Tính chất truyền dẫn quang - từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp

Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp .Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp .Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp .Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp .Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp .Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp .Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp .Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp .Tính chất truyền dẫn quang từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp .

ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM

ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM

TRẦN NGỌC BÍCH

TÍNH CHẤT TRUYỀN DẪN QUANG-TỪ

VÀ TÍNH CHẤT NHIỆT CỦA CÁC BÁN DẪN

HỌ DICHALCOGENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP

Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết và vật lý toán

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan các kết quả trình bày trong luận án là công trình nghiên cứucủa tôi dưới sự hướng dẫn của các cán bộ hướng dẫn Các số liệu, kết quả trình bàytrong luận án hoàn toàn trung thực và chưa được công bố trong các công trình trước đây.Các dữ liệu tham khảo được trích dẫn đầy đủ

Tác giả luận án

Trần Ngọc Bích

LỜI CẢM ƠN

Tôi xin chân thành cảm ơn Ban giám hiệu, Phòng Đào tạo Sau Đại học, Ban lãnh đạo Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư Phạm, Đại học Huế đã tạo điều kiện học tập và nghiên cứu thuận lợi, giúp tôi hoàn thành chương trình học tập nghiên cứu sinh và hoàn thành luận án này.

Tôi xin gửi lời tri ân các Thầy, Cô bộ môn Vật lý lý thuyết, Khoa Vật lý Trường Đại học Sư phạm, Đại học Huế đã giảng dạy, truyền đạt những kiến thức

và kinh nghiệm quý báu trong học tập và nghiên cứu khoa học, giúp tôi hoàn thiện bản thân hơn qua khóa học nghiên cứu sinh này.

Đặc biệt, tôi xin bày tỏ sự kính trọng và lòng biết ơn sâu sắc đến hai Thầy giáo hướng dẫn: PGS TS Lê Đình và PGS TS Huỳnh Vĩnh Phúc Hai Thầy đã tận tình hướng dẫn, định hướng, dìu dắt tôi từng bước một, động viên, giúp đỡ, truyền đạt kiến thức và kinh nghiệm quý báu cho tôi trong quá trình nghiên cứu để tôi có thể đạt được kết quả luận án này và lớn hơn là sự trưởng thành hơn trong nghiên cứu khoa học cũng như trong công việc và cuộc sống.

Tôi xin trân trọng cảm ơn Tập đoàn Vingroup và Chương trình học bổng đào tạo thạc sĩ, tiến sĩ trong nước của Quỹ Đổi mới sáng tạo Vingroup, Viện Nghiên cứu Dữ liệu lớn đã tài trợ học bổng cho tôi trong hai năm 2020 và 2021.

Tôi cũng xin trân trọng cảm ơn Ban giám hiệu, Ban lãnh đạo Khoa Khoa học cơ bản, Trường Đại học Quảng Bình nơi tôi công tác, đã tạo điều kiện thuận lợi, động viên và giúp đỡ tôi hoàn thành khóa học nghiên cứu sinh này.

Xin chân thành cảm ơn các Thầy, Cô, anh chị trong nhóm nghiên cứu của hai Thầy giáo hướng dẫn, anh chị em đồng nghiệp ở Trường Đại học Quảng Bình, anh chị em nghiên cứu sinh các khóa đã đồng hành, giúp đỡ, động viên tôi trong quá trình học tập và nghiên cứu đề tài luận án.

Cuối cùng, tôi xin chân thành cảm ơn đại gia đình của tôi đã luôn bên cạnh, yêu thương, động viên, ủng hộ, đồng hành để tôi yên tâm học tập, hoàn thành khóa học nghiên cứu sinh và hoàn thành luận án này.

Tôi xin bày tỏ sự biết ơn và trân trọng.

Nghiên cứu sinh Trần Ngọc Bích được tài trợ bởi Tập đoàn Vingroup và hỗ trợ bởi chương trình học bổng đào tạo thạc sĩ, tiến sĩ trong nước năm 2020 và năm

2021 của Quỹ Đổi mới sáng tạo Vingroup (VINIF), Viện Nghiên cứu Dữ liệu lớn (VinBigdata), mã số VINIF.2020.TS.72 và VINIF.2021.TS.063.

Tác giả luận án

Trần Ngọc Bích

MỤC LỤC

LỜI CAM ĐOAN iii

MỞ ĐẦU 1

1 Lý do chọn đề tài 1

2 Mục tiêu nghiên cứu 3

3 Nội dung nghiên cứu 4

4 Phương pháp nghiên cứu 4

5 Phạm vi nghiên cứu 5

6 Những đóng góp mới của luận án 5

7 Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án 6

8 Bố cục luận án 7

Chương 1 TỔNG QUAN VỀ ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 7

1.1 Tổng quan về các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp 7

1.1.1 Giới thiệu về các vật liệu bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp 7

1.1.2 Hàm sóng và phổ năng lượng của electron trong các bán dẫn TMDC đơn lớp 9

1.1.3 Biểu thức Hamiltonian tương tác electron-phonon trong các bán dẫn TMDC đơn lớp 17

1.1.4 Phonon trong các bán dẫn TMDC đơn lớp 18

1.2 Tổng quan về các tính chất truyền dẫn quang-từ 21

1.2.1 Hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electronphonon 21

1.2.2 Độ rộng phổ hấp thụ Phương pháp profile 25

1.2.3 Hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến 27

1.3 Tổng quan về các tính chất nhiệt 36

1.3.1 Tốc độ mất mát năng lượng của electron 36

1.3.1.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu 36

1.3.1.2 Tốc độ mất mát năng lượng của electron dưới ảnh hưởng của tương tác 37

1.3.2 Công suất nhiệt-từ gây bởi hiệu ứng phonon-kéo 39

1.4 Kết luận chương 1 43

Chương 2 TÍNH CHẤT HẤP THỤ QUANG-TỪ CỦA CÁC BÁN DẪN HỌ DICHALCOGENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP ĐƠN LỚP DƯỚI ẢNH HƯỞNG CỦA TƯƠNG TÁC ELECTRON-PHONON 43

2.1 Biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon quang 43

2.2 Biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon âm 46

2.3 Kết quả tính số và thảo luận 48

2.4 Kết luận chương 2 55

Chương 3. 56

TÍNH CHẤT HẤP THỤ QUANG-TỪ TUYẾN TÍNH VÀ PHI TUYẾN CỦA CÁC

BÁN DẪN HỌ DICHALCOGENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP ĐƠN LỚP 56

3.1 Biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang-từ tuyến tính và phi tuyến 56

3.2 Biểu thức giải tích của độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến 58

3.3 Kết quả tính số và thảo luận 58

3.4 Kết luận chương 3 66

Chương 4. 68

TÍNH CHẤT NHIỆT CỦA CÁC BÁN DẪN HỌ DICHALCOGENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP ĐƠN LỚP 68

4.1 Tốc độ mất mát năng lượng của electron dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon 68

4.1.1 Biểu thức giải tích của tốc độ mất mát năng lượng của electron 68

4.1.2 Kết quả tính số và thảo luận 70

4.2 Công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo 80

4.2.1 Biểu thức giải tích của công suất nhiệt-từ 80

4.2.2 Kết quả tính số và thảo luận 82

4.3 Kết luận chương 4 89

KẾT LUẬN CHUNG 91

TÀI LIỆU THAM KHẢO 95

PHỤ LỤC 1

DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT

tại nửa cực đại

MOAC Magneto-Optical Absorption Coefficient Hệ số hấp thụ quang-từ

TMDC Transition-Metal Dichalcogenides Kim loại chuyển tiếp nhóm

dichalcogenides

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1 Mô hình MX2 đơn lớp 11

Hình 1.2 Sự phụ thuộc vào từ trường của các mức Landau trong

TMDC đơn lớp, khi có điện trường e∆ z = 37.75 meV/d đặt vào

và các trường Zeeman spin và vùng Các hình phía trên: (a), (c),

(e), (g) và các hình phía dưới: (b), (d), (f), (h) tương ứng biểu

diễn vùng dẫn và vùng hóa trị của từng vật liệu Kí hiệu K (K0) ↑

(↓) biểu thị các trạng thái điện tử ở vùng K (K0) với spin hướng

lên (hướng xuống) 20Hình 1.3 Độ rộng vạch phổ được tính từ đồ thị của hệ số hấp thụ phụ

thuộc vào năng lượng photon 32Hình 2.1 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong

TMDC đơn lớp dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon

âm và quang ứng với các giá trị từ trường khác nhau Kết quả

được tính tại T = 4 K, e∆ z = 37.75 meV/d, spin hướng lên và

Z s ,Z v 6= 0 Các kí hiệu "ac" và "op" tương ứng chỉ tán xạ phonon

âm và quang 60Hình 2.2 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của giá trị đỉnh MOAC trong

TMDC đơn lớp gây bởi tán xạ phonon âm (kí hiệu "ac"), phonon

quang (kí hiệu "op") và tán xạ tạp chất (kí hiệu "im" với hệ số

104) Kết quả được tính tại B = 10 T, e∆ z = 37.75 meV/d, spin

hướng lên và Z s ,Z v 6= 0 62Hình 2.3 Sự phụ thuộc vào từ trường của FWHM của các đỉnh cộng

hưởng trên hình 2.1 63Hình 2.4 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của FWHM gây bởi tán xạ

phonon trong các vật liệu TMDC Kết quả được tính trong trường

Hình 3.1 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong

TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong

điều kiện d∆ z = 0 và B = 10 T ứng với spin hướng lên và hướng

xuống Các hình (a), (b), (c), (d) là MOAC tuyến tính trong hai

trường hợp không hoặc có xét đến các trường Zeeman Các hình

(e), (f), (g), (h) là MOAC tuyến tính, phi tuyến bậc ba và tổng

khi xét đến các trường Zeeman 72Hình 3.2 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong

TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong

điều kiện d∆ z = 0, Z s ,Z v 6= 0 và spin hướng lên ứng với các giá trị

từ trường khác nhau Các hình (a), (b), (c), (d) biểu diễn MOAC

tuyến tính Các hình (e), (f), (g), (h) là MOAC tuyến tính, phi

tuyến bậc ba và tổng 74Hình 3.3 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính trong

TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong điềukiện B = 10 T, Z s ,Z v 6= 0 và spin hướng lên ứng với hai giá trị khácnhau của điện trường: d∆ z = 0, d∆ z = (λ v − λ c )/4 75

Hình 3.4 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi tuyến và

tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫntrong điều kiện B = 10 T, Z s ,Z v 6= 0 và d∆ z = 0

ứng với hai trạng thái spin hướng lên và hướng xuống 77Hình 3.5 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi

tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội

vùng dẫn trong trạng thái spin hướng lên, Z s ,Z v 6= 0 và d∆ z = 0

ứng với các giá trị khác nhau của từ trường 78Hình 3.6 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính, phi tuyến

và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển liên vùng trongđiều kiện d∆ z = 0, Z s ,Z v 6= 0 và spin hướng lên: các hình (a), (b), (c), (d)tại B = 10 T, các hình (e), (f), (g), (h) biểu diễn ba dịch chuyển liên vùngđầu tiên tại ba giá trị khác

nhau của từ trường 80Hình 3.7 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính,

phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển

liên vùng trong điều kiện d∆ z = 0, Z s ,Z v 6= 0 và spin hướng lên:

các hình (a), (b), (c), (d) tại B = 10 T, các hình (e), (f), (g), (h)

biểu diễn ba dịch chuyển liên vùng đầu tiên tại ba giá trị khác

nhau của từ trường 82

Hình 4.1 Sự phụ thuộc vào từ trường của ELR trong MoS2 đơn lớp

đối với các cơ chế tương tác electron-phonon âm khác nhau (các

hình (a), (b) và (d)) và với các giá trị mật độ electron khác nhau

(hình (c)) Hình (a) và (b) có tính đến hiệu ứng chắn, hình (c) và

(d) không tính đến hiệu ứng chắn Kết quả thu được tại T e = 2 K

và T = 0 K đối với các trạng thái điện tử khác nhau: hình (a) và

(c): Z s ,Z v ,d∆ z = 0; hình (b) và (d): Z s ,Z v 6= 0,d∆ z = (λ v − λ c )/4 89Hình 4.2 Sự phụ thuộc vào từ trường của ELR trong TMDC đơn lớp

gây ra bởi tương tác giữa electron với phonon LA-DP khi không

tính đến hiệu ứng chắn Kết quả thu được tại T e = 2 K, T = 0 K,

Z s ,Z v 6= 0,d∆ z = (λ v − λ c )/4 và n e = n0 91Hình 4.3 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ electron T e của ELR gây ra bởi tương tác giữa

electron với phonon âm với các cơ chế tương tác khác nhau (hình (a) và(b)), với các giá trị mật độ electron khác nhau (hình (c)), với các giá trịnhiệt độ mạng tinh thể khác nhau (hình (b) và (c)) và trong các vật liệuTMDC khác nhau (hình (d)) Kết quả thu được tại Z s ,Z v 6= 0,d∆ z = (λ v −λ c )/4

và B = 5 T

Dấu (•) đánh dấu nhiệt độ BG tương ứng 92Hình 4.4 Sự phụ thuộc vào vectơ sóng phonon q của tốc độ tán xạ

electron-phonon quang Γ(q) đối với: (a) các tương tác khác nhau,

(b) nhiệt độ electron khác nhau, (c) mật độ electron khác nhau

và (d) các vật liệu khác nhau 94Hình 4.5 Sự phụ thuộc vào từ trường của ELR gây ra do tán xạ

electron-phonon quang theo cơ chế ODP bậc không Kết quả thu

được trong trường hợp Z s ,Z v 6= 0,d∆ z = (λ v − λ c )/4, n e = n0,

T e = 300 K, T = 4.2 K và τ p = 5 ps 96Hình 4.6 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ electron của ELR đối với: (a) các

cơ chế liên kết khác nhau, (b) các vật liệu khác nhau, (c) và (d):

các giá trị mật độ electron khác nhau Kết quả thu được trong

trường hợp Z s ,Z v 6= 0, B = 5 T, d∆ z = (λ v − λ c )/4, và T = 4.2 K 97Hình 4.7 Sự phụ thuộc của mật độ trạng thái tại mức Fermi, DF, vào từ trường đối với:

các giá trị mật độ electron khác nhau, khi γ = 0.2 meV T−1/2 .100

Hình 4.8 Sự phụ thuộc của công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo trong

MoS2 đơn lớp, S xx g , vào từ trường: (a) đóng góp từ các trạng thái với cách địnhhướng spin và vùng khác nhau, khi γ = 0.2 meV T−1/2, (b) các cơ chế tương tácelectron-phonon khác nhau Hình con trong hình (a) là S xx g gây ra bởi tương tácTA-DP ứng với các giá trị khác nhau của γ Kết quả được tính khi n e = n0 và T = 2

K 102

Hình 4.9 Sự phụ thuộc của công suất nhiệt-từ gây bởi tương tác phonon TA-DP,

S xx , vào từ trường: (a) với các giá trị nhiệt độ khác nhau khi n e = 1012 cm−2,(b) với các giá trị mật độ electron

khác nhau khi T = 2 K 104

Hình 4.10 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của công suất nhiệt-từ, S xx g , đóng góp từ các

cơ chế tương tác electron-phonon khác nhau và tổng hợp các cơ chế, khi n e

= n0 và B = 6 T Các dấu chấm (•) đánh

dấu TBG tương ứng với mỗi nhánh phonon 106

Hình 4.11 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của công suất nhiệt-từ S xx , và số mũ δ e trong quy

luật −S xx ∼ T δ e Hình (a) và (b) là với các giá trị từ trường khác nhau khi n e = n0.Hình (c) và (d) là với các giá trị mật độ electron khác nhau khi B = 6

