Ứng dụng phương pháp ko trong phân tích kích hoạt neutron để xác định hàm lượng các chất trong mẫu phân tích

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH KHOA VẬT LÝ BỘ MÔN VẬT LÝ HẠT NHÂN --- KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP KÍCH HOẠT NEUTRON ĐỂ XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG CÁC CHẤT TRONG

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

KHOA VẬT LÝ

BỘ MÔN VẬT LÝ HẠT NHÂN

-

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP

KÍCH HOẠT NEUTRON ĐỂ XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG CÁC CHẤT TRONG MẪU PHÂN TÍCH

Cán bộ hướng dẫn: ThS Trương Trường Sơn

Sinh viên thực hiện: Nguyễn Bùi Trung Kiên

Ngành: Vật lý học

Thành phố Hồ Chí Minh, năm 2021

LỜI CẢM ƠN

Lời đầu, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành tới ThS Trương Trường Sơn và TS

Hồ Văn Doanh đã tận tình hướng dẫn các nội dung công việc cũng như giúp tôi hoàn thiện nghiên cứu này

Tôi xin gửi lời cảm ơn sâu sắc tới Ban giám hiệu, quý thầy cô Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm Tp Hồ Chí Minh đã truyền đạt lại những kiến thức, kinh nghiệm quý báu trong những năm tháng học tập tại Trường, giúp tôi có một nền tảng vững chắc trong cả việc học tập cũng như áp dụng vào nghề nghiệp sau này

Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến gia đình và những người thân yêu đã luôn động viên, tạo điều kiện thuận lợi và tốt nhất cho tôi trong suốt quá trình học tập tại môi trường đại học

Sinh viên thực hiện

Nguyễn Bùi Trung Kiên

LỜI CAM ĐOAN

Tôi cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi và thầy hướng dẫn khoa học ThS Trương Trường Sơn và những ý kiến đóng góp của TS Hồ Văn Doanh đang công tác tại Viện nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt Ngoài ra, trong khóa luận này không

