghiên cứu bố sưng Fs;O, để có thể thu hễi vật liệu trên cơ sở từ tính Ngoài ra, cáo hạt Fe;Ox còn có thể tạo điều kiện cho việc tách electron vá lễ
trắng quang sinh hiệu quá, từ đỏ nâng cao hiệu quá của quá trinh xúc tác quang,
Xuất phát từ những lý do trên, để tải: “Nghiên cứu tông hợp và ứng
dụng tổ hợp BiOLFeO/rGO dễ xứ
Trường nước” đã được thực hiện
lý một số hợp chất màu trong nu
2 Mục tiêu của luận văn
Mục tiêu của nghiên cứu này là chế tạo được tổ hợp BiOI-Fe;O„+GO có
hoạt tính xúc tác cao trong điên kiện ánh sáng nhìn thấy, cho phép xử lý được
chất màu hữm cơ khó phân hủy (như rhodamin B) trong môi trường nước
Trang 9Chemical Oxygen Demand
Biochemical Oxygen Demand
‘otal Organic Carbon Valence band
Conduction band Physical Vapor Deposition Chemical Vapor Deposition Molecular beam epitaxy
Liquid chromatography/Mass
spectrometry
Xaray Diffraction
Scanning Electron Microscope
Energy Dispersive X-ray
Spevtroscopy
Dilfuse Reflectance Measurement
Fourner Transformation
InfraRed
Thude nhudém hen co Nhu cau oxy héa hoc Nhu cầu oxy sinh hỏa Tổng lượng cacbon hữu cơ
Vùng hóa trị Vùng dẫn
Lang, dong pha hoi vat ly Lang dong pha hoi hoa học
Dpitaxy viiihum phan ti
vị
Trang 10MỎ ĐẦU
1 Lý do chọn đề tài
Trong tiến trình công nghiệp hóa vá hiện đại hóa đất nước, cùng với sự phát triển của các ngành công nghiệp sử dụng hóa chất như Dệt nhuộm, Sơn, Nhựa, Giấy dẫn đến các chất máu trong môi trường nước thường xuất hiện nhiều trong nước thải của ngành công nghiệp nêu trên Didu dé di va đang gây ra các van dé 6 nhiệm mỗi trường trầm trong, không chỉ tại những khu công nghiệp, khu đô thị, mả còn ở cả những vùng nông thôn, nơi có các làng nghề truyền thống Đây là một trong những vấn dễ cáp thiết dòi hồi sự quan tàm nghiên cứu
để xuất giải pháp xử lý hiệu quả các chất màu hữu cơ nảy, nhằm ngắn ngừa nhimg tác hại không meng muốn của chúng đổi với sức khỏe con người, và môi
trường sinh thái
Để xử lý các chất màu hữu cơ, có thẻ sử dụng nhiều phương pháp Tuy
hiền xử lý Iriệt
mm là phương pháp phân hủy quang học có xúc
'phép chuyển hóa chất mau thành các cầu tủ không nguy hại hoặc ít ngưy hại hơn Xúc tác quang trên cơ sở chất bán din BiOl da thu hút được nhiều sự quan tâm của các nhà khoa học trong những năm gản dây nhờ khá năng phần húy thuốc nhuộm hữu cơ nhanh chóng với hiệu qua cao Tuy nhiên, điểm hạn chế của BIOL
là do năng lượng, vùng, cẩm tháp nên khả năng tái tổ hợp eleeron-]lõ trồng quang sinh nhanh, dẫu tới nhanh rất hoạt tính xúc lắc
Dé khắc phục nhược diễm đỏ, rGO (graphene oxit dạng khử) với tính chất gần giống với graphene được tổ hợp với BIOI nhị
ủa rGO để lăng khả năng tách điện tử và vận chuyển điện tử, tim thiểu quả
trình lái tổ hợp eleclron-lỗ trồng quang sinh efa BiOT, đồng thời tăng khả năng
thấp phụ, cài thiện hiện quả làm việo của xúc tác
Tiên cạnh đó, để tăng cường khã năng tải sử dụng xúc tác sau quả trình xử
lý chất ô nhiễm trong môi trường nước, tổ hợp xúc tác quang BiOUrGO cững được nghiên cứu bố sưng Fs;O, để có thể thu hễi vật liệu trên cơ sở từ tính Ngoài ra, cáo hạt Fe;Ox còn có thể tạo điều kiện cho việc tách electron vá lễ
trắng quang sinh hiệu quá, từ đỏ nâng cao hiệu quá của quá trinh xúc tác quang,
Xuất phát từ những lý do trên, để tải: “Nghiên cứu tông hợp và ứng
dụng tổ hợp BiOLFeO/rGO dễ xứ
Trường nước” đã được thực hiện
lý một số hợp chất màu trong nu
2 Mục tiêu của luận văn
Mục tiêu của nghiên cứu này là chế tạo được tổ hợp BiOI-Fe;O„+GO có
hoạt tính xúc tác cao trong điên kiện ánh sáng nhìn thấy, cho phép xử lý được
chất màu hữm cơ khó phân hủy (như rhodamin B) trong môi trường nước
Trang 11Chemical Oxygen Demand
Biochemical Oxygen Demand
‘otal Organic Carbon Valence band