T 107

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1 Bảng các thông số đặc trưng cho tương tác spin-quỹ đạo và

nửa độ rộng vùng cấm của các TMDC đơn lớp 11

Bảng 1.2 Bảng giá trị các thông số liên quan đến tương tác

electron-phonon trong các TMDC đơn lớp 24Bảng 2.1 Bảng các giá trị để tính số MOAC cho các TMDC đơn lớp 59Bảng 4.1 Bảng các giá trị để tính số ELR cho MoS2 đơn lớp 88Bảng 4.2 Bảng các giá trị để tính số ELR cho các TMDC đơn lớp 88

MỞ ĐẦU

1 Lý do chọn đề tài

Trong những năm gần đây, graphene được nhiều nhà khoa học tập trung nghiên cứu vì vậtliệu này sở hữu những tính chất điện tử khác biệt [1] Tuy nhiên, cấu trúc vùng năng lượng củagraphene không có vùng cấm, đồng thời tương tác spin-quỹ đạo trong vật liệu này rất yếu.Những nhược điểm này hạn chế khả năng ứng dụng của graphene trong việc chế tạo các thiết bịquang điện tử Chẳng hạn, vì cấu trúc không có vùng cấm nên tỷ số dòng đóng/mở của graphene

có giá trị thấp [2],[3] Chính vì thế, việc nghiên cứu chuyên sâu về các vật liệu mới có cấu trúctương tự graphene và những tính chất ưu việt khắc phục được những hạn chế của graphene là rấtcần thiết Các ứng viên tiềm năng trong trường hợp này là các vật liệu hai chiều (2D) có mộtvùng cấm hữu hạn như silicene [4],[5], germanene [6] và các bán dẫn họ dichalcogenides kimloại chuyển tiếp (transition-metal dichalcogenides-TMDC) có công thức hóa học là MX2, với M

= Mo, W; và X = S, Se [7],[8],[9],[10],[11],[12],[13]

Trong số các vật liệu có khả năng thay thế graphene, chúng tôi chú ý đến các bán dẫn TMDCbởi vì chúng có những tính chất vật lý đặc biệt, hứa hẹn tiềm năng cao trong ứng dụng côngnghệ quang điện tử và hiện đang có sức thu hút mạnh mẽ đối với các nhà nghiên cứu Thứ nhất,cấu trúc vùng năng lượng của các vật liệu TMDC đơn lớp có một cặp thung lũng (valley) khôngđối xứng tại các điểm K và K0, trong đó vùng dẫn và vùng hóa trị được phân tách bởi một vùngcấm thẳng có độ rộng nằm trong khoảng từ vùng hồng ngoại gần đến vùng khả kiến Độ rộngvùng cấm của MoS2, WS2, MoSe2 và WSe2 lần lượt là 1.66, 1.80, 1.48 và 1.6 (eV) [13] Thứ hai,các bán dẫn TMDC có tương tác spin-quỹ đạo mạnh thể hiện ở các giá trị đặc trưng là độ dịchchuyển năng lượng do tương tác spin ở vùng hóa trị và vùng dẫn [14] Một đặc điểm thú vị kháccủa các vật liệu TMDC là sự phụ thuộc của cấu trúc vùng năng lượng vào số lớp: thay đổi từcấu trúc có vùng cấm xiên đối với hệ đa lớp đến cấu trúc có vùng cấm thẳng trong các hệ đơnlớp [15] Những đặc trưng khác biệt này khiến cho họ vật liệu TMDC sở hữu đặc tính điện tử vàquang học đáng chú ý [16] và là một trong những chủ đề nghiên cứu quan trọng nhất trongnhững năm gần đây Việc ứng dụng các hệ có vùng cấm thẳng như các bán dẫn TMDC đơn lớp

đã cho phép các thiết bị quang điện tử mới như bộ tách sóng quang, pin mặt trời, và diodes phátquang tận dụng được các exciton trung hòa và exciton mang điện trong các chất bán dẫn 2D[17],[18],[19],[20] Có thể nói rằng, một trong những ứng dụng nổi bật nhất của bán dẫn vùngcấm thẳng là tích hợp nguồn ánh sáng quang lượng tử dựa trên ống dẫn sóng quang học và bộcộng hưởng [21],[22],[23] Gần đây người ta đã chứng minh được rằng MoS2 đơn lớp, một bándẫn TMDC điển hình, có độ linh động của hạt tải ổn định ở nhiệt độ cao nên có khả năng tương

thích tốt với công nghệ bán dẫn tiêu chuẩn [24] Với các đặc tính nổi bật, MoS2 đơn lớp có tiềmnăng lớn trong nhiều ứng dụng, bao gồm sự phát quang ở vùng bước sóng khả kiến [25],[26], bộtách sóng quang với độ nhạy cao và các transistor liên kết [27],[28] Gần đây, Reed và cộng sự

đã chứng minh được rằng một nguồn sáng với bước sóng tích hợp ngắn đã kích thích khả năngphát xạ của MoS2 [29] Nghiên cứu này sẽ mở đường cho công nghệ nano-photonic ở thế hệ kếtiếp nhằm chế tạo các hệ cảm biến quang học có môi trường hoạt động ở thang nguyên tử

Các tính chất quang của các bán dẫn thấp chiều thể hiện được ứng dụng thú

vị trong các thiết bị quang điện tử và vi điện tử [30],[31],[32],[33],[34] Các ảnh hưởng phituyến trong hệ thấp chiều, đặc biệt là khi có từ trường mạnh hơn so với vật liệu khối do hiệuứng giam giữ lượng tử mạnh [35],[36],[37] Vì thế, các tính chất hấp thụ quang-từ tuyến tính vàphi tuyến đã thu hút sự quan tâm của nhiều nhà nghiên cứu và đã được khảo sát trong các vậtliệu thấp chiều nhưgiếng lượng tử, dây lượng tử, và chấm lượng tử [38],[39],[40],[41],[42],cũng như trong graphene [43] và các hệ đơn lớp hai chiều khác, cụ thể là trong phosorene đơnlớp [44] và MoS2 đơn lớp [45],[46] Kết quả của những nghiên cứu này cho thấy tính chất hấpthụ quang-từ không những phụ thuộc vào cấu trúc của hệ mà còn chịu ảnh hưởng mạnh bởi từtrường Tuy nhiên, các kết quả thú vị này vẫn chưa được khảo sát một cách đầy đủ trong các vậtliệu họ TMDC khác như MoSe2, WS2 và WSe2 Trong khi đó, nghiên cứu chỉ ra rằng, với đặctính chịu ảnh hưởng mạnh của các trường Zeeman và một vùng cấm thẳng rộng, các vật liệuTMDC thể hiện các phản ứng quang xảy ra trong vùng hồng ngoại gần và cả trong vùng ánhsáng khả kiến [47] Điều này hoàn toàn khác so với các hệthấp chiều thông thường [48] và tronggraphene [49],[50] Vì thế, chúng tôi muốn nghiên cứu sâu hơn và có hệ thống hơn về các tínhchất truyền dẫn quang-từ của các bán dẫn họ TMDC, trong đó có tính đến ảnh hưởng của cáctrường Zeeman