có bất kỳ sự sao chép bất kỳ đề tài, khóa luận hoặc nhờ người khác làm giúp

Tôi xin hoàn toàn chịu trách nhiệm về các nội dung trình bày trong khóa luận này

Tp Hồ Chí Minh, ngày 25 tháng 4 năm 2021

Người cam đoan

Nguyễn Bùi Trung Kiên

MỤC LỤC

LỜI CẢM ƠN i

LỜI CAM ĐOAN ii

DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT vi

DANH MỤC CÁC BẢNG vii

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ viii

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN 2

1.1 Giới thiệu về phân tích kích hoạt neutron 2

1.2 Lý thuyết phân tích kích hoạt 2

1.2.1 Sự kích hoạt neutron 2

1.2.2 Phân rã phóng xạ 3

1.3 Phóng xạ gamma 4

1.3.1 Tương tác của gamma với vật chất 4

1.3.1.1 Hiệu ứng quang điện 5

1.3.1.2 Tán xạ Compton 6

1.3.1.3 Hiệu ứng tạo cặp electron-positron 8

1.3.2 Đo hoạt độ phóng xạ 8

1.3.3 Phân tích phổ tia gamma 9

1.4 Phương pháp kích hoạt k0 trong phân tích kích hoạt 10

1.5 Các thông số phổ neutron tại vị trí kích hoạt mẫu trong lò phản ứng 13

1.5.1 Giới thiệu 13

1.5.2 Phương pháp xác định các thông số phổ neutron 16

1.6 Hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò 17

1.6.2 Thực nghiệm xác định hiệu suất nguồn dạng điểm 18

1.6.3 Phương pháp bán thực nghiệm để xác định hiệu suất nguồn hình trụ 19

CHƯƠNG 2 DỤNG CỤ VÀ THIẾT BỊ 20

2.1 Nguồn neutron kích hoạt 20

2.1.1 Cấu trúc vùng hoạt 20

2.1.2 Các vị trí chiếu mẫu trong lò phản ứng 21

2.2 Dụng cụ phát hiện và ghi nhận gamma 22

2.2.1 Detector siêu tinh khiết HPGe 22

2.2.2 Phần mềm Genie 2000 23

2.3 Phần mềm xử lý phổ gamma (k0-dalat) 24

2.3.1 Giới thiệu 24

2.3.2 Sơ lược cấu trúc và cách sử dụng k0-Dalat 24

CHƯƠNG 3 THỰC NGHIỆM 27

3.1 Hệ khí nén tự động 27

3.2 Xác định các thông số phổ neutron tại vị trí chiếu kênh 7-1 29

3.3 Xác định hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò GMX 30

3.4 Thực nghiệm đo mẫu 34

3.4.1 Chuẩn bị mẫu 34

3.4.2 Chiếu và đo mẫu bằng hệ khí nén tự động 34

3.5 Xử lý số liệu theo chuẩn k0 bằng phần mềm k0-Dalat 36

CHƯƠNG 4 KẾT QUẢ 38

4.1 Thông số hàm lượng các nguyên tố của mẫu Mo182a 38

4.2 Kết quả thu nhận được của mẫu Mo182a~1 38

4.3 Kết quả thu nhận được của mẫu Mo182a~2 42

4.4 So sánh kết quả giữa hai lần đo 45

4.5 Đánh giá 46

KẾT LUẬN 47

TÀI LIỆU THAM KHẢO 48

PHỤ LỤC 49

DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT

NAA Neutron Activation Analysis Phân tích kích hoạt neutron

HPGe High Purity Germanium Germanium siêu tinh khiết

PTS Pneumatic Transfer System Hệ chuyển mẫu khí nén

CNAA Cyclic Neutron activation

INAA Instrumental Neutron

Activation Analysis

Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ

DANH MỤC CÁC BẢNG

Bảng 1.1 Các phản ứng và các tia gamma được dùng để tính toán các

thông số phổ ……… 16

Bảng 2.1 Các số liệu kích thước của đầu dò HPGe……… 23

Bảng 3.1 Thông số của các lá dò kích hoạt ……… 29

Bảng 3.2: Các thông số phổ neutron tại vị trí chiếu 7-1……… 30

Bảng 3.3: Dữ liệu hạt nhân của các nguồn chuẩn……… 31

Bảng 3.4 Giá trị thực nghiệm của hiệu suất ghi đối với nguồn điểm đặt cách đầu dò 53,7 mm và 140 mm……… 33

Bảng 3.5 Các hệ số làm khớp đường cong hiệu suất tại 53,7 mm……… 33

Bảng 3.6 Các hệ số làm khớp đường cong hiệu suất tại 140 mm……… 34

Bảng 3.7 Các thông số thực nghiệm phân tích đối với mẫu chuẩn…… 35

Bảng 4.1 Các thông số hàm lượng của mẫu Mo182a……… 38

Bảng 4.2 Các thông số hạt nhân sau khi phân tích mẫu mo182a~1…… 39

Bảng 4.3 Kết quả so sánh hàm lượng thực nghiệm của một số nguyên tố trong mẫu NIST-2711……… 40

Bảng 4.4 Các thông số hạt nhân sau khi phân tích mẫu mo182a~……… 42

Bảng 4.5 Kết quả so sánh hàm lượng thực nghiệm của một số nguyên tố trong mẫu NIST-2711……… 43 Bảng 4.6 Tương quan hệ số  /ex  giữa hai lần đo……… 45 ce

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ

Hình 1.1 Hấp thụ quang điện….….….….….….….….….….….….….… 6 Hình 1.2 Hiệu ứng Compton.….….….….….….….….….….… … …… 7 Hình 1.3 Hiệu ứng tạo cặp.….….….….….….….….….….….….… …… 8 Hình 1.4 Phổ thông lượng Neutron.….….….….….….….….….….….… 15 Hình 2.1 Cấu trúc vùng hoạt lò phản ứng Đà Lạt….….….….….….… … 20 Hình 2.2 Các kênh chiếu của lò….….….….….….….…….….….….…… 21 Hình 2.3 Hệ đầu dò HPGe ….….….….….….….….….….….….….…… 22 Hình 2.4 Giao diện phần mềm Genie 2000….….….….….….….….….… 23 Hình 2.5 Giao diện phần mềm k0-Dalat….….….….….….… ….….…… 25 Hình 3.1 Hệ khí nén tự động….….….….….….….….….….… ….….… 27 Hình 3.2 Ống đựng mẫu chiếu.….….….….….….….….… ….….….… 28 Hình 3.3 Hình học và kích thước của nguồn chuẩn dạng điểm.….……… 31 Hình 3.4 Hình học các gói đựng mẫu.….….….….….….….….… ….… 34 Hình 3.5 Phổ gamma thu nhận của mẫu Mo182a~2.….….….….….….… 35 Hình 3.6 Phổ gamma thu nhận của mẫu Mo182a~1.….….….….….….… 36 Hình 3.7 File dữ liệu định dạng ASCII.….….….….….….….….… ….… 36 Hình 4.1 Tỉ số  /ex  của các nguyên tố trong mẫu chuẩn Mo182a~1.… 41 ceHình 4.2 Thông số chi tiết của nguyên tố đồng (Cu64) ….….….….…… 41 Hình 4.3 Thông số chi tiết của nguyên tố Potassium(k42) ….….….….… 42 Hình 4.4 Tỉ số  /ex  của các nguyên tố trong mẫu chuẩn Mo182a~2… 44 ceHình 4.5 Thông số chi tiết nguyên tố Barium (Ba139) ….….….….….… 44 Hình 4.6 Thông số chi tiết của nguyên tố đồng (Cu64) ….….….……… 45

