Tính chất truyền dẫn quang - từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp

Tính chất truyền dẫn quangtừ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp.Tính chất truyền dẫn quangtừ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp.Tính chất truyền dẫn quangtừ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp.Tính chất truyền dẫn quangtừ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp.Tính chất truyền dẫn quangtừ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp.Tính chất truyền dẫn quangtừ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp.Tính chất truyền dẫn quangtừ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp.Tính chất truyền dẫn quangtừ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp.Tính chất truyền dẫn quangtừ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp.

ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM

ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM

TRẦN NGỌC BÍCH

TÍNH CHẤT TRUYỀN DẪN QUANG-TỪ

VÀ TÍNH CHẤT NHIỆT CỦA CÁC BÁN DẪN

HỌ DICHALCOGENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP

Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết và vật lý toán

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan các kết quả trình bày trong luận án là công trình nghiêncứu của tôi dưới sự hướng dẫn của các cán bộ hướng dẫn Các số liệu, kết quả trìnhbày trong luận án hoàn toàn trung thực và chưa được công bố trong các công trìnhtrước đây Các dữ liệu tham khảo được trích dẫn đầy đủ

Tác giả luận án

Trần Ngọc Bích

LỜI CẢM ƠN

Tôi xin chân thành cảm ơn Ban giám hiệu, Phòng Đào tạo Sau Đại học, Banlãnh đạo Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư Phạm, Đại học Huế đã tạo điều kiện họctập và nghiên cứu thuận lợi, giúp tôi hoàn thành chương trình học tập nghiên cứusinh và hoàn thành luận án này

Tôi xin gửi lời tri ân các Thầy, Cô bộ môn Vật lý lý thuyết, Khoa Vật lýTrường Đại học Sư phạm, Đại học Huế đã giảng dạy, truyền đạt những kiến thức vàkinh nghiệm quý báu trong học tập và nghiên cứu khoa học, giúp tôi hoàn thiện bảnthân hơn qua khóa học nghiên cứu sinh này

Đặc biệt, tôi xin bày tỏ sự kính trọng và lòng biết ơn sâu sắc đến hai Thầygiáo hướng dẫn: PGS TS Lê Đình và PGS TS Huỳnh Vĩnh Phúc Hai Thầy đã tậntình hướng dẫn, định hướng, dìu dắt tôi từng bước một, động viên, giúp đỡ, truyềnđạt kiến thức và kinh nghiệm quý báu cho tôi trong quá trình nghiên cứu để tôi cóthể đạt được kết quả luận án này và lớn hơn là sự trưởng thành hơn trong nghiêncứu khoa học cũng như trong công việc và cuộc sống

Tôi xin trân trọng cảm ơn Tập đoàn Vingroup và Chương trình học bổng đàotạo thạc sĩ, tiến sĩ trong nước của Quỹ Đổi mới sáng tạo Vingroup, Viện Nghiên cứu

Dữ liệu lớn đã tài trợ học bổng cho tôi trong hai năm 2020 và 2021

Tôi cũng xin trân trọng cảm ơn Ban giám hiệu, Ban lãnh đạo Khoa Khoa học

cơ bản, Trường Đại học Quảng Bình nơi tôi công tác, đã tạo điều kiện thuận lợi,động viên và giúp đỡ tôi hoàn thành khóa học nghiên cứu sinh này

Xin chân thành cảm ơn các Thầy, Cô, anh chị trong nhóm nghiên cứu của haiThầy giáo hướng dẫn, anh chị em đồng nghiệp ở Trường Đại học Quảng Bình, anhchị em nghiên cứu sinh các khóa đã đồng hành, giúp đỡ, động viên tôi trong quátrình học tập và nghiên cứu đề tài luận án

Cuối cùng, tôi xin chân thành cảm ơn đại gia đình của tôi đã luôn bên cạnh,yêu thương, động viên, ủng hộ, đồng hành để tôi yên tâm học tập, hoàn thành khóahọc nghiên cứu sinh và hoàn thành luận án này

Tôi xin bày tỏ sự biết ơn và trân trọng

Nghiên cứu sinh Trần Ngọc Bích được tài trợ bởi Tập đoàn Vingroup và hỗtrợ bởi chương trình học bổng đào tạo thạc sĩ, tiến sĩ trong nước năm 2020 và năm

2021 của Quỹ Đổi mới sáng tạo Vingroup (VINIF), Viện Nghiên cứu Dữ liệu lớn(VinBigdata), mã số VINIF.2020.TS.72 và VINIF.2021.TS.063.

Tác giả luận án

Trần Ngọc Bích

MỤC LỤC

Lời cam đoan ……….i

Lời cảm ơn ……….ii

Mục lục ….………vi

Danh mục các từ viết tắt …… ………vii

Danh mục các hình vẽ …… ………xii

Danh mục các bảng biểu ……….xiii

MỞ ĐẦU 1

Chương 1 TỔNG QUAN VỀ ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁPNGHIÊN CỨU 10 1.1.Tổng quan về các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp ………….10

1.1.1 Giới thiệu về các vật liệu bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp 10 1.1.2 Hàm sóng và phổ năng lượng của electron trong các bán dẫn TMDC đơn lớp 12 1.1.3 Biểu thức Hamiltonian tương tác electron-phonon trong các bán dẫn TMDC đơn lớp ………21

1.1.4.Phonon trong các bán dẫn TMDC đơn lớp 23

1.2.Tổng quan về các tính chất truyền dẫn quang-từ 26

1.2.1Hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon .26

1.2.2.Độ rộng phổ hấp thụ Phương pháp profile 31

1.2.3.Hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến 33

1.3.Tổng quan về các tính chất nhiệt 44

1.3.1.Tốc độ mất mát năng lượng của electron 44

1.3.2.Công suất nhiệt-từ gây bởi hiệu ứng phonon-kéo 48

1.4.Kết luận chương 1 52

Chương 2 TÍNH CHẤT HẤP THỤ QUANG-TỪ CỦA CÁC BÁN DẪN HỌ DICHALCOGENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP ĐƠN LỚP DƯỚI ẢNH HƯỞNG CỦA TƯƠNG TÁC ELECTRON-PHONON ……… 53

2.1.Biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon quang 53

2.2.Biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon âm 56

2.3 Kết quả tính số và thảo luận 58

2.3.1 Phương pháp tính số 58

2.3.2 Khảo sát hệ số hấp thụ quang-từ 59

2.3.3 Khảo sát độ rộng phổ hấp thụ 63

2.4 Kết luận chương 2 66

Chương 3 TÍNH CHẤT HẤP THỤ QUANG-TỪ TUYẾN TÍNH VÀ PHI TUYẾN CỦA CÁC BÁN DẪN HỌ DICHALCO-GENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP ĐƠN LỚP ……….67

3.1.Biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang-từ tuyến tính và phi tuyến 67

3.2Biểu thức giải tích của độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến 70

3.3.1.Hấp thụ quang-từ nội vùng 71

3.3.2.Hấp thụ quang-từ liên vùng 79

3.4.Kết luận chương 3 83

Chương 4 TÍNH CHẤT NHIỆT CỦA CÁC BÁN DẪN HỌ DICHALCO-GENIDES KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP ĐƠN LỚP……….84

