Nghiên cứu phản ứng chuyển hoá các n-ParafinC6-C7 trên xúc tác axit rắn biến tính

Nghiên cứu phản ứng chuyển hoá các n-ParafinC6-C7 trên xúc tác axit rắn biến tính

Đại học quốc gia Hμ Nội

Trường đại học khoa học tự nhiên

Chuyên ngμnh: Hoá hữu cơ

Mã số : 62 44 27 01

Tóm tắt Luận án tiến sĩ hoá học

Hμ nội - 2007

Công trình nμy được hoμn thμnh tại:

Bộ môn hoá hữu cơ - khoa hoá - Trường đại học khoa

học tự nhiên - đại học quốc gia hμ nội

Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện Quốc gia, Thư viện trường Đại học Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ

CÓ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN

1 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi (2003), “Nghiên cứu phản ứng thơm

hoá n-hexan trên xúc tác ZSM-5 biến tính”, Hội nghị khoa học toàn quốc

các đề tài nghiên cứu cơ bản trong lĩnh vực hoá lí và hoá lí thuyết, Hà Nội,

tr 43-48

2 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi, Đặng Thị Thu Hằng (2004),

“Nghiên cứu hoạt tính của hệ xúc tác Ni/ZrO 2 -SO 42- trong phản ứng

đồng phân hoá n-hexan”, Tạp chí khoa học ĐHQGHN, T XX (1), tr

32-37

3 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi (2005), “ảnh hưởng của các điều kiện điều

chế đến cấu trúc và hoạt tính của SO 42-/ZrO 2”, Các báo cáo khoa học hội nghị

xúc tác và hấp phụ toàn quốc, Lần thứ III, tr 485-490

4 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi (2005), “Nghiên cứu đặc trưng của hệ

xúc tác molipden oxit trên ZrO 2 -SO 42- bằng phương pháp XRD, TPR và

BET”, Hội nghị khoa học toàn quốc các đề tài nghiên cứu cơ bản trong

lĩnh vực hoá lí và hoá lí thuyết, Hà Nội, tr 222-226

5 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi, Hoa Hữu Thu (2005), “Nghiên cứu

đặc trưng của xúc tác MoO 3 /ZrO 2 -SO 42- trong phản ứng isome hoá heptan”, Tuyển tập các công trình hội nghị khoa học và công nghệ hoá hữu

n-cơ, Lần thứ 3, Hà Nội, tr 514-518

6 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi (2006), “Quá trình isome hoá n-paraffin

C 6 -C 7 trên cơ sở xúc tác ZrO 2 -SO 42- nhằm nâng cao giá trị sử dụng

condensat dầu mỏ Việt Nam”, Tạp chí KHKT Mỏ - Địa chất, Số 13, tr

13-15

7 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi (2006), “Nghiên cứu các yếu tố ảnh

hưởng đến quá trình tổng hợp zirconi sunfat hoá có chứa nhôm”, Tạp chí

khoa học ĐHQGHN, T.XXI (3), tr 201-207

8 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi (2006), “Nghiên cứu phản ứng đồng

phân hoá n-heptan trên xúc tác MoO3 /ZrO 2 -SO 42-+ γ-Al 2 O 3”, Tạp chí hoá

học, T 44 (3), tr 356 – 361

9 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi (2006), “Nâng cao hoạt tính xúc tác và

độ bền của ziconi sunfat có chứa nhôm”, Tạp chí hoá học, T 44 (5), tr 626

– 631

10 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi (2007), “Xúc tác Pt/WO3 -ZrO 2 trên vật

liệu mao quản trung bình SBA-15 trong phản ứng isome hoá n-heptan”,

Tạp chí hoá học, T 45 (1), tr 77 – 82

11 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi (2007), “Đặc trưng và tính chất của

xúc tác Pt/ZrO 2 -Al 2 O 3 -WO 3 tổng hợp bằng phương pháp sol –gel”, Tạp chí

hoá học, (Đã nhận đăng)

12 Ngô Thị Thuận, Phạm Xuân Núi (2007), “Độ ổn định và hoạt tính xúc

tác của Pt trên zirconi sunfat hoá trong quá trình isome hoá n-hexan”, Tạp

chí hoá học, (Đã nhận đăng)