MỞ ĐẦU

Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis) là một kĩ thuật phân tích hạt nhân dùng để xác định hàm lượng đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau Tại thời điểm hiện tại, phương pháp này đã có thể phân tích được hầu hết các nguyên tố trong bảng tuần hoàn các nguyên tố, với mức phát hiện hàm lượng rất thấp (các thí nghiệm thường có thể xác định hàm lượng ở mức mg/kg đối với các mẫu phân tích khoảng 100mg) Mẫu phân tích sẽ được kích hoạt bởi neutron, đa phần từ các nguồn neutron trong lò phản ứng hạt nhân Sau khi bắt một neutron, hạt nhân trong mẫu trở thành trạng thái không bền, gọi là các hạt nhân phóng xạ Các đồng vị phóng xạ này sau đó phân rã, sự phân rã này thường kèm theo sự phát các bức xạ gamma đặc trưng Dùng các loại đầu dò bán dẫn có độ phân giải năng lượng tốt để xác định hoàn toàn các bức xạ này Kết quả thu được cho ta định tính về nguyên tố khi xét năng lượng đỉnh và xác định định lượng hàm lượng nguyên tố từ diện tích đỉnh bức xạ đó

Hiện nay, kĩ thuật NAA theo phương pháp chuẩn hóa k0 là một kĩ thuật được sử dụng tương đối phổ biến để xác định hàm lượng nguyên tố Với việc phần mềm k0-Dalat được TS Hồ Mạnh Dũng xây dựng, phát triển và đưa vào sử dụng tại lò phản ứng Đà Lạt, đây là một kĩ thuật phân tích rất mạnh cần được áp dụng phổ biến hơn Khóa luận này được đặt ra để nghiên cứu và tìm hiểu nguyên lý của phương pháp chuẩn hóa k0, cũng như các sử dụng và các thông số cần nhập liệu vào phần mềm k0-Dalat để có thể chạy phần mềm một cách chính xác

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN 1.1 Giới thiệu về phân tích kích hoạt neutron

Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis) là phương pháp phân tích định tính và định lượng các nguyên tố trong một mẫu phân tích Phương pháp này có thể phân tích được hầu hết các nguyên tố trong bảng tuần hoàn các nguyên tố, với hàm lượng cỡ mg/kg hoặc µg/kg đối với các mẫu phân tích cỡ 100mg Đây được xem là một trong các phương pháp phân tích phổ biến và cực kỳ hiệu quả bởi giới hạn phát hiện rất chính xác của nó

Đối với các mẫu phân tích trong phương pháp phân tích kích hoạt neutron, thông thường dùng nguồn neutron được sản xuất ra từ lò phản ứng nghiên cứu Sau khi bắt neutron, các hạt nhân trong mẫu có trạng thái không bền, thường được gọi là các đồng

vị phóng xạ Mức độ phóng xạ của mẫu phụ thuộc vào số hạt nhân không bền được tạo ra và thời gian sống của các đồng bị phóng xạ này Các đồng vị này sau đó giải phóng các bức xạ gamma đặc trưng Các bức xạ này chính là giải pháp phân tích các đồng vị có trong mẫu, bằng cách thu nhận bởi các đầu dò bán dẫn với độ phân giải cao Trong phổ năng lượng bức xạ, mỗi đỉnh năng lượng biểu diễn cho một đồng vị riêng, nên đây chính là cách xác định định tính các loại nguyên tố