Conduction band Physical Vapor Deposition Chemical Vapor Deposition Molecular beam epitaxy
Liquid chromatography/Mass
spectrometry
Xaray Diffraction
Scanning Electron Microscope
Energy Dispersive X-ray
Spevtroscopy
Dilfuse Reflectance Measurement
Fourner Transformation
InfraRed
Thude nhudém hen co Nhu cau oxy héa hoc Nhu cầu oxy sinh hỏa Tổng lượng cacbon hữu cơ
Vùng hóa trị Vùng dẫn
Lang, dong pha hoi vat ly Lang dong pha hoi hoa học
Dpitaxy viiihum phan ti
vị
Trang 12Quy trình tổng hợp BiOI, s5 Sen 33)
"Phân tích dặc trưng câu trúc vật liệu seoeeeoseooe 3Ô
3.6.1 Phuơng pháp nhiều xạ tia X(XRD) esse
2.6.2 Phương pháp kinh hién vi diện tứ quét (SI MÔ
.3 Phương pháp phỏ tán sắc năng lượng tia X (Ds)
2.6.4 Phuong pháp phổ phán xạ khuếch tan tử ngoại khá kién UV
VISDRS co — 2.6.5 Phương pháp pỗ hông ngoạ biến đổi Fourier ŒTTR) 38 2.6.6 _ Phương pháp đẳng nhiệt hip phy - giai hip phu nito (BET) 38
Thi nghiém danh gia hoat tinh quang xuc tac của vật liệu
"Phân tích dịnh lượng Rhodamin B
281 Nguyêntắc
282 Đường chuẩn dung dịch Rhodanamn B
Khảo sắt các yếu tổ ánh hưởng, đến hiệu quả quang xúc tác
2.91 Ảnh hướng của thánh phằnrGO
2.92 Ảnh hưởng của khối lượng xúc tác
2.9.3 Ảnh hưởng của nông độ Rhodamin l3
2.9.4 Ảnh hưởng của môi trưởng pH
3.12 Kết quả tổng hợp BiOIvà BiOI-Fe;OtGO 4
3 Tiiệu quả quang xúc tác của vật liệu - s0
3.22 Ánh hưởng của khỏi lượng xúc tác - - 53
3.23 Ánh hưởng của nảng độ RhedaminB - - 34
3.24 Ánh hưởng của mỗi trường pH - - 34
Trang 13Hình 3.14 Ảnh hưởng của thành phần xúc tác dến hiệu quả quang hoa (a) va mé
tình động học Langmuir-Hinshelwood (b) - - 30
Hinh 3.15 Phd UV-VIS rin cin các mẫu tông hợp 5 Hinh 3.16 Anh hudng của khổi lượng xúc tác đến hiện quả quang hóa (4) và mô
Tĩnh 3.17 Ảnh hưởng của nông độ Rhođamin I đến hiệu quả quang hóa (2) và
mô hình động học Lanemuir-Hinshelwood (b) eevee 54
Tinh 3.18 Ảnh hưởng của môi trường p1 đến hiệu quả quang hóa (a) và mô hình
Hình 3.19 Khả năng tải sử dụng của xúc tác đưới nguồn ảnh sáng khả kiến 56
Trang 14
DANH MỤC HÌNH VÉ
Tinh 1.1 Iĩình minh họa các quá trình phản ứng xúc lác và quang xúc tác [16] 4
linh 1.2 Cơ chế cơ bản cúa quang xúc tác [10] -oo 5 seo đ
Tỉnh I3 Câu trúc tỉnh thể của IiOT [19] - - 6
Tĩinh 1.4 Cơ chế xúc tác quang của BiOT [23] -o series 8
Tình I5 Câu trúc eủa graphene oxit [30] - - - 10
Tlinh 1.6 Co ché hinh thanh graphene oxit [32] 12
Tĩinh 1.8 Cơ chế đề xuất khử các nhóm epoxy va dihydroxyl ciia L-ascorbie 16
Hình 1.9 Câu trúc tỉnh thế ferit thường pặp [45] - - 18
Tỉnh I.1 Điền chế oxit sắt và các phân ứng phụ có thế xây ra 19
Hình 1.11 Cơ chế hình thành và phát triển bại nano trong đứng dich 22 Hinh 1.12 Quá trình hình thành Fe,O,-GO bang phuong phap déng kết tủa 23
Hình 1.13 Cơ chế xúc tác quang của BiOI+äGO - - 34 Hinh 1.14 Công thức cầu tạo của Rhodamin B [52] - - 34
Hình 3.6 Đề thị biểu điển sự phụ thuộc của P/V(P,-P) vào P/P„ 39
Hình 3.7 Quy trình quang xúc tác BIOI-Fe;O,/rG© eo đĐ Tình 2.8 Đường chuẩn dụng dich Rhodamin B 4
Hình 3.2 Phỏ XRD của rGO
Hinh 3.3 Phé FTIR cia GO vá rGO
Hình 3.4 Phỏ UV-VIS của GO va rGO
Hinh 3.5 Phé EDS va anh SEM etia GO
linh 3 Dường đẳng nhiệt hắp phy - nha hap phy nito otia rGO 7 Hình 3.8 Đường phan bổ mao quản của rGŒO
Tĩinh 3.9 Phé XRD của DiOI và BiOI-Fe;O,/rGO
linh 3.10 Ảnh I:I:SIM cửa BiOI-EeOu#tOO che rưe
Trang 15Quy trình tổng hợp BiOI, s5 Sen 33)
"Phân tích dặc trưng câu trúc vật liệu seoeeeoseooe 3Ô
3.6.1 Phuơng pháp nhiều xạ tia X(XRD) esse
2.6.2 Phương pháp kinh hién vi diện tứ quét (SI MÔ
.3 Phương pháp phỏ tán sắc năng lượng tia X (Ds)
2.6.4 Phuong pháp phổ phán xạ khuếch tan tử ngoại khá kién UV