Bên cạnh tính chất truyền dẫn quang-từ, chúng tôi còn bị thu hút bởi các tính chất nhiệt của

hệ điện tử trong các bán dẫn thấp chiều Các đại lượng đặc trưng cho tính chất nhiệt của vật liệuthường được quan tâm nghiên cứu là tốc độ mất mát năng lượng của electron và công suấtnhiệt-từ Tốc độ mất mát năng lượng của các electron nóng (hot-electron) hoặc công suất làmlạnh electron (electron cooling power) dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon đã đượcnghiên cứu trong bán dẫn khối [51],[52], các hệ khí điện tử hai chiều (2DEG) thôngthường [53],[54],[55], graphene hai lớp [56],[57],[58], silicene [59], MoS2 đơn lớp

và các TMDC khác [60], bán kim loại Dirac ba chiều [61] và trong graphene hai lớp xoắn [62].Kết quả của các nghiên cứu này cung cấp cái nhìn sâu sắc về sự trao đổi nhiệt giữa electron vàphonon trong các vật liệu Trong tất cả các nghiên cứu này, tốc độ mất mát năng lượng của

electron được khảo sát trong điều kiện không có từ trường Tuy nhiên, nghiên cứu trong hệ2DEG đặt trong từ trường cho thấy tốc độ mất mát năng lượng dao động theo từ trường [63],[64],[65] Như vậy, hướng nghiên cứu ảnh hưởng của từ trường lên tốc độ mất mát năng lượngcủa electron trong các vật liệu thấp chiều như TMDC là cần thiết và vẫn chưa được thực hiện.Công suất nhiệt là một hệ số quan trọng để xác định hiệu suất nhiệt điện của hệ Có hai phầnđóng góp vào công suất nhiệt là công suất nhiệt khuếch tán và công suất nhiệt gây ra bởi hiệuứng phonon-kéo (phonon-drag) [66] Công suất nhiệt gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo là kết quảtương tác giữa electron và các phonon âm [67] Những nghiên cứu thực nghiệm cho thấy côngsuất nhiệt trong MoS2 đơn lớp có giá trị lớn, nằm trong khoảng từ 4 × 102 đến 105 µVK−1 [68],[69] Công suất nhiệt gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo cũng đã được khảo sát lý thuyết trongMoS2 đơn lớp [70] Các nghiên cứu về công suất nhiệt trên đây đều được thực hiện trong điềukiện không có từ trường Khi có từ trường ngoài, công suất nhiệt (trong trường hợp này gọi làcông suất nhiệt-từ) gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo đã được khảo sát lý thuyết trong các hệ2DEG [66],[71],[72],[73],[74],[75],[76] và trong MoS2 đơn lớp [77] Tuy nhiên,chúng tôi nhậnthấy chưa có nghiên cứu nào về ảnh hưởng của từ trường lên công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệuứng phonon-kéo trong MoS2 đơn lớp cũng như các vật liệu TMDC khác trong vùng nhiệt độthấp (dưới 100 K) Đây là vùng nhiệt độ mà công suất nhiệt-từ gây bởi hiệu ứng phonon-kéocho đóng gópnổi trội vào công suất nhiệt [71],[77].

Từ những phân tích trên đây, chúng tôi chọn đề tài nghiên cứu cho luận án tiến sĩ là: “ Tính

chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp” Chúng tôi hy vọng đề tài cung cấp cái nhìn tổng quát về các tính chất truyền dẫn

quang-từ và tính chất nhiệt của các vật liệu thuộc họ TMDC, cũng như đưa ra dẫn chứng sosánh các đặc trưng vật lý này giữa các vật liệu trong cùng họ TMDC là MoS2, MoSe2,WS2 vàWSe2

2 Mục tiêu nghiên cứu

dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp: MoS2, MoSe2, WS2 và WSe2 đặt trong điện trường

và từ trường ngoài

- Khảo sát tính chất truyền dẫn quang-từ khi không tính đến tương tác electron-phononbao gồm hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất của các bán dẫn họ dichalcogenideskim loại chuyển tiếp đơn lớp: MoS2, MoSe2, WS2 và WSe2 đặt trong điện trường và từ trườngngoài

- Khảo sát tính chất nhiệt dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon bao gồm tốc độmất mát năng lượng của electron và công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo của cácbán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp: MoS2, MoSe2, WS2 và WSe2 đặt trongđiện trường và từ trường ngoài

3 Nội dung nghiên cứu

Nội dung chính của luận án tập trung khảo sát các vấn đề cụ thể sau đây:

- Về tính chất truyền dẫn quang-từ

+ Tính giải tích và tính số hệ số hấp thụ quang-từ trong các hệ TMDC đơn lớp dưới ảnhhưởng của tương tác electron với các loại phonon khác nhau, khi tính đến quá trình hấp thụ haiphoton

+ Khảo sát độ rộng vạch phổ hấp thụ trong các hệ TMDC đơn lớp dưới ảnh hưởng của tươngtác electron với các loại phonon khác nhau, khi tính đến quá trình hấp thụ hai photon

+ Tính giải tích và tính số hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phituyến trong các hệ TMDC đơn lớp khi không tính đến tương

4 Phương pháp nghiên cứu

Tất cả các tính toán trong luận án được thực hiện dựa trên các phương pháp tính toán của lýthuyết trường lượng tử áp dụng cho hệ nhiều hạt, đây là phương pháp đã được sử dụng rộng rãitrong các nghiên cứu thuộc lĩnh vực khoa học vật liệu Để tính hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnhhưởng của tương tác electronphonon, chúng tôi sử dụng phương pháp nhiễu loạn, trong đó xét

đến trường hợp hấp thụ hai photon Độ rộng vạch phổ hấp thụ được xác định bằng phương phápprofile Khi không xét đến tương tác electron-phonon, chúng tôi sử dụng

phương pháp gần đúng ma trận mật độ để tính hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suấttuyến tính và phi tuyến Để khảo sát các tính chất nhiệt, chúng tôi sử dụng phương pháp phươngtrình động lượng tử để tính tốc độ mất mát năng lượng của electron và phương pháp Π để tínhcông suất nhiệt-từ gây bởi hiệu ứng phonon-kéo Ngoài ra, các kết quả tính số và vẽ đồ thị đượcthực hiện bằng phần mềm Mathematica

5 Phạm vi nghiên cứu

Đề tài tập trung nghiên cứu tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của bốn vật liệubán dẫn TMDC đơn lớp là MoS2, MoSe2, WS2 và WSe2 Luận án sử dụng giả thuyết phononkhối, sự giam giữ lượng tử chỉ tác dụng lên electron nhằm đơn giản các tính toán Luận án chỉxét tương tác giữa electron và phonon, bỏ qua các tương tác khác như tương tác electron-tạpchất, tương tác electron-electron với mục đích thu gọn phạm vi tính toán, phù hợp với khuônkhổ một luận án tiến sĩ Biểu thức tổng quát của hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng củatương tác electron-phonon được trình bày trong luận án đã tính đến số photon hấp thụ là bất kỳ,tuy nhiên khi áp dụng để đưa ra biểu thức giải tích cuối cùng và từ đó để khảo sát số và vẽ đồthị, chúng tôi chỉ xét đến trường hợp hấp thụ một và hai photon Về tính chất truyền dẫn quang-

từ, chúng tôi chỉ khảo sát các đại lượng là hệ số hấp thụ quang-từ, độ rộng phổ hấp thụ và độthay đổi chiết suất Về tính chất nhiệt, luận án chỉ khảo sát các đại lượng là tốc độ mất mát nănglượng của electron và công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo

6 Những đóng góp mới của luận án

Luận án nghiên cứu về tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các bán dẫnTMDC đơn lớp khi có mặt từ trường vuông góc với mặt phẳng của lớp vật liệu Những đónggóp mới của luận án là:

- Về mặt lý thuyết, luận án đã phát triển và góp phần hoàn thiện lý thuyết về phương phápgần đúng ma trận mật độ áp dụng cho hệ đơn lớp hai chiều bằng cách đưa ra công thức cải tiếncho độ cảm quang tuyến tính và phi tuyến bậc ba Từ đó áp dụng để thu được hệ số hấp thụquang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến trong các vật liệu TMDC đơn lớp

độ rộng phổ đều phụ thuộcmạnh vào từ trường, các thông số của vật liệu, cơ chế tương tácelectron-phonon và loại phonon.

