Nghiên cứu xây dựng cơ sở dữ liệu và mô hình đánh giá liều chiếu xạ tại một số khu vực mỏ đất hiếm và sa khoáng.

Tóm tắt các kết quả mới của luận án: - Góp phần hoàn thiện cơ sở dữ liệu phóng xạ môi trường tại các mỏ khoáng sản chứa NORM. - Bổ sung sự đóng góp liều chiếu trong do hít phải khí phóng xạ thoron (220Rn). - Đã minh chứng sự đóng góp của các nhân phóng xạ trong lương thực được trồng tại các tụ khoáng chứa NORM không làm tăng mức liều hiệu dụng chiếu trong qua đường tiêu hóa. - Đã làm rõ được cơ chế phát tán các nhân phóng xạ trong môi trường nước và đất. 12. Khả năng ứng dụng thực tiễn: - Các kết quả nghiên cứu có thể sử dụng trong việc đánh giá mức độ an toàn phóng xạ cho các cư dân sinh sống và làm việc tại các cơ sở khai khoáng, và là cơ sở để đưa ra các khuyến cáo về mức độ ảnh hưởng của phóng xạ đối với việc thăm dò, khai thác và chế biến các quặng đất hiếm và mỏ sa khoáng, hỗ trợ cho công tác quản lý nhà nước về bảo vệ môi trường và phát triển bền vững. - Kết quả nghiên cứu bên cạnh ý nghĩa khoa học và giá trị sử dụng thực tiễn, việc thực hiện luận án còn góp phần đào tạo nhân lực trong lĩnh vực khai khoáng, môi trường và kỹ thuật hạt nhân 13. Các hướng nghiên cứu tiếp theo: Để có được các đánh giá một cách đầy đủ về mức độ ảnh hưởng của phóng xạ đối với sức khỏe dân chúng sinh sống và làm việc tại các mỏ khoáng sản chứa NORM, cần có những nghiên cứu toàn diện, đầy đủ hơn, về phạm vi, tần suất khảo sát, kỹ thuật quan trắc môi trường phóng xạ, nghiên cứu các mô hình mô phỏng sự phát tán phóng xạ trong môi trường không khí, nước, đất, điều tra dịch tễ học bài bản, khoa học… nhằm rút ra được các kết luận tin cậy và thuyết phục về mức độ ảnh hưởng của phóng xạ đến môi trường tại các mỏ khoáng sản chứa NORM. 14. Các công trình công bố liên quan đến luận án: [1]. Nguyen Van Dung, Dao Dinh Thuan, Dang Duc Nhan, Fernando P. Carvalho, Duong Van Thang, Nguyen Hao Quang (2022). Radiation exposure in a region with natural high background radiation originated from REE deposits at Bat Xat district, Vietnam. Radiation and Environmental Biophysics (ISI). Mẫu 14-NCS [2]. Dung Nguyen Van, Huan Trinh Dinh (2021). Natural radioactivity and radiological hazard evaluation in surface soils at the residential area within Ban Gie monazite placer, Nghe An. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry (ISI). [3]. Van Dung N., (2020). Studying the Process of Dispersing Gamma Radiation, Radioactive Gas (Radon, Thoron) in Rare Earth Mines. Modern Environmental Science and Engineering (ISSN 2333-2581), February 2020, Volume 6, No.2, pp.294-301 (Scopus). [4]. Van Dung N., Anh V.T.L. (2021). Radon, Thoron Gas Concentration and Level Living in Ban Gie Monazite Mineral Sand Mine Area, Quy Hop District, Nghe An Province, Vietnam. Proceedings of the 2nd Annual International Conference on Material, Machines and Methods for Sustainable Development (MMMS2020). MMMS 2020. Lecture Notes in Mechanical Engineering. Springer, Cham (Scopus). [5]. Van Dung N., Anh V.T.L. (2021). Natural Radioactivity and Environmental Impact Assessment at Dong Pao Rare Earth Mine, Lai Chau, Vietnam. Proceedings of the 2nd Annual International Conference on Material, Machines and Methods for Sustainable Development (MMMS2020). MMMS 2020. Lecture Notes in Mechanical Engineering. Springer, Cham (Scopus). [6]. Nguyễn Văn Dũng, Trịnh Đình Huấn và Phan Văn Tường (2021). Đánh giá liều chiếu xạ tự nhiên khu vực mỏ đất hiếm Mường Hum, huyện Bát Xát, tỉnh Lào Cai (in Vietnamese), Tạp chí Khoa học kỹ thuật Mỏ - Địa chất, số 62, kỳ 5, tr.106-115. [7]. Nguyễn Văn Dũng (2020). Điều tra dịch tễ học dân cư sống trong khu vực mỏ đất hiếm Mường Hum, huyện Bát Xát, tỉnh Lào Cai. Tạp chí Y dược học Cần Thơ, số 28/2020, trang 134-143. [8]. Nguyễn Văn Dũng, Trịnh Đình Huấn (2020). Nghiên cứu xây dựng cơ sở dữ liệu môi trường phóng xạ tại các mỏ khoáng sản chứa phóng xạ (sa khoáng và đất hiếm). Tuyển tập báo cáo tại Hội nghị toàn quốc Khoa học trái đất và tài nguyên với phát triển bền vững (ERSD2020). [9]. Nguyen Van Dung, Vu Thi Lan Anh, Trinh Dinh Huan (2021). Radon concentrations and forecasting exposure risks to residents and workers in rare earth and copper mines containing radioactivity in Northwest Vietnam. Vietnam Journal of Science, Technology and Engineering, [S.l.], v. 64, n.1, p.78-84, 2022. ISSN 2615-9937. [10]. Nguyen, V. D., Dao, D. T., & Nguyen, H. Q. (2018). Estimation of effective radiation dose for households living in rare earth mines in Nam Xe, Lai Chau province. Journal of Nuclear Science and Technology, 8(2), 27-35. [11]. Nguyen, V. D. (2018). Estimation of radiological parameters associated with mining and processing of coastal sand in Binh Dinh province, Vietnam. Journal of Nuclear Science and Technology, 8(3), 20-28. [12]. Nguyen Van Dung, Vu Thi Lan Anh, Vu Ha Phuong, Dang Thi Ha Thu (2021). Study on the dispersion of radon (222Rn) in geological objects in Bat Xat district, Lao Cai province, North Vietnam. Vietnam Journal of Science, Technology and Engineering. [13]. Nguyễn Văn Dũng, Vũ Thị Lan Anh, Đào Đình Thuần (2020). Phóng xạ tự nhiên và mức liều chiếu xạ khu vực mỏ đất hiếm Yên Phú, huyện Văn Yên, tỉnh Yên Bái. Tuyển Mẫu 14-NCS tập báo cáo tại Hội nghị toàn quốc Khoa học trái đất và tài nguyên với phát triển bền vững (ERSD2020). [14]. Nguyễn Văn Dũng, Đào Đình Thuần, (2019). Hoạt độ alpha và bêta trong mẫu thực phẩm khu vực xã Mường Hum, huyện Bát Xát, tỉnh Lào Cai. Hội nghị Nghiên cứu cơ bản trong “Khoa học trái đất và môi trường”. Nhà Xuất Bản Khoa học Tự nhiên và Công nghệ. [15]. Nguyễn Văn Dũng, (2018). Nghiên cứu đặc điểm phát tán phóng xạ đến môi trường do hoạt động khai thác và chế biến quặng titan ven biển tỉnh Bình Định. Hội nghị khoa học Trái đất và Tài nguyên với Phát triển bền vững (ERSD 2018).

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

-

NGUYỄN VĂN DŨNG

NGHIÊN CỨU XÂY DỰNG CƠ SỞ DỮ LIỆU VÀ

MÔ HÌNH ĐÁNH GIÁ LIỀU CHIẾU XẠ TẠI MỘT SỐ KHU VỰC MỎ ĐẤT HIẾM VÀ MỎ SA KHOÁNG

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

Hà Nội – 2022

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

-

NGUYỄN VĂN DŨNG

NGHIÊN CỨU XÂY DỰNG CƠ SỞ DỮ LIỆU VÀ

MÔ HÌNH ĐÁNH GIÁ LIỀU CHIẾU XẠ TẠI MỘT SỐ KHU VỰC MỎ ĐẤT HIẾM VÀ MỎ SA KHOÁNG

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

Chuyên ngành: Vật lý hạt nhân và nguyên tử

Mã số: 9.44.01.06

Người hướng dẫn khoa học:

1 TS Nguyễn Hào Quang

2 TS Đào Đình Thuần

Hà Nội - 2022

i

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi với sự hướng dẫn khoa học của TS Nguyễn Hào Quang và TS Đào Đình Thuần Các số liệu, kết quả được nêu trong luận án là trung thực và đã được sự đồng ý của đồng tác giả trong các công trình khoa học đã công bố Luận án không có sự sao chép, sử dụng bất hợp pháp kết quả, số liệu từ bất kỳ tài liệu hoặc công trình khoa học của các tác giả khác

Tôi xin hoàn toàn chịu trách nhiệm về các nội dung trình bày trong luận

án này

Tác giả luận án

NCS Nguyễn Văn Dũng

ii

LỜI CẢM ƠN

Để hoàn thành được chương trình tiến sĩ và viết luận án, tôi đã nhận được

sự quan tâm, giúp đỡ tận tình của các tổ chức, cá nhân

Lời đầu tiên, tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới hai thầy hướng dẫn là

TS Nguyễn Hào Quang và TS Đào Đình Thuần đã tận tình hướng dẫn truyền đạt những kiến thức, kinh nghiệm quý báu trong chuyên môn, động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tác giả trong suốt quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thiện bản luận án

Tác giả xin gửi lời cảm ơn các thầy cô, các cán bộ tham gia giảng dạy và công tác tại Trung tâm Đào tạo hạt nhân - Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam đã tận tình giảng dạy, giúp đỡ và hỗ trợ mọi thủ tục cần thiết cho tác giả trong quá trình học tập, nghiên cứu sinh và thực hiện luận án

Tác giả xin chân thành cảm ơn ban lãnh đạo, các nhà khoa học thuộc Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân, Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam, Liên đoàn Địa chất Xạ - Hiếm, Trường Đại học Mỏ - Địa chất, Trường Đại học Khoa học tự nhiên Hà Nội đã giúp đỡ và góp ý những kiến thức chuyên môn quý báu cho tác giả trong suốt thời gian học tập và thực hiện luận án

Tác giả trân trọng cảm ơn Ban Giám hiệu Trường Đại học Mỏ - Địa chất, Ban chủ nhiệm Khoa Môi trường, Ban chủ nhiệm Bộ môn Môi trường cơ sở và các đồng nghiệp đã động viên, giúp đỡ, tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tác giả trong suốt thời gian học tập, công tác và thực hiện luận án