VISDRS co — 2.6.5 Phương pháp pỗ hông ngoạ biến đổi Fourier ŒTTR) 38 2.6.6 _ Phương pháp đẳng nhiệt hip phy - giai hip phu nito (BET) 38
Thi nghiém danh gia hoat tinh quang xuc tac của vật liệu
"Phân tích dịnh lượng Rhodamin B
281 Nguyêntắc
282 Đường chuẩn dung dịch Rhodanamn B
Khảo sắt các yếu tổ ánh hưởng, đến hiệu quả quang xúc tác
2.91 Ảnh hướng của thánh phằnrGO
2.92 Ảnh hưởng của khối lượng xúc tác
2.9.3 Ảnh hưởng của nông độ Rhodamin l3
2.9.4 Ảnh hưởng của môi trưởng pH
3.12 Kết quả tổng hợp BiOIvà BiOI-Fe;OtGO 4
3 Tiiệu quả quang xúc tác của vật liệu - s0
3.22 Ánh hưởng của khỏi lượng xúc tác - - 53
3.23 Ánh hưởng của nảng độ RhedaminB - - 34
3.24 Ánh hưởng của mỗi trường pH - - 34
Trang 16MỎ ĐẦU
1 Lý do chọn đề tài
Trong tiến trình công nghiệp hóa vá hiện đại hóa đất nước, cùng với sự phát triển của các ngành công nghiệp sử dụng hóa chất như Dệt nhuộm, Sơn, Nhựa, Giấy dẫn đến các chất máu trong môi trường nước thường xuất hiện nhiều trong nước thải của ngành công nghiệp nêu trên Didu dé di va đang gây ra các van dé 6 nhiệm mỗi trường trầm trong, không chỉ tại những khu công nghiệp, khu đô thị, mả còn ở cả những vùng nông thôn, nơi có các làng nghề truyền thống Đây là một trong những vấn dễ cáp thiết dòi hồi sự quan tàm nghiên cứu
để xuất giải pháp xử lý hiệu quả các chất màu hữu cơ nảy, nhằm ngắn ngừa nhimg tác hại không meng muốn của chúng đổi với sức khỏe con người, và môi
trường sinh thái
Để xử lý các chất màu hữu cơ, có thẻ sử dụng nhiều phương pháp Tuy
hiền xử lý Iriệt
mm là phương pháp phân hủy quang học có xúc
'phép chuyển hóa chất mau thành các cầu tủ không nguy hại hoặc ít ngưy hại hơn Xúc tác quang trên cơ sở chất bán din BiOl da thu hút được nhiều sự quan tâm của các nhà khoa học trong những năm gản dây nhờ khá năng phần húy thuốc nhuộm hữu cơ nhanh chóng với hiệu qua cao Tuy nhiên, điểm hạn chế của BIOL
là do năng lượng, vùng, cẩm tháp nên khả năng tái tổ hợp eleeron-]lõ trồng quang sinh nhanh, dẫu tới nhanh rất hoạt tính xúc lắc
Dé khắc phục nhược diễm đỏ, rGO (graphene oxit dạng khử) với tính chất gần giống với graphene được tổ hợp với BIOI nhị
ủa rGO để lăng khả năng tách điện tử và vận chuyển điện tử, tim thiểu quả
trình lái tổ hợp eleclron-lỗ trồng quang sinh efa BiOT, đồng thời tăng khả năng
thấp phụ, cài thiện hiện quả làm việo của xúc tác
Tiên cạnh đó, để tăng cường khã năng tải sử dụng xúc tác sau quả trình xử
lý chất ô nhiễm trong môi trường nước, tổ hợp xúc tác quang BiOUrGO cững được nghiên cứu bố sưng Fs;O, để có thể thu hễi vật liệu trên cơ sở từ tính Ngoài ra, cáo hạt Fe;Ox còn có thể tạo điều kiện cho việc tách electron vá lễ
trắng quang sinh hiệu quá, từ đỏ nâng cao hiệu quá của quá trinh xúc tác quang,
Xuất phát từ những lý do trên, để tải: “Nghiên cứu tông hợp và ứng
dụng tổ hợp BiOLFeO/rGO dễ xứ
Trường nước” đã được thực hiện
lý một số hợp chất màu trong nu
2 Mục tiêu của luận văn
Mục tiêu của nghiên cứu này là chế tạo được tổ hợp BiOI-Fe;O„+GO có
hoạt tính xúc tác cao trong điên kiện ánh sáng nhìn thấy, cho phép xử lý được
chất màu hữm cơ khó phân hủy (như rhodamin B) trong môi trường nước
Trang 17Hình 3.14 Ảnh hưởng của thành phần xúc tác dến hiệu quả quang hoa (a) va mé
tình động học Langmuir-Hinshelwood (b) - - 30
Hinh 3.15 Phd UV-VIS rin cin các mẫu tông hợp 5 Hinh 3.16 Anh hudng của khổi lượng xúc tác đến hiện quả quang hóa (4) và mô
Tĩnh 3.17 Ảnh hưởng của nông độ Rhođamin I đến hiệu quả quang hóa (2) và
mô hình động học Lanemuir-Hinshelwood (b) eevee 54
Tinh 3.18 Ảnh hưởng của môi trường p1 đến hiệu quả quang hóa (a) và mô hình
Hình 3.19 Khả năng tải sử dụng của xúc tác đưới nguồn ảnh sáng khả kiến 56
Trang 18
Hình 3.14 Ảnh hưởng của thành phần xúc tác dến hiệu quả quang hoa (a) va mé