Giới thiệu luận án

1 Tính cấp thiết của luận án

Hiện nay, xăng chất lượng cao với hàm lượng các hiđrocacbon thơm thấp, giàu isoparafin, thân thiện môi trường là một yêu cầu cấp bách Một trong các hướng nâng cao chất lượng xăng là áp dụng công nghệ isome hoá

xúc tác nhằm chuyển các n-parafin có trị số octan thấp thành các isoparafin

có trị số octan cao hơn Để làm tăng chất lượng xăng tự nhiên, phân đoạn condensat có hàm lượng isoparafin rất thấp, thì việc tìm kiếm xúc tác cho

quá trình isome hoá phân đoạn xăng mà thành phần chủ yếu là các

n-parafin C6 – C7 trở nên hấp dẫn và cần thiết Người ta đã sử dụng các chất xúc tác trên cơ sở zeolit cũng như các oxit kim loại cho mục đích đã nêu,

đặc biệt xúc tác superaxit rắn có nhiều triển vọng Vì vậy, trong luận án này chúng tôi nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng và tính chất của một số

superaxit rắn cho quá trình isome hoá n-parafin C6 – C7

2 Mục đích của luận án

2.1 Thiết lập các quy trình tổng hợp các xúc tác superaxit rắn trên cơ sở

ziricon oxit (ZrO2)

2.2 Nghiên cứu ảnh hưởng của các phương pháp tổng hợp đến đặc tính bề

mặt, cấu trúc của các tâm superaxit và vai trò xúc tác của các vật liệu thu

được trong quá trình isome hoá n-parafin C6 – C7

2.3 Khảo sát các điều kiện xử lí các chất xúc tác để nâng cao hiệu quả của

phản ứng isome hoá n-parafin

2.4 Bước đầu khảo sát cơ chế của quá trình isome hoá n-hexan trên tâm

Lewis của các chất xúc tác superaxit rắn zirconia sunfat hoá

3 Những đóng góp mới của luận án

Đây là công trình đầu tiên nghiên cứu xúc tác “lai tạp” trên cơ sở ziricon oxit Sử dụng các phương pháp vật lí hiện đại: XRD, BET, TPD-NH3, TPR,

IR hấp phụ piridin, DTA/TGA, TEM và SEM để nghiên cứu đặc tính bề mặt, cấu trúc của các tâm superaxit

Đã tổng hợp được loại vật liệu xúc tác mesoporous zirconia sunfat hoá

có chứa nhôm Vật liệu xúc tác này có hoạt tính và độ bền cao hơn rất nhiều so với xúc tác zirconia sunfat hoá thông thường

Hệ xúc tác “lai tạp” tổng hợp được, có hoạt tính và độ chọn lọc cao

trong phản ứng isome hoá n-heptan

Bước đầu đề nghị cơ chế của quá trình isome hoá n-hexan trên tâm

Lewis của zirconia sunfat hoá

4 Cấu trúc của luận án

Luận án gồm 127 trang được chia thành các phần:

™ Mở đầu (3 trang)

™ Chương 1 Tổng quan (39 trang)

™ Chương 2 Đối tượng và các phương pháp nghiên cứu (18 trang)

™ Chương 3 Nghiên cứu đặc trưng và hoạt tính của xúc tác (64trang)

™ Kết luận (3 trang)

™ 165 tài liệu tham khảo, 17 bảng, 101 hình vẽ

Nội dung chính của luận án

Chương 1 Tổng quan 1.1 Xúc tác superaxit trên cơ sở oxit kim loại sunfat hoá

1.2 Xúc tác axit rắn trên cơ sở vonfram oxit

1.3 Các phương pháp tổng hợp superaxit rắn

1.4 Cấu trúc và hoạt tính của γ-Al2O3

1.5 Các xúc tác cho quá trình isome hoá n-parafin

1.6 Phản ứng isome hoá n-parafin

Chương 2 Đối tượng vμ phương pháp nghiên cứu

2.1 Đối tượng nghiên cứu của luận án

Xúc tác superaxit rắn được điều chế bằng phương pháp tẩm, đồng kết

tủa, phương pháp sol-gel dùng cho phản ứng isome hoá n-parafin C6– C7

2.2 Các phương pháp tổng hợp xúc tác

™ Xúc tác superaxit rắn được tổng hợp bằng phương pháp tẩm (NH4)2SO4 hoặc H2SO4 và (NH4)6H2W12O40.nH2O lên ZrO2

