Hoàn thiện hệ đo và quy trình tính tuổi khảo cổ nhiệt huỳnh quang, bước đầu xây dựng phương pháp huỳnh quang cưỡng bức quang

Đề tài Hoàn thiện hệ đo và quy trình tính tuổi khảo cổ nhiệt huỳnh quang, bước đầu xây dựng phương pháp huỳnh quang cưỡng bức quang thuộc công trình nghiên cứu khoa học cấp bộ

VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

NHIỆM VỤ HỢP TÁC QUỐC TẾ VỀ KHOA HỌC CÔNG NGHỆ

THEO NGHỊ ĐỊNH THƯ VIỆT NAM - ITALIA

BÁO CÁO TỔNG HỢP KẾT QUẢ KHOA HỌC CÔNG NGHỆ NHIỆM VỤ

Hoàn thiện hệ đo và quy trình tính tuổi khảo cổ nhiệt huỳnh quang, bước đầu xây dựng phương pháp huỳnh quang cưỡng

bức quang cho tính tuổi địa chất

Cơ quan chủ trì nhiệm vụ: Viện Khoa học vật liệu

Chủ nhiệm nhiệm vụ: TS Phan Tiến Dũng

8752

Hà Nội - 2010

Độc lập - Tự do - Hạnh phúc

, ngày tháng năm 2010

BÁO CÁO THỐNG KÊ KẾT QUẢ THỰC HIỆN NHIỆM VỤ

I THÔNG TIN CHUNG

1 Tên nhiệm vụ: Hoàn thiện hệ đo và quy trình tính tuổi khảo cổ nhiệt huỳnh

quang, bước đầu xây dựng phương pháp huỳnh quang cưỡng bức quang cho

tính tuổi địa chất

Mã số:

Thuộc:

- Chương trình (tên, mã số chương trình):

- Dự án khoa học và công nghệ (tên dự án):

- Độc lập (tên lĩnh vực KHCN):

2 Chủ nhiệm nhiệm vụ:

Họ và tên: Phan Tiến Dũng

Ngày, tháng, năm sinh: 8/10/1966 Nam/ Nữ: Nam

Học hàm, học vị: Tiến sỹ

Chức danh khoa học: NCVC;

Điện thoại: Tổ chức: 0437916963 Nhà riêng: 0439903652 Mobile:

0913093080

Fax: 0438360705 E-mail: dungpt@ims.vast.ac.vn

Tên tổ chức đang công tác:Viện Khoa học vật liệu

Địa chỉ tổ chức: 18 Hoàng Quốc Việt, Cầu Giấy, Hà Nội

Địa chỉ nhà riêng: Số 6 ngõ 2 ngách 2/2ª phố Phương Mai, Hà Nội

Tên tổ chức chủ trì đề tài: Viện Khoa học vật liệu

Điện thoại: 0437564129 Fax: 0438360705

E-mail: office@ims.vast.ac.vn

Website: www.ims.vast.ac.vn

Địa chỉ: 18 Hoàng Quốc Việt, Cầu Giấy, Hà Nội

Họ và tên thủ trưởng tổ chức: PGS.TS Nguyễn Quang Liêm

Số tài khoản: Ngân hàng: Tên cơ quan chủ quản đề tài: Viện Khoa học và Công nghệ Việt Nam

II TÌNH HÌNH THỰC HIỆN

1 Thời gian thực hiện đề tài/dự án:

- Theo Hợp đồng đã ký kết: từ 1 tháng 8 năm 2007 đến 30 tháng 7 năm 2009

- Thực tế thực hiện: từ 15 tháng 11 năm 2007 đến 31 tháng 7 năm 2010

- Được gia hạn (nếu có):

Đối với nhiệm vụ:

phê duyệt kinh phí, hợp đồng, điều chỉnh (thời gian, nội dung, kinh phí thực hiện nếu có); văn bản của tổ chức chủ trì đề tài, dự án (đơn, kiến nghị điều chỉnh nếu có)

Số

TT

Số, thời gian ban

1 823/QĐ-BKHCN

ngày 22/5/2007

Quyết định về việc phê duyệt nhiệm vụ hợp tác quốc tế về KH&CN theo nghị định thư

2 32/823/2007/HĐ

– NĐT ngày

15/11/2007

Hợp đồng thực hiện nhiệm vụ hợp tác quốc tế về KH&CN theo nghị định thư

3

1678/BKHCN-XHTN ngày

10/7/2009

Gia hạn nhiệm vụ hợp tác quốc tế về KH&CN theo nghị định thư Việt Nam- Italia

4

3231/BKHCN-XHTN ngày

22/12/2009

Gia hạn nhiệm vụ hợp tác quốc tế về KH&CN theo nghị định thư Việt Nam- Italia

Nội dung tham gia chủ yếu

Sản phẩm chủ yếu đạt được

Ghi chú*

Tham gia chế tạo thiết

bị điều khiển nhiệt huỳnh quang

Thiết bị điều khiển nhiệt huỳnh quang

2 Viện Khảo cổ Viện Khảo cổ Lấy mẫu,

trao đổi thông tin

Mẫu khảo

cổ, trao đổi thông tin

- Lý do thay đổi (nếu có):

5 Cá nhân tham gia thực hiện đề tài, dự án:

(Người tham gia thực hiện đề tài thuộc tổ chức chủ trì và cơ quan phối hợp, không quá 10

Sản phẩm chủ yếu đạt

Ghi chú*

Dũng Dũng nhiệm chung toàn nhiệm

vụ

2 GS TSKH Vũ

Xuân Quang

GS TSKH Vũ Xuân Quang

Cố vấn chuyên môn, hợp tác quốc

tế

Kết quả

chuyên môn

và hợp tác quốc tế

3 PGS.TS Lê

Hồng Khiêm

PGS.TS Lê Hồng Khiêm

Viết phần mềm, công việc liên quan vật lý hạt nhân

Chương trình phần mềm

4 TS Nguyễn

Quang Miên

ThS Phạm Văn Triệu

Cung cấp mẫu, trao đổi thông tin khảo cổ

Cung cấp mẫu,trao

đổi thông tin tuổi khảo cổ

Tuyến

TS Vũ Phi Tuyến

Xây dựng quy trình công nghệ

Quy trình công nghệ

Trọng Thành

ThS Nguyễn Trọng Thành

Chuẩn bị mẫu, đo đạc

Quy trình công nghệ

8 TS Huỳnh Kỳ

Hạnh

TS Huỳnh Kỳ Hạnh

10 KS Đào Tuệ

Cường

KS Đào Tuệ Cường

Chuẩn bị mẫu, đo đạc

Quy trình công nghệ

- Lý do thay đổi ( nếu cú):

1 Đún 4 giỏo sư Italia đến làm

việc tại Viện KHVL Đún 4 giỏo sư Italia đến làm việc tại Viện KHVL

2 Đưa 4 cỏn bộ sang Đại học Đưa 6 cỏn bộ sang Đại học

- Lý do thay đổi (nếu có):

7 Tình hình tổ chức hội thảo, hội nghị:

(Nội dung, thời gian, kinh

phí, địa điểm ) Ghi chú*

nhiệt huỳnh quang tại Đại học Quảng Bình 5/2008

làm việc với Cao đẳng

Sư phạm Cao Bằng 7/2009

- Lý do thay đổi (nếu có):