4.1.Tốc độ mất mát năng lượng của electron dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon 84

4.1.1.Biểu thức giải tích của tốc độ mất mát năng lượng của electron 84

4.1.2.Kết quả tính số và thảo luận 87

4.2.Công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo 98

4.2.1.Biểu thức giải tích của công suất nhiệt-từ 98

4.2.2.Kết quả tính số và thảo luận ………100

4.3.Kết luận chương 4 ………108

Viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt

2DEG 2-Dimensional Electron Gas Khí điện tử hai chiều

ADP Acoustic Deformation Potential Thế biến dạng âm học

FWHM Full-Width at Half-Maximum Độ rộng phổ toàn phần

tại nửa cực đại

MOAC Magneto-Optical Absorption Coefficient Hệ số hấp thụ quang-từOAC Optical Absorption Coefficient Hệ số hấp thụ quang

ODP Optical Deformation Potential Thế biến dạng quang học

TMDC Transition-Metal Dichalcogenides Kim loại chuyển tiếp nhóm

dichalcogenides

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1 Mô hình MX2 đơn lớp 11Hình 1.2 Sự phụ thuộc vào từ trường của các mức Landau trong

TMDC đơn lớp, khi có điện trường e∆ z = 37.75 meV/d đặt vào

và các trường Zeeman spin và vùng Các hình phía trên: (a), (c),

(e), (g) và các hình phía dưới: (b), (d), (f), (h) tương ứng biểu

diễn vùng dẫn và vùng hóa trị của từng vật liệu Kí hiệu K (K0) ↑

(↓) biểu thị các trạng thái điện tử ở vùng K (K0) với spin hướng

lên (hướng xuống) 20Hình 1.3 Độ rộng vạch phổ được tính từ đồ thị của hệ số hấp thụ phụ

thuộc vào năng lượng photon 32Hình 2.1 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong

TMDC đơn lớp dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon

âm và quang ứng với các giá trị từ trường khác nhau Kết quả

được tính tại T = 4 K, e∆ z = 37.75 meV/d, spin hướng lên và

Z s ,Z v 6= 0 Các kí hiệu "ac" và "op" tương ứng chỉ tán xạ phonon

âm và quang 60Hình 2.2 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của giá trị đỉnh MOAC trong

TMDC đơn lớp gây bởi tán xạ phonon âm (kí hiệu "ac"), phonon

quang (kí hiệu "op") và tán xạ tạp chất (kí hiệu "im" với hệ số

104) Kết quả được tính tại B = 10 T, e∆ z = 37.75 meV/d, spin

hướng lên và Z s ,Z v 6= 0 62Hình 2.3 Sự phụ thuộc vào từ trường của FWHM của các đỉnh cộng

hưởng trên hình 2.1 63Hình 2.4 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của FWHM gây bởi tán xạ

phonon trong các vật liệu TMDC Kết quả được tính trong trường

Hình 3.1 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong

TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong

điều kiện d∆ z = 0 và B = 10 T ứng với spin hướng lên và hướng

xuống Các hình (a), (b), (c), (d) là MOAC tuyến tính trong hai

trường hợp không hoặc có xét đến các trường Zeeman Các hình

(e), (f), (g), (h) là MOAC tuyến tính, phi tuyến bậc ba và tổng

khi xét đến các trường Zeeman 72Hình 3.2 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC trong

TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong

điều kiện d∆ z = 0, Z s ,Z v 6= 0 và spin hướng lên ứng với các giá trị

từ trường khác nhau Các hình (a), (b), (c), (d) biểu diễn MOAC

tuyến tính Các hình (e), (f), (g), (h) là MOAC tuyến tính, phi

tuyến bậc ba và tổng 74Hình 3.3 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính trong

TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng dẫn trong

điều kiện B = 10 T, Z s ,Z v 6= 0 và spin hướng lên ứng với hai giá trị

khác nhau của điện trường: d∆ z = 0, d∆ z = (λ v − λ c )/4 75

Hình 3.4 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi tuyến

và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội vùng

dẫn trong điều kiện B = 10 T, Z s ,Z v 6= 0 và d∆ z = 0

ứng với hai trạng thái spin hướng lên và hướng xuống 77Hình 3.5 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính, phi

tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển nội

vùng dẫn trong trạng thái spin hướng lên, Z s ,Z v 6= 0 và d∆ z = 0

ứng với các giá trị khác nhau của từ trường 78Hình 3.6 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của MOAC tuyến tính, phi

tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển liênvùng trong điều kiện d∆ z = 0, Z s ,Z v 6= 0 và spin hướng lên: các hình(a), (b), (c), (d) tại B = 10 T, các hình (e), (f), (g), (h) biểu diễn ba

dịch chuyển liên vùng đầu tiên tại ba giá trị khác

nhau của từ trường 80Hình 3.7 Sự phụ thuộc vào năng lượng photon của RIC tuyến tính,

phi tuyến và tổng trong TMDC đơn lớp gây ra bởi các dịch chuyển

liên vùng trong điều kiện d∆ z = 0, Z s ,Z v 6= 0 và spin hướng lên:

các hình (a), (b), (c), (d) tại B = 10 T, các hình (e), (f), (g), (h)

biểu diễn ba dịch chuyển liên vùng đầu tiên tại ba giá trị khác

nhau của từ trường 82Hình 4.1 Sự phụ thuộc vào từ trường của ELR trong MoS2 đơn lớp

đối với các cơ chế tương tác electron-phonon âm khác nhau (các

hình (a), (b) và (d)) và với các giá trị mật độ electron khác nhau

(hình (c)) Hình (a) và (b) có tính đến hiệu ứng chắn, hình (c) và

(d) không tính đến hiệu ứng chắn Kết quả thu được tại T e = 2 K

và T = 0 K đối với các trạng thái điện tử khác nhau: hình (a) và

(c): Z s ,Z v ,d∆ z = 0; hình (b) và (d): Z s ,Z v 6= 0,d∆ z = (λ v − λ c )/4 89Hình 4.2 Sự phụ thuộc vào từ trường của ELR trong TMDC đơn lớp

gây ra bởi tương tác giữa electron với phonon LA-DP khi không

tính đến hiệu ứng chắn Kết quả thu được tại T e = 2 K, T = 0 K,

Z s ,Z v 6= 0,d∆ z = (λ v − λ c )/4 và n e = n0 91Hình 4.3 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ electron T e của ELR gây ra bởi tương tác

giữa electron với phonon âm với các cơ chế tương tác khác nhau (hình

(a) và (b)), với các giá trị mật độ electron khác nhau (hình (c)), với cácgiá trị nhiệt độ mạng tinh thể khác nhau (hình (b) và (c)) và trong các

vật liệu TMDC khác nhau (hình (d)) Kết quả thu được tại Z s ,Z v 6= 0,d∆ z

= (λ v −λ c )/4 và B = 5 T

Dấu (•) đánh dấu nhiệt độ BG tương ứng 92Hình 4.4 Sự phụ thuộc vào vectơ sóng phonon q của tốc độ tán xạ