Cuối cùng, tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới gia đình, bạn hữu, người thân đã luôn động viên, giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi nhất cho tác giả trong học tập, nghiên cứu và công tác, tuy còn nhiều khó khăn, thách thức, nhưng cũng đã gặt hái được những thành quả nhất định

Bản luận án không tránh khỏi còn nhiều khiếm khuyết, thiếu sót, tác giả mong muốn nhận được những ý kiến đóng góp của các thầy cô, nhà khoa học, đồng nghiệp và những người quan tâm, để tác giả tiếp tục hoàn thiện bản luận

án

Hà Nội, ngày tháng năm 2022

Nghiên cứu sinh

Nguyễn Văn Dũng

iii

MỤC LỤC

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT vi

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU vii

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ ix

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN PHÓNG XẠ MÔI TRƯỜNG VÀ TÌNH HÌNH KHAI THÁC, CHẾ BIẾN KHOÁNG SẢN TẠI CÁC MỎ ĐẤT HIẾM VÀ SA KHOÁNG 5

1.1 Một số khái niệm về phóng xạ 5

1.2 Quy luật phân rã phóng xạ 6

1.3 Một số đại lượng và đơn vị đo sử dụng trong an toàn bức xạ 7

1.3.1 Liều chiếu 8

1.3.2 Liều hấp thụ và suất liều hấp thụ 8

1.3.3 Liều tương đương và suất liều tương đương 9

1.3.4 Liều hiệu dụng và suất liều hiệu dụng 9

1.4 Các nhân phóng xạ tự nhiên trên bề mặt Trái Đất 11

1.4.1 Các nhân phóng xạ thuộc chuỗi phóng xạ 11

1.4.2 Các nhân phóng xạ nguyên thủy không thuộc chuỗi phóng xạ 13

1.4.3 Các nhân phóng xạ tự nhiên có nguồn gốc từ vũ trụ 14

1.5 Phông phóng xạ tự nhiên 15

1.5.1 Hiện trạng phóng xạ môi trường trên thế giới 16

1.5.2 Nền phông phóng xạ môi trường tự nhiên ở Việt Nam 20

1.6 Tình hình thăm dò, khai thác và chế biến quặng đất hiếm và sa khoáng 22

1.6.1 Trên thế giới 22

1.6.2 Tại Việt Nam 23

1.6.3 Đặc điểm địa lý tự nhiên, địa chất – khoáng sản khu mỏ đất hiếm Mường Hum 26

1.6.4 Đặc điểm địa lý tự nhiên, địa chất - khoáng sản mỏ sa khoáng monazite Bản Gié 30

1.7 Những vấn đề tồn tại trong nghiên cứu phóng xạ môi trường tại các mỏ khoáng sản của nước ta 31

CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU, TIẾN HÀNH THỰC NGHIỆM VÀ XÂY DỰNG DỮ LIỆU PHÓNG XẠ MÔI TRƯỜNG 33

2.1 Hệ phương pháp nghiên cứu 33

iv

2.1.1 Cơ chế phát tán khí phóng xạ đến môi trường thân quặng chứa NORM 34 2.1.2 Cơ chế phát tán bức xạ gamma đến môi trường từ thân quặng chứa NORM 37 2.1.3 Lấy mẫu và đo suất liều tại hiện trường 40 2.1.4 Phương pháp detector vết hạt nhân đo nồng độ radon và thoron 42 2.1.5 Xử lý mẫu và đo nồng độ hoạt độ của các nhân phóng xạ trong phòng thí nghiệm 43 2.1.6 Chương trình đảm bảo và kiểm soát chất lượng (QA/QC) của phép

đo phóng xạ gamma 45

2.2 Xác định nồng độ hoạt độ của các nhân phóng xạ theo phương pháp phổ gamma 47

2.2.1 Cơ sở vật lý 47 2.2.2 Chọn vạch gamma đặc trưng xác định hoạt độ phóng xạ 48 2.2.3 Xác định nồng độ hoạt độ của 238 U cân bằng và không cân bằng 48 2.2.4 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối 49 2.2.5 Xác định nồng độ radon trong không khí ở khu vực xung quanh tụ khoáng 52

2.3 Phương pháp phân tích tài liệu 53

2.3.1 Tính suất liều gamma hấp thụ ở khoảng cách 1 m cách mặt đất 53 2.3.2 Tính liều hiệu dụng gamma chiếu ngoài trung bình năm (AGED) 53 2.3.3 Tính liệu hiệu dụng chiếu trong qua đường tiêu hóa (E in ) 54 2.3.4 Tính liều hiệu dụng trung bình năm do hít thở radon qua đường

hô hấp 55 2.3.5 Hoạt độ tương đương Rađi 56 2.3.6 Chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài và chiếu trong 56 2.3.7 Nguy cơ ung thư trong khoảng thời gian sống của cộng đồng cư dân 57 2.3.8 Phương pháp xác định biến đổi liều bức xạ sau khi có hoạt động khoáng sản tại khu vực nghiên cứu 57

2.4 Xây dựng cơ sở dữ liệu phóng xạ môi trường tại các mỏ khoáng sản chứa NORM 60

2.4.1 Nguyên tắc xây dựng cơ sở dữ liệu phóng xạ môi trường 61 2.4.2 Quy trình phát triển phần mềm 62

v

2.4.3 Lựa chọn ngôn ngữ lập trình 64

2.4.4 Tiêu chuẩn cho cơ sở dữ liệu phóng xạ môi trường 65

2.5 Hiệu chỉnh kết quả đo và đánh giá sai số kết qủa phân tích 68

2.5.1 Đánh giá sai số 68

2.5.2 Hiệu chỉnh sự sai khác giữa khối lượng mẫu chuẩn và mẫu phân tích 70

2.5.3 Công thức truyền sai số 71

2.5.4 Các nguồn gây ra sai số 72

3.1 Mô hình địa môi trường nghiên cứu cơ chế phát tán phóng xạ tới môi trường 73

3.2 Đánh giá ảnh hưởng của phóng xạ môi trường tại mỏ đất hiếm Mường Hum 75

3.2.1 Đánh giá sự phát tán các nhân phóng xạ ra môi trường 75

3.2.2 Kết quả đánh giá liều bức xạ tại tụ khoáng đất hiếm 80

3.3 Đánh giá ảnh hưởng của phóng xạ môi trường tại mỏ sa khoáng monazite Bản Gié 88

3.3.1 Đánh giá sự phát tán các nhân phóng xạ ra môi trường 88

3.3.2 Đánh giá mức liều chiếu xạ tại khu vực mỏ monazite Bản Gié 90 3.5 Điều tra xã hội học, tình hình sức khỏe dân chúng sinh sống trong và lân cận khu mỏ khoáng sản chứa phóng xạ 106

3.5.1 Xử lý tổng hợp kết quả điều tra xã hội học tại khu vực nghiên cứu 106

3.5.2 Đánh giá ảnh hưởng của ô nhiễm phóng xạ đối với sức khỏe dân chúng trong khu vực mỏ đất hiếm Mường Hum 107

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 114

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ 117

TÀI LIỆU THAM KHẢO 120

Phụ lục 1 134

Phụ lục 2 138

vi

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT

D Absorbed dose rate Suất liều hấp thụ

ELCR The excess lifetime cancer

risk

Nguy cơ gây ung thư trong thời gian sống

Hex External hazard index Chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài

Hin Internal hazard index Chỉ số nguy hiểm chiếu trong HPGe High Pure Germanium Germanium siêu tinh khiết

IAEA International Atomic Energy

Radiological Protection

Ủy ban Quốc tế về bảo vệ phóng

xạ

NORM Naturally Occuring

Radioactive Materials

Vật liệu chứa phóng xạ tự nhiên

OAED Outdoor Annual Effective

Dose

Liều hiệu dụng chiếu ngoài hàng năm

PXMT Environmental radioactivity Phóng xạ môi trường

Raeq Radium equivalent activity Hoạt độ Radi tương đương

TAEDE Total annual effective dose

vii

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1 Giá trị trọng số bức xạ (WR) của một số loại bức xạ ion hóa có năng

lượng khác nhau 9

Bảng 1.2 Giá trị trọng số mô WT được ICRP khuyến cáo 10

Bảng 1.3 Các nhân phóng xạ tự nhiên nguyên thủy không thuộc chuỗi phóng xạ trong vỏ Trái Đất 14

Bảng 1.4 Các nhân phóng xạ tự nhiên phổ biến nhất trong vỏ Trái Đất 15

Bảng 1.5 Nồng độ hoạt độ trung bình của 40K, 226Ra và 232Th trong đất tại một số nước trên thế giới 19

Bảng 1.6 Kích thước các thân quặng đất hiếm trong mỏ Mường Hum 27

Bảng 1.7 Thành phần hoá học quặng đất hiếm trong mỏ Mường Hum 29

Bảng 1.8 Bảng thống kê hàm lượng các nguyên tố đất hiếm trong mỏ Mường Hum 29

Bảng 2.1 Hệ số làm yếu cường độ gamma của nguồn thể tích 39

Bảng 2.2 Một số thông số đặc trưng của hệ phổ kế gamma sử dụng trong nghiên cứu dùng detector HPGe của hãng Canberra (Mỹ) 45

Bảng 2.3 Các đặc trưng của nguồn chuẩn phóng xạ sử dụng trong xác định nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ trong các mẫu môi trường 46

Bảng 2.4 Hiệu suất ghi tuyệt đối của detector tại các đỉnh đặc trưng 50

Bảng 2.5 Ngưỡng phát hiện của hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 52

Bảng 2.6 Kết quả xác định nồng độ hoạt độ của mẫu chuẩn IAEA 375 52

Bảng 2.7 Giá trị gi và fi của một số nhân phóng xạ tự nhiên 54

Bảng 2.8 Mức tiêu thụ lương thực-thực phẩm trung bình năm của dân chúng khu vực miền núi miền Trung và miền Bắc Việt Nam 55

Bảng 3.1 Kết quả tính liều bức xạ gia tăng do hoạt động khoáng sản mỏ Mường Hum 86

Bảng 3.2 Bảng tổng hợp hàm lượng các nhân phóng xạ trong nước 96

Bảng 3.3 Kết quả phân tích tổng hoạt độ alpha, beta 96

Bảng 3.4 Bảng tổng hợp thành phần suất liều bức xạ gamma 97

viii

Bảng 3.5 Nồng độ khí phóng xạ radon khu vực Bản Gié 97Bảng 3.6 Tổng liều hiệu dụng năm tính trong nhà dân 98Bảng 3.7 Kết quả tính toán các chỉ số nguy cơ phóng xạ 98Bảng 3.8 Kết quả tính liều bức xạ gia tăng do hoạt động khoáng sản mỏ Bản Gié 101Bảng 3.9 Mối tương quan giữa nồng độ hoạt độ phóng xạ, mức liều chiếu xạ với tình hình sức khỏe, đặc điểm bệnh tật của dân chúng tại các khu vực mỏ 109

ix

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1 Quy luật suy giảm số hạt nhân phóng xạ theo thời gian 7