1.2 Lý thuyết phân tích kích hoạt

1.2.1 Sự kích hoạt neutron

Từng hạt nhân riêng lẻ trong mẫu phân tích có thể nhận một neutron từ nguồn kích hoạt để chuyển lên trạng thái kém bền Ngay sau đó, rất nhiều loại phản ứng có thể xảy ra, có thể kể đến như ( ) ( )' ( ) ( ) ( )

n, , n, n , n, p , n, , n, 2n , kèm theo sự giải phóng năng lượng dưới dạng động năng của các bức xạ điện từ hoặc các hạt sản phẩm Đối với mục đích phân tích mẫu, phản ứng quan tâm là ( )n, 

Tuy nhiên, trong giai đoạn chiếu, không phải tất cả neutron từ nguồn đều bị bắt giữ, hiện tượng bắt giữ neutron chỉ xảy ra khi neutron tác dụng trực tiếp với hạt nhân nguyên tử Vì vậy, khái niệm tiết diện bắt neutron (xác suất bắt neutron) được sử

dụng Tiết diện bắt neutron có đơn vị cmP

( )n, và (n, f) có tiết diện phản ứng cao nhất đối với neutron chậm (năng lượng nhỏ hơn 1 eV)

Đối với xác suất xảy ra phản ứng trong một đơn vị thời gian, ta đưa vào khái niệm tốc độ phản ứng R:

N là số hạt nhân bị kích hoạt trong mẫu;

Tuy nhiên đối với liều chiếu thực tế, hiện tượng tự che chắn xảy ra cùng với sự giảm số hạt nhân bia ban đầu, nghĩa là thông lượng neutron giảm đáng kể Vì vậy phương trình trên chỉ hợp lý khi bỏ qua 2 hiện tượng này [5]

1.2.2 Phân rã phóng xạ

Khi hạt nhân ở trạng thái kích thích, nó có xu hướng trở về trạng thái cơ bản

( ) ( )

1

1 decay

dN t

=-λN t dt

Với:

là hằng số phân rã của hạt nhân không bền;

Sự liên hệ giữa chu kỳ bán rã và hằng số phân rã được biểu diễn bằng:

1/2

ln2 λ=

Do hiện tượng phân rã xảy ra ngay khi bia được kích hoạt, 2 hiện tượng kích hoạt và phân rã gần như xảy ra cùng lúc Cả 2 quá trình này được biểu diễn qua công thức chung (gọi là phương trình kích hoạt phóng xạ cơ bản):

0 1 activation decay

1.3.1 Tương tác của gamma với vật chất

Cơ chế tương tác của các bức xạ gamma khác với các hạt mang điện bởi bức xạ gamma không mang điện nên không trực tiếp chịu ảnh hưởng bởi lực Coulomb dẫn

đến không gây hiện tượng ion hóa trực tiếp các hạt mang điện trong môi trường tương tác Khi gamma đi qua môi trường tương tác, có 3 cơ chế chính xảy ra là hiệu ứng quang điện, hiệu ứng tạo cặp và tán xạ Compton, làm cho gamma hoặc bị hấp thụ hoàn toàn hoặc bị tán xạ

1.3.1.1 Hiệu ứng quang điện

Hiệu ứng quang điện xảy ra khi bức xạ gamma tới tương tác với các electron quỹ đạo của nguyên tử, gamma truyền toàn bộ năng lượng cho electron quỹ đạo và biến mất, đồng thời electron này bứt ra khỏi quỹ đạo ban đầu và bay ra khỏi nguyên

tử Electron này mang năng lượng dưới dạng động năng bằng hiệu số giữa năng lượng gamma ban đầu và năng lượng liên kết của electron với lớp vỏ nguyên tử lúc đầu:

ε là năng lượng liên kết của electron ban đầu

Từ công thức trên, có thể thấy, hiện tượng quang điện chỉ có thể xảy ra nếu năng lượng của bức xạ gamma ban đầu lớn hơn hoặc bằng năng lượng liên kết giữa electron

Hình 1.1 Hấp thụ quang điện 1.3.1.2 Tán xạ Compton

Đối với các bức xạ gamma có năng lượng lớn hơn nhiều so với năng lượng liên kết, hiện tượng quang điện ít xảy ra mà thay vào đó là hiện tượng tán xạ Compton Trong tán xạ Compton, gamma năng lượng cao sẽ bị tán xạ vào các electron lớp vỏ ngoài, bức xạ gamma lúc này mất một phần năng lượng và thay đổi hướng bay so với ban dầu Electron lúc này vẫn bị tách khỏi lớp vỏ ban đầu và tách ra ngoài