tình động học Langmuir-Hinshelwood (b) - - 30
Hinh 3.15 Phd UV-VIS rin cin các mẫu tông hợp 5 Hinh 3.16 Anh hudng của khổi lượng xúc tác đến hiện quả quang hóa (4) và mô
Tĩnh 3.17 Ảnh hưởng của nông độ Rhođamin I đến hiệu quả quang hóa (2) và
mô hình động học Lanemuir-Hinshelwood (b) eevee 54
Tinh 3.18 Ảnh hưởng của môi trường p1 đến hiệu quả quang hóa (a) và mô hình
Hình 3.19 Khả năng tải sử dụng của xúc tác đưới nguồn ảnh sáng khả kiến 56
Trang 19
Chemical Oxygen Demand
Biochemical Oxygen Demand
‘otal Organic Carbon Valence band
Conduction band Physical Vapor Deposition Chemical Vapor Deposition Molecular beam epitaxy
Liquid chromatography/Mass
spectrometry
Xaray Diffraction
Scanning Electron Microscope
Energy Dispersive X-ray
Spevtroscopy
Dilfuse Reflectance Measurement
Fourner Transformation
InfraRed
Thude nhudém hen co Nhu cau oxy héa hoc Nhu cầu oxy sinh hỏa Tổng lượng cacbon hữu cơ
Vùng hóa trị Vùng dẫn
Lang, dong pha hoi vat ly Lang dong pha hoi hoa học
Dpitaxy viiihum phan ti
vị
Trang 20MỎ ĐẦU
1 Lý do chọn đề tài
Trong tiến trình công nghiệp hóa vá hiện đại hóa đất nước, cùng với sự phát triển của các ngành công nghiệp sử dụng hóa chất như Dệt nhuộm, Sơn, Nhựa, Giấy dẫn đến các chất máu trong môi trường nước thường xuất hiện nhiều trong nước thải của ngành công nghiệp nêu trên Didu dé di va đang gây ra các van dé 6 nhiệm mỗi trường trầm trong, không chỉ tại những khu công nghiệp, khu đô thị, mả còn ở cả những vùng nông thôn, nơi có các làng nghề truyền thống Đây là một trong những vấn dễ cáp thiết dòi hồi sự quan tàm nghiên cứu
để xuất giải pháp xử lý hiệu quả các chất màu hữu cơ nảy, nhằm ngắn ngừa nhimg tác hại không meng muốn của chúng đổi với sức khỏe con người, và môi
trường sinh thái
Để xử lý các chất màu hữu cơ, có thẻ sử dụng nhiều phương pháp Tuy
hiền xử lý Iriệt
mm là phương pháp phân hủy quang học có xúc
'phép chuyển hóa chất mau thành các cầu tủ không nguy hại hoặc ít ngưy hại hơn Xúc tác quang trên cơ sở chất bán din BiOl da thu hút được nhiều sự quan tâm của các nhà khoa học trong những năm gản dây nhờ khá năng phần húy thuốc nhuộm hữu cơ nhanh chóng với hiệu qua cao Tuy nhiên, điểm hạn chế của BIOL
là do năng lượng, vùng, cẩm tháp nên khả năng tái tổ hợp eleeron-]lõ trồng quang sinh nhanh, dẫu tới nhanh rất hoạt tính xúc lắc
Dé khắc phục nhược diễm đỏ, rGO (graphene oxit dạng khử) với tính chất gần giống với graphene được tổ hợp với BIOI nhị
ủa rGO để lăng khả năng tách điện tử và vận chuyển điện tử, tim thiểu quả
trình lái tổ hợp eleclron-lỗ trồng quang sinh efa BiOT, đồng thời tăng khả năng
thấp phụ, cài thiện hiện quả làm việo của xúc tác
Tiên cạnh đó, để tăng cường khã năng tải sử dụng xúc tác sau quả trình xử
lý chất ô nhiễm trong môi trường nước, tổ hợp xúc tác quang BiOUrGO cững được nghiên cứu bố sưng Fs;O, để có thể thu hễi vật liệu trên cơ sở từ tính Ngoài ra, cáo hạt Fe;Ox còn có thể tạo điều kiện cho việc tách electron vá lễ
trắng quang sinh hiệu quá, từ đỏ nâng cao hiệu quá của quá trinh xúc tác quang,
Xuất phát từ những lý do trên, để tải: “Nghiên cứu tông hợp và ứng
dụng tổ hợp BiOLFeO/rGO dễ xứ
Trường nước” đã được thực hiện
lý một số hợp chất màu trong nu
2 Mục tiêu của luận văn
Mục tiêu của nghiên cứu này là chế tạo được tổ hợp BiOI-Fe;O„+GO có
hoạt tính xúc tác cao trong điên kiện ánh sáng nhìn thấy, cho phép xử lý được
chất màu hữm cơ khó phân hủy (như rhodamin B) trong môi trường nước
Trang 21Chemical Oxygen Demand
Biochemical Oxygen Demand
‘otal Organic Carbon Valence band
Conduction band Physical Vapor Deposition Chemical Vapor Deposition Molecular beam epitaxy
Liquid chromatography/Mass
spectrometry
Xaray Diffraction