Hình 1.2 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên 13

Hình 1.3 Các nguồn và mức liều bức xạ trung bình hàng năm cho con người Tổng mức liều là từ 2,4 đến 2,9 mSv/năm 16

Hình 1.4 Dự báo nhu cầu thị trường đất hiếm thế giới năm 2015 theo IMCOA 23

Hình 1.5 Sơ đồ phân đới có triển vọng khoáng sản phóng xạ ở Việt Nam (phần đất liền) 25

Hình 1.6 Sơ đồ địa chất khu vực mỏ đất hiếm Mường Hum 28

Hình 1.7 Sơ đồ địa chất khoáng sản mỏ monazite Bản Gié 31

Hình 2.1 Mô hình phân bố nồng độ khí phóng xạ trong lớp quặng 34

Hình 2.2 Phân bố nồng độ Rn trên các thân quặng hình dạng khác nhau 36

Hình 2.3 Trường bức xạ gamma của nguồn kích thước hữu hạn 38

Hình 2.4 Sơ đồ vị trí lấy mẫu môi trường tại mỏ đất hiếm Mường Hum 40

Hình 2.5 Sơ đồ vị trí lấy mẫu môi trường tại mỏ monazite Bản Gié 41

Hình 2.6 Sơ đồ vị trí lấy mẫu đất 42

Hình 2.7 Cặp hộp đựng phim-detector vết hạt nhân CR39 42

Hình 2.8 Một số mẫu đất đá được nhốt chờ đo phổ 44

Hình 2.9 Hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe, hãng CANBERRA 45

Hình 2.10 Hộp mẫu chuẩn thứ cấp RGU-1, RGTh-1, RGK-1, TN1 và TNK1 47

Hình 2.11 Dạng phổ của mẫu chuẩn RGU-1 đo trên hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 50

Hình 2.12 Đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phẩn của hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 51

Hình 2.13 Sơ đồ phân chia ô khảo sát suất liều gamma chiếu ngoài và nồng độ radon trong không khí trên khu tụ khoáng đất hiếm Mường Hum 59

Hình 3.1 Sơ đồ kết hợp các mô hình để đánh giá hiện trạng phóng xạ môi trường do tác giả phát triển 73

x

Hình 3.2 Sơ đồ cấu trúc mô hình địa môi trường 75Hình 3.3 Sự thay đổi suất liều gamma theo tuyến 77Hình 3.4 Sự thay đổi nồng độ khí phóng xạ radon theo tuyến 78Hình 3.5 Đồ thị suy giảm suất liều bức xạ gamma trên thân quặng chứa NORM 79Hình 3.6 Biểu đồ tần suất suất liều gamma ô 33 trước (a) và sau (b) thăm dò 85Hình 3.7 Biểu đồ tần suất suất liều gamma khu mỏ trước (a) và sau (b) thăm

dò 85Hình 3.8 Biểu đồ tần suất nồng độ khí radon khu mỏ trước (a) và sau (b) thăm

dò 86Hình 3.9 Bản đồ phân vùng phóng xạ môi trường mỏ đất hiếm Mường Hum 88Hình 3.10 Mặt cắt địa chất và mức thay đổi suất liều gamma trên khu vực tụ khoáng monazite Bản Gié sau khi mở mỏ so với thời điểm trước khi mở mỏ 89Hình 3.11 Đường cong phân bố của nồng độ hoạt độ 226Ra, 238U, 232Th(228Ra)

và 40K trong khu vực nghiên cứu 92Hình 3.12 Tương quan giữa các hạt nhân phóng xạ khác nhau trong khu vực nghiên cứu 93Hình 3.13 Sự biến đổi của nồng độ hoạt độ 226Ra trong thân quặng (a) và ngoài thân quặng (b) 95Hình 3.14 Sự biến đổi nồng độ hoạt độ 238U trong thân quặng (a) và ngoài thân quặng (b) 95Hình 3.15 Sự biến đổi nồng độ hoạt độ 232Th trong thân quặng (a) và ngoài thân quặng (b) 95Hình 3.16 Sự biến đổi nồng độ hoạt độ 40K trong thân quặng (a) và ngoài thân quặng (b) 96Hình 3.17 Tương quan giữa Raeq và nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ tự nhiên trong thân quặng 99

xi

Hình 3.18 Tương quan giữa Raeq và nồng độ hoạt độ nhân phóng xạ tự nhiên ngoài thân quặng 100Hình 3.19 Bản đồ phân vùng ảnh hưởng môi trường khu vực Bản Gié 102Hình 3.20 Tỉ lệ mắc các bệnh theo độ tuổi của dân chúng sống trong khu mỏ 106Hình 3.21 Tỉ lệ mắc các bệnh của dân chúng sống lân cận khu mỏ 107Hình 3.22 Cấu trúc giao diện của chương trình quản lý cơ sở dữ liệu phóng xạ môi trường (PXMT) 112Hình 3.23 Giao diện cơ sở dữ liệu phóng xạ môi trường 113

1

MỞ ĐẦU

Trong môi trường sống, con người luôn phải chịu tác động của bức xạ ion hóa gây bởi các nhân phóng xạ tự nhiên và nhân tạo với mức liều hiệu dụng trung bình khoảng 2,96 mSv/năm; trong đó khoảng 82% là do các nhân phóng

xạ tự nhiên [114-116] Các nhân phóng xạ tự nhiên có trong lớp vỏ Trái Đất kể

từ khi Trái Đất hình thành được gọi là các nhân phóng xạ nguyên thủy Các nhân phóng xạ nguyên thủy, đặc biệt là 238U, 232Th và 40K có trong lớp đất bề mặt đóng góp chủ yếu vào liều bức xạ gamma tự nhiên gây ra trên mặt đất [115] Bên cạnh đó, sản phẩm phân rã của chuỗi 238U và 232Th là các đồng vị của radon (222Rn, 220Rn), là khí trơ phóng xạ dễ phát tán vào không khí, gây liều chiếu trong qua đường hô hấp Liều gây bởi radon được đánh giá là chiếm khoảng 59% tổng mức liều hiệu dụng từ phông phóng xạ tự nhiên [115, 116] Các nhân phóng xạ trong đất có khả năng vận chuyển và tích lũy trong cơ thể con người qua chuỗi thức ăn, uống nước và cũng sẽ gây chiếu trong qua đường tiêu hóa [63, 73] Ảnh hưởng của bức xạ ion hóa gây bởi cả hai con đường là chiếu ngoài và chiếu trong đến cơ thể sống đã được minh chứng [68] Do đó, việc đánh giá nồng độ hoạt độ của các nhân phóng xạ tự nhiên trong môi trường làm cơ sở đánh giá các nguy cơ ảnh hưởng sức khỏe cộng đồng do bức xạ ion hóa tự nhiên đã được quan tâm đặc biệt trong vật lý sức khỏe, đặc biệt là xung quanh khu vực có dị thường phóng xạ như các mỏ khoáng sản phóng xạ hoặc chứa nhân phóng xạ tự nhiên và được gọi là những chất phóng xạ có mặt trong

tự nhiên: Naturally Occuring Radioactive Materials (NORM) [55, 118]

Trong môi trường có bức xạ từ NORM, cơ thể sống phải chịu những rủi

ro sức khỏe với xác suất tỷ lệ thuận với mức liều bức xạ Nhóm hiệu ứng sinh

học này được gọi là các hiệu ứng ngẫu nhiên, không có ngưỡng (Stochastic effects) [63, 68] Gọi là hiệu ứng ngẫu nhiên vì trong cơ thể sống có enzyme

mang chức năng khắc phục những sai hỏng trong cấu trúc ADN và gene do tác động trực tiếp hoặc gián tiếp của bức xạ ion hóa [68] Trong số các hiệu ứng ngẫu nhiên thì ung thư và di truyền là hai hiệu ứng cần được quan tâm vì có ảnh hưởng đến sức sản xuất hiện tại và tương lai của xã hội

Nước ta đang trên đà phát triển kinh tế xã hội mạnh mẽ nên cần nhiều tài nguyên, khoáng sản phục vụ quá trình công nghiệp hóa, hiện đại hóa Cùng với quá trình phát triển đã nảy sinh nhiều vấn đề về môi trường, trong đó có phóng

mỏ khoáng sản có chứa NORM như đất hiếm, monazite, ilmenite, titan, zircon Để đánh giá mức ô nhiễm, khả năng phát tán các nhân phóng xạ tự nhiên vào môi trường và ảnh hưởng của chúng đến hệ sinh thái, trước hết phải tìm hiểu về môi trường khoáng sản phóng xạ tự nhiên, đặc điểm phân bố và mức độ ảnh hưởng của chúng đến môi trường ở từng khu vực, từng diện tích

cụ thể; phải khoanh định các diện tích phân bố khoáng sản phóng xạ, các diện tích ô nhiễm và đánh giá tác động của chúng đến môi trường Đặc biệt là đối với các khu vực có dân cư sinh sống để cảnh báo môi sinh, môi trường

Ngày nay các sản phẩm đất hiếm, sa khoáng titan, ilmenite, monazite… đang được ứng dụng rộng rãi trong công nghiệp sản xuất hàng điện tử phục vụ tiêu dùng và quốc phòng, do vậy nhu cầu về đất hiếm, titan trên thị trường thế giới ngày càng tăng Các mỏ đất hiếm của Việt Nam có chứa NORM, đặc biệt

là thori với hàm lượng có điểm đến vài phần trăm như Đông Pao, Nậm Xe, Mường Hum, Yên Phú… với trữ lượng lớn đất hiếm lên đến hàng triệu tấn đã

và đang được tiến hành thăm dò, khai thác và chế biến [26-28, 46] Ở miền Trung nước ta đã xác định được hàng chục mỏ sa khoáng titan, zircon, ilmenite, monazite (chứa NORM) đạt giá trị công nghiệp với tổng trữ lượng tới hàng chục triệu tấn đã và đang được khai thác với quy mô lớn Thành phần các khoáng vật hữu ích trong sa khoáng titan gồm ilmenite chiếm 92 ÷ 97%; các khoáng vật phụ như rutin, zircon, monazite chiếm tỉ lệ 0,5 ÷ 1% [6, 26]