Tuân theo định luật bảo toàn năng lượng và động lượng, ta có công thức của gamma và electron sau tán xạ lần lượt là:

E là động năng electron sau tán xạ;

φ là góc tán xạ của tia gamma;

2 e

E

1-(1.11)

Hình 1.2 Hiệu ứng Compton

Khi hiệu ứng Compton xảy ra, electron tán xạ sẽ mất toàn bộ động năng bên trong đầu dò, hình thành vùng Compton liên tục trải dài từ 0 tới năng lượng cực đại của electron tán xạ Vị trí năng lượng cực đại của electron sẽ xuất hiện một đoạn dốc,

đó gọi là cạnh Compton

Bên cạnh đó, trường hợp gamma bị tán xạ ngược vào đầu dò sẽ bị hấp thụ hoàn toàn dẫn đến đỉnh tán xạ ngược Tổng năng lượng tán xạ ngược và năng lượng cạnh Compton sẽ bằng năng lượng của gamma tới Đồng thời, nếu hiện tượng tán xạ xảy

ra nhiều lần sẽ tạo nên vùng nhiễu trải dài từ cạnh Compton tới đỉnh quang điện [2]

1.3.1.3 Hiệu ứng tạo cặp electron-positron

Đối với các gamma thuộc miền năng lượng lớn hơn tổng năng lượng nghỉ của electron + positron ( - + -

m c +m c =2m c =1022KeV ), khi đi vào vùng từ trường

mạnh của hạt nhân nguyên tử sẽ xảy ra hiện tượng tạo cặp electron-positron Hiệu số

Do khối lượng của 2 hạt bằng nhau nên xác suất lớn chúng có năng lượng bằng nhau

Sau tương tác, các electron sẽ mất dần năng lượng để ion hóa các nguyên tử môi trường, positron sẽ giảm dần năng lượng bên trong vật liệu, sau đó sẽ hủy cặp với một electron của nguyên tử gần đó, tạo ra 2 bức xạ gamma có năng lượng 511 KeV, đây được gọi là hiện tượng hủy cặp nếu cả 2 gamma này được hấp thụ hoàn toàn trong đầu dò, chúng sẽ đóng góp vào đỉnh hấp thụ quang điện toàn phần Nếu 1 trong

2 gamma có thể thoát ra bên ngoài, nó sẽ tạo đỉnh thoát đơn, có năng lượng nhỏ hơn đỉnh quang điện 511 KeV Nếu cả 2 gamma đều thoát ra bên ngoài, một đỉnh mới được hình thành, gọi là đỉnh thoát đôi, cách đỉnh quang điện 1022 KeV [2]

Hình 1.3 Hiệu ứng tạo cặp 1.3.2 Đo hoạt độ phóng xạ

Sau quá trình chiếu xạ neutron, hỗn hợp các đồng vị phóng xạ được hình thành bên trong mẫu đo Hạt nhân không bền sau đó phân rã bởi các quá trình phát alpha, beta hoặc bắt electron Trong mỗi quá trình như vậy, các photon (bức xạ gamma, bức

xạ tia X) được phát ra Vì các photon này có các mức năng lượng đặc trưng cũng như

có thể đi xuyên qua vật chất, việc ghi đo phổ gamma cho phép chúng ta phát hiện các nguyên tố của mẫu

Số hạt nhân phân rã trong quá trình đo từ t1 đến t2 được cho bởi công thức:

t là thời gian đo

Đối với diện tích đỉnh (số đếm đỉnh) hiển thị trong phổ, ta có công thức gần đúng:

1

Với:

 được gọi là xác suất phát của tia gamma;

 được gọi là hiệu suất ghi đỉnh của detector

Trong phần lớn các tình huống, phổ gamma có thể trải dài từ 10 keV tới vài MeV và có khả năng đâm xuyên sâu trong vật chất Tuy nhiên chúng cũng phải chịu hiệu ứng tán xạ hoặc tự hấp thụ trong mẫu Bên cạnh đó, việc 2 hay nhiều tia bức xạ tới đầu dò cùng lúc dẫn đến hiện tượng chồng chập xung và tạo đỉnh trùng phùng tổng Phương trình trên chỉ đúng khi bỏ qua các hiện tượng trên