electron-phonon quang Γ(q) đối với: (a) các tương tác khác nhau,

(b) nhiệt độ electron khác nhau, (c) mật độ electron khác nhau

và (d) các vật liệu khác nhau 94Hình 4.5 Sự phụ thuộc vào từ trường của ELR gây ra do tán xạ

electron-phonon quang theo cơ chế ODP bậc không Kết quả thu

được trong trường hợp Z s ,Z v 6= 0,d∆ z = (λ v − λ c )/4, n e = n0,

T e = 300 K, T = 4.2 K và τ p = 5 ps 96Hình 4.6 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ electron của ELR đối với: (a) các

cơ chế liên kết khác nhau, (b) các vật liệu khác nhau, (c) và (d):

các giá trị mật độ electron khác nhau Kết quả thu được trong

trường hợp Z s ,Z v 6= 0, B = 5 T, d∆ z = (λ v − λ c )/4, và T = 4.2 K 97Hình 4.7 Sự phụ thuộc của mật độ trạng thái tại mức Fermi, DF, vào từ trường đối

với: (a) các trạng thái với cách định hướng spin và vùng khác nhau, khi n e =

n0 và (b) các giá trị mật độ electron khác nhau, khi γ = 0.2 meV T−1/2 100

Hình 4.8 Sự phụ thuộc của công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo trong

MoS2 đơn lớp, S xx g , vào từ trường: (a) đóng góp từ các trạng thái với cáchđịnh hướng spin và vùng khác nhau, khi γ = 0.2 meV T−1/2, (b) các cơ chếtương tác electron-phonon khác nhau Hình con trong hình (a) là S xx g gây rabởi tương tác TA-DP ứng với các giá trị khác nhau của γ Kết quả được tínhkhi n e = n0 và T = 2 K 102

Hình 4.9 Sự phụ thuộc của công suất nhiệt-từ gây bởi tương tác phonon

TA-DP, S xx , vào từ trường: (a) với các giá trị nhiệt độ khác nhau khi n e =

1012 cm−2, (b) với các giá trị mật độ electron

khác nhau khi T = 2 K 104

Hình 4.10 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của công suất nhiệt-từ, S xx g , đóng góp từ

các cơ chế tương tác electron-phonon khác nhau và tổng hợp các cơchế, khi n e = n0 và B = 6 T Các dấu chấm (•) đánh

dấu TBG tương ứng với mỗi nhánh phonon 106

Hình 4.11 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của công suất nhiệt-từ S xx , và số mũ δ e trong

quy luật −S xx ∼ T δ e Hình (a) và (b) là với các giá trị từ trường khác nhau khi

n e = n0 Hình (c) và (d) là với các giá trị mật độ electron khác nhau khi B = 6

T 107

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1 Bảng các thông số đặc trưng cho tương tác spin-quỹ đạo và

nửa độ rộng vùng cấm của các TMDC đơn lớp 11

Bảng 1.2 Bảng giá trị các thông số liên quan đến tương tác

electron-phonon trong các TMDC đơn lớp 24Bảng 2.1 Bảng các giá trị để tính số MOAC cho các TMDC đơn lớp 59Bảng 4.1 Bảng các giá trị để tính số ELR cho MoS2 đơn lớp 88Bảng 4.2 Bảng các giá trị để tính số ELR cho các TMDC đơn lớp 88

MỞ ĐẦU

1 Lý do chọn đề tài

Trong những năm gần đây, graphene được nhiều nhà khoa học tập trung nghiêncứu vì vật liệu này sở hữu những tính chất điện tử khác biệt [1] Tuy nhiên, cấu trúcvùng năng lượng của graphene không có vùng cấm, đồng thời tương tác spin-quỹđạo trong vật liệu này rất yếu Những nhược điểm này hạn chế khả năng ứng dụngcủa graphene trong việc chế tạo các thiết bị quang điện tử Chẳng hạn, vì cấu trúckhông có vùng cấm nên tỷ số dòng đóng/mở của graphene có giá trị thấp [2],[3].Chính vì thế, việc nghiên cứu chuyên sâu về các vật liệu mới có cấu trúc tương tựgraphene và những tính chất ưu việt khắc phục được những hạn chế của graphene làrất cần thiết Các ứng viên tiềm năng trong trường hợp này là các vật liệu hai chiều(2D) có một vùng cấm hữu hạn như silicene [4],[5], germanene [6] và các bán dẫn

họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp (transition-metal dichalcogenides-TMDC)

có công thức hóa học là MX2, với M = Mo, W; và X = S, Se [7],[8],[9],[10],[11],[12],[13]

Trong số các vật liệu có khả năng thay thế graphene, chúng tôi chú ý đến các bándẫn TMDC bởi vì chúng có những tính chất vật lý đặc biệt, hứa hẹn tiềm năng caotrong ứng dụng công nghệ quang điện tử và hiện đang có sức thu hút mạnh mẽ đốivới các nhà nghiên cứu Thứ nhất, cấu trúc vùng năng lượng của các vật liệu TMDCđơn lớp có một cặp thung lũng (valley) không đối xứng tại các điểm K và K0, trong

đó vùng dẫn và vùng hóa trị được phân tách bởi một vùng cấm thẳng có độ rộngnằm trong khoảng từ vùng hồng ngoại gần đến vùng khả kiến Độ rộng vùng cấmcủa MoS2, WS2, MoSe2 và WSe2 lần lượt là 1.66, 1.80, 1.48 và 1.6 (eV) [13] Thứhai, các bán dẫn TMDC có tương tác spin-quỹ đạo mạnh thể hiện ở các giá trị đặctrưng là độ dịch chuyển năng lượng do tương tác spin ở vùng hóa trị và vùng dẫn[14] Một đặc điểm thú vị khác của các vật liệu TMDC là sự phụ thuộc của cấu trúcvùng năng lượng vào số lớp: thay đổi từ cấu trúc có vùng cấm xiên đối với hệ đa lớpđến cấu trúc có vùng cấm thẳng trong các hệ đơn lớp [15] Những đặc trưng khácbiệt này khiến cho họ vật liệu TMDC sở hữu đặc tính điện tử và quang học đáng chú

ý [16] và là một trong những chủ đề nghiên cứu quan trọng nhất trong những năm

gần đây Việc ứng dụng các hệ có vùng cấm thẳng như các bán dẫn TMDC đơn lớp

đã cho phép các thiết bị quang điện tử mới như bộ tách sóng quang, pin mặt trời, vàdiodes phát quang tận dụng được các exciton trung hòa và exciton mang điện trongcác chất bán dẫn 2D [17],[18],[19],[20] Có thể nói rằng, một trong những ứng dụngnổi bật nhất của bán dẫn vùng cấm thẳng là tích hợp nguồn ánh sáng quang lượng tửdựa trên ống dẫn sóng quang học và bộ cộng hưởng [21],[22],[23] Gần đây người ta