+ Đã xác định một cách tường minh vị trí của đỉnh hấp thụ quang học Các đỉnh hấp thụ nàyđược định vị ở hai vùng có tần số khác nhau: Đối với quá trình dịch chuyển nội vùng, vị trí đỉnhhấp thụ không phụ thuộc vào chỉ số mức Landau và nằm ở vùng vi sóng đến vùng hồng ngoạigần; trong khi đó đối với quá trình dịch chuyển liên vùng, vị trí đỉnh hấp thụ phụ thuộc vào chỉ

số mức Landau và nằm ở vùng hồng ngoại gần đến vùng khả kiến Vị trí đỉnh hấp thụ của cả haiquá trình dịch chuyển đều phụ thuộc mạnh vào định hướng spin, tương tác spin-quỹ đạo, điệntrường ngoài và trường Zeeman

+ Đã khảo sát một cách chi tiết về tốc độ mất mát năng lượng của electron và công suất nhiệt

từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo Khi có mặt từ trường ngoài, tốc độ mất mát năng lượng vàcông suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo dao động theo từ trường với biên độ tăngdần, phụ thuộc mạnh vào loại vật liệu, cơ chế tương tác và mật độ electron Ở vùng nhiệt độthấp hơn nhiệt độ Bloch-Gru¨neisen (T BG), tốc độ mất mát năng lượng của electron tăng nhanhtheo nhiệt độ theo quy luật hàm số mũ Khi nhiệt độ tăng cao hơn T BG, tốc độ mất mát nănglượng tiếp tục tăng theo nhiệt độ nhưng với mức độ giảm dần

+ Đã có phát hiện mới về số mũ trong quy luật mô tả sự phụ thuộc củacông suất nhiệt-từ vàonhiệt độ: Số mũ không phải là những hằng số như trong trường hợp không có từ trường mà daođộng xung quanh các giá trị 3 và 5 khi không xét và có xét đến hiệu ứng chắn

7 Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án

Nội dung của luận án là nghiên cứu tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của cácbán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp dưới tác dụng của trường ngoài Kết quả tính

số và vẽ đồ thị được giải thích và so sánh với các kết quả lý thuyết của các công trình khác hoặckết quả thực nghiệm đã được công bố, qua đó khẳng định tính đúng đắn của các kết quả mà luận

án đạt được

Kết quả thu được của luận án có thể cung cấp thêm thông tin mới và hữu ích về tính chất vật

lý của hệ electron trong các bán dẫn TMDC đơn lớp dưới tác dụng của trường ngoài, đóng gópmột phần nhỏ nhằm định hướng ứng dụng trong lĩnh vực chế tạo các linh kiện điện tử và quangđiện tử, đồng thời góp phần xây dựng cơ sở khoa học cho khảo sát thực nghiệm trên các vật liệuTMDCtrong thời gian tới

Kết quả mà luận án đạt được góp phần khẳng định tính đúng đắn của các phương pháp đã sửdụng trong luận án trong việc khảo sát các quá trình chuyển tải lượng tử trong bán dẫn thấp

8 Bố cục luận án

Ngoài mục lục, danh mục từ viết tắt, danh mục hình vẽ, danh mục bảng biểu, danh mục công

bố, tài liệu tham khảo và phụ lục, nội dung chính của luận án được chia thành 3 phần:

- Phần mở đầu trình bày lý do chọn đề tài, mục tiêu nghiên cứu, nội dung nghiên cứu,phương pháp nghiên cứu, phạm vi nghiên cứu, những đóng góp mới của luận án, ý nghĩakhoa học và thực tiễn của luận án và bố cục luận án

- Phần nội dung gồm 4 chương:

Chương 1: Tổng quan về đối tượng và phương pháp nghiên cứu

Chương 2: Tính chất hấp thụ quang-từ của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyểntiếp đơn lớp dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon

Chương 3: Tính chất hấp thụ quang-từ tuyến tính và phi tuyến của các bán dẫn họdichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp

Chương 4: Tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp

- Phần kết luận trình bày kết quả đạt được của luận án

Chương 1 TỔNG QUAN VỀ ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN

CỨU

Trong chương này chúng tôi sẽ trình bày tổng quan về các bán dẫn họ achalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp, các đại lượng vật lý đặc trưng cho tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt sẽ khảo sát trong luận án, trong đó trình bày tổng quan tình hình nghiên cứu, phương pháp để tính toán và đưa ra biểu thức tổng quát cho từng đại lượng.

di-1.1 Tổng quan về các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp

1.1.1 Giới thiệu về các vật liệu bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp

Các bán dẫn TMDC có công thức hóa học là MX2, trong đó M là một kim loại chuyển tiếp,

M = Mo, W, và X là một nguyên tử chalcogen, X = S, Se Đây là các vật liệu hai chiều mới, cấutrúc của chúng được cấu tạo từ các lớp hai chiều X-M-X xếp chồng lên nhau, các lớp liên kếtvới nhau bởi lực liên kết Van der Walls [78] Các lực này đủ mạnh để giữ các lớp lại với nhau,nhưng đủ yếu để cho phép tách bóc chúng ra khỏi nhau bằng lực cơ học Đối với cấu hình khối,các nguyên tử M được sắp xếp trong một cấu trúc hình tam giác trong đó mỗi nguyên tử M liênkết với sáu nguyên tử chalcogen X: ba nguyên tử ở lớp trên và ba nguyên tử còn lại ở lớp dưới,

tạo ra một vật liệu đan xen - một lớp nguyên tử M được kẹp giữa bởi hai lớp nguyên tử X nhưđược mô tả trên hình 1.1.

Các bán dẫn TMDC có tương tác spin-quỹ đạo mạnh, được đặc trưng bởi các giá trị độ dịchchuyển năng lượng do tương tác spin ở vùng hóa trị λ v và ở vùng

Hình 1.1: Mô hình MX2 đơn lớp.

dẫn λ c [14] Bên cạnh đó, cấu trúc vùng năng lượng của các vật liệu TMDC đơn lớp có một cặpthung lũng (valley) không đối xứng tại các điểm K và K0, trong đó vùng dẫn và vùng hóa trịđược phân tách bởi một vùng cấm rộng Độ rộng vùng cấm của các TMDC đơn lớp tương ứngvới các bức xạ có bước sóng nằm trong khoảng từ vùng hồng ngoại gần đến vùng khả kiến [13].Bảng 1.1 liệt kê giá trị các đại lượng đặc trưng cho tương tác spin-quỹ đạo và nửa độ rộng vùngcấm ∆ của các bán dẫn MoS2, MoSe2, WS2 và WSe2 đơn lớp Từ bảng 1.1 chúng

Bảng 1.1: Bảng các thông số đặc trưng cho tương tác spin-quỹ đạo và nửa độ rộng vùng cấm của các TMDC đơn lớp.

∆ (eV) [13] λ v (eV) [14] λ c (eV) [14]

ta nhận thấy, trong số bốn vật liệu TMDC đơn lớp được được khảo sát trong luận án, MoSe2 có

độ rộng vùng cấm nhỏ nhất còn WS2 có độ rộng vùng cấm lớn nhất Trong khi đó, tương tácspin-quỹ đạo mạnh nhất trong WSe2 và yếu nhất trong MoS2 Điều này sẽ tạo ra sự khác biệttrong các đặc trưng truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt giữa các bán dẫn họ TMDC được thểhiện trong kết quả của luận án

Một đặc điểm thú vị khác của các bán dẫn họ TMDC là sự phụ thuộc của cấu trúc vùng nănglượng điện tử vào số lớp: các mẫu đa lớp có vùng cấm xiên còn các mẫu đơn lớp có vùng cấmthẳng Chẳng hạn, MoS2 dạng khối có vùng cấm xiên rộng 1.3 eV [15] nhưng MoS2 đơn lớp lại

có vùng cấm thẳng có độ rộng lên đến 1.66 eV như đã liệt kê ở bảng 1.1 Điều đó làm cho họvật liệu TMDC có những tính chất quang điện đáng chú ý, hứa hẹn sẽ trở thành ứng cử viêntiềm năng cho thế hệ thiết bị quang điện tử tiếp theo và là một trong những vấn đề nghiên cứunổi bật nhất trong những năm gần đây

1.1.2 Hàm sóng và phổ năng lượng của electron trong các bán dẫn TMDC đơn lớp

Xét một hệ TMDC đơn lớp đặt theo mặt phẳng (xy) được đặt trong từ trường B = (0,0,B) vàmột điện trường vuông góc E z như được biểu diễn trên hình 1.1 Khi chỉ xét đến tương tác giữaelectron và phonon, Hamiltonian tổng của hệ gồm ba phần: Hamiltonian của một electron H e,Hamiltonian của một phonon