8 Tóm tắt các nội dung, công việc chủ yếu:

(Nêu tại mục 15 của thuyết minh, không bao gồm: Hội thảo khoa học, điều tra khảo sát trong nước và nước ngoài)

Người,

cơ quan thực hiện

1 Chế tạo hệ thống đốt và thu

nhận tín hiệu nhiệt huỳnh

quang

8/2007 đến 6/2009 8/2007 đến 12/2009 Viện Khoa học vât liệu,

Viện NC và

ƯD CN Nha Trang và Đại học Milano

2 Hoàn thiện quy trình tính tuổi

khảo cổ bằng nhiệt huỳnh

quang

8/2007 đến 6/2009 8/2007 đến 6/2010 Viện Khoa học vât liệu

và Đại học Milano

3 Xây dựng chương trình phần

mềm 8/2007 đến 6/2009 8/2007 đến 6/2010 Viện Khoa học vât liệu

4 Xõy dựng phương phỏp

huỳnh quang cưỡng bức

quang

1/2008 đến 6/2009

1/2009 đến 6/2010

Viện Khoa học võt liệu

và Đại học Milano

5 Lấy mẫu khảo cổ theo yờu

cầu về tớnh tuổi

Trong thời gian thực hiện

8/2007 đến 6/2009

Viện Khoa học võt liệu, Viện Khảo

cổ và Đại học Milano

- Lý do thay đổi (nếu cú):

III SẢN PHẨM KH&CN CỦA ĐỀ TÀI, DỰ ÁN

1 Sản phẩm KH&CN đó tạo ra:

các mẫu địa chất

hệ đo 01 hệ đo Thu được

tớn hiệu OSL

Thu được tớn hiệu OSL

- Lý do thay đổi (nếu cú):

Ghi chỳ

3 Quy trình tính tuổi các

mẫu khảo cổ: đồ gốm,

01 quy trình 01 quy trình

5 TÝnh tuæi c¸c mÉu kh¶o

Số lượng, nơi công bố

02 ch−¬ng tr×nh phÇn mÒm (PhÇn mÒm ghi nhËn tÝn hiÖu NHQ

vµ PhÇn mÒm tÝnh ®−êng Plateau vµ tÝnh liÒu tÝch lòy b»ng ph−¬ng ph¸p liÒu céng thªm;

tÝnh tuæi vµ

xö lý sai sè )

2 Báo cáo khoa học 02 báo cáo 09 báo cáo Kỷ yếu tại

hội nghị Khoa học chuyên ngành quốc gia hoặc

quốc tế

- Lý do thay đổi (nếu có):

d) Kết quả đào tạo:

Số lượng

Số

TT

Cấp đào tạo, Chuyên

1 Thạc sỹ 01 - Tạ Quang Thao

- Dương Văn Danh

-12/2007 -12/2008

2 Tiến sỹ 01 - Huỳnh Kỳ Hạnh - Bùi Thế Huy - 2009 - 2009

- Lý do thay đổi (nếu có):

đ) Tình hình đăng ký bảo hộ quyền sở hữu công nghiệp, quyền đối với giống cây trồng:

Ghi chú

(Thời gian kết thúc)

2

- Lý do thay đổi (nếu có):

e) Thống kê danh mục sản phẩm KHCN đã được ứng dụng vào thực tế

2 Đánh giá về hiệu quả do đề tài, dự án mang lại:

a) Hiệu quả về khoa học và công nghệ:

(Nêu rõ danh mục công nghệ và mức độ nắm vững, làm chủ, so sánh với trình độ công nghệ so với khu vực và thế giới…)

Đây là một nhiệm vụ phức tạp đan xen nhiều ngành như vật lý chất rắn,

vậ lý hạt nhân, vật lý điện tử, hóa phân tích, công nghệ thông tin, khảo cổ Lần đầu tiên ở Việt Nam đã xây dựng và nắm vững quy trình công nghệ và thiết bị tính tuổi nhiệt huỳnh quang theo tiêu chuẩn phòng thí nghiệm Thermoluminescence Dating của Đại học Bicocca, Milano,Italia Những thành công này tạo điều kiện nghiên cứu phương pháp tính tuổi huỳnh quang cưỡng bức quang trong tính tuổi địa chất Tạo ra công cụ nghiên cứu, giúp ta

có thể chủ động đáp ứng đòi hỏi tuổi niên đại trong ngành khảo cổ

b) Hiệu quả về kinh tế xã hội:

(Nêu rõ hiệu quả làm lợi tính bằng tiền dự kiến do đề tài, dự án tạo ra so với các sản phẩm cùng loại trên thị trường…)

nhưng chưa đủ đảm bảo sự thành công và nhân rộng sản phẩm Bằng kết quả của nhiệm vụ ta nắm vững, chủ động trong công việc và có thể triển khai rộng rãi kết quả; chủ động tính tuổi mẫu khảo cổ trong nước mà không phải thuê nước ngoài

3 Tình hình thực hiện chế độ báo cáo, kiểm tra của đề tài, dự án:

Số

Ghi chú

(Tóm tắt kết quả, kết luận chính, người chủ trì…)

I Báo cáo định kỳ

gi¶i ng©n …

II Kiểm tra định kỳ

Lần 1 6/2010 §· hoµn thµnh tèt vµ v−ît

c¸c s¶n phÈm ®¨ng ký …

1.1 Các phương pháp xác định niên đại trong khảo cổ

1.2 Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang (NHQ)

1.3 Các loại tâm điện tử – lỗ trống trong cơ chế nhiệt huỳnh

quang

1.4 Vai trò của các nguyên tố phóng xạ tự nhiên trong cơ chế

hình thành tín hiệu nhiệt huỳnh quang và quá trình tính tuổi

1.5 Tia vũ trụ và liều tia vũ trụ

1.6 Xác định liều khảo cổ và xây dựng phương trình tính tuổi

1.7 Xác định liều hằng năm Dα, Dβ, Dγ, bằng phép đo phóng xạ

1.8 Xác định liều hằng năm bằng liều kế NHQ CaSO4:Dy3+

1.9 Nguồn chiếu phóng xạ trong phòng thí nghiệm

1.10 Hai kỹ thuật tính tuổi bằng nhiệt huỳnh quang

1.11 Một số vấn đề liên quan tới phép đo phóng xạ và cách giải

quyết

1.12 Đánh giá giới hạn sai số

2 Huỳnh quang cưỡng bức quang: cơ chế vật lý và kỹ thuật thực

3.2 Khối nâng nhiệt

3.3 Khối thu cường độ phát quang của mẫu

3.4 Khối xử lí tín hiệu

3.5 Chương trình điều khiển tự động hệ đo

3.6 Kết quả kiểm tra đánh giá hệ thống gia nhiệt

3.7 Kết quả kiểm tra plateau xác định cao áp làm việc cho nhân

quang điện

3.8 Một số kết quả đo NHQ của một số mẫu gốm khảo cổ

3.9 Xây dựng chương trình phần mềm tính tuổi

4 Quy trình tính tuổi nhiệt huỳnh quang

4.1 Quá trình chọn mẫu tại hiện trường

4.2 Chuẩn bị mẫu cho phép đo nhiệt huỳnh quang

4.3 Qui trình thực hiện việc tính tuổi

5 Kết quả tính tuổi mẫu khảo cổ

6 Kết quả xây dựng hệ đo huỳnh quang cưỡng bức quang

- Báo cáo tài chính

- Thuyết minh nhiệm vụ

Tên nhiệm vụ: Hoàn thiện hệ đo và quy trình tính tuổi khảo cổ bằng nhiệt

huỳnh quang, bước đầu xây dựng quy trình tính tuổi bằng huỳnh quang cưỡng

bức quang

Chủ nhiệm: TS Phan Tiến Dũng

Chức danh khoa học: Nghiên cứu viên chính

Điện thoại: 04387569825 (cq); 0913093080 (dđ)

