Phân cực plasmo VI

Phân cực plasmo VI

là đặc trưng cho sự tương tác của các cấu trúc nano kim loại với ánh sáng Điều tương tự không thể được lặp lại một cách đơn giản trong các dải quang phổ khác bằng cách sử dụng các phương trình bất biến của Maxwell khi các thông

số vật liệu thay đổi đáng kể với tần số Một cách cụ thể, điều này có nghĩa rằng

mô hình thí nghiệm với các vi sóng và kết cấu kim loại tương ứng lớn hơn không thể thay thế thí nghiệm với cấu trúc nano kim loại ở các tần số quang Các dao động mật độ điện tích khối liên kết với serface plasmon tại giao diện giữa một kim loại và một chất điện môi có thể làm gia tăng các trường gần quang học một cách mạnh mẽ với không gian được giới hạn trong mặt tiếp xúc Tương tự như vậy, nếu khí điện tử được giới hạn trong ba chiều, như trong trường hợp của một hạt phân tử subwavelength nhỏ, sự thay thế toàn bộ các electron với lưới tích điện dương dẫn đến một lực khôi phục lại đưa đến các cộng hưởng plasmon phân tử đặc biệt phụ thuộc vào cấu trúc hình học của hạt Trong các hạt có hình dạng (thường chỉ) phù hợp, các tích lũy điện tích vùng cực trị có thể xảy ra được thể hiện bởi các trường quang học được tăng cường một cách mạnh mẽ

Nghiên cứu về hiện tượng quang học liên quan đến các phản ứng điện từ của kim loại gần đây được gọi là plasmonics hoặc nanoplasmonics Lĩnh vực này của khoa học nano phát triển nhanh chóng chủ yếu là liên quan tới sự kiểm soát bức xạ quang học trên quy mô subwavelength Nhiều khái niệm mới và ứng

dụng của quang học kim loại được phát triển trong vài năm qua và trong chương này chúng ta sẽ thảo luận về một vài ví dụ Đầu tiên chúng ta sẽ xem xét các tính chất quang học của các cấu trúc kim loại hiếm với các hình dạng khác

nhau, từ màng mỏng hai chiều tới các dây dẫn không chiều và một chiều, tương ứng Phân tích này sẽ được dựa trên các phương trình Maxwell bằng cách sử dụng tính chất điện môi phức phụ thuộc tần số của kim loại Hầu hết các tương tác vật lý của của ánh sáng với các kết cấu kim loại được ẩn trong các tần số phụ thuộc tính điện môi phức của kim loại, chúng ta sẽ bắt đầu với một thảo luận về những thuộc tính quang học cơ bản của kim loại Sau đó chúng ta sẽ chuyển sang giải pháp quan trọng của phương trình Maxwell cho các cấu trúc kim loại quý, tức là mặt phẳng kim loại điện môi và các dây dẫn kim loại

subwavelength và phân tử cho thấy hiện tượng cộng hưởng Cuối cùng, các ứng dụng serface plasmon trong quang học nano sẽ được thảo luận Khi

nanoplasmonics là một lĩnh vực hoạt động nghiên cứu, chúng ta có thể mong đợi nhiều ứng dụng mới sẽ được phát triển trong những năm tới và rằng các thành tựu cống hiến sẽ được công bố Cuối cùng, cần lưu ý rằng sự tương tác quang học tương tự như những thảo luận ở đây, cũng gặp phải khi bức xạ hồng ngoại tương tác với các vật liệu cực Các kích thích tương ứng được gọi là các phonon phân cực bề mặt

1.2 Tính chất quang học của các kim loại quý

Các tính chất quang học của kim loại và kim loại quý đặc biệt đã được các tác giả thảo luận rất nhiều [1-3] Chúng tôi sẽ cung cấp một mục ngắn với sự nhấn mạnh vào những hình ảnh cổ điển của các quá trình vật lý có liên quan Các tính chất quang học của các kim loại có thể được mô tả bởi một hằng số điện môi phức phụ thuộc vào tần số của ánh sáng (xem chương 2) Các tính chất quang học của kim loại được xác định chủ yếu (i) bởi thực tế

rằng các điện tử dẫn có thể di chuyển tự do trong phần lớn các vật liệu và (ii) kích thích liên dải có thể xảy ra nếu năng lượng của các photon vượt quá năng

lượng cho phép của kim loại Trong hình ảnh đưa ra ở đây, sự hiện diện của một điện trường dẫn đến một sự chuyển rời r của một điện tử được liên kết với một

mô men lưỡng cực μ với μ = er Hiệu suất tích lũy của tất cả các mô men lưỡng cực riêng của tất cả các kết quả các electron tự do trong một phân cực vĩ mô cho mỗi khối lượng đơn vị P = nμ, trong đó n là số lượng của các electron trên mỗi đơn vị thể tích Như đã thảo luận trong chương 2, sự dịch chuyển điện D có liên quan đến phân cực vĩ mô