™ Tổng hợp mesoporous zirconia sunfat hoá sử dụng chất hoạt động

N2 theo BET, phương pháp phân tích nhiệt trọng lượng (TGA), phương pháp giải hấp NH3 theo chương trình nhiệt độ (TPD), phương pháp khử

theo chương trình nhiệt độ (TPR), phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM)

và phương pháp hiển vi điện tử truyền qua với độ phân giải cao (HR-TEM)

Phản ứng được tiến hành ở pha khí, trên thiết bị micropilot phòng thí nghiệm có thể điều chỉnh tốc độ thể tích, khí mang N2 Sản phẩm phản ứng

được phân tích bằng phương pháp sắc kí khí khối phổ GC/MS HP-6890 Cột sắc kí mao quản HP-5 (5% metyletylsiloxan, 30mì0,5 mmì0,25μm)

Chương 3 Nghiên cứu đặc trưng vμ hoạt tính của

các chất xúc tác 3.1 Đặc trưng của xúc tác zirconia sunfat hoá

Với mẫu xúc tác zirconia sunfat hoá thu được theo phương pháp tổng hợp xúc tác bằng cách tẩm, kết quả phân tích nhiệt TG-DTA cho thấy xúc tác SO42-/ZrO2 (SZ) có sự mất khối lượng tập trung chủ yếu ở 2 khoảng nhiệt độ: gần 1080C được cho là sự mất nước từ hiđroxit và ở 5000C là sự chuyển pha từ vô định hình sang tứ diện nghiêng của tinh thể ZrO2 Khi nhiệt độ nung được thực hiện ở nhiệt độ cao hơn 6500C (SZ650), sự mất khối lượng là sự bay hơi SO2 Kết quả này hoàn toàn phù hợp với giản đồ nhiễu xạ Rơnghen hình thành pha tứ diện nghiêng của tinh thể ZrO2 với góc 2θ =

310, khi mẫu được nung ở 5500C (SZ550)

Độ mạnh của các tâm axit trên xúc tác SZ được nghiên cứu bằng phương pháp giải hấp NH3 theo chương trình nhiệt độ Kết quả cho thấy có

2 pik giải hấp NH3 và khẳng định pik giải hấp NH3 ở 5100C tương ứng với tâm “siêu axit” của xúc tác SZ Sự có mặt của các tâm axit cũng được nghiên cứu bằng phổ FTIR của piridin bị hấp phụ trên mẫu SZ Khi piridin

bị hấp phụ trên SZ xuất hiện phổ [PyH+] và [PyL] được hình thành do sự tương tác của các tâm Bronsted và Lewis với piridin Các tâm Bronsted tương ứng với các pik 1631; 1611; 1536 cm-1 và các tâm axit Lewis được

đặc trưng tại 1485 và 1451 cm-1 Việc tăng nồng độ sunfat, vùng hấp thụ

đặc trưng của nhóm S = O thay đổi từ 1354 cm-1 đối với mẫu xúc tác 1N, đến 1376 cm-1 đối với SZ-2N Các dải có số sóng thấp hơn được cho là của các nhóm SO42- riêngbiệt, do đó các dải trong vùng 1402 cm-1 được cho

SZ-là thuộc nhóm S2O72- Có thể nhận thấy, tất cả các nhóm sunfat có mặt trên

bề mặt ZrO2 với các dải hấp thụ đặc trưng cho nhóm S=O dịch chuyển tới bước sóng có tần số thấp hơn khi xúc tác hấp phụ piridin Sự tương quan giữa số tâm axit Lewis và tâm Bronsted phụ thuộc rất nhiều vào nồng độ nhóm sunfat tập trung trên bề mặt Với nhóm xúc tác thu được bằng cách tẩm sunfat có hàm lượng thấp, thì các tâm Lewis chiếm đa số, các pik thu

được có tần số thấp 1354 cm-1 Quá trình tẩm sunfat với hàm lượng lớn hơn, kết quả cho thấy có sự dịch chuyển vùng hấp thụ trong IR của nhóm