Trong quá trình thăm dò, khai thác và chế biến khoáng sản chứa NORM phải tiến hành đào bới, vận chuyển, lưu giữ, chế biến quặng với hàm lượng các nhân phóng xạ trong quặng lớn hơn hàng chục, hàng trăm lần so với tiêu chuẩn

an toàn bức xạ cho phép [29] Hơn nữa, khi thăm dò, khai thác quặng, đất phủ

bị đào bới, bóc tách, quặng được thu gom, nghiền tuyển, làm giàu… Đây là các hoạt động làm cho các nhân phóng xạ phát tán ra môi trường xung quanh, đặc biệt là phát tán trong môi trường nước, không khí Bụi chứa các nhân phóng xạ

có thể theo gió phát tán tới các khu vực đô thị, làng xã và các khu vực sản xuất

3

nằm cách xa khu mỏ Như vậy, tác động của con người trong các hoạt động liên quan đến khoáng sản chứa NORM có khả năng làm tăng tổng liều hiệu dụng hàng năm tại khu mỏ và các vùng xung quanh lên nhiều lần so với nền phông trước khi có hoạt động khai thác, chế biến khoáng sản

Thực tế cho thấy cơ sở dữ liệu điều tra phóng xạ môi trường tại các khu vực có mỏ khoáng sản chứa NORM ở nước ta hiện nay còn chưa đầy đủ về các thông số, độ tin cậy cũng còn hạn chế, dẫn đến trở ngại cho công tác đánh giá tác động môi trường và đảm bảo sức khỏe cho nhân viên làm việc tại các khu

mỏ và công chúng vùng lân cận các khu vực khai thác và chế biến khoáng sản chứa NORM Do vậy, nhiệm vụ đặt ra là phải chuẩn hóa số liệu điều tra phóng

xạ môi trường giúp việc quản lý hoạt động thăm dò, khai thác và chế biến khoáng sản chứa NORM có cơ sở khoa học và hiệu quả Muốn chuẩn hóa số liệu thì trước hết cần áp dụng các phương pháp, cách tiếp cận và hệ thiết bị phân tích mẫu hiện đại có độ tin cậy cao Trong đó cần đặc biệt chú ý đến phương pháp và hệ thiết bị hiện đại phân tích hàm lượng các nhân phóng xạ trong đất, trong quặng, trong không khí, trong lương thực-thực phẩm và nước sinh hoạt để xác định được các mức liều chiếu ngoài, chiếu trong đối với nhân viên bức xạ và công chúng làm cơ sở khoa học cho việc đề xuất các giải pháp phòng ngừa, giảm thiểu tác động của bức xạ đối với công nhân và công chúng trong hoạt động thăm dò, khai thác, chế biến khoáng sản chứa NORM

Luận án với đề tài “Nghiên cứu xây dựng cơ sở dữ liệu và mô hình đánh giá liều chiếu xạ tại một số khu vực mỏ đất hiếm và mỏ sa khoáng” tập trung

vào các mục tiêu sau

1) Nghiên cứu cơ chế phát tán phóng xạ ra môi trường và xây dựng quy trình đánh giá ảnh hưởng của phóng xạ đến môi trường trong hoạt động thăm

dò, khai thác và chế biến khoáng sản chứa NORM

2) Nghiên cứu, xây dựng cơ sở dữ liệu quan trắc phóng xạ môi trường tại các mỏ khoáng sản chứa NORM

3) Nghiên cứu đánh giá ảnh hưởng của phóng xạ tự nhiên tại một số khu vực có dị thường phóng xạ đến môi trường, sức khỏe cộng đồng dân cư địa phương trong quá trình hoạt động thăm dò, khai thác và chế biến khoáng sản đất hiếm và sa khoáng (chứa NORM)

4

Phạm vi nghiên cứu của luận án là khu vực mỏ đất hiếm Mường Hum, huyện Bát Xát, tỉnh Lào Cai và khu vực mỏ sa khoáng monazite Bản Gié, huyện Quỳ Hợp, tỉnh Nghệ An

Phương pháp nghiên cứu của luận án bao gồm tiến hành khảo sát thực địa, lấy mẫu đất, quặng, nước, lương thực và đo xác định mức liều bức xạ trong quá trình hoạt động khoáng sản tại khu vực nghiên cứu bằng hệ phương pháp và thiết bị hiện đại như: máy đo RAD-7 và detector vết hạt nhân CR39 để đo tức thời và đo tích lũy nồng độ khí phóng xạ (222Rn, 220Rn) trong không khí; máy

đo suất liều gamma chiếu ngoài DKS-96; thiết bị phổ kế gamma xác định nồng

độ hoạt độ các nhân phóng xạ 226Ra, 232Th, 40K trong mẫu đất, lương thực, nước; Ước tính hệ số nguy hiểm (Hazard index), để xác định xác suất gây ung thư trong cộng đồng dân cư xung quanh khu vực mỏ Sử dụng một số mô hình để nghiên cứu cơ chế phát tán các nhân phóng xạ tự nhiên ra môi trường trong quá trình hoạt động khoáng sản khu ở mỏ và để xác lập mối quan hệ giữa môi trường địa chất với nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ tự nhiên

Nội dung của Luận án bao gồm: Ngoài phần mở đầu, kết luận và tài liệu tham khảo, Luận án trình bày nội dung chính trong 3 chương như sau:

Chương 1 Tổng quan về phóng xạ môi trường và tình hình khai thác, chế biến khoáng sản tại các mỏ đất hiếm và sa khoáng;

Chương 2 Phương pháp nghiên cứu, tiến hành thực nghiệm và xây dựng

cơ sở dữ liệu phóng xạ môi trường;

Chương 3 Kết quả và thảo luận

5

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN PHÓNG XẠ MÔI TRƯỜNG VÀ TÌNH HÌNH KHAI THÁC, CHẾ BIẾN KHOÁNG SẢN TẠI CÁC MỎ

ĐẤT HIẾM VÀ SA KHOÁNG 1.1 Một số khái niệm về phóng xạ

Phóng xạ (radioactive decay) là khái niệm lần đầu tiên được H.Becquerel

và M.Curi đưa ra sau khi phát hiện ra hiện tượng đen phim ảnh dưới tác động của một loại bức xạ phát ra từ khoáng vật là đuôi quặng urani Ngày nay phóng

xạ được hiểu là hiện tượng tự chuyển hóa giữa thành phần hạt nhân nguyên tử hoặc trạng thái năng lượng của hạt nhân nguyên tử Hạt nhân nguyên tử cấu tạo

bởi nơtron và proton có tên gọi chung là các nucleon Proton mang điện tích

dương và bằng một đơn vị điện tĩnh, nơtron là hạt không mang điện nhưng có

số khối gần ngang bằng số khối của proton và tổng số nơtron và proton trong hạt nhân bằng số khối của nguyên tử Số proton của hạt nhân chính là số thứ tự của nguyên tử trong Bảng Hệ thống tuần hoàn các nguyên tố của Mendeleev Trong cùng một ô của Bảng Hệ thống tuần hoàn, tức là cùng một nguyên tố, có thể có nhiều loại hạt nhân có số khối khác nhau, tức là chúng khác nhau về số nơtron Những hạt nhân của cùng một nguyên tố nhưng khác nhau về số khối

(khác nhau về số nơtron trong hạt nhân) được gọi là các đồng vị: isotopes (theo

tiếng Hán có nghĩa là đứng cùng một vị trí trong Bảng hệ thống tuần hoàn các nguyên tố) Trong lĩnh vực Vật lý hạt nhân, vai trò của các electron quay xung quanh hạt nhân không có ý nghĩa vì chúng chỉ tham gia vào các phản ứng hóa học tạo các mối liên kết hóa học giữa nguyên tử này với nguyên tử khác Vật

lý hạt nhân chỉ quan tâm đến hạt nhân mà cụ thể là số khối và số proton Các loại hạt nhân khác nhau, có số khối và số proton khác nhau được gọi là các

nhân (nuclides) Các nhân được ký hiệu bằng ký tự của nguyên tố kèm theo số

khối viết trên đầu bên trái ký tự nguyên tố Ví dụ, nhân kali-40 được viết là 40K, hoặc nhân urani-238 ký hiệu là 238U Thông thường các ký hiệu nhân không có thông tin về số proton vì số này được hiểu mặc định là số thứ tự của nguyên tố trong Bảng Hệ thống tuần hoàn Ví dụ, nhân 40K mặc định có số proton là 19 [9-11]

Quá trình phóng xạ xảy ra cùng với sự mất cân bằng về khối lượng do sự chuyển đổi từ khối lượng sang năng lượng, đây là động năng của các hạt thứ cấp sinh ra từ quá trình phóng xạ Như vậy, phóng xạ luôn kèm theo bức xạ,

6

tức là quá trình phát năng lượng Năng lượng bức xạ từ quá trình phóng xạ

thường có giá trị đủ lớn để đâm xuyên được sâu vào lòng vật chất và đồng thời

ion hóa vật chất trên đường chúng đi qua nên được gọi là bức xạ ion hóa

Ngày nay, trong môi trường tồn tại hai loại nhân phóng xạ, đó là nhân

phóng xạ tự nhiên và nhân phóng xạ nhân tạo Nhân phóng xạ tự nhiên là những

nhân của các nguyên tố hóa học có mặt trong thành phần vỏ Trái Đất từ khi

Trái Đất được hình thành, ví dụ như nhân 238U, 232Th và 40K và có tên gọi là

các nhân phóng xạ nguyên thủy (Prinordial nuclides), hoặc được tạo ra từ các

phản ứng hạt nhân trong khí quyển giữa các thành phần vật chất của khí quyển

xung quanh Trái Đất, ví dụ như triti (3H) và cacbon 14 (14C) [9] Các nhân

phóng xạ nhân tạo trong môi trường là do con người tạo ra từ sau thời kỳ công

nghiệp

1.2 Quy luật phân rã phóng xạ

Tốc độ chuyển hóa hạt nhân trong quá trình phân rã phóng xạ tuân theo

quy luật phân rã và được mô tả bằng biểu thức (1.1) [9-11, 76]:

𝑑𝑁

Trong đó N là số hạt nhân, t là thời gian và λ là hằng số phân rã

Lời giải của phương trình (1.1) là:

trong đó N 0 là số hạt nhân mẹ tại thời điểm ban đầu t = 0; N t là số hạt nhân mẹ

còn lại ở thời điểm t

Phương trình (1.2) mô tả quy luật suy giảm số hạt nhân phóng xạ theo thời

gian và gọi là quy luật phân rã phóng xạ Nhân cả 2 vế công thức (1.2) với hằng

số phân rã λ, ta được công thức tính hoạt độ của nhân phóng xạ, ký hiệu là A:

trong đó A0 và At là hoạt độ của nhân phóng xạ tại thời điểm ban đầu và tại thời

điểm t tương ứng

Hoạt độ được hiểu là tốc độ chuyển hóa của nhân phóng xạ, do vậy hoạt

độ phóng xạ trong hệ thống đo lường chuẩn quốc tế (SI) có đơn vị là nghịch

đảo của thời gian (s-1, giây-1) và tên gọi là Becquerel, ký hiệu là Bq,

1 Bq = 1 phân rã.s-1 Đơn vị của hoạt độ phóng xạ ngoài hệ đo lường SI có tên

gọi là Curie, ký hiệu là Ci, 1Ci = 3,7.1010 Bq và tưuwong đương với 1 g 226Ra

số phân rã càng lớn (chu kỳ bán rã T1/2 càng ngắn), số hạt nhân phóng xạ/hoạt

độ phóng xạ suy giảm càng nhanh

Hình 1.1 Quy luật suy giảm số hạt nhân phóng xạ theo thời gian [9]

Các nhân phóng xạ khác nhau có chu kỳ bán rã khác nhau

1.3 Một số đại lượng và đơn vị đo sử dụng trong an toàn bức xạ

Chúng ta đang sống trong môi trường luôn có bức xạ ion hóa, tức là hàng ngày chúng ta phải hứng chịu một lượng năng lượng bức xạ từ các nhân phóng

xạ, được gọi là liều bức xạ Có khái niệm liều bức xạ chiếu trong và liều bức

xạ chiếu ngoài Chiếu trong là nhân phóng xạ nằm bên trong cơ thể và năng lượng bức xạ trực tiếp tác động lên các tế bào, các mô bên trong cơ thể Chiếu ngoài là năng lượng bức xạ tác động lên cơ thể sống từ bên ngoài, qua da rồi mới vào đến tế bào của cơ thể

Ảnh hưởng của bức xạ ion hóa được đánh giá thông qua liều lượng bức xạ

mà cơ thể sống phải nhận trong các hoạt động lao động-sản xuất cũng như sinh hoạt hàng ngày Các đại lượng về liều bức xạ ion hóa bao gồm:

8

1.3.1 Liều chiếu

Liều chiếu (exposure dose) áp dụng cho bức xạ gamma và tia X, môi

trường chiếu xạ là không khí Liều chiếu ký hiệu là X, được xác định theo công

thức:

X = dQ

trong đó: dm là khối lượng không khí trong đó bức xạ gamma hoặc chùm tia

X bị hấp thụ hoàn toàn để tạo ra tổng các điện tích cùng dấu là dQ

Đơn vị đo liều chiếu, trong hệ đo lường SI là Coulomb trong một đơn vị

khối lượng không khí tính bằng kg (C/kg) và được định nghĩa là: “Số ion cùng

dấu được tạo ra khi bức xạ gamma hoặc tia X bị dừng lại hoàn toàn trong

1 kilogam không khí ở điều kiện tiêu chuẩn” [52, 68, 77]

Đơn vị đo liều chiếu ngoài hệ đo SI là Rơnghen (R) và

1 R = 2,58.10-4 C/kg

Suất liều chiếu là liều chiếu trong một đơn vị thời gian Suất liều chiếu,

ký hiệu là X*, được xác định theo công thức sau:

X∗ =dX

trong đó dX là liều chiếu trong thời gian dt

Trong hệ SI, đơn vị đo suất liều chiếu là C/kg.s; ngoài hệ đo lường SI đơn

vị đo suất liều chiếu thường là R/h và ước số là mR/h hoặc μR/h

1.3.2 Liều hấp thụ và suất liều hấp thụ

Liều chiếu chỉ áp dụng cho bức xạ phôton trong môi trường không khí

Khái niệm liều hấp thụ cho phép áp dụng cho các loại bức xạ ion hóa trong môi

trường chiếu xạ khác nhau Liều hấp thụ ký hiệu là D, được định nghĩa là lượng

năng lượng từ của bức xạ ion hóa được hấp thụ hoàn toàn trong một đơn vị khối

lượng vật chất Liều hấp thụ được tính theo công thức:

D = dE

trong đó: dE là năng lượng của bức xạ ion hóa được hấp thụ hoàn toàn trong

một nguyên tố khối lượng dm của môi trường

Trong hệ SI, đơn vị đo liều hấp thụ là Joule/kilogam (J/kg) và có tên gọi

là Gray, ký hiệu là Gy Ngoài hệ SI, đơn vị của liều hấp thụ là rad (radiation

absorption dose), 1 Gy = 1 J/kg = 102 rad [77, 84] Suất liều hấp thụ D* là liều

hấp thụ trong một đơn vị thời gian:

9

D∗ =dD

thường được đo bằng Gy/h

1.3.3 Liều tương đương và suất liều tương đương

Các loại bức xạ khác nhau có điện tích cũng như số khối khác nhau nên khả năng ion hóa của chúng cũng khác nhau Để đặc trưng cho khả năng ion hóa của từng loại bức xạ, khái niệm liều tương đương được áp dụng Liều tương đương của một loại bức xạ R trong một mô T nhất định của cơ thể được ký hiệu

là HT,R và được tính theo công thức [29, 52]:

Trong đó: WR là trọng số bức xạ và D là liều hấp thụ

Về mặt vật lý, đơn vị đo liều tương đương cũng là J/kg vì WR chỉ là một

hệ số so sánh khả năng ion hóa của các loại bức xạ khác nhau nhưng tích số của liều hấp thụ và wR được đổi tên gọi là Sievert, viết tắt là Sv Bảng 1.1 trình bày giá trị trọng số bức xạ của các loại bức xạ khác nhau [29, 63, 68]

năng lượng khác nhau [29, 63, 68]

1.3.4 Liều hiệu dụng và suất liều hiệu dụng

Khái niệm liều hiệu dụng áp dụng để đặc trưng cho mức mẫn cảm khác nhau của các mô khác nhau trong cơ thể đối với cùng một liều tương đương Liều hiệu dụng ký hiệu là E và được tính bằng công thức:

*) Các tổ chức/mô còn lại bao gồm: tuyến thượng thận, ruột non, thận, cơ,

tụy, mật, tuyến ức và tử cung

Thường người ta tính liều hiệu dụng cho toàn cơ thể (gọi tắt là liều hiệu dụng - Là tổng liều hiệu dụng các cơ quan và mô trong cơ thể) theo công thức sau:

E = 𝑇

2WT×HT,R

Suất liều hiệu dụng được đo bằng Sv/h và ước số là mSv/h(năm) hoặc

Sv/h

11

1.4 Các nhân phóng xạ tự nhiên trên bề mặt Trái Đất

Trái Đất và các hành tinh khác trong hệ Mặt Trời được hình thành cách đây khoảng 4,5 tỷ năm được cho là kết quả của hiện tượng giãn nở Vũ trụ (Big Bang) cách đây khoảng 13,6 tỷ năm [76] Sự hình thành Trái Đất và vật chất trên Trái Đất bắt đầu từ quá trình tổng hợp hạt nhân sau Big Bang (Big Bang nucleosynthesis) tạo ra các hạt nhân nhẹ là hydro và heli Sau đó là quá trình phân rã - của nơtron tự do và kết hợp nơtron với proton tạo ra các hạt nhân nặng hơn Quá trình tổng hợp hạt nhân trong quá trình tiến hóa của các thiên thể (Stellar Nucleosynthesis) sẽ tạo ra các hạt nhân của cacbon (C) và oxy (O) Các phản ứng ghép hạt nhân trong điều kiện nhiệt hạch xảy ra sau quá trình tiến hóa các thiên thể đã tạo ra các hạt nhân có số khối trung bình của Trái Đất Các quá trình đốt hêli và bắt giữ nơtron kèm theo phân rã - tạo ra các hạt nhân nặng của vỏ Trái Đất Như vậy, vật chất của Trái Đất được hình thành trong các quá trình tổng hợp và phân rã hạt nhân, tức là vật chất nguyên thủy của Trái Đất là các nhân phóng xạ [10, 76] Ngày nay, nhiều nhân trong thành phần vật chất của Trái Đất không còn tính phóng xạ, chúng trở thành nhân bền vì chu kỳ bán

rã của chúng ngắn hơn tuổi của Trái Đất

1.4.1 Các nhân phóng xạ thuộc chuỗi phóng xạ

Hiện nay, trong vỏ Trái Đất có 4 nhân là 232Th, 237Np, 238Uvà 235U có chu

kỳ bán rã dài, đứng đầu (trưởng họ) của 4 chuỗi phóng xạ liên tiếp mà nhân cuối cùng của các chuỗi lần lượt là các đồng vị bền 206Pb, 207Pb, 208Pb, 209Bi Hình 1.2 trình bày sơ đồ phân rã của bốn chuỗi phóng xạ tự nhiên, trong đó ba chuỗi 232Th, 235U và 238U còn tồn tại trong vỏ trái đất; chuỗi 237Np đã phân rã hết vì chu kỳ bán rã của trưởng họ quá ngắn (2,2.106 năm, Hình 1.2b) so với tuổi của Trái Đất [9, 11, 76]

12

(a))

(b))

(c))

13

(4n+2) và d) 235U (4n+3)

Vì số khối của các nhân trong chuỗi 232Th đều chia hết cho 4 nên chuỗi

này được gọi tắt là chuỗi 4n Tương tự, số khối của các nhân trong chuỗi 237Np

có số dư là 1 khi chia cho 4 nên chuỗi này được gọi là chuỗi 4n+1, chuỗi 238U

gọi tắt là 4n+2 và chuỗi 235U gọi là chuỗi 4n+3 Sau mỗi phân rã, nhân mẹ sẽ

mất đi 4 đơn vị số khối nên số n là số lần phân rã  của mỗi nhân mẹ trong từng

chuỗi Trong số các nhân sinh ra từ ba chuỗi phân rã 4n, 4n+2 và 4n+3 đều có

đồng vị radon; trong chuỗi 4n có 220Rn, còn có tên gọi riêng là thoron, trong

chuỗi 4n+2 có 222Rn (radon) và trong chuỗi 4n+3 có 219Rn (actinon), đây là các

khí trơ dễ hả khí từ vỏ Trái Đất và do vậy có khả năng lan truyền xa trong

những điều kiện khí tượng thuận lợi, ví dụ không khí khô, gió mạnh Khí radon

trong không khí sẽ xâm nhập vào cơ thể sống qua đường hô hấp, gây ra liều

chiếu trong Tuy nhiên, trong ba đồng vị radon thì chỉ có 222Rn là được các nhà

sinh thái phóng xạ quan tâm vì hai đồng vị thoron (220Rn) và actinon (219Rn) có

chu kỳ bán rã rất ngắn, tương ứng là 54 giây và 4 giây (Hình 1.2 a, d) [9, 11, 76]