D(r, t) = ε0 E(r, t) + P(r, t) (12.1) Hơn nữa, ta cũng có mối liên hệ cấu trúc

1.2.1 Lý thuyết Drude-Sommerfeld

Như là một điểm khởi đầu, chúng tôi chỉ xem xét các tác động của các electron

tự do và áp dụng mô hình Drude-Sommerfeld cho khí electron tự do (xem ví dụ [5])

Trong đó e và me là điện tích và khối lượng của các electron tự do, và E0 và ω là biên độ và tần số của điện trường được áp dụng Lưu ý rằng phương trình

chuyển động không có lực khôi phục khi các electron tự do được xem xét Chu

kỳ tắt dần tỷ lệ thuận với Γ = VF / l với V F là vận tốc Fermi và l là các điện tử

có nghĩa là đường dẫn tự do giữa các sự kiện phân tán Giải quyết (12.4) bằng

cách sử dụng hình 12.1: Phần thực và phần ảo của hằng số điện môi của vàng theo mô hình Drude-Sommerfeld electron tự do(ω p =13.8·10 15 s−1 ,Γ = 1.075 · 10 14 s−1 ) Đường màu xanh là phần thực, đường nét đứt màu đỏ là phần ảo Lưu ý các quy

mô khác nhau cho phần thực và ảo

Phương pháp tiếp cận r(t) = r 0 e−iωt bằng cách sử dụng kết quả từ (12.3)

viết lại theo phần thực và ảo như sau:

Với ω p =13.8·10 15 s−1 and Γ = 1.075 · 10 14 s−1 đó là những giá trị cho vàng [4] các phần thực và ảo của tính chất điện môi (12.6) được vẽ trong hình 12.1 như là một tính chất của các bước sóng trong dải nhìn thấy được mở rộng Chúng ta lưu ý rằng phần thực của các hằng số điện môi là phần âm trong dải nhìn thấy được mở rộng Một kết quả của hiện tượng này là ánh sáng có thể xuyên qua một kim loại

ở một mức độ rất nhỏ khi hằng số điện môi âm dẫn đến một phần ảo rất lớn của

hệ số khúc xạ n= Những kết quả khác sẽ được thảo luận sau Phần ảo của ε

mô tả sự suy hao năng lượng kết hợp với chuyển động của các electron trong kim loại (xem vấn đề 12.1)

1.2.2 Quá trình chuyển đổi interband

Mặc dù mô hình Drude-Sommerfeld cho kết quả khá chính xác cho các thuộc tính quang học của kim loại trong chế độ hồng ngoại, nó cần phải được bổ sung trong vùng khả kiến

Hình 12.2: Ảnh hưởng của các electron liên kết tới tính điện môi của vàng Các thông số được sử dụng là ω˜ p = 45 · 10 14 s−1 , γ = 8.35 · 10−16 s−1, và ω0 = 2πc / λ, với λ

= 450 nm Đường màu xanh là phần thực, các đường cong màu đỏ là là phần ảo của hàm điện môi do các electron liên kết

Phạm vi đáp ứng của các electron liên kết Ví dụ đối với vàng, tại một bước sóng ngắn hơn ~ 550 nm một phần ảo đo được của tính chất điện môi tăng mạnh hơn rất nhiều so với dự đoán của lý thuyết Drude-Sommerfeld Xảy ra điều này

là bởi vì các photon năng lượng cao hơn có thể thúc đẩy các electron của các băng tần thấp hơn, vào vùng dẫn Trong một lý thuyết cũ, quá trình chuyển đổi như vậy có thể được mô tả bởi dao động của các electron liên kết Electron liên kết trong các kim loại tồn tại ở vùng thấp, vùng vỏ của các nguyên tử kim

loại.Chúng ta áp dụng cùng một phương pháp đã được sử dụng ở trên cho các

điện tử tự do để mô tả phản ứng của các electron liên kết Phương trình chuyển động cho một electron liên kết như sau:

ở đây, m là khối lượng của electron liên kết, nói chung là khác khối lượng của các electron tự do trong bảng tuần hoàn, γ là hằng số tắt dần mô tả sự tắt dần

chủ yếu là bức xạ trong trường hợp của các electron liên kết, và α là hằng số

nguồn về khả năng giữ electron Sử dụng phương pháp tiếp cận tương tự như

trước khi chúng ta tìm thấy sự ảnh hưởng của các electron liên kết tới tính chất điện môi

kết.ω ~ p tương tự với tần số plasma trong mô hình Drude-Sommerfeld, tuy

nhiên, rõ ràng là ở đây có một ý nghĩa vật lý khác nhau và ω0 = pα / m Một lần nữa chúng ta có thể viết lại (12.8) để tách các phần thực và ảo

Hình12.2 cho thấy sự đóng góp hằng số điện môi của một * kim loại có nguồn gốc từ các electron liên kết Một hiện tượng cộng hưởng được xem xét đối với một phần ảo và một hiện tượng phát xạ được xem xét cho phần thực Hình 12.3

là một đồ thị (phần thực và ảo) hằng số điện môi lấy từ bài viết của Johnson & Christy [6] đối với vàng (vòng mở) Đối với bước sóng trên 650 nm cho thấy rõ ràng theo lý thuyết Drude-Sommerfeld Đối với bước sóng dưới 650 nm rõ ràng

là quá trình chuyển đổi giữa các dải trở nên đáng kể Người ta có thể cố gắng để

mô hình hình dạng của các đường cong bằng cách thêm các electron tự do [Eq (12.6)] và sự đóng góp hấp thụ interband [Eq (12,9)] tính chất điện môi phức (hình vuông) Thật vậy, điều này tốt hơn nhiều việc lấy lại dữ liệu thử nghiệm

ngoài thực tế để đưa ra một hằng số offset ε ∞ (12.6) việc tính toán hiệu quả tổng hợp của tất cả các quá trình chuyển đổi interband năng lượng cao hơn không được xem xét trong mô hình này (xem ví dụ [7]) Cũng kể từ khi chỉ có một quá trình chuyển đổi interband được đưa vào tính toán, các đường cong mô hình vẫn không lặp lại các dữ liệu dưới ~ 500 nm

1.3 Các phân cực serface plasmon tại các mặt phẳng tiếp xúc

Serface plasmon được định nghĩa là các dao động lượng tử mật độ điện tích bề mặt, nhưng cùng một thuật ngữ thường được sử dụng cho các dao động nhóm trong mật độ điện tử ở bề mặt của một kim loại

Hình 12.3: tính chất điện môi của vàng: giá trị thực nghiệm và mô hình Hình trên: Imaginary phần Hình dưới: phần thực Vòng mở: thử nghiệm giá trị được lấy từ [6] Ký tự hình vuông: Mô hình tính chất điện môi có tính đến sự đóng góp electron tự do và sự đóng góp của một quá trình chuyển đổi interband duy nhất Lưu ý các thứ nguyên khác nhau trên trục hoành

Sóng điện từ giải thích sự cấu trúc của chúng như là các phân cực Trong phần này, chúng ta xem xét một mặt phẳng tiếp xúc giữa hai môi trường Một môi trường được đặ trưng bởi một sự kết hợp, tần số phức phụ thuộc vào điện môi ε1 (ω) trong khi tính chất điện môi của môi trường khác ε2(ω) được giả định là thực Chúng ta chọn mặt tiếp xúc trùng với mặt phẳng z = 0 của hệ tọa độ De-cac (xem hình 12.4) Chúng ta đang tìm kiếm các giải pháp đồng nhất của

phương trình Maxwell được xác định ở bề mặt tiếp xúc Một giải pháp đồng nhất là một chế độ Eigen của hệ thống, tức là một giải pháp tồn tại mà không có

sự kích thích bên ngoài Nói một cách toán học, nó là giải pháp của phương trình sóng

Với ε(r, ω) = ε 1 (ω) nếu z < 0 and ε(r, ω) = ε2 (ω) if z > 0

Việc xác định bề mặt tiếp xúc được đặ trưng bởi trường điện suy giảm theo cấp

số nhân với sự gia tăng khoảng cách với bề mặt tiếp xúc của cả hai vào ½

khoảng cách Nó chỉ đủ để xem xét sóng phân cực-p trong cả hai nửa khoảng cách bởi vì không có giải pháp tồn tại đối với trường hợp phân cực-s (xem vấn

đề 12.2)