Xúc tác được điều chế theo cách tẩm axit H2SO4 lên Zr(OH)4 có diện tích bề mặt (104m2/g) lớn hơn xúc tác được điều chế từ ZrO2 (50,6m2/g) và cấu trúc tinh thể của ZrO2 trở nên rất ổn định Thời gian kết tủa tối thiểu là 8h và nồng độ SO42- không ảnh hưởng đến cấu trúc tinh thể nhưng nó ảnh hưởng trực tiếp sự hình thành các tâm axit Bronsted Kết quả ghi phổ hồng ngoại của mẫu xúc tác đã hấp phụ piridin đã chứng minh điều đó ảnh SEM có thể khẳng định mẫu SZ có kích thước hạt đồng đều và độ tinh thể cao

3.2 Đặc trưng của xúc tác zirconia sunfat hoá chứa nhôm

Đo nhiễu xạ Rơnghen (XRD) zirconia sunfat hoá có chứa Al sử dụng chất hoạt động bề mặt copolime P123 (Al-MSZ), cho thấy: vùng góc hẹp 2θ = 0 ữ 20, pik phản xạ (100) đặc trưng cho vật liệu mao quản trung bình, mặc dù cường độ của pik này không cao (hình 3.20) Trong vùng góc lớn 2θ = 20 ữ 700 có các pik ở 310, 350, 500 và 600 đặc trưng cho tứ diện nghiêng của tinh thể ZrO2 So với zirconia sunfat hoá chứa nhôm mà không dùng chất hoạt động bề mặt (Al-SZ) thì Al-MSZ có độ tinh thể cao hơn, thậm chí pik rộng và cường độ pik cao, nhọn Điều đó chứng tỏ ảnh hưởng của chất hoạt động bề mặt đến cấu trúc pha tứ diện nghiêng của tinh thể ZrO2 (2θ ≈ 310) d111 là rất rõ ràng (hình 3.14)

Diện tích bề mặt riêng của xúc tác Al-MSZ được xác định bằng phép

đo trong vùng tuyến tính của đường cong BET (0,05 < P/P0 < 0,35) Kết quả được trình bày ở hình 3.15

10 20 30 40 50 60 2θ (độ)

Hình 3.14 Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen của 2

mẫu xúc tác Al-SZ và Al-MSZ (góc lớn)

0 2 4 6 8 1 0 2θ (độ)

24h

Như vậy, diện tích bề mặt BET của Al-MSZ là 169 m2/g và thể tích

lỗ xốp là 0,262 cm3/g Trong khi đó, các xúc tác SZ và Al-SZ có diện tích

bề mặt BET, thể tích lỗ xốp tương ứng là 104 - 110 m2/g và 0,105 - 0,1714

cm3/g

Phổ hồng ngoại của 2 mẫu xúc tác Al-SZ và Al-MSZ đều xuất hiện các đỉnh hấp thụ đặc trưng ở 1033; 1071; 1144 và 1249 cm-1 Điều này cho thấy các tần số dao động của nhóm SO42- liên kết với cation Zr4+, nghĩa là dạng zirconia sunfat hoá được hình thành

Dựa trên giản đồ TPD-NH3 (hình 3.18) cho thấy Al-MSZ có 2 loại tâm axit ứng với 2 giá trị Tmax khác nhau Với Tmax= 545,40C là pik cao và nhọn điều này chứng tỏ xúc tác Al-MSZ có tâm axit mạnh và rất tập trung Pik ở 246,90C ứng với tâm axit trung bình

Hình 3.23, là ảnh HR-TEM của mẫu xúc tác Al-MSZ, ta có thể thấy hình ảnh rõ nét về cấu trúc tứ diện nghiêng của tinh thể ZrO2, vật liệu có cấu trúc MQTB với kích thước đồng đều, độ trật tự cao Trong vùng tối, có các đốm sáng chỉ ra sự có mặt của tinh thể ZrO2

Hình 3.23 Hình ảnh HR-TEM của mẫu Al-MSZ

3 /g)

P/P0

và đường phân bố kích thước mao quản của mẫu

theo chương trình nhiệt độ (TPD) của

mẫu Al-MSZ

3.3 Hoạt tính của các chất xúc tác SZ và Al-MSZ cho quá trình isome

hoá n-hexan

Có thể nhận thấy ở hình 3.24, Al-SZ có thời gian làm việc ổn định hơn SZ550 Điều này có thể là do Al có ảnh hưởng quan trọng đến độ bền và hoạt tính của zirconia sunfat hoá Nhưng độ ổn định hoạt tính xúc tác trên mẫu Al-MSZ cao hơn Đây cũng có thể là sự kết hợp ảnh hưởng của diện tích bề mặt, pha tứ diện nghiêng của tinh thể ZrO2, nhiệt độ nung phù hợp