Email: dungpt@ims.vast.ac.vn

Cơ quan chủ trì: Viện Khoa học Vật liệu, Viện Khoa học và Công nghệ Việt

Nam; 18 Hoàng Quốc Việt, Cầu Giấy, Hà Nội

Kinh phí: 980 triệu đồng (tiết kiệm chi tiêu 32 triệu)

Thời gian thực hiện: 8/2007- 31/7/2010

Mục tiêu:

- Hoàn thiện hệ đo, quy trình tính tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang

tại Viện Khoa học vật liệu (tự động hóa hệ đo nhiệt huỳnh quang, xây dựng

Tính cấp thiết, xuất sứ đề tài

Phương pháp tính tuổi bằng Nhiệt huỳnh quang (Thermoluminescence)

được phát triển gần đây nhằm giải quyết các hạn chế của các phương pháp

khác (phương pháp phóng xạ dùng cho các mẫu địa chất có tuổi đời hàng chục

triệu năm, phương pháp C14 dùng cho các mẫu hữu cơ) Phương pháp này cho

phép tính tuổi trực tiếp các mẫu khảo cổ như đồ gốm, đất nung, công trình

kiến trúc cổ với độ chính xác 5 ữ 6% [1, 2], đồng thời phương pháp này đang

được mở rộng bằng kích thích quang học (bên cạnh kích thích nhiệt) gọi là OSL (Optical Stimulated Luminescence) đã cho phép tính tuổi trực tiếp các lớp trầm tích có tuổi nhỏ hơn 100 ngàn năm của trái đất là cấu trúc địa chất gắn bó nhất với hoạt động của loài người Điều này đã là mong muốn lâu năm của các nhà địa chất và chỉ mãi gần đây, với sự phát triển của ngành vật lý quang phổ mới bước đầu được giải quyết [3] ở nước ta việc tính tuổi trầm tích có ý nghĩa rất lớn với nền kinh tế quốc dân và chúng ta phải hợp tác với các phòng thí nghiệm nước ngoài Công việc này đang được các nhà khoa học

ở Đại học Quốc gia, Viện Địa chất chú ý Việc tính tuổi khảo cổ bằng nhiệt huỳnh quang cũng rất được các nhà khoa học ở Viện Khảo cổ, Viện Kiến trúc rất quan tâm, đặc biệt là các công trình nghiên cứu lớn như Hoàng Thành Thăng Long, Thánh địa Mỹ Sơn

Cho tới nay Phòng thí nghiệm Quang phổ ứng dụng và Ngọc học, Viện Khoa học Vật liệu là phòng thí nghiệm Nhiệt huỳnh quang hàng đầu trong nước với bề dầy kinh nghiệm nghiên cứu, ứng dụng và đào tạo về lĩnh vực này Đặc biệt từ năm 2004-2006 đến nay, chúng tôi đã hợp tác chặt chẽ với phòng thí nghiệm tính tuổi của Đại học Milano nói trên và đã mời 3 giáo sư của trường (M Martini, G Spinolo và E Sibilia) sang làm việc tại Việt Nam

đồng thời cử 6 lượt nhà khoa học sang nghiên cứu tại Milano trong chương trình hợp tác nghị định thư Italia – Việt Nam ký ngày 11/7/2002 về vấn đề này Trong giai đoạn đầu này chúng tôi đã bước đầu xây dựng được hệ đo

được tín hiệu nhiệt huỳnh quang tự nhiên của mẫu khảo cổ (trên cơ sở thiết bị khoa học sẵn có), thiết bị đếm alpha, cũng như nắm được quy trình cơ bản của tính tuổi Tuy nhiên để nâng cao độ chính xác của phương pháp đo, cũng như tiện sử dụng để có thể chuyển giao công nghệ cần phải tự động hóa thiết bị đo, cũng như xây dựng quy trình tính tuổi chi tiết hơn phù hợp với điều kiện của Việt Nam

Phía Italia đã thoả thuận sẽ tiếp tục giúp đỡ chúng tôi về chuyển giao công nghệ và đào tạo cán bộ để cùng với phía Việt Nam phấn đấu thực hiện được

các mục tiêu như đã đăng ký ở trên

1 TS Phan Tiến Dũng Viện Khoa học Vật liệu,

2 GS TSKH Vũ Xuân Quang Viện Khoa học Vật liệu

3 PGS.TS Lê Hồng Khiêm Viện Vật lý

4 ThS Phạm Văn Triệu Viện Khảo cổ

5 TS Vũ Phi Tuyến Viện Khoa học Vật liệu

6 ThS Nguyễn Trọng Thành Viện Khoa học Vật liệu

7 NCS Vũ Thị Thái Hà Viện Khoa học Vật liệu

8 TS Huỳnh Kỳ Hạnh Viện Nghiên cứu và ứng dụng công nghệ Nha

Trang

9 CN Trần Chót Viện Khoa học Vật liệu

10 KS Đào Tuệ Cường Viện Khoa học Vật liệu

11 TS Bùi Thế Huy Viện Nghiên cứu và ứng dụng công nghệ Nha

Trang

12 ThS Tống Văn Tuất Viện Nghiên cứu và ứng dụng công nghệ Nha

Trang

Báo cáo kết quả thực hiện nhiệm vụ gồm các phần sau

Phần 1: Xác định tuổi bằng nhiệt huỳnh quang và huỳnh quang cưỡng bức quang: Cơ chế vật lý, kỹ thuật thực nghiệm

Phần 2: Kết quả thực nghiệm:

- Chế tạo thiết bị đo nhiệt huỳnh quang cho tính tuổi

- Xây dựng phần mềm tính tuổi khảo cổ

- Kết quả tính tuổi mẫu khảo cổ Hoàng Thành Thăng Long và Thánh địa

Mỹ Sơn

- Xây dựng hệ đo huỳnh quang cưỡng bức quang

Phần 3: Kết luận

PHẦN 1: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT

l XÁC ĐỊNH TUỔI BẰNG PHƯƠNG PHÁP NHIỆT HUỲNH QUANG (TL): CƠ CHẾ VẬT LÝ- KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM

1.1 Các phương pháp xác định niên đại trong khảo cổ

1.1.1 Phương pháp xác định niên đại theo vòng hàng năm của cây

(Dendrochronology)