Các song phẳng phân cực –p trong nửa khoảng cách j = 1 và j = 2 có thể được viết là:

Hình 12.4: bề mặt tiếp xúc giữa hai môi trường 1 và 2 với các điện môi ε1 và ε2 Bề mặt này được xác định bởi z = 0 trong hệ tọa độ Decac Trong mỗi nửa không gian chúng ta chỉ xem xét một sóng phân cực-p duy nhất bởi vì chúng ta đang tìm kiếm các giải pháp đồng nhất này bị suy giảm theo cấp số nhân với khoảng cách từ bề mặt

Trường hợp được mô tả trong hình 12.4 Khi vector sóng song song với bề mặt được xem xét (xem chương 2) trong mối quan hệ sau cho các thành phần vector sóng:

ở đâyk = 2π/λ , với λ là bước song trong môi trường chân không Thực tế là các trường di chuyển trong cả 2 nửa không gian đều có nguồn tự do ∇ · D = 0, dẫn đến

Điều này cho phép chúng ta viết lại như sau:

Thành phần eikx x−iωt được bỏ qua để đơn giản hóa các ký hiệu Eq.(12.14) là đặc biệt hữu ích khi được coi là một hệ thống của các lớp phân tầng (xem ví dụ [8], trang 40 và vấn đề 12.4) Trong khi (12.12) và (12.13) áp đặt các điều kiện xác định các trường trong nửa không gian lại hay thấp, chúng ta vẫn phải phù hợp với các trường tại bề mặt bằng cách sử dụng các điều kiện biên Yêu cầu liên tục của các thành phần song song của E và thành phần vuông góc của D dẫn đến một tập hợp các phương trình như sau:

Phương trình (12.13) và (12.15) tạo thành một hệ thống đồng nhất trong bốn phương trình cho bốn thành phần trường bất kì Sự tồn tại của một giải pháp đòi hỏi các yếu tố quyết định tính lần lượt triệt tiêu Điều này xảy ra hoặc cho kx =

0, mà chắc chắn không phải mô tả kích thích di chuyển dọc theo bề mặt, hoặc nếu không vì

Kết hợp với (12.12), Eq (12.16) dẫn tới một quan hệ phát xạ, quan hệ giữa vecto sóng dọc theo đường truyền trực tiếp và tần số góc ω:

Chúng ta cũng có một biểu thức cho các thành phần thông thường của vecto sóng:

Xuất phát từ (12.17) và (12.18), chúng ta đang thảo luận về các điều kiện phải được thực hiện để tồn tại một bề mặt tiếp xúc Để đơn giản, chúng ta giả định rằng:

Các phần ảo của các điện môi phức là nhỏ so với các phần thực, do vậy chúng

có thể được bỏ qua Một cuộc thảo luận chi tiết hơn để chứng minh cho giả định này sẽ được thực hiện (xem [8]) Chúng ta đang tìm các sóng bề mặt truyền dọc theo bề mặt tiếp xúc Điều này đòi hỏi một kx thực.Xem (12.17) thì có thể có được điều này nếu tổng của các điện môi và tích của các điện môi cùng dương hoặc âm Để có được một kết quả 'phù hợp', chúng ta yêu cầu rằng các thành phần bình thường của vector sóng là hoàn toàn ảo trong cả hai môi trường tạo ra các kết quả suy hao theo cấp số nhân Điều này chỉ có thể đạt được nếu tổng trong mẫu số của (12.18) là âm Từ đây chúng ta kết luận rằng các điều kiện cho một bề mặt tiếp xúc tồn tại như sau:

Có nghĩa là một trong hai điện môi phải là âm và có trị tuyệt đối lớn hơn điện môi còn lại Như chúng ta đã thấy trong phần trước, kim loại, đặc biệt là kim loại quý như vàng và bạc, có một phần thực âm rất lớn của hằng số điện môi cùng với một phần ảo nhỏ Vì vậy, tại bề mặt tiếp xúc giữa một kim loại quý và một chất điện môi, chẳng hạn như thủy tinh hoặc không khí, các chế độ được xác định tại bề mặt tiếp xúc kim loại-điện môi có thể tồn tại Vấn đề 12.3 thảo luận về một giải pháp làm sao để hằng số điện môi có giá trị âm

1.3.1 Các tính chất của phân cực serface plasmon

Sử dụng các kết quả của phần trước, chúng ta sẽ thảo luận về một số tính chất của phân cực serface plasmon (SPP) Để thích ứng với tổn thất liên quan đến điện tử tán xạ (tổn thất ohmic) chúng ta phải xem xét phần ảo của hàm điện môi của kim loại [9]