Scanning Electron Microscope
Energy Dispersive X-ray
Spevtroscopy
Dilfuse Reflectance Measurement
Fourner Transformation
InfraRed
Thude nhudém hen co Nhu cau oxy héa hoc Nhu cầu oxy sinh hỏa Tổng lượng cacbon hữu cơ
Vùng hóa trị Vùng dẫn
Lang, dong pha hoi vat ly Lang dong pha hoi hoa học
Dpitaxy viiihum phan ti
vị
Trang 22DANH MUC BANG
Bang 1.1 So sanh cac phuong pháp Hummers «2.0.0
Bang 2.1 Danh muc hoa chat "
Bang 2.2 Danh mục dụng cụ vá thiết bị
Bảng 2.3 Sự phụ thuộc cường độ hắp thụ theo nông độ của RhH
Bang 3.1 Dit liệu thu được từ mồ binh động học Langmuir-L1inshelwood với các
xiẫu xo tác cỡ thánh phần Fe,0, thay dai eves Đảng 3.2 Năng lượng vùng cắm và bước sóng hấp thụ ánh sáng của cáo mẫu có
ham hong rGO thay đối - - - 32
Bảng 3.3 Dữ liệu thu được từ mô hình động hoo Langmuir-Hinshelwood khi thay
Bang 3.4 Dữ liệu thu được từ mỗ hình đền học 1anemui-fishslvood khi
Tang 3.5 Dữ liệu thu được từ mổ hình động học ‘Langmuir! -THashelwood khi pII
=
Bảng 3.6 So sánh hiệu quả xử lý Rhodamin Ð với các nghiên cứu trước 57
Trang 23Quy trình tổng hợp BiOI, s5 Sen 33)
"Phân tích dặc trưng câu trúc vật liệu seoeeeoseooe 3Ô
3.6.1 Phuơng pháp nhiều xạ tia X(XRD) esse
2.6.2 Phương pháp kinh hién vi diện tứ quét (SI MÔ
.3 Phương pháp phỏ tán sắc năng lượng tia X (Ds)
2.6.4 Phuong pháp phổ phán xạ khuếch tan tử ngoại khá kién UV
VISDRS co — 2.6.5 Phương pháp pỗ hông ngoạ biến đổi Fourier ŒTTR) 38 2.6.6 _ Phương pháp đẳng nhiệt hip phy - giai hip phu nito (BET) 38
Thi nghiém danh gia hoat tinh quang xuc tac của vật liệu
"Phân tích dịnh lượng Rhodamin B
281 Nguyêntắc
282 Đường chuẩn dung dịch Rhodanamn B
Khảo sắt các yếu tổ ánh hưởng, đến hiệu quả quang xúc tác
2.91 Ảnh hướng của thánh phằnrGO
2.92 Ảnh hưởng của khối lượng xúc tác
2.9.3 Ảnh hưởng của nông độ Rhodamin l3
2.9.4 Ảnh hưởng của môi trưởng pH
3.12 Kết quả tổng hợp BiOIvà BiOI-Fe;OtGO 4
3 Tiiệu quả quang xúc tác của vật liệu - s0
3.22 Ánh hưởng của khỏi lượng xúc tác - - 53
3.23 Ánh hưởng của nảng độ RhedaminB - - 34
3.24 Ánh hưởng của mỗi trường pH - - 34
Trang 24MỤC LỤC
MO DAU
CHƯƠNG 1 TONG QUAN LY THUYE
1.1 _ Quang xúc tác trong xứ lý nước thái
1.2 _ Giới thiệu về vật liệu quang xúc tác BiOI
1 Ưu nhược điểm của xúc tác quang hóa BiOT
1.3 Giới thiệu về vật liệu graphene oxit đã khử (rGO)
1.51 Phương pháp khuấy trộn dung dich - - 30
LG Cơ chế zúc tác quang của BIOI-Fe;O/rGO 1 1.7 Quang xúc tác xử lý chất màu hữu cơ 34
171 Giớithiệuvẻ RhodaminB 24 1.7.2 Quang xúc lác xứ lý rhodamim B 35
2.1.1 Hỏa chất sử dụng trong nghiên cửa 28
Dụng cụ và thiết bị sử dụng trong, nghiên cứu 28
2.21 Tổng hợp QÓ cneeeieecvvee 29 2.2.2 tống hgợprGO ooieceriecee -Ö.31
Trang 25Quy trình tổng hợp BiOI, s5 Sen 33)
"Phân tích dặc trưng câu trúc vật liệu seoeeeoseooe 3Ô
3.6.1 Phuơng pháp nhiều xạ tia X(XRD) esse
2.6.2 Phương pháp kinh hién vi diện tứ quét (SI MÔ
.3 Phương pháp phỏ tán sắc năng lượng tia X (Ds)
2.6.4 Phuong pháp phổ phán xạ khuếch tan tử ngoại khá kién UV
VISDRS co — 2.6.5 Phương pháp pỗ hông ngoạ biến đổi Fourier ŒTTR) 38 2.6.6 _ Phương pháp đẳng nhiệt hip phy - giai hip phu nito (BET) 38
Thi nghiém danh gia hoat tinh quang xuc tac của vật liệu
"Phân tích dịnh lượng Rhodamin B
281 Nguyêntắc
282 Đường chuẩn dung dịch Rhodanamn B
Khảo sắt các yếu tổ ánh hưởng, đến hiệu quả quang xúc tác
2.91 Ảnh hướng của thánh phằnrGO
2.92 Ảnh hưởng của khối lượng xúc tác
2.9.3 Ảnh hưởng của nông độ Rhodamin l3
2.9.4 Ảnh hưởng của môi trưởng pH
3.12 Kết quả tổng hợp BiOIvà BiOI-Fe;OtGO 4
3 Tiiệu quả quang xúc tác của vật liệu - s0
3.22 Ánh hưởng của khỏi lượng xúc tác - - 53
3.23 Ánh hưởng của nảng độ RhedaminB - - 34
3.24 Ánh hưởng của mỗi trường pH - - 34