đã chứng minh được rằng MoS2 đơn lớp, một bán dẫn TMDC điển hình, có độ linhđộng của hạt tải ổn định ở nhiệt độ cao nên có khả năng tương thích tốt với côngnghệ bán dẫn tiêu chuẩn [24] Với các đặc tính nổi bật, MoS2 đơn lớp có tiềm nănglớn trong nhiều ứng dụng, bao gồm sự phát quang ở vùng bước sóng khả kiến [25],[26], bộ tách sóng quang với độ nhạy cao và các transistor liên kết [27],[28] Gầnđây, Reed và cộng sự đã chứng minh được rằng một nguồn sáng với bước sóng tíchhợp ngắn đã kích thích khả năng phát xạ của MoS2 [29] Nghiên cứu này sẽ mởđường cho công nghệ nano-photonic ở thế hệ kế tiếp nhằm chế tạo các hệ cảm biếnquang học có môi trường hoạt động ở thang nguyên tử

Các tính chất quang của các bán dẫn thấp chiều thể hiện được ứng dụng thú

vị trong các thiết bị quang điện tử và vi điện tử [30],[31],[32],[33],[34] Các ảnhhưởng phi tuyến trong hệ thấp chiều, đặc biệt là khi có từ trường mạnh hơn so vớivật liệu khối do hiệu ứng giam giữ lượng tử mạnh [35],[36],[37] Vì thế, các tínhchất hấp thụ quang-từ tuyến tính và phi tuyến đã thu hút sự quan tâm của nhiều nhànghiên cứu và đã được khảo sát trong các vật liệu thấp chiều nhưgiếng lượng tử, dâylượng tử, và chấm lượng tử [38],[39],[40],[41],[42], cũng như trong graphene [43]

và các hệ đơn lớp hai chiều khác, cụ thể là trong phosorene đơn lớp [44] và MoS2đơn lớp [45],[46] Kết quả của những nghiên cứu này cho thấy tính chất hấp thụquang-từ không những phụ thuộc vào cấu trúc của hệ mà còn chịu ảnh hưởng mạnhbởi từ trường Tuy nhiên, các kết quả thú vị này vẫn chưa được khảo sát một cáchđầy đủ trong các vật liệu họ TMDC khác như MoSe2, WS2 và WSe2 Trong khi đó,nghiên cứu chỉ ra rằng, với đặc tính chịu ảnh hưởng mạnh của các trường Zeeman

và một vùng cấm thẳng rộng, các vật liệu TMDC thể hiện các phản ứng quang xảy

ra trong vùng hồng ngoại gần và cả trong vùng ánh sáng khả kiến [47] Điều nàyhoàn toàn khác so với các hệthấp chiều thông thường [48] và trong graphene [49],

[50] Vì thế, chúng tôi muốn nghiên cứu sâu hơn và có hệ thống hơn về các tính chấttruyền dẫn quang-từ của các bán dẫn họ TMDC, trong đó có tính đến ảnh hưởng củacác trường Zeeman.

Bên cạnh tính chất truyền dẫn quang-từ, chúng tôi còn bị thu hút bởi các tính chấtnhiệt của hệ điện tử trong các bán dẫn thấp chiều Các đại lượng đặc trưng cho tínhchất nhiệt của vật liệu thường được quan tâm nghiên cứu là tốc độ mất mát nănglượng của electron và công suất nhiệt-từ Tốc độ mất mát năng lượng của cácelectron nóng (hot-electron) hoặc công suất làm lạnh electron (electron coolingpower) dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon đã được nghiên cứu trongbán dẫn khối [51],[52], các hệ khí điện tử hai chiều (2DEG) thôngthường [53],[54],[55], graphene hai lớp [56],[57],[58], silicene [59], MoS2 đơn lớp

và các TMDC khác [60], bán kim loại Dirac ba chiều [61] và trong graphene hai lớpxoắn [62] Kết quả của các nghiên cứu này cung cấp cái nhìn sâu sắc về sự trao đổinhiệt giữa electron và phonon trong các vật liệu Trong tất cả các nghiên cứu này,tốc độ mất mát năng lượng của electron được khảo sát trong điều kiện không có từtrường Tuy nhiên, nghiên cứu trong hệ 2DEG đặt trong từ trường cho thấy tốc độmất mát năng lượng dao động theo từ trường [63],[64],[65] Như vậy, hướng nghiêncứu ảnh hưởng của từ trường lên tốc độ mất mát năng lượng của electron trong cácvật liệu thấp chiều như TMDC là cần thiết và vẫn chưa được thực hiện

Công suất nhiệt là một hệ số quan trọng để xác định hiệu suất nhiệt điện của hệ

Có hai phần đóng góp vào công suất nhiệt là công suất nhiệt khuếch tán và côngsuất nhiệt gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo (phonon-drag) [66] Công suất nhiệt gây

ra bởi hiệu ứng phonon-kéo là kết quả tương tác giữa electron và các phonon âm[67] Những nghiên cứu thực nghiệm cho thấy công suất nhiệt trong MoS2 đơn lớp

có giá trị lớn, nằm trong khoảng từ 4 × 102 đến 105 µVK−1 [68],[69] Công suất nhiệtgây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo cũng đã được khảo sát lý thuyết trong MoS2 đơn lớp[70] Các nghiên cứu về công suất nhiệt trên đây đều được thực hiện trong điều kiệnkhông có từ trường Khi có từ trường ngoài, công suất nhiệt (trong trường hợp nàygọi là công suất nhiệt-từ) gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo đã được khảo sát lý thuyếttrong các hệ 2DEG [66],[71],[72],[73],[74],[75],[76] và trong MoS2 đơn lớp [77]

Tuy nhiên,chúng tôi nhận thấy chưa có nghiên cứu nào về ảnh hưởng của từ trườnglên công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo trong MoS2 đơn lớp cũng nhưcác vật liệu TMDC khác trong vùng nhiệt độ thấp (dưới 100 K) Đây là vùng nhiệt

độ mà công suất nhiệt-từ gây bởi hiệu ứng phonon-kéo cho đóng gópnổi trội vàocông suất nhiệt [71],[77]

Từ những phân tích trên đây, chúng tôi chọn đề tài nghiên cứu cho luận án tiến sĩ

là: “Tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp” Chúng tôi hy vọng đề tài cung cấp cái nhìn

tổng quát về các tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các vật liệuthuộc họ TMDC, cũng như đưa ra dẫn chứng so sánh các đặc trưng vật lý này giữacác vật liệu trong cùng họ TMDC là MoS2, MoSe2,WS2 và WSe2

2 Mục tiêu nghiên cứu

- Khảo sát tính chất truyền dẫn quang-từ khi không tính đến tương tácelectron-phonon bao gồm hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất của cácbán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp: MoS2, MoSe2, WS2 vàWSe2 đặt trong điện trường và từ trường ngoài

- Khảo sát tính chất nhiệt dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon baogồm tốc độ mất mát năng lượng của electron và công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệuứng phonon-kéo của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp:MoS2, MoSe2, WS2 và WSe2 đặt trong điện trường và từ trường ngoài