1.4.2 Các nhân phóng xạ nguyên thủy không thuộc chuỗi phóng xạ

Cùng với các nhân phóng xạ đầu họ của 3 chuỗi kể trên, trong vỏ Trái Đất

còn có một số nhân phóng xạ khác có chu kỳ bán rã ngang bằng hoặc lớn hơn

tuổi Trái Đất cũng thuộc nhóm các nhân phóng xạ nguyên thủy [52, 76]

Bảng 1.3 trình bày các nhân phóng xạ nguyên thủy không thuộc chuỗi và một

số đặc tính phóng xạ của chúng

(d))

Nồng độ hoạt độ (Bq/kg)

Năng lượng bức xạ chính (MeV) alpha beta gamma

phông phóng xạ chính quyết định mức liều bức xạ ion hóa đối với hệ sinh thái

1.4.3 Các nhân phóng xạ tự nhiên có nguồn gốc từ vũ trụ

Ngoài các nhân phóng xạ nguyên thủy, trong vỏ Trái Đất còn có các nhân được tạo ra do bức xạ vũ trụ tương tác với vật chất trong khí quyển Các nhân phóng xạ có nguồn gốc từ vũ trụ chủ yếu là triti (3H) và cacbon-14 (14C) Triti

và 14C được tạo ra trong khí quyển bằng các phản ứng hạt nhân:

Trong đó: 14N là đồng vị của nitơ có số khối là 14 đơn vị khối lượng, n là nơtron trong vũ trụ, 12C và 14C là hai đồng vị của cacbon có số khối tương ứng

là 12 và 14 đơn vị khối lượng và p là proton (hạt nhân của proton 1H)

Các nhân 3H và 14C tạo ra từ phản ứng (1.12) và (1.13) nhanh chóng bị oxy hóa tạo ra 14CO2 và H3H1O và tan vào không khí ẩm, sau đó rơi lắng ướt xuống bề mặt Trái Đất Trước giai đoạn công nghiệp phát triển (trước 1950), trong tự nhiên triti và 14C chỉ có nguồn gốc tự nhiên, tuy nhiên từ sau 1950 công nghiệp hạt nhân phát triển đi đôi với thử nghiệm các loại vũ khí hạt nhân, lượng

15

phóng xạ từ hai nhân triti và cacbon (14C) trong tự nhiên tăng lên đáng kể Các nghiên cứu về phân bố 3H trong khí quyển giai đoạn trước khi có các vụ thử vũ khí nhiệt hạch cho thấy hàm lượng 3H tự nhiên trong nước mưa ở cả bắc và nam bán cầu thay đổi trong khoảng từ 0,1 đến 10 đơn vị tritium, TU [109] Bảng 1.4 trình bày hàm lượng trung bình các nhân phóng xạ phổ biến nhất trong

vỏ Trái Đất; đây là những nhân phóng xạ tự nhiên có đóng góp phần lớn vào mức liều bức xạ ion hóa tự nhiên đối với hệ sinh thái

Bảng 1.4 Các nhân phóng xạ tự nhiên phổ biến nhất trong vỏ Trái Đất

(www.physics.isu.edu/radinf/natural.htm) [131]

Nhân phóng xạ Mức phổ biến/Nồng độ hoạt độ tự nhiên

235U 0,73% tổng số urani tự nhiên

238U 99,27% tổng số urani tự nhiên Urani tự

nhiên chiếm từ 0,5 đến 4,7 ppm* trong đất đá

232Th 1,6 đến 20 ppm trong tất cả các loại đá, trung

40K Có trong tất cả các loại đất, hàm lượng từ 37

đến 1.100 Bq/kg ppm: part per million (10-6 g/g)

16

trí địa lý, phụ thuộc vào nồng độ hoạt độ của các nhân phóng xạ có trong đất

đá của vỏ Trái Đất

Hình 1.3 Các nguồn và mức liều bức xạ trung bình hàng năm cho con

người Tổng mức liều là từ 2,4 đến 2,9 mSv/năm [115]

1.5.1 Hiện trạng phóng xạ môi trường trên thế giới

Song song với việc ứng dụng năng lượng nguyên tử vào đời sống kinh tế

- xã hội, trước những đòi hỏi về cải thiện môi trường, cải thiện điều kiện sống,

từ những thập niên 80, 90 của thế kỷ XX, nhiều quốc gia trên thế giới đã thực hiện các chương trình nghiên cứu, đánh giá phóng xạ môi trường tự nhiên trên lãnh thổ của mình Tùy theo khả năng kinh tế, mức độ dữ liệu mà mỗi quốc gia

có các phương pháp xây dựng các bản đồ thành phần môi trường bức xạ khác nhau Ví dụ: ở Mỹ các dữ liệu đo phổ bức xạ gamma hàng không (kỹ thuật quét phổ bức xạ từ trên không bằng thiết bị đặt trên máy bay) được xử lý, tổng hợp thành các bản đồ suất liều gamma môi trường ở độ cao 1m cách mặt đất, bản

đồ hàm lượng urani, thori, kali với quy mô toàn Liên bang Cục Địa chất Mỹ

đã hoàn thành bản đồ phân bố nồng độ khí radon trên toàn Liên bang vào năm

1996 và công bố rộng rãi trên mạng internet Ở Thụy Điển, trong năm 1980 đã lập được 300 mảnh bản đồ suất liều gamma trên cơ sở bản đồ tìm kiếm thăm

dò khoáng sản ở những vùng-miền có suất liều cao hơn 30 µR/h [114, 115] Bản đồ phóng xạ môi trường nền (phông) đã được các nước khác như Nga, Đức… thành lập đến tỷ lệ 1:50.000 trên quy mô toàn lãnh thổ Một số khu vực

17

trọng điểm đã thành lập bản đồ đến tỷ lệ 1:25.000, thậm chí đến 1:2.000 cho

các khu vực mỏ phóng xạ, đất hiếm, các khu vực có hàm lượng NORM cao

Phóng xạ thường đi kèm với một số khoáng sản đất hiếm và sa khoáng

(ilmenite, zircon, monazite, phốt phát…) Chính vì vậy, nhiều công trình

khoa học đã tiến hành đánh giá ảnh hưởng của việc khai thác các kim loại

quý đến phóng xạ môi trường Đa số các công trình đều công bố tính phóng

xạ của mẫu đất đá tại một khu vực, tại một tỉnh, hoặc tại một vùng địa chất nào

đó [42, 43, 56, 57, 78, 119]

Ribeiro và các cộng sự [101] đã nghiên cứu đặc điểm phóng xạ và mối

quan hệ với sự hình thành địa chất, loại đất và tính chất của đất ở tiểu bang Rio

de Janeiro (Brazil) Tổng số 259 mẫu đất bề mặt đã được thu thập, bao gồm các

loại đất có nguồn gốc địa chất khác nhau trong tiểu bang Hoạt độ phóng xạ

được đo bằng hệ phổ kế bán dẫn HPGe và phổ kế gamma nhấp nháy NaI(Tl)

Kết quả chỉ ra rằng hoạt độ phóng xạ trong đất phụ thuộc vào thành phần địa

chất của các mẫu đất Nồng độ hoạt độ của 40K dao động trong khoảng từ

12÷1.042 Bq/kg, của 226Ra dao động từ 3÷100 Bq/kg và của 228Ra dao động từ

5÷511 Bq/kg Giá trị nồng độ hoạt độ trung bình của 40K, 226Ra và 228Ra lần

lượt là 114 Bq/kg, 32 Bq/kg và 74 Bq/kg

Goddard [62] đã đánh giá mức độ phóng xạ của đất ở khu vực Sultanate

(Oman) 112 mẫu đất được lấy từ các khu vực đông dân để kiểm tra nền phông

phóng xạ bằng hệ phổ kế gamma dùng đầu dò bán dẫn germani HPGe Nồng

độ hoạt độ trung bình của 40K, 226Ra và 232Th trong các mẫu nghiên cứu lần lượt

bằng (225±89) Bq/kg, (15,9±7,6) Bq/kg và (29,7±8,9) Bq/kg và nồng độ hoạt

độ trung bình của137Cs là (3,4±1,4) Bq/kg

Mustapha và cộng sự [89] đã xác định hoạt độ phóng xạ tự nhiên trong đất

ở khu vực Mustapha (Kenya) và đánh giá mức bức xạ từ các nhân phóng xạ

trong đất tới con người Suất liều bức xạ và các hệ số nguy hiểm do bức xạ tự

nhiên được đánh giá thông qua hoạt độ của các nhân phóng xạ trong đất Tổng

liều bức xạ từ mặt đất là 0,1÷0,2 mSv/năm, từ tia vũ trụ là 0,2÷0,7 mSv/năm

và liều hiệu dụng chiếu ngoài trung bình cho mỗi người là khoảng 0,4 mSv/năm, và từ 0,4÷0,6 mSv/năm là liều hiệu dụng chiếu trong gây bởi

radon qua đường hô hấp Kết quả điều tra [89] cũng chỉ ra hoạt độ phóng xạ tự

Liu và Lin [85] đã tiến hành xác định nồng độ hoạt độ phóng xạ tự nhiên

và hàm lượng các kim loại nặng trong đất xung quanh nhà máy nhiệt điện chạy than lớn ở Xian (Thiểm Tây), Trung Quốc bằng phương pháp đo phổ gamma

và huỳnh quang tia X (XRF) Kết quả đo kim loại nặng cho thấy hàm lượng trung bình của Cu, Pb Zn, Co và Cr trong các mẫu đất nghiên cứu cao hơn giá trị nền tương ứng của chúng trong đất vùng Thiểm Tây, trong khi nồng độ trung bình của Mn, Ni và V gần bằng các giá trị nền tương ứng Nồng độ hoạt độ của

40K nằm trong khoảng từ và 640,2÷992,2 Bq/kg, còn của 226Ra nằm trong khoảng từ 27,6÷48,8 Bq/kg và của 232Th nằm trong khoảng từ 44,4÷61,4 Bq/kg, giá trị trung bình lần lượt là 733,9 Bq/kg, 36,1 Bq/kg và 51,1 Bq/kg, cao hơn một chút so với mức trung bình của đất vùng Thiểm Tây Suất liều hấp thụ trong không khí và liều hiệu dụng hàng năm mà cư dân địa phương nhận được

do bức xạ tự nhiên trong đất cao hơn so với giá trị trung bình đối với công chúng vùng Thiểm Tây Các tác giả của công trình nghiên cứu trên cho rằng đốt than để sản xuất năng lượng đã ảnh hưởng đến mức phóng xạ tự nhiên và hàm lượng kim loại nặng (Cu, Pb, Zn, Co và Cr) trong đất xung quanh nhà máy nhiệt điện chạy than