Trang 26Quy trình tổng hợp BiOI, s5 Sen 33)
"Phân tích dặc trưng câu trúc vật liệu seoeeeoseooe 3Ô
3.6.1 Phuơng pháp nhiều xạ tia X(XRD) esse
2.6.2 Phương pháp kinh hién vi diện tứ quét (SI MÔ
.3 Phương pháp phỏ tán sắc năng lượng tia X (Ds)
2.6.4 Phuong pháp phổ phán xạ khuếch tan tử ngoại khá kién UV
VISDRS co — 2.6.5 Phương pháp pỗ hông ngoạ biến đổi Fourier ŒTTR) 38 2.6.6 _ Phương pháp đẳng nhiệt hip phy - giai hip phu nito (BET) 38
Thi nghiém danh gia hoat tinh quang xuc tac của vật liệu
"Phân tích dịnh lượng Rhodamin B
281 Nguyêntắc
282 Đường chuẩn dung dịch Rhodanamn B
Khảo sắt các yếu tổ ánh hưởng, đến hiệu quả quang xúc tác
2.91 Ảnh hướng của thánh phằnrGO
2.92 Ảnh hưởng của khối lượng xúc tác
2.9.3 Ảnh hưởng của nông độ Rhodamin l3
2.9.4 Ảnh hưởng của môi trưởng pH
3.12 Kết quả tổng hợp BiOIvà BiOI-Fe;OtGO 4
3 Tiiệu quả quang xúc tác của vật liệu - s0
3.22 Ánh hưởng của khỏi lượng xúc tác - - 53
3.23 Ánh hưởng của nảng độ RhedaminB - - 34
3.24 Ánh hưởng của mỗi trường pH - - 34
Trang 27Hình 3.14 Ảnh hưởng của thành phần xúc tác dến hiệu quả quang hoa (a) va mé
tình động học Langmuir-Hinshelwood (b) - - 30
Hinh 3.15 Phd UV-VIS rin cin các mẫu tông hợp 5 Hinh 3.16 Anh hudng của khổi lượng xúc tác đến hiện quả quang hóa (4) và mô
Tĩnh 3.17 Ảnh hưởng của nông độ Rhođamin I đến hiệu quả quang hóa (2) và
mô hình động học Lanemuir-Hinshelwood (b) eevee 54
Tinh 3.18 Ảnh hưởng của môi trường p1 đến hiệu quả quang hóa (a) và mô hình
Hình 3.19 Khả năng tải sử dụng của xúc tác đưới nguồn ảnh sáng khả kiến 56
Trang 28
DANH MỤC HÌNH VÉ
Tinh 1.1 Iĩình minh họa các quá trình phản ứng xúc lác và quang xúc tác [16] 4
linh 1.2 Cơ chế cơ bản cúa quang xúc tác [10] -oo 5 seo đ
Tỉnh I3 Câu trúc tỉnh thể của IiOT [19] - - 6
Tĩinh 1.4 Cơ chế xúc tác quang của BiOT [23] -o series 8
Tình I5 Câu trúc eủa graphene oxit [30] - - - 10
Tlinh 1.6 Co ché hinh thanh graphene oxit [32] 12
Tĩinh 1.8 Cơ chế đề xuất khử các nhóm epoxy va dihydroxyl ciia L-ascorbie 16
Hình 1.9 Câu trúc tỉnh thế ferit thường pặp [45] - - 18
Tỉnh I.1 Điền chế oxit sắt và các phân ứng phụ có thế xây ra 19
Hình 1.11 Cơ chế hình thành và phát triển bại nano trong đứng dich 22 Hinh 1.12 Quá trình hình thành Fe,O,-GO bang phuong phap déng kết tủa 23
Hình 1.13 Cơ chế xúc tác quang của BiOI+äGO - - 34 Hinh 1.14 Công thức cầu tạo của Rhodamin B [52] - - 34
Hình 3.6 Đề thị biểu điển sự phụ thuộc của P/V(P,-P) vào P/P„ 39
Hình 3.7 Quy trình quang xúc tác BIOI-Fe;O,/rG© eo đĐ Tình 2.8 Đường chuẩn dụng dich Rhodamin B 4
Hình 3.2 Phỏ XRD của rGO
Hinh 3.3 Phé FTIR cia GO vá rGO
Hình 3.4 Phỏ UV-VIS của GO va rGO
Hinh 3.5 Phé EDS va anh SEM etia GO
linh 3 Dường đẳng nhiệt hắp phy - nha hap phy nito otia rGO 7 Hình 3.8 Đường phan bổ mao quản của rGŒO
Tĩinh 3.9 Phé XRD của DiOI và BiOI-Fe;O,/rGO
linh 3.10 Ảnh I:I:SIM cửa BiOI-EeOu#tOO che rưe
Trang 29Hình 3.14 Ảnh hưởng của thành phần xúc tác dến hiệu quả quang hoa (a) va mé
tình động học Langmuir-Hinshelwood (b) - - 30
Hinh 3.15 Phd UV-VIS rin cin các mẫu tông hợp 5 Hinh 3.16 Anh hudng của khổi lượng xúc tác đến hiện quả quang hóa (4) và mô
Tĩnh 3.17 Ảnh hưởng của nông độ Rhođamin I đến hiệu quả quang hóa (2) và
mô hình động học Lanemuir-Hinshelwood (b) eevee 54
Tinh 3.18 Ảnh hưởng của môi trường p1 đến hiệu quả quang hóa (a) và mô hình
Hình 3.19 Khả năng tải sử dụng của xúc tác đưới nguồn ảnh sáng khả kiến 56
Trang 30
DANH MUC BANG
Bang 1.1 So sanh cac phuong pháp Hummers «2.0.0
Bang 2.1 Danh muc hoa chat "
Bang 2.2 Danh mục dụng cụ vá thiết bị
Bảng 2.3 Sự phụ thuộc cường độ hắp thụ theo nông độ của RhH
Bang 3.1 Dit liệu thu được từ mồ binh động học Langmuir-L1inshelwood với các