3 Nội dung nghiên cứu

Nội dung chính của luận án tập trung khảo sát các vấn đề cụ thể sau đây:

- Về tính chất truyền dẫn quang-từ

+ Tính giải tích và tính số hệ số hấp thụ quang-từ trong các hệ TMDC đơn lớpdưới ảnh hưởng của tương tác electron với các loại phonon khác nhau, khi tính đếnquá trình hấp thụ hai photon

+ Khảo sát độ rộng vạch phổ hấp thụ trong các hệ TMDC đơn lớp dưới ảnhhưởng của tương tác electron với các loại phonon khác nhau, khi tính đến quá trìnhhấp thụ hai photon

+ Tính giải tích và tính số hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyếntính và phi tuyến trong các hệ TMDC đơn lớp khi không tính đến tương

tác electron-phonon

- Về tính chất nhiệt

+ Tính giải tích và tính số tốc độ mất mát năng lượng của electron dưới ảnh hưởngcủa tương tác electron với các loại phonon khác nhau trong các hệ TMDC đơn lớp.+ Tính giải tích và tính số công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéotrong các hệ TMDC đơn lớp

4 Phương pháp nghiên cứu

Tất cả các tính toán trong luận án được thực hiện dựa trên các phương pháp tínhtoán của lý thuyết trường lượng tử áp dụng cho hệ nhiều hạt, đây là phương pháp đãđược sử dụng rộng rãi trong các nghiên cứu thuộc lĩnh vực khoa học vật liệu Đểtính hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electronphonon, chúngtôi sử dụng phương pháp nhiễu loạn, trong đó xét đến trường hợp hấp thụ haiphoton Độ rộng vạch phổ hấp thụ được xác định bằng phương pháp profile Khikhông xét đến tương tác electron-phonon, chúng tôi sử dụng

phương pháp gần đúng ma trận mật độ để tính hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổichiết suất tuyến tính và phi tuyến Để khảo sát các tính chất nhiệt, chúng tôi sử dụngphương pháp phương trình động lượng tử để tính tốc độ mất mát năng lượng củaelectron và phương pháp Π để tính công suất nhiệt-từ gây bởi hiệu ứng phonon-kéo

Ngoài ra, các kết quả tính số và vẽ đồ thị được thực hiện bằng phần mềmMathematica.

5 Phạm vi nghiên cứu

Đề tài tập trung nghiên cứu tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt củabốn vật liệu bán dẫn TMDC đơn lớp là MoS2, MoSe2, WS2 và WSe2 Luận án sửdụng giả thuyết phonon khối, sự giam giữ lượng tử chỉ tác dụng lên electron nhằmđơn giản các tính toán Luận án chỉ xét tương tác giữa electron và phonon, bỏ quacác tương tác khác như tương tác electron-tạp chất, tương tác electron-electron vớimục đích thu gọn phạm vi tính toán, phù hợp với khuôn khổ một luận án tiến sĩ.Biểu thức tổng quát của hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tácelectron-phonon được trình bày trong luận án đã tính đến số photon hấp thụ là bất

kỳ, tuy nhiên khi áp dụng để đưa ra biểu thức giải tích cuối cùng và từ đó để khảosát số và vẽ đồ thị, chúng tôi chỉ xét đến trường hợp hấp thụ một và hai photon Vềtính chất truyền dẫn quang-từ, chúng tôi chỉ khảo sát các đại lượng là hệ số hấp thụquang-từ, độ rộng phổ hấp thụ và độ thay đổi chiết suất Về tính chất nhiệt, luận ánchỉ khảo sát các đại lượng là tốc độ mất mát năng lượng của electron và công suấtnhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo

6 Những đóng góp mới của luận án

Luận án nghiên cứu về tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của cácbán dẫn TMDC đơn lớp khi có mặt từ trường vuông góc với mặt phẳng của lớp vậtliệu Những đóng góp mới của luận án là:

- Về mặt lý thuyết, luận án đã phát triển và góp phần hoàn thiện lý thuyết vềphương pháp gần đúng ma trận mật độ áp dụng cho hệ đơn lớp hai chiều bằngcách đưa ra công thức cải tiến cho độ cảm quang tuyến tính và phi tuyến bậc ba

Từ đó áp dụng để thu được hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyếntính và phi tuyến trong các vật liệu TMDC đơn lớp

- Về mặt vận dụng, luận án:

+ Đã khảo sát một cách chi tiết hệ số hấp thụ quang-từ và độ rộng vạch phổ đốivới quá trình hấp thụ một và hai photon trong các bán dẫn họ dichalcogenides kim

loại chuyển tiếp khi có mặt từ trường vuông góc với mặt phẳng của lớp vật liệu Kếtquả cho thấy rằng cả hệ số hấp thụ và độ rộng phổ đều phụ thuộc

mạnh vào từ trường, các thông số của vật liệu, cơ chế tương tác electron-phonon vàloại phonon

+ Đã xác định một cách tường minh vị trí của đỉnh hấp thụ quang học Các đỉnhhấp thụ này được định vị ở hai vùng có tần số khác nhau: Đối với quá trình dịchchuyển nội vùng, vị trí đỉnh hấp thụ không phụ thuộc vào chỉ số mức Landau vànằm ở vùng vi sóng đến vùng hồng ngoại gần; trong khi đó đối với quá trình dịchchuyển liên vùng, vị trí đỉnh hấp thụ phụ thuộc vào chỉ số mức Landau và nằm ởvùng hồng ngoại gần đến vùng khả kiến Vị trí đỉnh hấp thụ của cả hai quá trìnhdịch chuyển đều phụ thuộc mạnh vào định hướng spin, tương tác spin-quỹ đạo, điệntrường ngoài và trường Zeeman

+ Đã khảo sát một cách chi tiết về tốc độ mất mát năng lượng của electron vàcông suất nhiệt từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo Khi có mặt từ trường ngoài, tốc

độ mất mát năng lượng và công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo daođộng theo từ trường với biên độ tăng dần, phụ thuộc mạnh vào loại vật liệu, cơ chếtương tác và mật độ electron Ở vùng nhiệt độ thấp hơn nhiệt độ Bloch-Gru¨neisen(T BG), tốc độ mất mát năng lượng của electron tăng nhanh theo nhiệt độ theo quy luậthàm số mũ Khi nhiệt độ tăng cao hơn T BG, tốc độ mất mát năng lượng tiếp tục tăngtheo nhiệt độ nhưng với mức độ giảm

dần

+ Đã có phát hiện mới về số mũ trong quy luật mô tả sự phụ thuộc củacông suất nhiệt-từ vào nhiệt độ: Số mũ không phải là những hằng số như trongtrường hợp không có từ trường mà dao động xung quanh các giá trị 3 và 5 khikhông xét và có xét đến hiệu ứng chắn

7 Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án

Nội dung của luận án là nghiên cứu tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chấtnhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp dưới tác dụng củatrường ngoài Kết quả tính số và vẽ đồ thị được giải thích và so sánh với các kết quả

lý thuyết của các công trình khác hoặc kết quả thực nghiệm đã được công bố, qua đókhẳng định tính đúng đắn của các kết quả mà luận án đạt