Với ℰ1’ và ℰ1’’ là giá trị thực Chúng ta cho rằng môi trường bên cạnh là một điện môi tốt với những mất mát không đáng kể, tức là ε2 được giả định là thực

Chúng ta có được một số sóng song song phức kx = k’x + ik’’x.Phần thực k’x xác định bước sóng SPP, trong khi một phần ảo k’’x tính toán cho suy giảm của SPP khi nó truyền dọc theo bề mặt tiếp xúc Điều này dễ dàng nhận thấy bằng cách sử dụng một kx phức trong (12.11) Các phần thực và phần ảo của kx có thể được xác định từ (12.17) theo giả định rằng:

Thỏa mãn với Eq (12.17) Cho bước sóng SPP do đó chúng ta có:

Với λ là bước sóng của ánh sáng kích thích trong chân không

Bước sóng truyền lan của SPP dọc theo bề mặt được xác định bởi k’’x mà theo (12.11), là suy hao theo hàm mũ của biên độ điện trường Theo cường độ Chiều dài suy hao 1 / e của điện trường là 1/k’’x hoặc 1 / (2k’’x) Suy hao này được gây ra bởi tổn hao ohmic của các điện tử tham gia trong SPP và cuối cùng là kết quả trong nhiệt lượng của kim loại Sử dụng ε2 = 1 và điện môi bạc (ε1 = -18,2 + 0.5i) và vàng (ε1 = -11,6 + 1.2i) ở bước sóng 633 nm chúng ta có được độ dài cường độ truyền lan (1 / e) của SPP tương ứng là ~ 60 mm và ~ 10 mm Chiều dài của các điện trường SPP đi từ bề mặt có thể thu được từ (12.18) theo yêu cầu đầu tiên trong | ε1’’ | / | ε1’ | sử dụng (12.21)

Hình 12.5: Tán sắc của các phân cực serface-plasmon tại một bề mặt tiếp xúc vàng / không khí Đường nét liền là quan hệ tán sắc từ một hàm điện môi xác định cho một quá trình chuyển đổi interband duy nhất Đường nét đứt là kết quả

từ việc sử dụng một điện môi Drude Đường gạch ngang là dòng ánh sáng ω = c

• kx trong không khí

Sử dụng các thông số tương tự đối với bạc và vàng như trước và bỏ qua các phần ảo rất nhỏ chúng ta có được cặp chiều dài độ suy hao 1 / e (1/k1, z, 1/k2, z) của điện trường (23 nm, 421nm) và (28 nm, 328 nm), tương ứng Điều này cho thấy rằng suy giảm trong kim loại là ngắn hơn nhiều so với điện môi Nó cũng cho thấy rằng một giá trị khá lớn của điện trường SPP có thể đạt được thông qua một màng kim loại đủ mỏng Tới đây đã thấy rõ ràng rằng các kết luận trong phần 12.3 dựa trên việc bỏ qua các phần phức của điện môi là đúng

Sự suy giảm của SPP trong không gian được quan sát trực tiếp trong [10] bằng cách sử dụng một kính hiển vi quang học, kính hiển scanning tunnelling

Một tham số quan trọng là tăng khoảng cách tiếp xúc bề mặt do sự kích thích của serface plasmon Tham số này có thể thu được bằng cách đánh giá tỷ lệ cường độ đến và cường độ chuẩn trên bề mặt kim loại Chúng ta bỏ qua thảo luận này ở đây và sẽ trở lại ở phần tiếp theo (xem vấn đề 12.4) Tuy nhiên, chúng ta lưu ý rằng tổn thất trong truyền lan của plasmon bắt nguồn trực tiếp từ điện môi của số lượng lớn các kim loại Có thể tính xấp xỉ miễn là kích thước đặc trưng của các cấu trúc kim loại được coi là lớn hơn so với các đường dẫn có nghĩa là electron tự do Nếu kích thước trở nên nhỏ hơn, sẽ làm tăng tán xạ electron trên bề mặt Nói cách khác, gần bề mặt các phần tổn hao không xác định sẽ được đưa vào tính toán và làm tăng phần ảo của hàm điện môi của kim loại Thật khó xác định một cách chính xác tổn hao từ các phần không được biết đến Tuy nhiên, khi các trường liên quan tới serface plasmon xuyên qua kim loại bằng các hiệu ứng không các định hơn 10nm kết hợp với vài lớp nguyên tử đầu tiên có thể được bỏ qua