Prasong và Susaira [99] đã tiến hành đánh giá tính phóng xạ trong đất của các tỉnh phía nam Thái Lan Kết quả thu được nồng độ hoạt độ trung bình của

226Ra, 232Th và 40K lần lượt là 29 Bq/kg, 44 Bq/kg và 344 Bq/kg Cũng theo thống kê của UNSCEAR 2000 [115], nồng độ hoạt độ phóng xạ trong đất trên toàn lãnh thổ Thái Lan của 40K là từ (7÷712) Bq/kg, trung bình 213 Bq/kg; của

226Ra là từ (11÷78) Bq/kg, trung bình 68 Bq/kg; của 232Th là từ (7÷120) Bq/kg, trung bình 51 Bq/kg Nồng độ hoạt độ của 226Ra và 232Th có giá trị cao hơn giá trị trung bình trên thế giới [99, 115] Nồng độ hoạt độ trung bình của 40K trong

30 Bq/kg [113] Suất liều hấp thụ trên bề mặt đất ở độ cao 1 m biến đổi từ (55÷130) nGy/h, trung bình là 92 nGy/h, cao hơn suất liều hấp thụ trên thế giới

là 59 nGy/h [115] Trong Bảng 1.5 đưa ra nồng độ hoạt độ 226Ra, 232Th và 40K trong đất của một số nước trên thế giới

tại một số nước trên thế giới

Nước 40 Nồng độ hoạt độ (Bq/kg) Tài liệu

Trên thế giới, các nhà khoa học đã nghiên cứu sự gia tăng trường bức xạ

tự nhiên trong môi trường do thăm dò, khai thác khoáng sản urani và đất hiếm

có chứa các nhân phóng xạ với hàm lượng cao Tại Brazil, các nhà khoa học đã đánh giá mức nguy hiểm của sự gia tăng hàm lượng các nhân phóng xạ trong môi trường do khai thác quặng urani ở vùng Pocos, Caldas [61] Họ đã khẳng định rằng hàm lượng các nhân phóng xạ trong các nguồn nước tăng là do sự rửa trôi của các nguyên tố phóng xạ có từ các đất đá thải ra từ các mỏ urani Tại Ba Lan, các nhà khoa học đã cho thấy các khu mỏ urani cũ vùng Kowary ở Nam Ba Lan đã gây tác hại cho môi trường và sức khỏe dân chúng [53] Tại

Mỹ, những nghiên cứu về mức gia tăng trường phóng xạ tự nhiên không những

từ các hoạt động khai thác urani và đất hiếm mà còn do khai thác tài nguyên không phóng xạ cũng đã được nghiên cứu [103]

1.5.2 Nền phông phóng xạ môi trường tự nhiên ở Việt Nam

Tại Việt Nam, việc nghiên cứu đánh giá phóng xạ môi trường đã được triển khai ở miền Nam vào những năm 60 của thế kỷ 20, khi lò phản ứng hạt nhân TRIGA MARK–II được xây dựng ở Đà Lạt [9, 10] Sau khi thống nhất

đất nước, trong chương trình nghiên cứu trọng điểm “Cơ sở khoa học của việc

sử dụng hợp lý tài nguyên thiên nhiên và bảo vệ môi trường”, mã số 52.02.06

đã quan tâm đến việc đánh giá phóng xạ môi trường Đề tài nhánh 52D-01.02

do Đặng Huy Uyên chủ trì đã tiến hành đánh giá hoạt độ phóng xạ của các nhân phóng xạ tự nhiên và 137C tại thành phố Hải Phòng và khu công nghiệp Việt

21

Trì Đề tài nhánh 52D-01.01 do Trương Biên chủ trì tiến hành đánh giá hoạt độ phóng xạ của 90Sr, 137Cs và một số nhân phóng xạ tự nhiên trong không khí, trong nước và trong đất tại Hà Nội và thành phố Hồ Chí Minh [9, 10]

Nhóm tác giả Đặng Huy Uyên và cộng sự [56] đã tiến hành đo liều gamma trên mặt đất tại một số khu vực ở thành phố Huế Nồng độ hoạt độ của các nhân phóng xạ 226Ra, 232Th và 40K được xác định bằng hệ phổ kế gamma dùng đầu

dò nhấp nháy và HPGe Suất liều bức xạ chiếu ngoài trên mặt đất đã được xác định dựa vào công thức bán thực nghiệm và bằng cách đo suất liều trực tiếp tại khu vực lấy mẫu Kết quả chỉ ra rằng suất liều chiếu trên mặt đất phụ thuộc nhiều vào thành phần khoáng vật trong đất

Nhóm tác giả Nguyễn Bá Ngạn, Nguyễn Quang Miên [12] đã tiến hành xác định nồng độ hoạt độ của một số nhân phóng xạ tự nhiên trong mẫu đất đá tại một số khu vực đô thị tại Việt Nam Nồng độ hoạt độ của các nhân phóng

xạ nguyên thủy 226Ra, 232Th và 40K trong đất tại một số đô thị miền bắc Việt Nam đã được định lượng bằng phổ kế gamma hiện trường GAD-6 với detector nhấp nháy NaI(Tl), từ đó đánh giá liều bức xạ chiếu ngoài do đất đá gây ra trong không khí cách mặt đất 1,2 m Ngoài ra, suất liều bức xạ chiếu ngoài không khí, tại vị trí cách mặt đất 1,2 m còn được đo trực tiếp bằng máy đo liều CP-88 (Liên Xô cũ) Kết quả chỉ ra suất liều chiếu tại điểm cách mặt đất 1,2 m phụ thuộc nhiều vào yếu tố địa chất Suất liều bức xạ chiếu ngoài biến đổi từ (3,0÷7,0) μR/h, trung bình là 5,0 μR/h tại khu vực bãi cát ven biển ở vùng đô thị Đông Hà, nơi có chứa cát trắng Nơi có suất liều bức xạ chiếu ngoài cao nhất biến đổi từ (28÷38) μR/h, giá trị trung bình là 32 μR/h tại những khu vực có nguồn gốc đá granit phức hợp ở khu vực Điện Biên- Lai Châu

Trong [92], tác giả Ngô Quang Huy và cộng sự đã tổng kết các kết quả nghiên cứu về tính phóng xạ trong đất ở Việt Nam do các đơn vị thuộc Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam thực hiện Suất liều hấp thụ, liều hiệu dụng chiếu ngoài và các hệ số nguy hiểm bức xạ từ đất tại 63 tỉnh thành đã được định lượng Các mẫu đất được lấy từ bề mặt đến độ sâu 30 cm ở những khu vực không bị xáo trộn Mỗi điểm được lấy tại 5 vị trí và trộn đều với nhau Mỗi mẫu được sấy khô ở nhiệt độ 105oC sau đó được nghiền nhỏ, sàng qua rây có kích thước lỗ 1 mm Nồng độ hoạt độ của 226Ra, 232Th và 40K được xác định trên hệ phổ kế gamma dùng đầu dò bán dẫn HPGe Kết quả thu được là nồng độ hoạt

22

độ trung bình trong đất của 226Ra bằng 28,6 Bq/kg, của 232Th bằng 50,7 Bq/kg

và của 40K bằng 292,6 Bq/kg Suất liều hấp thụ trong không khí ở độ cao 1m là 54,5 nGy/h Hoạt độ 226Ra tương đương trung bình là (123,6±61,1) Bq/kg và chỉ số nguy hiểm chiếu ngoài từ 0,06÷0,69, giá trị trung bình là 0,33±0,17 Trong [57], nhóm tác giả Nguyễn Đình Châu và cộng sự đã quan tâm tính chất phóng xạ tự nhiên trong vùng mỏ sắt-oxit-đồng-vàng tại mỏ đồng Sin Quyền ở miền Bắc Việt Nam đã xác định được mối tương quan giữa quặng đồng và hàm lượng nhân phóng xạ urani

1.6 Tình hình thăm dò, khai thác và chế biến quặng đất hiếm và sa khoáng

1.6.1 Trên thế giới

Công tác khai thác quặng chứa phóng xạ và NORM trên thế giới được tập trung chủ yếu ở 20 nước với phương pháp khai thác chủ yếu hiện nay là bằng hầm lò, chiếm trên 40% tổng sản lượng khai thác urani trên thế giới Các phương pháp khác như khai thác lộ thiên khoảng 27%, tách lọc urani tại chỗ khoảng 20% và khai thác thu hồi đồng thời với các khoáng sản có chứa phóng

xạ khoảng 10% (chủ yếu là đồng, vàng) Trước đây, urani chủ yếu khai thác bằng phương pháp truyền thống là hầm lò và lộ thiên, tuy nhiên trong thời gian gần đây, phương pháp tách lọc urani tại chỗ (insitu leaching) ngày càng được chú trọng và phát triển

Khai thác đất hiếm bắt đầu được triển khai từ những năm 50 của thế kỷ trước, đầu tiên là những sa khoáng monazite, ilmenite, titan, zircon trên các bãi biển Vì monazite chứa nhiều thorium (Th) có tính phóng xạ ảnh hưởng đến môi trường nên việc khai thác bị hạn chế Từ năm 1965, việc khai thác đất hiếm chủ yếu diễn ra ở vùng núi Pass, California - Mỹ Đến năm 1983, Mỹ mất vị trí độc tôn khai thác vì nhiều nước đã phát hiện mỏ đất hiếm Trong đó, ưu thế khai thác dần nghiêng về phía Trung Quốc vì nước này đã phát hiện được đất hiếm Đến năm 2004, vùng mỏ Bayan Obo của Trung Quốc đã sản xuất đến 95.000/102.000 tấn đất hiếm của thế giới

Cho tới cuối thập niên 80, Mỹ vẫn là nước sản xuất khẩu đất hiếm số 1 thế giới, nhưng sau đó trọng tâm dịch chuyển sang Trung Quốc Đất hiếm Trung Quốc càng có giá hơn khi công ty duy nhất còn khai thác đất hiếm ở Mỹ là Công ty Molycorp đóng cửa năm 2002 Mỹ và Australia tuy sở hữu lần lượt 13% và 5% trữ lượng đất hiếm, nhưng đã ngừng khai thác vì hai lý do: Ô nhiễm

23

môi trường và không cạnh tranh được với giá bán đất hiếm của Trung Quốc Trung Quốc sở hữu hơn 1/3 trữ lượng đất hiếm thế giới, nhưng năm 2009 sản xuất đến 97% sản lượng đất hiếm toàn cầu Trong những năm qua, có 4 nước khai thác đất hiếm đáng kể là Trung Quốc (120.000 tấn/năm, sử dụng trong nước là 70.000 tấn), Ấn Độ (2.700 tấn/năm, 2,1%), Braxin (650 tấn/năm), Malaixia (350 tấn/năm)