H ph và Hamiltonian tương tác electron-phonon H ep, như sau

Hamiltonian của một điện tử khi có tính đến hai số hạng Zeeman xác định bởi

biểu thức [13],[79],[80]

H e = v F (τσ x π x + σ y π y) + (∆τ,s + d∆ z )σ z + (O τ,s + sZ s − τZ v )I. (1.2)Trong phương trình (1.2), v F là vận tốc Fermi, chỉ số τ = ± 1 kí hiệu cho vùng K và K0, σ x(y,z) là các

ma trận Pauli, π = p+eA là xung lượng chính tắc với A là thế vectơ của trường điện từ, d làkhoảng cách theo chiều dọc giữa lớp M và lớp X, ∆z = eE z Chỉ số s = ± 1 kí hiệu cho spin hướnglên và spin hướng xuống Số hạng đầu tiên trong (1.2) là phần Hamiltonian tương ứng với độngnăng của điện tử Các đại lượng ∆τ,s và O τ,s biểu thị cho tương tác spin-quỹ đạo và độ

rộng khe năng lượng trong TMDC, được xác định theo các biểu thức

trong đó, j = s,v tương ứng kí hiệu các trường Zeeman spin và vùng, µ B = e~/(2m e)

là magneton Bohr, m e là khối lượng hiệu dụng của điện tử với g e = 2 là thừa số g

của electron tự do [81], là các thừa số Lande’ I là ma trận đơn vị cấp hai Sử dụngchuẩn Landau cho thế vectơ A = (0,Bx,0), chúng

ta khai triển hàm sóng dưới dạng

dạng ma trận

Như vậy, để tìm năng lượng và hàm sóng của điện tử ta sẽ giải phương trình (1.20), đó cũng làbài toán tìm giá trị riêng và vectơ riêng của toán tử ma trận

Bài toán được giải như sau:

Phương trình (1.20) tương đương với phương trình

Thay (1.27) vào (1.11) ta thu được biểu thức năng lượng của điện tử ở vùng K

Đối với vùng K0, quá trình giải tìm biểu thức năng lượng và hàm sóng của điện tử hoàn toàntương tự vùng K (xem Phụ lục 4) Kết quả thu được biểu

thức hàm sóng của điện tử trong vùng K0 như sau

Hình 1.2: Sự phụ thuộc vào từ trường của các mức Landau trong TMDC đơn lớp, khi có điện trường e∆ z = 37.75 meV/d đặt vào và các trường Zeeman spin và vùng Các hình phía trên: (a), (c), (e), (g) và các hình phía dưới: (b), (d), (f), (h) tương ứng biểu diễn vùng dẫn và vùng hóa trị của từng vật liệu Kí hiệu K (K0) ↑ (↓) biểu thị các trạng thái điện tử ở vùng K (K0) với spin hướng lên (hướng xuống).

ở các phương trình (1.11), (1.43) và (1.47) với một giá trị nhất định của điện trường ngoài vàcác trường Zeeman spin và vùng Với mỗi vật liệu, hình trên (dưới) biểu thị vùng dẫn (vùng hóatrị) Từ hình 1.2 chúng ta nhận thấy sự tách các mức Landau tăng tuyến tính với từ trường Điềunày phù hợp với kết quả đã công bố đối với MoS2 đơn lớp [83], nhưng khác với graphene [50]

và silicene [84], bởi vì trong graphene và silicene phổ các mức Landau tỉ lệ với căn bậc hai của

từ trường Bên cạnh đó chúng ta cũng nhận thấy các mức Landau ở cả vùng dẫn và vùng hóa trịđều bị tách thành hai phần do tương tác spin Sự tách năng lượng do tương tác spin ở vùng dẫn

và vùng hóa trị xảy ra ở cả bốn vật liệu TMDC được khảo sát, lần lượt bằng 2λ c và 2λ v, cònkhoảng cách giữa vùng dẫn và vùng hóa trị bằng 2∆

Hàm mật độ trạng thái (DoS) được xác định bởi biểu thức

√

trong đó γ L = γ B là độ rộng Lorentz, với γ có đơn vị là meVT−1/2

1.1.3 Biểu thức Hamiltonian tương tác electron-phonon trong các bán dẫn TMDC đơn lớp

Trong phần này chúng ta sẽ trình bày biểu thức của hai số hạng cuối trong Hamiltonian tổngcủa hệ ở phương trình (1.1) Hamiltonian của một phonon, H ph, có biểu thức như sau

q,ν

trong đó, là toán tử sinh (hủy) phonon có tần số với vectơ sóng hai

chiều q và nhánh ν Hamiltonian tương tác hạt tải-phonon, H ep, được xác định

bởi biểu thức [83]

Ở đây, là ma trận liên kết hạt tải-phonon phụ thuộc vào nhánh phonon ν, là toán tửsinh (hủy) hạt tải trong trạng thái α Thừa số dạng J α,α0(q)

được xác định như sau

(1.51)

−∞

Để tìm biểu thức của thừa số dạng đối với TMDC, ta thay biểu thức hàm

sóng (1.40) và (1.44) vào phương trình (1.51) Liên hiệp hermite của là

|J αα (u)|2 = e −uh|B n,sτ,p|2L n (u) + |A τ,pn,s|2L n−1 (u)i2. (1.57)Đặt k = min(n,n0) và j = |n0 − n|, ta có

1.1.4 Phonon trong các bán dẫn TMDC đơn lớp

Đối với quá trình tán xạ phonon, một mô hình đặc biệt hữu ích là gần đúng thế năng biếndạng, trong đó thế năng tán xạ được đơn giản hóa bằng biểu thức động lượng phonon bậc không

và bậc một tương ứng cho trường hợp phonon quang và phonon âm Do đó, biểu thức yếu tố matrận liên kết hạt tải-phonon

cho cả trường hợp phonon âm và phonon quang có dạng như sau [60],[85],[86]

trong đó ρ là mật độ khối lượng, là cường độ liên kết phụ thuộc vào nhánh

phonon ν Với phonon âm, ν = ac,

(1.60)

với phonon quang, ν = op,

Các phonon quang không tán sắc, ωqop = ω op, trong khi đó các phonon âm tuân theo quy luật tán

sắc tuyến tính, , với v s là vận tốc âm đối với nhánhphonon ν Hàm phân bố Bose-Einstein của phonon có dạng

Tại vùng nhiệt độ thấp, năng lượng chuyển động nhiệt của các electron nhỏ hơn nhiều so với

năng lượng chuyển động nhiệt của các phonon quang, vì thế tương Bảng 1.2: Bảng giá trị các thông số liên quan đến tương tác electron-phonon trong các TMDC đơn lớp.

D0 (×108 eV/cm) D1 (eV) v s (×105 cm/s) ~ω op (meV) ΞLA (eV)

MoSe2 5.2 3.4 4.1 36.6 3.4

Giá trị của D0, D1, ~ω op và ΞLA lấy từ tài liệu [87], riêng thông số ~ω op và ΞLA của MoS2 tương ứng lấy

từ các tài liệu [88] và [86] Giá trị của v s lấy từ tài liệu [89]

tác electron-phonon âm đóng góp chủ đạo Trong trường hợp này yếu tố ma trận liên kếtelectron-phonon cho cả hai cơ chế tương tác thế biến dạng (deformationDP) và tương tác ápđiện (piezo-electric-PE) đối với nhánh phonon ν được cho

bởi biểu thức sau [46],[60],[85],[86],[90]

và κ s là hằng số điện môi tương đối của TMDC, p(x) là hàm dạng đường,

J NN (q) xác định theo phương trình (1.57), với N là mức Landau gần mức Fermi

Tại vùng nhiệt độ electron cao hơn, bên cạnh ảnh hưởng của các phonon âm, các phononquang cũng cho đóng góp đáng kể Tán xạ electron-phonon quang được nghiên cứu thông quacác tương tác DP và Fr¨ohlich Đối với tương tác DP, yếu tố ma trận tương tác electron-phononcũng có dạng như phương trình (1.63)

nhưng với độ mạnh liên kết được xác định như sau

trong đó, b = 0 (bậc không) ứng với phonon quang đơn cực và b = 1 (bậc một) ứng với phononquang ngang (phonon TO) Yếu tố ma trận tương tác trong trường hợp phonon âm dọc (phononLO) với cơ chế tương tác Fro¨hlich mô tả

bởi biểu thức

trong đó, gFr và h = 2d tương ứng là hằng số liên kết Fr¨ohlich và độ dày hiệu dụng của lớp vậtliệu