xiẫu xo tác cỡ thánh phần Fe,0, thay dai eves Đảng 3.2 Năng lượng vùng cắm và bước sóng hấp thụ ánh sáng của cáo mẫu có
ham hong rGO thay đối - - - 32
Bảng 3.3 Dữ liệu thu được từ mô hình động hoo Langmuir-Hinshelwood khi thay
Bang 3.4 Dữ liệu thu được từ mỗ hình đền học 1anemui-fishslvood khi
Tang 3.5 Dữ liệu thu được từ mổ hình động học ‘Langmuir! -THashelwood khi pII
=
Bảng 3.6 So sánh hiệu quả xử lý Rhodamin Ð với các nghiên cứu trước 57
Trang 31DANH MUC BANG
Bang 1.1 So sanh cac phuong pháp Hummers «2.0.0
Bang 2.1 Danh muc hoa chat "
Bang 2.2 Danh mục dụng cụ vá thiết bị
Bảng 2.3 Sự phụ thuộc cường độ hắp thụ theo nông độ của RhH
Bang 3.1 Dit liệu thu được từ mồ binh động học Langmuir-L1inshelwood với các
xiẫu xo tác cỡ thánh phần Fe,0, thay dai eves Đảng 3.2 Năng lượng vùng cắm và bước sóng hấp thụ ánh sáng của cáo mẫu có
ham hong rGO thay đối - - - 32
Bảng 3.3 Dữ liệu thu được từ mô hình động hoo Langmuir-Hinshelwood khi thay
Bang 3.4 Dữ liệu thu được từ mỗ hình đền học 1anemui-fishslvood khi
Tang 3.5 Dữ liệu thu được từ mổ hình động học ‘Langmuir! -THashelwood khi pII
=
Bảng 3.6 So sánh hiệu quả xử lý Rhodamin Ð với các nghiên cứu trước 57
Trang 32MỤC LỤC
MO DAU
CHƯƠNG 1 TONG QUAN LY THUYE
1.1 _ Quang xúc tác trong xứ lý nước thái
1.2 _ Giới thiệu về vật liệu quang xúc tác BiOI
1 Ưu nhược điểm của xúc tác quang hóa BiOT
1.3 Giới thiệu về vật liệu graphene oxit đã khử (rGO)
1.51 Phương pháp khuấy trộn dung dich - - 30
LG Cơ chế zúc tác quang của BIOI-Fe;O/rGO 1 1.7 Quang xúc tác xử lý chất màu hữu cơ 34
171 Giớithiệuvẻ RhodaminB 24 1.7.2 Quang xúc lác xứ lý rhodamim B 35
2.1.1 Hỏa chất sử dụng trong nghiên cửa 28
Dụng cụ và thiết bị sử dụng trong, nghiên cứu 28
2.21 Tổng hợp QÓ cneeeieecvvee 29 2.2.2 tống hgợprGO ooieceriecee -Ö.31
Trang 33Hình 3.14 Ảnh hưởng của thành phần xúc tác dến hiệu quả quang hoa (a) va mé
tình động học Langmuir-Hinshelwood (b) - - 30
Hinh 3.15 Phd UV-VIS rin cin các mẫu tông hợp 5 Hinh 3.16 Anh hudng của khổi lượng xúc tác đến hiện quả quang hóa (4) và mô
Tĩnh 3.17 Ảnh hưởng của nông độ Rhođamin I đến hiệu quả quang hóa (2) và
mô hình động học Lanemuir-Hinshelwood (b) eevee 54
Tinh 3.18 Ảnh hưởng của môi trường p1 đến hiệu quả quang hóa (a) và mô hình
Hình 3.19 Khả năng tải sử dụng của xúc tác đưới nguồn ảnh sáng khả kiến 56
Trang 34
DANH MUC BANG
Bang 1.1 So sanh cac phuong pháp Hummers «2.0.0
Bang 2.1 Danh muc hoa chat "
Bang 2.2 Danh mục dụng cụ vá thiết bị
Bảng 2.3 Sự phụ thuộc cường độ hắp thụ theo nông độ của RhH
Bang 3.1 Dit liệu thu được từ mồ binh động học Langmuir-L1inshelwood với các
xiẫu xo tác cỡ thánh phần Fe,0, thay dai eves Đảng 3.2 Năng lượng vùng cắm và bước sóng hấp thụ ánh sáng của cáo mẫu có
ham hong rGO thay đối - - - 32
Bảng 3.3 Dữ liệu thu được từ mô hình động hoo Langmuir-Hinshelwood khi thay
Bang 3.4 Dữ liệu thu được từ mỗ hình đền học 1anemui-fishslvood khi
Tang 3.5 Dữ liệu thu được từ mổ hình động học ‘Langmuir! -THashelwood khi pII
=
Bảng 3.6 So sánh hiệu quả xử lý Rhodamin Ð với các nghiên cứu trước 57
Trang 35MỤC LỤC
MO DAU
CHƯƠNG 1 TONG QUAN LY THUYE
1.1 _ Quang xúc tác trong xứ lý nước thái
1.2 _ Giới thiệu về vật liệu quang xúc tác BiOI
1 Ưu nhược điểm của xúc tác quang hóa BiOT
1.3 Giới thiệu về vật liệu graphene oxit đã khử (rGO)
1.51 Phương pháp khuấy trộn dung dich - - 30
LG Cơ chế zúc tác quang của BIOI-Fe;O/rGO 1 1.7 Quang xúc tác xử lý chất màu hữu cơ 34
171 Giớithiệuvẻ RhodaminB 24 1.7.2 Quang xúc lác xứ lý rhodamim B 35
2.1.1 Hỏa chất sử dụng trong nghiên cửa 28
Dụng cụ và thiết bị sử dụng trong, nghiên cứu 28
2.21 Tổng hợp QÓ cneeeieecvvee 29 2.2.2 tống hgợprGO ooieceriecee -Ö.31
Trang 36MỎ ĐẦU
1 Lý do chọn đề tài