1.3.3 Phân tích phổ tia gamma

Để việc phân tích phổ gamma mang lại kết quả chính xác, đầu dò gamma phải

có độ phân giải năng lượng tốt Đỉnh năng lượng cho phép nhận diện đồng vị phóng

xạ một cách tin cậy Còn diện tích đỉnh cho phép xác định hàm lượng nguyên tố có mặt trong mẫu Các công việc chính trong việc phân tích phổ gamma gồm:

• Xác định vị trí các đỉnh có mặt trong phổ, sau đó làm khớp hàm theo đỉnh để lấy số liệu về diện tích đỉnh và năng lượng đơn năng từng đỉnh;

• Xác định hệ số tương ứng giữa diện tích đỉnh của các đỉnh trong phổ và hàm lượng của các nguyên tố trong mẫu, với 4 phương pháp chính để làm bao gồm: tương đối, tuyệt đối, chuẩn đơn, k0;

• Phân biệt các đồng vị phóng xạ từ các nguyên tố khác nhau (quá trình này khá phức tạp) [7]

1.4 Phương pháp kích hoạt k 0 trong phân tích kích hoạt

Đối với phương pháp kích hoạt k0, mối liên hệ giữa tốc độ phản ứng R và số đếm thu được của đỉnh năng lượng toàn phần Np có dạng:

p c

A p

N / tS.D.C.wR

=

Với:

NB p B là số đếm của đỉnh năng lượng tia gamma;

tB c B là thời gian đo;

S là hệ số bảo hòa, S = 1 – exp(-tB i B), tB i B là thời gian chiếu;

D là hệ số hiệu chỉnh thời gian rã, D = exp(-tB d B) , tB d B là thời gian phân rã;

C là hệ số hiệu chỉnh thời gian rã trong khi đo, C = [1 – exp(-tB c B)]/(tB c B);

w là khối lượng của nguyên tố cần phân tích (g);

NB A B là hằng số Avogadro;

 là độ phổ biến hay độ giàu đồng vị (%);

γ là xác suất phát của tia gamma;

p

 là hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh năng lượng tia gamma (%);

M là khối lượng nguyên tử (g.molP

N / tA

S.D.C.w

= R (phân rã/ giây/ gam);

Lập tỉ số, ta được:

( ) ( )

p c

p,m th,m th 0,m e,m e 0,m

m m sp,m m th th 0 e e 0 p

N /t

ε

G φ σ +G φ I αS.D.C.W Mθ γ

a m m 0,m

M θ γ σ

k a =

Trong đó, chỉ số “a” biểu diễn cho nguyên tố phân tích

Thay hệ số k0 vào phương trình (1.20), ta thu được phương trình cơ bản của phương pháp k0 như sau:

( ) ( ) ( )

p c

p,m th,m e,m 0,m

a sp,m 0,m th,a e,a 0,a p,a

N /t

εS.D.C.W 1 G f+G Q α

αRlà hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/E, gần đúng ở dạng R

1+α1/E R;

Đây được xem là phương trình tính hàm lượng các nguyên tố trong mẫu của phương pháp k0 Khi áp dụng phương pháp k0 trong thực tế, có hai vấn đề quan trọng cần lưu ý là: thực nghiệm xác định các thông số phổ neutron tại vị trí kích hoạt mẫu

và xác định hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò [8]

1.5 Các thông số phổ neutron tại vị trí kích hoạt mẫu trong lò phản ứng

1.5.1 Giới thiệu

Để phương pháp k0 có thể áp dụng vào tính toán, việc xác định các thông số tại

vị trí kích hoạt mẫu là quan trọng Các thông số này bao gồm thông lượng neutron nhiệt ( )φth , thông lượng neutron nhanh ( )φf , hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron trên nhiệt khỏi hàm 1/E ( )α , tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên neutron trên nhiệt ( )f và nhiệt độ neutron ( )Tn

Có 3 phương pháp thực nghiệm xác định hệ số , các phương pháp này như sau:

- Phương pháp bọc Cadmi cho đa lá dò

- Phương pháp tỉ số Cadmi cho đa lá dò

- Phương pháp ba lá dò chiếu trần

Hệ số f

 là thông lượng neutron trên nhiệt

Thông lượng Neutron

Neutron thu được từ lò phản ứng chủ yếu là nguồn neutron nhanh (neutron phân hạch), được tạo ra từ các phản ứng phân hạch Các neutron này được làm chậm sau khi va chạm với các chất nhiệt hóa, sau đó trở thành neutron nhiệt Neutron sinh ra trong lò có năng lượng trải dài từ 0 tới 20MeV Trong vùng năng lượng này, các mức năng lượng khác nhau sẽ tương tác với vật chất khác nhau Vì vậy người ta thường chia phổ neutron ra thành 3 vùng riêng biệt:

Neutron nhiệt: Có năng lượng E trong khoảng n 0En 0.55eV, các neutron này chuyển động ở trạng thái cân bằng nhiệt với môi trường Trong vùng này, mật độ neutron phụ thuộc vào năng lượng theo phân bố Maxwell-Boltzmann:

E E kT 3 2

T là nhiệt độ môi trường

Ở nhiệt độ phòng T = 293.60K thì v = 2200 m/s và năng lượnng neutron nhiệt bằng T

E =0.0253eV

Neutron trên nhiệt: Có năng lượng E trong khoảng n 0.55eVEn 100keV, các neutron trong vùng năng lượng này được gọi là neutron trên nhiệt, ở vùng này

tiết diện tương tác của neutron với vật chất có dạng cộng hưởng Do đó, miền năng lượng này còn gọi là miền cộng hưởng Một cách lý tưởng, phân bố thông lượng neutron trên nhiệt tỉ lệ nghịch với năng lượng neutron E:



Neutron nhanh: là các neutron sinh ra trong phản ứng phân hạch, có năng lượng

khoảng 100 keV - 20 MeV, phân bố cực đại trong khoảng 0,7 MeV Neutron này tồn tại đồng thời với neutron nhanh và neutron nhiệt Phổ phân hạch thường dùng là phổ phân hạch của Watt được biêtu diên theo công thức:

1.5.2 Phương pháp xác định các thông số phổ neutron

Việc xác định các thông số tại vị trí chiếu sẽ thực hiện trực tiếp thông qua việc kích hoạt các lá dò tại vị trí này Các lá dò này có các thông số đi kèm: Al-0,1%Au, Al-0,1%Lu, 99,8%Zn, 99,98%Ni Các loại phản ứng hạt nhân xảy ra trong quá trình tính toán và các đỉnh gamma phát ra sau khi kích hoạt được trình bày trong bảng sau:

Bảng 1.1 Các phản ứng và tia gamma được dùng để tính toán các thông số phổ

Tính toán alpha dựa vào phản ứng 1, 2 và 3 sử dụng phương trình sau:

p,2 sp,2 0,2

e,2 0,2 e,3 0,3 0,3 p,3 sp,3

sp,2 0,2 p,2 th,3 th,2

Tính toán thông lượng neutron nhiệt dựa vào phản ứng 1 sử dụng công thức sau:

( )

sp,1

A 0 1th

Hiệu suất đầu dò phụ thuộc vào các yếu tố chính như sau:

- Kích thước và hình học của vật liệu phóng xạ (nguồn, mẫu đo);

- Cách bố trí hình học đo;

- Sự suy giảm bức xạ trước khi nó đến được đầu dò (bởi không khí, chất liệu bao quanh phần nhạy của đầu dò, bản thân vật liệu phóng xạ bao gồm matrix và mật độ)

1.6.2 Thực nghiệm xác định hiệu suất nguồn dạng điểm

Hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò đối với nguồn dạng điểm được xác định thông qua việc đo thực nghiệm bộ nguồn chuẩn giả điểm Hiệu suất ghi tuyệt đối được tính bằng công thức sau [H6H]:

c γ

N/tε=

Trong đó:

N là diện tích đỉnh của tia gamma quan tâm;

c

t là khoảng thời gian đo nguồn chuẩn;

A là hoạt độ của nguồn tại thời điểm bắt đầu đo,A=A exp -λ.t0 ( d);

d

t là thời gian rã, bằng thời điểm bắt đầu đo trừ thời điểm sản xuất nguồn chuẩn;

C là hệ số hiệu chỉnh sự phân rã trong quá trình đo mẫu, C = 1-exp -λ.t( c)/λ.tc



I là xác suất phát của tia gamma quan tâm

Áp dụng công thức truyền sai số cho phương trình (23), ta có công thức tính sai

số của hiệu suất như sau:

1.6.3 Phương pháp bán thực nghiệm để xác định hiệu suất nguồn hình trụ

Bằng phép tính toán, hiệu suất của mẫu có hình học không phải là nguồn điểm

có thể xác định được thông qua hiệu suất của nguồn điểm xác định bằng thực nghiệm

Sự xác định hiệu suất bằng phương pháp bán thực nghiệm đối với mẫu dạng hình trụ

có thể làm theo các bước sau [3]:

1) Xác định thực nghiệm hiệu suất ghi tuyệt đối của đầu dò ( )εp,ref theo năng lượng đối với nguồn điểm đặt tại khoảng cách “tham khảo”, thông thường là cách xa đầu dò để tránh hiệu ứng trùng phùng tổng khi sử dụng các nguồn đa năng như P

Đối với nguồn điểm đặt tại vị trí tham khảo (nằm trên trục đi qua tâm của đầu dò), thì góc khối giữa đầu dò và nguồn điểm được tính theo công thức sau:

Với d là khoảng cách từ nguồn tới mặt đầu dò, RB D B là bán kính của đầu dò

Đối với nguồn thể tích (bán kính Rs và chiều cao Hs đặt tại vị trí Zs), góc khối được tính như sau:

CHƯƠNG 2 DỤNG CỤ VÀ THIẾT BỊ 2.1 Nguồn neutron kích hoạt

2.1.1 Cấu trúc vùng hoạt

Hình 2.1 Cấu trúc vùng hoạt lò phản ứng Đà Lạt

Lò phản ứng Đà Lạt có vùng hoạt dạng hình trụ, cao 60 cm và đường kính cực đại 44,2 cm Cấu trúc vùng hoạt gồm các bó nhiên liệu, các khối beryllium, các ống dẫn thanh điều khiển và các kênh chiếu xạ

Các ô nạp nhiên liệu và thanh điều khiển được đánh số bởi 2 số nguyên (ví dụ 7-1, 8-4) Số thứ nhất chỉ thứ tự hàng, tăng từ Đông sang Tây, số thứ hai tăng theo chiều Bắc đến Nam Trong đó bao gồm 114 ô dùng để đặt các bó nhiên liệu, các khối beryllium hay các kênh chiếu xạ và 7 ô còn lại để đặt các thanh điều khiển Các khối beryllium có cùng kích thước và hình dạng như các bó nhiên liệu Nhiều ô mạng ngoại vi của vùng hoạt khi không có các bó nhiên liệu sẽ được đặt các khối beryllium

sẽ tạo thành vành phản xạ neutron bổ sung Thêm vào đó, 5 vành berillum ngoài cùng

có dạng hình răng cưa và được đặt giữa vùng hoạt và vành phản xạ graphit để tạo thêm một vòng phản xạ

Bảy ô mạng trong vùng hoạt dùng để đặt các ống nhôm theo chiều thẳng đứng với đường kính bên trong là 33 mm nhằm định vị các thanh điều khiển Các ống dẫn

thanh nhiêu liệu đều có nước bên trong và có các lỗ khoan ở đáy để nước thoát ra khi đưa thanh điều khiển đi xuống Hiện nay, vùng hoạt của lò phản ứng Đà Lạt được tải với cấu hình làm việc như sau: 92 bó nhiêu liệu LEU có bẫy neutron ở tâm, 12 thanh beryllium xung quanh bẫy, kênh khô 7-1, 13-2 và kênh ướt 1-4 từ tháng 12/2011 Từ tháng 8/2012, ô 13-2 đã được lắp đặt hệ chuyển mẫu khí nén mới [2]

2.1.2 Các vị trí chiếu mẫu trong lò phản ứng

Hình 2.2 Các kênh chiếu của lò

Hiện tại, lò phản ứng có 9 kênh chiếu mẫu: Bẫy neutron tại trung tâm vùng hoạt, Mâm quay, Cột nhiệt, kênh 1-4, kênh 7-1, kênh 13-2, cột nhiệt được sử dụng cho mục đích kích hoạt netron:

Mâm quay: nằm ở vành phản xạ, có 40 hốc chiếu, là vị trí dành cho các phép

chiếu dài ( >1 giờ ) Các vị trí này gọi là vị trí chiếu ướt, mẫu cần được bao bọc vào các container chuyên dụng

Kênh 7-1 và 13-2: là hai kênh khô, được nối với hệ chuyển mẫu tự động khí

nén thích hợp cho việc chiếu mẫu trong thời gian từ vài giây tới vài chục phút