1.3.2 Kích thích của phân cực serface plasmon

Để kích thích các phân cực serface plasmon, chúng ta phải thực hiện cả bảo toàn năng lượng và động lượng Để xem cách thực hiện này chúng ta phải phân tích các mối quan hệ tán sắn của các sóng bề mặt, tức là mối quan hệ giữa năng lượng của tần số góc ω và động lượng của vector sóng trong hướng truyền kx cho bởi phương trình (12.17) và Eq (12.22) Để thực hiện quan hệ tán sắc này, chúng ta giả định rằng ε1 là phần thực dương, và độc lập với ω, điều này đúng cho không khí (ε1 = 1)

Đối với kim loại, chúng ta thảo luận về hai trường hợp: (i) điện môi nguyên chất Drude-Sommerfeld(12.6) và (ii) chất điện môi thực bao gồm một quá trình chuyển đổi interband (12.9) Đối với cả hai trường hợp chỉ có một phần thực của ε2 (ω) được coi là, bỏ qua sự suy giảm của sóng bề mặt theo hướng-x

Hình12.5 cho thấy các đồ thị tương ứng Đường nét liền là quan hệ tán sắc cho các kim loại thực Các đường gạch ngang là quan hệ tán sắc tương ứng khi các

hiệu ứng chuyển đổi interband đang bị bỏ qua, tức là cho một kim loại Drude tinh khiết Đường chấm ngang là đường ánh sáng ω = c • kx trong không khí và đánh dấu giá trị quan trọng của ω Đối với kx lớn các kết quả Drude đơn giản

mô tả trong một mối quan hệ tán sắc rõ ràng khác với trường hợp thực tế hơn, mặc dù tính năng chính là tương tự Quan hệ tán sắc cho thấy hai nhánh, một năng lượng cao và một năng lượng thấp Nhánh năng lượng cao, được gọi là chế

độ Brewster, không mô tả sóng bề mặt thực theo (12.18) z-thành phần của

vector sóng trong kim loại không còn hoàn toàn là ảo Nhánh này sẽ không được xem xét tiếp Các nhánh năng lượng thấp tương ứng với một làn sóng bề mặt, phân cực serface plasmon Các phân cực phụ được sử dụng để làm nổi bật mối quan hệ giữa sóng mật độ điện tích trên bề mặt kim loại (serface plasmon) với trường ánh sáng trong môi trường điện môi (photon)

Về toàn diện, chúng ta cần phải lưu ý rằng nếu suy hao được đưa hết vào tính toán có một quá trình chuyển đổi liên tục từ tán sắc serface plasmon trong hình 12.5 vào hình 12.6: kích thích của serface plasmon (a) gần với mối quan hệ tán sắc với dòng ánh sáng không gian tự do và đường ánh sáng bị nghiêng trong thủy tinh.(b) sắp xếp thử nghiệm để thực hiện các điều kiện được phác thảo trong (a) Còn lại: Cấu hình Otto Phải: Cấu hình Kretschmann Lớp kim loại được phác thảo màu vàng L: laser, D: detector, M: lớp kim loại

Trên nhánh năng lượng cao Nếu chúng ta thực hiện theo các đường cong tán sắc trong hình 12.5 bắt đầu từ ω = 0 sau đó chúng ta di chuyển liên tục từ đường ánh sáng đối với đường ngang được xác định bởi điều kiện cộng hưởng serface plasmon ε2 (ω) = 1 Tuy nhiên, như các đường cong tán sắc phương pháp tiếp cận dòng này tổn hao bắt đầu tăng mạnh Như một hệ quả, khi ω tăng lên đường cong tán sắc uốn cong trở lại và kết nối đến các nhánh trên Trong khu vực kết nối năng lượng của chế độ xác định bên trong các kim loại này giải thích sự thất thoát cao Hiệu ứng backbending đã được thực nghiệm kiểm chứng (xem Tài liệu tham khảo [11].) Và đặt ra một số sóng giới hạn kx tối đa có thể đạt được trong một thí nghiệm Thông thường, kx tối đa là nhỏ hơn ≈ 2ω / c