(A.E Douglas, As Astrnomer, Tree-ring Laboratory, University of Arizona, 1937) Cây cối đáp ứng nhiệt độ, lượng mưa và điều kiện môi trường bằng sinh trưởng luân phiên Trong những năm thuận lợi, cây bổ sung các mô dôi dư và vòng của cây dày dặn Trong các năm bất lợi, sinh trưởng chậm và các vòng mảnh mai hơn

Sự thay đổi năm này qua năm khác theo thời tiết tạo thành mẫu hình vòng cây, qua đó có thể:

(i) Tái tạo các thay đổi của khí hậu trong quá khứ

(ii) Tái tạo sự xâm nhiễm côn trùng trong quá khứ

(iii) Ước lượng tần xuất và cường độ của hoả hoạn

(iv) Tái tạo lượng mưa trong quá khứ

Để xác định được niên đại, người ta tạo ra dãy vòng hàng năm chuẩn của cây và mẫu hình vòng của gỗ cây (cùng loại) được so sánh với dãy vòng hàng năm chuẩn đó để tìm vị trí (tương ứng với nó là thời điểm) mà chúng khớp nhau

Các ứng dụng chính của phương pháp thụ mộc này là :

(i) Xác định niên đại trong khảo cổ

(ii) Xác định niên đại của các cấu trúc gỗ hiện thời

(iii) Xác định niên đại các panô và các đồ mỹ thuật

1.1.2 Phương pháp cacbon phóng xạ (Radiocarbon)

(W.F Libby, Giải Nobel hoá học, 1960)

Cacbon phóng xạ (chu kỳ bán rã 5730 năm) sinh ra khi tia vũ trụ tương tác với khí quyển

Ngay sau khi sự trao đổi chất ngừng (do các sinh chất chết), đồng hồ phóng xạ khởi động và tuổi của đối tượng có thể xác định được từ sự suy giảm của tỷ lệ 14C/12C

H 1.1: Sự suy giảm của 14C

Như có thể suy ra từ đồ thị trên, giới hạn của phương pháp cacbon phóng

xạ là khoảng 40.000 năm tuổi trở lại

1.1.3 Phương pháp xác định niên đại theo độ phồng lên của gạch nung

(M.Wilson et.al, Phys.Rew.Lett,90,2003)

Dựa vào hiện tượng gạch nung hút ẩm dần dần bị phồng lên Các nhà nghiên cứu Anh đã suy ra quy luật về sự phồng lên của viên gạch qua thời gian mà dựa vào đó, các nhà khảo cổ có thể bổ sung thêm số liệu cho việc xác định niên đại của một số công trình cổ

1.1.4 Phương pháp xác định niên đại vết phân hạch (Fission Track)

Dựa trên quá trình tích tụ theo thời gian của các vết do sự phân hạch urani trong mẫu vật

1.1.5 Phương pháp xác định niên đại bằng cộng hưởng từ spin điện tử

(ERS- Electron Spin Resonance) (Ikeya et al., 1978)

Dựa trên khả năng đo được độ cư trú của các điện tử bị bẫy và nằm trong nhóm phương pháp tính tuổi điện tử bẫy (TED - Trapped Electron Dating) Các điện tử bẫy là các điện tử sinh ra bởi các bức xạ ion hoá và bị bắt trên các bẫy của mạng tinh thể Bức xạ ion hoá có nguồn gốc từ các nguyên tố phóng

xạ chứa trong bản thân mẫu, từ môi trường đất đá xung quanh mẫu vùi lấp và một phần nhỏ từ tia vũ trụ

1.1.6 Phương pháp xác định tuổi bằng huỳnh quang cưỡng bức

(Aitken, Fleming, Zimmerman, Oxford University Laboratory, 1970)

Gồm hai kỹ thuật khác nhau, nhưng rất gần nhau về vật lý cũng như về thiết bị:

Phương pháp nhiệt huỳnh quang (NHQ) (TL – Thermoluminescence) hoặc huỳnh quang cưỡng bức nhiệt (TSL – Thermally Stimulated Luminescence)

Phương pháp huỳnh quang cưỡng bức quang (OSL – Optically Stimulated Luminescence)

Đây là phương pháp tin cậy nhất với các mẫu vô cơ Trong báo cáo này,

1.2 Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang (NHQ)

Xác định tuổi là một trong những nhu cầu cơ bản thường được đặt ra trong khảo cổ và địa chất Trên thực tế không có một phương pháp nào có khả năng tính tuổi của mọi loại đối tượng Tuy nhiên, sự tồn tại của môi trường phóng xạ tự nhiên chính lại là một yếu tố rất quan trọng để từ đó các nhà khoa học đã tìm ra nhiều cơ chế khác nhau có thể sử dụng để tính tuổi, trong đó phương pháp tính tuổi bằng NHQ đang rất được chú ý

Tất cả mọi vật trên trái đất đều luôn luôn bị chiếu xạ bởi các tia ion hoá phát ra từ các nguyên tố phóng xạ và các tia vũ trụ Các khoáng vật tự nhiên như thạch anh, feldspar, đất sét là những thành phần cấu tạo phổ biến trong các mẫu khảo cổ cũng liên tục bị chiếu xạ bởi các hạt nhân phóng xạ, chủ yếu thuộc dãy uranium, thorium và đồng vị K-40 Cùng với thời gian, các tia alpha, beta và gamma luôn chiếu vao các khoáng vật và ion hoá các nguyên

tử

Các điện tử, được giải phóng khỏi các nguyên tử rồi sau đó bị bắt bởi các khuyết tật của tinh thể và nằm lại ở các bẫy đó cho đến chừng nào chưa nhận một nguồn năng lượng bổ sung để giải phóng chúng

Những bẫy điện tử này ngày càng được lấp đầy bởi các điện tử đã được giải phóng liên tục bởi các nguồn phóng xạ tự nhiên Đồng thời với quá trình

đó, là sự hình thành các lỗ trống điện tử, chúng được định xứ ở những tạp điện âm (electronegative) trong tinh thể Các lỗ trống này ra đời và hoạt động theo một động học hoàn toàn đối xứng với các điện tử nói trên Khi được cung cấp một nguồn năng lượng bổ sung nào đó, ở đây chính là nhiệt năng, các điện tử được giải phóng khỏi bẫy và một phần của chúng sẽ tái hợp với các lỗ trống Một phần trong số các tâm tái hợp đó chính là các tâm huỳnh quang sẽ được sử dụng trong bài toán tính tuổi này

Quá trình hình thành và phát sinh NHQ được thực hiện theo các bước

sau mô tả ở H 1.2-1

H 1.2-1

& Tạo ra các cặp điện tử - lỗ trống do sự tương tác của tinh thể với các tia

phóng xạ (hình a)

& Các điện tử và lỗ trống bị bẫy ở các tâm khuyết tật trong tinh thể (hình b)

& Khi đốt nóng mẫu các điện tử được giải phóng khỏi bẫy và tái hợp với các

lỗ trống, sinh ra tín hiệu huỳnh quang (hình c)

Cường độ của tín hiệu NHQ phụ thuộc vào nhiệt độ mẫu được mô tả ở H 1.2-2 Phép đo này được thực hiện trên mẫu gốm được chế tạo khoảng một ngàn năm về trước như một thí dụ minh hoạ