1.2 Tổng quan về các tính chất truyền dẫn quang-từ

1.2.1 Hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electronphonon

1.2.1.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu

Ở Việt Nam, khoa học và công nghệ vật liệu nano đã được các nhà khoa học quan tâm nghiêncứu cả lý thuyết lẫn thực nghiệm Theo hướng nghiên cứu của đề tài luận án, có thể kể ra cácnhóm nghiên cứu sau đây: Nhóm của GS Nguyễn Quang Báu đã khảo sát hệ số hấp thụ phituyến sóng điện từ yếu và mạnh bởi các electron bị giam giữ trong một số hệ thấp chiều như:siêu mạng

pha tạp [91],[92], giếng lượng tử [93],[94],[95],[96], dây lượng tử [97] Trong các

công trình này, nhóm tác giả đã tính hệ số hấp thụ quang, dòng âm điện bằng cách sử dụngphương trình động lượng tử và khảo sát sự phụ thuộc của các đại lượng này vào các thông sốnhư cường độ và tần số của sóng điện từ, nhiệt độ cũng như kích thước của hệ Nhóm của GS

cộng hưởng electronphonon trong siêu mạng pha tạp [99] và trong dây lượng tử [100], và cộnghưởng từ-phonon dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon giam giữ trong giếng lượng tử[101] Nhóm tác giả đã tính toán được công suất hấp thụ khi có tương tác electron-phonon vàkhảo sát sự phụ thuộc của công suất hấp thụ và độ rộng vạch phổ vào nhiệt độ và kích thước của

hệ Gần đây, nhóm của PGS Bùi Đình Hợi đã khảo sát hiệu ứng cộng hưởng electron-phonontrong dây lượng tử [102], cộng hưởng cyclotron-phonon trong graphene [49] và trong MoS2 đơnlớp [103] Nhóm của PGS Huỳnh Vĩnh Phúc đã sử dụng phương pháp nhiễu loạn khảo sát hệ sốhấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon và độ rộng phổ hấp thụ trongchấm lượng tử khi xét đến quá trình hấp thụ hai photon [104] Phân tích cho thấy các nghiêncứu trên đây chỉ được khảo sát tương đối đầy đủ đối với các hệ thấp chiều truyền thống nhưgiếng lượng tử, siêu mạng bán dẫn, dây lượng tử, chấm lượng tử, còn trong các vật liệu haichiều

có cấu trúc tương tự graphene như TMDC vẫn chưa được khảo sát một cách

L đã khảo sát tính chất truyền dẫn từ tuyến tính, cụ thể là tính điện trở từ trong MoS2 khi có tán

xạ giữa các hạt tải với tạp chất và nhiều loại phonon trong MoS2 đơn lớp bằng phương phápphương trình động lượng tử cân bằng [83] Tuy nhiên, trong công trình này ảnh hưởng của cáctrường Zeeman chưa được tính đến Bài toán này sau đó đã được giải quyết bằng việc sử dụngcông thức kiểu Kubo, trong đó các tác giả đã chứng minh rằng khi có xét đến các trườngZeeman, một vài dịch chuyển nội vùng Landau trở nên khả dĩ [81] Tầm quan trọng của hiệuứng Zeeman spin và vùng đối với sự tách mức năng lượng cũng đã được chứng minh bằng thựcnghiệm thông qua việc phân tích quang phổ từ-phản xạ trong các vật liệu TMDC đơn lớp [47]cũng như trong MoSe2 đơn lớp và đa lớp [112] Cùng với ảnh hưởng của từ trường, ảnh hưởngcủa điện trường đối với các tính chất truyền dẫn của các hệ TMDC cũng là hướng nghiên cứuthu hút sự quan tâm [113] Bằng cách sử dụng điện trường để điều khiển sự tách spin kiểuZeeman, các tác giả đã chứng minh rằng sự tách mức năng lượng exciton trong quang phổ củaWSe2 có thể quan sát được bằng thực nghiệm Còn đối với nghiên cứu lý thuyết, điện trườngcũng được chứng minh là có thể tác động đến việc hủy yếu tố liên kết spin-quỹ đạo trong

silicene [114] Rõ ràng, các tính chất truyền dẫn quang trong các vật liệu TMDC chịu ảnhhưởng bởi từ trường và điện trường Đồng thời, nghiên cứu cho thấy hiệu ứng Zeeman spin vàvùng trong TMDC tác động mạnh lên các đặc trưng vật lý của họ vật liệu này Điều này gợi mởcho chúng tôi hướng nghiên cứu tính chất hấp thụ quang của các bán dẫn TMDC khi được đặttrong từ trường và điện trường ngoài, trong đó có tính đến ảnh hưởng của các trường Zeemanspin và vùng Về phương pháp tính toán, chúng tôi kế thừa kết quả đã có trong các công trình sửdụng phương pháp nhiễu loạn để tính hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tácelectron-phonon, trong đó có tính đến quá trình hấp thụ hai photon của nhóm của GS TrầnCông Phong Độ rộng phổ hấp thụ sau đó được tính bằng phương pháp profile.

1.2.1.2 Biểu thức hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron- phonon

Hệ số hấp thụ quang-từ (MOAC) gây ra bởi quá trình hấp thụ photon đồng thời hấp thụhoặc phát xạ phonon được cho bởi công thức [46]

trong đó, V0 là thể tích của hệ, I/~Ω là số photon có năng lượng là ~Ω được

bơm vào hệ trên một đơn vị diện tích trong một giây; I là cường độ quang học,

là chiết suất của vật liệu, c là vận tốc ánh sáng trong chânkhông, ε0 là hằng số điện môi của chân không, A0 là độ lớn của thế vectơ của trường điện từ; f α và

f α0 là hàm phân bố của electron ở trạng thái đầu và trạng thái cuối, thu được từ thống kê Dirac gây bởi các trạng thái mật độ cao trong các vùng K và K0 của vùng dẫn trong TMDC đơnlớp Các tổng trong công thức (1.73) là lấy tổng tất cả các số lượng tử của các trạng thái |αi ≡ | n,s,τ,pi và |α0i ≡ |n0,s0,τ0,p0i, với α0 6= α

FermiYếu tố ma trận dịch chuyển trên một đơn vị diện tích đối với tương tác electron photon phonon, bao gồm quá trình hấp thụ `-photon, được cho bởi công thức Born bậc hai [115],[116]

-~ Ω (`!) 2 q

`=1

ở đây, chỉ số (+) ở trên và chỉ số (-) ở dưới tương ứng với quá trình phát xạ

và hấp thụ phonon có năng lượng nm là tham số biểu diễn [46] Ý

nghĩa vật lý của các yếu tố ma trận trong phương trình (1.74) là mô tả tương tác ba hạt: hạt tải ởtrạng thái đầu |αi hấp thụ `-photon và dịch chuyển lên trạng thái trung gian |α00i, sau đó hấp thụhoặc phát xạ một phonon và nhảy đến trạng thái cuối là yếu tố ma trận hạt tải-phonon, được xác định

bởi biểu thức

trong đó, với là thừa số Bose xác định số phonon (q,ν),

θ là góc tán xạ Yếu tố ma trận tương tác hạt tải-photon, , được xác định

bởi biểu thức

với erad là vectơ phân cực bức xạ của trường điện từ và eB α00α = ehα00|r|αi là mômen lưỡng cựcđiện, e là độ lớn điện tích electron Sử dụng hàm riêng (1.40), giả sử trường điện từ phân cựctheo hướng x và chỉ xét các dịch chuyển nội vùng K (τ = τ0 = 1), ta tìm được biểu thức (Xem Phụlục 6)

Kết quả (1.77) chỉ ra rằng các dịch chuyển xảy ra trong TMDC đơn lớp khi chỉ số các mứcLandau không thay đổi (∆n = 0) hoặc chỉ thay đổi một đơn vị (∆n = ± 1) Điều này tương tựgraphene [117] và silicene [84],[114]

Khi chỉ xét đến quá trình hấp thụ hai photon (` = 1,2), thay (1.74) vào (1.73)

ta có biểu thức MOAC trong TMDC như sau

(1.78)

electron-phonon trong bán dẫn đặt trong trường ngoài.