Một tính chất quan trọng của serface plasmon là cho một năng lượng nhất định h ¯

ω vector sóng kx luôn lớn hơn so với các vector sóng của ánh sáng trong không gian tự do Điều này là hiển nhiên bằng cách kiểm tra (12.17) và cũng có thể từ hình 12.5 và hình 12.6 (a) đường ánh sáng ω / c được vẽ như một đường gạch ngang đứt đoạn Đường ánh sáng này tiệm cận tán sắc SPP đối với các năng lượng nhỏ Lý do vật lý cho việc tăng động lượng của SPP là các bộ nối phù hợp giữa ánh sáng và các điện tích bề mặt Trường ánh sáng để "kéo" các

electron dọc theo bề mặt kim loại Do đó, điều này có nghĩa là một SPP trên một

bề mặt phẳng không thể được kích thích bởi ánh sáng của bất kỳ tần số lan truyền trong không gian tự do nào Kích thích của một SPP bằng ánh sáng chỉ

có thể nếu vecto sóng của ánh sáng kích thích có thể tăng vượt qua giá trị không gian tự do của nó Có tồn tại một số cách để thực hiện điều này để 

Hình 12.7: kích thích của các serface plasmon trong cấu hình Otto Hệ số phản

xạ của chùm được quan tâm được vẽ như là một hàm của góc tới và những khoảng cách khác nhau (nm) Các đường cong được đánh giá cho một lớp màng bằng vàng Để so sánh, một đường duy nhất cũng được vẽ cho bạc cộng hưởng sắc nét hơn nhiều vì suy hao năng lượng thấp hơn

Đạt được sự gia tăng này của các thành phần vector sóng Đưa ra giải pháp đơn giản nhất để kích thích serface plasmon bằng môi trường của sóng tắt dần được tạo ra tại bề mặt tiếp xúc giữa một môi trường có chiết suất n> 1 Đường ánh sáng trong trường hợp này nghiêng bởi một yếu tố của n từ ω = ck / n Đặc điểm này được thể hiện trong hình 12.6 (a) trong đó cho thấy sự tán sắc SPP với đường ánh sáng không gian tự do và dường ánh sáng bị nghiêng trong thủy tinh

Hình12.6 (b) cho thấy một bản phác thảo của những công việc thử nghiệm có thể nhận ra ý tưởng này Trong cấu hình Otto [12] đoạn cuối của một sóng tắt dần tại một bề mặt tiếp xúc thủy tinh / không khí được đưa vào tiếp xúc với một

bề mặt kim loại không khí hỗ trợ SPPS Đối với một khoảng cách đủ lớn giữa hai bề mặt tiếp xúc (khoảng cách chiều rộng) các sóng tắt dần chịu ảnh hưởng bởi sự hiện diện của kim loại Bằng cách điều chỉnh các góc độ của tỷ lệ các tia phản xạ hoàn toàn bên trong lăng kính, điều kiện cộng hưởng cho sự kích thích

của SPPS, tức là sự kết hợp của các thành phần vector sóng song song, có thể được hoàn thành Sự kích thích của một SPP sẽ hiển thị như là một tối thiểu trong ánh sang được phản xạ Phản xạ của hệ thống một hàm của góc tới và chiều rộng khoảng cách được biểu diễn trong hình 12.7 Đối với góc tới của một

sự cộng hưởng được quan sát rõ ràng là 43,5 ◦ Đối với một chiều rộng khoảng cách nhỏ cộng hưởng được mở rộng và dịch chuyển do suy giảm bức xạ của SPP Điều này là do sự có mặt của nửa bề mặt thủy tinh cho phép SPP suy giảm bức xạ nhanh chóng bằng cách chuyển đổi trường SPP tắt dần vào một trường truyền lan trong thủy tinh Mặt khác, đối với một chiều rộng khoảng cách quá lớn SPP không còn có thể có hiệu quả kích thích và cộng hưởng biến mất

Hình 12.8: kích thích của serface plasmon trong cấu hình Kretschmann Hệ số phản xạ của chùm quan tâm được vẽ như là một hàm của góc tới và những khoảng cách khác nhau (nm) Các đường cong được đánh giá cho một lớp màng mỏng bằng vàng Để so sánh đường duy nhất được vẽ đối với bạc Lưu ý cộng hưởng sắc nét hơn nhiều do sự suy giảm của bạc nhỏ hơn so với vàng Góc tới hạn của sự phản xạ nội toàn phần xuất hiện như là một gián đoạn được đánh dấu bằng một mũi tên

Các cấu hình Otto đã chứng minh được sự không thuận tiện trong thử nghiệm vì khó kiểm soát được khoảng cách nhỏ giữa hai giao diện Năm 1971