Khi đưa mẫu gốm lên nhiệt độ cao dần tới 2000C sẽ bắt đầu quan sát thấy tín hiệu NHQ Tín hiệu đạt cực đại ở gần 4000C và sau đó giảm hẳn

(đường b) Tín hiệu NHQ mô tả ở đường b là do sự tái hợp huỳnh quang của

các điện tử được sinh ra rồi bị bẫy trong quá trình chiếu xạ tự nhiên kéo dài hàng ngàn năm Nếu sau đó, ta lại đốt nóng mẫu để đo NHQ lần thứ 2, sẽ không thu được tín hiệu NHQ nữa, mà chỉ có tín hiệu phát quang của vật đen tuyệt đối ở nhiệt độ trên 4000C (đường a) Bây giờ, nếu đem mẫu gốm để

chiếu xạ bằng một nguồn phóng xạ nhân tạo, thí dụ một nguồn β nào đó, rồi

đo NHQ lần thứ 3, ta sẽ thu được đường cong NHQ c ë đây, ngoài đỉnh

NHQ ở vùng nhiệt độ cao 3000- 4000C như đường b, ta còn quan sát được các

đỉnh ở khoảng 1000C và 2000C Nhưng cường độ những đỉnh này sẽ giảm nhiều nếu phép đo NHQ không được thực hiện ngay sau khi mẫu gốm được chiếu xạ nhân tạo Đây là hiện tượng fading, thường xảy ra ở NHQ nhiệt độ thấp

3 nguyên tố phóng xạ U, Th và K Mặt khác độ nhạy NHQ của các mẫu khoáng vật trên một liều chiếu đơn vị có thể xác định bằng cách đo NHQ sau khi chiếu các liều của nguồn chuẩn nhân tạo lên cùng các mẫu khoáng vật đó

Và như vậy, nếu xem thời điểm zero là lúc kết tinh của khoáng vật trong

macma lỏng hay lần nung nóng cuối cùng của gốm, ta sẽ dễ dàng tính tuổi của khoáng vật hay mẫu gốm từ thời điểm zero đó

Để có được phương pháp đánh giá chính xác của tuổi theo công thức (1.2.1) nói trên, ta phải hiểu bài toán vật lý và thực hiện chính xác một loạt các kỹ thuật thực nghiệm về quang học và hạt nhân…

- Trước hết ta phải hiểu về đặc tính của các tâm bẫy và tâm tái hợp: các mức năng lượng, động học huỳnh quang các tâm của các hạt tinh thể chứa trong mẫu khảo cổ, nhất là các hạt tinh thể thạch anh

- Ta phải hiểu các đặc điểm, của các tia α, β, γ, cosmic và các quá trình phóng xạ của các nguyên tố U, Th, K… sẵn có trong mẫu và môi trường khảo

cổ và quan hệ của chúng với tín hiệu nhiệt huỳnh quang Từ đó viết phương trình tuổi (1.2.1) dưới dạng tường minh theo sự đóng góp của từng thành phần

α, β, γ và cosmic

- Trong điều kiện thực nghiệm của chúng tôi (ở phòng QPƯD&NH và phòng Dating Milano) liều khảo cổ hay còn gọi là liều hấp thụ được xác định bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang, còn liều hàng năm (hay còn gọi là liều tốc độ) được xác định bằng phương pháp hoá - phóng xạ, cụ thể là phương pháp đếm hạt alpha và phân tích kali để tính nồng độ U, Th, K rồi từ đó xác

Liều khảo cổ (hay địa chất) Tuổi =

Liều hàng năm

- Chúng tôi cũng giới thiệu một số thử nghiệm nhằm xác định liều hàng năm bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang

- Chúng tôi cũng nêu lên một số khó khăn trong từng khâu thực nghiệm và các giải pháp đã dùng để giải quyết các khó khăn đó

- Cuối cùng đã phân tích các nguồn gốc sai số có thể xảy ra và đánh giá các sai số đó cũng như sai số toàn bộ

Toàn bộ các nội dung trên sẽ được trình bày trong các mục tiếp theo của phần 1

1.3 Các loại tâm điện tử – lỗ trống trong cơ chế Nhiệt huỳnh quang:

Các tâm bắt là các defect (khuyết tật) điểm, là sự phá vỡ tuần hoàn của tinh thể trong phạm vi một hoặc vài ô cơ sở của mạng: (1) tạp chất trong nút của mạng; (2) tạp chất trong nút mạng kế cận với defect điểm của mạng chủ; (3) tạp chất ở giữa nút; (4) điện tử và lỗ trống định xứ tại vacancy (nút khuyết) hoặc nhóm vacancy; (5) tạp chất ở defect một chiều hoặc hai chiều; (6) điện tử và lỗ trống kế cận với defect điểm và các trạng thái bất thường của

hệ điện tử trong tinh thể Tổng quát, defect điểm có thể là các defect riêng hoặc là tạp chất

1 Trong số các defect riêng thường biết nhiều hơn cả là vacancy tại vị trí cation (≡ VM); hoặc anion (≡ VA); ở vị trí giữa nút của cation (≡ Mi) hoặc anion (≡ Ai); cặp vacancy ở các nút cạnh nhau (≡ VMVA),…

2 Nếu tinh thể chứa các ion tạp chất, thì ngoài các defect nêu trong mục (1) ở trên, còn có các defect kiểu khác: ion tạp chất ở vị trí cation (≡ XM) hoặc anion (≡ XA); ion tạp chất ở vị trí giữa nút (≡ Xi); defect phức tạp hoặc là dãy ion ( ≡ XM (XM)n) hoặc là tổ hợp các ion XM với defect điểm riêng (≡

XM VA, XMXi,…)

Vì các defect phá vỡ định xứ sự trung hoà điện, nên chúng trở thành vị trí cấu trúc mà tại đó các điện tử và lỗ trống có thể lưu trú Như vậy các defect của mạng tinh thể có điện tích hoặc dương (bắt lỗ trống), hoặc âm ( bắt điện

Phóng xạ không phụ thuộc vào điều kiện nhiệt độ, áp suất và các phản ứng hoá học Tốc độ phóng xạ thay đổi trong khoảng lớn, từ một phần của giây tới hàng tỉ năm

Tính tuổi HQ liên quan đến phóng xạ có thời gian sống dài so với tuổi của mẫu Vai trò của phóng xạ là cung cấp nguồn suất liều không đổi cho tích luỹ tín hiệu HQ Đối với phần lớn các mẫu tính tuổi, gần như toàn bộ liều năm (annual dose) tạo bởi các phần gần bằng nhau từ nguồn K, Th và U Phần còn lại, cỡ vài phần trăm, là từ tia vũ trụ, Rb và Sm (Sm – 152 với độ phóng xạ rất yếu, bỏ qua được)

Bảng 1.4-1 (a,b,c) là các sơ đồ dãy rã phóng xạ của Th và U

Bảng 1.4-2 là sơ đồ rã phóng xạ của K và Rb

Trong quá trình phân rã, các thành viên của dãy rã phóng xạ Th và U phát

ra các loại bức xạ alpha, beta và gamma Lượng HQ tích luỹ trong mẫu phụ thuộc vào cả hai: tốc độ phát xạ và năng lượng của chùm tia bức xạ (cỡ