và Al chứa trong zirconia sunfat hoá đã làm tăng độ bền và hoạt tính xúc tác

3.4 Hoạt tính của xúc tác zirconia sunfat hoá chứa Pt kim loại (Pt/SZ)

Có thể thấy trên xúc tác SZ hoạt tính ban đầu rất cao nhưng không ổn

định và giảm nhanh theo thời gian Chính vì vậy, vấn đề đặt ra là ngăn chặn khả năng mất hoạt tính và tăng độ ổn định của xúc tác để có độ chuyển hoá ngang bằng với giá trị ban đầu

Việc thêm Pt vào SZ550 sau đó oxi hoá trong không khí, cho thấy tốc

độ mất hoạt tính của xúc tác xảy ra chậm hơn và độ chuyển hoá của

n-hexan cao hơn so với mẫu xúc tác không có kim loại Pt SZ sau 20 phút đầu phản ứng (độ chuyển hoá trên 20%) (hình 3.25) Điều đó chứng tỏ khi có mặt của Pt trên SZ đã thực sự ngăn chặn khả năng mất hoạt tính, một lần nữa khẳng định vai trò của Pt tạo ra các tâm hoạt động và duy trì hoạt tính trong phản ứng refominh hiđrocacbon Hơn nữa, khi xúc tác đã trải qua chu trình oxi hoá tái tạo trong không khí, độ hoạt động của xúc tác thực sự

được khôi phục với độ chuyển hoá trên 25% (hình 3.26)

0 10 20 30 40 50

Hình 3.24 Hoạt tính của 3 mẫu xúc tác SZ, Al-SZ

và Al-MSZ theo thời gian

Nguyên nhân của sự tăng độ chuyển hoá trong mỗi chu trình oxi hoá

tái tạo có thể là do sự phân bố lại cấu trúc kim loại, hoặc các tâm axit trên

nền SZ, đồng thời cũng có thể là sự phân bố lại cả tâm kim loại và tâm axit

và sự phân bố này xuất hiện trong suốt quá trình xử lí khác nhau

Quá trình chuyển hoá n-hexan trên xúc tác Pt/SZ550 đ−ợc thực hiện

trong khoảng nhiệt độ 150 ữ 2800C, với tốc độ thể tích 1,5h-1 Kết quả đ−ợc

của n-hexan trên xúc tác Pt(o)/SZ 550 sau quá

trình tái tạo lần thứ nhất

20 40 60 80 100

Từ kết quả ở bảng 3.4 có thể nhận thấy, sự chuyển hoá tăng khi nhiệt

độ tăng ở đây, có sự xuất hiện 2 sản phẩm chính trong nhóm các sản phẩm isome hoá là 2-metyl pentan (2MP) và 3-metyl pentan (3MP) Độ chọn lọc thu được trên 90% tương ứng với độ chuyển hoá 42% ở nhiệt độ

2000C Độ chọn lọc của phản ứng giảm đi nhiều khi nhiệt độ phản ứng tăng

đến 2800C với độ chuyển hoá là 51,4% Có thể nhận thấy rằng, tỉ lệ các sản phẩm isome hoá 2MP/3MP trong phạm vi cân bằng nhiệt động, trong khoảng nhiệt độ phản ứng này dường như không thay đổi hoặc thay đổi không đáng kể

Như vậy, với sự có mặt của Pt trên SO42-/ZrO2 và xử lí oxi hoá ban

đầu đã ngăn chặn được sự mất hoạt tính so với SO42-/ZrO2, làm cho xúc tác

có hoạt tính ổn định và độ chuyển hoá cao trong quá trình isome hoá hexan Tuy nhiên, đối với quá trình chuyển hoá n-heptan xúc tác này cho

n-độ chọn lọc isoheptan là tương đối thấp

3.6 Đặc trưng và hoạt tính xúc tác của Mo-SO 4 2- /ZrO 2 + γ-Al 2 O 3 (MoSZAl)

3.6.1 Đặc trưng xúc tác

Mẫu xúc tác 2MoSZAl được kiểm tra cấu trúc bằng phương pháp XRD Từ giản đồ XRD của mẫu 2MoSZAl trên hình 3.38 thấy xuất hiện pik 2θ = 310 (ứng với khoảng cách giữa các mặt phản xạ d111) đặc trưng cho cấu trúc tứ diện nghiêng của ZrO2 và có sự tồn tại của pha vi tinh thể với kích cỡ ≈ 30