Hình 1.4 Dự báo nhu cầu thị trường đất hiếm thế giới năm 2015 theo

IMCOA [104]

Hiện nay, Trung Quốc sản xuất hơn 95% các nguyên tố đất hiếm trên thế giới, một số nước đang phát triển như Canada, Mỹ và Australia Trong thời gian tới theo dự báo của trang http://metal-pages.com thì nhu cầu cung và cầu

sẽ được cân đối Tuy nhiên, các nguyên tố đất hiếm nhóm nhẹ được dự báo là cung vượt quá cầu, trong khi các nguyên tố đất hiếm nhóm nặng sẽ ngày càng tăng, do vậy, lượng cung sẽ không đủ lượng cầu Các nước tiêu thụ đất hiếm lớn nhất là Mỹ (26,95%), Nhật Bản (22,69%), Trung Quốc (21,27%) Các nước xuất khẩu các sản phẩm đất hiếm lớn nhất là Trung Quốc, Mỹ, Thái Lan Các nước nhập khẩu các sản phẩm đất hiếm lớn nhất là Nhật Bản, Pháp, Đức, Anh, Australia

1.6.2 Tại Việt Nam

Việc nghiên cứu, điều tra về các mỏ quặng phóng xạ và chứa NORM được tiến hành từ những năm 1950 trên lãnh thổ miền Bắc Tuy nhiên, công việc này chỉ thực sự bắt đầu từ sau năm 1975 Năm 1978, việc khảo sát đo xạ mặt đất trong các công trình đo vẽ địa chất tỉ lệ 1:200.000 đã được hoàn thành trên toàn

24

bộ lãnh thổ đất liền của Việt Nam Kết quả là đã phát hiện nhiều cụm dị thường phóng xạ lớn làm cơ sở cho việc tìm kiếm, đánh giá quặng phóng xạ ở nước ta, điển hình là quặng urani ở vùng trũng Nông Sơn, quặng sa khoáng titan, zicon, monazite và quặng đất hiếm Nậm Xe, Đông Pao, Mường Hum, Yên Phú Tuy nhiên, mức độ điều tra còn sơ sài so với các loại hình khoáng sản khác như than đá, chì, kẽm Do mức độ đầu tư còn ít về vốn nên các công trình nghiên cứu sâu mới chỉ tập trung vào thăm dò trên diện tích 0,5 km2 ở khu vực Bình Đường (Cao Bằng) Năm 2010, khu Pà Lừa - Pà Rồng (Quảng Nam) bắt đầu triển khai công tác thăm dò urani kiểu mỏ urani trong cát kết phục vụ “Kế hoạch tổng thể thực hiện chiến lược ứng dụng năng lượng nguyên tử vì mục đích hoà bình đến năm 2020” của Chính phủ Còn các diện tích khác mới chỉ dừng lại ở công tác đánh giá tỷ lệ 1:5.000 đến 1:2.000 hoặc được đánh giá đi kèm trong các đề án điều tra, thăm dò các khoáng sản đất hiếm (Đông Pao, Nậm Xe, Mường Hum, Yên Phú, Bến Dền), hoặc trong quá trình thăm dò và khai thác các khoáng sản khác như các điểm, mỏ sa khoáng ven biển (ilmenite, monazite, zircon, titan ) [26-28]

Giai đoạn 2010-2015, công việc thăm dò đánh giá trữ lượng các mỏ đất hiếm chứa NORM ở Mường Hum, Nậm Xe, Đông Pao, Yên Phú đã được tiến hành Kết quả cho thấy trữ lượng khoáng sản đạt khoảng 10-50 triệu tấn quặng đất hiếm và sẽ đưa vào khai thác, chế biến trong thời gian tới phục vụ quá trình công nghiệp hóa, hiện đại hóa, phát triển kinh tế - xã hội của đất nước [26, 46, 58]

Hoạt động khai thác chế biến quặng sa khoáng titan, zircon, monazite, ilmenite ở Việt Nam bắt đầu từ năm 1990 và có sự gia tăng không ngừng về sản lượng Vào những năm đầu của thập kỷ 90, sản lượng khai thác, chế biến tinh quặng sa khoáng titan, zircon chỉ đạt vài nghìn tấn/năm Đến năm 2010, sản lượng khai thác khoảng 585 nghìn tấn quặng Các địa phương khai thác chế biến titan, zircon nhiều nhất trong những năm gần đây là Hà Tĩnh, Thanh Hóa, Nghệ An, Quảng Trị, Thừa Thiên – Huế, Bình Định, Phú Yên và Bình Thuận Công nghệ khai thác và tuyển khoáng ở nước ta về cơ bản đều tương tự nhau, đó là công nghệ khai thác bằng sức nước kết hợp với máy xúc, máy gạt, tuyển bằng phân ly côn, tuyển vít đứng và tuyển từ Trong nhiều năm qua, các loại tinh quặng ilmenit được chế biến đến hàm lượng 50-52% TiO2, chế biến

25

rutil đến 82-93% TiO2 Phần lớn sản phẩm thô được bán ra thị trường nguyên liệu, chủ yếu là Trung Quốc, chỉ một phần nhỏ được sử dụng trong nước cho các ngành chế sản xuất sơn, que hàn và một số thiết bị quốc phòng

Hình 1.5 Sơ đồ phân đới có triển vọng khoáng sản phóng xạ ở Việt Nam

(phần đất liền) [26]

Những năm gần đây, do thị trường tiêu thụ titan trên thế giới tăng mạnh, việc khai thác sa khoáng titan ở Việt Nam trở nên sôi động Tại các tỉnh miền Trung, trên 40 đơn vị đã tổ chức khai thác ở 38 khu mỏ, 18 xưởng tuyển tinh quặng ra đời với hơn 2 triệu tấn quặng được khai thác hàng năm Đánh giá về

sự phát triển lâu dài của việc khai thác, chế biến và xuất khẩu titan ở Việt Nam, các chuyên gia trong và ngoài nước cho rằng, tài nguyên quặng sa khoáng titan

ở Việt Nam rất lớn, đảm bảo đủ cơ sở để xây dựng các khu công nghiệp khai thác, chế biến hiện đại, phát triển ổn định lâu dài

Trong nội dung của luận án, tác giả tập trung nghiên cứu đặc điểm phóng

xạ tự nhiên, đánh giá mức liều bức xạ tại hai địa điểm với hai loại hình quặng chứa NORM là đất hiếm (Mường Hum, Lào Cai) và sa khoáng monazite (Bản Gié, Nghệ An)

1.6.3 Đặc điểm địa lý tự nhiên, địa chất – khoáng sản khu mỏ đất hiếm Mường Hum

Mỏ đất hiếm Mường Hum thuộc các xã Nậm Pung và Mường Hum, huyện Bát Xát, tỉnh Lào Cai, được giới hạn bởi tọa độ 2205122055 vĩ độ Bắc và

103068103074 kinh độ Đông (Hình 1.6) Địa hình khu vực thuộc dạng phức tạp, phần dọc trung tâm theo hướng tây bắc - đông nam, địa hình đồi núi thấp, bao bọc hai bên sườn là hai dãy núi cao bị phân cắt mạnh Độ cao địa hình thay đổi 5002.000 m tạo nên nhiều thành vách, phân cắt bởi các hệ thống sông suối

Đặc điểm địa chất của khu vực gồm các hệ tầng: Sin Quyền (PP-MPsq), Bản

Nguồn (D1bn), Cha Pả (NPcp), Bản Páp (D1-2bp), Nậm Xe - Tam Đường (aG-aSy/Ent), Mường Hum (aG/PZ2mh), Đệ Tứ (dpQ) Theo kết quả điều tra

đánh giá của Liên đoàn Địa chất Xạ - Hiếm cho thấy, đây là mỏ đất hiếm có trữ lượng lớn, tài nguyên đất hiếm tại chỗ 175.000 tấn TR2O3, tài nguyên đất hiếm nhóm nặng 37.500 tấn [7, 23, 26, 27, 30, 46]

27

Tổng hợp các kết quả nghiên cứu trước đây [7, 23, 30], kết hợp với kết quả nghiên cứu khảo sát thực địa của luận án Đá chứa quặng mỏ đất hiếm Mường Hum chủ yếu nằm trong các lớp dăm, sạn đá phiến sericit, đá phiến sét sericit, đá phiến thạch anh biotit bị phong hóa mạnh mẽ, bở rời của hệ tầng Bản Nguồn (D1bn) và trong pegmatit của phức hệ Mường Hum

- Lớp dăm, sạn đá phiến sericit bán phong hóa nhuộm màu hematit nên có màu hồng thịt rất đặc trưng Tuy bị phong hóa mạnh nhưng trong một số công trình hãy còn quan sát rõ hình thể các hòn dăm Suất liều bức xạ khoảng 100÷1.000 μR/h, tại vị trí thân quặng đất hiếm có giá trị > 1.000 μR/h

- Lớp dăm, sạn đá phiến thạch anh sericit nhưng không có hemantit nên

có màu xám tro Suất liều bức xạ chỉ vài chục μR/h, thỉnh thoảng có vài ổ bột màu đen nâu (tương tự lớp dưới cùng) có suất liều bức xạ cao đến 100 μR/h Lớp dăm, sạn màu xám trắng trên cùng, dưới tầng đất phủ có suất liều bức xạ vài chục μR/h

Hàm lượng quặng: ΣTR2O3 = 2,19%; ThO2 = 0,12%; U3O8 = 0,02% [23, 30]

Khoáng pegmatit chứa quặng đất hiếm có màu xám, xám trắng bị phlogopit hóa Thành phần khoáng vật chủ yếu gồm: felspat, phlogopit, thạch anh, biotit, barit, monazit, nefelin…

Hàm lượng quặng: ΣTR2O3 = 0,58%; ThO2 = 0,07%; U3O8 = 0,018% [23, 30]

1.6.3.1 Đặc điểm hình thái, phân bố thân quặng

Các thân quặng đất hiếm trong mỏ Mường Hum phân bố chủ yếu trong các trầm tích bở rời (dăm, sạn) tuổi N-Q [7, 23, 30] Thân quặng dạng thấu kính nằm ngang hoặc dốc thoải phân bố thành hai dải kéo dài dọc theo thung lũng

từ Mường Hum đến Nậm Pung theo phương Tây Bắc - Đông Nam Trong khu

mỏ đã xác định được 9 thân quặng chính và một số thân quặng nhỏ khác Kích thước một số các thân quặng chính được thống kê ở Bảng 1.6

Bảng 1.6 Kích thước các thân quặng đất hiếm trong mỏ Mường Hum [30]

STT Thân quặng Kích thước trên bình đồ (m) Chiều dày