1.4.1 Tia α

2 (gồm 2 neutron và 2 proton) bay với tốc độ cao (đến ∼ 2% tốc độ ánh sáng) Các đặc trưng vật lý: khối lượng tĩnh mα = 6,656.10-27kg; mang 2 điện tích dương; spin = 0; moment từ = 0; có năng lượng giữa 4 MeV (cho U – 238) và 9 MeV (cho Th) Tất cả các hạt α phát ra bởi nguyên tố phóng xạ nào đó có cùng năng lượng Eα (phổ vạch) xác định, đặc trưng cho nguyên tố đó Khi đi qua môi trường , hạt α giảm năng lượng chủ yếu do quá trình ion hoá (và tán xạ) Tia α có tính xuyên qua kém ( ví dụ trong thạch anh, không xuyên quá 0,05mm) và để ngăn nó có thể dùng vật liệu dẻo dày hơn 0.18 mm là đủ

Đánh giá Annual Dose Rate

Energy Emission Details : Thorium Series (MeV)

_

Radioisotope Alpha Beta(max) Beta (av) IC Gamma Th-232 4.006 - - 0.0099 -

Pb-212 - 0.3713 0.1067 0.0652 0.1055 Bi-212 (64,1%) - 1.3360 0.4901 0.0015 0.1013 (35,9%) 2.1799 - - 0.0074 0.0039 Po-212 (64,1%) 5.6296 - - - -

Tl-208 ( 35,9%) - 0.5804 0.2055 0.0098 1.2070 X-rays 0.1197 Auger electrons 0.0094

- - - - - 35,9379 3.5478 1.2093 0.1858 2.5060

All energies are given in MeV

The values given represent the rate of energy release per unit activity of parent

The abbreviation IC signifies internal conversion electrons ( X-ray emission,

Energy Emission Details : Uranium-238 Series (MeV)

Radioisotope Alpha Beta(max) Beta( av) IC Gamma

U-238 4.165 - - - 0.0111 Th-233 - 0.1625 0.0456 - 0.0149 Pa-234m - 2.2647 0.8372 - 0.0112 Pa-234(0.13%) - 0.0009 0.0003 - 0.0016 U-234 4.759 - - - 0.0001 Th-230 4.658 - - 0.0119 0.0004 Ra-226 4.775 - - 0.0033 0.0090 Rn-222 5.490 - - - 0.0004 Po-218 6.004 - - - 0.0001 Pb-214 - 0.7237 0.2280 0.0698 0.2285 Bi-214 - 1.7829 0.6606 0.0112 1.5088 Po-214 7.689 - - - 0.0001 Pb-210 - 0.0234 0.0062 0.0253 0.0019 Bi-210 - 1.1610 0.3945 - -

Po-210 5.306 - - 0.00001 X-rays 0.0332 Auger electrons 0.0074

_ _ _

42.883 6.1201 2.1446 0.1535 1.8213

Emission Energy Details : Uranium-235 Series (MeV)

Radioisotope Alpha Beta(max) Beta(av) IC Gamma

U-235 4.3897 - - 0.0131 0.1485 Th-231 - 0.2193 0.0627 0.0503 0.0151 Pa-231 4.9225 - - 0.0888 0.0287 Ac-227 0.0689 0.0398 0,0102 - 0.0099 Th-227 5.8379 - - 0.0002 0.0988 Fr-223(1.4%) - 0.0159 0.0040 - 0.0007 Ra-223 5.8224 - - - 0.0865 Rn-219 6.7590 - - - 0.0576 Po-215 7.3864 - - - 0.0003 Pb-211 - 1.3234 0.4564 0.0025 0.0764 Bi-211 6.5680 0.0017 0.0004 0.0071 0.0491 Po-211(0,28%) 0.0209 - - - 0.00002 Tl-207 - 1.4340 0.5054 - 0.0024 _ _ _ _

41.7757 3.0341 1.0391 0.1620 0.5740

1.4.2 Tia β

Chính xác hơn nên dùng ký hiệu β- để phân biệt với β+ - tia pozition dương Tia beta là các điện tử (sơ cấp) tốc độ cao có nguồn gốc từ hạt nhân Phổ năng lượng là liên tục (do có sự tham gia của neutrino) Khi đi qua môi trường năng lượng của tia β giảm do các tương tác khác nhau với nguyên tử của môi trường, trong đó hiệu quả nhất là sự ion hoá môi trường, sinh ra bức

xạ hãm và tán xạ Tia β xuyên qua vài mm và để ngăn nó thường dùng ống bằng đồng hay thép với chiều dày lớn hơn 0,7mm Tia β bị hấp thụ gần hết ở ngay bên trong mẫu và phần thoát ra ngoài rất yếu Có thể thấy, phần HQ tương ứng với tia β của mẫu khảo cổ là do phóng xạ của bản thân mẫu, trừ phần bề mặt

1.4.3 Tia γ

Là các photon năng lượng cao của bức xạ điện từ giống tia X (tia X sinh ra từ điện tử và thường có năng lượng thấp hơn, trong khi tia γ sinh ra từ hạt nhân và nói chung có năng lượng cao hơn) Tia γ thường sinh cùng tia α

và β Tia γ có phổ vạch và chiều dài bước sóng của nó nằm trong khoảng 10

-11 – 10-13m Khi tia γ đi qua môi trường, bị môi trường hấp thụ và xảy ra các hiệu ứng: (i) quang điện, sinh ra tia β thứ cấp có phổ vạch; (ii) tán xạ Compton; (iii) tạo thành cặp điện tử; (iv) Mossbauer Tia γ xuyên qua trên 30

cm và để ngăn nó cần lớp chì dày hơn 4 cm Phần HQ của cổ mẫu ứng với tia

γ chủ yếu do phóng xạ từ đất đá xung quanh, trừ các mẫu lớn hơn 1 – 2 cm

1.5 Tia vũ trụ và liều tia vũ trụ

1.5.1 Tia vũ trụ (cosmic rays)

Người ta chia tia vũ trụ thành hai phần: phần có nguồn gốc ngoài Trái đất

là phần sơ cấp và khi phần này đi qua khí quyển, xảy ra các quá trình làm nảy sinh phần (thứ hai) thứ cấp của tia vũ trụ

Tia sơ cấp bao gồm chủ yếu là các hạt tích điện dương chuyển động rất nhanh (45% proton, 40% helion,…) và cả một lượng lớn điện tử (β-) Tia sơ cấp bị hấp thụ gần như hoàn toàn ở các lớp ngoài cùng của khí quyển, trong

đó xảy ra sự tương tác giữa tia sơ cấp và các nguyên tử khí quyển mà kết quả

là sinh ra tia thứ cấp gồm proton, neutron, deutron, triton, helion, pion,…

Pion có thời gian sống rất ngắn (10-8s) nên sau quãng đường vài m, chúng

biến đổi thành muon, phần chính của cái gọi là thành phần cứng của tia thứ

cấp Muon có sức xuyên qua lớp chì dày cỡ m và có thể phát hiện nó ở sâu trong lòng đất hay biển