được

Kết quả thu được của luận án có thể cung cấp thêm thông tin mới và hữu ích vềtính chất vật lý của hệ electron trong các bán dẫn TMDC đơn lớp dưới tác dụng củatrường ngoài, đóng góp một phần nhỏ nhằm định hướng ứng dụng trong lĩnh vựcchế tạo các linh kiện điện tử và quang điện tử, đồng thời góp phần xây dựng cơ sởkhoa học cho khảo sát thực nghiệm trên các vật liệu TMDC

trong thời gian tới

Kết quả mà luận án đạt được góp phần khẳng định tính đúng đắn của các phươngpháp đã sử dụng trong luận án trong việc khảo sát các quá trình chuyển tải lượng tửtrong bán dẫn thấp chiều nói chung và trong các vật liệu TMDC nói riêng

8 Bố cục luận án

Ngoài mục lục, danh mục từ viết tắt, danh mục hình vẽ, danh mục bảng biểu,danh mục công bố, tài liệu tham khảo và phụ lục, nội dung chính của luận án đượcchia thành 3 phần:

- Phần mở đầu trình bày lý do chọn đề tài, mục tiêu nghiên cứu, nội dungnghiên cứu, phương pháp nghiên cứu, phạm vi nghiên cứu, những đóng góp mớicủa luận án, ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án và bố cục luận án

- Phần nội dung gồm 4 chương:

Chương 1: Tổng quan về đối tượng và phương pháp nghiên cứu

Chương 2: Tính chất hấp thụ quang-từ của các bán dẫn họ dichalcogenides kimloại chuyển tiếp đơn lớp dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon

Chương 3: Tính chất hấp thụ quang-từ tuyến tính và phi tuyến của các bán dẫn họdichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp

Chương 4: Tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyểntiếp đơn lớp

- Phần kết luận trình bày kết quả đạt được của luận án

Chương 1 TỔNG QUAN VỀ ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG

PHÁP NGHIÊN CỨU

Trong chương này chúng tôi sẽ trình bày tổng quan về các bán dẫn họ achalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp, các đại lượng vật lý đặc trưng cho tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt sẽ khảo sát trong luận án, trong đó trình bày tổng quan tình hình nghiên cứu, phương pháp để tính toán và đưa ra biểu thức tổng quát cho từng đại lượng.

di-1.1 Tổng quan về các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp

1.1.1 Giới thiệu về các vật liệu bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp

Các bán dẫn TMDC có công thức hóa học là MX2, trong đó M là một kim loạichuyển tiếp, M = Mo, W, và X là một nguyên tử chalcogen, X = S, Se Đây là cácvật liệu hai chiều mới, cấu trúc của chúng được cấu tạo từ các lớp hai chiều X-M-Xxếp chồng lên nhau, các lớp liên kết với nhau bởi lực liên kết Van der Walls [78].Các lực này đủ mạnh để giữ các lớp lại với nhau, nhưng đủ yếu để cho phép táchbóc chúng ra khỏi nhau bằng lực cơ học Đối với cấu hình khối, các nguyên tử Mđược sắp xếp trong một cấu trúc hình tam giác trong đó mỗi nguyên tử M liên kếtvới sáu nguyên tử chalcogen X: ba nguyên tử ở lớp trên và ba nguyên tử còn lại ởlớp dưới, tạo ra một vật liệu đan xen - một lớp nguyên tử M được kẹp giữa bởi hailớp nguyên tử X như được mô tả trên hình 1.1

Các bán dẫn TMDC có tương tác spin-quỹ đạo mạnh, được đặc trưng bởi các giátrị độ dịch chuyển năng lượng do tương tác spin ở vùng hóa trị λ v và ở vùng

Hình 1.1: Mô hình MX2 đơn lớp.

dẫn λ c [14] Bên cạnh đó, cấu trúc vùng năng lượng của các vật liệu TMDC đơn lớp

có một cặp thung lũng (valley) không đối xứng tại các điểm K và K0, trong đó vùngdẫn và vùng hóa trị được phân tách bởi một vùng cấm rộng Độ rộng vùng cấm củacác TMDC đơn lớp tương ứng với các bức xạ có bước sóng nằm trong khoảng từvùng hồng ngoại gần đến vùng khả kiến [13] Bảng 1.1 liệt kê giá trị các đại lượngđặc trưng cho tương tác spin-quỹ đạo và nửa độ rộng vùng cấm ∆ của các bán dẫnMoS2, MoSe2, WS2 và WSe2 đơn lớp Từ bảng 1.1 chúng

Bảng 1.1: Bảng các thông số đặc trưng cho tương tác spin-quỹ đạo và nửa độ rộng vùng cấm của các TMDC đơn lớp.

∆ (eV) [13] λ v (eV) [14] λ c (eV) [14]

ta nhận thấy, trong số bốn vật liệu TMDC đơn lớp được được khảo sát trong luận án,MoSe2 có độ rộng vùng cấm nhỏ nhất còn WS2 có độ rộng vùng cấm lớn nhất Trongkhi đó, tương tác spin-quỹ đạo mạnh nhất trong WSe2 và yếu nhất trong MoS2 Điềunày sẽ tạo ra sự khác biệt trong các đặc trưng truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệtgiữa các bán dẫn họ TMDC được thể hiện trong kết quả của luận án.

Một đặc điểm thú vị khác của các bán dẫn họ TMDC là sự phụ thuộc của cấu trúcvùng năng lượng điện tử vào số lớp: các mẫu đa lớp có vùng cấm xiên còn các mẫuđơn lớp có vùng cấm thẳng Chẳng hạn, MoS2 dạng khối có vùng cấm xiên rộng 1.3

eV [15] nhưng MoS2 đơn lớp lại có vùng cấm thẳng có độ rộng lên đến 1.66 eV như

đã liệt kê ở bảng 1.1 Điều đó làm cho họ vật liệu TMDC có những tính chất quangđiện đáng chú ý, hứa hẹn sẽ trở thành ứng cử viên tiềm năng cho thế hệ thiết bịquang điện tử tiếp theo và là một trong những vấn đề nghiên cứu nổi bật nhất trongnhững năm gần đây

1.1.2 Hàm sóng và phổ năng lượng của electron trong các bán dẫn TMDC đơn

lớp

Xét một hệ TMDC đơn lớp đặt theo mặt phẳng (xy) được đặt trong từ trường B =

xét đến tương tác giữa electron và phonon, Hamiltonian tổng của hệ gồm ba phần:Hamiltonian của một electron H e, Hamiltonian của một phonon

H ph và Hamiltonian tương tác electron-phonon H ep, như sau

H = H e + H ph + H ep (1.1)

Hamiltonian của một điện tử khi có tính đến hai số hạng Zeeman xác định bởi

biểu thức [13],[79],[80]

H e = v F (τσ x π x + σ y π y) + (∆τ,s + d∆ z )σ z + (O τ,s + sZ s − τZ v )I. (1.2)