Kretschmann đã đưa ra một phương pháp khác để kích thích SPP giải quyết vấn

đề này [13] Trong phương pháp của ông, một màng kim loại mỏng được lắng đọng trên đầu của một lăng kính Mô hình này được phác thảo trong hình 12.6 (b) Để kích thích một serface plasmon tại mặt tiếp xúc kim loại / không khí sóng tắt dần được tạo ra tại mặt tiếp xúc thủy tinh / kim loại để xuyên qua lớp kim loại Ở đây, lập luận tương tự được áp dụng như đối với cấu hình Otto Nếu kim loại là quá mỏng, SPP sẽ bị suy hao mạnh bởi vì khả năng giảm bức xạ vào thủy tinh Nếu màng kim loại là quá dày SPP không còn hiệu quả kích thích do

sự hấp thụ kim loại Hình 12.8 cho thấy phản xạ của chùm tia kích thích như là một hàm của độ dày lớp kim loại và góc tới Như trước đây, kích thích cộng hưởng serface plasmon được đặc trưng bởi độ dốc trong các đường cong phản

xạ

Đó là giá trị đề cập đến cho sự xuất hiện của một giá trị tối thiểu trong các đường cong phản xạ trong cả hai cấu hình Otto và Kretschmann với ít nhất hai (tương đương) giải thích vật lý được đưa ra Với giải thích đầu tiên là mức tối thiểu có thể được coi là do giao thoa triệt tiêu giữa ánh sáng phản xạ nội toàn và ánh sáng phát ra bởi SPP dẫn đến khả năng giảm bức xạ Trong giải thích thứ hai, ánh sáng yếu được giả định đã được chuyển đổi hoàn toàn thành serface plasmon tại mặt tiếp xúc mang đi năng lượng dọc theo mặt tiếp xúc như vậy nó không thể đến được máy dò

Hình 12.9: serface plasmon được sử dụng trong các ứng dụng cảm biến (a) Tính toán sự thay đổi của đường cong cộng hưởng của SPP gây ra bởi một lớp nước 3 nm (n = 1,33) hấp phụ trên một màng bạc 53 nm (b) Cường độ tăng cường gần bề mặt kim loại như là một hàm của góc tới trong cấu hình

Kretschmann Đối với bạc (ε1 = -18,2 + 0.5i, dấu gạch ngang đường chấm) và vàng (ε1 = -11,6 + 1.2i, đường nét liền) ở bước sóng 633 nm chúng ta quan sát một cường độ nâng cao tối đa ~ 32 ~ 10,

Một cách khác để kích thích SPP là sử dụng một cặp cách tử [9] Ở đây, sự gia tăng của vector sóng là để phù hợp với động lượng của SPP đạt được bằng cách thêm một vector lưới đối ứng của lưới sắt, vector sóng không gian tự do.Điều này đòi hỏi về nguyên tắc rằng các bề mặt kim loại có cấu trúc với chu kỳ đúng trên một khu vực không gian được mở rộng Vector sóng song song :k0 = kx + 2πn / a với 2πn /a là một vector đối ứng Một ứng dụng nổi bật gần đây của nguyên tắc kích thích SPP này đã được sử dụng để tăng cường sự tương tác của các hốc subwavelength với SPP trong màng bạc [14]

1.3.3 Cảm biến serface plasmon

Điều kiện cộng hưởng riêng được kết hợp với sự kích thích của serface plasmon

đã được ứng dụng trong các ứng dụng cảm biến khác nhau Ví dụ, vị trí của độ dốc trong các đường cong phản xạ có thể được sử dụng như một chỉ báo cho những thay đổi môi trường Với phương pháp này, sự hấp thụ hoặc loại bỏ các vật liệu tiêu biểu trên bề mặt kim loại có thể được phát hiện với độ chính xác submonolayer Hình 12.9 minh họa khả năng này bằng một mô phỏng Nó cho thấy ảnh hưởng của một lớp nước 3 nm trên đầu của một màng bạc dày 53 nm trên thủy tinh Có thể quan sát thấy một đường cong cộng hưởng plasmon dịch chuyển mạnh Giả sử rằng góc tới của các tia kích thích đã được điều chỉnh để dốc theo các đường cong phản xạ, sự lắng đọng của một lượng không đáng kể của vật liệu làm tăng mạnh tín hiệu (phản xạ) Điều này có nghĩa là dải động của một phép đo cường độ tiếng ồn thấp có thể được sử dụng để đo lường một