Muon phân rã thành β+, β- và cùng với γ (do phân rã của mezon trung hoà)

chúng tạo ra thành phần mềm của tia thứ cấp

Về nguồn gốc tia vũ trụ, người ta đưa ra vài giả thiết, theo đó chúng được hình thành từ: (i) các vết của Mặt trời; (ii) một vài ngôi sao; (iii) mây vũ trụ giữa các vì sao; (iv) các vụ nổ thiên hà

1.5.2 Liều tia vũ trụ (cosmic ray dose)

Tia vũ trụ thường chỉ chiếm vài phần trăm của liều năm và trong nhiều trường hợp có thể dùng trị số là 150 µGy/y (tương ứng với độ sâu trong đất cỡ 1- 2m và ở vùng có vĩ tuyến thấp, gần xích đạo) Tuy nhiên cho các mẫu có độ phóng xạ thấp và đất ở vùng vĩ tuyến cao, có thể cần sự hiệu chỉnh tốt hơn

Thành phần mềm của tia vũ trụ (chủ yếu là điện tử) bị hấp thụ ở 0,5m lớp trên của đất, nên cho các mẫu HQ chúng ta chỉ cần quan tâm đến thành phần cứng (chủ yếu là muon): các tính toán cho thấy giá trị liều năm cho vật liệu có

thành phần giống gốm (Z ~ 11, A~ 22), vùi sâu dưới đất ~ 0,5m là 185 µGy/y Tại vị trí nông hơn, có sự đóng góp của thành phần mềm trong tia thứ cấp và

ở ngay bề mặt đất giá trị liều năm xấp xỉ 280 µGy/y

Nếu lấy giá trị liều năm tại độ sâu 1m làm đơn vị, thì sự suy giảm của liều năm theo độ sâu trong đất có mật độ 2 g/cm3 là như sau:

1.6 Xác định liều khảo cổ và xây dựng phương trình tính tuổi:

Như đã giới thiệu trong mục 1.2 để tính tuổi mẫu khảo cổ, chúng ta xác định liều khảo cổ (trong công thức 1.2.1) bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang Như ta biết diện tích của dải nhiệt huỳnh quang trong đường glow curve tỷ lệ thuận với liều khảo cổ được hấp thụ trong mẫu từ thời điểm zero (hình vẽ 1.6.1) Để chuyển đổi từ tín hiệu nhiệt huỳnh quang sang liều khảo

cổ (tức liều phóng xạ đã hấp thụ từ điểm zero) ta dùng phương pháp quen thuộc là kỹ thuật đa phân ước hay còn gọi là kỹ thuật chiếu liều bổ sung (liều phóng xạ được đánh giá chính xác trong phòng thí nghiệm) kết hợp với ngoại suy toán học (Additive Dose Method) (hình vẽ 1.6.1 ) Trong nhiều trường hợp ta cần đưa vào số liệu hiệu chỉnh trên phi tuyến (supralinarity correction) tức là liều phóng xạ tích luỹ tại các tâm không đóng góp vào tín hiệu nhiệt huỳnh quang trong kỹ thuật liều bổ sung nói trên Liều hiệu chỉnh I này được xác định bằng một thực nghiệm riêng biệt, ở đó phương pháp đo liều bổ sung được áp dụng trên các mẫu không còn tín hiệu nhiệt huỳnh quang tự nhiên ban đầu nữa (hình vẽ 1.6.2) Liều hiệu chỉnh I sẽ được cộng thêm vào giá trị liều tính được từ phương pháp liều bổ sung cho các mẫu có nhiệt huỳnh quang tích luỹ tự nhiên đã quan sát được ở trên

Hình 1.6.2 Multiple Aliquot Technique

TL (0) = χi Q i≡ χi D i T TL,i (Kỹ thuật đa

phân ước)

Hình 1.6.2 Multiple Aliquot Hình 1.6.3 I i = Supralinearity

Hình 1.6.3 I i = Supralinearity Correction (Hiệu chỉnh trên tuyến tính)

1.6.2 Lập Phương trình tính tuổi

Để dễ hiểu, ta trình bày cơ sở nguyên lý của phương trình xác định tuổi lần lượt cho hai trường hợp sau

1.6.2.1 Trường hợp đơn giản (giả định chỉ có một dạng bức xạ i = α , β hoặc γ)

Xuất phát từ cách xác định tuổi bằng phương pháp liều chiếu bổ sung kết hợp với hiệu chỉnh trên tuyến tính, ta có phương trình tuổi của mẫu (tính bằng đơn vị năm)

i;

i i

D

P

T = với P i =Q i+I i (1.6-1) trong đó:

Pi = liều bức xạ tích luỹ hiệu dụng cho hiệu ứng HQ trong mẫu sau Ti

năm, hay còn gọi là liều khảo cổ (paleodose)

Di = liều bức xạ tích luỹ hiệu dụng cho hiệu ứng HQ trong một năm (annual dose)

Qi = liều bức xạ tích luỹ hiệu dụng cho HQ quan sát được (còn gọi là liều tương đương – ED, Equivalent Dose)

Ii = liều bức xạ tích luỹ hiệu dụng cho phần “tiền HQ”, liên quan đến các tâm không đóng góp cho HQ và gây ra đặc tính trên (phi) tuyến tính (supralinearity) của nhiều mẫu khảo cổ ở vùng liều chiếu xạ thấp Hiệu ứng phi tuyến này xảy ra cho bức xạ β và γ, còn đối với bức xạ α, nó bằng không

do mật độ ion hoá của α rất cao (tất cả các bẫy sẵn có – cả bẫy liên quan lẫn bẫy không liên quan (quenching) đến HQ, đều được điền đầy)

χ = độ nhạy HQ của mẫu = HQ của mẫu trên liều đơn vị chiếu xạ

Hiệu ứng trên phi tuyến (supralinearity) xảy ra ở liều chiếu xạ thấp cỡ 1

Gy Khi liều đủ cao (20 – 40 Gy đối với gốm) xảy ra hiện tượng dưới phi tuyến (sublinearity) do bão hoà (saturation – HQ là do các bẫy có nồng độ khá thấp nên số lượng các bẫy bị giới hạn và sau liều đủ cao, mẫu được tiếp tục

Ta có thể viết (1.6 – 1) lại như sau:

Ti = TTL,i+ TnonTL,i (1.6 – 2) với TTL,i = Qi/Di, TnonTL,i = Ii/Di

1.6.2.2 Trường hợp thực tế có cả ba nguồn bức xạ α, β và γ (gộp cả tia

cosmic) Dùng bức xạ i phòng thí nghiệm để xác định Q i và I i

Tổng quát, ta có cho phần TTL,i

TLi(o) = χα Dαo TTL,α + χβ DβoTTL,β + χ γ DγoTTL,γ (1.6 – 3)

≡ χi Qi ≡ χi Di TTL,i

TL o

TL o

TL o i

T

T D T

D T

D

, ,

, χ

χ χ

γ γ

β β β

α α

D

Q

T , = (1.6 - 5) hay

o i TL

TL i o i TL

TL i o i TL

TL i

i i

TL

D T

T D

T

T D

T T

Q T

γ

γ γ β

β β α

α α

χ

χ χ

χ χ

, ,

, ,

.