Trong phương trình (1.2), v F là vận tốc Fermi, chỉ số τ = ± 1 kí hiệu cho vùng K và K0,

σ x(y,z) là các ma trận Pauli, π = p+eA là xung lượng chính tắc với A là thế vectơ củatrường điện từ, d là khoảng cách theo chiều dọc giữa lớp M và lớp X, ∆z = eE z Chỉ số

s = ± 1 kí hiệu cho spin hướng lên và spin hướng xuống Số hạng đầu tiên trong (1.2)

là phần Hamiltonian tương ứng với động năng của điện tử Các đại lượng ∆τ,s và O τ,s

biểu thị cho tương tác spin-quỹ đạo và độ

rộng khe năng lượng trong TMDC, được xác định theo các biểu thức

trong đó, j = s,v tương ứng kí hiệu các trường Zeeman spin và vùng, µ B = e~/(2m e)

là magneton Bohr, m e là khối lượng hiệu dụng của điện tử với g e = 2

là thừa số g của electron tự do [81], là các thừa số Lande’ I là ma trận đơn vịcấp hai Sử dụng chuẩn Landau cho thế vectơ A = (0,Bx,0), chúng

ta khai triển hàm sóng dưới dạng

Như vậy, để tìm năng lượng và hàm sóng của điện tử ta sẽ giải phương trình (1.20),

đó cũng là bài toán tìm giá trị riêng và vectơ riêng của toán tử ma trận

Bài toán được giải như sau:

Phương trình (1.20) tương đương với phương trình

Đối với vùng K, xét phương trình đặc trưng

Thay biểu thức ở (1.8) vào phương trình đặc trưng (1.22), ta được

Hình 1.2 biểu diễn sự phụ thuộc vào từ trường của các giá trị năng lượng

Hình 1.2: Sự phụ thuộc vào từ trường của các mức Landau trong TMDC đơn lớp, khi có điện trường e∆ z = 37.75 meV/d đặt vào và các trường Zeeman spin và vùng.

Các hình phía trên: (a), (c), (e), (g) và các hình phía dưới: (b), (d), (f), (h) tương ứng biểu diễn vùng dẫn và vùng hóa trị của từng vật liệu Kí hiệu K (K0) ↑ (↓) biểu thị các trạng thái điện tử ở vùng K (K0) với spin hướng lên (hướng xuống).

ở các phương trình (1.11), (1.43) và (1.47) với một giá trị nhất định của điện trườngngoài và các trường Zeeman spin và vùng Với mỗi vật liệu, hình trên (dưới) biểuthị vùng dẫn (vùng hóa trị) Từ hình 1.2 chúng ta nhận thấy sự tách các mức Landautăng tuyến tính với từ trường Điều này phù hợp với kết quả đã công bố đối vớiMoS2 đơn lớp [83], nhưng khác với graphene [50] và silicene [84], bởi vì tronggraphene và silicene phổ các mức Landau tỉ lệ với căn bậc hai của từ trường Bêncạnh đó chúng ta cũng nhận thấy các mức Landau ở cả vùng dẫn và vùng hóa trị đều

bị tách thành hai phần do tương tác spin Sự tách năng lượng do tương tác spin ởvùng dẫn và vùng hóa trị xảy ra ở cả bốn vật liệu TMDC được khảo sát, lần lượtbằng 2λ c và 2λ v, còn khoảng cách giữa vùng dẫn và vùng hóa trị bằng 2∆

Hàm mật độ trạng thái (DoS) được xác định bởi biểu thức

√

trong đó γ L = γ B là độ rộng Lorentz, với γ có đơn vị là meVT−1/2

1.1.3 Biểu thức Hamiltonian tương tác electron-phonon trong các bán dẫn

TMDC đơn lớp

Trong phần này chúng ta sẽ trình bày biểu thức của hai số hạng cuối trongHamiltonian tổng của hệ ở phương trình (1.1) Hamiltonian của một phonon, H ph, cóbiểu thức như sau

q,ν

trong đó, là toán tử sinh (hủy) phonon có tần số với vectơ sóng hai

chiều q và nhánh ν Hamiltonian tương tác hạt tải-phonon, H ep, được xác định

bởi biểu thức [83]

q,ν α,α0

Ở đây, là ma trận liên kết hạt tải-phonon phụ thuộc vào nhánh phonon ν,

là toán tử sinh (hủy) hạt tải trong trạng thái α Thừa số dạng J α,α0(q)

được xác định như sau

(1.51)

−∞

Để tìm biểu thức của thừa số dạng đối với TMDC, ta thay biểu thức hàm

sóng (1.40) và (1.44) vào phương trình (1.51) Liên hiệp hermite của là

với và là đa thức Laguerre liên kết Do đó ta có

(1.56)Trong trường hợp α = α0, ta thu được

|J αα (u)|2 = e −uh|B n,sτ,p|2L n (u) + |A τ,pn,s|2L n−1 (u)i2. (1.57)Đặt k = min(n,n0) và j = |n0 − n|, ta có

1.1.4 Phonon trong các bán dẫn TMDC đơn lớp

Đối với quá trình tán xạ phonon, một mô hình đặc biệt hữu ích là gần đúng thếnăng biến dạng, trong đó thế năng tán xạ được đơn giản hóa bằng biểu thức độnglượng phonon bậc không và bậc một tương ứng cho trường hợp phonon quang vàphonon âm Do đó, biểu thức yếu tố ma trận liên kết hạt tải-phonon

cho cả trường hợp phonon âm và phonon quang có dạng như sau [60],[85],[86]

trong đó ρ là mật độ khối lượng, là cường độ liên kết phụ thuộc vào nhánh

phonon ν Với phonon âm, ν = ac,

phonon ν Hàm phân bố Bose-Einstein của phonon có dạng

Giá trị của D0, D1, ~ω op và ΞLA lấy từ tài liệu [87], riêng thông số ~ω op và ΞLA của MoS2

tương ứng lấy từ các tài liệu [88] và [86] Giá trị của v s lấy từ tài liệu [89]

tác electron-phonon âm đóng góp chủ đạo Trong trường hợp này yếu tố ma trận liênkết electron-phonon cho cả hai cơ chế tương tác thế biến dạng (deformationDP) vàtương tác áp điện (piezo-electric-PE) đối với nhánh phonon ν được cho

bởi biểu thức sau [46],[60],[85],[86],[90]

DP), (1.65)

với Ξν và e11 lần lượt là các hằng số DP và PE Số hạng trong phương trình (1.63)

là hàm điện môi tĩnh của một hệ 2DEG lý tưởng đặt trong từ trường tại nhiệt độthấp [73]

J NN (q) xác định theo phương trình (1.57), với N là mức Landau gần mức Fermi

Tại vùng nhiệt độ electron cao hơn, bên cạnh ảnh hưởng của các phonon âm, cácphonon quang cũng cho đóng góp đáng kể Tán xạ electron-phonon quang đượcnghiên cứu thông qua các tương tác DP và Fr¨ohlich Đối với tương tác DP, yếu tố

ma trận tương tác electron-phonon cũng có dạng như phương trình (1.63)

nhưng với độ mạnh liên kết được xác định như sau

trong đó, b = 0 (bậc không) ứng với phonon quang đơn cực và b = 1 (bậc một) ứngvới phonon quang ngang (phonon TO) Yếu tố ma trận tương tác trong trường hợpphonon âm dọc (phonon LO) với cơ chế tương tác Fro¨hlich mô tả

bởi biểu thức

trong đó, gFr và h = 2d tương ứng là hằng số liên kết Fr¨ohlich và độ dày hiệu dụngcủa lớp vật liệu