Diện tích bề mặt riêng của mẫu xúc tác được xác định bằng phép đo lượng nitơ giải hấp trong vùng tuyến tính của đường cong BET (P/P0 = 0,05

ữ 0,35) cho kết quả SBET = 159,61m2/g (xúc tác SO42-/ZrO2 có diện tích bề

mặt riêng nhỏ hơn SBET = 104m 2/g) Đặc biệt ảnh SEM (hình 3.39) cho

thấy độ tinh thể rõ ràng và tinh thể thu được có kích thước hạt đồng đều

Hình 3.39 ảnh SEM của mẫu xúc tác 2MoSZAl

3.6.2 Hoạt tính xúc tác

Phản ứng isome hoá n-heptan được thực hiện trên 3 mẫu xúc tác

SZAl; 2MoSZAl và 4MoSZAl tại nhiệt độ 2000C, tốc độ thể tích 2h-1 Kết

Qua kết quả trên cho thấy xúc tác không chứa Mo cho độ chuyển hoá không cao Bởi vì, quá trình isome hoá được thực hiện trên hệ xúc tác lưỡng chức, khi xúc tác không chứa Mo thì quá trình đehiđro hoá rất khó thực hiện, do đó cân bằng động giữa vận tốc phản ứng isome hoá trên tâm kim loại và tâm axit không được thiết lập dẫn đến hoạt tính xúc tác không cao với xúc tác 4MoSZAl có hàm lượng 4%Mo cũng làm giảm độ chọn lọc của sản phẩm Điều này có thể giải thích khi hàm lượng MoO3 tăng sẽ tạo thành các “cluster” kim loại lớn hơn, làm giảm khả năng phân tán các tâm kim loại trên bề mặt SZAl

Từ kết quả của phản ứng isome hoá n-heptan trên 3 mẫu xúc tác,

chúng tôi sử dụng mẫu xúc tác 2MoSZAl để nghiên cứu ảnh hưởng của tốc

độ thể tích và nhiệt độ đến quá trình isome hoá

Hình 3.40 ảnh hưởng của tốc độ thể tích đến độ chuyển hoá

và độ chọn lọc của phản ứng isome hoá n-heptan trên xúc tác 2MoSZAl

Kết quả ở hình 3.40 cho thấy, khi tốc độ thể tích nhỏ (1h-1) thì độ chuyển hoá lớn (46,93%), nhưng độ chọn lọc sản phẩm isome hoá lại thấp Khi tốc độ dòng nhỏ thời gian tiếp xúc của chất phản ứng và chất xúc tác lâu, sự vận truyền chất tham gia phản ứng đi sâu vào các lỗ xốp của xúc tác

và độ chuyển hoá của sản phẩm cao Tốc độ thể tích lớn, hơi chất phản ứng

đi quá nhanh qua vùng xúc tác, thời gian tiếp xúc giữa hơi chất phản ứng

và xúc tác xảy ra rất nhanh dẫn đến hạn chế được các sản phẩm phụ nhưng

độ chuyển hoá không cao

Phản ứng isome hoá n-heptan được thực hiện trong khoảng nhiệt độ

180 – 2600C (bảng 3.6), nhiệt độ thích hợp cho quá trình isome hoá

n-heptan trên hệ xúc tác này là 2000C ở nhiệt độ cao, tuy độ chuyển hoá

_ _ _ _ _

tăng nhưng khả năng phản ứng crackinh cũng tăng nên độ chọn lọc của sản phẩm giảm

Bảng 3.6 ảnh hưởng của nhiệt độ đến độ chuyển hoá và độ chọn lọc

3.7 Đặc trưng và hoạt tính của chất xúc tác Pt/WO 3 -ZrO 2 trên vật liệu

mao quản trung bình SBA-15

3.7.1 Đặc trưng xúc tác

Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen của mẫu xúc tác Pt/WO3-ZrO2/SBA-15

được trình bày ở hình 3.41 Trên giản đồ XRD, xuất hiện các pik ở góc đo trong vùng 2θ nhỏ 0,5 ữ 50 ứng với các mặt phản xạ d100, d110 và d200 đặc trưng cho vật liệu mao quản trung bình SBA-15 (a)

(a) (b)