.

(1.6 – 6)

≡

o i o i o i

i

D k D k D k

Q

γ γ β β α

α + + (1.6 – 7) với kαi ≡ TL TL i

Từ (1.6- 6) ta có

i

i i

i TL

D

Q D D D

Q

+ +

=

γ β α

với Di = Dα + Dβ + Dγ; Dα = kαi Dαo; Dβ = kβi Dβo ;Dγ = kγi Dγo (trong đó gộp

cả Dc của tia vũ trụ)

Trong thực tế, ta có kγγ = kβγ = kββ = kγβ = 1 và kαγ = kαβ ≡ kα, nhỏ hơn 1

Điều này có thể giải thích như sau: Các hạt alpha có năng lượng lớn từ 4 đến 9 MeV Ngoài ra do kích thước và khối lượng lớn nên năng lượng tiêu tán trên một đơn vị độ dài quỹ đạo cực kỳ lớn, dễ dàng dẫn tới hiệu ứng bão hoà của cường độ nhiệt huỳnh quang, nói khác đi, độ nhạy nhiệt huỳnh quang của hạt α sẽ thấp hơn nhiều so với các hạt β và γ

Các hạt β và γ đâm xuyên xa hơn nhiều, hơn nữa năng lượng của chúng lại nhỏ, cho nên không xuất hiện trường bão hoà và độ nhạy nhiệt huỳnh quang của chúng đương nhiên bằng nhau và lớn hơn hạt α

Tương tự, ta thu được

Nghĩa là, trong thực tế (bỏ chỉ số i và 0)

D

I Q D

điều kiện thực nghiệm như vậy, họ thường chấp nhận giá trị kα gần đúng nào

đó

Tóm lại để tính tuổi khảo cổ, ta phải đo một cách chính xác đến mức tối

đa các số hạng của phương trình tính tuổi:

γ β α

k

I Q T

+ +

+

=Các số hạng Q, I và kα được do bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang liều bổ sung Đây là các thực nghiệm khó khăn, trước hết vì tín hiệu NHQ rất nhỏ và luôn cộng sinh với các tín hiệu giả lớn hơn và rất khó lọc lựa Để ghi được các đường NHQ liều bổ sung nói trên, chúng tôi phải giải quyết nhiều khó khăn ít gặp phải trong các nghiên cứu quang phổ khác:

- Khi được đốt nóng, nếu trong môi trường có oxygen các phần ứng hóa học để xảy ra và sinh ra nhiệt huỳnh quang giả Nhưng nếu hút chân không sẽ gặp khó khăn vì sự truyền nhiệt kém giữa thanh đốt và mẫu Giải pháp chúng tôi buộc phải sử dụng là hút chân không rồi bơm khí N2 sạch Nếu không tạo khí quyển như vậy, không bao giờ ghi được tín hiệu TL thực của mẫu

- Tín hiệu TL rất yếu lại nằm trong vùng tử ngoại và xanh là chính cho nên cần chọn ống nhân quang điện có độ nhạy cực kỳ lớn với vùng xanh và

tử ngoại (5000A/lm) nhưng không được phép nhạy với vùng vàng và đỏ, vì

đó là vùng phổ của vật đen tuyệt đối Sau rất nhiều lần thử nghiệm, chúng tôi thấy chỉ có một loại nhân quang điện duy nhất ghi được tín hiệu liều khảo cổ,

đó là ống nhân quang điện EMI9235 QA cửa sổ thạch anh, được chế tạo dành riêng cho nhiệt huỳnh quang

- Cần rất chú ý bảo đảm tiếp xúc nhiệt tốt gần mẫu và thanh đốt để thu được sự lặp lại và sự trễ nhiệt của mẫu không quá lớn Chúng tôi đã chọn thanh đốt chrome - nikel, molypden và giá để mẫu là nhôm lá không gỉ

1.7 Xác định liều hằng năm Dα, Dβ, Dγ, bằng phép đo phóng xạ

Như vậy để có thể tính tuổi khảo cổ theo phương trình tính tuổi trên, ta còn cần xác định các liều hàng năm của các tia α,β và γ, đó là Dα, Dβ, Dγ Trong thực tế người ta hay dùng hai phương pháp khác nhau để đo các liều hàng năm

Dose-rate evaluation

Hai phương pháp xác định liều hàng năm : hoá phóng xạ và nhiệt huỳnh quang

1 Phương pháp hoá học phóng xạ: Xác định hàm lượng U, Th, và K-40 trong các mẫu khảo cổ và xung quanh mẫu rồi từ đó ta sẽ tính được liều hàng năm sinh ra do các nguyên tố phóng xạ đó

2 Phương pháp nhiệt huỳnh quang: dùng các liều kế nhiệt huỳnh quang siêu nhạy (CaS04: Dy3+ chẳng hạn) đặt tại vị trí của mẫu khảo cổ, sau một năm đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang và dùng nguồn phóng xạ chuẩn để xác định liều hàng năm tương ứng với tín hiệu nhiệt huỳnh quang đó

Thực tế cho thấy phương pháp hoá phóng xạ có độ tin cậy cao hơn và định lượng tốt hơn Các đồng nghiệp Italia và cả chúng tôi đều dùng phương

pháp này là chính, mặc dù cũng có thử nghiệm phương pháp nhiệt huỳnh quang

Các nguyên tố phóng xạ tạp chất cần đo là K, U và Th Đo K tương đối đơn giản Có thể đo bằng phân tích hoá học (ví dụ dùng phổ kế ngọn lửa – flame spectrometry) lượng K tổng cộng Biết rằng K – 40 chiếm 0,018% trọng lượng K tổng cộng, có thể tính được liều năm tương ứng với tạp phóng

xạ K – 40

K – 40 cũng có thể đo trực tiếp nhờ phổ kế γ, dùng tia γ 1,46 MeV của

nó Hàm lượng K còn có thể đo bằng các phương pháp EDXRF (Energy – Dispersive X – ray Fluorescence), AA (Atomic Absorption) và NAA (Neutron Activation Analysis)

Để đo lượng U và Th chúng ta có thể dùng nhiều phương pháp khác nhau: (i) phổ kế γ dùng detector Ge độ sạch cao; (ii) phổ kế α; (iii) phân tích kích hoạt neutron (NAA); (iv) đếm vết phân hạch (fission track counting); và (v) đếm α tổng cộng (total alpha counting)

Phương pháp đếm hạt alpha tổng cộng chính là phương pháp chúng tôi lựa chọn

1.7.1 Phương pháp đếm alpha Suy ra liều hàng năm

H 1.7 – 1 Đếm alpha: cho hạt nhân phóng xạ ở gần màn ZnS, khoảng một nửa số hạt alpha tạo ra nhấp nháy (scintillation) Tỉ lệ đó giảm đi đối với các hạt nhân phóng xạ ở xa hơn và cho các hạt nhân phóng xạ ngoài tầm quãng chạy (range) R thì không có hạt alpha nào chạm tới màn ZnS

R Zinc sulfide

Sample