1.2 Tổng quan về các tính chất truyền dẫn quang-từ

1.2.1 Hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electronphonon 1.2.1.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu

Ở Việt Nam, khoa học và công nghệ vật liệu nano đã được các nhà khoa học quantâm nghiên cứu cả lý thuyết lẫn thực nghiệm Theo hướng nghiên cứu của đề tàiluận án, có thể kể ra các nhóm nghiên cứu sau đây: Nhóm của GS Nguyễn QuangBáu đã khảo sát hệ số hấp thụ phi tuyến sóng điện từ yếu và mạnh bởi các electron

bị giam giữ trong một số hệ thấp chiều như: siêu mạng

pha tạp [91],[92], giếng lượng tử [93],[94],[95],[96], dây lượng tử [97] Trong cáccông trình này, nhóm tác giả đã tính hệ số hấp thụ quang, dòng âm điện bằng cách

sử dụng phương trình động lượng tử và khảo sát sự phụ thuộc của các đại lượng nàyvào các thông số như cường độ và tần số của sóng điện từ, nhiệt độ cũng như kíchthước của hệ Nhóm của GS Trần Công Phong đã nghiên cứu các hiệu ứng cộnghưởng tham số trong giếng lượng tử [98], cộng hưởng electronphonon trong siêumạng pha tạp [99] và trong dây lượng tử [100], và cộng hưởng từ-phonon dưới ảnhhưởng của tương tác electron-phonon giam giữ trong giếng lượng tử [101] Nhómtác giả đã tính toán được công suất hấp thụ khi có tương tác electron-phonon vàkhảo sát sự phụ thuộc của công suất hấp thụ và độ rộng vạch phổ vào nhiệt độ vàkích thước của hệ Gần đây, nhóm của PGS Bùi Đình Hợi đã khảo sát hiệu ứngcộng hưởng electron-phonon trong dây lượng tử [102], cộng hưởng cyclotron-phonon trong graphene [49] và trong MoS2 đơn lớp [103] Nhóm của PGS HuỳnhVĩnh Phúc đã sử dụng phương pháp nhiễu loạn khảo sát hệ số hấp thụ quang-từdưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon và độ rộng phổ hấp thụ trong chấm

lượng tử khi xét đến quá trình hấp thụ hai photon [104] Phân tích cho thấy cácnghiên cứu trên đây chỉ được khảo sát tương đối đầy đủ đối với các hệ thấp chiềutruyền thống như giếng lượng tử, siêu mạng bán dẫn, dây lượng tử, chấm lượng tử,còn trong các vật liệu hai chiều

có cấu trúc tương tự graphene như TMDC vẫn chưa được khảo sát một cách

cụ thể là tính điện trở từ trong MoS2 khi có tán xạ giữa các hạt tải với tạp chất vànhiều loại phonon trong MoS2 đơn lớp bằng phương pháp phương trình động lượng

tử cân bằng [83] Tuy nhiên, trong công trình này ảnh hưởng của các trường Zeemanchưa được tính đến Bài toán này sau đó đã được giải quyết bằng việc sử dụng côngthức kiểu Kubo, trong đó các tác giả đã chứng minh rằng khi có xét đến các trườngZeeman, một vài dịch chuyển nội vùng Landau trở nên khả dĩ [81] Tầm quan trọngcủa hiệu ứng Zeeman spin và vùng đối với sự tách mức năng lượng cũng đã đượcchứng minh bằng thực nghiệm thông qua việc phân tích quang phổ từ-phản xạ trongcác vật liệu TMDC đơn lớp [47] cũng như trong MoSe2 đơn lớp và đa lớp [112].Cùng với ảnh hưởng của từ trường, ảnh hưởng của điện trường đối với các tính chấttruyền dẫn của các hệ TMDC cũng là hướng nghiên cứu thu hút sự quan tâm [113].Bằng cách sử dụng điện trường để điều khiển sự tách spin kiểu Zeeman, các tác giả

đã chứng minh rằng sự tách mức năng lượng exciton trong quang phổ của WSe2 cóthể quan sát được bằng thực nghiệm Còn đối với nghiên cứu lý thuyết, điện trườngcũng được chứng minh là có thể tác động đến việc hủy yếu tố liên kết spin-quỹ đạotrong silicene [114] Rõ ràng, các tính chất truyền dẫn quang trong các vật liệuTMDC chịu ảnh hưởng bởi từ trường và điện trường Đồng thời, nghiên cứu chothấy hiệu ứng Zeeman spin và vùng trong TMDC tác động mạnh lên các đặc trưngvật lý của họ vật liệu này Điều này gợi mở cho chúng tôi hướng nghiên cứu tính

chất hấp thụ quang của các bán dẫn TMDC khi được đặt trong từ trường và điệntrường ngoài, trong đó có tính đến ảnh hưởng của các trường Zeeman spin và vùng.

Về phương pháp tính toán, chúng tôi kế thừa kết quả đã có trong các công trình sửdụng phương pháp nhiễu loạn để tính hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng củatương tác electron-phonon, trong đó có tính đến quá trình hấp thụ hai photon củanhóm của GS Trần Công Phong Độ rộng phổ hấp thụ sau đó được tính bằngphương pháp profile

1.2.1.2 Biểu thức hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác

electron-phonon

Hệ số hấp thụ quang-từ (MOAC) gây ra bởi quá trình hấp thụ photon đồngthời hấp thụ hoặc phát xạ phonon được cho bởi công thức [46]

trong đó, V0 là thể tích của hệ, I/~Ω là số photon có năng lượng là ~Ω được

bơm vào hệ trên một đơn vị diện tích trong một giây; I là cường độ quang học,

là chiết suất của vật liệu, c là vận tốc ánh sáng trong chânkhông, ε0 là hằng số điện môi của chân không, A0 là độ lớn của thế vectơ của trườngđiện từ; f α và f α0 là hàm phân bố của electron ở trạng thái đầu và trạng thái cuối, thuđược từ thống kê Fermi-Dirac gây bởi các trạng thái mật độ cao trong các vùng K và

K0 của vùng dẫn trong TMDC đơn lớp Các tổng trong công thức (1.73) là lấy tổngtất cả các số lượng tử của các trạng thái |αi ≡ |n,s,τ,pi và |α0i ≡ |n0,s0,τ0,p0i, với α0 6= α.Yếu tố ma trận dịch chuyển trên một đơn vị diện tích đối với tương tác electron -photon - phonon, bao gồm quá trình hấp thụ `-photon, được cho bởi công thức Bornbậc hai [115],[116]

~

Ω (`!) 2 q `=1