Trong tiến trình công nghiệp hóa vá hiện đại hóa đất nước, cùng với sự phát triển của các ngành công nghiệp sử dụng hóa chất như Dệt nhuộm, Sơn, Nhựa, Giấy dẫn đến các chất máu trong môi trường nước thường xuất hiện nhiều trong nước thải của ngành công nghiệp nêu trên Didu dé di va đang gây ra các van dé 6 nhiệm mỗi trường trầm trong, không chỉ tại những khu công nghiệp, khu đô thị, mả còn ở cả những vùng nông thôn, nơi có các làng nghề truyền thống Đây là một trong những vấn dễ cáp thiết dòi hồi sự quan tàm nghiên cứu
để xuất giải pháp xử lý hiệu quả các chất màu hữu cơ nảy, nhằm ngắn ngừa nhimg tác hại không meng muốn của chúng đổi với sức khỏe con người, và môi
trường sinh thái
Để xử lý các chất màu hữu cơ, có thẻ sử dụng nhiều phương pháp Tuy
hiền xử lý Iriệt
mm là phương pháp phân hủy quang học có xúc
'phép chuyển hóa chất mau thành các cầu tủ không nguy hại hoặc ít ngưy hại hơn Xúc tác quang trên cơ sở chất bán din BiOl da thu hút được nhiều sự quan tâm của các nhà khoa học trong những năm gản dây nhờ khá năng phần húy thuốc nhuộm hữu cơ nhanh chóng với hiệu qua cao Tuy nhiên, điểm hạn chế của BIOL
là do năng lượng, vùng, cẩm tháp nên khả năng tái tổ hợp eleeron-]lõ trồng quang sinh nhanh, dẫu tới nhanh rất hoạt tính xúc lắc
Dé khắc phục nhược diễm đỏ, rGO (graphene oxit dạng khử) với tính chất gần giống với graphene được tổ hợp với BIOI nhị
ủa rGO để lăng khả năng tách điện tử và vận chuyển điện tử, tim thiểu quả
trình lái tổ hợp eleclron-lỗ trồng quang sinh efa BiOT, đồng thời tăng khả năng
thấp phụ, cài thiện hiện quả làm việo của xúc tác
Tiên cạnh đó, để tăng cường khã năng tải sử dụng xúc tác sau quả trình xử
lý chất ô nhiễm trong môi trường nước, tổ hợp xúc tác quang BiOUrGO cững được nghiên cứu bố sưng Fs;O, để có thể thu hễi vật liệu trên cơ sở từ tính Ngoài ra, cáo hạt Fe;Ox còn có thể tạo điều kiện cho việc tách electron vá lễ
trắng quang sinh hiệu quá, từ đỏ nâng cao hiệu quá của quá trinh xúc tác quang,
Xuất phát từ những lý do trên, để tải: “Nghiên cứu tông hợp và ứng
dụng tổ hợp BiOLFeO/rGO dễ xứ
Trường nước” đã được thực hiện
lý một số hợp chất màu trong nu
2 Mục tiêu của luận văn
Mục tiêu của nghiên cứu này là chế tạo được tổ hợp BiOI-Fe;O„+GO có
hoạt tính xúc tác cao trong điên kiện ánh sáng nhìn thấy, cho phép xử lý được
chất màu hữm cơ khó phân hủy (như rhodamin B) trong môi trường nước
Trang 37DANH MỤC HÌNH VÉ
Tinh 1.1 Iĩình minh họa các quá trình phản ứng xúc lác và quang xúc tác [16] 4
linh 1.2 Cơ chế cơ bản cúa quang xúc tác [10] -oo 5 seo đ
Tỉnh I3 Câu trúc tỉnh thể của IiOT [19] - - 6
Tĩinh 1.4 Cơ chế xúc tác quang của BiOT [23] -o series 8
Tình I5 Câu trúc eủa graphene oxit [30] - - - 10
Tlinh 1.6 Co ché hinh thanh graphene oxit [32] 12
Tĩinh 1.8 Cơ chế đề xuất khử các nhóm epoxy va dihydroxyl ciia L-ascorbie 16
Hình 1.9 Câu trúc tỉnh thế ferit thường pặp [45] - - 18
Tỉnh I.1 Điền chế oxit sắt và các phân ứng phụ có thế xây ra 19
Hình 1.11 Cơ chế hình thành và phát triển bại nano trong đứng dich 22 Hinh 1.12 Quá trình hình thành Fe,O,-GO bang phuong phap déng kết tủa 23
Hình 1.13 Cơ chế xúc tác quang của BiOI+äGO - - 34 Hinh 1.14 Công thức cầu tạo của Rhodamin B [52] - - 34
Hình 3.6 Đề thị biểu điển sự phụ thuộc của P/V(P,-P) vào P/P„ 39
Hình 3.7 Quy trình quang xúc tác BIOI-Fe;O,/rG© eo đĐ Tình 2.8 Đường chuẩn dụng dich Rhodamin B 4
Hình 3.2 Phỏ XRD của rGO
Hinh 3.3 Phé FTIR cia GO vá rGO
Hình 3.4 Phỏ UV-VIS của GO va rGO
Hinh 3.5 Phé EDS va anh SEM etia GO
linh 3 Dường đẳng nhiệt hắp phy - nha hap phy nito otia rGO 7 Hình 3.8 Đường phan bổ mao quản của rGŒO
Tĩinh 3.9 Phé XRD của DiOI và BiOI-Fe;O,/rGO
linh 3.10 Ảnh I:I:SIM cửa BiOI-EeOu#tOO che rưe