Có nhiều phương pháp khác nhau để xác định độ rộng vạch phổ Nhóm tác

Hình 1.3: Độ rộng vạch phổ được tính từ đồ thị của hệ số hấp thụ phụ thuộc vào năng lượng photon.

giả Trần Công Phong, Lê Đình, Huỳnh Vĩnh Phúc và cộng sự đã áp dụng rất thành công phươngpháp profile để xác định độ rộng phổ hấp thụ trong các hệ

chuẩn một chiều [100],[118],[119] và các hệ chuẩn hai chiều [101],[120],[121],[122] Vềnguyên tắc, độ rộng vạch phổ chỉ được thu nhận từ đồ thị của công suất hấp thụ/hệ số hấp thụnhư là một hàm của năng lượng photon Ý tưởng của phương pháp tìm độ rộng vạch phổ là đầutiên tìm giá trị cực đại của hệ số hấp thụ từ đó kẻ đường thẳng K = K max /2 song song với trụchoành cắt đồ thị của hệ số hấp thụ tại hai điểm Khoảng cách giữa hai điểm này là độ rộng vạchphổ Như vậy, để tìm sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ vào một đại lượng X nào

đó (chẳng hạn như từ trường, nhiệt độ, ), trước hết ta vẽ đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của hệ

số hấp thụ vào năng lượng của photon theo các giá trị khác nhau của X Sau đó xác định giá trị

hệ số hấp thụ cực đại K max bằng lệnh FindMaxV alue, từ đó dùng lệnh FindRoot[K max(~ω)/2] để tìmhai giá trị của năng lượng photon ~ω1 và ~ω2 ứng với một nửa giá trị của hệ số hấp thụ cực đại

và tính ∆~ω = ~ω1 − ~ω2, đây chính là độ rộng vạch phổ Mỗi cặp giá trị (X,∆~ω) ứng với mộtđiểm trên đồ thị Cuối cùng nối các điểm này với nhau ta có đường cong biểu diễn sự phụ thuộccủa độ rộng vạch phổ vào đại lượng X

Đây là phương pháp profile được áp dụng trong đề tài luận án này

1.2.3 Hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến

1.2.3.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu

Bài toán về các tính chất truyền dẫn quang-từ tuyến tính và phi tuyến của các vật liệu haichiều đã được nhiều nhà khoa học trên thế giới nghiên cứu bằng nhiều cách tiếp cận khác nhau

và công bố trong những năm gần đây Trong số đó chúng tôi chú ý đến các công trình của F.Ungan và cộng sự với phương pháp gần đúng ma trận mật độ được áp dụng cho các hệ 2DEG,

cụ thể: F Ungan

và cộng sự đã khảo sát hệ số hấp thụ quang (optical absorption coefficient OAC) và độ thay đổichiết suất (refractive index change - RIC) tuyến tính và phi tuyến trong giếng lượng tử thếvuông góc, với sự có mặt của áp suất thủy tĩnh và trường laser phân cực [42] Biểu thức củaOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến được suy ra từ biểu thức độ cảm quang tuyến tính và phituyến bằng phương pháp gần đúng ma trận mật độ Nhóm đã khảo sát số OAC và RIC tổng theonăng lượng photon ứng với các giá trị khác nhau của áp suất và nhiệt độ Với phương pháp này,

F Ungan và cộng sự sau đó cũng đã khảo sát MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến tronggiếng lượng tử thế parabol [30]

Bên cạnh đó, một số nhóm nghiên cứu khác cũng đã sử dụng các phương pháp khác nhau đểtiếp cận bài toán E Ozturk và cộng sự đã khảo sát hệ số hấp thụ gây ra bởi các dịch chuyển liên

vùng trong cấu trúc giếng lượng tử kiểu tam giác bằng việc sử dụng một thế năng giam hãmhiệu chỉnh phụ thuộc trường laser cường độ mạnh [41] C E Niculescu và M L Burileanu đã

sử dụng một thế năng tuần hoàn phụ thuộc thời gian theo phương z và tính được biểu thức giảitích của hệ số hấp thụ trong giếng lượng tử hiệu chỉnh cho dịch chuyển quang giữa hai vùng con[39] Bỏ qua các số hạng điều hòa bậc cao, nhóm tác giả thu được biểu thức hệ số hấp thụ tuyếntính và phi tuyến bậc ba C Duque và các cộng sự đã sử dụng trường laser cường độ cao đối vớicấu trúc giếng lượng tử GaAs/GaAlAs [123] Nhóm đưa ra Hamiltonian ứng với trường lasernày và tìm được biểu thức giải tích cho hàm sóng của electron trong vật liệu, từ đó thu đượcbiểu thức giải tích và khảo sát hệ số hấp thụ quang tuyến tính và phi tuyến bậc ba

Ở trong nước, nhóm nghiên cứu của PGS Huỳnh Vĩnh Phúc và cộng sự đã phát triển phươngpháp gần đúng ma trận mật độ của F Ungan [30],[42] vốn được áp dụng cho các hệ 2DEGthông thường để áp dụng cho các hệ đơn lớp Bằng phương pháp này nhóm đã thực hiện nhiềunghiên cứu về tính chất truyền dẫn quang-từ của các vật liệu đơn lớp hai chiều và đã thu đượcnhiều kết quả thú vị Cụ thể: Nhóm tác giả đã khảo sát MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyếntrong graphene đơn lớp dưới tác dụng của một từ trường vuông góc [43] Kết quả thu được chothấy MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến là các hàm của năng lượng photon và từ trườngngoài Nghiên cứu cũng chỉ ra có ba loại dịch chuyển có thể có giữa các mức Landau: nội vùng,liên vùng và hỗn hợp Ứng với mỗi giá trị từ trường, phổ hấp thụ nội vùng chỉ xuất hiện mộtđỉnh duy nhất, trong khi đó phổ hấp thụ liên vùng ghi nhận một chuỗi các đỉnh Khi từ trườngtăng, các đỉnh cộng hưởng dịch chuyển về phía năng lượng cao và giảm cường độ Sau đó,nhóm đã mở rộng nghiên cứu về MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến trong các vật liệu đơnlớp hai chiều khác như phosphorene đơn lớp [44] và MoS2 đơn lớp [45],[46] Kết quả của cáccông trình này cũng cho thấy MOAC và RIC chịu ảnh hưởng mạnh bởi từ trường, các đỉnhMOAC và RIC xuất hiện trong hai vùng bước sóng: vi sóng đến THz và khả kiến, chứng tỏ tiềmnăng ứng dụng của các vật liệu đơn lớp hai chiều này trong các thiết bị quang tử nano, có thểxem như là giải pháp thay thế đầy hứa hẹn cho graphene Tuy nhiên chúng tôi nhận thấy, trongcác nghiên cứu đã thực hiện của nhóm chưa có công trình nào khảo sát ảnh hưởng của điệntrường ngoài lên MOAC và RIC tuyến tính và phi tuyến Đồng thời, các kết quả nghiên cứu chỉkhảo sát một vài vật liệu như graphene, phosphorene và MoS2 đơn lớp Vì thế, chúng tôi sẽ ápdụng phương

pháp gần đúng ma trận mật độ của nhóm để khảo sát MOAC và RIC tuyến